CN101635333B - 半导体复合膜及其形成方法、薄膜晶体管及其制造方法和电子设备 - Google Patents

半导体复合膜及其形成方法、薄膜晶体管及其制造方法和电子设备 Download PDF

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Abstract

本发明公开了半导体复合膜及其形成方法、薄膜晶体管及其制造方法和电子设备，所述半导体复合膜包括：包含有机半导体材料的半导体薄膜层；由在膜厚度方向上与有机半导体材料相分离的高分子材料形成的绝缘薄膜层；以及分散在半导体薄膜层和绝缘薄膜层的至少一者中的微粒材料。所述半导体复合膜形成方法包括：配制油墨，使有机半导体材料、高分子材料及微粒材料溶解在溶剂中；利用印刷方法在基板上形成包含上述油墨的材料层；以及通过除去材料层中的溶剂，在膜厚度方向上使有机半导体材料和高分子材料相分离并实现固化。本发明能通过半导体材料与高分子材料的含量比来控制相分离，并通过微粒材料的分散量来良好地控制膜形成用油墨的粘度和触变性。

Description

半导体复合膜及其形成方法、薄膜晶体管及其制造方法和电子设备
相关申请的交叉参考
本申请包含与2008年7月24日向日本专利局提交的日本在先专利申请JP 2008-190602的公开内容相关的主题，在此将该在先专利申请的全部内容以引用的方式并入本文。
技术领域
本发明涉及设有有机半导体薄膜的半导体复合膜、该半导体复合膜的形成方法、包括该半导体复合膜的薄膜晶体管、该薄膜晶体管的制造方法以及电子设备。
背景技术
在现有技术中，有机薄膜晶体管(organic thin film transistor：OTFT)可以通过在比用于非晶硅TFT或者低温多晶硅TFT的温度低的温度下的工艺处理来形成，这样，有机薄膜晶体管可以没有应力地形成在甚至具有弯曲性的柔性塑料基板上。因此，预期可以应用于薄型显示器和其它各种新用途中。此外，由于可以不使用真空处理或光刻工艺而是使用可溶于溶剂的涂敷材料，利用诸如涂敷或印刷等廉价处理方法来制造基板，因此能够降低成本。
关于OTFT制造过程中的有机半导体薄膜的图形化印刷，从适印性的观点看，使用高分子有机半导体材料是有利的。例如，关于利用喷墨方法来形成有机半导体薄膜层的工艺，有很多报导并且使用了高分子有机半导体材料，例如聚(9，9-二辛基芴-联-并噻吩)(F8T2，poly(9，9-dioctylfluorene-co-bithiophene))(参照C.W.Sele et al.，AdvancedMaterials，Vol.17，p.997(2005))和聚(5，5′-双(3-十二烷基-2-噻吩基)-2，2′-并噻吩)(PQT-12，poly(5，5′-bis(3-dodecyl-2-thienyl)-2，2′-bithiophene))(参照A.C.Arias et al.，Applied Physics Letters，vol.85，p.3304(2004))。
另一方面，考虑到有机半导体薄膜本身的特性，使用低分子有机半导体材料是有利的。例如，关于通过实施旋转涂敷方法或其它涂敷方法而形成的有机半导体薄膜，在使用高分子有机半导体材料的情况下，迁移率不会超过0.1cm2/Vs左右。另一方面，在使用低分子有机半导体材料的情况下，存在很多迁移率超过1cm2/Vs的报导。J.Jang等人利用喷墨方法，涂敷作为低分子有机半导体材料的二己基四联噻吩(dihexylquarter thiophene，DH4T)的二氯苯溶液(dichlorobenzene solution)，从而制造了底栅型OTFT，并且得到了0.043cm2/Vs的迁移率。然而，要求对例如基板温度等参量进行精确控制，并且会发生由于咖啡渍现象(coffeestain phenomenon)等引起的膜形成过程不稳定性以及由此所致的特性差异等问题。
因此，即使当使用低分子有机半导体材料时，也需要一种具有良好膜质量控制性的有机半导体薄膜图形化印刷技术。
在此环境下，曾经提出了聚合物共混法，在该方法中，通过使用高分子材料和半导体材料来形成有机半导体薄膜。
在聚合物共混法中，例如使用油墨进行图形化印刷，该油墨中绝缘高分子材料与低分子有机半导体材料进行聚合物共混，并且有机半导体材料和高分子材料在膜厚度方向上相分离。此时，已经报导了通过基板的表面能控制来促进相分离的技术，并且使用通过这种技术形成的半导体薄膜层的薄膜晶体管操作已得到肯定(参照日本专利申请公开公报No.2005-243822和日本专利申请公开公报No.2006-179905)。
此外，关于这种聚合物共混法，根据记载，通过将结合剂树脂与并苯(acene)系等低分子半导体材料进行聚合物共混，可以提高电荷迁移率并提高半导体薄膜层的稳定性(参照日本专利申请公开公报(PCT申请的译文)No.2007-519227)。
利用上述伴随着相分离的聚合物共混法，可以形成更均一的膜。也就是说，在例如通过喷墨进行涂敷而形成微小液滴的情况下，在溶剂的干燥过程中出现了因表面张力分布而引起的马兰哥尼对流(Marangoniconvection)，因此由于溶质移动而容易产生膜形成的不均匀性。然而，聚合物共混法具有能够限制这种溶质移动的效果，并且具有能够改善基板润湿性的效果。因此，可以促使形成均一的膜。
此外，聚合物共混法还具有提高油墨粘度的优点。因此，该聚合物共混法也适用于有机半导体薄膜的图形化印刷，在该图形化印刷中不仅可以采用喷墨方法还可以采用例如丝网印刷或凹版印刷等高吞吐量的印刷技术。
然而，作为用于上述高吞吐量印刷方法的油墨粘度，例如在丝网印刷中要求为10000mPa·s以上，并且在凹版印刷中要求为500mPa·s左右。于是，在上述聚合物共混法中为了提高粘度，需要提高油墨中所包含的高分子材料的浓度。因此，在使用低分子有机半导体材料的情况下，必然要增加高分子材料的比例。
图5是聚合物合金的二元图。通常，关于二组分系聚合物合金，根据弗洛里-哈金斯(Flory-Huggins)的交互作用参数的大小来确定是否发生相分离。因而，在旋节线(spinodal curve)α的内侧，进行着没有晶核形成的相分离并产生了在膜厚度方向上的相分离。另一方面，在旋节线α与双节线(binodal curve)β之间进行着有晶核形成及生长的相分离，但未产生在膜厚度方向上的相分离。此外，在双节线β的外侧没有产生相分离。
因此，在例如使用了高分子材料A和有机半导体材料B，且有机半导体材料B/高分子材料A的比例被规定为x1以保证适用于提高适印性的粘度的情况下，二组分的状态变成位于双节线β的外侧，这样，没有呈现相分离现象。也就是说，只要有机半导体材料B/高分子材料A的比例不是被规定为旋节线α范围内的例如x2，就不会呈现相分离现象。
此外，在丝网印刷的情况下，既包括粘度又包括触变性(thixotropy)的总液流控制是必不可少的，因此仅通过聚合物共混难以配制出所需粘度的油墨。也就是说，利用上述各专利文献中说明的使用有机半导体材料和高分子材料的聚合物共混法时，例如丝网印刷或凹版印刷等高吞吐量印刷方法中的适印性和通过印刷而得到的膜的相分离状态这二者难以兼得。
发明内容
因此，本发明的目的是提供一种具有良好印刷特性并且容易控制所得到的膜的相状态的半导体复合膜，并且提供该半导体复合膜的形成方法、使用该半导体复合膜的薄膜晶体管、该薄膜晶体管的制造方法以及使用该半导体复合膜的电子设备。
本发明实施例的半导体复合膜包括：包含有机半导体材料的半导体薄膜层；由在膜厚度方向上与上述有机半导体材料相分离的高分子材料形成的绝缘薄膜层；以及分散在所述半导体薄膜层和所述绝缘薄膜层的至少一者中的微粒材料。
本发明实施例的半导体复合膜形成方法包括如下步骤：配制油墨，在所述油墨中，使有机半导体材料和不同于所述有机半导体材料的高分子材料溶解在溶剂中，并且使微粒材料分散在所述溶剂中；利用印刷方法，在基板上形成包含所述油墨的材料层；通过除去所述材料层中的溶剂，在膜厚度方向上使所述材料层中的所述有机半导体材料和所述高分子材料相分离，并实现固化，由此形成半导体复合膜，在所述半导体复合膜中，层叠有包含所述有机半导体材料的半导体薄膜层和包含所述高分子材料的绝缘薄膜层，并且分散有所述微粒材料。
在上述结构中，由于使所述有机半导体材料和所述高分子材料彼此相分离，并且分散有所述微粒材料，因此，能够通过所述半导体材料与所述高分子材料的含量比来控制相分离，并通过所述微粒材料的分散量来良好地控制膜形成用油墨的粘度和触变性。
本发明实施例的薄膜晶体管包括：半导体薄膜层，其被设置在基板上并包含有机半导体材料；绝缘薄膜层，其由在膜厚度方向上与所述有机半导体材料相分离的高分子材料形成，并与所述半导体薄膜层一起构成半导体复合膜；微粒材料，其分散在所述半导体薄膜层和所述绝缘薄膜层的至少一者中；以及源极电极和漏极电极，它们被设置在所述半导体复合膜中的所述半导体薄膜层与所述基板之间。
本发明实施例的电子设备包括半导体复合膜，该半导体复合膜设有：包含有机半导体材料的半导体薄膜层；由在膜厚度方向上与所述有机半导体材料相分离的高分子材料形成的绝缘薄膜层；以及分散在所述半导体薄膜层和所述绝缘薄膜层的至少一者中的微粒材料。
如上所述，根据本发明实施例，能够通过所述半导体材料与所述高分子材料的含量比来控制相分离，并通过所述微粒材料的分散量来良好地控制膜形成用油墨的粘度和触变性。因此，作为具有适用于良好适印性的粘度和触变性且以较高形状精度进行印刷而形成的膜，能够得到使半导体材料和高分子材料可靠地相分离的半导体复合膜。
附图说明
图1A～图1C是用于说明本发明实施例的半导体复合膜的构成的图；
图2A～图2C是用于说明本发明实施例的薄膜晶体管的制造过程的一个示例图；
图3A～图3D是用于说明本发明实施例的薄膜晶体管的制造过程的另一示例图；
图4是用于说明本发明实施例的电子设备的示例图；以及
图5是聚合物合金的二元图。
具体实施方式
下面参照附图按照半导体复合膜、薄膜晶体管和电子设备的顺序来说明本发明的各实施例。就此而言，在各个实施例中，按照制造步骤的顺序进行说明。
半导体复合膜
首先如图1A所示，在配制油墨时，将有机半导体材料a和高分子材料b溶解到溶剂c中，并且将微粒材料d分散至溶剂c中，由此配制出印刷用油墨3。下面说明这里使用的各种材料。
有机半导体材料a
作为有机半导体材料a，可使用低分子有机半导体材料或者高分子有机半导体材料。
作为低分子有机半导体材料，可使用能够通过涂敷而应用的6，13-双(三异丙基-甲硅烷乙炔基)并五苯(TIPS并五苯，6，13-bis(triisopropyl-silylethynyl)pentacene)和其它的并五苯衍生物、双噻吩蒽(anthradithiophene)衍生物、红荧烯(rubrene)衍生物、噻吩低聚物(thiophene oligomer)衍生物、萘并萘(naphthacene)衍生物、蒽(anthracene)衍生物、卟啉(porphyrin)衍生物和酞菁染料(phthalocyanine)衍生物等。
此外，作为高分子有机半导体材料，可使用聚噻吩(polythiophene)及其衍生物、聚对苯乙炔(polyphenylvinylene)及其衍生物、芴噻吩(fluorene-thiophene)共聚物、聚丙烯胺(polyallylamine)及其衍生物等。
作为上述有机半导体材料a，可混合使用两种以上不同的材料。此外，作为有机半导体材料a，可以选择使用一些材料以便使所形成的半导体复合膜中的半导体薄膜层具有所需特性。例如，在要求保证半导体薄膜层的载流子迁移率的情况下，优选使用例如TIPS并五苯等低分子有机半导体材料a。
高分子材料b
作为高分子材料b，可以选择使用绝缘材料。例如可选自下面的材料：聚苯乙烯(polystyrene)、聚甲基丙烯酸甲酯(polymethyl methacrylate)、聚乙烯(polyethylene)、聚丙烯(polypropylene)、聚丁二烯(polybutadiene)、聚异戊二烯(polyisoprene)、聚烯烃(polyolefin)、聚碳酸酯(polycarbonate)、聚酰亚胺(polyimide)、聚酰胺(polyamide)、聚(α-甲基苯乙烯)(poly(α-methylstyrene))、聚(α-乙基苯乙烯)(poly(α-ethylstyrene))、聚(α-丙基苯乙烯)(poly(α-propylstyrene))、聚(α-丁基苯乙烯)(poly(α-butylstyrene))、聚(4-甲基苯乙烯)(poly(4-methylstyrene))、聚丙烯腈(polyacrylonitrile)、聚乙烯咔唑(polyvinylcarbazole)、聚偏二氟乙烯(polyvinylidene fluoride)、聚乙烯醇缩丁醛(polyvinyl butyral)、聚甲基苯乙烯(polyvinyl toluene)、聚(4-乙烯联苯)(poly(4-vinylbiphenyl))和上述聚合物的共聚物。
上述材料中，优选使用在有机半导体材料a的同一溶剂中具有高溶解性的材料作高分子材料b。因此，在使用TIPS并五苯作为有机半导体材料a的情况下，例如使用聚苯乙烯是有利的。此外，从促进相分离的观点看，优选的是，高分子材料b的重量平均分子量(weight averagemolecular weight)为约10000～500000。
溶剂c
优选的是，溶剂c是在印刷时具有低干燥速度的高沸点溶剂。另外，优选的是，溶剂c是可以充分溶解有机半导体材料a和高分子材料b并且使下面说明的微粒材料d具有高分散性的溶剂。在TIPS并五苯用作有机半导体材料a并且聚苯乙烯用作高分子材料b的情况下，优选使用1，2，3，4-四氢化萘(tetralin)作为溶剂，该溶剂对TIPS并五苯和聚苯乙烯的溶解性高并且是高沸点溶剂。
微粒材料d
添加微粒材料d是为了控制印刷用油墨的粘度和触变性，并且微粒材料d可以使用无机微粒或有机微粒等。
作为无机微粒，可以使用硅石、氧化铝、氧化钛、氧化镁、氧化锌、氧化锆、氮化硅、钛酸钾、钛酸钡、碳酸钙、碳酸铝、硅酸铝、硅酸镁、硼酸铝、玻璃等。
有机微粒可以是聚苯乙烯、聚乙烯、聚丙烯、例如聚甲基丙烯酸甲酯等丙烯酸酯、聚碳酸酯、聚酰亚胺、聚酰胺、聚氨酯(polyurethane)、聚酯(polyester)、聚氯乙烯(polyvinyl chloride)、聚丙烯腈、聚甲基苯乙烯、三聚氰胺树脂(melamine resin)、有机硅树脂(silicone resin)、环氧树脂(epoxy resin)等的有机微粒，上述材料的共聚物微粒，以及两种以上上述材料的混合物。
此外，上述微粒材料d可以是球形或者其它形状，并且从分散性的观点看，粒子平均粒径优选为约5～1000nm。这种微粒材料d可以由绝缘材料形成或者可以是半导体微粒。优选的是，微粒材料d的使用量在本例所形成的半导体复合膜中的体积比为50％以下。
而且，在之后进行的有机半导体材料a和高分子材料b的相分离过程中需要将微粒材料d转移至表面侧的情况下，在由上述材料形成的微粒材料d的表面上提供具有低表面能的修饰基团(modification group)并使用所得到的微粒材料d就足够了。
将上述各材料混合并充分地搅拌，从而配制出印刷用油墨3。这种油墨3具有由微粒材料d的分散量控制的粘度和触变性。
接着，如图1B所示，在半导体复合膜的形成过程中，实施印刷方法，在该印刷方法中使用配制好的油墨3，从而通过在基板1上用油墨3进行图形化印刷来形成材料层3a。
这里实施的印刷方法不受具体限制。可采用丝网印刷(screenprinting)、凹版印刷(gravure printing)、柔版印刷(flexographic printing)、胶印(offset printing)或凹版胶印(gravure offset printing)等，从而实现高吞吐量的图形化印刷。印刷方法也可以是通过喷墨方法进行的图形化印刷。此外，也可以通过涂敷及印刷方法在基板1上形成膜状的材料层3a。
关于这里使用的基板1，使用了至少在设有材料层3a的表面侧处具有绝缘特性的材料。另外，关于基板1，优选的是，使用与在材料层3a的下述相分离过程中要形成在基板1侧上的材料(例如，有机半导体材料a)的亲和性比与其它材料(例如，高分子材料b)的亲和性高的材料。
作为这种基板1，除了使用玻璃基板之外，还可使用聚醚砜(polyethersulfone，PES)、聚萘二甲酸乙二醇酯(polyethylene naphthalate，PEN)、聚酰亚胺(PI)、聚碳酸酯(PC)、聚丙烯酸酯(polyacrylate，PAR)、聚醚醚酮(polyether ether ketone，PEEK)、对聚苯硫(polyphenylene sulfide，PPS)或聚对苯二甲酸乙二酯(polyethylene terephthalate，PET)等的塑料基板。此外，作为基板1，在对表面进行绝缘处理之后可使用由不锈钢等形成的金属薄膜基板(金属箔)。此外，可以对基板1进行亲和性处理从而得到上述亲和性。
作为示例，在将TIPS并五苯用作有机半导体材料a并将聚苯乙烯用作高分子材料b的情况下，优选用由聚醚砜(PES)等形成的基板作为基板1。
此后，如图1C所示，在半导体复合膜的形成过程中，除去材料层3a中的溶剂c。据此，可以固化材料层3a，另外，使材料层3a中的有机半导体材料a和高分子材料b在膜厚度方向上相分离。因此，材料层3a被转变成半导体复合膜5，在该半导体复合膜5中，层叠有包含有机半导体材料a的半导体薄膜层5a和包含高分子材料b的绝缘薄膜层5b。在这种半导体复合膜5中，分散有微粒材料d。
这里，例如在依赖于溶剂c的适当温度下对基板1进行热处理就够了。据此，在材料层3a中使有机半导体材料a和高分子材料b相分离并且同时除去溶剂c。
例如，在使用1，2，3，4-四氢化萘作为溶剂c的情况下，在100℃温度下进行热处理2小时，从而从材料层3a中除去溶剂c。此时，由于除去了溶剂c因而使材料层3a被固化，另外，与基板1的亲和性高的有机半导体材料a被相分离至膜厚度方向上的基板1侧，并且与基板1的亲和性低的高分子材料b被相分离至膜厚度方向上的材料层3a表面侧。于是，形成了半导体薄膜层5，在该半导体薄膜层5中，在基板1侧形成有包含有机半导体材料a的半导体薄膜层5a并且在半导体薄膜层5a上层叠有包含高分子材料b的绝缘薄膜层5b。
就此而言，材料层3a中的微粒材料d在半导体复合膜5中处于分散的状态。此时，在微粒材料d的表面上提供了具有低表面能的修饰基团的情况下，在该热处理过程中微粒材料d移动到材料层3a的表面附近。因此，微粒材料d主要在绝缘薄膜层5b中处于分散的状态。在使用了绝缘的微粒材料d的情况下，不会妨碍绝缘薄膜层5b的绝缘特性，也不会妨碍半导体薄膜层5a的半导体特性。
于是，所形成的半导体复合膜5具有这样的结构，在该结构中，以自对准方式在半导体薄膜层5a上形成作为保护膜的绝缘薄膜层5b。就此而言，尽管依赖于印刷条件和油墨3中的固体浓度，但相分离之后的半导体复合膜5的总膜厚度在0.1～20.0μm的范围内。
在用于形成半导体复合膜5的上述方法中，通过配制油墨3从而在油墨3中使有机半导体材料a和高分子材料b溶解在溶剂c中并且还使微粒材料d分散在溶剂c中，由此进行印刷。因此，不必考虑适印性，考虑相分离特性和膜特性就可以确定半导体材料a与高分子材料b的含量比。于是，通过微粒材料的分散量能够良好地控制膜形成用油墨的粘度和触变性。
以此方式，能够得到半导体复合膜5，在该半导体复合膜5中，半导体材料a和高分子材料b在材料层3a中可靠地相分离，该材料层3a是通过以良好形状精度进行印刷而形成的，并具有适印性良好的粘度和触变性。
在过去，只有适于低粘度油墨的喷墨方法被应用于呈现出高迁移率的低分子有机半导体材料的印刷系统中。然而，根据本发明的实施例，能够采用由还要求有更高粘度和触变性的各种印刷系统进行的印刷，例如丝网印刷、凹版印刷、柔版印刷、胶印以及凹版胶印等。因此，在对半导体复合膜5实施图形化印刷时，能够实现吞吐量的提高和成本的降低。
此外，在与上述喷墨方法相比能够使用高粘度油墨的印刷方法中，在实现相分离的范围内能够增加油墨中的高分子材料的含量比。据此，就可以增加绝缘薄膜层5b的膜厚度。具体地说，在相关技术中通过应用了喷墨方法的聚合物共混法而形成的绝缘薄膜层的膜厚度约为100nm。另一方面，通过应用了能够使用高粘度油墨的上述印刷方法而形成的绝缘薄膜层的膜厚度是1μm以上。因此，绝缘薄膜层5b能够用作半导体薄膜层5a的保护膜，并且半导体薄膜层5a和该保护膜(绝缘薄膜层5b)能够通过上述印刷方法在同一操作中被形成。
另外，在由绝缘材料形成的微粒材料d分散在绝缘薄膜层5b中的情况下，依据微粒材料d的含量能够增加绝缘薄膜层5b的膜厚度。
薄膜晶体管实施例1
下面参照图2A～图2C说明底栅结构(错列型)薄膜晶体管的实施例，其中应用了用于形成半导体复合膜的上述方法。
首先，如图2A所示，准备基板11并在基板11上以图形形成栅极电极13。
作为这里使用的基板11，期望至少在要设置栅极电极13的表面侧具有绝缘特性，并且除了使用玻璃基板之外，还可使用聚醚砜(PES)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)、聚酰亚胺(PI)、聚碳酸酯(PC)、聚丙烯酸酯(PAR)、聚醚醚酮(PEEK)、对聚苯硫(PPS)或聚对苯二甲酸乙二酯(PET)等的塑料基板。此外，作为基板11，在对表面进行绝缘处理之后可使用由不锈钢等形成的金属薄膜基板(金属箔)。
例如按如下说明在上述基板11上图形化地形成栅极电极13。首先，例如利用模压涂敷(die coating)方法，将含有粒子平均粒径为10nm的银微粒的导电性油墨涂敷至由聚醚砜(PES)形成的塑料基板11上。此后，以150℃温度进行热处理1小时，从而由银形成了具有50nm膜厚度的导电性膜。随后，通过丝网印刷在导电性膜上形成所需形状的抗蚀剂图形。然后，通过使用银蚀刻溶液和作为掩模的抗蚀剂图形，对导电性膜进行湿式蚀刻从而使该导电性膜图形化，由此形成栅极电极13。在形成栅极电极13之后，除去抗蚀剂油墨。
在栅极电极13的上述形成过程中，可利用喷墨方法、光刻方法、胶印方法或激光绘图方法来形成在导电性膜的湿式蚀刻过程中用作掩模的抗蚀剂图形。此外，关于栅极电极13的形成，可通过喷墨方法、丝网印刷方法、微接触印刷方法、柔版印刷方法、凹版印刷方法或胶印方法来直接使导电性油墨图形化。然而，为了保证相对于在下面步骤中被设置成覆盖着栅极电极13的栅极绝缘膜的良好绝缘特性，优选栅极电极13的表面为平面并且膜厚度最小化至100nm以下。
此外，栅极电极13不限于由银形成。还能够使用例如金、铂、钯、铜、镍或铝等金属，或者由聚(3，4-乙烯二氧噻吩)/聚(4-苯乙烯磺酸酯)(poly(3，4-ethylenedioxythiophene)/poly(4-styrenesulfonate)，PEDOT/PSS)或聚苯胺(polyaniline，PANI)形成的导电性有机材料。
此后，形成覆盖栅极电极13的栅极绝缘膜15。关于这里使用的栅极绝缘膜15，优选的是，使用与在以后实施的步骤中进行材料层的相分离时要形成在栅极绝缘膜15侧的材料(例如，有机半导体材料)的亲和性比与其它材料(例如，高分子材料)的亲和性高的材料。
例如通过模压涂敷方法来形成上述栅极绝缘膜15。这里，作为示例，配制一种溶液，也就是，在丙二醇单甲醚乙酸酯(propylene glycolmonomethyl ether acetate，PGMEA)中溶解10重量％的高分子材料即聚乙烯苯酚(polyvinyl phenol，PVP)和交联剂即聚(三聚氰胺-甲醛)。将配制好的溶液涂敷至设有栅极电极13的基板11上，以180℃进行热处理1小时，从而形成栅极绝缘膜15。为了晶体管的低电压工作，期望栅极绝缘膜15被形成为表面平坦并且膜厚度为1μm以下。
就此而言，除了使用模压涂敷方法之外，还能使用其它涂敷方法来形成栅极绝缘膜15，例如凹版涂敷(gravure coating)方法、辊涂(roll coating)方法、吻合涂敷(kiss coating)方法、刀片涂敷(knife coating)方法、狭缝涂敷(slit coating)方法、刮刀涂敷(blade coating)方法、旋转涂敷(spin coating)法和喷墨涂敷(ink-jet coating)方法。作为用于构成栅极绝缘膜15的材料，除了PVP之外，还能够使用聚酰亚胺、聚酰胺、聚酯、聚丙烯酸酯、聚乙烯醇(polyvinyl alcohol)、环氧树脂和酚醛树脂(novolac resin)等。
然后，在栅极绝缘膜15上图形化地形成源极电极17s和漏极电极17d。源极电极17s和漏极电极17d被形成为隔着栅极绝缘膜15位于栅极电极13上方且端部彼此相对。
例如按照与栅极电极13的形成方式相同的方式来形成上述源极电极17s和漏极电极17d。也就是说，首先，利用模压涂敷方法均一地涂敷银油墨，然后以150℃进行热处理，从而由银形成具有50nm膜厚度的导电性膜。此后，利用丝网印刷方法在导电性膜上图形化地形成抗蚀剂油墨。随后，通过使用银蚀刻溶液和作为掩模的抗蚀剂图形，对导电性膜进行蚀刻从而使该导电性膜图形化，由此形成源极电极17s和漏极电极17d。在形成源极电极17s和漏极电极17d之后，除去抗蚀剂油墨。
这里，作为源极电极17s和漏极电极17d，除了使用银之外，还能够使用与p型半导体具有良好欧姆接触的例如金、铂、钯、铜或镍等金属，或者由聚(3，4-乙烯二氧噻吩)/聚(4-苯乙烯磺酸酯)(PEDOT/PSS)或聚苯胺(PANI)形成的导电性有机材料。
此外，在源极电极17s和漏极电极17d的形成过程中，可以通过使用喷墨方法、光刻方法或激光绘图方法来形成在导电性膜的湿式蚀刻中使用的抗蚀剂图形。此外，作为源极电极17s和漏极电极17d的形成过程，可利用喷墨方法、丝网印刷方法、微接触印刷方法或胶印方法直接形成图形。
就此而言，关于源极电极17s和漏极电极17d，优选使用与在以后步骤中进行材料层的相分离时要形成在栅极绝缘膜15侧以及源极电极17s和漏极电极17d侧的材料(例如，有机半导体材料)的亲和性比与其它材料(例如，高分子材料)的亲和性高的材料。
此后，如图2B所示，让栅极电极13以及在其上形成的源极电极17s和漏极电极17d作为基板，并通过使用油墨在该基板上图形化地印刷材料层3a。这里使用的油墨与用于形成半导体复合膜的上述方法中所说明的油墨相同，是使有机半导体材料a和高分子材料b溶解在溶剂c中并且使微粒材料d分散至溶剂c中而得到的印刷用油墨3。
通过使用这种油墨3来进行材料层3a的图形化印刷的印刷方法不受具体限制。但是该图形化印刷使得至少在从源极电极17s到漏极电极17d的上方设有材料层3a。此外，在通过应用丝网印刷或凹版印刷等来进行这种图形化印刷的情况下，可以实现高吞吐量的图形化印刷。而且，也可以利用喷墨方法来进行图形化印刷。另外，例如在不需要元件隔离的情况下，可利用涂敷印刷方法来使材料层3a形成为膜的形状。
随后，如图2C所示并且如上面所述的用于形成半导体复合膜的方法那样，除去材料层3a中的溶剂c并且使材料层3a固化，另外，使材料层3a中的有机半导体材料a和高分子材料b在膜厚度方向上相分离。
如上所述，以此方式，与作为基板的栅极绝缘膜15以及源极电极17s和漏极电极17d的亲和性高的有机半导体材料a被相分离至膜厚度方向上的基板侧，并且与作为基板的栅极绝缘膜15以及源极电极17s和漏极电极17d的亲和性低的高分子材料b被相分离至膜厚度方向上的材料层3a表面侧。于是，形成了半导体薄膜层5，在该半导体薄膜层5中，形成有包含有机半导体材料a的半导体薄膜层5a且在半导体薄膜层5a上层叠有包含高分子材料b的绝缘薄膜层5b，半导体薄膜层5a与源极电极17s、漏极电极17d以及它们之间的栅极绝缘膜15接触。
材料层3a中的微粒材料d在半导体复合膜5中处于分散的状态。此时，在微粒材料d的表面上提供了具有低表面能的修饰基团的情况下，在该热处理过程中微粒材料d移动到材料层3a的表面附近。因此，微粒材料d主要在绝缘薄膜层5b中处于分散的状态。
以此方式，得到了底栅结构(错列型)薄膜晶体管19。所得到的薄膜晶体管19为底栅底部接触型(bottom gate·bottom contact type)。在所得到的半导体复合膜5中，与源极电极17s、漏极电极17d以及它们之间的栅极绝缘膜15接触的半导体薄膜层5a作为沟道形成区域。
在上述实施例中，应用了上面参照图1A～图1C说明的用于形成半导体复合膜5的方法，于是通过图形化印刷在源极电极17s和漏极电极17d的上面形成了半导体复合膜5。因此，在半导体复合膜5中，如上所述，材料层3a中的半导体材料a和高分子材料b被可靠地相分离，该材料层3a是通过以良好形状精度进行印刷而形成的，并具有适印性良好的粘度和触变性。
在过去，只有适于低粘度油墨的喷墨方法被应用于呈现出高迁移率的低分子有机半导体材料的印刷系统中。然而，根据本发明的实施例，能够采用由还要求有更高触变性的各种印刷系统进行的印刷，例如丝网印刷和凹版胶印等。因此，在图形化地印刷半导体复合膜5时，能够实现吞吐量的提高和成本的降低。
此外，如上所述，通过将由绝缘材料形成的微粒材料d分散至绝缘薄膜层5b中，能够使绝缘薄膜层5b的膜厚度增加到1μm以上。因此，绝缘薄膜层5b能够被用作半导体薄膜层5a的保护膜，并且半导体薄膜层5a和该保护膜(绝缘薄膜层5b)能够在同一操作中被形成。
就此而言，在由绝缘材料形成的微粒材料d被分散至绝缘薄膜层5b中的情况下，这种微粒材料d不会妨碍半导体薄膜层5a的半导体特性，也不会妨碍载流子输运。
薄膜晶体管实施例2
下面参照图3A～图3D来说明顶栅结构(逆错列型)薄膜晶体管的实施例，其中应用了用于形成半导体复合膜的上述方法。
首先，如图3A所示，准备基板21并在其上图形化地形成源极电极23s和漏极电极23d。
作为这里使用的基板21，使用了至少在要设置材料层3a的表面侧具有绝缘特性的材料。另外，作为基板21，优选的是，使用与在后面进行的材料层3a的相分离中要形成在基板21侧的材料(例如，有机半导体材料a)的亲和性比与其它材料(例如，高分子材料b)的亲和性高的材料。
作为该基板21，可使用与半导体复合膜的形成过程中所说明的基板相同的基板。也就是说，除了玻璃基板之外，还可使用聚醚砜(PES)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)、聚酰亚胺(PI)、聚碳酸酯(PC)、聚丙烯酸酯(PAR)、聚醚醚酮(PEEK)、对聚苯硫(PPS)或聚对苯二甲酸乙二酯(PET)等的塑料基板。此外，作为基板21，在对表面进行绝缘处理之后可使用由不锈钢等形成的金属薄膜基板(金属箔)。而且，可以对基板21进行亲和性处理从而得到上述亲和性。
按照与上述底栅结构(错列型)薄膜晶体管19的制造过程中源极电极17s和漏极电极17d的形成方法相同的方法，在上述基板21上图形化地形成源极电极23s和漏极电极23d。也就是说，涂敷含有粒子平均粒径为10nm的银微粒的导电性油墨。此后，以150℃进行热处理1小时，从而由银形成具有50nm膜厚度的导电性膜。随后，通过丝网印刷在导电性膜上形成所需形状的抗蚀剂图形。然后，通过使用银蚀刻溶液和作为掩模的抗蚀剂图形对导电性膜进行湿式蚀刻从而使导电性膜图形化，由此形成源极电极23s和漏极电极23d。
此后，如图3B所示，让基板21以及在其上形成的源极电极23s和漏极电极23d作为基板，并通过使用油墨在该基板上图形化地印刷材料层3a。这里使用的油墨与用于形成半导体复合膜的上述方法中所说明的油墨相同，是使有机半导体材料a和高分子材料b溶解在溶剂c中并且使微粒材料d分散至溶剂c中而得到的印刷用油墨3。然而，优选的是，这里使用的微粒材料d具有绝缘特性。
与上述示例相同，通过使用这种油墨3来进行材料层3a的图形化印刷的印刷方法不受具体限制。但是该图形化印刷使得在至少从源极电极23s到漏极电极23d的上方设有材料层3a。此外，在通过丝网印刷或凹版印刷等来进行这种图形化印刷的情况下，可以进行高吞吐量的图形化印刷。而且，也可利用喷墨方法进行图形化印刷。另外，在上述示例中，例如在不需要元件隔离的情况下，可利用涂敷印刷方法来使材料层3a形成为膜的形状。
随后，如图3C所示并且如上所述的用于形成半导体复合膜的方法那样，除去材料层3a中的溶剂c，使材料层3a固化，另外，使材料层3a中的有机半导体材料a和高分子材料b在膜厚度方向上相分离。
如上所述，以此方式，与作为基板的基板21以及源极电极23s和漏极电极23d的亲和性高的有机半导体材料a被相分离至膜厚度方向上的基板侧，并且与作为基板的基板21以及源极电极23s和漏极电极23d的亲和性低的高分子材料b被相分离至膜厚度方向上的材料层3a表面侧。于是，形成了半导体薄膜层5，在该半导体薄膜层5中，形成有与源极电极23s和漏极电极23d接触且包含有机半导体材料a的半导体薄膜层5a，并且在半导体薄膜层5a上层叠有作为栅极绝缘膜且包含高分子材料b的绝缘薄膜层5b。
材料层3a中的微粒材料d在半导体复合膜5中处于分散的状态。此时，在微粒材料d的表面上提供了具有低表面能的修饰基团的情况下，在该热处理过程中微粒材料d移动到材料层3a的表面附近。因此，微粒材料d主要在绝缘薄膜层5b中处于分散的状态。
此后，如图3D所示，在半导体复合膜5上图形化地形成栅极电极25。
例如利用喷墨方法在上述半导体复合膜5上图形化地形成栅极电极25。此时，例如使用含有粒子平均粒径为10nm的银微粒的导电性油墨并将该导电性油墨图形化地印刷为所需形状。此后，以120℃进行热处理2小时，从而由银形成栅极电极25。
关于上述栅极电极25的形成过程，除了使用喷墨方法之外，还可以优选使用能直接使导电性油墨图形化的方法，例如丝网印刷方法、微接触印刷方法、柔版印刷方法、凹版印刷方法或者胶印方法。此外，栅极电极25不限于由银形成。还能够使用例如金、铂、钯、铜、镍或铝等金属，或者由聚(3，4-乙烯二氧噻吩)/聚(4-苯乙烯磺酸酯)(PEDOT/PSS)或聚苯胺(PANI)形成的导电性有机材料。
以此方式，得到了顶栅结构(逆错列型)薄膜晶体管29。所得到的薄膜晶体管29为顶栅底部接触型(top gate·bottom contact type)。在所得到的半导体复合膜5中，与源极电极23s和漏极电极23d接触的半导体薄膜层5a作为沟道形成区域。另一方面，在半导体薄膜层5a上面的绝缘薄膜层5b作为栅极绝缘膜。
同样在上述实施例中，应用了上面参照图1A～图1C说明的用于形成半导体复合膜5的方法，于是通过图形化印刷在源极电极23s和漏极电极23d上形成了半导体复合膜5。因此，在半导体复合膜5中，按照与上述方式相同的方式，使材料层3a中的半导体材料a和高分子材料b可靠地相分离，该材料层3a是通过以良好形状精度进行印刷而形成的，并具有适印性良好的粘度和触变性。
在过去，只有适于低粘度油墨的喷墨方法被应用于呈现出高迁移率的低分子有机半导体材料的印刷系统中。然而，根据本发明的实施例，能够采用由还要求有更高触变性的各种印刷系统进行的印刷，例如丝网印刷和凹版胶印等。因此，在图形化地印刷半导体复合膜5时，能够实现吞吐量的提高和成本的降低。
此外，如上所述，通过将由绝缘材料形成的微粒材料d分散至绝缘薄膜层5b中，能够使绝缘薄膜层5b的膜厚度增加到1μm以上。因此，绝缘薄膜层5b能够用作半导体薄膜层5a的保护膜，并且半导体薄膜层5a和该保护膜(绝缘薄膜层5b)能够在同一操作中被形成。
就此而言，与上述实施例一样，在由绝缘材料形成的微粒材料d被分散至绝缘薄膜层5b中的情况下，这种微粒材料d不会妨碍半导体薄膜层5a的半导体特性，也不会妨碍载流子输运。
电子设备
图4所示的是设有上述半导体复合膜5的电子设备的示例。这种电子设备是有机EL(电致发光)显示器30，并包括驱动电路中的通过使用上述半导体复合膜5而形成的薄膜晶体管。该薄膜晶体管例如可以是参照图2C说明的底栅型薄膜晶体管19或者是参照图3D说明的顶栅型薄膜晶体管29。例如，这里在附图中示出的是包括参照图2C说明的底栅型薄膜晶体管19的结构。
图4所示的有机EL显示器30具有下面的结构。
也就是说，例如，在基板11的表面侧设置有参照图2C说明的底栅型薄膜晶体管19，并且设置有覆盖该底栅型薄膜晶体管19的层间绝缘膜31。在层间绝缘膜31中设置有到达薄膜晶体管19的漏极电极17d的连接孔31a。
通过连接孔31a与有机薄膜晶体管19的漏极电极17d连接的有机电致发光元件EL被设置在层间绝缘膜31上的各像素中。该有机电致发光元件EL由设置在层间绝缘膜31上的绝缘图形33进行元件隔离。
有机电致发光元件EL包括像素电极35，该像素电极35由与有机薄膜晶体管19的漏极电极17d连接的导电性图形形成。该像素电极35被图形化地形成在各个像素上从而被用作例如阳极电极，并具有光反射特性。
在像素电极35的周边覆盖有用于使有机电致发光元件EL元件隔离的绝缘图形33。该绝缘图形33设有用于使像素电极35大部分露出的开口窗33a。该开口窗33a用作有机电致发光元件EL的像素开口。上述绝缘图形33通过使用例如感光树脂而被形成，并且通过实施光刻方法而被图形化。
设置有覆盖住从上述绝缘图形33露出的像素电极35的有机层37。该有机层37具有至少设有有机发光层的层叠结构，并且通过根据需要从阳极电极(这里指像素电极35)侧依次层叠空穴注入层、空穴输送层、有机发光层、电子输送层、电子注入层和其它层而形成。此外，有机层37被图形化为，其结构例如随着从各个有机电致发光元件EL发出的光波长而不同，且至少含有有机发光层的那一层会随着各个像素而不同。此外，可以设有由各波长的像素所共用的层。而且，在将该有机电致发光元件EL构造为用作微小共振器结构的情况下，期望能根据从各个有机电致发光元件EL获取的波长来调整有机层37的膜厚度。
设置公共电极39使其覆盖上述有机层37，并将有机层37保持在公共电极39与像素电极35之间。该公共电极39是位于从有机电致发光元件EL的有机发光层发出的光的获取侧的电极，并由具有透光性的材料形成。另外，由于此处像素电极35起到阳极电极作用，因而使用至少与有机层37接触的那一侧起到阴极电极作用的材料来形成公共电极39。此外，在将有机电致发光元件EL构造成作为微小共振器结构的情况下，该公共电极39被构造为具有半透射半反射特性。
而且，如上所述让有机层37保持在像素电极35与公共电极39之间的各像素部用作有机电致发光元件EL。
尽管未在图中示出，有机EL显示器30具有如下结构：设有各个有机电致发光元件EL的那一侧被由透光性材料形成的密封树脂覆盖着，并且该侧隔着上述密封树脂与由透光性材料形成的对向基板结合。
需要提及的是，在上述实施例中，作为装配有参照图2C说明的底栅底部接触结构型薄膜晶体管19的电子设备的示例，说明了包括有机电致发光元件EL的有源矩阵型显示器。然而，本发明实施例的电子设备能够广地应用于包括薄膜晶体管的各种电子设备。例如，作为显示器，可以应用于诸如液晶显示器等柔性显示器(flexible display)。除了显示器之外，还可以应用于例如身份识别标签和传感器等电子设备，并能够发挥相同的效果。
示例
根据以下说明来制造参照图2C说明的底栅型薄膜晶体管19。
一方面，在由聚醚砜(PES)形成的基板11上，通过使由银形成的导电性膜图形化来形成栅极电极13。栅极绝缘膜15由PVP形成并覆盖栅极电极13。此外，通过使由银形成的导电性膜图形化从而在栅极绝缘膜15上形成源极电极17s和漏极电极17d。
另一方面，下面说明如何配制在图形化地印刷材料层3a时所使用的油墨。首先，将20重量份数的具有50000重量平均分子量的聚苯乙烯作为高分子材料b，并将5重量份数的6，13-双(三异丙基-甲硅烷乙炔基)并五苯(TIPS并五苯)作为有机半导体材料a，上述二者添加至80重量份数的作为高沸点溶剂的1，2，3，4-四氢化萘中，并进行充分搅拌。随后，通过将微粒材料d添加并充分分散至上述搅拌好的溶液中从而控制触变性，由此配制出油墨。
在示例1中，将3重量份数的原始粒子平均粒径为16nm的硅石填料(R972：由NIPPON AEROSIL CO.，LTD.制造)作为微粒材料d进行添加。
在示例2中，将3重量份数的原始粒子平均粒径为100nm的苯乙烯/丙烯酸酯(styrene/acrylic)微粒作为微粒材料d进行添加。
在比较例中，不添加微粒材料d而配制出油墨。
通过丝网印刷在设有源极电极17s和漏极电极17d的栅极绝缘膜15上用如上所述配制好的各种油墨形成图形，从而得到了材料层3a。以100℃对基板11进行热处理2小时，因而除去材料层3a中的溶剂，实现固化并促使相分离，由此制造出半导体复合膜5。
关于如上所述得到的薄膜晶体管19的特性值，测量出如下值：(1)构成半导体复合膜5的半导体薄膜层5a的迁移率，(2)电流开/关比(on/offratio)，以及(3)阈值电压。在下面的表1中示出了各值的结果。
表1
微粒材料   迁移率(cm2/Vs)   电流开/关比   阈值电压(V)
  示例1   硅石   2.2×10-2   2×105   -1.2
  示例2   苯乙烯/丙烯酸酯   2.1×10-2   1×105   0.7
  比较例   -   2.5×10-2   2×105   1.4
如表1所示，可以发现，在示例1和示例2中通过使用分散有用于控制粘度和触变性的微粒材料d的油墨来形成半导体薄膜层5a，得到了与不使用微粒材料而形成半导体薄膜层的比较例具有相同程度的特性的薄膜晶体管。因此，确定的是，根据本发明的应用，能够通过有机半导体材料和高分子材料的可靠相分离来形成半导体薄膜层5a，同时控制了粘度和触变性，并且使得可以实现形状精度良好的图形化印刷。
本领域技术人员应当理解，依据设计要求和其他因素，可以在本发明所附的权利要求或其等同物的范围内进行各种修改、组合、次组合及改变。

Claims (16)

1.一种半导体复合膜，其包括：
包含有机半导体材料的半导体薄膜层；
由在膜厚度方向上与所述有机半导体材料相分离的高分子材料形成的绝缘薄膜层；以及
分散在所述半导体薄膜层和所述绝缘薄膜层的至少一者中的微粒材料。
2.如权利要求1所述的半导体复合膜，其中，所述微粒材料是绝缘材料。
3.如权利要求1或权利要求2所述的半导体复合膜，其中，所述微粒材料分散在所述绝缘薄膜层中。
4.如权利要求1或权利要求2所述的半导体复合膜，其中，所述半导体复合膜被设置在基板上，并且
所述微粒材料分散在位于表面侧的层中。
5.如权利要求1或权利要求2所述的半导体复合膜，其中，所述半导体材料是低分子材料。
6.如权利要求1或权利要求2所述的半导体复合膜，其中，所述半导体复合膜被设置在基板上，
所述半导体薄膜层被相分离至所述基板侧，并且
所述绝缘薄膜层是被相分离至所述半导体薄膜层表面侧的层。
7.如权利要求6所述的半导体复合膜，其中，所述半导体材料对于所述基板的亲和性高于所述高分子材料对于所述基板的亲和性。
8.一种半导体复合膜形成方法，其包括如下步骤：
配制油墨，在所述油墨中，使有机半导体材料和不同于所述有机半导体材料的高分子材料溶解在溶剂中，并且使微粒材料分散在所述溶剂中；
利用印刷方法，在基板上形成包含所述油墨的材料层；以及
通过除去所述材料层中的溶剂，在膜厚度方向上使所述材料层中的所述有机半导体材料和所述高分子材料相分离并实现固化，由此形成半导体复合膜，在所述半导体复合膜中，层叠有包含所述有机半导体材料的半导体薄膜层和包含所述高分子材料的绝缘薄膜层，并且分散有所述微粒材料。
9.如权利要求8所述的半导体复合膜形成方法，其中，通过所述微粒材料相对于所述油墨的分散量，来控制所述油墨的触变性。
10.如权利要求8或权利要求9所述的半导体复合膜形成方法，其中，在形成所述半导体复合膜的过程中，与所述基板的亲和性高于与所述高分子材料的亲和性的所述有机半导体材料被相分离至所述基板侧。
11.如权利要求8或权利要求9所述的半导体复合膜形成方法，其中，在形成所述半导体复合膜的过程中，通过进行热处理来除去所述溶剂。
12.一种薄膜晶体管，所述薄膜晶体管包括：
半导体薄膜层，其被设置在基板上并包含有机半导体材料；
绝缘薄膜层，其由在膜厚度方向上与所述有机半导体材料相分离的高分子材料形成，并与所述半导体薄膜层一起构成半导体复合膜；
微粒材料，其分散在所述半导体薄膜层和所述绝缘薄膜层的至少一者中；以及
源极电极和漏极电极，它们被设置在所述半导体复合膜中的所述半导体薄膜层与所述基板之间。
13.如权利要求12所述的薄膜晶体管，其中，在所述基板的表面侧上隔着所述栅极电极设置有栅极绝缘膜，并且
所述源极电极和所述漏极电极被设置在所述栅极绝缘膜上。
14.如权利要求12所述的薄膜晶体管，其中，所述半导体复合膜中的所述绝缘薄膜层用作栅极绝缘膜，并在所述绝缘薄膜层上设置有栅极电极。
15.一种薄膜晶体管制造方法，其包括如下步骤：
在基板上形成源极电极和漏极电极；
配制油墨，在所述油墨中，使有机半导体材料和不同于所述有机半导体材料的高分子材料溶解在溶剂中，并且使微粒材料分散在所述溶剂中；
利用印刷方法，在设有所述源极电极和所述漏极电极的所述基板上形成包含所述油墨的材料层；以及
通过除去所述材料层中的溶剂，使所述有机半导体材料相分离至所述基板侧并使所述高分子材料相分离至所述材料层表面侧，并且固化所述材料层，由此形成半导体复合膜，在所述半导体复合膜中，层叠有包含所述有机半导体材料的半导体薄膜层和包含所述高分子材料的绝缘薄膜层，并且分散有所述微粒材料。
16.一种电子设备，其包括半导体复合膜，所述半导体复合膜设有：
包含有机半导体材料的半导体薄膜层；
由在膜厚度方向上与所述有机半导体材料相分离的高分子材料形成的绝缘薄膜层；以及
分散在所述半导体薄膜层和所述绝缘薄膜层的至少一者中的微粒材料。
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