CH509965A - Verfahren zur Herstellung von Nitrophenolen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Nitrophenolen

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nitro
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Richard Payne Kenneth
Howard Milnes Malcolm
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Coalite Chem Prod Ltd
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Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von Nitrophenolen
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Nitrophenolen, insbesondere von 4-Nitrophenolen, und umfasst ferner ein bevorzugtes Verfahren zur Reinigung der erhaltenen Nitrophenole.



   Es ist bekannt 4-Nitrophenole herzustellen durch Behandeln von in 4-Stellung nichtsubstituiertem Phenol mit salpetriger Säure und anschliessende Oxydation der   Ni-    trosoverbindung mit Salpetersäure. Dieses Verfahren liefert 4-Nitrophenole, wobei gewöhnlich keine Nitrosubstitution in der 2- oder 6-Stellung nachweisbar ist. Das Verfahren wird in zwei getrennten Stufen mit Isolierung der in der ersten Stufe hergestellten Nitrosoverbindung durchgeführt. Eine sorgfältige Temperatursteuerung ist für beide Stufen notwendig, wobei die erste oder Nitrosierungsstufe bei einer Temperatur   von - 100C    bis   + 50C    und die zweite oder Oxydierungsstufe bei einer Temperatur im Bereich von 0 bis 400C, vorzugsweise bei etwa 200C durchgeführt wird.



   Es wurde nun festgestellt, dass das Verfahren mit Vorteil ohne Zwischenisolierung der Nitrosoverbindung durchgeführt werden kann.



   Das   erfindungsgemässe    Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, dass man ein mindestens in einer Stellung, vorzugsweise der 4-Stellung, unsubstituiertes Phenol mit salpetriger Säure behandelt und die Nitrosogruppe oder -gruppen oxydiert, ohne die Nitrosoverbindung zu isolieren. Das Verfahren wird zweckmässigerweise in einem   Einzelreaktionsbehälter    oder einer Einzelreaktionszone durchgeführt und stellt somit ein Verfahren zur direkten Umsetzung von Phenol in sein 4-Nitroderivat dar.



   Die Behandlung mit salpetriger Säure kann bei einer Temperatur   zwischen - 400C    und   + 50C    vorgenommen werden. In der Oxydationsstufe enthält das Reaktionsgemisch zweckmässigerweise 5 bis 25 Gewichtsprozent, vorzugsweise etwa 15 Gewichtsprozent Salpetersäure.



   Das Verfahren eignet sich besonders zur Umsetzung von m-Cresol in sein   4-Nitroderivat;    es lassen sich aber auch andere Alkylphenole und substituierte Phenole, z.B.



  Chlorphenole, umsetzen, vorausgesetzt, dass sie in 4 Stellung unsubstituiert sind. Phenol selbst kann ebenfalls in sein 4-Nitroderivat umgesetzt werden.



   Ein bevorzugtes Verfahren zur Reinigung eines rohen 4-Nitrophenols, z.B. 4-Nitro-m-cresol, umfasst die Umsetzung des 4-Nitrophenols in sein Alkalimetallsalz, vorzugsweise Natriumsalz, die Abscheidung des Salzes und Rückgewinnung des 4-Nitrophenols daraus. Die Abscheidung des Salzes kann Kristallisations- und/oder Filtrationsschritte einschliessen.



   Dieses Reinigungsverfahren ist weitaus befriedigender als das bekannte Auflösen des rohen 4-Nitrophenols in einem Lösungsmittel und das anschliessende Umkristallisieren aus der Lösung. Das neue Reinigungsverfahren ist einfach und wirksam und bedingt lediglich eine sorgfältige Steuerung der Verfahrensbedingungen, die sich je nach der Art der Verunreinigungen und/oder dem besonderen 4-Nitrophenol ändern können. Solche Verfahrensänderungen lassen sich jedoch durch einfache Versuche ermitteln.



   Die Erfindung liefert ferner 4-Nitro-2,3-xylenol als neue Verbindung. Diese Verbindung kann u.a. als Zwischenprodukt zur Herstellung von z.B. der entsprechenden 4-Aminoverbindung durch Reduktion der Nitroverbindung dienen.



   Beispiel I
108 g (1 Mol) m-Cresol werden zu einer Lösung aus 200   ml    Wasser, 24 g (0,6 Mol) Natriumhydroxyd und 82,8 g (1,2 Mol) Natriumnitrit gegeben, wobei das Ganze eine homogene Mischung bei Raumtemperatur bildet.



  Diese Mischung wird unter kräftigem Rühren langsam einer Lösung aus 105 ml Wasser und 210 ml konzentrierter Salzsäure mit einer Temperatur nicht über   5 C    zugesetzt. Nachdem das gesamte m-Cresylat zugesetzt worden ist, rührt man weitere 30 Minuten, womit eine vollständige   Nitrosierung    gewährleistet ist. (In einem Parallelversuch wurde 4-Nitroso-m-cresol, Smp.   155 C    in diesem Zeitpunkt der Reaktion isoliert und eine polare Ausbeute von   91 ,Go    bestimmt). Das Reaktionsgemisch lässt man auf Zimmertemperatur erwärmen, wobei sich die überschüssigen Stickstoffoxyde verflüchtigen. 133   ml    (189 g) konzentrierte Salpetersäure werden dem gerührten Reaktionsgemisch bei Zimmertemperatur zugefügt.  



  134 g (0,875 Moy) 4-Nitro-m-cresol (Smp.   122 C)    werden aus dem Reaktionsprodukt isoliert, was einer molaren Ausbeute von 96%, bezogen auf die Nitrosoverbindung, entspricht. Die gesamte molare Ausbeute bezogen auf m-Cresol betrug 87,5%.



   Der Versuch wurde unter Verwendung von Schwefelsäure anstelle der Salzsäure in der Nitrosierungsstufe wiederholt. Dabei wurden gleiche Resultate erhalten.



   Beispiel 2
128,5 g (1 Mol) 2-Chlorphenol wurden einer Lösung von 56 g (1,4 Mol) Natriumhydroxyd und 103,5 g (1,5 Mol) Nitriumnitrit in 1200 ml Wasser zugesetzt. Das Gemisch wurde langsam einer gutgerührten Lösung von 154 ml konzentrierter Schwefelsäure in 2400   ml    Wasser bei   - 50C    zugesetzt. Nach halbstündigem Rühren und Zugabe des gesamten Chlorphenylates, liess man die Mischung auf Raumtemperatur erwärmen und fügte 635 ml (900 g) konzentrierte Salpetersäure zu. Nach vollständiger Oxydierung wurden 87,2 g (0,504 Mol) 2-Chlor -4-nitrophenol vom Smp.   1 090C    erhalten, was einer   50,4teigen    molaren Ausbeute, bezogen auf 2-Chlorphenol, entspricht.



   Beispiel 3
122 g (1 Mol) 2,3-Xylenol wurden einer Lösung von 40 g (1 Mol) Natriumhydroxyd und 82,8 g (1,2 Mol) Natriumnitrit in 250 ml Wasser zugegeben. Das Gemisch wurde einer Lösung von 250 ml konzentrierter Salzsäure in 350 ml Wasser langsam unter kräftigem Rühren bei 0 bis 50C zugesetzt. Nach einer weiteren halben Stunde Reaktionsdauer wurde die ganze Mischung mit 300   ml    (425 g) konzentrierter Salpetersäure behandelt und die Oxydation bei 200C ablaufen gelassen. Nach dem Filtrieren blieben 142 g rohes Nitroxylenol zurück, das wasserdampfdestilliert wurde. Eine längere Dampfdestillation war nötig, um das flüchtigere 4,6-Dinitro-2,3-xylenol zu entfernen. Durch Extraktion des Dampfdestillates mit Äther erhielt man 92 g   4,6-Dinitro-2,3-xylenol,    Smp.



  853C.



   Der Rückstand aus der Dampfdestillation wurde mehrmals mit kochendem Wasser   ausgelaugt    und die Extrakte kristallisiert. Dies ergab 48 g rohes 4-Nitro-2,3 -Xylenol, Smp.   1 170C.    Dieses wurde über sein Natriumsalz in ähnlicher Weise gereinigt wie im Beispiel 5 beschrieben. Daraufhin fiel reines 4-Nitro-2,3-xylenol in Form blassgelber Kristalle, Smp.   1260C,    an. Sein Phenylurethanderivat zeigte einen Smp. von 1450C. Die molare Ausbeute an 4-Nitro-2,3-xylenol betrug 35,0% und die an   4,6-Dinitro-2,3-xylenol      43,4%.   



   Beispiel 4
100 g (0,655 Mol) technisches oder rohes 4-Nitro -m-cresol, Smp.   1220C,    erhalten nach Beispiel 1, wurden in eine Lösung von 43,5 g (1,09 Mol) Natriumhydroxyd in   200    ml Wasser eingerührt. Das ganze Gemisch wurde unter Rühren auf 600C erwärmt, dann gekühlt und filtriert.



   Das Filtrat wurde in 500 ml Wasser suspendiert, kräftig geführt und mit verdünnter Salzsäure angesäuert. Nach dem Filtrieren und Trocknen verblieben 95,7 g (0,625 Mol) 4-Nitro-m-cresol, Smp.   1280C,    mit   100%iger    Reinheit, entsprechend einer 95,7%igen Ausbeute.



   Beispiel 5
157 g (1 Mol) technisches 4-Nitro-2,5-xylenol, Smp.



     1 l20C,    erhalten durch   Nitrosierungs-Oxydation    von 2,5 Xylenol wurden einer Lösung von 67 g (1,67 Mol) Natriumhydroxyd in 304 ml Wasser zugerührt. Die ganze Mischung wurde auf 600C erwärmt und unter Rühren auf 150C gekühlt. Das Natrium-4-nitro-2,5-xylenat wurde dann durch Zentrifugieren gründlich von seiner alkalischen Mutterlauge getrennt, in 750 ml Wasser suspendiert, gerührt und mit verdünnter Salzsäure angesäuert.



  Als filtriertes, getrocknetes Produkt erhielt man 133,5 g (0,85 Mol) praktisch reines 4-Nitro-2,5-xylenol, Smp.



     121 0C,    was einer 85,0%igen Ausbeute entspricht.



   Beispiel 6
173,5 g (1 Mol) technisches 4-Nitro-2-chlorphenol, Smp.   1030C,    wurde einer Lösung von 67 g (1,67 Mol Natriumhydroxyd in 332 ml Wasser zugerührt, auf 600C erwärmt, gerührt und das Natriumsalz auskristallisiert.



  Nach dem Aufarbeiten des Natrium-4-nitro-2-chlorphenolates in üblicher Weise, wurde dieses in 1 Liter suspendiert und mit verdünnter Salzsäure langsam angesäuert.



  Nach dem Filtrieren und Trocknen erhielt man als Produkt 4-Nitro-2-chlorphenol (157,0 g 0,905 Mol), das bei   1 100C    schmolz und praktisch rein war. Dies entspricht einer   90,5 eigen    Ausbeute.



   Beispiel 7
Ein 70 Liter Wasser enthaltender 340-Liter-Rührkessel wurde mit 9,1 kg 2-Chlorphenol, 7,3 kg Natriumhydroxyd und 4,1 kg Natriumnitrit beschickt und das ganze Gemisch auf 50C gehalten. Das Gemisch wurde langsam in einen gleichartigen Behälter, der 180 Liter Wasser und 53 kr konzentrierte Schwefelsäure bei - 50C enthielt, gepumpt. Nachdem das gesamte Chlorphenolat eingepumpt war, steigerte man die Temperatur auf 200C und fügte 45 Liter 70%ige Salpetersäure zu. Nach vollendeter Oxydation wurde das Produkt zentrifugiert, gewaschen und getrocknet, wonach man 9,7 kg 2-Chlor-4 -Nitrophenol, Smp.   109au,    erhielt, in einer molaren Ausbeute von 79,5% bezogen auf 2-Chlorphenol.



   3-Chlorphenol wurde der Nitrosierung-Oxydation in gleicher Weise unterworfen. Das Nitroprodukt bestand praktisch vollständig aus dem 4-Nitroderivat.



   Beispiel 8
Ein Gemisch aus 0,5 Mol 2,5-Dichlorphenol, 0-75 Mol Natriumnitrit, 0,5 Mol Natriumhydroxyd und 1 Liter Wasser wurde langsam zu 1100 ml 10%iger Salzsäure bei 0 bis 50C zugegeben. Dies ergab eine 54%ige molare Ausbeute an 4-Nitroso-2,5-dichlorphenol. Die Oxydation wurde durch Zugabe von 400 ml konzentrierter Salpetersäure und Erwärmen auf 200C vorgenommen.

 

  Das Gemisch wurde mittels Dampfdestillation aufgearbeitet, und aus kochendem Wasser umkristallisiert, wobei 4-Nitro-2,5-dichlorphenol, Smp.   1 170C,    und 2,4-Dinitro-3,6- dichlorphenol, Smp.   1460C,    isoliert wurden.



   2,6-, 2,3- und 3,5-Dichlorphenole sind ebenfalls dem Nitrosierungs-Oxydierungs-Verfahren nach der Erfindung unterworfen worden, unter Bildung der entsprechenden Dichlor-4-nitrophenole. Die Dichlorphenole lassen sich weniger leicht nitrosieren als die Monochlorphenole und Alkylphenole. 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE
    I. Verfahren zur Herstellung eines Nitrophenols, dadurch gekennzeichnet, dass man ein in mindestens einer Stellung unsubstituiertes Phenol mit salpetriger Säure behandelt und die Nitrosogruppe oder -gruppen oxydiert, ohne die Nitrosoverbindung zu isolieren.
    II. Nach dem Verfahren gemäss Patentanspruch 1 erhaltenes Nitrophenol.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch I zur Herstellung eines 4-Nitrophenols, dadurch gekennzeichnet, dass man ein in 4-Stellung zur phenolischen Hydroxylgruppe unsubstituiertes Phenol mit salpetriger Säure behandelt und die Nitrosogruppe zur Nitrogruppe oxydiert, ohne die Nitrosoverbindung zu isolieren.
    2. Verfahren nach Patentanspruch I oder Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man die Nitrosierung und Oxydation im gleichen Behälter oder der gleichen Zone durchführt.
    3. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass man zur Oxydation Salpetersäure verwendet.
    4. Verfahren nach Unteranspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Salpetersäure einen 5 bis 25 gewichtsprozentigen Anteil des Reaktionsgemisches bildet.
    5. Verfahren nach Patentanspruch I oder Unteren spruch 2 oder 4, dadurch gekennzeichnet, dass das Phenol ein Alkylphenol, wie m-Cresol, Xylenol, insbesondere dessen 2,3- oder 2,5-Isomeres ist.
    6. Verfahren nach Patentanspruch I oder einem der Unteransprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass das Phenol Chlor- oder Bromphenol, z.B. 2 oder 3-Chlorphenol, oder Dichlorphenol ist.
    7. Verfahren nach Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das erhaltene 4-Nitrophenol in Form sei nes Alkalimetallsalzes abgetrennt und das Salz zur Freisetzung des Nitrophenols angesäuert wird.
    8. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass man das erhaltene rohe Nitrophenol vom Reaktionsgemisch trennt, das oder die Nitrophenole in sein, bzw. ihre Alkalimetallsalze überführt, das Alkalimetallsalz von der Mutterlauge trennt und das Nitrophenol aus dem Salz wieder freisetzt.
    9. Verfahren nach Unteranspruch 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, dass das Alkalimetallsalz ein Natriumsalz ist.
    10. Verfahren nach Unteranspruch 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, dass man das Nitrophenol durch Einwirkung von wässeriger Natronlauge in ein Alkalimetallsalz überführt.
    11. Verfahren nach Unteranspruch 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, dass man das Salz von der Mutterlauge durch Zentrifugieren trennt.
    12. Verfahren nach Unteranspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass man das zentrifugierte Salz mit Wasser wäscht.
    13. Nitrophenol nach Patentanspruch II erhalten nach Unteranspruch 1 oder 7.
    14. 4-Nitro-2,3-xylenol nach Patentanspruch IL erhalten nach den Unteransprüchen 1 und 5.
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