CN101719531A - 半导体发光装置和采用其的图像显示装置和液晶显示装置 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及半导体发光装置和采用其的图像显示装置和液晶显示装置。该半导体发光装置包括发射激发光的半导体发光元件、绿色荧光体和红色荧光体，并包括作为红色荧光体的Mn4+激活荧光体。根据本发明，提供了能够实现显示出比以前更深红色的显示器的半导体发光装置，以及各采用该半导体发光装置的图像显示装置和液晶显示装置。

Description

半导体发光装置和采用其的图像显示装置和液晶显示装置
技术领域
本发明涉及包括半导体发光元件和荧光体的半导体发光装置，以及各采用该半导体发光装置的图像显示装置和液晶显示装置。
背景技术
目前对微型液晶显示装置(LCD)背光的研发竞争已愈演愈烈。尽管在该领域提出了各种背光源系统，但是还没有找到同时满足亮度和颜色再现性(NTSC比)的系统。NTSC比表示在CIE1976色度图上连接红、绿和蓝各色的色度坐标(u’，v’)所得到的三角形面积与在由NTSC(国家电视系统委员会)设定的CIE1976色度图上连接红、绿和蓝各色的色度坐标(u’，v’)(红(0.498，0.519)、绿(0.076，0.576)和蓝(0.152，0.196))所得到的三角形面积的比值。
目前，通过结合发蓝色光的发光元件(峰波长：约450nm)和波长转换部分形成的发白色光的发光装置被主要用作LCD的背光源，该波长转换部分采用三价铈激活(Y，Gd)3(Al，Ga)5O12荧光体或二价铕激活(Sr，Ba，Ca)2SiO4荧光体，其由蓝色光激发以发黄光。当该发光装置被用作LCD的背光时，色彩再现性(NTSC比)仍约为70％。
例如，日本特开2004-287323号公报描述了一种通过集成红色LED芯片、绿色LED芯片和蓝色LED芯片成为一个封装件而形成的RGB-LED，和一种通过彼此结合发紫外光的LED和RGB荧光体所获得的结构，作为采用发光二极管(LEDs)的背光。尽管前者可实现超过100％的NTSC比，但由于LEDs的不同的驱动特性，难以产生期望的颜色，且由于复杂的驱动电路，RGB-LED不适合移动器件。后者不包括具有高亮度且适合作为背光的蓝色荧光体。
日本特开2006-016413号公报描述了一种发白色光的发光装置，其通过用发蓝色光的发光元件激发Eu激活CaALSiN3和发绿色光的荧光体，所述Eu激活CaALSiN3是发红色光的氮化物基荧光体。根据本系统，蓝色LED可用作发蓝色光的发光元件，从而可解决没有高亮度且适合作为背光的蓝色荧光体的前述问题。根据日本特开2005-255895号公报的Eu激活β硅铝氧氮聚合物荧光体，例如，大体适合用作发绿色光的荧光体。日本特开2006-016413和2005-255895号公报是基于对化学和机械冲击稳定的氮化硅基陶瓷，从而采用这些荧光体可实现具有卓越的抗环境力和出色的颜色稳定性的发光装置。当通过将绿和红色荧光体与蓝色LED结合而形成发白色光的发光装置时，与采用发黄光的三价铈激活(Y，Gd)3(Al，Ga)5O12荧光体或二价铕激活(Sr，Ba，Ca)2SiO4荧光体的前述情况相比，可实现更宽的色彩再现性(NTSC比)。
当采用蓝色LED和红色及绿色荧光体而发白色光的发光装置被用作诸如液晶显示装置的图像显示装置的背光源时，若所有荧光体具有小的发射谱宽度，显示器的色彩再现范围趋于宽化。当采用日本特开2006-016413和2005-255895号公报中描述的蓝色LED和所述荧光体时，红色的色彩再现范围是不充足的，因为红色荧光体发射谱宽度在80nm以上。因此，需要的是发白色光的半导体发光装置，其能够实现显示更深的红色的显示器和采用该半导体发光装置的发白色光的图像显示装置。
发明内容
为了解决前述问题提出本发明，其目的是提供一种采用半导体发光装置和荧光体能够实现显示比以前更深的红色的半导体发光装置和一种采用其的图像显示装置。
根据本发明的半导体发光装置包括发射激发光的半导体发光元件、绿色荧光体和红色荧光体，并包括作为红色荧光体的Mn4+激活荧光体。
发射谱峰波长在625nm以上且所述发射谱半峰宽在30nm以下的Mn4+激活荧光体适合用作本发明中的Mn4+激活荧光体。
前述Mn4+激活荧光体优选为Mn4+激活Mg氟锗酸盐或Mn4+激活K2MF6(M＝Si，Ge或Ti)。
发射谱峰波长在510nm以上550nm以下且发射谱半峰宽在55nm以下的绿色荧光体适合用作本发明中的绿色荧光体。
Eu激活β硅铝氧氮聚合物和Mn激活γ-AlON可被合适的用作本发明中的绿色荧光体。
根据本发明，半导体发光元件的发射谱峰波长优选为430nm到460nm，更优选为440nm到450nm。
本发明还提出一种图像显示装置和一种液晶显示装置，其各包括前述半导体发光装置，其作为背光源发白色光。
根据本发明，可提供一种半导体发光装置，在其被应用到诸如液晶显示装置的图像显示装置时，能够实现显示比以前更深的红色。
本发明的前述及其它目的、特性、方面和优势结合附图从本发明以下的详细描述中将更为明显。
附图说明
图1是示意性显示根据本发明优选示例的半导体发光装置1的截面图；
图2是示意性显示根据本发明优选示例的图像显示装置21的分解透视图；
图3是以放大的方式显示图2中所示的液晶显示装置24的分解透视图。
图4是显示适合于根据本发明的液晶显示装置中的蓝、绿和红滤色片的透射光谱图，透过率(％)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上；
图5显示根据制备示例1获得的荧光体粉末的吸收(激发)谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上；
图6是根据制备示例1获得的荧光体粉末的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上；
图7是显示根据制备示例2获得的荧光体粉末的吸收(激发)谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上；
图8是根据制备示例2获得的荧光体粉末的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上；
图9显示根据对比制备示例1获得的荧光体粉末的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上；
图10是根据制备示例3获得的荧光体粉末的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上；
图11是根据制备示例4获得的荧光体粉末的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上；
图12是根据制备示例5获得的荧光体粉末的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上；
图13是根据示例1制备的半导体发光装置1的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上；
图14是根据示例3制备的半导体发光装置1的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上；
图15是根据示例5制备的半导体发光装置1的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上；
图16是根据示例7制备的半导体发光装置1的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上；
图17是根据示例9制备的半导体发光装置的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上；
图18是根据示例11制备的半导体发光装置1的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上。
图19是根据对比示例1制备的半导体发光装置1的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上；
图20是根据对比示例3制备的半导体发光装置1的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上；以及
图21是根据对比示例5制备的半导体发光装置1的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上。
具体实施方式
<半导体发光装置>
图1是显示根据本发明的优选示例的半导体发光装置1的截面图。根据本发明的半导体发光装置1包括发射激发光的半导体发光元件2和吸收激发光并发射红色光的Mn4+激活红色荧光体(未示出)。在根据图1中所示示例的半导体发光装置1中，半导体发光元件2位于作为基体的印刷布线板3上，且透明树脂制成的其中分散有荧光体的成型树脂5被填充到同样位于印刷布线板3上的树脂框架4中，以密封半导体发光元件2。在图1所示示例中，半导体发光元件2具有作为活性层的InGaN层6，以及形成在InGaN层6的两侧的n侧和p侧电极7和8，而n侧电极7通过导电粘接剂层10电连接到设置在印刷布线板3上表面和背表面的n电极部分9。在图1所示示例中，半导体发光元件2的p侧电极8通过金属线12电连接到设置在印刷布线板3的上表面和背表面的独立于n电极部分9的p电极部分11。根据本发明的半导体发光装置不限于图1所示的结构，但可采用本领域公知的一般结构。
<红色荧光体>
在用作根据本发明的半导体发光装置中的红色荧光体的Mn4+激活荧光体中，其发射谱峰波长优选在625nm以上，而其发射谱半峰宽优选在30nm以下。当发射谱峰波长在625nm以上且其发射谱半峰宽在30nm以下时，红色荧光体在深区发红色光。当红色荧光体在深区发红色光时，当根据本发明的半导体发光装置被应用到诸如液晶显示装置的图像显示装置时，可实现显示深红色的显示器。由CRC出版社发表的Willam M.Yen和Marvin J.Weber，“INOGANIC PHOSPHORS”，p.212(4.10Miscellaneous Oxides，SECTION 4：PHOSPHOR DATA)中说明的Mn4+激活Mg氟锗酸盐(fluorogermanate)荧光体，或者在Journal of the Electrochemical Society：SOLID-STATE AND TECHNOLOGY，July 1973，p.942中说明的Mn4+激活K2MF6(M＝Si，Ge或Ti)荧光体可被列为所述Mn4+激活荧光体优选的具体示例。Mn4+激活荧光体具有625nm以上的发射峰波长和30nm以下的发射谱半峰宽，其适合用作所述Mn4+激活荧光体。
Mn4+激活Mg氟锗酸盐荧光体通过400到460nm的蓝色光被有效激发，且具有尖锐的15nm的发射谱半峰宽和659nm的发射峰波长。Mn4+激活Mg氟锗酸盐荧光体展示出深红色，具有在CIE1976色度图上的发射谱色度点(u’，v’)＝(0.569，0.531)。Mn4+激活K2MF6(M＝Si，Ge或Ti)荧光体通过400到460nm的蓝色光可被有效激发，且具有尖锐的8nm的发射谱半峰宽和631nm的发射峰波长。Mn4+激活K2MF6(M＝Si，Ge或Ti)荧光体展示出深红色，具有在CIE1976色度图上的发射谱色度点(u’，v’)＝(0.535，0.520)。图4是显示适合用于根据本发明的液晶显示装置中的蓝、绿和红滤色片的透射光谱图，透过率(％)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上。本发明中采用的Mn4+激活Mg氟锗酸盐荧光体或Mn4+激活K2MF6(M＝Si，Ge或Ti)荧光体具有出色的与红滤色片的波长一致性，其展示出如图4所示的透过率，一般用于液晶显示装置。因此当其用作图像显示装置的背光时，根据本发明的半导体发光装置可高效率地发红色光。前述发射特性指示了更深红色，与传统半导体发光装置所采用的Eu激活CaAlSiN3荧光体的发射谱展示的值(半峰宽约96nm，发射峰约为650nm且色度坐标
Figure G2009101791432D0000061
(约等于)(0.443，0.534))相比。深色表示一种当图像显示装置被构建时其颜色再现范围被宽化的颜色。
<绿色荧光体>
当前述Mn4+激活荧光体被认作第一荧光体时，根据本发明的半导体发光装置1优选包括在激发光的照射下发绿色光的第二荧光体。换句话说，当半导体发光元件2发蓝色光且前述Mn4+激活荧光体在根据本发明的半导体发光装置中发红色光时，绿色荧光体被优选用作第二荧光体，通过与蓝色光和红色光混合以获得发白色光的半导体发光装置1。在根据图1所述示例的半导体发光装置1中，第二荧光体(未示出)与前述Mn4+激活荧光体一起被分散在成型树脂5中。
根据本发明的半导体发光装置1所采用的第二荧光体优选由发绿色光的绿色荧光体形成，该绿色荧光体在激发光照射下具有在510到550nm波长范围的峰波长。若第二荧光体的峰波长在前述范围以外，图4中所示的与滤色片的波长一致性被如此劣化以至于不仅采用该半导体发光装置的图像显示装置的亮度被降低而且该光谱可与激发光光谱或红色荧光体的发光光谱重叠而窄化绿色再现范围。
根据本发明，第二荧光体的发射谱半峰宽优选在55nm以下，更优选在45nm以下，使得当半导体放光器件被应用到图像显示装置时，图像显示装置显示更深绿色。
国际公开WO2007/099862和Summaries of 68th Scientific Lectures of theJapan Socity of Applied Physics(第68界日本应用物理协会科学讲座稿集)，p.1473，“Emission Characteristics of Aluminum Oxynitride Green Phorphor”中所示的Eu激活β硅铝氧氮聚合物荧光体或Mn激活γ-AlON荧光体可被合适地用作该第二荧光体(绿色荧光体)。进一步地，国际公开WO2007/066733中所示的具有窄发射谱半峰宽和短峰波长的Eu激活β硅铝氧氮聚合物荧光体可被更适合地采用。
当前述日本特开2006/016413号公报中描述的用作红色荧光体的Eu激活β硅铝氧氮聚合物荧光体和Eu激活CaAlSiN3荧光体被相互结合以构建发光装置时，绿色荧光体和红色荧光体的发射谱如此显著的彼此重叠以至于当发光装置被应用到图像显示装置时，颜色再现范围被窄化。然而根据本发明，诸如Mn4+激活Mg氟锗酸盐荧光体或Mn4+激活K2MF6(M＝Si，Ge或Ti)荧光体的Mn4+激活荧光体被用作红色荧光体，由此可解决红和绿色荧光体的光谱间重叠的问题。这是因为本发明中采用的红色荧光体的发射谱半峰宽与Eu激活CaAlSiN3荧光体相比更窄。
在另一方面，前述Mn激活γ-AlON荧光体和用作本发明中的红色荧光体的Mn4+激活荧光体的荧光寿命时间被测量。结果，Mn激活γ-AlON荧光体和Mn4+激活荧光体的荧光寿命时间特别是Mn激活Mg氟锗酸盐荧光体，分别为4兆秒和3兆秒，且Mn激活γ-AlON荧光体和Mn4+激活荧光体的余晖时间在相同的数量级上。因此当图像显示装置由Mn激活γ-AlON荧光体和Mn4+激活荧光体的制备时，余晖时间对图像施加的影响可被容易地控制。
<成型树脂>
在根据本发明的半导体发光装置1中，用以密封半导体发光元件2的成型树脂5通过分散荧光体到诸如硅树脂或环氧树脂的透明树脂中而制备，且该荧光体包括Mn4+激活荧光体，其为前述红色荧光体(和第二荧光体(绿色荧光体)，如情况可能)。在这种情况下，包括绿色荧光体和红色荧光体的荧光体混合物可被合适地用作分散的荧光体，且若必要蓝色荧光体可被进一步添加到其中。分散荧光体的混合比没有特别限制，但被合理地确定，使得在屏幕上获得展示出期望的白点的光谱，例如当半导体发光装置1被施加到图像显示装置且滤色片被充分地打开时。
<半导体发光元件>
根据本发明的半导体发光装置1采用的半导体发光元件2可从本领域公知的半导体发光元件制备，其优选发射具有430nm到460nm发射峰波长初始光。若半导体发光元件2的发射峰波长在前述范围以外，例如当采用Mn4+激活Mg氟锗酸盐荧光体或Mn4+激活K2MF6(M＝Si，Ge或Ti)作为Mn4+激活荧光体时，红色荧光体的发光效率被降低。具有InGaN层作为活性层的半导体发光层可被优选列为展示该发射峰波长的半导体发光元件。本发明中采用的半导体发光元件2的发射峰波长更优选为440到450nm，以获得出色的与后面所述的蓝滤色片的波长一致性。
<印刷布线板>
耐热玻璃环氧膜或绝缘膜可被用作根据本发明的半导体发光装置1中采用的印刷布线板3。
<p侧电极>
诸如Pd/Au、ITO(氧化锡铟)或Ni的材料可从活性层6侧用作p侧电极结构8。
<n侧电极>
Hf/Al、Ti/Al、Ti/Mo或Hf/Au可从活性层6侧用作n侧电极结构7。
<n电极部分>
铝等可被用作n电极部分9。
<图像显示装置>
本发明也提供采用根据本发明的前述发白色光的半导体发光装置作为背光源的图像显示装置。图2是示意性显示根据本发明的优选示例的图像显示装置21的分解透视图，而图3是以放大的方式显示图2中所示的液晶显示装置24的分解透视图。在根据图2中所示示例的图像显示装置21中，多个(更具体地，六个)根据图1所示示例的半导体发光装置1被设置在透明或半透明的光导22的侧表面上。在图2所述示例中，半导体发光装置1采用根据本发明的荧光体和发绿色光的荧光体。在根据图2所示示例的图像显示装置21中，由多个液晶显示装置24构成的液晶显示部分23被设置临近光导22，使得从半导体发光装置1发射的光25在光导22中被散射并作为散射光26被施加到液晶显示部分23的整个表面。
<液晶显示装置>
如图3所示，构成液晶显示部分23的每个液晶显示装置24通过依次堆叠偏振片27、透明导电膜28(具有薄膜晶体管28a)、取向膜29b、液晶层30、另一个取向膜29b，上薄膜电极31、显示彩色像素的滤色片32和上偏振片33而形成。滤色片32被分成对应各透明导电膜28的各像素尺寸的部分，且由发射红色光的红滤色片32r、发射绿色光的绿滤色片32g和发射蓝色光的蓝滤色片32b构成。
如图3所示，根据本发明的液晶显示装置24包括分别发射红色光、绿色光和蓝色光的滤色片。在该情况下，展示如图4所示的透射谱的一般的滤色片可被合适地采用。
示例
虽然本发明现参照示例和对比示例被更具体的描述，然而本发明并不限制于这些。
[1]荧光体的制备
<制备示例1：Mn4+激活Mg氟锗酸盐荧光体的制备>
具有组成为50.884质量％的氧化镁粉末、11.187质量％的氟化镁粉末、1.660质量％的碳酸镁粉末和36.269质量％的氧化锗粉末的粉末团聚体通过称量指定量的这些材料并用氮化硅烧结体的研钵和碾槌彼此混合这些材料至少10分钟而获得。该粉末团聚体通过自然落下被引入具有20mm的直径和20mm的高度的氮化硼坩埚，且该坩埚被氮化硼盖覆盖。然后，坩埚被设在石墨电阻加热系统的增压电炉中，加热到1200℃并在1200℃保持2个小时以获得荧光体样品。获得的荧光体样品采用玛瑙碾槌(pestle)研磨成粉以获得荧光体粉末。然后荧光体粉末被重新加热。荧光体粉末通过自然落下被引入具有20mm直径和20mm高度的氮化硼坩埚中。然后，坩埚被设在石墨电阻加热系统的电炉中，加热到1200℃并在该温度下保持16个小时以获得荧光体样品。获得的荧光体样品用玛瑙碾槌研磨成粉以获得荧光体粉末。当荧光体粉末经历用Cu的Kα线的粉末X射线衍射测试时，从荧光体粉末获得的所有图表展示出Mn4+激活Mg氟锗酸盐结构。荧光体粉末由具有从灯发射的365nm波长的光照射以确定其发射红色光。
图5和6分别是显示获得的荧光体粉末的吸收(激发)谱图(图5)和发射谱图(图6)，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上。图5和图6中所示的荧光体粉末的吸收(激发)谱和发射谱是由F-4500(Hitachi，Ltd制造)测得。吸收(激发)谱是通过扫描657nm处的发射峰强度测得。发射谱是通过用450nm的光激发荧光体粉末测得。从图5中可知，根据制备示例1制备的荧光体被400nm到430nm范围内的光有效地激发，并在412nm到422nm范围内展示出特别高的激发效率。此外，从图6中可知，根据制备示例1制备的荧光体的发射谱具有出色的与具有如图4所示透过率的红滤色片的波长一致性。图6中所示的色度坐标、峰波长和发射谱的半峰宽分别为(u’，v’)＝(0.569，0.513)、657nm和16nm。考虑到出色的与蓝滤色片的波长一致性，根据制备示例1的荧光体被450nm的光激发。
<制备示例2：Mn4+激活K2MF6荧光体的制备>
n型Si衬底被浸入KMnO4∶H2O∶HF＝3g∶50cc∶50cc的溶液持续10分钟以获得n型Si衬底表面上的晶体。荧光体粉末通过从Si衬底上分离所获得的晶体，冲洗并过滤其而获得。当荧光体粉末经历Cu的Kα线的粉末X射线衍射测试时，从荧光体粉末获得的所有图表展示出Mn4+激活K2MF6结构。荧光体粉末用从灯发射的365nm的波长的光照射以其确定其发射红色光。
图7和8分别是显示获得的荧光体粉末的吸收(激发)谱图(图7)和发射谱图(图8)，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上。图7和图8中所示的荧光体粉末的吸收(激发)谱和发射谱是由F-4500(Hitachi，Ltd制造)测得。吸收(激发)谱是通过扫描631nm处的发射峰强度测得。发射谱是通过用450nm的光激发荧光体粉末测得。从图7中可知根据制备示例2制备的荧光体被430nm到460nm范围内的光有效地激发，并在445nm到455nm范围内展示出特别高的激发效率。此外，从图8中可知，根据制备示例2制备的荧光体的发射谱具有出色的与具有如图4所示的透过率的红滤色片的波长一致性。图8中所示的色度坐标、峰波长和发射谱的半峰宽分别为(u’，v’)＝(0.535，0.520)、631nm和8nm。考虑到出色的与蓝滤色片的波长一致性，根据制备示例2的荧光体被450nm的光激发。
<制备示例3：Eu激活β硅铝氧氮聚合物荧光体的制备>
具有组成为95.82质量％的α型氮化硅粉末、3.37质量％的氮化铝粉末和0.81质量％的氧化铕粉末的粉末团聚体通过称量指定量的这些材料并用研钵和碳化硅碾槌烧结体彼此混合这些材料至少10分钟而获得。该粉末团聚体通过自然落下被引入具有20mm的直径和20mm的高度的氮化硼坩埚。
然后，坩埚被设在石墨电阻加热系统的增压电炉中，向其中引入纯度为99.999体积％的氮气以设定气压到，其后以每小时500℃的速度加热到1900℃并在该温度保持8个小时以获得荧光体样品。获得的荧光体样品采用玛瑙碾槌研磨成粉以获得荧光体粉末。当荧光体粉末经历用Cu的Kα线的粉末X射线衍射测试时，从荧光体粉末获得的所有图表展示出β硅铝氧氮聚合物结构。荧光体粉末用具有从灯发射的365nm的波长的光照射以其确定其发射绿色光。
图10是显示获得的荧光体粉末的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上。图10中所示的荧光体粉末的发射谱是由F-4500(Hitachi，Ltd制造)测得。图10中所示的发射谱是通过用450nm的光激发荧光体粉末测得。图10中所示的发射谱的色度坐标、峰波长和发射谱的半峰宽分别为(u’，v’)＝(0.118，0.573)、540nm和55nm。
<制备示例4：Eu激活β硅铝氧氮聚合物荧光体的制备2>
具有组成为95.20质量％的穿过45μm筛子的硅粉末、4.55质量％的氮化铝粉末和0.26质量％的氧化铕粉末的粉末团聚体通过称量指定量的这些材料并用研钵和碳化硅碾槌烧结体彼此混合这些材料至少10分钟，其后将该混合物穿过250μm筛子而获得。该粉末团聚体通过自然落下被引入具有20mm的直径和20mm的高度的氮化硼坩埚。然后，坩埚被设在石墨电阻加热系统的增压电炉中，向其中引入纯度为99.999体积％的氮气以设定气压到0.5MPa，其后以每小时500℃的速度加热到1300℃，再以每分钟1℃的速度升到1600℃并在该温度保持8个小时以获得荧光体样品。获得的荧光体样品用玛瑙碾槌研磨成粉以获得荧光体粉末。荧光体粉末经历用Cu的Kα线的粉末X射线衍射测试。结果，从荧光体粉末获得的所有图表展示出β硅铝氧氮聚合物结构。然后荧光体粉末被重新加热。在1600℃加热的粉末通过自然落下被引入具有20mm直径和20mm高度的氮化硼坩埚中，然后，坩埚被设在石墨电阻加热系统的电炉中，向其中引入纯度为99.999体积％的氮气以设定气压到1MPa，其后以每小时500℃的速度加热到1900℃，并在该温度下保持8个小时以获得荧光体样品。获得的荧光体样品用玛瑙碾槌研磨成粉以获得荧光体粉末。当荧光体粉末经历用Cu的Kα线的粉末X射线衍射测试时，认识到荧光体粉末具有β硅铝氧氮聚合物结构。荧光体粉末用从灯发射的365nm的波长的光照射以其确定其发射绿色光。
图11是显示获得的荧光体粉末的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上。图11中所示的荧光体粉末的发射谱是由F-4500(Hitachi，Ltd制造)测得。图11中所示的发射谱是通过用450nm的光激发荧光体粉末测得。图11中所示的发射谱的色度坐标、峰波长和发射谱的半峰宽分别为(u’，v’)＝(0.093，0.576)、524nm和44nm，且可知，根据制备示例4的β硅铝氧氮聚合物荧光体与根据制备示例3的β硅铝氧氮聚合物荧光体相比显示更深绿色。
<制备示例5：Mn激活γ-AlON荧光体的制备>
为了合成由包含1mol％Mn的Al7O9N构成的材料，其为AlON的理论组成，具有组成为13.2质量％的氮化铝粉末、85.3质量％的氧化铝粉末和1.5质量％的碳酸镁粉末的粉末团聚体通过称量指定量的这些材料并用研钵和碳化硅碾槌烧结体彼此混合这些材料至少10分钟而获得。该粉末团聚体通过自然落下被引入具有20mm的直径和20mm的高度的氮化硼坩埚。
然后，坩埚被设在石墨电阻加热系统的增压电炉中，向其中引入纯度为99.999体积％的氮气以设定气压到0.5MPa，其后以每小时500℃的速度加热到1800℃，并在该温度保持2个小时以获得荧光体样品。获得的荧光体样品用玛瑙碾槌研磨成粉以获得荧光体粉末。当荧光体粉末经历用Cu的Kα线的粉末X射线衍射测试时，从荧光体粉末获得的所有图表展示出γ-AlON结构。荧光体粉末用从灯发射的365nm的波长的光照射以其确定其发射绿色光。
图12是显示获得的荧光体粉末的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上。图12中所示的荧光体粉末的发射谱是由F-4500(Hitachi，Ltd制造)测得。图12中所示的发射谱是通过用450nm的光激发荧光体粉末测得。图12中所示的发射谱的色度坐标、峰波长和发射谱的半峰宽分别为(u’，v’)＝(0.042，0.570)、515nm和33nm。
<对比制备示例1：Eu激活CaALSiN3(CASN)荧光体的制备>
具有组成为29.741质量％的氮化铝粉末、33.925质量％的α型氮化硅粉末、35.642质量％的氮化钙粉末和0.692质量％的氧化铕粉末的粉末团聚体通过称量指定量的这些材料并用研钵和碳化硅碾槌烧结体彼此混合这些材料至少10分钟而获得。该粉末团聚体被引入具有20mm的直径和20mm的高度的氮化硼坩埚。称重材料、将其彼此混合以及混合物成型的步骤均在手套箱中执行，该手套箱可保持具有1ppm以下湿气含量和1ppm以下氧气含量的氮气气氛。
然后，坩埚被设在石墨电阻加热系统的增压电炉中，向其中引入纯度为99.999体积％的氮气以设定气压到1MPa，其后以每小时500℃的速度加热到1800℃，并在1800℃保持2个小时以获得荧光体粉末。当荧光体粉末经历用Cu的Kα线的粉末X射线衍射测试时，认识到荧光体粉末具有CaALSiN3晶体结构。荧光体粉末由具有从灯发射的365nm的波长的光照射以其确定其发射红色光。
图9是显示获得的荧光体粉末的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上。图9中所示的荧光体粉末的发射谱是由F-4500(Hitachi，Ltd制造)测得。图9中所示的发射谱是通过用450nm的光激发荧光体粉末测得。图9中所示的发射谱的色度坐标、峰波长和发射谱的半峰宽分别为(u’，v’)＝(0.443，0.534)、650nm和96nm。
[2]半导体发光装置和图像显示装置的制备
<示例1>
具有图1所示的结构的半导体发光装置1被制备。作为分散到成型树脂5中的荧光体，荧光体混合物通过以1∶0.996的重量比相互混合根据制备示例1的Mn4+激活Mg氟锗酸盐荧光体和根据制备示例3的Eu激活β硅铝氧氮聚合物荧光体而获得。荧光体混合物与硅树脂以1∶20的重量比混合并被分散到硅树脂中以获得成型树脂构件。具有450nm的发射峰波长的LED被用作半导体发光元件2。图13是根据示例1制备的半导体发光装置1的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上。图13所示的发射谱图由MCPD-2000(Otsuka Electronics Co.，Ltd制造)测得，且当构建具有下面描述的根据示例2的结构的图像显示装置时，被调整以在10,000K色温附近显示白点。
<示例2>
具有图2所示结构的图像显示装置被制备。根据示例1的半导体发光装置1被用作背光源，且采用展示出图4中所示透过率的滤色片。
<示例3>
具有图1所示的结构的半导体发光装置1被制备。通过以1∶1.175的重量比相互混合根据制备示例1的Mn4+激活Mg氟锗酸盐荧光体和根据制备示例4的Eu激活β硅铝氧氮聚合物荧光体获得的发白色光的荧光体混合物被用作分散到成型树脂5中的荧光体。该荧光体混合物以1∶14.389的重量比被分散到硅树脂中以获得成型树脂构件。具有450nm的发射峰波长的LED被用作半导体发光元件2。图14是根据示例3制备的半导体发光装置1的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上。图14所示的发射谱图由MCPD-2000(Otsuka Electronics Co.，Ltd制造)测得，且当构建具有下面描述的根据示例4的结构的图像显示装置时，被调整以在10,000K色温附近显示白点。
<示例4>
具有图2所示结构的图像显示装置被制备。根据示例3的半导体发光装置1被用作背光源，且采用展示出图4中所示透过率的滤色片。
<示例5>
具有图1所示的结构的半导体发光装置1被制备。通过以1∶0.495的重量比相互混合根据制备示例1的Mn4+激活Mg氟锗酸盐荧光体和根据制备示例5的Mn激活γ-AlON荧光体获得的发白色光的荧光体混合物被用作分散到成型树脂5中的荧光体。该荧光体混合物以1∶14.184的重量比被分散到硅树脂中以获得成型树脂构件。具有450nm的发射峰波长的LED被用作半导体发光元件2。图15是根据示例5制备的半导体发光装置1的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上。图15所示的发射谱图由MCPD-2000(Otsuka Electronics Co.，Ltd制造)测得，且当构建具有下面描述的根据示例6的结构的图像显示装置时，被调整以在10,000K色温附近显示白点。
<示例6>
具有图2所示结构的图像显示装置被制备。根据示例5的半导体发光装置1被用作背光源，且采用展示出图4中所示透过率的滤色片。
<示例7>
具有图1所示的结构的半导体发光装置1被制备。作为分散到成型树脂5中的荧光体，荧光体混合物通过以1∶2.603的重量比相互混合根据制备示例1的Mn4+激活K2SiF6荧光体和根据制备示例3的Eu激活β硅铝氧氮聚合物荧光体而获得。该荧光体混合物以1∶29.369的重量比与硅树脂混合并被分散到硅树脂中以获得成型树脂构件。具有450nm的发射峰波长的LED被用作半导体发光元件2。图16是根据示例7制备的半导体发光装置1的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上。图16所示的发射谱图由MCPD-2000(Otsuka Electronics Co.，Ltd制造)测得，且当构建具有下面描述的根据示例8的结构的图像显示装置时，被调整以在10,000K色温附近显示白点。
<示例8>
具有图2所示结构的图像显示装置被制备。根据示例7的半导体发光装置1被用作背光源，且采用展示出图4中所示透过率的滤色片。
<示例9>
具有图1所示的结构的半导体发光装置1被制备。作为分散到成型树脂5中的荧光体，荧光体混合物通过以1∶3.054的重量比相互混合根据制备示例2的Mn4+激活K2SiF6荧光体和根据制备示例4的Eu激活β硅铝氧氮聚合物荧光体而获得。该荧光体混合物以1∶20.576的重量比与硅树脂混合并被分散到硅树脂中以获得成型树脂构件。具有450nm的发射峰波长的LED被用作半导体发光元件2。图17是根据示例9制备的半导体发光装置1的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上。图17所示的发射谱图由MCPD-2000(Otsuka Electronics Co.，Ltd制造)测得，且当构建具有下面描述的根据示例10的结构的图像显示装置时，被调整以在10,000K色温附近显示白点。
<示例10>
具有图2所示结构的图像显示装置被制备。根据示例9的半导体发光装置1被用作背光源，且采用展示出图4中所示透过率的滤色片。
<示例11>
具有图1所示的结构的半导体发光装置1被制备。作为分散到成型树脂5中的荧光体，荧光体混合物通过以1∶1.290的重量比相互混合根据制备示例2的Mn4+激活K2SiF6荧光体和根据制备示例5的Mn激活γ-AlON荧光体而获得。该荧光体混合物以1∶24.863的重量比与硅树脂混合并被分散到硅树脂中以获得成型树脂构件。具有450nm的发射峰波长的LED被用作半导体发光元件2。图18是根据示例11制备的半导体发光装置1的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上。图18所示的发射谱图由MCPD-2000(Otsuka Electronics Co.，Ltd制造)测得，且当构建具有下面描述的根据示例12的结构的图像显示装置时，被调整以在10,000K色温附近显示白点。
<示例12>
具有图2所示结构的图像显示装置被制备。根据示例11的半导体发光装置1被用作背光源，且采用展示出图4中所示透过率的滤色片。
<对比示例1>
具有图1所示的结构的半导体发光装置被制备。通过以1∶1.479的重量比相互混合根据对比制备示例1的Eu激活CaAlSiN3荧光体和根据对比制备示例3的Eu激活β硅铝氧氮聚合物荧光体获得的发白色光的荧光体混合物被用作分散到成型树脂中的荧光体。该荧光体混合物以1∶16.393的重量比被分散到硅树脂中以获得成型树脂构件。具有450nm的发射峰波长的LED被用作半导体发光元件。图19是根据对比示例1制备的半导体发光装置的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上。图19所示的发射谱图由MCPD-2000(Otsuka Electronics Co.，Ltd制造)测得，且当构建具有下面描述的根据对比示例2的结构的图像显示装置时，被调整以在10,000K色温附近显示白点。
<对比示例2>
具有图2所示结构的图像显示装置被制备。根据对比示例1的半导体发光装置被用作背光源，且采用展示出图4中所示透过率的滤色片。
<对比示例3>
具有图1所示的结构的半导体发光装置被制备。通过以1∶1.742的重量比相互混合根据对比制备示例1的Eu激活CaAlSiN3荧光体和根据对比制备示例4的Eu激活β硅铝氧氮聚合物荧光体获得的发白色光的荧光体混合物被用作分散到成型树脂中的荧光体。该荧光体混合物以1∶12.048的重量比被分散到硅树脂中以获得成型树脂构件。具有450nm的发射峰波长的LED被用作半导体发光元件。图20是根据对比示例3制备的半导体发光装置的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上。图20所示的发射谱图由MCPD-2000(Otsuka Electronics Co.，Ltd制造)测得，且当构建具有下面描述的根据对比示例4的结构的图像显示装置时，被调整以在10,000K色温附近显示白点。
<对比示例4>
具有图2所示结构的图像显示装置被制备。根据对比示例3的半导体发光装置被用作背光源，且采用展示出图4中所示透过率的滤色片。
<对比示例5>
具有图1所示的结构的半导体发光装置被制备。通过以1∶0.735的重量比相互混合根据对比制备示例1的Eu激活CaAlSiN3荧光体和根据对比制备示例5的Mn激活γ-AlON荧光体获得的发白色光的荧光体混合物被用作分散到成型树脂中的荧光体。该荧光体混合物以1∶13.986的重量比被分散到硅树脂中以获得成型树脂构件。具有450nm的发射峰波长的LED被用作半导体发光元件。图21是根据对比示例5制备的半导体发光装置的发射谱图，发光强度(任意单位)和波长(nm)分别显示在纵坐标轴和横坐标轴上。图21所示的发射谱图由MCPD-2000(Otsuka Electronics Co.，Ltd制造)测得，且当构建具有下面描述的根据对比示例6的结构的图像显示装置时，被调整以在10,000K色温附近显示白点。
<对比示例6>
具有图2所示结构的图像显示装置被制备。根据对比示例5的半导体发光装置被用作背光源，且采用展示出图4中所示透过率的滤色片。
[评价结果]
表1表示显示在图像显示装置屏幕上的光组分的白点、红点、绿点和蓝点的在CIE1976色度图上的NTSC比和色度坐标，这些图像显示装置是根据示例2、4、6、8、10和12以及对比示例2、4和6的图像显示装置。在仅显示分别穿过红、绿和蓝滤色片传播的光组分的情况下，红点、绿点和蓝点分别表示显示器中的色度点，而在完全打开所有滤色片的情况下白点表示显示器上的色度点。表1中所示的色度点和NTSC比由Otsuka ElectronicsCo.，Ltd制造的MCPD-2000测得。
表1
Figure G2009101791432D0000171
从表1中可知：根据示例2、4、6、8、10和12的图像显示装置中的绿和红点与根据对比示例2、4和6的图像显示装置中的绿和红点相比显示更深的色度感。这是因为根据制备示例1的Mn4+激活Mg氟锗酸盐荧光体和根据制备示例2的Mn4+激活K2SiF6荧光体与根据对比制备示例1的Eu激活CaAlSiN3(CASN)荧光体相比发射更深的红色光且具有更尖锐的发射谱半峰宽。特别互相对比示例2和4以及示例8和10，知道根据示例4和10的图像显示装置显示更深绿色。这是因为根据制备示例4的β硅铝氧氮聚合物荧光体与根据制备示例3的β硅铝氧氮聚合物荧光体相比发射更深绿色光。
尽管本发明被详细地描述和说明，很明显知道其仅是说明和示例，而不是限制，本发明的范围通过所附的权利要求被解释。
该非临时申请基于2008年10月9日提交日本专利局的日本专利申请No.2008-263136，其全部内容通过引用的方式在此并入。

Claims (12)

1.一种半导体发光装置，包括发射激发光的半导体发光元件、绿色荧光体和红色荧光体，并包括作为所述红色荧光体的Mn4+激活荧光体。
2.根据权利要求1所述的半导体发光装置，其中所述Mn4+激活荧光体的发射谱峰波长在625nm以上且其所述发射谱半峰宽在30nm以下。
3.根据权利要求1所述的半导体发光装置，其中所述Mn4+激活荧光体为Mn4+激活Mg氟锗酸盐荧光体。
4.根据权利要求1所述的半导体发光装置，其中所述Mn4+激活荧光体为K2MF6(M＝Si，Ge或Ti)荧光体。
5.根据权利要求1所述的半导体发光装置，其中所述绿色荧光体的发射谱峰波长在510nm以上550nm以下。
6.根据权利要求1所述的半导体发光装置，其中所述绿色荧光体的发射谱半峰宽在55nm以下。
7.根据权利要求1所述的半导体发光装置，其中所述绿色荧光体包括Eu激活β硅铝氧氮聚合物。
8.根据权利要求1所述的半导体发光装置，其中所述绿色荧光体包括Mn激活γ-AlON。
9.根据权利要求1所述的半导体发光装置，其中所述半导体发光元件的发射谱峰波长为430nm到460nm。
10.根据权利要求9所述的半导体发光元件，其中所述半导体发光元件的发射谱峰波长为440nm到450nm。
11.一种图像显示装置，包括根据权利要求1所述的半导体发光装置，其作为背光源发白色光。
12.一种液晶显示装置，包括根据权利要求1所述的半导体发光装置，其作为背光源发白色光。
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