KR101093708B1 - 연료전지용 전극 및 이를 포함하는 연료전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 연료전지용 전극 및 이를 포함하는 연료전지에 관한 것으로서, 상기 연료전지용 전극은 촉매층; 및 탄소계 물질이 코팅된 다공성 금속 메쉬(mesh) 박막이 적층된 촉매 지지층을 포함한다. 상기 연료전지는 서로 대향하여 위치한 애노드 및 캐소드 전극, 및 상기 애노드와 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질막을 포함하는 적어도 하나 이상의 막/전극 접합체; 및 상기 막/전극 접합체의 애노드와 캐소드 전극중 어느 하나에 접촉하여 가스를 공급하는 유로 채널이 형성된 바이폴러 플레이트를 포함하고, 상기 애노드 및 캐소드 전극 중 적어도 하나는 촉매층; 및 탄소계 물질이 코팅된 다공성 금속 메쉬 박막이 적층된 촉매 지지층을 포함한다.
연료전지, 미세 기공층, 가스확산층, 금속 메쉬

Description

연료전지용 전극 및 이를 포함하는 연료전지{A ELECTRODE FOR FUEL CELL AND A FUEL CELL COMPRISING THE SAME}
도 1은 고분자 전해질 막을 포함하는 연료전지의 작동상태를 개략적으로 보인 도면이다.
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명>
1: 연료전지 3: 애노드
5: 캐소드 7: 고분자 전해질 막
[산업상 이용 분야]
본 발명은 연료전지용 전극 및 이를 포함하는 연료전지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 촉매 지지체를 박막으로 제조함으로써 일정 강도를 유지하면서도 연료전지 스택의 두께를 감소시킬 수 있는 연료전지용 전극 및 이를 포함하는 연료전지에 관한 것이다.
[종래 기술]
연료 전지(Fuel cell)는 메탄올, 에탄올, 천연가스와 같은 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 산소의 화학 반응 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템이다.
연료전지는 사용되는 전해질의 종류에 따라, 인산형 연료 전지, 용융탄산염 형 연료 전지, 고체 산화물형 연료 전지, 고분자 전해질형 또는 알칼리형 연료 전지 등으로 분류된다. 이들 각각의 연료 전지는 근본적으로 같은 원리에 의해 작동되지만 사용되는 연료의 종류, 운전 온도, 촉매, 전해질 등이 서로 다르다.
이들 중 근래에 개발되고 있는 고분자 전해질형 연료 전지(Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell; PEMFC)는 다른 연료 전지에 비하여 출력 특성이 탁월하며 작동 온도가 낮고 아울러 빠른 시동 및 응답 특성을 가지며, 자동차와 같은 이동용 전원은 물론, 주택, 공공 건물과 같은 분산용 전원 및 전자기기용과 같은 소형 전원 등 그 응용 범위가 넓은 장점을 가진다.
상기와 같은 PEMFC는 기본적으로 시스템을 구성하기 위해 스택(stack), 개질기(reformer), 연료 탱크, 및 연료 펌프 등을 구비한다. 스택은 연료 전지의 본체를 형성하며, 연료 펌프는 연료 탱크 내의 연료를 개질기로 공급한다. 개질기는 연료를 개질하여 수소 가스를 발생시키고 그 수소 가스를 스택으로 공급한다. 따라서, 이 PEMFC는 연료 펌프의 작동으로 연료 탱크 내의 연료를 개질기로 공급하고, 이 개질기에서 연료를 개질하여 수소 가스를 발생시키며, 스택에서 이 수소 가스와 산소를 전기 화학적으로 반응시켜 전기에너지를 발생시킨다.
상기와 같은 연료 전지 시스템에 있어 전기를 실질적으로 발생시키는 스택은 막/전극 접합체(Membrane Electrode Assembly; MEA)와 이의 양면에 밀착하는 바이 폴라 플레이트(Bipolar Plate)로 이루어진 단위 셀이 수 개 내지 수십 개로 적층된 구조를 갖는다. 막/전극 접합체는 전해질막을 사이에 두고 애노드 전극과 캐소드 전극이 결합된 구조를 가진다. 상기 바이폴러 플레이트는 상기 각각의 막/전극 접합체를 분리하고 연료 전지의 반응에 필요한 수소 가스와 산소를 막/전극 접합체의 애노드 전극과 캐소드 전극으로 공급하는 통로의 역할과, 각 막/전극 접합체의 애노드 전극과 캐소드 전극을 직렬로 연결시켜 주는 전도체의 역할을 동시에 수행한다. 바이폴러 플레이트를 통해 애노드 전극에는 수소 가스가 공급되는 반면, 캐소드 전극에는 산소가 공급된다. 이 과정에서 애노드 전극에서는 수소 가스의 산화 반응이 일어나게 되고, 캐소드 전극에서는 산소의 환원 반응이 일어나게 되며 이때 생성되는 전자의 이동으로 인해 전기를 발생시키고, 열과 수분을 부수적으로 발생시킨다.
본 발명의 목적은 촉매 지지체를 박막으로 제조함으로써 일정 강도를 유지하면서도 연료전지 스택의 두께를 감소시킬 수 있는 연료전지용 전극 및 이를 포함하는 연료전지를 제공하기 위한 것이다.
상기한 목적을 달성하기 위하여, 촉매층; 및 탄소계 물질이 코팅된 다공성 금속 메쉬(mesh) 박막이 적층된 촉매 지지층을 포함하는 연료전지용 전극을 제공한다.
본 발명은 또한 서로 대향하여 위치한 애노드 및 캐소드 전극, 및 상기 애노 드와 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질막을 포함하는 적어도 하나 이상의 막/전극 접합체; 및 상기 막/전극 접합체의 애노드와 캐소드 전극중 어느 하나에 접촉하여 가스를 공급하는 유로 채널이 형성된 바이폴러 플레이트를 포함하고,
상기 애노드 및 캐소드 전극 중 적어도 하나는 촉매층; 및 탄소계 물질이 코팅된 다공성 금속 메쉬 박막이 적층된 촉매 지지층을 포함하는 연료전지를 제공한다.
이하 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
연료전지의 전극은 일반적으로 탄소 페이퍼(carbon paper), 탄소 천(carbon cloth), 탄소 펠트(carbon felt) 등 도전성 기재에 촉매층을 코팅하여 제조된다. 상기 도전성 기재는 촉매층을 지지하는 촉매 지지층 역할을 함과 동시에 촉매층에 반응가스를 전달하는 가스 확산(gas diffusion) 통로 역할을 한다. 촉매 지지층은 전자전도도가 우수하여야 하고 전해질로 사용되는 산에 대하여 내부식성이 우수하여야 한다. 종래에 촉매 지지층으로 사용되는 탄소 페이퍼, 탄소 천, 탄소 펠트 등은 전자전도도, 내부식성은 우수하나 두께가 약 300 마이크로미터로 스택의 두께를 증가시키는 요인이 된다. 스택의 적층 밀도를 높이고 체적당 발전효율을 증가시키기 위해서는 가능한한 촉매 지지층의 두께를 얇게 하는 것이 바람직하지만 두께가 얇아지면 강도가 저하되는 문제점이 발생한다.
본 발명에서는 상기 박막 제조가 가능한 금속 메쉬 박막을 적층하여 촉매 지지체로 사용함으로써 일정 강도를 유지하면서도 스택의 두께를 감소시키고 아울러 기존의 촉매 지지층에 비하여 우수한 전자 전도도를 제공할 수 있으며 금속재를 사 용하므로 저렴한 비용으로 연료전지의 제조가 가능하다.
상기 금속 메쉬로는 알루미늄, 니켈, 철, 크롬, 구리 등이 사용가능하다. 상기 금속 메쉬 박막의 두께는 약 20 마이크로미터 이하인 것이 바람직하며, 5 내지 10 마이크로미터인 것이 더 바람직하다. 금속 메쉬 박막의 적층 수는 설계되는 연료전지의 효율에 따라 조절가능하다. 본 발명에서 상기 적층 수는 10장 이하가 바람직하고, 1 내지 7 장을 적층하는 것이 더 바람직하다. 금속 메쉬 박막의 메쉬의 크기는 기체 확산을 고려하여 결정되며 직경이 1 내지 10 마이크로미터 크기의 메쉬인 것이 바람직하다. 적층된 각각의 금속 메쉬 박막의 메쉬의 크기는 서로 동일하게 할 수도 있고 다르게 할 수도 있다.
상기 금속 메쉬 박막은 전해질에 대한 내부식성을 개선하기 위하여 표면에 탄소계 물질을 코팅하여 사용한다. 상기 탄소계 물질로는 비정질 탄소, 흑연, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 활성 탄소, 플러렌(fullerene) 등이 있다.
상기 탄소계 물질 코팅층은 탄소계 물질, 바인더 수지 및 용매를 혼합한 조성물을 금속 메쉬 박막에 코팅하여 형성한다. 상기 바인더 수지로는 폴리비닐리덴플루오라이드(PVDF), 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE) 등의 플루오르 함유 고분자 또는 스티렌-부타디엔 고무 등의 고무계 고분자가 사용될 수 있다. 상기 용매로는 N-메틸피롤리돈(NMP), 이소프로필알코올과 같은 알코올, 물 등이 사용될 수 있다.
상기 조성물의 코팅방법은 특히 한정되지 않는다. 예를 들어 닥터 블레이드법(doctor blade method), 침지법(dip method), 리버스롤법(reverse roll method), 다이렉트 롤법(direct roll method), 그라비아법(gravure method), 압출성형법(extrusion method), 브러쉬법 등이 이용될 수 있다.
탄소계 물질의 코팅되는 양도 특히 한정되지 않지만, 금속 메쉬 박막 100 중량부에 대하여 1 내지 10 중량부로 사용되는 것이 바람직하다.
탄소계 물질 코팅층은 촉매 지지층으로 사용되는 금속 메쉬 박막의 내부식성을 향상시킬 뿐만 아니라 촉매층과 촉매 지지층의 접착성을 향상시킨다. 상기 탄소계 물질은 적층된 금속 메쉬 박막 모두를 코팅하여 사용할 수도 있고 전해질 막과 접촉하는 금속 메쉬 박막에만 코팅하여 사용할 수도 있다.
상기 탄소계 물질이 코팅된 금속 메쉬 박막은 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)으로 발수 처리하여 사용될 수도 있다. 또한 발수 처리한 금속 메쉬 박막에 탄소계 물질을 코팅할 수도 있다.
상기 촉매 지지층에 형성되는 촉매층은 관련 반응(수소의 산화 및 산소의 환원)을 촉매적으로 도와주는 이른바 금속 촉매를 포함하는 것으로서, 백금, 루테늄, 백금-루테늄, 백금-전이금속 함금 등이 바람직하게 사용될 수 있다. 상기 백금-전이금속 합금의 바람직한 예로는 백금-코발트가 있다. 이들 금속 촉매는 담체에 지지되어 사용되는 것이 바람직하다. 상기 담체로는 아세틸렌 블랙, 흑연 등과 같은 탄소를 사용할 수도 있고, 알루미나, 실리카 등의 무기물 미립자를 사용할 수도 있다. 담체에 담지된 귀금속을 촉매로 사용하는 경우에는 상용화된 것을 사용할 수도 있고, 또한 담체에 귀금속을 담지시켜 제조하여 사용할 수도 있다. 담체에 귀금속을 담지시키는 공정은 당해 분야에서 널리 알려진 내용이므로 본 명세서에서 자세한 설명은 생략한다.
본 발명의 연료전지용 전극은 상기 촉매층과 촉매 지지층 사이에 가스 확산 효과를 증진시키기 위하여 미세 기공층(microporous layer)을 더 포함할 수 있다. 이러한 미세 기공층은 반응 가스를 균일하게 촉매층에 공급하고 촉매층에 형성된 전자를 촉매 지지층에 전달하는 역할을 한다. 일반적으로 입경이 작은 도전성 분말, 예를 들어 탄소 분말, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 활성 탄소 등을 포함할 수 있다.
상기 미세 기공층은 도전성 분말, 바인더 수지 및 용매를 포함하는 조성물을 도전성 기재에 코팅하여 제조된다. 상기 불소계열 바인더 수지로는 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVDF) 등의 불소계열 바인더 수지 또는 스티렌-부타디엔 고무(SBR) 등의 고분자가 사용될 수도 있다. 상기 용매로는 NMP, 이소프로필알코올과 같은 알코올, 물 등이 사용될 수 있다. 코팅공정은 조성물의 점성에 따라 스크린 프린팅법, 스프레이 코팅법 또는 닥터 블레이드를 이용한 코팅법 등이 사용될 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
연료 전지에서 캐소드 및 애노드 전극은 물질로 구별되는 것이 아니라, 그 역할로 구별되는 것으로서, 연료 전지용 전극은 수소 산화용 애노드 및 산소의 환원용 캐소드로 구별된다. 따라서, 본 발명의 연료 전지용 전극은 캐소드 및 애노드 전극에 모두 사용가능하다.
도 1은 애노드(3), 캐소드(5), 및 고분자 전해질 막(7)을 포함하는 연료전지(1)의 작동상태를 개략적으로 보인 도면이다. 상기 애노드(3)와 캐소드(5) 전극으로 본 발명의 전극이 사용될 수 있다. 도 1을 참조하여 설명하면, 수소 가스 또는 연료가 상기 애노드(3)에 공급되면 전기화학적 산화반응이 일어나면서 수소이온 H+와 전자 e-로 이온화되면서 산화된다. 이온화된 수소이온은 고분자 전해질 막(7)을 통하여 캐소드(5)로 이동하고 전자는 애노드(3)를 통해 이동하게 된다. 캐소드(5)로 이동한 수소 이온은 캐소드(5)로 공급되는 산소와 전기화학적 환원반응을 일으켜 반응열과 물을 생성시키고 전자의 이동으로 전기에너지가 발생된다.
상기 고분자 전해질 막(7)은 수소이온-전도성 중합체 물질, 즉 이오노머(ionomer)로 이루어지며, 일반적으로 설폰산기를 포함하는 테트라플루오로에틸렌과 플루오로비닐에테르 공중합체, 탈불소화된 황화 폴리에테르케톤, 아릴 케톤 또는 폴리벤즈이미다졸 등을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 일반적으로 상기 고분자 막은 10 내지 200㎛의 두께를 갖는다.
연료전지는 막/전극 접합체를 가스 유로 채널과 냉각 채널이 형성된 바이폴러 플레이트 사이에 삽입하여 단위 전지를 제조하고, 이를 적층하여 스택을 제조한 후, 이를 두 개의 엔드 플레이트(end plate) 사이에 삽입하여 제조할 수 있다. 연료 전지는 이 분야의 통상의 기술에 의하여 용이하게 제조될 수 있다.
본 발명의 연료전지용 전극은 모든 연료전지에 적용가능하며, 특히 고분자 전해질형 연료 전지(PEMFC)와 직접 메탄올 전지(DMFC)에 바람직하게 적용될 수 있다.
이하 본 발명의 바람직한 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러나 하기한 실 시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일 뿐 본 발명이 하기한 실시예에 한정되는 것은 아니다.
(실시예 1: 전극 및 단위 전지의 제조)
탄소 5 중량부를 이소프로필알코올 100 중량부에 투입하여 코팅 조성물을 제조하였다. 10 마이크로미터의 알루미늄 금속 메쉬 박막에 상기 코팅 조성물을 코팅한 후 100도에서 건조 하여 금속 메쉬 박막을 제조하였다. 여기에 백금이 담지된 탄소분말(Pt/C) 100 중량부, 폴리테트라플루오로에틸렌 고분자 40 중량부 및 용매로 이소프로필알콜 100 중량부를 혼합하여 제조한 촉매층 형성용 코팅 조성물을 코팅하여 연료전지용 전극을 제조하였다.
상기 전극을 애노드 및 캐소드로 하여 그 사이에 Nafion(DuPont 사 제품) 고분자 막을 놓고 100도에서 30초간 소성한 후 열간압연하여 막/전극 접합체(MEA)를 제조하였다.
상기 제조된 막/전극 접합체를 두 장의 가스켓(gasket) 사이에 삽입한 후 일정형상의 가스 유로 채널과 냉각 채널이 형성된 2개의 바이폴러 플레이트에 삽입한 후 구리 엔드(end) 플레이트 사이에서 압착하여 단위 전지를 제조하였다.
(실시예 2)
금속 메쉬 박막으로 니켈 금속 메쉬 박막을 사용한 것을 제외하고 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 단위 전지를 제조하였다.
(실시예 3)
촉매층과 금속 메쉬 박막 사이에 탄소 분말, 폴리테트라플루오로에틸렌 고분 자 및 용매로 이소프로필알콜을 혼합하여 제조한 미세 기공층 형성용 코팅 조성물을 코팅하여 미세 기공층을 더 형성한 것을 제외하고 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 단위 전지를 제조하였다.
(비교예 1)
두께 300 마이크로 미터의 탄소 페이퍼에 실시예 1의 촉매층 형성용 조성물을 코팅하여 전극을 제조한 것을 제외하고 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 단위전지를 제조하였다.
상기 실시예에 따른 연료전지는 금속 메쉬 박막을 촉매지지층으로 사용함으로써 탄소페이퍼를 사용한 비교예 1에 비하여 동등 이상의 전지성능을 보이면서도 두께를 약 1/30으로 감소시킬 수 있었다.
본 발명의 연료전지용 전극에서는 촉매층을 지지하기 위한 촉매 지지층으로 탄소계 물질이 코팅된 금속 메쉬 박막을 사용함으로써 스택의 두께를 감소시켜 컴팩트하면서도 연료의 공급이 균일하면서도 용이한 연료전지의 설계가 가능하다.

Claims (14)

  1. 촉매층;
    탄소계 물질이 코팅된 다공성 금속 메쉬(mesh) 박막이 적층된 촉매 지지층; 및
    상기 촉매층과 촉매 지지층 사이에 형성된, 도전성 분말을 포함하는 미세 기공층
    을 포함하는 연료전지용 전극.
  2. 제1항에 있어서, 상기 촉매층은 백금, 루테늄, 백금-루테늄, 및 백금-전이금속으로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 금속 촉매를 포함하는 연료전지용 전극.
  3. 제1항에 있어서, 상기 탄소계 물질은 비정질 탄소, 흑연, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 활성 탄소 및 플러렌(fullerene)으로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나인 연료전지용 전극.
  4. 제1항에 있어서, 상기 금속 메쉬는 알루미늄, 니켈, 철, 크롬, 및 구리로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나인 연료전지용 전극.
  5. 제1항에 있어서, 상기 금속 메쉬 박막의 두께는 20 마이크로미터 이하인 연료전지용 전극.
  6. 제1항에 있어서, 상기 금속 메쉬 박막의 적층 수는 1 내지 7인 연료전지용 전극.
  7. 삭제
  8. 서로 대향하여 위치한 애노드 및 캐소드 전극, 및 상기 애노드와 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질막을 포함하는 적어도 하나 이상의 막/전극 접합체; 및 상기 막/전극 접합체의 애노드와 캐소드 전극중 어느 하나에 접촉하여 가스를 공급하는 유로 채널이 형성된 바이폴러 플레이트를 포함하고,
    상기 애노드 및 캐소드 전극 중 적어도 하나는 촉매층; 탄소계 물질이 코팅된 다공성 금속 메쉬(mesh) 박막이 적층된 촉매 지지층; 및 상기 촉매층과 촉매 지지층 사이에 형성된, 도전성 분말을 포함하는 미세 기공층을 포함하는 연료전지용 전극.
    을 포함하는 연료전지.
  9. 제8항에 있어서, 상기 촉매층은 백금, 루테늄, 백금-루테늄, 및 백금-전이금속으로 이루어진 군에서 선택되는 금속 촉매를 포함하는 연료전지.
  10. 제8항에 있어서, 상기 탄소계 물질은 비정질 탄소, 흑연, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 활성 탄소 및 플러렌(fullerene)으로 이루어진 군에서 선택되는 연료전지.
  11. 제8항에 있어서, 상기 금속 메쉬는 알루미늄, 니켈, 철, 크롬, 및 구리로 이루어진 군에서 선택되는 금속 메쉬인 연료전지.
  12. 제8항에 있어서, 상기 금속 메쉬 박막의 두께는 20 마이크로미터 이하인 연료전지.
  13. 제8항에 있어서, 상기 금속 메쉬 박막의 적층 수는 1 내지 7인 연료전지.
  14. 삭제
KR1020040041697A 2004-06-08 2004-06-08 연료전지용 전극 및 이를 포함하는 연료전지 KR101093708B1 (ko)

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