JP7203039B2 - 改善された結合力を有する膜電極アセンブリ - Google Patents
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Description
技術分野
本開示は、電気化学セル用の膜電極アセンブリ、特に、改善された結合力を有する触媒層に関する。
電気化学燃料電池は、燃料および酸化剤を電気に変換する。固体ポリマー電気化学燃料電池は一般に、2つの電極の間に挟まれた固体ポリマー電解質膜を含む膜電極アセンブリを使用する。その膜電極アセンブリは代表的には、燃料電池を形成するために、2つの導電性フローフィールドプレートの間に挟まれる。これらのフローフィールドプレートは、集電体として作用し、その電極の支持体を提供し、反応物および生成物の経路を提供する。このようなフローフィールドプレートは代表的には、燃料および酸化剤反応物流体のフローを、それぞれ、その膜電極アセンブリの各々のアノードおよびカソードへと方向付け、過剰な反応物流体および反応生成物を除去するために、流体フローチャネルを含む。稼働中に、その電極は、外部回路を通って、その電極の間に電子を伝導するために電気的に結合される。代表的には、多くの燃料電池は、所望の電力出力を有する燃料電池スタックを形成するために、連続して電気的に結合される。
簡潔には、本開示は、電気化学燃料電池用の膜電極アセンブリに関する。
状況が別段要求しなければ、本明細書および続く特許請求の範囲全体を通じて、語句「含む、包含する(comprise)」およびそのバリエーション(例えば、「含む、包含する(comprises)および「含む、包含する(comprising)」は、開放系の包括的な意味において(すなわち、「が挙げられるが、これらに限定されない」として)解釈されるべきである。
nおよびmは、各々独立して、0より大きい整数である。いくつかの実施形態において、nは、約1~約320の範囲に及ぶ。ある種の実施形態において、mは、約1~約250の範囲に及ぶ。
n、mおよびpは、各々独立して、0より大きい整数である。いくつかの実施形態において、nは、約1~約320の範囲に及ぶ。ある種の実施形態において、mは、約1~約250の範囲に及ぶ。いくつかの実施形態において、pは、約1~約320の範囲に及ぶ。
n、mおよびpは、各々独立して、0より大きい整数である。いくつかの実施形態において、nは、約1~約320の範囲に及ぶ。ある種の実施形態において、mは、約1~約250の範囲に及ぶ。いくつかの実施形態において、qは、約1~約250の範囲に及ぶ。
約10 wt%の代表的なPEO-PPOブロックコポリマー(Sigma-AldrichのPluronic(登録商標) F108)を、1100 EW Nafion(登録商標)アイオノマーと混合し、1時間室温において撹拌した。約47 wt% 白金担持低表面積カーボン担体(TKK, Japan)有する触媒を、その混合物に撹拌しながら添加し、続いて、数分間剪断混合し、次いで、微小流動(microfluidize)して、カソード触媒インクを形成した。次いで、そのカソード触媒インクを、Nafion(登録商標)膜(DuPont)上にコーティングし、半触媒コーティングした膜を形成するために風乾した。コントロールの半触媒コーティングした膜をまた、そのブロックコポリマーなしで作製した。
その触媒層から溶解し得るブロックコポリマーの量を決定するために、2つの半触媒コーティングした膜を、上記の方法(実施例1)を使用して、10 wt%の代表的なPEO-PPOブロックコポリマーで作製した。その半触媒コーティングした膜のうちの一方はまた、約150℃においてなまし、15バール圧で約3分間圧縮して、その触媒層を膜へデカール転写する条件を再現した。
45cm2 活性領域を有する4種のMEAを、カソード触媒層の結合剤中に(0 wt%、2.5 wt%、5 wt%および10wt%で)実施例1に記載されるとおりの種々の量の代表的PEO-PPOブロックコポリマーとともに作製した。そのPEO-PPOブロックコポリマーを、1100 EW Nafion(登録商標)アイオノマーと混合し、1時間、室温において撹拌した。40 wt% 白金担持高表面積炭素担体(TKK, Japan)を有する触媒を、その混合物に撹拌しながら添加し、続いて、数分間剪断混合し、次いで、微小流動して、カソード触媒インクを形成した。次いで、そのカソード触媒インクを、強化ペルフルオロスルホン酸膜(W.L. Gore & Associates)上にコーティングした。白金担持高表面積カーボンおよび1100 EW Nafion(登録商標)アイオノマーを有するアノード触媒インクを、剥離シート上にコーティングし、その膜に150℃においてデカール転写して、触媒コーティングした膜を形成した。そのMEAのすべてのアノード触媒およびカソード触媒充填は、それぞれ、約0.1mg Pt/cm2および約0.4mg Pt/cm2であった。そのMEAはまた、触媒コーティングした膜と一緒に接着した、微小多孔性層を有する疎水性にしたカーボンファイバーペーパー(AvCarb(登録商標))をガス拡散層として有した。作製したMEAは、以下のカソード組成を有した: 0 wt% ブロックコポリマー/33 wt% Nafion(登録商標)を有するMEA 1、 2.5 wt% ブロックコポリマー/33 wt% Nafion(登録商標)を有するMEA 2、 5 wt% ブロックコポリマー/33 wt% Nafion(登録商標)を有するMEA 3、 10 wt% ブロックコポリマー/33 wt% Nafion(登録商標)を有するMEA 4(ブロックコポリマーの示されたすべての重量パーセンテージは、出発時重量パーセンテージである)。
本発明の好ましい実施形態によれば、例えば、以下が提供される。
(項1)
膜電極アセンブリであって、該膜電極アセンブリは、
アノード触媒層を含むアノード電極であって、該アノード触媒層は、アノード触媒および第1の結合剤を含む、アノード電極;
カソード触媒層を含むカソード電極であって、該カソード触媒層は、カソード触媒および第2の結合剤を含む、カソード電極;ならびに
該アノード電極と該カソード電極との間に挟まれたポリマー電解質膜、
を含み、ここで該第1の結合剤および第2の結合剤のうちの少なくとも一方は、アイオノマーならびにポリ(エチレンオキシド)およびポリ(プロピレンオキシド)を含むブロックコポリマーを含む、
膜電極アセンブリ。
(項2)
前記ブロックコポリマーは、ポリ(エチレンオキシド)-ポリ(プロピレンオキシド)-ポリ(エチレンオキシド)を含む、上記項1に記載の膜電極アセンブリ。
(項3)
前記ブロックコポリマーは、ポリ(プロピレンオキシド)-ポリ(エチレンオキシド)-ポリ(プロピレンオキシド)を含む、上記項1に記載の膜電極アセンブリ。
(項4)
前記ブロックコポリマーは、約3500g/mol~約14000g/molの分子量を含む、上記項1に記載の膜電極アセンブリ。
(項5)
前記アノード触媒層およびカソード触媒層のうちの少なくとも一方は、約1 wt%~約10 wt%の前記ブロックコポリマーを含む、上記項1に記載の膜電極アセンブリ。
(項6)
前記アノード触媒層およびカソード触媒層のうちの少なくとも一方は、約1 wt%~約7 wt%の前記ブロックコポリマーを含む、上記項1に記載の膜電極アセンブリ。
(項7)
前記アノード触媒およびカソード触媒は、白金、金、ルテニウム、イリジウム、コバルト、ニッケル、モリブデン、パラジウム、鉄、スズ、チタン、マンガン、セリウム、クロム、銅、およびタングステン、ならびに合金、固溶体、およびこれらの金属間化合物からなる群より選択される、上記項1に記載の膜電極アセンブリ。
(項8)
前記アノード触媒およびカソード触媒は、非貴金属を含む、上記項1に記載の膜電極アセンブリ。
(項9)
前記カソード触媒層は、少なくとも2種の触媒副層を含み、該触媒副層のうちの少なくとも一方は、前記ブロックコポリマーを含む、上記項1に記載の膜電極アセンブリ。
(項10)
上記項1に記載の膜電極アセンブリを含む、燃料電池。
(項11)
触媒コーティングした膜を作製するための方法であって、該方法は、
a)ブロックコポリマー溶液を形成するために、ポリ(エチレングリコール)およびポリ(プロピレングリコール)を含む非プロトン伝導性ブロックコポリマーを、水性溶液中に溶解する工程;
b)触媒インクを形成するために、該ブロックコポリマー溶液と、アイオノマーおよび触媒とを混合する工程;
c)コーティングしたイオン交換膜を形成するために、該触媒インクを、イオン交換膜の片面にコーティングする工程;ならびに
d)該触媒コーティングした膜を形成するために、該コーティングしたイオン交換膜を乾燥させる工程、
を包含する方法。
(項12)
前記ブロックコポリマーは、ポリ(エチレンオキシド)-ポリ(プロピレンオキシド)-ポリ(エチレンオキシド)を含む、上記項11に記載の方法。
(項13)
前記ブロックコポリマーは、ポリ(プロピレンオキシド)-ポリ(エチレンオキシド)-ポリ(プロピレンオキシド)を含む、上記項11に記載の方法。
(項14)
前記触媒は、白金、金、ルテニウム、イリジウム、コバルト、ニッケル、モリブデン、パラジウム、鉄、スズ、チタン、マンガン、セリウム、クロム、銅、およびタングステン、ならびに合金、固溶体、およびこれらの金属間化合物からなる群より選択される、上記項11に記載の方法。
(項15)
前記触媒は、非貴金属を含む、上記項11に記載の方法。
(項16)
前記コーティングしたイオン交換膜を乾燥させる工程は、該コーティングしたイオン交換膜を、室温より高い高温で加熱することを包含する、上記項11に記載の方法。
(項17)
前記コーティングしたイオン交換膜を圧縮する工程をさらに包含する、上記項11に記載の方法。
(項18)
触媒層を含む電極であって、該触媒層は、触媒と、アイオノマーならびにポリ(エチレンオキシド)およびポリ(プロピレンオキシド)を含むブロックコポリマーを含む結合剤とを含む、電極。
(項19)
前記電極はアノードである、上記項18に記載の電極。
(項20)
前記電極はカソードである、上記項18に記載の電極。
Claims (17)
- 膜電極アセンブリであって、該膜電極アセンブリは、
アノード触媒層を含むアノード電極であって、該アノード触媒層は、アノード触媒および第1の結合剤を含む、アノード電極;
カソード触媒層を含むカソード電極であって、該カソード触媒層は、カソード触媒および第2の結合剤を含む、カソード電極;ならびに
該アノード電極と該カソード電極との間に挟まれたポリマー電解質膜、
を含み、ここで該第1の結合剤および第2の結合剤のうちの少なくとも一方は、アイオノマーならびにポリ(エチレンオキシド)およびポリ(プロピレンオキシド)を含むブロックコポリマーを含む、
膜電極アセンブリ。 - 前記ブロックコポリマーは、ポリ(エチレンオキシド)-ポリ(プロピレンオキシド)-ポリ(エチレンオキシド)を含む、請求項1に記載の膜電極アセンブリ。
- 前記ブロックコポリマーは、ポリ(プロピレンオキシド)-ポリ(エチレンオキシド)-ポリ(プロピレンオキシド)を含む、請求項1に記載の膜電極アセンブリ。
- 前記ブロックコポリマーは、3500g/mol~14000g/molの分子量を含む、請求項1に記載の膜電極アセンブリ。
- 前記アノード触媒層およびカソード触媒層のうちの少なくとも一方は、1wt%~10wt%の前記ブロックコポリマーを含む、請求項1に記載の膜電極アセンブリ。
- 前記アノード触媒層およびカソード触媒層のうちの少なくとも一方は、1wt%~7wt%の前記ブロックコポリマーを含む、請求項1に記載の膜電極アセンブリ。
- 前記アノード触媒およびカソード触媒は、白金、金、ルテニウム、イリジウム、コバルト、ニッケル、モリブデン、パラジウム、鉄、スズ、チタン、マンガン、セリウム、クロム、銅、およびタングステン、ならびに合金、固溶体、およびこれらの金属間化合物からなる群より選択される、請求項1に記載の膜電極アセンブリ。
- 前記アノード触媒およびカソード触媒は、非貴金属を含む、請求項1に記載の膜電極アセンブリ。
- 前記カソード触媒層は、少なくとも2種の触媒副層を含み、該触媒副層のうちの少なくとも一方は、前記ブロックコポリマーを含む、請求項1に記載の膜電極アセンブリ。
- 請求項1に記載の膜電極アセンブリを含む、燃料電池。
- 触媒コーティングした膜を作製するための方法であって、該方法は、
a)ブロックコポリマー溶液を形成するために、ポリ(エチレングリコール)およびポリ(プロピレングリコール)を含む非プロトン伝導性ブロックコポリマーを、水性溶液中に溶解する工程;
b)触媒インクを形成するために、該ブロックコポリマー溶液と、アイオノマーおよび触媒とを混合する工程;
c)コーティングしたイオン交換膜を形成するために、該触媒インクを、イオン交換膜の片面にコーティングする工程;ならびに
d)該触媒コーティングした膜を形成するために、該コーティングしたイオン交換膜を乾燥させる工程、
を包含する方法。 - 前記ブロックコポリマーは、ポリ(エチレンオキシド)-ポリ(プロピレンオキシド)-ポリ(エチレンオキシド)を含む、請求項11に記載の方法。
- 前記ブロックコポリマーは、ポリ(プロピレンオキシド)-ポリ(エチレンオキシド)-ポリ(プロピレンオキシド)を含む、請求項11に記載の方法。
- 前記触媒は、白金、金、ルテニウム、イリジウム、コバルト、ニッケル、モリブデン、パラジウム、鉄、スズ、チタン、マンガン、セリウム、クロム、銅、およびタングステン、ならびに合金、固溶体、およびこれらの金属間化合物からなる群より選択される、請求項11に記載の方法。
- 前記触媒は、非貴金属を含む、請求項11に記載の方法。
- 前記コーティングしたイオン交換膜を乾燥させる工程は、該コーティングしたイオン交換膜を、室温より高い高温で加熱することを包含する、請求項11に記載の方法。
- 前記コーティングしたイオン交換膜を圧縮する工程をさらに包含する、請求項11に記載の方法。
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