JP2009170204A - 膜電極接合体および燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】このMEA1は、アノード触媒層2とアノードガス拡散層3を有するアノード4と、カソード触媒層5とカソードガス拡散層6を有するカソード7、およびアノード触媒層2とカソード触媒層5との間に挟持されたプロトン伝導性の電解質膜8を備えている。そして、アノード4とカソード7の少なくとも一方において、ガス拡散層3,6(アノードガス拡散層3および/またはカソードガス拡散層6)と触媒層2,5(アノード触媒層2および/またはカソード触媒層5)との間に、粒子状カーボンを含み繊維状カーボンを含まない第1の層9a,10aと、粒子状カーボンと繊維状カーボンをそれぞれ含む第2の層9b,10bから成る微細多孔層9,10を有している。
【選択図】図1
Description
CH3OH+H2O → CO2+6H++6e− ………(1)
および式(2)で示される酸素の還元反応
(3/2)O2+6H++6e− → 3H2O ………(2)
の少なくとも一方の反応を促進し得る材料から構成される。
まず、粒子状カーボンスラリーと繊維状カーボン含有スラリーを調製する。粒子状カーボンスラリーは、溶媒としてイオン交換水、アルコールなどを使用し、粒子状カーボンとフッ素系高分子またはプロトン伝導性の電解質をそれぞれ添加し、混合・分散させることにより調製される。また、繊維状カーボン含有スラリーは、溶媒(イオン交換水、アルコールなど)に粒子状カーボンと繊維状カーボンおよびフッ素系の親水性高分子あるいは撥水性高分子を添加し、混合・分散させることにより調製される。
本工程においては、ガス拡散層の上に微細多孔層が形成された積層体の第2の層の上に、触媒成分を含むスラリー(触媒スラリー)を塗布し乾燥させて触媒層を形成し、ガス拡散層−微細多孔層−触媒層の積層体を得る。
前記工程で得られたアノード側とカソード側の電極集合体(アノード電極集合体、カソード電極集合体)と、別途用意したプロトン伝導性の電解質膜とを、電極集合体の触媒層とプロトン伝導性電解質膜とが対向し接するように配置する。すなわち、アノード電極集合体とカソード電極集合体との間にプロトン伝導性の電解質膜を挟持させ、積層方向にホットプレスする。こうして、MEA1が完成する。ホットプレス処理により、各層間の接合性に優れたMEA1が得られる。ホットプレスの具体的な手段や条件は特に限定されない。ホットプレス条件の一例を挙げると、ホットプレス温度は100〜200℃程度であり、好ましくは110〜170℃である。また、プレス圧力は、積層体の積層面に対して30〜50kg/cm2程度とすればよい。
CH3OH + H2O → CO2 + 6H+ + 6e− ………(1)
3/2O2 + 6H+ + 6e− → 3H2O ………(2)
例に限定されない。
<カソード側の電極集合体の作製>
粒子状カーボンであるアセチレンブラック、60重量%のポリテトラフルオロエチレン(PTFE)分散液(シグマアルドリッチジャパン株式会社製)およびイオン交換水を、0.31:0.34:1の重量比で配合し、ホモジナイザーを用いて撹拌・混合して、粒子状カーボンスラリーを調製した。次いで、この粒子状カーボンスラリーを、ガス拡散層となるカーボンペーパH090(商品名;東レ(株)製)の片面にダイコーターを用いて塗布した後、80℃で1時間乾燥させることにより、カーボンペーパ上に粒子状カーボンを含む第1の層を形成した。なお、単位面積当りの第1の層の塗布量は、4.0mg/cm2とした。
アセチレンブラック、60重量%PTFE分散液(シグマアルドリッチジャパン株式会社製)およびイオン交換水を、0.24:0.03:0.3:1の重量比で配合し、ホモジナイザーを用いて撹拌・混合して、粒子状カーボンスラリーを調製した。次いで、この粒子状カーボンスラリーを、ガス拡散層となるカーボンペーパH090(東レ(株)製)の片面にダイコーターを用いて塗布した後、80℃で1時間乾燥させることにより、カーボンペーパ上に粒子状カーボンを含む第1の層を形成した。なお、単位面積当りの第1の層の塗布量は、4.0mg/cm2とした。
前記工程で得られたアノード側とカソード側の電極集合体とプロトン伝導性の電解質膜であるナフィオン117(商品名、デュポン社製)とを、アノード触媒層とカソード触媒層がそれぞれ電解質膜側になるように重ね合わせた後、加熱温度125℃、圧力30kgf/cm2の条件でホットプレスを行い、MEAを作製した。なお、電極面積は、アノード、カソードともに12cm2とした。
粒子状カーボンであるアセチレンブラック、繊維状カーボンであるカーボンナノチューブ、60重量%PTFE分散液およびイオン交換水を、0.06:0.24:0.2:1の重量比で配合して得られる繊維状カーボン含有スラリーを用いる他は、実施例1と同様にして、カソード側の電極集合体を作製した。また、アセチレンブラック、カーボンナノチューブ、60重量%PTFE分散液(シグマアルドリッチジャパン株式会社製)およびイオン交換水を、0.06:0.24:0.2:1の重量比で配合して得られる繊維状カーボン含有スラリーを用いる他は、実施例1と同様にして、アノード側の電極集合体を作製した。なお、粒子状カーボンと繊維状カーボンを含む第2の層の厚さは、カソード側で30μmとし、アノード側で40μmとした。
アセチレンブラック、カーボンナノチューブ、60重量%PTFE分散液およびイオン交換水を、0.09:0.21:0.2:1の重量比で配合して得られる繊維状カーボン含有スラリーを用いる他は、実施例1と同様にして、カソード側の電極集合体を作製した。また、アセチレンブラック、カーボンナノチューブ、60重量%PTFE分散液(シグマアルドリッチジャパン株式会社製)およびイオン交換水を、0.09:0.21:0.2:1の重量比で配合して得られる繊維状カーボン含有スラリーを用いる他は、実施例1と同様にして、アノード側の電極集合体を作製した。なお、粒子状カーボンと繊維状カーボンを含む第2の層の厚さは、カソード側で30μmとし、アノード側で40μmとした。
アセチレンブラック、カーボンナノチューブ、60重量%PTFE分散液(シグマアルドリッチジャパン株式会社製)およびイオン交換水を、0.15:0.15:0.2:1の重量比で配合して得られる繊維状カーボン含有スラリーを用いる他は、実施例1と同様にして、カソード側の電極集合体を作製した。また、アセチレンブラック、カーボンナノチューブ、60重量%PTFE分散液(シグマアルドリッチジャパン株式会社製)およびイオン交換水を、0.15:0.15:0.2:1の重量比で配合して得られる繊維状カーボン含有スラリーを用いる他は、実施例1と同様にして、アノード側の電極集合体を作製した。なお、粒子状カーボンと繊維状カーボンを含む第2の層の厚さは、カソード側で40μmとし、アノード側で50μmとした。
アセチレンブラック、カーボンナノチューブ、60重量%PTFE分散液(シグマアルドリッチジャパン株式会社製)およびイオン交換水を、0.18:0.12:0.2:1の重量比で配合して得られる繊維状カーボン含有スラリーを用いる他は、実施例1と同様にして、カソード側の電極集合体を作製した。また、アセチレンブラック、カーボンナノチューブ、60重量%PTFE分散液(シグマアルドリッチジャパン株式会社製)およびイオン交換水を、0.18:0.12:0.2:1の重量比で配合して得られる繊維状カーボン含有スラリーを用いる他は、実施例1と同様にして、アノード側の電極集合体を作製した。なお、粒子状カーボンと繊維状カーボンを含む第2の層の厚さは、カソード側で80μmとし、アノード側で90μmとした。
アセチレンブラック、カーボンナノチューブ、60重量%PTFE分散液(シグマアルドリッチジャパン株式会社製)およびイオン交換水を、0.015:0.285:0.2:1の重量比で配合して得られる繊維状カーボン含有スラリーを用いる他は、実施例1と同様にして、カソード側の電極集合体を作製した。また、アセチレンブラック、カーボンナノチューブ、60重量%PTFE分散液(シグマアルドリッチジャパン株式会社製)およびイオン交換水を、0.015:0.285:0.2:1の重量比で配合して得られる繊維状カーボン含有スラリーを用いる他は、実施例1と同様にして、アノード側の電極集合体を作製した。なお、粒子状カーボンと繊維状カーボンを含む第2の層の厚さは、カソード側で10μmとし、アノード側で20μmとした。
アセチレンブラック、カーボンナノチューブ、60重量%PTFE分散液(シグマアルドリッチジャパン株式会社製)およびイオン交換水を、0.0625:0.25:0.34:1の重量比で配合して得られる繊維状カーボン含有スラリーを用いる他は、実施例1と同様にして、カソード側の電極集合体を作製した。また、アセチレンブラック、カーボンナノチューブ、60重量%PTFE分散液(シグマアルドリッチジャパン株式会社製)およびイオン交換水を、0.0625:0.25:0.34:1の重量比で配合して得られる繊維状カーボン含有スラリーを用いる他は、実施例1と同様にして、アノード側の電極集合体を作製した。なお、粒子状カーボンと繊維状カーボンを含む第2の層の単位面積当りの塗布量は、カソード側、アノード側ともに4.0mg/cm2とした。また、第2の層の厚さはカソード側で30μmとし、アノード側で40μmとした。
アセチレンブラック、60重量%のPTFE分散液(シグマアルドリッチジャパン株式会社製)およびイオン交換水を、0.31:0.34:1の重量比で撹拌・混合して得られた粒子状カーボンスラリーを、カーボンペーパH090の片面にダイコーターを用いて塗布した後、80℃で1時間乾燥させることにより、カソード側の微細多孔層を形成した。なお、この層の単位面積当りの塗布量は、4.0mg/cm2とした。
比較例1で製造されたカソード側の粒子状カーボンを含む層(下層)の上に、アセチレンブラック、60重量%のPTFE分散液(シグマアルドリッチジャパン株式会社製)およびイオン交換水を、0.31:0.34:1の重量比で撹拌・混合して得られた粒子状カーボンスラリーを、ダイコーターを用いてさらに塗布し、80℃で1時間乾燥させることにより、粒子状カーボンを含む上層を形成した。なお、この上層の単位面積当りの塗布量も、4.0mg/cm2とした。
アセチレンブラック、カーボンナノチューブ、60重量%のPTFE分散液(シグマアルドリッチジャパン株式会社製)およびイオン交換水を、0.06:0.25:0.34:1の重量比で配合して得られる繊維状カーボン含有スラリーを、カーボンペーパH090の片面にダイコーターを用いて塗布した後、80℃で1時間乾燥させることにより、カソード側の粒子状カーボンと繊維状カーボンを含む微細多孔層を形成した。なお、この層の単位面積当りの塗布量は、4.0mg/cm2とした。
Claims (5)
- それぞれがガス拡散層と触媒層を備えるアノードおよびカソードと、前記アノードの触媒層と前記カソードの触媒層との間に挟持されたプロトン伝導性の電解質膜を具備する膜電極接合体であり、
前記アノードと前記カソードの少なくとも一方は、前記ガス拡散層と前記触媒層との間に、粒子状カーボンを含み繊維状カーボンを含まない第1の層と、粒子状カーボンと繊維状カーボンをそれぞれ含む第2の層が、前記第2の層が前記触媒層側になるように積層された微細多孔層を有することを特徴とする膜電極接合体。 - 前記第1の層は、前記粒子状カーボンが前記ガス拡散層に浸透した層であることを特徴とする請求項1記載の膜電極接合体。
- 前記第2の層は、該層全体の5〜60重量%の割合で前記繊維状カーボンを含むことを特徴とする請求項1または2記載の膜電極接合体。
- 前記第2の層の厚さは20〜50μmであることを特徴とする請求項1乃至3のいずれか1項記載の膜電極接合体。
- アノードとカソードと前記アノードと前記カソードとに挟持されたプロトン伝導性の電解質膜とを有する膜電極接合体と、前記膜電極接合体の前記アノードに燃料を供給する燃料供給機構とを具備する燃料電池であり、前記膜電極接合体は、請求項1乃至4のいずれか1項記載の膜電極接合体であることを特徴とする燃料電池。
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