JP5313191B2 - 金属張積層板及びその製造方法 - Google Patents
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前記金属箔は、50N/m以上の曲げ剛性を有しており、
前記ポリイミド積層体は、10×10−6(1/K)以下の熱膨張係数及び1〜30μmの厚さを有しており、且つ、熱膨張係数が8×10−6(1/K)以下の第一のポリイミド樹脂層と該第一のポリイミド樹脂層の少なくとも片面上に配置され且つ熱膨張係数が30×10−6(1/K)以上の第二のポリイミド樹脂層とを備えるものであって、第一のポリイミド樹脂層の厚さt1と第二のポリイミド樹脂層の厚さt2とが下記数式(F1):
0.01 ≦ (t2/t1) ≦ 0.2 ・・・(F1)
で表わされる条件を満たしていることを特徴とするものである。
第一のポリイミド前駆体の樹脂溶液を硬化せしめることにより、熱膨張係数が8×10−6(1/K)以下の第一のポリイミド樹脂層を形成する第一の工程と、
第二のポリイミド前駆体の樹脂溶液を硬化せしめることにより、熱膨張係数が30×10−6(1/K)以上の第二のポリイミド樹脂層を形成する第二の工程と、
を含んでおり、第一の工程及び第二の工程において、第一のポリイミド樹脂層の厚さt1と第二のポリイミド樹脂層の厚さt2とが下記数式(F1):
0.01 ≦ (t2/t1) ≦ 0.2 ・・・(F1)
で表わされる条件を満たすように第一のポリイミド樹脂層と該第一のポリイミド樹脂層の少なくとも片面上に配置された第二のポリイミド樹脂層とを備えており、且つ、10×10−6(1/K)以下の熱膨張係数及び1〜30μmの厚さを有するポリイミド積層体を、50N/m以上の曲げ剛性を有している金属箔の表面上に形成することを特徴とする方法である。
前記金属箔は、50N/m以上の曲げ剛性を有しており、
前記ポリイミド積層体は、10×10−6(1/K)以下の熱膨張係数及び1〜30μmの厚さを有しており、且つ、熱膨張係数が8×10−6(1/K)以下の第一のポリイミド樹脂層と該第一のポリイミド樹脂層の少なくとも片面上に配置され且つ熱膨張係数が30×10−6(1/K)以上の第二のポリイミド樹脂層とを備えるものであって、第一のポリイミド樹脂層の厚さt1と第二のポリイミド樹脂層の厚さt2とが下記数式(F1):
0.01 ≦ (t2/t1) ≦ 0.2 ・・・(F1)
で表わされる条件を満たしていることを特徴とするものである。
0.01 ≦ (t2/t1) ≦ 0.2 ・・・(F1)
で表わされる条件を満たし、また、0.05〜0.15であることが好ましい。前記t2/t1の値が前記下限未満だと、第一のポリイミド樹脂層と第二のポリイミド樹脂層とが接着しにくくなり、ポリイミド積層体に発生する反りを十分に抑制することができず、他方、前記上限を超えると、ポリイミド積層体の熱膨張係数が10×10−6(1/K)を超えることとなり、得られる金属張積層板にIC等を実装した場合において、IC等の破損等が生じ易くなる。
第一のポリイミド前駆体の樹脂溶液を硬化せしめることにより、熱膨張係数が8×10−6(1/K)以下の第一のポリイミド樹脂層を形成する第一の工程と、
第二のポリイミド前駆体の樹脂溶液を硬化せしめることにより、熱膨張係数が30×10−6(1/K)以上の第二のポリイミド樹脂層を形成する第二の工程と、
を含んでおり、第一の工程及び第二の工程において、第一のポリイミド樹脂層の厚さt1と第二のポリイミド樹脂層の厚さt2とが下記数式(F1):
0.01 ≦ (t2/t1) ≦ 0.2 ・・・(F1)
で表わされる条件を満たすように第一のポリイミド樹脂層と該第一のポリイミド樹脂層の少なくとも片面上に配置された第二のポリイミド樹脂層とを備えており、且つ、10×10−6(1/K)以下の熱膨張係数及び1〜30μmの厚さを有するポリイミド積層体を、50N/m以上の曲げ剛性を有している金属箔の表面上に形成することを特徴とする方法である。
0.01 ≦ (t2/t1) ≦ 0.2 ・・・(F1)
で表わされる条件を満たすような量であり、また、硬化後の第二のポリイミド樹脂層の厚さが0.1〜3μmとなるような量とすることが好ましい。さらに、このような塗工方法においては、第二のポリイミド樹脂層の厚さのばらつきが±0.2μmの範囲内となるように塗工することが好ましい。
0.01 ≦ (t2/t1) ≦ 0.2 ・・・(F1)
で表わされる条件を満たすように第一のポリイミド樹脂層と該第一のポリイミド樹脂層の少なくとも片面上に配置された第二のポリイミド樹脂層とを備えるようにすることが必要である。
第一のポリイミド樹脂層と第二のポリイミド樹脂層とを加熱圧着等で積層する方法が挙げられる。
先ず、熱電対及び攪拌機を備えると共に窒素導入が可能な反応容器を用いて、N,N−ジメチルアセトアミド(DMAc)170gの溶媒に、2,2’−ジメチル−4,4’−ジアミノビフェニル(m−TB)14.9g撹拌しながら溶解させた。次に、得られた溶液に、ジアミン成分(m−TB)と等モルのピロメリット酸二無水物(PMDA)15.0gを加え、その後約3時間撹拌を続けて重合反応を行い、第一のポリイミド前駆体の樹脂溶液(固形分濃度:15質量%、溶液粘度:20000cps)を得た。
先ず、熱電対及び攪拌機を備えると共に窒素導入が可能な反応容器を用いて、N,N−ジメチルアセトアミド(DMAc)186gの溶媒に、2,2−ビス[4−(4−アミノフェノキシ)フェニル]プロパン(BAPP)16.4gを撹拌しながら溶解させた。次に、得られた溶液に、ジアミン成分(BAPP)と等モルのピロメリット酸二無水物(PMDA)8.9gを加え、その後、約3時間撹拌を続けて重合反応を行い、第二のポリイミド前駆体の樹脂溶液(固形分濃度:12質量%、溶液粘度:3000cps)を得た。
先ず、金属箔としてアルミニウム合金箔(材質:アルミニウム合金 3004材、曲げ剛性:80N/m、厚さ:50μm)の表面上に、合成例1で得られた第一のポリイミド前駆体の樹脂溶液を硬化後の厚さが23μmになるように塗工し、140℃で5分間乾燥させ、第一のポリイミド樹脂層の前駆体層を形成した。得られた第一のポリイミド樹脂層の前駆体層の表面上に合成例2で得られた第二のポリイミド前駆体の樹脂溶液を硬化後の厚さが2μmになるように塗工し、140℃で5分間乾燥させ、その後15分間かけて、360℃の温度に至るまで段階的に熱処理を行ない、金属張積層板を作製した。なお、金属箔の曲げ剛性は後述の評価方法を用いて測定した。
第一のポリイミド樹脂層及び第二のポリイミド樹脂層が表1に示した厚さになるように、第一のポリイミド前駆体の樹脂溶液及び第二のポリイミド前駆体の樹脂溶液を塗工した以外は実施例1と同様にして金属張積層板を作製した。
金属箔として、アルミニウム合金箔(材質:アルミニウム合金 3004材、曲げ剛性:50N/m、厚さ:44μm)を用いた以外は実施例2と同様にして金属張積層板を作製した。
比較例1においてはアルミニウム合金箔(材質:アルミニウム合金 3003材、曲げ剛性:30N/m、厚さ:15μm)を、比較例2においてはアルミニウム合金箔(材質:銅、曲げ剛性:30N/m、厚さ:15μm)を、金属箔として用いた以外は実施例2と同様にして金属張積層板を作製した。
第一のポリイミド樹脂層及び第二のポリイミド樹脂層が表1に示した厚さになるように、第一のポリイミド前駆体の樹脂溶液及び第二のポリイミド前駆体の樹脂溶液を塗工した以外は実施例1と同様にして金属張積層板を作製した。
先ず、金属張積層板の金属箔を塩化鉄/塩化銅系溶液を用いたエッチングにより除去してポリイミド積層体のみとした。次に、熱機械分析装置(セイコーインスツルメンツ社製、製品名:TMA/SS6100)を用いて、得られたポリイミド積層体に荷重5gをかけながら、昇温速度10℃/minにて260℃まで温度を上げた後、降温速度5℃/minにて室温まで温度を下げた場合における降温時のポリイミド積層体の寸法の変化量を測定した。そして、得られた測定値から100℃から250℃までの平均熱膨張係数を算出した。得られた結果を表1に示す。
先ず、金属張積層板のポリイミド積層体をアルカリ水溶液(水酸化カリウム、エチレンジアミン、エチレングリコールからなる水溶液)を用いたエッチングにより除去して金属箔のみとした。次に、得られた金属箔を長さ200mm、幅1/2インチ(12.7mm)の大きさに切断し、ループステフネステスタ(株式会社東洋精機製作所社製、製品名:ループステフネステスタDA型)を用いて、ループ長70mmでループ半径7.5mm(押し潰し距離:15mm)となるように押し潰した際の応力値を測定した。そして、得られた測定値から剛性値を算出した。得られた結果を表1に示す。
先ず、金属張積層板を50mm角の大きさになるように切断して試験片を作製した。次に得られた試験片を下側が凸となるように静置し、金属箔とポリイミド積層体との関係において、ポリイミド積層体側に反っていれば正の値(+)とし、金属箔側に反っていれば負の値(−)として、4角の高さを測定した。そして、得られた測定値の平均値(反りの値)を算出した。得られた結果を表1に示す。
先ず、金属張積層板の金属箔を塩化鉄/塩化銅系溶液を用いたエッチングにより除去してポリイミド積層体のみとし、さらに50mm角の大きさになるように切断して試験片を作製した。次に得られた試験片を下側が凸となるように静置し、金属箔とポリイミド積層体との関係において、金属箔があった側に反っていれば正の値(+)とし、ポリイミド積層体側に反っていれば負の値(−)として、4角の高さを測定した。そして、得られた測定値の平均値(ポリイミド積層体の反りの値)を算出した。得られた結果を表1に示す。
プリント配線板等に用いる場合において目標とされる、ポリイミド積層体の熱膨張係数が得られており、且つ反りの値及びポリイミド積層体の反りの値が各々規定の範囲内に入っている金属張積層板を「○」、それ以外を「×」として評価した。すなわち、ポリイミド積層体の熱膨張係数が10×10−6(1/K)以下であり、反りの値が−4〜4mmであり、且つポリイミド積層体の反りの値が−2〜2mmである金属張積層板を「○」、それ以外を「×」として評価した。得られた結果を表1に示す。
Claims (6)
- 金属箔と、前記金属箔の表面上に積層されている複数のポリイミド樹脂層からなるポリイミド積層体とを備える金属張積層板であって、
前記金属箔は、50N/m以上の曲げ剛性を有しており、
前記ポリイミド積層体は、10×10−6(1/K)以下の熱膨張係数及び1〜30μmの厚さを有しており、且つ、熱膨張係数が8×10−6(1/K)以下の第一のポリイミド樹脂層と該第一のポリイミド樹脂層の少なくとも片面上に配置され且つ熱膨張係数が30×10−6(1/K)以上の第二のポリイミド樹脂層とを備えるものであって、第一のポリイミド樹脂層の厚さt1と第二のポリイミド樹脂層の厚さt2とが下記数式(F1):
0.01 ≦ (t2/t1) ≦ 0.2 ・・・(F1)
で表わされる条件を満たしていることを特徴とする金属張積層板。 - 前記金属箔は、70N/m以上の曲げ剛性及び5〜100μmの厚さを有するアルミニウム合金箔であることを特徴とする請求項1に記載の金属張積層板。
- 前記ポリイミド積層体の金属箔とは反対側の表面のポリイミド樹脂層が第二のポリイミド樹脂層であり、第二のポリイミド樹脂層の表面上に最外層として積層された銅層を更に備えることを特徴とする請求項1又は2に記載の金属張積層板。
- 金属箔と、前記金属箔の表面上に積層されている複数のポリイミド樹脂層からなるポリイミド積層体とを備える金属張積層板の製造方法であって、
第一のポリイミド前駆体の樹脂溶液を硬化せしめることにより、熱膨張係数が8×10−6(1/K)以下の第一のポリイミド樹脂層を形成する第一の工程と、
第二のポリイミド前駆体の樹脂溶液を硬化せしめることにより、熱膨張係数が30×10−6(1/K)以上の第二のポリイミド樹脂層を形成する第二の工程と、
を含んでおり、第一の工程及び第二の工程において、第一のポリイミド樹脂層の厚さt1と第二のポリイミド樹脂層の厚さt2とが下記数式(F1):
0.01 ≦ (t2/t1) ≦ 0.2 ・・・(F1)
で表わされる条件を満たすように第一のポリイミド樹脂層と該第一のポリイミド樹脂層の少なくとも片面上に配置された第二のポリイミド樹脂層とを備えており、且つ、10×10−6(1/K)以下の熱膨張係数及び1〜30μmの厚さを有するポリイミド積層体を、50N/m以上の曲げ剛性を有している金属箔の表面上に形成することを特徴とする金属張積層板の製造方法。 - 前記金属箔は、70N/m以上の曲げ剛性及び5〜100μmの厚さを有するアルミニウム合金箔であることを特徴とする請求項4に記載の金属張積層板の製造方法。
- 前記ポリイミド積層体の金属箔とは反対側の表面のポリイミド樹脂層が第二のポリイミド樹脂層であり、第二のポリイミド樹脂層の表面上に最外層として銅層を積層する工程を更に含むことを特徴とする請求項4又は5に記載の金属張積層板の製造方法。
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