CN101009375A - 燃料电池的电极和膜/电极组件及包括它的燃料电池系统 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种用于燃料电池的电极和包括它的燃料电池。该电极包括形成在扩散层上的催化剂层，该扩散层包含导电粉末、氟化树脂和导电基底。

Description

燃料电池的电极和膜/电极组件及包括它的燃料电池系统
技术领域
本发明涉及一种用于燃料电池的电极，包括它的膜电极组件和燃料电池系统。本发明涉及一种能够减小传质阻力、导致电池效率提高的用于燃料电池的电极，包括它的膜电极组件和燃料电池系统。
背景技术
燃料电池是通过氧化剂与燃料如氢，或者诸如甲醇、乙醇、天然气等的烃-基材料之间的电化学氧化还原反应产生电能的发电系统。
代表性的示例性燃料电池包括聚合物电解液膜燃料电池(PEMFC)和直接氧化燃料电池(DOFC)。直接氧化燃料电池包括使用甲醇作为燃料的直接甲醇燃料电池。
聚合物电解液燃料电池是一种可用于替代常规能源的环境友好的能源。它具有若干优点如功率输出密度和能量转换效率高，在室温下可运行，及尺寸小并且密封紧密。因此，它可以应用于多种领域如无污染汽车、发电系统和用于移动式设备、军事装备等的便携式电源。
聚合物电解液燃料电池具有能量密度高的优点，但是它也有问题，比如需要小心处理氢气，及需要辅助设备如燃料重整处理器来重整甲烷或甲醇、天然气等以产生氢作为燃料。
相反，直接氧化燃料电池具有比气体类型的燃料电池低的能量密度，但是它具有容易处理液体类型的燃料、工作温度低和不需要附加的燃料重整处理器的优点。因此，它被认为是适用于小型和普通电气设备的便携式能源的系统。
在上述燃料电池系统中，发电的电池组基本上包括堆叠成多层的几个单元电池，并且各单元电池包括膜电极组件(MEA)和隔板(也称为双极板)。膜电极组件具有彼此连接的阳极(也称为燃料电极或氧化电极)和阴极(也称为空气电极或还原电极)，电解液膜介于它们之间。
隔板不仅充当将反应所需的燃料提供给阳极和将氧提供给阴极的通道，而且充当在膜电极组件中串联阳极和阴极的导体。燃料的电化学氧化反应发生在阳极，氧的电化学还原反应发生在阴极，从而由于在该过程中产生的电子的迁移而产生电、热和水。
发明内容
本发明的一个实施方案提供一种能够减小传质阻力，导致燃料电池效率提高的电极。
本发明的另一个实施方案提供一种包括上述电极的膜电极组件。
本发明的另一个实施方案提供一种包括上述电极的燃料电池系统。
根据本发明的一个实施方案，燃料电池的电极包括扩散层和形成在该扩散层上的催化剂层。扩散层包含均匀地分散在其表面和内部的导电粉末。
根据本发明的另一个实施方案，膜电极组件包括彼此相对的阳极和阴极以及布置在阳极和阴极之间的聚合物电解液膜。阳极和阴极中的至少一个包括扩散层和形成在该扩散层上的催化剂层。扩散层包括均匀地分散在其表面和内部的导电粉末。
根据本发明的另一个实施方案，燃料电池系统包括至少一个通过燃料和氧化剂之间的电化学反应发电的发电单元，将燃料提供给发电单元的燃料供给单元，及将氧化剂提供给发电单元的氧化剂供给单元。发电单元包括至少一个膜电极组件，及布置在其两侧的隔板，所述膜电极组件包括彼此相对的阳极和阴极以及介于其间的聚合物电解液膜。阳极和阴极中的至少一个包括扩散层和形成在该扩散层上的催化剂层。扩散层包括均匀地分散在其表面和内部的导电粉末。
导电粉末可以分散在扩散层中，分布均匀。
扩散层可以包含导电粉末和由碳纤维构成的电极基底。导电粉末涂布在碳纤维上。
扩散层可以包括均匀地分散在其表面和内部的导电粉末和氟化树脂。
催化剂层可以通过沉积来形成。
附图说明
图1是根据本发明一个实施方案的扩散层的剖视图。
图2是本发明燃料电池系统的一个实施方案的示意图。
图3是根据实施例1和3的燃料电池的电流-电压特性的曲线图。
图4是根据实施例1和3的燃料电池的电流-功率特性的曲线图。
具体实施方式
通常，用于燃料电池的电极包括扩散层和其上发生燃料氧化或氧化剂还原的催化剂层。
扩散层将燃料和氧化剂扩散到催化剂层中。扩散层可以包括微孔层以获得反应物的均匀扩散，该微孔层包含在电极基底上的导电粉末。
然而，虽然该常规结构能够均匀地扩散燃料和氧化剂，但是它仍有由于电极基底和微孔层的孔隙尺寸和孔隙率不一致而引起传质阻力的问题。因此，该问题导致燃料和氧化剂的供给不均匀。
另外，在形成微孔层之前，扩散层经受防水处理以便防止在燃料电池运行过程中产生的水阻塞扩散层的孔隙，导致电极的制备过程复杂化。
为了解决这些问题，本发明的一个实施方案提供了一种用于燃料电池的电极，其包括扩散层，其包含导电粉末和电极基底，及形成在其上的催化剂层，其中所述扩散层包括均匀地分散在其表面和内部的导电粉末。
电极基底包括碳纤维，导电粉末涂布在碳纤维上。
图1是根据本发明一个实施方案的扩散层的剖视图。如图1所示，通过将导电粉末104涂布在电极基底的骨架结构102上，或者将它布置在电极基底的孔隙内部，制得用于燃料电池的电极。因此，扩散层100可以具有均匀的孔隙率和孔隙尺寸以及降低的传质阻力。
在本发明的一个实施方案中，用于燃料电池的电极包括电极基底，该电极基底选自炭布和炭纸，及其混合物，但不限于此。
根据实施方案的导电粉末104的非限制性实例包括炭粉、炭黑、活性炭、乙炔黑、科琴黑(ketjen black)、纳米碳及其混合物。纳米碳可以包括诸如碳纳米管、碳纳米纤维、碳纳米线、碳纳米角、碳纳米环或其混合物的材料。
在实施方案中，导电粉末104可以与氟化树脂一起混合或涂布，氟化树脂充当防水剂，以防止在燃料电池运行过程中产生的水封闭孔隙，从而促进燃料和氧化剂的平稳扩散。
导电粉末和氟化树脂可以按照30～70∶70～30、优选40～60∶60～40的重量比进行分散。当导电粉末的量少于30％重量时，难以在扩散层中形成反应物容易扩散的均匀孔隙，而当它大于70％重量时，发生导电粉末的分离。
通过在包含氟化树脂的防水组合物中加入导电粉末，然后表面处理电极基底，可以制备这种扩散层。因此，可以通过进行防水处理来制备具有均匀孔隙的扩散层。其简化了燃料电池电极的制备过程。
依据组合物的粘度，表面处理可以包括，但不限于，丝网印刷、喷涂、刮片法、凹版涂布、浸涂、丝网遮蔽法、涂漆等。在一个实施方案中，适宜使用浸涂。
在一个实施方案中，氟化树脂可以包括，但不限于，聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯、聚六氟丙烯、聚偏二氟乙烯-六氟丙烷、聚全氟烷基乙烯基醚、聚全氟磺酰基氟化物烷氧基乙烯基醚(polyperfluoro sulfonylfluoride alkoxyvinyl ether)、其共聚物及其混合物。在另一个实施方案中，溶剂可以包括，但不限于，醇如乙醇、异丙醇、乙醇、正丙醇和丁醇；水；二甲基乙酰胺(DMAc)；二甲基甲酰胺、二甲亚砜(DMSO)；N-甲基吡咯烷酮；四氢呋喃，及其混合物。在本发明的一个实施方案中，所使用的溶剂是醇和水的混合物。
在实施方案中，扩散层的厚度为100～600μm，优选为200～400μm。当扩散层的厚度大于600μm时，传质阻力变大，而当它小于100μm时，扩散不均匀地发生。因为本发明的电极没有进一步包括微孔层，所以电极可以比现有技术的电极薄。
在实施方案中，扩散层的孔隙率为65～95％，优选为65～85％，更优选为70～80％。当孔隙率大于95％时，扩散不均匀地发生，而当它小于65％时，传质阻力变大。
扩散层包括均匀分布布置的孔隙。
在一个实施方案中，通过用包含所需的催化剂、粘结剂和离聚物的组合物涂布扩散层100，形成催化剂层200。涂布方法众所周知，因此不详细描述。
在一个实施方案中，催化剂层200包含有助于燃料氧化和氧化剂还原的金属催化剂，金属催化剂一般包括铂-基催化剂。在实施方案中，金属催化剂可以包括至少一种选自铂、钌、锇、铂-钌合金、铂-锇合金、铂-钯合金、铂-M合金(其中M是至少一种选自Ga、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn及其混合物的过渡元素)及其混合物的金属/合金。在另一个实施方案中，催化剂选自铂、钌、锇、铂-钌合金、铂-锇合金、铂-钯合金、铂-钴合金、铂-镍合金及其混合物。
在实施方案中，催化剂可以担载在载体上或者可以不担载。用于本发明一个实施方案的载体的实例包括炭如乙炔黑、石墨，无机微粒如氧化铝、氧化硅、氧化锆、氧化钛及其混合物。在另一个实施方案中，当催化剂是由载体担载的贵金属时，它可以包括已经提供有载体的商业上可获得的那些载体中的一种，或者通过将贵金属担载在载体上制得。因为将贵金属担载在载体上的方法是本领域公知的，所以在本说明书中省略其描述。
在选择性的实施方案中，可以通过催化金属的沉积如通过溅射，或者通过包括热蒸发或电子束蒸发的蒸发，形成催化剂层100。当利用沉积法时，可以形成比利用湿法涂布方法更均匀的薄层。通过沉积形成的催化剂层包括大量存在于电解液膜附近的催化金属。因此，通过湿法涂布方法形成的催化剂层的问题，即催化剂层更厚，从而远离电解液膜的催化金属不参与反应的问题，可以得到解决。
在实施方案中，本发明还提供一种膜电极组件，其包括上述的用于燃料电池的电极。
在另一个实施方案中，膜电极组件包括彼此相对的阳极和阴极，及介于阳极和阴极之间的聚合物电解液膜。
在一个实施方案中，电极可以或者是进行燃料氧化的阳极，或者是进行氧化剂还原的阴极。
在另一个实施方案中，聚合物电解液膜可以包括质子导电聚合物，其具有将在阳极催化剂层产生的质子迁移到阴极催化剂层的功能。
在一个实施方案中，质子导电聚合物可以是在其侧链上具有选自磺酸基、羧酸基、磷酸基、膦酸基、其衍生物及其组合的阳离子交换基团的聚合物树脂。
在另一个实施方案中，聚合物的非限制性实例包括至少一种选自全氟-基聚合物、苯并咪唑-基聚合物、聚酰亚胺-基聚合物、聚醚酰亚胺-基聚合物、聚苯硫醚-基聚合物、聚砜-基聚合物、聚醚砜-基聚合物、聚醚酮-基聚合物、聚醚-醚酮-基聚合物、聚苯基喹喔啉-基聚合物及其混合物中的质子导电聚合物。在一个实施方案中，质子导电聚合物是选自聚(全氟磺酸)、聚(全氟羧酸)、具有磺酸基的四氟乙烯与氟乙烯基醚的共聚物、脱氟的聚醚酮硫醚、芳基酮、聚(2，2’-(间亚苯基)-5，5’-联苄并咪唑)、聚(2，5-苯并咪唑)及其混合物中的至少一种。在实施方案中，聚合物电解液膜的厚度一般为10～200μm。
在一个实施方案中，本发明还提供一种包括上述膜电极组件的燃料电池系统。
在实施方案中，燃料电池系统包括至少一个通过燃料和氧化剂的电化学反应发电的发电单元，将燃料提供给发电单元的燃料供给单元，及将氧化剂提供给发电单元的氧化剂供给单元。
实施方案包括发电单元，其包括如上所述的膜电极组件和隔板。
在一个实施方案中，隔板可以包括用于将燃料和氧化剂提供给膜电极组件的流道和冷却通道。
燃料供给单元起到给发电单元提供包括氢的燃料的作用，氧化剂供给单元起到给发电单元提供氧化剂的作用。在实施方案中，燃料包括液态或气态氢或者烃燃料如甲醇、乙醇、丙醇、丁醇或天然气，氧化剂包括氧或空气。
在一个实施方案中，燃料电池系统可以应用于聚合物电解液膜燃料电池(PEMFC)或直接氧化燃料电池(DOFC)，优选应用于使用液态燃料的DOFC。
图2图示了根据本发明一个实施方案的燃料电池系统的示意结构，其将参考附图详述如下。
图2图示了本发明实施方案，其包括通过使用泵将燃料和氧化剂提供给发电单元的结构。然而，本发明不限于此，而是可以应用于不利用泵的结构。
在一个实施方案中，燃料电池系统10包括电池组7，其由至少一个通过燃料和氧化剂的电化学反应产生电能的发电单元19构成；燃料供给单元1，其用来将燃料提供给发电单元19；及氧化剂供给单元5，其用来将氧化剂提供给发电单元19。
在另一个实施方案中，燃料供给单元1装有储存燃料的罐9，及与其相连的泵11。燃料泵11以预定的压力和流速提供储存在罐9中的燃料。
在实施方案中，给电池组7的发电单元19提供氧化剂的氧化剂供给单元5，装有至少一个以预定压力和流速抽吸氧化剂的泵13。
在一个实施方案中，发电单元19包括氧化氢或燃料并还原氧化剂的膜电极组件21，及在其两侧可以分别提供氢或燃料与氧化剂的隔板(双极板)23和25。
下面的实施例更详细地说明了本发明的实施方案。然而，应该理解的是本发明不限于这些实施例。
实施例1
在由水和异丙醇制成的溶剂中按照40∶60的重量比混合炭粉和聚四氟乙烯，制备导电的防水组合物。然后，将炭纸浸渍到该组合物中，制备扩散层。所得到的扩散层的孔隙率为78％。
通过在所制得的扩散层上涂布催化剂浆料，形成催化剂层，制备用于燃料电池的电极。通过混合担载在炭粉上的铂(Pt/C)、聚四氟乙烯聚合物和包含水和异丙醇的溶剂，制备所述催化剂浆料。
所述电极用作阳极和阴极，NAFIONTM(全氟磺酸)聚合物电解液膜介于其间。然后，在200℃下施加200kgf/cm2的压力3分钟来制备膜电极组件。
将所得到的膜电极组件插入两片垫片之间，并插入到两个形成有确定形状的由通路通道(pathway channel)和冷却通道构成的隔板之间。接着，将它在铜端板之间加压，制得单元电池。
实施例2
在由水和异丙醇制成的溶剂中按照45∶65的重量比混合炭粉和聚四氟乙烯，制备导电的防水组合物。然后，将炭纸浸渍到该组合物中，制备扩散层。所得到的扩散层的孔隙率为75％。
使用该扩散层，按照与实施例1同样的方法制备单元电池。
实施例3
在由水和异丙醇制成的溶剂中按照25∶75的重量比混合炭粉和聚四氟乙烯，制备导电的防水组合物。然后，将炭纸浸渍到该组合物中，制备扩散层。所得到的扩散层的孔隙率为60％。
使用该扩散层，按照与实施例1同样的方法制备单元电池。
向按照实施例1和3制得的燃料电池提供0.5 M甲醇和氧(O2)，然后在70℃下运行时测量燃料电池的电压和电流密度。
图3和4分别是根据实施例1和3燃料电池的电流-电压和电流-功率特性的曲线图。如图3和4所示，在高电流下，实施例1的燃料电池表现出高电压和功率，而实施例3的燃料电池表现出非常大的电压降和功率降。这些结果是由这样的事实引起的，即与实施例1相比，实施例3的扩散层传质阻力高。
尽管已经结合示例性实施方案描述了本发明，但是应该理解，本发明不限于所公开的实施方案，而是相反，旨在覆盖包括在所附的权利要求书的精神和范围内的各种修改和等效方案。

Claims (13)

1.一种用于燃料电池的电极，包括：
扩散层，其包含均匀地分散在其表面和内部的导电粉末；及
形成在该扩散层上的催化剂层。
2.根据权利要求1的电极，其中所述电极基底包括碳纤维和涂布于其上的导电粉末。
3.根据权利要求1的电极，其中所述导电粉末选自炭粉、炭黑、活性炭、乙炔黑、科琴黑、纳米碳及其混合物。
4.根据权利要求1的电极，其中所述扩散层还包含与导电粉末一起涂布在碳纤维上的氟化树脂。
5.根据权利要求3的电极，其中所述氟化树脂选自聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯、聚六氟丙烯、聚偏二氟乙烯-六氟丙烷、聚全氟烷基乙烯基醚、聚全氟磺酰基氟化物烷氧基乙烯基醚、其共聚物及其混合物。
6.根据权利要求1的电极，其中所述电极基底选自炭布、炭纸及其混合物。
7.根据权利要求1的电极，其中所述扩散层厚度为100～600μm。
8.根据权利要求1的电极，其中所述扩散层厚度为200～400μm。
9.根据权利要求1的电极，其中所述扩散层孔隙率为70～95％。
10.根据权利要求1的电极，其中所述扩散层孔隙率为80～90％。
11.一种用于燃料电池的膜电极组件，包括：
彼此相对的阳极和阴极，及
介于其间的聚合物电解液膜；
并且所述阳极和阴极中的至少一个是根据权利要求1至10中任一项的电极。
12.一种燃料电池系统，包括：
至少一个发电单元，其包括至少一个膜电极组件和布置在其两侧的隔板，该膜电极组件包括：
彼此相对的阳极和阴极，其中该阳极和阴极中的至少一个是根据权利要求1至10中任一项的电极；及
介于阳极和阴极之间的聚合物电解液膜；
燃料供给单元，其为发电单元提供燃料；及
氧化剂供给单元，其为发电单元提供氧化剂。
13.根据权利要求12的燃料电池系统，其中所述燃料电池系统选自聚合物电解液膜燃料电池(PEMFC)和直接氧化燃料电池(DOFC)。
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Open date: 20070801