CN101400514A - 金属层压板及其制备方法 - Google Patents

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朴谆龙
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Abstract

本发明提供一种金属层压板及其制备方法。所述金属层压板包括金属层和至少一个聚酰亚胺树脂层。所述聚酰亚胺树脂层在400℃下的弹性模量为70MPa。

Description

金属层压板及其制备方法
技术领域
本发明涉及一种具有金属层和聚酰亚胺树脂层的金属层压板及其制备方法。
本申请要求了于2006年3月6日提交到韩国知识产权局的韩国专利申请号10-2006-0021120的优先权，其全部公开内容在此引入作为参考。
背景技术
由于电子设备复杂化的趋势，电路板会替代很多电线。已知电路板可以减少空间、重量和劳动，并且相对于电线，其更为可靠。此外，随着电子设备厚度的减少以及轻量化，柔性印刷电路板已经取代大部分现有的硬性印刷电路板。
用于柔性印刷电路板的金属层压板大体分为三层覆铜箔层压板(3CCL：3-覆铜箔层压板)和双层覆铜箔层压板(2CCL：2-覆铜箔层压板)。
使用基于环氧或基于丙烯酸的粘合剂，通过压迫铜箔和聚酰亚胺薄膜形成三层覆铜箔层压板，而双层覆铜箔层压板仅由聚酰亚胺和铜箔组成，不使用粘合剂。
作为制备双层覆铜箔层压板的方法，已知在聚酰亚胺(PI)薄膜的表面上沉积和层压铜的溅射法和在铜箔上涂覆聚酰亚胺前体溶液、干燥聚酰亚胺前体溶液以及使聚酰亚胺前体溶液热或化学酰亚胺化(固化)因而形成层压板的铸造法。
例如，日本未审查专利公开号8-250860公开了一种使用铸造法制备而具有三层层压聚酰亚胺绝缘层的双层覆铜箔层压板型印刷电路板，因此减少了卷曲的发生。
在此，该三层层压聚酰亚胺绝缘层由通过在作为导体的铜箔的表面上涂覆聚酰亚胺前体溶液并酰亚胺化该聚酰亚胺前体溶液而具有20×10-6/K或更高的热膨胀系数的第一聚酰亚胺树脂层、以相同方式在第一聚酰亚胺树脂层上形成而具有20×10-6/K或更低热膨胀系数的第二聚酰亚胺树脂层以及以相同方式在第二聚酰亚胺树脂层上形成而具有20×10-6/K或更高热膨胀系数的第三聚酰亚胺树脂层组成。在这种情况下，在铜箔层上作为粘合层形成的第一聚酰亚胺树脂层形成为具有软的物理性质，因此提高对铜箔的粘合性。
如图8所示，蚀刻由第一到第三聚酰亚胺树脂层组成的聚酰亚胺树脂层120和在聚酰亚胺树脂层120上形成的铜箔层以形成覆铜箔层压板中的铜箔电路图案110a。然后，使用载物台130和工具键合机(toolbonder)131将具有用于IC芯片信号处理的Au凸块的IC芯片140接合到覆铜箔层压板上。
当所述铜箔电路图案110a和IC芯片140的Au凸块141接合时，工具键合机131的温度高，例如350～450℃。因此，如图9所示，问题在于，置于铜箔电路图案110a下的聚酰亚胺树脂层120的第一聚酰亚胺树脂层变软，并且铜箔电路图案110a压向聚酰亚胺树脂层120。
此外，不同于铜箔，第一聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数为20×10-6/K或更高。因此，问题在于，由于在上述高温条件下的热膨胀，铜箔与聚酰亚胺树脂层的第一聚酰亚胺树脂层间的高温粘合性降低。
发明内容
技术问题
因此，本发明的一个目的是提供一种金属层压板及其制备方法，所述金属层压板能够防止高温下金属层与聚酰亚胺树脂层之间的高温粘合性被降低，防止在高温条件下金属层压板与IC芯片接合时电路图案被挤压，并实现简单制备和降低生产成本。
技术方案
本发明的一个技术方案提供一种包括金属层和至少一个聚酰亚胺树脂层的金属层压板。所述聚酰亚胺树脂层在400℃的弹性模量为70Mpa或更高。
所述金属层可由铜、铝、铁、镍、银、钯、铬、钼和钨及其合金中的任一种形成。
所述聚酰亚胺树脂层可由聚酰亚胺前体溶液形成，所述聚酰亚胺前体溶液通过选自由苯均四酸二酐(PMDA)、3，3′，4，4′-联苯四酸二酐(BPDA)、3，3′，4，4′-二苯甲酮四酸二酐(BTDA)、4，4′-氧双邻苯二甲酸酐(ODPA)、4，4′-(4，4′-异丙基二苯氧基)双邻苯二甲酸酐(BPADA)、2，2′-双(3，4-二羧基苯基)六氟丙烷二酐(6FDA)和乙二醇双偏苯三酸酐(TMEG)组成的组中的至少一种二酐和选自由对苯二胺(p-PDA)、间苯二胺(m-PDA)、4，4′-二氨基二苯醚(4，4′-ODA)、3，4′-二氨基二苯醚(3，4′-ODA)、2，2-二(4-[4-氨基苯氧基]-苯基)丙烷(BAPP)、1，3-二(4-氨基苯氧基)苯(TPE-R)、2，2-二(4-[3-氨基苯氧基]苯基)砜(m-BAPS)、3，3′-二羟基-4，4′-二氨基联苯(HAB)和4，4′-二氨基苯甲酰苯胺(DABA)组成的组中的至少一种二胺混合而制备。
所述聚酰亚胺树脂层可包括层压在所述金属层上的第一聚酰亚胺树脂层和层压在第一聚酰亚胺树脂层的第二聚酰亚胺树脂层。
当所述聚酰亚胺树脂层包括第一和第二聚酰亚胺树脂层时，层压在所述金属层上的第一聚酰亚胺树脂层起到将所述聚酰亚胺树脂层粘合到所述金属层上的粘合层的作用，并起到显示出所述金属层压板的主要物理性质的基层的作用。此外，层压在第一聚酰亚胺树脂层的第二聚酰亚胺树脂层可以校正在所述金属层被蚀刻后所述聚酰亚胺树脂层中发生的卷曲。卷曲会发生在所述金属层压板本身，或发生在所述金属层压板的金属层被蚀刻后的聚酰亚胺树脂层中。为消除在所述金属层压板本身发生的卷曲，所述聚酰亚胺树脂层的平均热膨胀系数(CTE)应与所述金属层的热膨胀系数(CTE)一致。此外，为了消除在所述金属层被蚀刻后在所述聚酰亚胺树脂层中发生的卷曲，在所述金属层被蚀刻后，在所述聚酰亚胺树脂层中需要力平衡。就金属层压板而言，如果卷曲未被消除，则难以进行芯片接合或外引线接合(outer leadbonding)(OLB)，例如ACF(各向异性导电膜)接合。
第一聚酰亚胺树脂层的厚度可为包括第一和第二聚酰亚胺树脂层的聚酰亚胺树脂层的总厚度的80％或更高。
例如，第一聚酰亚胺树脂层的厚度为30μm～40μm，优选为32μm～38μm。
所述包括第一和第二聚酰亚胺树脂层的总聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数为20ppm/K或更低。
当所述包括第一和第二聚酰亚胺树脂层的总聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数为20ppm/K或更低时，所述总聚酰亚胺树脂层在例如400℃的高温下的弹性模量为70Mpa或更高。如果在400℃的高温下的弹性模量为70Mpa或更高，则在高于400℃的高温下弹性模量也可以为70Mpa或更高。在此，弹性模量表示在力的作用下的膨胀度，而热膨胀系数(CTE)表示热膨胀度。在弹性模量和热膨胀系数之间可建立起具有负斜率的线性关系。
在所述包括第一和第二聚酰亚胺树脂层的聚酰亚胺树脂层中，第一聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数可为20ppm/K或更低和/或第二聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数可高于20ppm/K。
当所述聚酰亚胺树脂层包括层压在所述金属层上并具有20ppm/K或更低的热膨胀系数的第一聚酰亚胺树脂层以及层压在第一聚酰亚胺树脂层上并具有高于20ppm/K的热膨胀系数的第二聚酰亚胺树脂层时，所述包括第一和第二聚酰亚胺树脂层的总聚酰亚胺树脂层的膨胀系数可以为20ppm/K或更低。
所述聚酰亚胺树脂层可以包括层压在所述金属层上并且热膨胀系数为20ppm/K或更低的第一聚酰亚胺树脂层、层压在第一聚酰亚胺树脂层上并且热膨胀系数为20ppm/K或更低的第二聚酰亚胺树脂层和层压在第二聚酰亚胺树脂层上并且热膨胀系数为20ppm/K或更高的第三聚酰亚胺树脂层。
在这种情况下，所述包括第一到第三聚酰亚胺树脂层的总聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数为20ppm/K或更低。
当所述聚酰亚胺树脂层包括第一到第三聚酰亚胺树脂层时，层压在所述金属层上的第一聚酰亚胺树脂层起到将所述聚酰亚胺树脂层粘合到所述金属层的粘合层的作用，而层压在第一聚酰亚胺树脂层上的第二聚酰亚胺树脂层起到显示所述金属层压板的主要物理性质的基层的作用。此外，层压在第二聚酰亚胺树脂层上的第三聚酰亚胺树脂层校正了所述金属层在蚀刻过程后发生的卷曲。
本发明的另一技术方案提供一种通过将IC(集成电路)芯片接合到上述金属层压板上而形成的柔性印刷电路板。
本发明的又一技术方案提供用于制备柔性印刷电路板的方法，包括步骤：a)蚀刻上述金属层压板的金属层以形成电路图案，b)电镀所述金属层压板的电路图案，c)将具有电镀电路图案的金属层压板置于载物台上，d)将具有凸块的IC(集成电路)芯片安装在工具键合机上，e)移动其上安装了IC芯片的工具键合机以使IC芯片位于所述金属层压板上，从而使所述IC芯片的凸块面向所述金属层压板的电路图案，以及f)向置于所述载物台上的金属层压板压迫其上安装了IC芯片的工具键合机以使所述IC芯片的凸块与所述金属层压板的电路图案彼此接合。
在步骤a)中，所述金属层压板的金属层被蚀刻和形成图案以形成所述电路图案。所述电路图案的节距(电路图案的行间隔)为25～38μm。
在步骤b)中，所述金属层压板的电路图案可被选自Sn和Au的组中的至少一种金属电镀。在步骤b)中，当所述金属层压板的电路图案被选自Sn和Au的组中的至少一种金属电镀时，其厚度为0.2～0.3μm。
在步骤c)中，所述载物台的温度为30～200℃。此处，所述载物台的温度为30～200℃的宽范围的原因是彼此排列所述IC芯片的凸块和所述金属层压板的电路图案。即，通过调整排列了所述金属层压板的电路图案的横向上的热膨胀率而彼此排列所述IC芯片的凸块和所述金属层压板的电路图案。
在步骤d)中，所述IC芯片的凸块可以为镀金的金(Au)凸块。
在步骤d)中，所述工具键合机的温度可为350～450℃。
在步骤f)中，当其上安装了IC芯片的工具键合机向置于所述载物台的金属层压板压迫时，压力可在6～14kgf的范围内。
在步骤f)中，其上安装了IC芯片的工具键合机可向置于所述载物台的金属层压板压迫0.2～1秒。
所述IC芯片接合过程后，通过IL(内部引线)剥离试验证实所述IC芯片的凸块与所述金属层压板的电路图案彼此顺利接合。图6为显示IC芯片的凸块与金属层压板的电路图案彼此顺利接合的试验结果的图。图7为显示IC芯片的凸块与金属层压板的电路图案间有缺陷的接合的图。
本发明的再一实施方案提供用于制备金属层压板的方法，其包括在金属层上涂覆聚酰亚胺前体溶液并干燥和固化所述聚酰亚胺前体溶液以形成在400℃下具有70Mpa或更高弹性模量的聚酰亚胺树脂层的步骤。上述金属层压板的所有内容可应用于制备金属层压板的方法中。
形成所述聚酰亚胺树脂层的步骤可包括如下步骤：在所述金属层上涂覆第一聚酰亚胺前体溶液并干燥和固化第一聚酰亚胺前体溶液以形成第一聚酰亚胺树脂层；和在第一聚酰亚胺树脂层上涂覆第二聚酰亚胺前体溶液并干燥和固化第二聚酰亚胺前体溶液以形成第二聚酰亚胺树脂层。所述包括第一和第二聚酰亚胺树脂层的总聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数可为20ppm/K或更低。
形成所述聚酰亚胺树脂层的步骤可包括如下步骤：在所述金属层上涂覆第一聚酰亚胺前体溶液并干燥第一聚酰亚胺前体溶液以形成第一干燥树脂层；在第一干燥树脂层上涂覆第二聚酰亚胺前体溶液并干燥第二聚酰亚胺前体溶液以形成第二干燥树脂层；以及固化第一和第二干燥树脂层以形成第一和第二聚酰亚胺树脂层。所述包括第一和第二聚酰亚胺树脂层的总聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数可为20ppm/K或更低。
在所述包括第一和第二聚酰亚胺树脂层的聚酰亚胺树脂层中，第一聚酰亚胺树脂层可通过在所述金属层上涂覆第一聚酰亚胺前体溶液并干燥和固化第一聚酰亚胺前体溶液而形成，以具有20ppm/K或更低的热膨胀系数，第二聚酰亚胺树脂层可通过在第一聚酰亚胺树脂层上涂覆第二聚酰亚胺前体溶液并干燥和固化第二聚酰亚胺前体溶液而形成。此时，第二聚酰亚胺树脂层可形成为具有高于20ppm/K的热膨胀系数。
形成所述聚酰亚胺树脂层的步骤可包括如下步骤：在所述金属层上涂覆第一聚酰亚胺前体溶液并干燥第一聚酰亚胺前体溶液以形成第一干燥树脂层；在第一干燥树脂层上涂覆第二聚酰亚胺前体溶液并干燥第二聚酰亚胺前体溶液以形成第二干燥树脂层；和固化第一和第二干燥树脂层以形成第一聚酰亚胺树脂层以及第二聚酰亚胺树脂层，其中所述第一聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数为20ppm/K或更低。此时，第二聚酰亚胺树脂层可形成为具有高于20ppm/K的热膨胀系数。
当所述聚酰亚胺树脂层包括通过在所述金属层上涂覆第一聚酰亚胺前体溶液并干燥和固化第一聚酰亚胺前体溶液以具有20ppm/K或更低的热膨胀系数而形成的第一聚酰亚胺树脂层和通过在第一聚酰亚胺树脂层上涂覆第二聚酰亚胺前体溶液并干燥和固化第二聚酰亚胺前体溶液以具有高于20ppm/K的热膨胀系数而形成的第二聚酰亚胺树脂层时，所述包括第一和第二聚酰亚胺树脂层的总聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数可为20ppm/K或更低。
形成所述聚酰亚胺树脂层的步骤可包括如下步骤：在所述金属层上涂覆第一聚酰亚胺前体溶液并干燥第一聚酰亚胺前体溶液以形成第一干燥树脂层；在第一干燥树脂层上涂覆第二聚酰亚胺前体溶液并干燥第二聚酰亚胺前体溶液以形成第二干燥树脂层；和固化第一和第二干燥树脂层以形成热膨胀系数为20ppm/K或更低的第一聚酰亚胺树脂层和热膨胀系数高于20ppm/K的第二聚酰亚胺树脂层。所述包括第一和第二聚酰亚胺树脂层的总聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数为20ppm/K或更低。
形成所述聚酰亚胺树脂层的步骤可包括如下步骤：在所述金属层上涂覆第一聚酰亚胺前体溶液并干燥和固化第一聚酰亚胺前体溶液以形成热膨胀系数为20ppm/K或更低的第一聚酰亚胺树脂层，在第一聚酰亚胺树脂层上涂覆第二聚酰亚胺前体溶液并干燥和固化第二聚酰亚胺前体溶液以形成热膨胀系数为20ppm/K或更低的第二聚酰亚胺树脂层，和在第二聚酰亚胺树脂层上涂覆第三聚酰亚胺前体溶液并干燥和固化第三聚酰亚胺前体溶液以形成热膨胀系数为20ppm/K或更高的第三聚酰亚胺树脂层。所述聚酰亚胺树脂层包括第一到第三聚酰亚胺树脂层。
在此，所述包括第一到第三聚酰亚胺树脂层的总聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数为20ppm/K或更低。
形成所述聚酰亚胺树脂层的步骤可包括如下步骤：在所述金属层上涂第一聚酰亚胺前体溶液并干燥第一聚酰亚胺前体溶液以形成第一干燥树脂层；在第一干燥树脂层上涂第二聚酰亚胺前体溶液并干燥第二聚酰亚胺前体溶液以形成第二干燥树脂层；在第二干燥树脂层上涂第三聚酰亚胺前体溶液并干燥第三聚酰亚胺前体溶液以形成第三干燥树脂层；和固化第一到第三干燥树脂层以形成热膨胀系数为20ppm/K或更低的第一聚酰亚胺树脂层、热膨胀系数为20ppm/K或更低的第二聚酰亚胺树脂层和热膨胀系数为20ppm/K或更高的第三聚酰亚胺树脂层。所述聚酰亚胺树脂层包括第一到第三聚酰亚胺树脂层。
此处，所述包括第一到第三聚酰亚胺树脂层的总聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数为20ppm/K或更低。
有益效果
如上所述，根据本发明的技术方案，由于在400℃的高温下的弹性模量为70Mpa或更高，当在高温条件下使所述金属层压板与所述IC芯片彼此接合时可防止电路图案坍塌。
此外，根据本发明的技术方案，将热膨胀系数为20ppm/K或更低的聚酰亚胺树脂层层压到所述金属层上，因此提高了所述金属层与所述聚酰亚胺树脂层之间的高温粘合性。
另外，根据本发明的技术方案，与三层聚酰亚胺树脂层相比，形成了双层聚酰亚胺树脂层，因而简化了结构。因此能够实现简单生产，提高产率，并且降低生产成本。
附图说明
图1为根据本发明的一个实施方式的包括铜箔层与第一和第二聚酰亚胺树脂层的覆铜箔层压板的横断面视图。
图2为根据本发明的另一个实施方式的包括铜箔层与第一到第三聚酰亚胺树脂层的覆铜箔层压板的横断面视图。
图3和4为显示根据本发明的一个实施方式的覆铜箔层压板与IC芯片的接合过程的过程图。
图5为显示根据本发明的一个实施方式当金属层压板与IC芯片彼此接合时的照片。
图6和7为显示覆铜箔层压板与IC芯片的接合过程后IL(内部引线)剥离试验结果的图(图6-合格/图7-不合格)。
图8和9为显示根据相关技术的覆铜箔层压板与IC芯片的接合过程的过程图。
附图标记
10：铜箔层
10a：铜箔电路图案
20：聚酰亚胺树脂层
21：第一聚酰亚胺树脂层
22：第二聚酰亚胺树脂层
30：载物台
31：工具键合机
40：IC(集成电路)芯片
41：Au凸块
具体实施方式
现参考附图详细描述本发明的实施方式。
如图1所示，作为根据本发明的技术方案的金属层压板，覆铜箔层压板包括作为金属层的铜箔层10以及层压在所述铜箔层10上的聚酰亚胺树脂层20。
尽管由铜(Cu)形成的铜箔层10来描述金属层，但本发明不限于此。例如，所述金属层可由多种金属形成，例如铜、铝、铁、镍、银、钯、铬、钼、钨和其合金。
聚酰亚胺树脂层20包括层压在铜箔层10上的第一聚酰亚胺树脂层21和层压在第一聚酰亚胺树脂层21上的第二聚酰亚胺树脂层22。包括第一和第二聚酰亚胺树脂层21和22的聚酰亚胺树脂层20在400℃的高温下的弹性模量为70Mpa或更高。尽管描述了温度条件为400℃的情况，但在高于400℃的高温下，弹性模量也可以为70Mpa或更高。同时，在图1中，聚酰亚胺树脂层20包括第一和第二聚酰亚胺树脂层21和22，但是聚酰亚胺树脂层20a可以包括第一到第三聚酰亚胺树脂层21a、22a和23a。
此处，第一和第二聚酰亚胺树脂层21和22由具有酰亚胺键的树脂形成，例如，聚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺或聚醚酰亚胺。
第一聚酰亚胺树脂层具有高耐热性。第一聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数为20ppm/K或更低.
优选将第一聚酰亚胺树脂层21的厚度形成为相当于在纵断面上聚酰亚胺树脂层20的总厚度的80％或更高。如果第一聚酰亚胺树脂层21的厚度低于80％，则在铜箔层10被蚀刻后，聚酰亚胺树脂层20中会发生卷曲。为防止在铜箔层10被蚀刻后聚酰亚胺树脂层21和22中发生卷曲，需要考虑聚酰亚胺树脂层21和22的热膨胀系数和弹性模量。这是因为，铜箔层10的铜箔通过蚀刻被移动后，如果因聚酰亚胺树脂层21和22之间的热膨胀系数的差异以及由于厚度的弹性模量上的差异而使所述聚酰亚胺树脂层21和22间的力未被平衡，则会发生卷曲。
因此，第一聚酰亚胺树脂层21的厚度为30μm～40μm，更优选为32μm～38μm。
第二聚酰亚胺树脂层22的热膨胀系数高于20ppm/K，即高热膨胀性。在第一聚酰亚胺树脂层21上形成第二聚酰亚胺树脂层22，其能够校正在铜箔层10被蚀刻后聚酰亚胺树脂层20内发生的卷曲。第一聚酰亚胺树脂层21的热膨胀系数为20ppm/K或更低，因此其具有与铜箔层10的热膨胀系数(CTE)相似的性质。但是，当考虑到铜箔层10和总聚酰亚胺树脂层20的厚度和弹性模量时，铜箔层10的弹性模量是总聚酰亚胺树脂层20的弹性模量的10倍。因此，为防止发生卷曲，在聚酰亚胺树脂层20层压到铜箔层10后，在铜箔层10和聚酰亚胺树脂层20之间需要力的平衡。因此，铜箔层10的厚度与聚酰亚胺树脂层20的厚度的比需要对应于弹性模量的差异。当厚度的比与弹性模量的差异不对应时，可以通过调节第二聚酰亚胺树脂层22的热膨胀系数和厚度控制聚酰亚胺树脂层20向铜箔层10的卷曲。
下文将描述用于制备具有上述结构的铜箔层压板的方法。
用于制备铜箔层压板的方法包括：在铜箔层10上涂用于形成第一聚酰亚胺树脂层21的聚酰亚胺前体溶液并干所述聚酰亚胺前体溶液的步、涂用于形成第二聚酰亚胺树脂层22的聚酰亚胺前体溶液并干所述聚酰亚胺前体溶液的步和升高温度至固化温度以固化涂覆的聚酰亚胺前体溶液的步骤。
在所述涂覆步骤中使用的聚酰亚胺前体溶液可制备为将二酐和二胺混合于有机溶剂中的清漆形态。此外，在所述涂覆步骤中，可以使用铸模涂布机、刮刀式涂布机(comma coater)、反向刮刀式涂布机(reverse comma coater)和凹版印刷涂布机。当然，可以使用用于涂覆的其他技术。
根据本发明的实施方式，当制备所述聚酰亚胺前体溶液时，可通过调节二酐和二胺间的混合比或二酐或二胺间的混合或通过调节所选的二酐和二胺的种类得到具有所需热膨胀系数的聚酰亚胺树脂。
作为二酐，可使用选自由苯均四酸二酐(PMDA)、3，3′，4，4′-联苯四酸二酐(BPDA)、3，3′，4，4′-二苯甲酮四酸二酐(BTDA)、4，4′-氧双邻苯二甲酸酐(ODPA)、4，4′-(4，4′-异丙基二苯氧基)双邻苯二甲酸酐(BPADA)、2，2′-双(3，4-二羧基苯基)六氟丙烷二酐(6FDA)和乙二醇双偏苯三酸酐(TMEG)组成的组中的至少一种化合物。
作为二胺，可使用选自由对苯二胺(p-PDA)、间苯二胺(m-PDA)、4，4′-二氨基二苯醚(4，4′-ODA)、3，4′-二氨基二苯醚(3，4′-ODA)、2，2-二(4-[4-氨基苯氧基]-苯基)丙烷(BAPP)、1，3-二(4-氨基苯氧基)苯(TPE-R)、2，2-二(4-[3-氨基苯氧基]苯基)砜(m-BAPS)、3，3′-二羟基-4，4′-二氨基联苯(HAB)和4，4′-二氨基苯甲酰苯胺(DABA)组成的组中的至少一种化合物。
当然，可以加入少量其他二胺或二酐或除了上述化合物外的其他化合物。
可以使用选自由N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)、N，N-二甲基乙酰胺(DMAc)、四氢呋喃(THF)、N，N-二甲基甲酰胺(DMF)、二甲亚砜(DMSO)、环己烷、乙腈及其混合物组成的组中的有机溶剂，但不限于此。
为了促进涂覆或固化或者为了改进其他物理性质，可进一步加入例如消泡剂、抗胶凝剂和固化促进剂的添加剂。
在所述干燥步骤过程中，在大约100～350℃、更优选大约140～250℃的拱形烘箱或浮动式烘箱中进行干燥，在所述固化步骤过程中，将温度升至350℃导致变硬，发生所述聚酰亚胺前体溶液的固化(酰亚胺化)而进行固化。
下文，实施例1～6为具体说明的目的提供了用于制备覆铜箔层压板方法。但是，其不应用来将本发明限于此。
[合成实施例1]
用于形成第二聚酰亚胺树脂层的聚酰亚胺前体溶液的合成
2.65g的p-PDA和3.95g的4，4′-ODA溶于162ml的N-甲基吡咯烷酮。向所述溶液中加入13.32g的BPDA，并且搅拌24小时以进行聚合反应。此时，聚合温度设为5℃。将所述聚合溶液的温度升高到350℃以制备40μm厚的膜。
当以10℃/min的速度升高所述膜的温度时，使用TMA测定所述膜的热膨胀系数。结果是，在100℃～200℃的温度范围内，平均热膨胀系数为28ppm/K。
[合成实施例2～6]
用于形成第一聚酰亚胺树脂层的聚酰亚胺前体溶液的合成
使用下表1所示的二酐和二胺以与合成实施例1中相同的方式制备用于形成第一聚酰亚胺树脂层的聚酰亚胺前体溶液。
【表1】
[实施例1]
采用合成实施例2中制备的聚酰亚胺前体溶液涂厚度为15μm的铜层(10)(NA-VLP，可购自三井金属工业株式会社)，然后固化为具有如下表2和3所示的固化后的聚酰亚胺树脂层的厚度。此后，在140℃下干所述产物，以与用于使所述铜层与溶液接触的相同方式采用合成实施例1中制备的聚酰亚胺前体溶液涂所述铜层、干然后通过将温度升至350℃而固化。然后，测定总聚酰亚胺树脂层(20)的热膨胀系数(见表6)。为测定高温粘合性，所述层经过在150℃下热处理168小时，然后在室温下使用通用拉力测试机(Universal tensile tester)测定所述覆铜层(10)和聚酰亚胺树脂层(20)之间的粘合力(见表2)。此外，使用动态机械分析仪以5℃/min的速度升高温度，测定400℃下的总聚酰亚胺树脂层(20)的弹性模量(见表3)。
[实施例2～4]
采用如下表2和3所示的聚酰亚胺前体溶液以与实施例1相同方式制备覆铜箔层压板，然后测定总聚酰亚胺树脂层(20)的热膨胀系数(见表6)。此外，测定覆铜层(10)和聚酰亚胺树脂层(20)之间的高温粘合性以及聚酰亚胺树脂层(20)的弹性模量(见表2和3)。
【表2】
Figure A200780008337D00261
【表3】
Figure A200780008337D00262
Figure A200780008337D00271
[实施例5～6]
除了采用下表4和5所示的聚酰亚胺前体溶液形成由三层组成的聚酰亚胺树脂层外，以与实施例1中相同方式制备覆铜箔层压板，然后测定由三层(21a，22a，23a)组成的聚酰亚胺树脂层(20a)的热膨胀系数(见表6)。此外，测定覆铜层(10)和聚酰亚胺树脂层(20a)之间的高温粘合性以及所述聚酰亚胺树脂层(20a)的弹性模量(见表4和5)。
【表4】
【表5】
Figure A200780008337D00273
Figure A200780008337D00281
【表6】
 
热膨胀系数×10-6(1/K)
实施例1 16
实施例2 20
实施例3 19
实施例4 20
实施例5 17
实施例6 17
[比较例1]
采用在合成实施例2中制备的聚酰亚胺前体溶液涂覆所述覆铜层至厚度为30μm，然后在140℃下干燥。此后，以使所述覆铜层与溶液接触的相同方式采用合成实施例1中制备的聚酰亚胺前体溶液涂覆所述覆铜层至厚度为10μm，干燥，然后通过升温至350℃而固化。固化的聚酰亚胺树脂层的高温粘合性为1000g/cm，400℃下的弹性模量为65Mpa。
[比较例2]
采用合成实施例6中制备的聚酰亚胺前体溶液涂覆所述覆铜层至厚度为5μm。然后，以相同的方式采用合成实施例2中制备的聚酰亚胺前体溶液涂覆所述覆铜层至厚度为33μm，然后干燥。此后，以相同的方式采用合成实施例1中制备的聚酰亚胺前体溶液涂覆所述覆铜层至厚度为2μm，干燥，然后通过升温至350℃固化，因此制备了三层覆铜箔层压板。固化的聚酰亚胺树脂层的高温粘合性为500g/cm，在400℃下的弹性模量为5Mpa。
比较例1和2的高温粘合性和弹性模量总结在表7和8中。
【表7】
Figure A200780008337D00291
【表8】
Figure A200780008337D00292
此时，蚀刻根据各实施例1～6和比较例1和2的覆铜箔层压板的金属层，以形成铜箔电路图案，然后，在载物台30的温度为30～200℃、工具键合机31的温度为350～450℃以及压力为6～14kgf的条件下采用载物台30和工具键合机31将具有Au凸块的IC芯片安装在根据各实施例1～6和比较例1和2的覆铜箔层压板上。此时，可证明在所述聚酰亚胺树脂层上形成的铜箔电路图案是否发生坍塌。
【表9】
 
芯片安装测试
实施例1 良好
实施例2 良好
实施例3 良好
实施例4 良好
实施例5 良好
实施例6 良好
比较例1 有缺陷
比较例2 有缺陷
从表9和图4和5可以看出，当根据各实施例1～6的覆铜箔层压板的铜箔电路图案与IC芯片40的Au凸块41彼此接合时，在根据本发明的各实施例1～6的聚酰亚胺树脂层20(或20a)上形成的铜箔电路图案10a没有坍塌。但是，在根据各比较例1和2的覆铜箔层压板中，得到显示相关技术的如图9的相同结果。即，在根据各比较例1和2的覆铜箔层压板中，所述铜箔电路图案向所述聚酰亚胺树脂层压迫然后坍塌。
在相关技术和比较例1和2中，因为当接合IC芯片140时，工具键合机131的温度高，所以所述聚酰亚胺树脂层被软化，由于工具键合机131的压力，所述铜箔电路图案110a坍塌。相反，根据本发明，由于在400℃或更高的高温下弹性模量为70Mpa或更高，可以防止所述铜箔电路图案10a坍塌。
此外，不同于粘合力在高温下下降的相关技术以及比较例1和2，在本发明中，当将热膨胀系数为20ppm/K或更低的聚酰亚胺树脂层直接层压到所述铜箔层上时，能够证实提高了所述铜箔层和所述聚酰亚胺树脂层之间的高温粘合性。
此外，与三层聚酰亚胺树脂层相比，形成了所述金属层压板的双层聚酰亚胺树脂层，简化了结构。因此，能够实现简单生产，提高产率，并且降低生产成本。

Claims (36)

1、一种金属层压板，其包括
金属层；和
至少一个聚酰亚胺树脂层，
其中，所述聚酰亚胺树脂层在400℃下的弹性模量为70Mpa或更高。
2、根据权利要求1所述的金属层压板，其中，所述聚酰亚胺树脂层包括层压在所述金属层上的第一聚酰亚胺树脂层和层压在第一聚酰亚胺树脂层上的第二聚酰亚胺树脂层，并且
所述包括第一和第二聚酰亚胺树脂层的聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数为20ppm/K或更低。
3、根据权利要求1所述的金属层压板，其中，所述聚酰亚胺树脂层包括层压在所述金属层上的第一聚酰亚胺树脂层和层压在第一聚酰亚胺树脂层上的第二聚酰亚胺树脂层，并且
第一聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数为20ppm/K或更低。
4、根据权利要求3所述的金属层压板，其中，第二聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数高于20ppm/K。
5、根据权利要求1所述的金属层压板，其中，所述聚酰亚胺树脂层包括层压在所述金属层上并且热膨胀系数为20ppm/K或更低的第一聚酰亚胺树脂层和层压在第一聚酰亚胺树脂层上并且热膨胀系数高于20ppm/K的第二聚酰亚胺树脂层，并且
所述包括第一和第二聚酰亚胺树脂层的聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数为20ppm/K或更低。
6、根据权利要求1所述的金属层压板，其中，所述聚酰亚胺树脂层包括层压在所述金属层上并且热膨胀系数为20ppm/K或更低的第一聚酰亚胺树脂层、层压在第一聚酰亚胺树脂层上并且热膨胀系数为20ppm/K或更低的第二聚酰亚胺树脂层和层压在第二聚酰亚胺树脂层上并且热膨胀系数为20ppm/K或更高的第三聚酰亚胺树脂层。
7、根据权利要求6所述的金属层压板，其中，所述包括第一到第三聚酰亚胺树脂层的聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数为20ppm/K或更低。
8、根据权利要求2所述的金属层压板，其中，第一聚酰亚胺树脂层的厚度为所述包括第一和第二聚酰亚胺树脂层的聚酰亚胺树脂层的总厚度的80％或更高。
9、根据权利要求2所述的金属层压板，其中，第一聚酰亚胺树脂层的厚度为30μm～40μm。
10、根据权利要求1所述的金属层压板，其中，所述聚酰亚胺树脂层由聚酰亚胺前体溶液形成，所述聚酰亚胺前体溶液通过选自由苯均四酸二酐(PMDA)、3，3′，4，4′-联苯四酸二酐(BPDA)、3，3′，4，4′-二苯甲酮四酸二酐(BTDA)、4，4′-氧双邻苯二甲酸酐(ODPA)、4，4′-(4，4′-异丙基二苯氧基)双邻苯二甲酸酐(BPADA)、2，2′-双(3，4-二羧基苯基)六氟丙烷二酐(6FDA)和乙二醇双偏苯三酸酐(TMEG)组成的组中的至少一种二酐和选自由对苯二胺(p-PDA)、间苯二胺(m-PDA)、4，4′-二氨基二苯醚(4，4′-ODA)、3，4′-二氨基二苯醚(3，4′-ODA)、2，2-二(4-[4-氨基苯氧基]-苯基)丙烷(BAPP)、1，3-二(4-氨基苯氧基)苯(TPE-R)、2，2-二(4-[3-氨基苯氧基]苯基)砜(m-BAPS)、3，3′-二羟基-4，4′-二氨基联苯(HAB)和4，4′-二氨基苯甲酰苯胺(DABA)组成的组中的至少一种二胺混合而制备。
11、根据权利要求1所述的金属层压板，其中，所述金属层由选自由铜、铝、铁、镍、银、钯、铬、钼、钨和其合金组成的组中的一种形成。
12、一种柔性印刷电路板，其通过将IC(集成电路)芯片接合到权利要求1所述的金属层压板上而形成。
13、一种用于制备柔性印刷电路板的方法，所述方法包括如下步骤：
a)蚀刻权利要求1所述的金属层压板的金属层以形成电路图案；
b)对所述金属层压板的电路图案进行电镀；
c)将具有电镀电路图案的金属层压板置于载物台上；
d)将具有凸块的IC(集成电路)芯片安装在工具键合机上；
e)移动其上安装了IC芯片的工具键合机以使IC芯片位于所述金属层压板上，从而使IC芯片的凸块面向金属层压板的电路图案；以及
f)向着置于所述载物台上的金属层压板压迫其上安装了IC芯片的工具键合机，以使IC芯片的凸块与金属层压板的电路图案彼此接合。
14、根据权利要求13所述的方法，其中，在步骤b)中，所述金属层压板的电路图案用选自锡(Sn)和金(Au)的组中的至少一种金属电镀。
15、根据权利要求13所述的方法，其中，在步骤c)中，所述载物台的温度为30～200℃。
16、根据权利要求13所述的方法，其中，在步骤d)中，所述IC芯片的凸块为镀金的金(Au)凸块。
17、根据权利要求13所述的方法，其中，在步骤d)中，所述工具键合机的温度为350～450℃。
18、根据权利要求13所述的方法，其中，在步骤f)中，当将其上安装了IC芯片的工具键合机向置于所述载物台上的金属层压板压迫时，压力为6～14kgf。
19、根据权利要求13所述的方法，其中，在步骤f)中，将其上安装了IC芯片的工具键合机向置于所述载物台上的金属层压板压迫0.2～1秒。
20、一种用于制备金属层压板的方法，该方法包括如下步骤：在金属层上涂覆聚酰亚胺前体溶液，以及干燥和固化所述聚酰亚胺前体溶液，以形成在400℃下具有70Mpa或更高弹性模量的聚酰亚胺树脂层。
21、根据权利要求20所述的方法，其中，形成所述聚酰亚胺树脂层的步骤包括如下步骤：
在所述金属层上涂覆第一聚酰亚胺前体溶液并干燥和固化第一聚酰亚胺前体溶液，以形成第一聚酰亚胺树脂层；和
在第一聚酰亚胺树脂层上涂覆第二聚酰亚胺前体溶液并干燥和固化第二聚酰亚胺前体溶液，以形成第二聚酰亚胺树脂层，以及
所述包括第一和第二聚酰亚胺树脂层的聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数为20ppm/K或更低。
22、根据权利要求20所述的方法，其中，形成所述聚酰亚胺树脂层的步骤包括如下步骤：
在所述金属层上涂覆第一聚酰亚胺前体溶液并干燥第一聚酰亚胺前体溶液，以形成第一干燥树脂层；
在第一干燥树脂层上涂覆第二聚酰亚胺前体溶液并干燥第二聚酰亚胺前体溶液，以形成第二干燥树脂层；和
固化第一和第二干燥树脂层以形成第一和第二聚酰亚胺树脂层，以及
所述包括第一和第二聚酰亚胺树脂层的聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数为20ppm/K或更低。
23、根据权利要求20所述的方法，其中，形成所述聚酰亚胺树脂层的步骤包括如下步骤：
在所述金属层上涂覆第一聚酰亚胺前体溶液并干燥和固化第一聚酰亚胺前体溶液，以形成热膨胀系数为20ppm/K或更低的第一聚酰亚胺树脂层；和
在第一聚酰亚胺树脂层上涂覆第二聚酰亚胺前体溶液并干燥和固化第二聚酰亚胺前体溶液，以形成第二聚酰亚胺树脂层，以及
所述聚酰亚胺树脂层包括第一和第二聚酰亚胺树脂层。
24、根据权利要求23所述的方法，其中，第二聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数高于20ppm/K。
25、根据权利要求20所述的方法，其中，形成所述聚酰亚胺树脂层的步骤包括如下步骤：
在所述金属层上涂覆第一聚酰亚胺前体溶液并干燥所述第一聚酰亚胺前体溶液，以形成第一干燥树脂层；
在第一干燥树脂层上涂覆第二聚酰亚胺前体溶液并干燥第二聚酰亚胺前体溶液，以形成第二干燥树脂层；和
固化第一和第二干燥树脂层以形成第一聚酰亚胺树脂层和第二聚酰亚胺树脂层，第一聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数为20ppm/K或更低，以及
所述聚酰亚胺树脂层包括第一和第二聚酰亚胺树脂层。
26、根据权利要求25所述的方法，其中，第二聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数高于20ppm/K。
27、根据权利要求20所述的方法，其中，形成所述聚酰亚胺树脂层的步骤包括如下步骤：
在所述金属层上涂覆第一聚酰亚胺前体溶液并干燥和固化第一聚酰亚胺前体溶液，以形成热膨胀系数为20ppm/K或更低的第一聚酰亚胺树脂层；和
在第一聚酰亚胺树脂层上涂覆第二聚酰亚胺前体溶液并干燥和固化第二聚酰亚胺前体溶液，以形成热膨胀系数高于20ppm/K的第二聚酰亚胺树脂层，以及
所述包括第一和第二聚酰亚胺树脂层的聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数为20ppm/K或更低。
28、根据权利要求20所述的方法，其中，形成所述聚酰亚胺树脂层的步骤包括如下步骤：
在所述金属层上涂覆第一聚酰亚胺前体溶液并干燥第一聚酰亚胺前体溶液，以形成第一干燥树脂层；
在第一干燥树脂层上涂覆第二聚酰亚胺前体溶液并干燥第二聚酰亚胺前体溶液，以形成第二干燥树脂层；和
固化第一和第二干燥树脂层以形成热膨胀系数为20ppm/K或更低的第一聚酰亚胺树脂层和热膨胀系数高于20ppm/K的第二聚酰亚胺树脂层，和
所述包括第一和第二聚酰亚胺树脂层的聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数为20ppm/K或更低。
29、根据权利要求20所述的方法，其中，形成所述聚酰亚胺树脂层的步骤包括如下步骤：
在所述金属层上涂覆第一聚酰亚胺前体溶液并干燥和固化第一聚酰亚胺前体溶液，以形成热膨胀系数为20ppm/K或更低的第一聚酰亚胺树脂层；
在第一聚酰亚胺树脂层上涂覆第二聚酰亚胺前体溶液并干燥和固化第二聚酰亚胺前体溶液，以形成热膨胀系数为20ppm/K或更低的第二聚酰亚胺树脂层；
在第二聚酰亚胺树脂层上涂覆第三聚酰亚胺前体溶液并干燥和固化第三聚酰亚胺前体溶液，以形成热膨胀系数为20ppm/K或更高的第三聚酰亚胺树脂层，以及
所述聚酰亚胺树脂层包括第一到第三聚酰亚胺树脂层。
30、根据权利要求29所述的方法，其中，所述包括第一到第三聚酰亚胺树脂层的聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数为20ppm/K或更低。
31、根据权利要求20所述的方法，其中，形成所述聚酰亚胺树脂层的步骤包括如下步骤：
在所述金属层上涂覆第一聚酰亚胺前体溶液并干燥第一聚酰亚胺前体溶液，以形成第一干燥树脂层；
在第一干燥树脂层上涂覆第二聚酰亚胺前体溶液并干燥第二聚酰亚胺前体溶液，以形成第二干燥树脂层；
在第二干燥树脂层上涂覆第三聚酰亚胺前体溶液并干燥第三聚酰亚胺前体溶液，以形成第三干燥树脂层；和
固化第一到第三干燥树脂层以形成热膨胀系数为20ppm/K或更低的第一聚酰亚胺树脂层、热膨胀系数为20ppm/K或更低的第二聚酰亚胺树脂层和热膨胀系数为20ppm/K或更高的第三聚酰亚胺树脂层，以及
所述聚酰亚胺树脂层包括第一到第三聚酰亚胺树脂层。
32、根据权利要求31所述的方法，其中，所述包括第一到第三聚酰亚胺树脂层的聚酰亚胺树脂层的热膨胀系数为20ppm/K或更低。
33、根据权利要求21所述的方法，其中，第一聚酰亚胺树脂层的厚度为所述包括第一和第二聚酰亚胺树脂层的聚酰亚胺树脂层的总厚度的80％或更高。
34、根据权利要求21所述的方法，其中，第一聚酰亚胺树脂层的厚度为30μm～40μm。
35、根据权利要求20所述的方法，其中，所述聚酰亚胺树脂层由聚酰亚胺前体溶液形成，所述聚酰亚胺前体溶液通过选自由苯均四酸二酐(PMDA)、3，3′，4，4′-联苯四酸二酐(BPDA)、3，3′，4，4′-二苯甲酮四酸二酐(BTDA)、4，4′-氧双邻苯二甲酸酐(ODPA)、4，4′-(4，4′-异丙基二苯氧基)双邻苯二甲酸酐(BPADA)、2，2′-双(3，4-二羧基苯基)六氟丙烷二酐(6FDA)和乙二醇双偏苯三酸酐(TMEG)组成的组中的至少一种二酐和选自由对苯二胺(p-PDA)、间苯二胺(m-PDA)、4，4′-二氨基二苯醚(4，4′-ODA)、3，4′-二氨基二苯醚(3，4′-ODA)、2，2-二(4-[4-氨基苯氧基]-苯基)丙烷(BAPP)、1，3-二(4-氨基苯氧基)苯(TPE-R)、2，2-二(4-[3-氨基苯氧基]苯基)砜(m-BAPS)、3，3′-二羟基-4，4′-二氨基联苯(HAB)和4，4′-二氨基苯甲酰苯胺(DABA)组成的组中的至少一种二胺混合而制备。
36、根据权利要求20所述的方法，其中，所述金属层由选自由铜、铝、铁、镍、银、钯、铬、钼、钨和其合金组成的组中的一种形成。
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