CH646409A5 - 1,2,3,4-tetrahydronaphthacene derivatives and a process for their preparation - Google Patents

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CH646409A5
CH646409A5 CH496283A CH496283A CH646409A5 CH 646409 A5 CH646409 A5 CH 646409A5 CH 496283 A CH496283 A CH 496283A CH 496283 A CH496283 A CH 496283A CH 646409 A5 CH646409 A5 CH 646409A5
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formula
acetyl
methyl
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methoxy
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CH496283A
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English (en)
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Pierre Prof Dr Vogel
Pierre-Alain Dr Carrupt
Original Assignee
Hoffmann La Roche
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D493/00Heterocyclic compounds containing oxygen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system
    • C07D493/02Heterocyclic compounds containing oxygen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D493/08Bridged systems

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Oxygen Or Sulfur (AREA)
  • Epoxy Compounds (AREA)

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft einen neuen synthetischen Zugang zu Anthracyclinonen, den Aglyconen der An-trhacycline, insbesondere ein Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der Formel
R1 CAc 0
oûfèfV
Ri OAc
45 worin R1 Wasserstoff, Hydroxy oder Methoxy, R2 Methyl oder Niederalkoxy und Ac Acetyl darstellen, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel acetyliert.
Die Erfindung betrifft weiterhin die neuen Verbindungen der Formel I und die Verbindungen II als Mittel zur Durch-65 führung des erfindungsgemässen Verfahrens.
Die erfindungsgemässe Reduktion und Acetylierung kann z.B. durch kurzfristiges Erhitzen mit Zinkstaub in Ace-tanhydrid bis zum Rückfluss geschehen.
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Eine Verbindung I kann in an sich bekannter Weise durch Oxydation mit einem Oxydationsmittel, wie Chromsäure in Essigsäure, bereits bei Raumtemperatur in eine Verbindung III übergeführt werden, die iii iv
J
v
I
Adriamycin, Carminomycin, Daunomycin, 1-Methoxydau-nomycin, 4-Desmethoxydaunomycin in bekannter Weise in biologisch aktive Anthracycline übergeführt werden können.
Beispiel
Ein Gemisch aus 178 mg 2-Acetyl-l,2,3,4-tetrahydro- ■ 5,12-naphthacendion, 700 mg Zinkstaub und 10 ml Acetan-hydrid wurde 40 Minuten unter Stickstoff auf 115 °C erwärmt. Der feste Rückstand wurde abfiltriert und mit Chloroform (3x10 ml) gewaschen. Überschüssiges Acetanhy-drid wurde durch Zusatz von wässrigem Natriumhydrogen-carbonat (3 Stunden Rühren bei 20 °C) eliminiert. Das Gemisch wurde mit Chloroform extrahiert (3 x 10 ml), der Chloroformextrakt mit Natriumsulfat getrocknet und zur
55 Trockne eingeengt. Es wurden 223 mg (98%) rohes 2-Acetyl-1,2,3,4-tetrahydro-5,12-naphthacenylen-diacetat erhalten; nach Waschen mit 3 ml Äther 175 mg (77%) farblose Kristalle, Smp. 226-229 °C (aus Chloroform/Äthanol).
6o Herstellung des Ausgangsstoffs:
Ein Gemisch aus 11,4 g 2,3,5,6-Tetramethylen-7-oxabi-cyclo[2.21]heptan, 2 g wasserfreiem ZnCl2, 30 ml Methylvi-nylketon und 75 ml Chloroform, enthaltend 10 mg Hy-drochinon, wurde bei Raumtemperatur 20 Stunden unter 65 Stickstoff gerührt. Das Reaktionsprodukt wurde unter vermindertem Druck (ca. 15 mmHg, Raumtemperatur) eingeengt und schnellt mit Methylenchlorid/Äthylacetat (2: 1) an einer kurzen, mit 18 g Si02 (70-230 mesh) gefüllten Säule
646409 4
eluiert. Die erste Fraktion enthielt Mehtyl-(1,2,3,4,5,6,7,8- misches aus 85% Methyl-(l,2,3,4,5,6,ll,12-octahydro-5,12-
octahydro-2,3-dimethylen-l,4-epoxynaphthalen-6-yl)-keton epoxynaphthacen-2-yl)-keton und 15% (1,2,3,4,5,12-Hexa-
und nicht umgesetztes Methylvinylketon. Nach Zusatz von hydro-5,12-epoxynaphtacen-2-yl)-methyI-ketön erhalten.
5 mg Hydrochinon wurde das Gemisch bis zur völligen Ent- Durch Chromatographie der Mutterlauge an Aluminium-
fernung des Methylvinylketons unter vermindertem Druck s oxid (neutral) konnte die Ausbeute auf 50% erhöht werden.
(1 mmHg) bei Raumtemperatur zur Trockne eingeengt. Aus- Zu einer Lösung von 0,8 g des vorstehend erhaltenen Ge-
beute: 14,5 g (86%) Methyl-(l,2,3,4,5,6,7,8-octahydro-2,3- misches in 20 ml Benzol wurde eine Losung von 0,65 g 2,3-
dimethylen-l,4-epoxynaphthalen-6-yl)-keton in für die näch- DichIor-5,6-dicyano-l,4-benzochinon in 30 ml Benzon gege-
ste Umsetzung hinreichender Reinheit. ben. Nach 3 Stunden bei Raumtemperatur wurde der Nie-
Durch Destillation unter vermindertem Druck wurde in . io derschlag abfiltriert und mit Benzol gewaschen. Die benzoli-
71%iger Ausbeute reines Methyl-(l,2,3,4,5,6,7,8-octahydro- sehe Phase wurde mit 50 ml gesättigter wässriger NaHS03-
2,4-dimethylen-l,4-epoxynaphthalen-6-yl)-keton in Form ei- Lösung und Wasser bis zur völligen Farblosigkeit gewa-
nes farblosen Öls, Kp.01120 °C, erhalten, bestehend aus ei- sehen, über Natriumsulfat getrocknet und zur Trockne ein-
nem Diastereomerengemisch (95: 5). geengt. Es wurden 754 mg (95%) (1,2,3,4,5,12-Hexahydro-
Zu einer Lösung von ll,4gMethyl-(l,2,3,4,5,6,7,8-octa- 15 5,12-epoxynaphthacen-2-yl)-methyl-keton, Smp. 158-160 °C
hydro-2,3-dimethylen-l,4-epoxynaphthalen-6-yl)-keton in (aus Äthanol), erhalten.
60 ml 1,2-Dimethoxyäthan wurden bei 85 °C portionsweise Ein Gemisch aus 0,68 g (1,2,3,4,5,12-Hexahydro-5,12-
während 60 Minuten 14,5 g Anthranilsäure in 90 ml 1,2-Di- epoxynaphthacen-2-yl)-methyl-keton, 15 ml Chloroform methoxyäthan simultan mit 12,3 g Pentylnitrit in 90 ml 1,2- und 0,9 ml Trifluoressigsäure wurde 20 Stunden bei Raum-
Dimethoxyäthan zugesetzt. Das Gemisch wurde bis zur Be- 20 temperato stehengelassen, mit NaHC03 neutralisiert und endigung der Gasentwicklung (20-45 Minuten) auf 85 °C er- mit Methylenchlorid extrahiert. Der Extrakt wurde über Na-
wärmt und nach dem Abkühlen auf Raumtemperatur mit triumsulfat getrocknet und zur Trockne eingeengt. Der
100 ml 10%iger wässriger KOH und 200 ml Äther versetzt. Rückstand wurde mit 50 ml Methylenchlorid, 1 ml Diäthyl-
Die wässrige Phase wurde 4 x mit je 100 ml Äther extra- äther und 12 g Kieselsäure versetzt und das Gemisch 48
hiert, der ätherische Extrakt 4 x mit je 100 ml Wasser gewa- 25 Stunden an der Luft gerührt. Nach Einengen zur Trockne sehen, über Natriumsulfat getrocknet und eingeengt. Dem wurde der Rückstand an Kieselsäure chromatographiert.
Rückstand wurden 15 ml eines Gemisches aus Dipropyl- Ausbeute: 475 g rohes 2-Acetyl-1,2,3,4-tetrahydro-5,12-
äther und Methanol (3:1, v/v) zugesetzt. Der Niederschlag naphthacendion, das nach Waschen mit Methanol einen wurde abfiltriert und mit 10 ml des Dipropyläther/Metha- Schmelzpunkt von 189-192 °C (aus Äthanol) aufwies (Aus-
nol-Gemisches gewaschen. Es wurden 5,4 g (35%) eines Ge- 30 beute: 38%).

Claims (2)

  1. 646409
    PATENTANSPRÜCHE 1. Verbindungen der Formel
    Diaro.
    r! OAc worin r1 und r2 die obige Bedeutung haben, reduziert und acetyliert.
    woirn r1 Wasserstoff, Hydroxy oder Methoxy; r2 Methyl is 4. Verbindungen der Formel oder Niederalkoxy; und Ac Acetyl darstellen.
    2.2-Acetyl-l,2,3,4-tetrahydro-5,12-naphthacenylendi-acetat, als Verbindung gemäss Anspruch 1.
  2. 3. Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der Formel 20
    worin R1 Wasserstoff, Hydroxy oder Methoxy, R2 Methyl oder Niederalkoxy und Ac Acetyl darstellen, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel
    30 worin R1 Wasserstoff, Hydroxy oder Methoxy; und R2 Methyl oder Niederalkoxy darstellen, als Mittel zur Durchführung des Verfahrens nach Patentanspruch 3.
    5.2-Acetyl-l,2,3,4-tetrahydro-5,12-naphthacendion, als Verbindung gemäss Anspruch 4.
    35
    Auf Grund ihrer beachtlichen Aktivität gegen verschiedene Tumorarten haben die Anthracycline in letzter Zeit erhöhte Bedeutung gewonnen. Verschiedene Arbeitsgruppen haben sich insbesondere mit dem Aufbau des Anthracycli-non-Ringsystems durch Diensynthese beschäftigt, doch blieben an mancher Stelle in Bezug auf Ausbeuten und Zahl der Reaktionsschritte in der Totalsynthese noch Wünsche offen (S. Blechert, Nachr. Chem. Tech. Lab. 27, 7 (1979)).
CH496283A 1979-04-20 1983-09-12 1,2,3,4-tetrahydronaphthacene derivatives and a process for their preparation CH646409A5 (en)

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