CN106797041A - 膜电极组件 - Google Patents

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Abstract

一种用于PEM燃料电池的膜电极组件，其由质子交换膜，两个催化剂层(阳极催化剂层和阴极催化剂层)以及两个气体扩散层构成，其中的阳极气体扩散层基于碳纤维纸并且设置有由石墨、碳纳米管或碳纳米纤维和PTFE构成的微孔层，而阴极气体扩散层基于碳纤维结构并且设置有基于炭黑、碳纳米管和/或碳纳米纤维以及PTFE的微孔层。

Description

膜电极组件
技术领域
本发明涉及一种用于聚合物电解质(PEM)燃料电池的膜电极组件，其对于相对湿度的变化具有低灵敏度，因此可以带来燃料电池水管理的改善。
背景技术
PEM燃料电池是直接从液体或气体燃料产生电化学能量的电化学能量转换器。由于可以实现的燃料的高能量密度和高电流密度，所以燃料电池是用于电动汽车领域的有前途的候选电池。
PEM燃料电池的芯件是所谓的膜电极组件(MEA)，其包含质子交换膜，所述质子交换膜在两侧上携带多孔电极，而多孔电极又可以分为气体扩散层和催化活性层(反应层)。
在PEM燃料电池中，MEA位于两个集电板之间，其分别向阴极和阳极侧供应燃料，并在操作期间传导走电流。
常规使用的催化剂是铂和铂金属，猪如钯、钌、铑、铱及其合金以及铂金属与过渡金属的合金。进行氢的氧化反应的阳极反应层的贵金属负载量通常为0.02～0.2mg/cm2。由于被抑制的氧还原动力学，因此对于可接受的功率密度，相应地是，阴极上需要从0.1至0.5mg/cm2的较高的贵金属量。
膜电极组件通过压制在两侧涂覆有催化剂的膜(CCM，催化剂涂覆的膜)而具有两层气体扩散层或通过层压或热压聚合物电解质膜而具有两个气体扩散电极(包含催化活性材料的气体扩散层)。
膜电极组件决定燃料电池的性能，并且对于整个燃料电池系统的功率特定成本是决定性的。
由于贵金属催化剂的高成本，故而需要最高可能的功率密度(每单位电极表面积的电输出)具有最小的催化剂负载量。这一要求可以仅通过优化的反应层的孔或颗粒的设计(高催化剂利用率)和气体扩散层的孔或颗粒的设计来实现。
此外，气体扩散层必须具有高的燃料扩散速率，并且同时具有低电阻、高热导率和足够的机械稳定性。
低温PEM燃料电池(达90℃)的核心问题存在于复杂的水管理中。一方面，为了保持其离子导电性和机械完整性，尽可能完全湿润质子交换膜是重要的。因此，被润湿的燃料气体通常被用于在电提取中使用的燃料电池所采用，以便使电池输出最大化。
另一方面，通过电池反应形成水，其必须通过阴极气体扩散层从电池中去除，以便不阻塞气体扩散层和阴极反应层。在高电流密度和湿度下，首先，阳离子的水淹(由于液态水部分地阻塞孔体系而造成的氧在反应层内扩散不充分)和水在GDL中的冷凝成为问题，这是因为阴极的水淹不仅限制了输出，而且还对操作寿命具有不利影响。
此外，在PEM燃料电池中存在进一步的输送过程，诸如水的反向扩散(从阴极到阳极)和水的电渗输送(水作为质子输送的结果而从阳极迁移到阴极)，这同样可以受气体扩散层的性能的影响。
取决于操作状态，在用于在汽车中使用的燃料电池系统中，可以精确地产生电极表面上的水含量的显着变化，使得对气体扩散介质提出了最多样化的要求。
在大多数情况下，气体扩散层包含基于大孔碳纤维基底(湿法或干法无纺布或织造织物)的双层复合物，其装备有微孔层(MPL)。反过来，MPL又由碳颗粒(乙炔黑或石墨和/或多孔碳)和含氟聚合物诸如聚四氟乙烯(PTFE)构成，其同时用作粘合剂物质和疏水化添加剂。
MPL用作疏水屏障，所述疏水屏障有助于膜的润湿，降低GDL对反应层的接触电阻，并且尤其是在高湿度和高电流密度下(在高湿度和高电流密度下，通过电池反应形成大量的水))降低了阴极催化剂层与水的饱和度(Park等人，“国际氢能源(InternationalJournal of Hydrogen Energy)”，卷37，2012年，pp5850-5865)。
从MPL涂覆的GDL开始，气体扩散层可以进一步方便地通过用催化剂油墨印刷或喷涂MPL侧或在催化活性贵金属上汽相沉积或溅射来制备。
已经发现例如通过使用掺杂有碳纳米管(CNT)(DE102011083118A1)的MPL在潮湿操作条件下的功率密度的显着改进。这归因于改善的导电性和增加的气体扩散性。
GDL可以分别通过各种类型的炭黑的混合物而适合用干燥或潮湿的操作条件。例如，MPL炭黑的高BET表面积带来干燥操作条件下的优点(Wang等人，“电源(Journal ofPower Sources”，卷162，2006年，pp.474-479)。
通常，膜电极组件(MEA)由对称的GDL(在阳极和阴极处具有相同的GDL类型)构造。在此，不考虑阳极和阴极处的不同的外形要求。相反，膜电极组件通常用两个相同的GDL制造，并且根据燃料电池的主要操作条件来选择GDL。
由于氢的相对良好的电化学动力学和高的扩散速度，阳极GDL的主要任务在于辅助膜的润湿并且防止经由阳极的水分损失，这可能首先在干燥条件和低电流密度下发生(E.Kumber，M.M.Mench in：J.Garche，C.Dyer，P.Moseley，Z.Ogumi，D.Rand，B.Scrosati等人，“电化学电源百科全书(Encyclopedia of Electrochemical Power Sources)”，卷2，阿姆斯特丹，爱思唯尔公司(Elsevier)，2009年，pp.828-847)。
在中等(＞30％)至高(＞70％)润湿并且同时高电流密度(从2A/cm2起)下，通过电池反应在阴极处形成大量水，水能够在阴极反应层或在气体扩散层中凝结，并因此进一步阻碍在任何情况下已经确定的还原氧的输出步骤。因此，阴极GDL必须确保高的气体扩散性，并同时通过其孔结构和其疏水性辅助有效地输送走过量的液体水。阴极GDL的MPL通常确保水在膜电极组件中的均匀分布。
例如，EP2343762A1描述了一种膜电极组件，其中，阴极扩散层具有比阳极扩散层更高的孔隙率。单层的扩散层在该文中由碳黑、石墨和含氟聚合物通过干法制备，而没有碳纤维载体结构。
在EP 1 721 355 B1中选择类似的配置，其中，膜电极组件的阳极和阴极GDL的孔体积不同。这是通过MPL中含氟聚合物的不同含量实现的。
WO 02/35620 A2描述了由气体扩散电极和膜电极组件构成的多层结构，其通过该层状结构获得了增加的对湿度变化的容差。
发明内容
因此，本发明的目的是开发一种膜电极组件，所述膜电极组件实现在宽范围的操作条件(湿度)下的改进的电池输出。
本发明的目的通过根据权利要求1所述的膜电极组件实现，所述膜电极组件在阳极和阴极上具有不同的气体扩散层。在此，GDL的不同在于载体基底和微孔涂层上。
具有例如由石墨和碳纳米管构成的MPL的GDL有效地防止膜在阳极上变干燥，而例如在阴极上，具有较高气体渗透性或扩散性的GDL使得在高电流密度下改善水管理成为可能。通过这种不对称构造，可以在波动湿度(25％至100％)下维持高的电池输出，波动湿度是典型的汽车PEM系统。
具体实施方式
图1是根据本发明的膜电极组件的图示。根据本发明的用于PEM燃料电池的膜电极组件由质子交换膜(25)，阳极催化剂层(20)，阴极催化剂层(30)和在阳极侧和阴极侧上的两个不同的气体扩散层构成。两个MPL掺杂有碳纳米管，其降低MPL的电阻，同时实现高气体扩散率和高疏水性。
阳极GDL基于碳纤维结构(10)，并且设置有由石墨、碳纳米管(50)或碳纳米纤维和PTFE构成的微孔层(15)。阴极GDL由碳纤维结构(40)和基于炭黑，碳纳米管和/或碳纳米纤维和PTFE的微孔层(35)构成。
炭黑优选为乙炔黑或石墨化油黑。阴极GDL的微孔层特别优选另外地包含介孔碳或活性碳。
碳纤维基底通过湿法非织造技术或通过干法沉积前体短纤维(通过流体喷射而粘结)并在浸渍之后(使用可碳化树脂，粘合剂聚合物和/或石墨和/或碳前体，诸如沥青、焦炭、柏油)在惰性气体气氛下进行最终碳化。
优选地，阳极GDL(15)微孔层的石墨含量为50％至90％。
阳极和阴极GDL的微孔层中的碳纳米管(50)的含量优选为8％至25％。
阳极MPL的微孔层中的含氟聚合物的含量优选为15％至30％，阴极MPL的含氟聚合物含量优选为10％至25％。
所使用的含氟聚合物优选为聚四氟乙烯(PTFE)、四氟乙烯/六氟丙烯共聚物(FEP)、聚偏二氟乙烯(PVDF)、乙烯/四氟乙烯(ETFE)或全氟烷氧基聚合物(PFA)。
优选地，阳极碳纤维结构(10)的孔隙率为84％或更小，并且其密度为至少0.25g/cm3。
优选地，阴极GDL(40)的孔隙率为85％或更大，并且其密度最大为0.2g/cm3。
优选地，阴极MPL(35)的活性碳、炭黑或介孔碳的含量为50至90重量％。
优选地，阴极GDL的MPL(35)另外包含介孔碳或活性碳。
阳极GDL和阴极GDL所基于的碳纤维载体结构优选地具有不同的平均孔径。
阳极GDL和阴极GDL的微孔层优选包括在平均孔径方面不同的两种类型的碳材料。碳颗粒的平均粒径优选在从20nm至20μm的范围内。
作为聚合物电解质膜(或也称为质子交换膜)，优选使用全氟磺酸膜(PFSA，商标例如为NafionTM、AquivionTM、FumapemTM)、PFSA-PTFE复合材料(Gore-SelectTM)、全氟磺酸-PTFE复合材料、磺化聚砜、磺化烃膜、磺化聚醚醚酮(s-PEEK)、磺化聚酰亚胺、磺化聚醚酰亚胺、磺化聚(2，6-二甲基-1，4-亚苯基醚)、复合膜(PFSA-二氧化硅)或磺化聚苯乙烯。
使用的贵金属催化剂优选为铂黑、铂金属合金(Pt、Pd、Rh、Ir、Ru)、铂金属与过渡金属(Ni、Co、Cu、Mo、Sn)的合金，其以纳米颗粒或载体结构(碳或氧化载体颗粒)上的纳米颗粒的形式存在或以基于铂金属的溅射或电化学沉积的催化剂层/薄膜的形式存在。
本发明还涉及一种燃料电池，其包括膜电极组件和一对隔板(60)，所述一对隔板(60)被布置成使得膜电极组件被布置在该对隔板(60)之间。
根据本发明，使用在DIN ISO 9277：2003-05中规定的方法来测量碳材料的BET表面积。
实施例和参考示例
为了生产各种GDL，使用2种类型的标准碳纤维纸( GDL 24BA(孔隙率＝83％，碳纤维基底S 1)和25 BA(孔隙率＝88％，碳纤维基底S2))。采用5重量％的聚四氟乙烯(PTFE)将基底各自疏水化。利用糊状碳-PTFE分散体在上述载体纸上通过刮刀涂覆来制备微孔层。
为此，在剪切力的作用下，将各种可选的预先研磨的碳分散在具有2重量％的聚乙烯醇的水中。在每种情况下，加入1.25重量％的羟乙基纤维素作为添加剂，然后加入所需量的水性分散体(Dyneon TF5035)形式的聚四氟乙烯(PTFE)和1重量％的聚乙二醇。在对于阴极MPL的涂覆分散体的情况下，还可选地加入1至3重量％的成孔剂(碳酸铵，草酸，六亚甲基四胺)。
均质化几个小时后，将粘性分散体通过颗粒过滤器(＜30μm)泵送到刮刀涂覆单元上，并涂覆到载体基质网上。
涂覆于载体基质的MPL的量在每种情况下为3至3.7mg/cm2。在涂覆之后，已经在流通炉中干燥的材料在350℃下烧结15分钟。使用乙炔黑(BET＝65m2/g)、合成石墨(BET＝30m2/g)和多壁碳纳米管(BET＝260m2/g)作为分散体的碳组分。
概述各种GDL/MPL的配方构成
通过各种GDL(基底/MPL组合S/M)和催化剂涂覆的全氟磺酸-(e-PTFE)复合膜(干厚度为18μm，阳极上的铂的贵金属负载量为0.1mg/cm2，并且阴极上的铂为0.4mg/cm2)。
膜电极组件 阳极GDL/MPL 阴极GDL/MPL
MEA 1(参考例) S1/M1 S1/M1
MEA 2(参考例) S2/M1 S2/M1
MEA 3(参考例) S1/M3 S1/M3
MEA4(参考例) S2/M2 S2/M2
MEA 5(根据本发明的MEA) S1/M3 S2/M2
通过具有磨出(milled-in)的流动通道的石墨集电器的单个电池(有效面积25cm2)对各种膜电极组件(MEA 1到MEA 5)进行燃料电池测试。
图2示出在电流密度为1.5A/cm2(图2A)和2A/cm2(图2B)的各种情况下，在80℃的电池温度下，对于25％、50％和100％的气体的相对湿度，使用各种膜电极组件测量到的电池电压(毫伏)。供应压力为150KPa，阳极、阴极的化学计量分别为1.5和2.0。石墨板上的MEA的接触压力为1MPa。
根据本发明的膜电极组件(5)使得在所有操作条件下获得比对称膜电极组件(MEA1至MEA4)至少相当或明显更高的电池电压成为可能。

Claims (11)

1.一种用于PEM燃料电池的膜电极组件，所述膜电极组件由质子交换膜、两个催化剂层(阳极催化剂层和阴极催化剂层)和两个气体扩散层构成，其特征在于：阳极GDL基于碳纤维纸并且设置有微孔层(MPL)，所述微孔层由石墨、碳纳米管或碳纳米纤维和PTFE构成，并且其中阴极GDL基于碳纤维结构并且设置有基于炭黑、碳纳米管和/或碳纳米纤维和PTFE的微孔层。
2.根据权利要求1所述的膜电极组件，其中所述阳极碳纤维结构的孔隙率为84％并且/或者更小，并且其密度为至少0.25g/cm3。
3.根据权利要求1或2所述的膜电极组件，其中所述阳极GDL的微孔层的石墨含量为50％至90％。
4.根据权利要求1至3中的任一项所述的膜电极组件，其中所述阳极GDL和阴极GDL的微孔层中的碳纳米管含量为8％至25％。
5.根据权利要求1至3中的任一项所述的膜电极组件，其中所述阳极MPL的微孔层的含氟聚合物的含量为15至30重量％，并且所述阴极MPL的含氟聚合物的含量为10至25重量％。
6.根据权利要求1所述的膜电极组件，其中所述阴极GDL的碳纤维结构的孔隙率为85％或更大，并且其密度最大为0.2g/cm3。
7.根据权利要求1所述的膜电极组件，其中所述阴极GDL的活性碳、炭黑或介孔碳的含量为50至90重量％。
8.根据权利要求1所述的膜电极组件，其中所述阴极GDL另外地包含介孔碳或活性碳。
9.根据权利要求1所述的膜电极组件，其中所述阳极GDL和所述阴极GDL的微孔层包括两种类型的碳材料，所述两种类型的碳材料在碳颗粒的平均孔径上不同。
10.根据权利要求9所述的膜电极组件，其中此处所述碳颗粒的平均粒径在20nm至20μm的范围内。
11.一种燃料电池，所述燃料电池包括根据权利要求1至10中的一项所述的膜电极组件和一对隔板，所述一对隔板被布置成使得所述膜电极组件被布置在所述一对隔板之间。
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