JP5432443B2 - 膜電極接合体および燃料電池 - Google Patents
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Description
空気極:1/2O2+2H++2e−→H2O ・・・(2)
アノードおよびカソードは、それぞれ触媒層とガス拡散層が積層した構造からなる。各電極の触媒層が固体高分子膜を挟んで対向配置され、膜電極接合体が構成される。触媒層は、触媒を担持した炭素粒子がイオン交換樹脂により結着されてなる層である。ガス拡散層は酸化剤ガスや燃料ガスの通過経路となる。
極に向かって移動し、電子は外部回路を通って空気極に移動する。一方、カソードにおいては、カソードに供給された酸化剤ガスに含まれる酸素が燃料極から移動してきた水素イオンおよび電子と反応し、上記式(2)に示されるように水が生成する。このように、外部回路では燃料極から空気極に向かって電子が移動するため、電力が取り出される(特許文献1参照)。
アノード:H2→2H++2e− ・・・(3)
カソード:O2+4H++4e−→2H2O ・・・(4)
下流側
アノード:O2+4H++4e−→2H2O ・・・(5)
カソード:C+2H2O→CO2+4H++4e− ・・・(6)
本発明はこうした課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、膜電極接合体の保水性を向上させ、燃料電池の出力を安定化させるとともに、燃料電池起動時の逆電流発生による炭素材料の劣化を抑制する技術の提供にある。
図1は、実施の形態1に係る燃料電池10の構造を模式的に示す斜視図である。図2は、図1のA−A線上の断面図である。燃料電池10は、平板状の膜電極接合体50を備え、この膜電極接合体50の両側にはセパレータ34およびセパレータ36が設けられている。この例では一つの膜電極接合体50のみを示すが、セパレータ34やセパレータ36を介して複数の膜電極接合体50を積層して、燃料電池10が構成されてもよい。
ード24の触媒層30は、固体高分子電解質膜20を挟んで対向するように設けられている。
で、結着性とは、粘りの少ないものやくずれやすいものをつなぎ合わせ、粘りのあるもの(状態)にすることができる性質をいう。撥水剤が結着性を有することにより、導電性粉末と撥水剤とを混練することにより、ペーストを得ることができる。
によれば、多孔質炭素材料での保水力を十分なものとすることができる。また、多孔質炭素材料のメソ孔の比表面積は、BET比表面積に対して40%以上であることが望ましい。これによれば、メソ孔に保持される水の量を増加させることにより、多孔質炭素材料での保水力をより一層十分なものとすることができる。BET比表面積およびメソ孔の比表面積は、粉体粒子の表面に吸着占有面積のわかったガス分子(たとえば、窒素)を吸着させ、その量から試料の比表面積を計算することより得られる指標である。具体的には、BET比表面積およびメソ孔の比表面積は、定容量式ガス吸着法により評価される。なお、保水層60の多孔質炭素材料は、白金などの金属触媒が担持されておらず、触媒層30に用いられる炭素粒子とは区別される。また、多孔質炭素材料はメソ孔を有するため、電気二重層キャパシタとしての機能を併せ持つ。これにより、燃料電池10の起動時に発生する逆電流は電気二重層キャパシタの充電に使われるため、触媒層30に用いられる炭素粒子の酸化が抑制される。これにより、燃料電池10を長時間にわたり、安定的に動作させることができる。
後述する標準的な製造方法に従って実施例の膜電極接合体を作製し、各種評価を実施した。
<カソード触媒スラリー作製>
カソード触媒として、白金担持カーボン(TEC10E50E,田中貴金属工業株式会社)を用い、イオン交換樹脂として、ナフィオン(登録商標)DE2020CS溶液(20%,Ew=1050,デュポン社製)を用いた。白金担持カーボン5gに対し、10mLの超純水を添加し撹拌した後に、15mLエタノールを添加した。この触媒分散溶液について、超音波スターラーを用いて1時間超音波撹拌分散を行った。所定のナフィオン溶液を、等量の超純水で希釈を行いガラス棒で3分間撹拌した後、超音波洗浄器を用いて1時間超音波分散を行い、ナフィオン水溶液を得た。その後、ナフィオン水溶液をゆっくりと触媒分散液中に滴下した。滴下中は、超音波スターラーを用いて連続的に撹拌を行った。ナフィオン溶液滴下終了後、1-プロパノールと1-ブタノールの混合溶液10g(重量比1:1)の滴下を行い、得られた溶液を触媒スラリーとした。混合中は、すべて水温が約60℃になるように調整し、エタノールを蒸発、除去した。
水蒸気賦活により賦活処理を行った活性炭とイオン交換樹脂溶液SS700C(Ew=780,旭化成ケミカルズ株式会社製)を用いた。活性炭5gに対し、10mLの超純水を添加し撹拌した後に、15mLのエタノールを添加した。この活性炭分散溶液について、超音波スターラーを用いて1時間超音波撹拌分散を行った。所定のイオン交換樹脂溶液を、等量の超純水で希釈を行いガラス棒で3分間撹拌した後、超音波洗浄器を用いて1時間超音波分散を行った(イオン交換樹脂水溶液)。その後、イオン交換樹脂水溶液をゆっくりと触媒分散液中に滴下した。滴下中は、超音波スターラーを用いて連続的に撹拌を行った。ナフィオン溶液滴下終了後
、1-プロパノールと1-ブタノールの混合溶液10g(重量比1:1)の滴下を行い、得られた溶液を触媒スラリーとした。混合中は、すべて水温が約60℃になるように調整し、エタノールを蒸発、除去した。
上記の方法で作製した保水層スラリーをスクリーン印刷(150メッシュ)によって、バルカンXC72によって作製した微細孔層付きのガス拡散層に塗布し、80℃、3時間の乾燥および180℃、45分の熱処理を行った。次に、触媒スラリーをスクリーン印刷(150メッシュ)によって、保水層の上に塗布し、80℃、3時間の乾燥および180℃、45分の熱処理を行った。
アノード触媒スラリーの作製方法は、触媒として白金ルテニウム担持カーボン(TEC61E54)を使用する点を除き、カソード触媒スラリーの作製方法と同様である。
上記の方法で作製した触媒スラリーをスクリーン印刷(150メッシュ)によって、バル
カンXC72によって作製した細孔層付きのガス拡散層に塗布し、80℃、3時間の乾燥および130℃、45分の熱処理を行った。
上記の方法で作製したアノードとカソードとの間に固体高分子電解質膜を狭持した状態でホットプレスを行う。固体高分子電解質膜としてAciplex(登録商標)(SF7201x、旭化成ケミカルズ製)を用いた。170℃、200秒の接合条件でアノード、固体高分子電解質膜、およびカソードをホットプレスすることによって膜電極接合体を作製した。
図3は、保水層に用いられるイオン交換樹脂の添加量と平均セル電圧との関係を示す。上述した標準的な製造方法において、保水層に用いるイオン交換樹脂の添加量を変えることにより得られた膜電極接合体について、それぞれセル電圧を測定した。なお、各添加量の膜電極接合体について、6点のセル電圧測定を行い、平均セル電圧を得た。イオン交換樹脂の添加量(wt%)は、保水層に用いる多孔質材料の重量を基準とした。図3に示すように、イオン交換樹脂の添加量が5wt%以上50wt%以下のとき、保水層を用いずに形成した標準的な膜電極接合体の平均セル電圧V0と同等か、それ以上のセル平均電圧が得られることが確認された。
均セル電圧との関係を示す。上述した標準的な製造方法において、保水層に添加する酸化イリジウム、酸化ルテニウムの添加量を変えて得られた膜電極接合体について、劣化試験を実施した後、それぞれセル電圧を測定した。劣化試験は、カソードに空気を流し、開回路状態でアノードガスを水素、窒素、空気の順で連続的に切り替えを行い、強制的に逆電流を発生させる実験によって行った。なお、酸化イリジウム、酸化ルテニウムの添加量が違う膜電極接合体について、6点のセル電圧測定を行い、それぞれ平均セル電圧を得た。図5に示すように、酸化イリジウムおよび酸化ルテニウムの添加量に関して、それぞれ1wt%以上30wt%以下のとき、酸化イリジウムおよび酸化ルテニウムを含まない保水層を用いた膜電極接合体の劣化試験後の平均セル電圧V1と同等か、それ以上の平均セル電圧が得られることが確認された。
Claims (10)
- 電解質膜と、
前記電解質膜の一方に面に設けられたアノードと、
前記電解質膜の他方の面に設けられたカソードと、
を備え、
前記アノードおよび前記カソードのうち少なくとも一方は、触媒層と保水層とを備え、
前記触媒層は、触媒を担持したカーボン粒子と第1のイオン交換樹脂とを含有し、
前記保水層は、メソ孔のBET比表面積が全体のBET比表面積に対して40%以上であり、前記触媒が担持されていないメソ孔を有する多孔質炭素材料と、第2のイオン交換樹脂とを含有し、
前記保水層の第2のイオン交換樹脂のEW(スルホン酸当量重量)が900以下であること
を特徴とする膜電極接合体。 - 前記保水層の第2のイオン交換樹脂の含有量が、前記多孔質炭素材料の重量に対して5wt%以上50wt%以下であることを特徴とする請求項1に記載の膜電極接合体。
- 前記多孔質炭素材料のBET比表面積が1800m2/g以上であることを特徴とする請求項1または2に記載の膜電極接合体。
- 前記保水層が、酸化イリジウムおよび酸化ルテニウムのうち少なくとも一方をさらに含有することを特徴とする請求項1乃至3のいずれか1項に記載の膜電極接合体。
- 酸化イリジウムまたは酸化ルテニウムの含有量が、前記多孔質炭素材料の重量に対して1wt%以上30wt%以下であることを特徴とする請求項4に記載の膜電極接合体。
- 前記カソードが前記保水層を有する場合に、
前記カソードが第1のイオン交換樹脂を含むカソード触媒層を有し、
前記保水層が第2のイオン交換樹脂を含み、
前記保水層の第2のイオン交換樹脂のEW(スルホン酸当量重量)が、前記カソード触媒層に含まれる 前記第1のイオン交換樹脂のEW(スルホン酸当量重量)より小さいことを特徴とする請求項1乃至5のいずれか1項に記載の膜電極接合体。 - 前記アノードが前記保水層を有する場合に、
前記アノードが第1のイオン交換樹脂を含むアノード触媒層を有し、
前記保水層が第2のイオン交換樹脂を含み、
前記保水層の第2のイオン交換樹脂のEW(スルホン酸当量重量)が、前記アノード触媒層に含まれる第1のイオン交換樹脂のEW(スルホン酸当量重量)より小さいことを特徴とする請求項1乃至6のいずれか1項に記載の膜電極接合体。 - 前記カソードが前記保水層を有する場合に、
前記保水層が設けられる位置が、前記カソードが有するカソード触媒層と前記電解質膜との間、前記カソードが有するカソード触媒層の層内、前記カソードが有するカソード触媒層と前記カソードが有するカソードガス拡散層との間のいずれか1つから選ばれることを特徴とする請求項1乃至7のいずれか1項に記載の膜電極接合体。 - 前記カソードが前記保水層を有する場合に、
前記保水層の厚さが、前記カソードが有するカソード触媒層の厚さの1/2以下であることを特徴とする請求項1乃至8のいずれか1項の記載の膜電極接合体。 - 請求項1乃至9のいずれか1項に記載の膜電極接合体が組み込まれたことを特徴とする燃料電池。
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