CH496104A - Verfahren zum Abscheiden einer Aluminiumschicht - Google Patents

Verfahren zum Abscheiden einer Aluminiumschicht

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CH496104A
CH496104A CH866167A CH866167A CH496104A CH 496104 A CH496104 A CH 496104A CH 866167 A CH866167 A CH 866167A CH 866167 A CH866167 A CH 866167A CH 496104 A CH496104 A CH 496104A
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aluminum
catalyst
dependent
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solution
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CH866167A
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Leroy Schmidt Donald
Hellmann Reinhold
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Dow Chemical Co
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    • C23CCOATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C16/00Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes
    • C23C16/06Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the deposition of metallic material

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Description


  
 



  Verfahren zum Abscheiden einer Aluminiumschicht
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Abscheidung einer metallischen Aluminiumschicht auf der Oberfläche verschiedener Unterlagen und insbesondere ein bei relativ niedriger Temperatur verlaufendes Verfahren zum Plattieren von metallischem Aluminium mittels einer Aluminiumwasserstoffverbindung.



   Es ist bekannt, dass metallisches Aluminium mittels Aluminium-Wasserstoffverbindungen plattiert werden kann, wenn diese Hydride mit einer Unterlage bei der Zersetzungstemperatur oder oberhalb der Zersetzungstemperatur davon in Berührung gebracht werden. Bei derartigen Verfahren sind üblicherweise relativ hohe Temperaturen erforderlich, um die Zersetzung dieser Verbindungen zu bewirken und infolgedessen können sie nicht zur Plattierung von Aluminium auf wärmeempfindliche Unterlagen verwendet werden. Infolgedessen ist ein Verfahren äusserst wünschenswert, welches die Plattierung von Aluminium bei relativ niedrigen Temperaturen erlaubt.



   Es ist ebenfalls bekannt, dass Plattierverfahren von ganz allgemeiner Art sind und eine Plattierung über die gesamte ausgesetzte Oberfläche der Unterlage verursachen, während es äusserst günstig wäre, wenn man nur ausgewählte Flächen einer Unterlage plattieren könnte, um Muster oder Buchstaben zu bilden. Darüberhinaus ergibt sich bei den meisten bekannten Aluminiumplattierverfahren kein Überzug von einheitlicher Stärke auf unregelmässig geformten Gegenständen und ein derartiger einheitlicher Überzug ist häufig sehr vorteilhaft.



   Es wurde jetzt festgestellt, dass Aluminiumwasserstoffverbindungen katalytisch zersetzt werden können und auf diese Weise zur Ausbildung einer Plattierung von metallischem Aluminium bei wesentlich niedrigeren Temperaturen als der üblichen Zersetzungstemperatur derartiger Hydride verwendet werden können. Die Anwendung eines Katalysators erlaubt die Abscheidung einer einheitlichen anhaftenden Plattierung oder eines derartigen Überzuges aus metallischem Aluminium, üblicherweise in Form einer glänzenden Plattierung auf praktisch jeder Unterlage und infolgedessen ergibt sich auf dem Fachgebiet ein neues und relativ billiges Verfahren zum Aluminiumplattieren selbst solcher Stoffe, die wärmeempfindlich sind.



   Gemäss des erfindungsgemässen Verfahrens wird eine metallische Aluminiumschicht auf der Oberfläche einer Unterlage durch katalytische Zersetzung einer Aluminiumwasserstoff-Verbindung, in der jedes Aluminiumatom mindestens ein daran gebundenes Wasserstoffatom aufweist, in Berührung mit der Unterlage abgeschieden werden. Bei einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung wird der Katalysator in Berührung mit der Unterlage gebracht, dann das Aluminiumhydrid in Berührung mit der mit dem Katalysator behandelten Unterlage gebracht und die Zersetzung durch Anwendung von Wärme oder Strahlungsenergie bewirkt. Es kann günstig sein, die Unterlage zuerst mit dem Aluminiumhydrid zu kontaktieren und erst an zweiter Stelle mit dem Katalysator zu kontaktieren oder gegebenenfalls können auch Katalysator und Hydrid gemischt werden und das Gemisch in Berührung mit der Unterlage gebracht werden.

  In jedem Fall weist die Unterlage eine Überzugsschicht oder -schichten auf, die den Katalysator und das Hydrid enthalten, und wird erhitzt oder einer Quelle für Strahlungsenergie ausgesetzt, um die Zersetzung des Hydrids und die Abscheidung der metallischen Aluminiumschicht zu begünstigen.



   Wenn auch im Rahmen der vorliegenden Erfindung die Verwendung von Aluminiumtrihydrid bevorzugt wird, wurde doch festgestellt, dass praktisch jede Alumi  niumwasserstoffverbindung, in der jedes Aluminiumatom mindestens ein daran gebundenes Wasserstoffatom besitzt, katalytisch unter begleitender Abscheidung einer metallischen Aluminiumschicht zersetzt werden kann.



  Es werden hier sowohl die solvatisierten als auch die nicht solvatisierten Verbindungen umfasst.



   Deshalb sind auch die substituierten   Alumnniumhy-    dride, beispielsweise solche der empirischen Formel   AlHnX11,    worin X ein Halogenatom, eine RO-Gruppe oder eine R-Gruppe - wobei R eine Alkyl-, substituierte Alkyl-, Aryl- oder substituierte Arylgruppe darstellt - und n eine Zahl gleich oder niedriger als 3 bedeuten, umfasst. Umfasst werden auch die komplexen Aluminiumhydride, wie z. B.   LiAlIfi,    NaAIH4 und Mg(AlH4)2 und komplexe substituierte Aluminiumhydride, beispielsweise diejenigen der empirischen Formel   M(AlHrnX4-M)a,    worin X die vorstehend angegebene Bedeutung besitzt, m eine Zahl gleich oder weniger als 4 und M ein Metall oder ein Gemisch von Metallen, vorzugsweise ein Alkali- oder Erdalkalimetall, und a eine Zahl gleich der Wertigkeit von M bedeuten.

  Von besonderem Wert sind die relativ einfachen Aluminiumhydride, die mindestens zwei an das Aluminium gebundenen Wasserstoffatome besitzen, beispielsweise   Ach3,      AIH2C1,    AlH2Br und LiAIH4. Gemische   Ider    verschiedenen Aluminiumhydride können ebenfalls verwendet werden. Gewünschtenfalls können derartige Aluminiumhydride in situ gleichzeitig mit der Plattierungsstufe hergestellt werden, wenn z. B. Aluminiumhydrid-bildende Reaktionsteilnehmer, beispielsweise Gemische von Lithiumaluminiumhydrid und Aluminiumchlorid oder Natriumaluminiumhydrid und Aluminiumbromid angewandt werden. Die Anwesenheit eines Metallhalogenides, wie LiCl, MgCl2 oder AlCl3 zusammen mit dem Aluminiumhydrid ist für die Plattierungsumsetzung nicht schädlich.



   Damit die Zersetzung der Aluminiumhydride unter halb ihrer normalen Zersetzungstemperaturen erreicht wird und das dabei gebildete Aluminium einen Überzug oder eine Plattierung auf der Unterlage bildet, ist es notwendig, das Aluminiumhydrid mit bestimmten   Üb er-      gangsmetall - Zersetzungskatalysatoren    zu kontaktieren. Die hier brauchbaren   tXbergangsmetallzersetzungs-    katalysatoren sind Verbindungen von Metallen der Gruppen IV b und V b des Periodensystems.

  Beispielsweise erwiesen sich Verbindungen wie ZrCI4,   NbCl5,      VOLL2,      VOCls,      Teil4    2   (C2H5)R0,      Teil4,    TiBr4,   VCl4,      Ti(OC2H5)2CI2,      TiClr(i-OCH7)2,      TiCle    2   (C2H5)2.O,    Ti(BH4)3 2   (C2H5)20    als wirksam. Einige der hier beschriebenen   Übergangsmetallkatalysatoren    haben einen ausgeprägteren Effekt als andere bei der Erniedrigung der Zersetzungstemperatur der Aluminiumhydride.

  Die Chloride, Bromide und Oxychloride von Titan, Niob, Vanadium und Zirkon scheinen im allgemeinen wirksamer zu sein als die anderen Verbindungen der Übergangsmetalle der Gruppen IVb und Vb;   TiCIJ    erwies sich besonders wirksam zur Erzielung einer Zersetzung der Aluminiumhydride und der Plattierung durch das dabei gebildete Aluminium bei niedrigeren Temperaturen. Falls die angegebenen Katalysatoren nicht eingesetzt werden, sind unerwünscht hohe Temperaturen erforderlich, um die Zersetzung des Aluminiumhydrids zu erreichen. Bei derartig hohen Temperaturen wird, selbst wenn eine Zersetzung erreicht wird, üblicherweise nur eine geringe oder überhaupt kein Aluminiumüberzug gebildet. Die meisten der hier beschriebenen Katalysatoren ergeben eine Plattierung aus dem Aluminiumhydrid bei Raumtemperatur in einem Zeitraum zwischen einigen Minuten und einigen Stunden.



  Eine raschere Zersetzung des katalysierten Aluminiumhydrids unter Plattierung des Aluminiums auf eine Unterlage kann jedoch durch Anwendung von ausreichender Energie, um die Abscheidung einzuleiten, bewirkt werden. Beispielsweise können Aluminiumhydrid und Katalysator auf eine Unterlage aufgebracht werden, die auf die gewünschte Temperatur erhitzt ist oder eine katalysierte Unterlage kann mit einem erhitzten Bad, welches das Aluminiumhydrid enthält, in Berührung gebracht werden. Andererseits kann auch actinisches Licht, beispielsweise kaltes Ultraviolettlicht, oder Strahlung von hoher Energie, beispielsweise Elektronenbombardierung, zum Erreichen einer relativ raschen Alumi   niumplattiernng    bei niedrigen Temperaturen, beispielsweise Raumtemperatur, angewandt werden. In gleicher Weise können auch Kombinationen derartiger Energieformen eingesetzt werden.

  Im allgemeinen ist, nachdem die Zersetzung des katalysierten Aluminiumhydrids einmal eingeleitet ist, diese selbsterhaltend und bildet eine kontinuierliche Plattierung ohne Zufuhr zusätzlicher Energie.



   Die durch die hier beschriebenen   Übergangsmetall-    katalysatoren katalysierte Zersetzungstemperatur der Aluminiumhydride variiert in Abhängigkeit von dem speziell eingesetzten Aluminiumhydrid, von dem verwendeten Katalysator und in gewissem Ausmass von der Katalysatorkonzentration und von der Art der zur Einleitung der Zersetzung des Aluminiumhydrids eingesetzten   Energieart.    Diese Zersetzungstemperaturen liegen jedoch wesentlich niedriger, als diejenigen, die sonst ohne Anwendung eines Katalysators erforderlich sind.



   Im allgemeinen können, um eine leichte und einheitliche Auftragung zu erreichen, sämtliche Lösungsmittel oder Lösungsmittelgemische oder Suspendiermittel für Aluminiumhydrid oder für den Katalysator angewandt werden, die hiermit nicht unter Bildung eines Komplexes oder Solvats reagieren. Geeignete Lösungsmittel für die   Aluminiumwasserstoffverbindungen    sind aromatische Kohlenwasserstoffe, wie Benzol, Toluol und Xylol, aliphatische Kohlenwasserstoffe, wie Hexan, Äther und tertiäre Amine.



   Falls der Katalysator auf die Unterlage in einem Lösungsmittel aufgebracht wird, wird es bevorzugt, dass das Metall in Form einer Verbindung vorliegt, welche in einem Ausmass von mindestens   1 x 104    Gewichtsprozent des angewandten Lösungsmittels löslich ist.



   Der Übergangsmetallzersetzungskatalysator wird vorzugsweise auf die Unterlage vor der Berührung mit dem   Aluminiumhydrid    aufgebracht. Dieser Zersetzungskatalysator kann auf die Unterlage direkt als fein zerteilter Feststoff, als flüssige Lösung oder Suspension oder, falls es die Art des Katalysators und der Unterlage erlaubt, durch Dampfabscheidung aufgebracht werden.

 

  Vorzugsweise wird jedoch die Unterlage mit einer ausreichenden Menge, um die Oberfläche der Unterlage zu benetzen, einer relativ verdünnten Lösung des Katalysators kontaktiert. Das Lösungsmittel für den Katalysator wird dann z. B. durch Abdampfen entfernt, wobei der Katalysator praktisch einheitlich über die zu plattierende Oberfläche dispergiert verbleibt. Katalysatorlösungen, vorzugsweise in Konzentrationen zwischen etwa   5x10-5    bis 100 Gewichtsprozent Katalysator ergeben bei der Auftragung auf die Unterlage eine ausreichende Menge Katalysator, um beim Plattieren des Aluminiums aus einem Aluminiumhydrid bei signifikant niedrigeren   Temperaturen, als sie ohne Verwendung eines Katalysators möglich sind, zu erreichen.



   Aluminiumwasserstoffverbindungen, die zur Solvatisierung oder Komplexbildung mit den Aluminiumhydriden bekannt sind, umfassen Äther und andere sauerstoffhaltige organische Verbindungen sowie Verbindungen, die eine funktionelle Gruppe, beispielsweise ein zweiwertiges Schwefelatom oder ein dreiwertiges Stickstoffatom oder ein dreiwertiges Phosphoratom enthalten, welches zur Ausbildung der Solvatation des Aluminiumhydrids mit einer derartigen Verbindung geeignet ist. Im allgemeinen wird es bevorzugt, dass das Solvat als   Ätherat    vorliegt und eine grosse Vielzahl von Äthern mit 2 bis 20 Kohlenstoffatomen sind geeignet. Üblicherweise werden die niedrigeren aliphatischen Äther, beispielsweise der   ithyl-,    Propyl- oder Butyläther, eingesetzt, jedoch können auch solche, die eine aromatische Gruppe enthalten, wie z.

  B. der Methylphenyläther,   Äthyl-    phenyläther, Propylphenyläther oder alicyclische Äther, beispielsweise Tetrahydrofuran, verwendet werden.



   Es wurde festgestellt, dass die gleichmässige Verteilung des Katalysators auf der Unterlage einen signifikanten Einfluss sowohl auf die Gleichmässigkeit als auch die Stärke der Aluminiumplattierung hat. Es ist deshalb günstig, den Katalysator auf die Unterlage in solcher Weise aufzubringen, die eine relativ einheitliche Verteilung sicherstellt.



   Bei Unterlagen, wie z. B. Magnesiummetall oder einigen Polymeren, die Oberflächeneigenschaften aufweisen, die eine einheitliche Verteilung der Katalysatorlösung oder des Aluminiumhydrids schwierig erreichbar machen, erwies es sich als vorteilhaft, zu einer derartigen Lösung eine geringe Menge, beispielsweise etwa 0,0001 bis 5,0 Gewichtsprozent eines Benetzungsmittels zuzusetzen. Geeignete Benetzungsmittel sind z. B. Stearate, wie Natrium- oder Aluminiumstearat oder Aluminiumalkoxyde wie z. B. Aluminiumisopropoxyd.



   Zu den Lösungsmitteln für die   Obergangsmetallzer-    setzungskatalysatoren gehören nichtreaktive Lösungsmittel, wie Benzol, Hexan und halogenierte Kohlenwasserstoffe, reaktive Lösungsmittel wie Alkohole, Aldehyde, Ketone, Mercaptane, Carbonsäuren und   Mineralsäu-    ren und koordinative Lösungsmittel wie Äther, Nitrile, Amide oder Amine.



   Durch Auftragung des Übergangsmetallzersetzungskatalysators lediglich auf ausgewählte Flächen der Unterlage wird es möglich, eine Aluminiumplattierung nur auf derartigen ausgewählten Flächen auszubilden. Auf diese Weise können Verzierungen,   Umrisslinien    und gedruckte Schaltungen gebildet werden. In gleicher Weise kann die Gesamtheit oder ein Teil einer ausgewählten Unterlage mit Aluminium überzogen oder plattiert werden, um die Eignung dieser Unterlage, an anderen Stoffen anzuhaften, zu erhöhen. Von besonderer Bedeutung ist das Aluminiumüberziehen von Glas, keramischem Material, Metall- oder Polymeroberflächen, um deren Bindung an klebende Polymere oder Copolymere, beispielsweise die Copolymeren von Äthylen und Acrylsäure, zu erhöhen.



   Wenn die gewünschte Form und Menge des Zersetzungskatalysators auf die Unterlage aufgebracht ist, wird die katalysierte Substratoberfläche mit einer geeigneten Form eines Aluminiumhydrids in Berührung gebracht.



  Im allgemeinen ist es günstig, das Aluminiumhydrid als Lösung oder Suspension in einer Konzentration zwischen O,l-molar bis l,O-molar oder stärker aufzutragen, wobei die Lösung oder Suspension durch Eintauchen, Aufsprühen oder durch andere geeignete Massnahmen aufgebracht werden kann. Gute Ergebnisse werden jedoch auch erzielt, wenn die katalysierte Substratoberfläche mit fein zerteiltem festem Aluminiumhydrid in Berührung gebracht wird. Andererseits kann eine Dampfphasenabscheidung des Aluminiumhydrids bei Temperaturen unterhalb der üblichen Zersetzungstemperatur erzielt werden, wenn das Aluminiumhydrid in enger Nachbarschaft zu der katalysierten Substratoberfläche erhitzt wird. Oegebenenfalls unter Anwendung von vermindertem Druck bildet sich dann ein Überzug aus metallischem Aluminium auf der katalysierten Oberfläche.



   Bei einigen Anwendungsgebieten, beispielsweise dem Plattieren einer senkrechten Oberfläche, ist es günstig, entweder die Viskosität der Katalysatorlösung oder diejenige der Aluminiumhydridlösung oder auch beider Lösungen zu erhöhen. Dieser Anstieg der Viskosität kann mit bekannten Geliermitteln oder Verdikkungsmitteln erreicht werden, beispielsweise Aluminiumoctanoat oder Mineralölen, ohne dass die Plattierumsetzung nachteilig beeinflusst wird.



   Praktisch jedes normalerweise feste Material kann nach dem Verfahren der vorliegenden Erfindung plattiert werden; beispielsweise wurden Metalle wie Eisen, Magnesium, Messing oder Kupfer, Polymere, wie z. B.



  Polyolefine, Polyamlde und polymere Fluorkohlenstoffe, Glas, Papier, Tuch, Kohlenstoff und Graphit, Holz und keramische Materialien, derart plattiert. Die Art der zu plattierenden Oberfläche bestimmt im weiten Mass den Glanz der Aluminiumplattierung. Im allgemeinen ergibt sich bei Anwendung einer glatten, nicht porösen Oberfläche, wie sie z. B. von den meisten Metallen und von vielen Polymerfolien aufgewiesen wird, eine glänzendere Plattierung als sich bei einer relativ porösen Oberfläche, wie sie z. B. bei Papier oder Tuch vorliegt, ergibt. Bei den Oberflächen von einigen Polymeren, beispielsweise Polyäthylen, Polytetrafluoräthylen, Acrylnitril-Butadien Styrol-Terpolymeren und Polypropylen zeigte es sich, dass eine noch bessere Haftung der Aluminiumplattierung erzielt werden kann, wenn die Oberfläche stärker polar, z.

  B. durch Sulfonierung oder durch Coronarentladung, vor dem Plattieren mit dem Aluminium, gemacht wurde.



   Beispiel 1
In einer Atmosphäre von trockenem Stickstoff wurde eine Aluminiumhydridlösung hergestellt, indem 49   ml    von 1,0 m-Lithiumaluminiumhydrid, 18,5 ml von 0,98 m-Aluminiumchlorid und 156 ml Diäthyläther vermischt wurden. Nach dem Verühren wurde die Lösung dekantiert, wobei eine 0,3 m-Lösung von Aluminiumhydrid in Diäthyläther erhalten wurde.

 

   Verschiedene Unterlagen wurden in eine 0,046 m Lösung von   TiCl4    in Diäthyläther eingetaucht, bei 100   OC    getrocknet, auf Raumtemperatur abgekühlt, in die Aluminiumhydridlösung eingetaucht und erneut bei Raumtemperatur getrocknet. Innerhalb weniger Minuten war ein einheitlicher anhaftender Aluminiumüberzug auf sämtlichen Oberflächen der Unterlage, die in Berührung mit der Katalysatorlösung gekommen waren, abgeschieden.

  In der folgenden Tabelle I sind die angewandten Unterlagen und die Art des erhaltenen Überzuges zusammengefasst:  
Tabelle I Unterlage Aussehen des
Aluminiumüberzugs Polyamidfolie (Mylar) spiegeln Cellophanfolie   spiegelnd    Vinylidenchlorid-Vinylchlorid   Compolymerfolie    spiegelnd Polyäthylenfolie (Oberfläche durch elektrische Entladung behandelt) spiegelnd Glasplatte spiegelnd Faserglastuch glänzend Polyvinylchlorid   spiegelnd    poröses Papierblatt matt   Messingstreifen    spiegelnd
Beispiel 2
In ähnlicher Weise wie in Beispiel 1 wurde eine 0,3 m-Lösung von Aluminiumhydrid in Äther hergestellt und einige Streifen einer Polyamidfolie mit TiCl4 in Hexan überzogen und getrocknet.

  Zu dieser Lösung wurden um jeweils 3   ccm    steigende Mengen einer 1,2 m   AlCI3-Lösung    in Diäthyläther zugegeben. Nach jeder Zugabe wurde einer der auf die vorstehend geschilderte Weise katalysierten Streifen in die Aluminiumhydridlösung eingetaucht. Bei der Aussetzung an eine Ultraviolettsonnenlampe wurde ein dekorativer Aluminiumfilm auf der Folie abgeschieden. Jeder Film wurde   hin sich    lich des Einflusses an   Überschuss    von   AlCl3    auf den dekorativen Charakter der Plattierung untersucht.



   Es wurde festgestellt, dass eine Zierplattierung aus Lösungen erhalten werden kann, die ein Gewichtsverhältnis bis zu etwa 50/50 von   AlC13    zu   A1W    aufweisen.



  Einige dunkel gefärbte Hintergrundsstreifen wurden bei Plattierungen festgestellt, die aus Lösungen mit höheren   A1C13-Konzentrationen    gebildet worden waren.



   Beispiel 3
In gleicher Weise wie in Beispiel 2 wurden Streifen einer Polyamidfolie, einer Vinylidenchlorid-Vinylchlorid-Copolymerfolie, von Polyäthylen und Glas in eine 0,046 m-Lösung von TiCl4 in Benzol eingetaucht. Die katalysierten Folien wurden dann getrocknet und in eine 0,30 m-Aluminiumhydridlösung in Äther eingetaucht.



  Nach der Entnahme aus der Ätherlösung wurden die Unterlagen in einen auf 110   "C    erhitzten Konvektionsofen eingebracht. Eine spiegelartige einheitliche anhaftende Überzugsschicht aus Aluminium wurde innerhalb 2 bis 3 Sekunden gebildet.



   Zum Vergleich wurden Unterlagen der gleichen Stoffe, die nicht mit   TiCIo    behandelt waren, in die 0,3 m-Aluminiumhydridlösung eingetaucht und ebenfalls in den Konvektionsofen gebracht. Der Ofen wurde langsam im Verlauf von einer Stunde von 110   "C    auf 250   OC    erhitzt. Die organischen Unterlagen schmolzen und ergaben keine Aluminiumabscheidung auf ihrer Oberfläche. Die   Glasunterlage    zeigte kein Anzeichen einer Aluminiumabscheidung sogar bei 250   "C.   



   Beispiel 4
In einer Atmosphäre aus trockenem Stickstoff wurden zwei Streifen einer Polyamidfolie mit einer Stärke von 0,05 mm in eine 0,046 m-Lösung von TiCl4 in Diäthyläther eingetaucht, bei Raumtemperatur getrocknet, in eine 0,266 m-Lösung von Aluminiumhydrid und 0,005 m-Aluminiumisopropoxyd in Diäthyläther eingetaucht. Die Folien wurden bei Raumtemperatur getrocknet und eine Folie wurde bei Raumtemperatur einem Hochenergieelektronenstrom von 1 Megarad ausgesetzt.



  Eine spiegelartige Aluminiumplattierung wurde äusserst rasch auf dieser Unterlage gebildet.



   Ein als Vergleich verwendeter zweiter Folienstreifen, der einer   ionisierenden    Strahlung nicht ausgesetzt war, zeigte innerhalb des gleichen Zeitraums keine Aluminiumplattierung.



   Beispiel 5
In gleicher Weise wie in Beispiel 1 wurde ein Streifen einer Polyamidfolie mit einer Stärke von 0,05 mm in eine 0,05 m-Lösung von   Niobpentachlorid    (NbCl5) in Diäthyläther während etwa 5 Sekunden eingetaucht, getrocknet, dann in eine Diäthylätherlösung, die hinsichtlich Aluminiumhydrid 0,3m und hinsichtlich Aluminiumisopropoxyd etwa 0,005 m war, während etwa 5 Sekunden eingetaucht und erneut getrocknet. Der behandelte Film wurde dann auf etwa 80   CC    erhitzt. Ein einheitlicher Aluminiumüberzug mit spiegelartigem Aussehen wurde praktisch unmittelbar auf der Polyamidfolie gebildet.



   In der gleichen Weise wurde eine Aluminiumplattierung auf einer Polyamidfolie gebildet, wenn die Folie in eine 0,05 m-Lösung von Zirkontetrachlorid in Diäthyl äther eingetaucht, die behandelte Folie getrocknet, die Folie in die vorstehende Aluminiumhydridlösung eingetaucht, die Folie getrocknet und auf eine Temperatur von 80   CC    erhitzt wurde.



   In gleicher Weise wurde eine Aluminiumplattierung bei 80   CC    auf einer Polyamidfolie gebildet, wenn eine 0,03 m-Lösung von Titantetrabromid als Katalysatorlösung eingesetzt wurde.



   In der gleichen Weise wurde eine Aluminiumplattierung bei 110   CC    auf einer Polyamidfolie gebildet, wenn eine 0,05 m-Lösung von Vanadiumoxydichlorid   (VOCl2)    in Diäthyläther als Katalysatorlösung verwendet wurde.  



   Beispiel 6
Ein Streifen einer Polyamidfolie wurde mit einer dünnen Schicht von TiCl4 überzogen, indem er den Dämpfen von TiCl4 ausgesetzt wurde. Nach dem Eintauchen der auf diese Weise behandelte Folie in eine 0,2 m-Aluminiumhydridlösung und anschliessendes Erhitzen der Folie auf 80   "C    mit Infrarotlicht ergab sich eine glänzende anhaftende Aluminiumplattierung.



   Bei einem ähnlichen Versuch wurde festes   TiOC12    in Mineralöl suspendiert und auf eine Seite einer 0,05 mm starken Polyamidfolie durch Aufpinseln aufgebracht. Beim Eintauchen der Folie in eine 0,2 m Aluminiumhydridlösung in Diäthyläther unter anschliessendem Aussetzen an Ultraviolettlicht ergab sich eine spiegelartige Aluminiumplattierung auf derjenigen Seite der Folie, auf die der Katalysator aufgebracht worden war. Die nicht mit Katalysator behandelte Oberfläche der Folie wurde mit Aluminium nicht plattiert.



   In gleicher Weise ergab sich auch mit festem   TiCI4 2      (C2H5)20,    suspendiert in Mineralöl und mit einem Pinsel auf eine Polyamidfolie aufgebracht, eine spiegelartige Plattierung lediglich auf der mit Katalysator versehenen Oberfläche der Folie.



   Beispiel 7
Eine Zeichnung wurde auf einen Streifen einer Polyamidfolie mit einem Glasstab aufgebracht, der in eine 0,046 m-Lösung von TiCl4 in Benzol eingetaucht war. Nach dem Abdampfen des Benzols wurde die Folie in eine Diäthylätherlösung, die 0,2 m hinsichtlich Aluminiumhydrid und   0,001 m    hinsichtlich Aluminiumpropoxyd war, eingetaucht. Die Folie wurde dann aus der Ätherlösung entnommen und auf etwa 80   OC    unter einer Infrarotlampe während 2 Minuten erhitzt. Nach dieser Zeit zeigte es sich, dass das Aluminium lediglich die Fläche der ursprünglich mit der   TiCl4-Lösung    gemachten Zeichnung plattiert hatte.



   In ähnlicher Weise wurde ein weiterer Teil der vorstehenden Katalysatorlösung auf eine Polyacrylatoberfläche mit einem Gummistempel übertragen. Nach dem Eintauchen in eine 0,3 m-Aluminiumhydridätherlösung und Aussetzung an Infrarotlicht wurde die in dem ursprünglichen Gummistempel enthaltene Druckbezeichnung rasch auf der Plexiglasoberfläche in Form von glänzenden anhaftenden Aluminiumbuchstaben gebildet.



   Bei einem ähnlichen Versuch wurde eine Suspension von   TiC142      (C*H5)S0    in Mineralöl mit einem Pinsel durch eine Kartonschablone auf eine Polyamidoberfläche aufgetragen. Bei der vorstehend beschriebenen Behandlung ergab sich eine Buchstabenzeichnung von metallischem Aluminium auf der Unterlage.



   Beispiel 8
In ähnlicher Weise wie in Beispiel 3 wurde ein
Streifen einer Polyamidfolie mit einer Stärke von
0,05 mm in eine 0,3 m-Aluminiumhydrydlösung einge taucht. Die Folie wurde bei etwa 80   "C    getrocknet und dann in eine 0,045 m-Lösung von TiCl4 in Benzol eingetaucht. Nach dem Erhitzen des auf die vorstehende Weise behandelten Filmes auf etwa 80   OC    wurde eine spiegelartige Aluminiumplattierung auf der Unterlage gebildet.



   Ähnliche Versuche wurden durchgeführt, wobei das   TiCl4    zu der Aluminiumhydridlösung zugegeben wurde.



  Es wurde auf einer Polyamidfolie, die in das Gemisch aus Katalysator und Aluminiumhydrid eingetaucht worden war, eine gute Aluminiumplattierung erhalten.



   Bei sämtlichen der vorstehenden Versuche ergaben Vergleichsversuche, bei denen kein Katalysator vorhanden war, keine Aluminiumplattierung.



   Beispiel 9
In einer Atmosphäre aus trockenem Stickstoff wurde ein Streifen einer Polyamidfolie von 0,05 mm Stärke in eine 0,046 m-Lösung von TiCl4 in n-Hexan eingetaucht.



  Der behandelte Folienstreifen wurde unter einer Infrarotwärmelampe getrocknet und dann in eine 0,3 m Lösung von Aluminiumdihydridisopropoxyd,   A1H2    (i-OC3H7) in Diäthyläther eingetaucht. Die Folie wurde während einiger Minuten unter einer Infrarotwärmelampe gehalten, so dass sich eine Temperatur von etwa 80   "C    auf der Oberfläche der Unterlage ergab. Ein einheitlicher Überzug aus Aluminium wurde auf der Folie erhalten.



   In ähnlicher Weise wurden einheitliche Aluminium überzüge auf Streifen von Polyamidfolien aus einer 0,3 m-Lösung von Isobutylaluminiumdihydrid   AlH2      (i-C4H9)    in Diäthyläther, einer 0,25 m-Lösung von LiAIH4 in Diäthyläther, einer 0,2 m-Lösung des Aluminiumtrihydrid-Dimethylamin-Adduktes   AlH3 N(CH3)3    in Benzol oder einer 0,4 m-Lösung von AlH2Cl    2    Tetrahydrofuran erhalten.



   Beispiel 10
In einer Atmosphäre von trockenem Stickstoff wurde ein Streifen einer Polyamidfolie in eine   0,046m-    Lösung von TiCl4 in Benzol eingetaucht und bei etwa 80   "C    getrocknet. Ein Glasmikroskopblatt wurde in eine 0,3 m-Lösung von Aluminiumhydrid in Diäthyläther eingetaucht. Die mit Katalysator versetzte Polyamidfolie wurde dann 0,15 mm oberhalb des mit Aluminiumhydrid überzogenen Glasträgers gehalten und der Träger auf eine Heizplatte gelegt. Die Heizplatte wurde dann auf    150 0C    erhitzt. Ein fortlaufender glänzender Überzug von Aluminium wurde auf der mit Katalysator versetzten Folie erhalten.

 

   Eine Versuchswiederholung wurde durchgeführt, wobei jedoch die Folie nicht mit TiCl4 katalysiert war.



  Auf der nicht katalysierten Folie wurde kein Aluminium abgeschieden.



   Beispiel 11
In einem mit Stickstoff gefüllten Trockenkasten wurden Streifen verschiedener Unterlagen in eine Lö sung von TiCl4 während etwa 1 Sekunde eingetaucht, getrocknet, in eine Lösung von Aluminiumhydrid in Äther eingetaucht und dann unter verschiedenen Bedingungen getrocknet. In der folgenden Tabelle sind die Lösungsmittel und die angewandten Konzentrationen sowie die dabei erhaltenen Ergebnisse zusammenge fasst.  



   Tabelle II Unterlage Molare Kon- Lösungs- Konzentra- Verfahren zur Ungefähre Tem- Art zentration mittel für tion an Plattenentwicklung peratur der des an   AlH3    Katalysator   Teil4,    m Unterlage Überzugs Polyamidfolie 0,2 Äther 0,00018 Infrarotlampe 80   "C    (1) Polyamidfolie 0,3 Äthanol 0,90 Infrarotlampe 80   OC    (1) Polyamidfolie 0,3 Isopropanol 0,90 Infrarotlampe 80   "C    (1) Polyamidfolie 0,3 Tetrachlor- 0,90 Infrarotlampe 80   OC    (1) kohlenstoff Polyamidfolie 0,3 Methylenchlorid 0,90 Infrarotlampe 80   OC    (1) Polypropylen 0,25 Heptan 0,045 Konvektionsofen 60   OC    (1)   (sulfoniert) Acrylnitril-    Butadien Styrol-Terpolymeres 0,30 Hexan 0,045 Infrarotlampe 80  <RTI  

    ID=6.10> OC    (3) Teflon (behandelt mit Natriumdiphenyl) 0,20 Äther 0,046 U.V.-Lampe 80   "C    (2) Holz 0,25 Äther 0,046 U.V.-Lampe 80   OC    (3) Baumwolle 0,20(a) Benzol 0,0023 U.V.-Lampe 80   "C    (3) Nylon 0,20(a) Benzol 0,0023 U.V.-Lampe 80   OC    (2) Tierisches Haar 0,40 Benzol 0,046 U.V.-Lampe 80   "C    (3) (a) 0,005 m an Aluminiumisopropoxyd (2) weniger glänzend (1) Spiegelnd (3) matt
Beispiel 12
In einem mit Stickstoff gefüllten Trockenkasten wurde ein Streifen eines mit Sandstrahl   abgeblasenen    Magnesiummetalles in eine 0,4 m-Lösung von   TiC14    in Benzol während etwa 50 bis 60 Sekunden eingetaucht.



  Die vorstehende Lösung enthielt etwa 0,006 Gewichtsprozent Natriumstearat. Der mit Katalysator versehene Magnesiumstreifen wurde getrocknet, in eine 0,4 m Lösung von Aluminiumhydrid in Diäthyläther eingetaucht und kurz auf einer Heizplatte bei   150 0C    getrocknet. Ein heller   Überzug    von metallischem Aluminium wurde auf der behandelten   Magnesinmoberfläche    innerhalb weniger Sekunden abgeschieden.



   Zum Vergleich wurde eine Doppelprobe des mit Sandstrahl behandelten Magnesiummetalles in gleicher Weise behandelt, jedoch nicht mit dem TiCl4-Katalysator kontaktiert. Es wurde kein Aluminiumüberzug in dem gleichen Zeitraum bei 150   OC    gebildet.



   Beispiel 13
In einer trockenen Stickstoffatmosphäre wurde ein Streifen einer Polyamidfolie in eine 0,9 m-Lösung von TiCl4 in Hexan, wozu 20 Volumenprozent Mineralöl zur Erhöhung der Viskosität zugegeben worden waren, eingetaucht. Diese Katalysatorlösung schied auf Grund ihrer Viskosität eine stärkere Konzentration des Katalysators auf der Unterlage ab als die weniger viskosen Katalysatorlösungen. Die behandelte Folie wurde getrocknet, in eine 0,3 m-Lösung von Aluminiumhydrid in Diäthyläther eingetaucht und auf 80   OC    erhitzt. Ein aussergewöhnlich schwerer Spiegelüberzug von Aluminium wurde auf der Oberfläche der Unterlage gebil   det   
Beispiel 14
Ein Streifen einer Polyamidfolie wurde in eine 0,046 m-Lösung von   TiCl4    in Diäthyläther eingetaucht und getrocknet. 

  Die mit Katalysator versehene Oberfläche der Folie wurde mit einem feinen Pulver von festem Aluminiumtrihydridätherat bestäubt und dann auf etwa 80   OC    mit einer Infrarotlampe erhitzt. Ein spiegelartiger anhaftender Überzug aus metallischem Aluminium wurde praktisch einheitlich auf der mit Katalysator versetzten Oberfläche der Folie abgeschieden. 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Abscheidung einer metallischen Aluminiumschicht auf der Oberfläche einer Unterlage, dadurch gekennzeichnet, dass eine Aluminiumwasserstoff-Verbindung in der jedes Aluminiumatom mindestens ein darangebundeues Wasserstoffatom aufweist, in Berührung mit der Unterlage katalytisch zersetzt wird.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass der Katalysator in Berührung mit der Oberfläche der Unterlage gebracht wird, die Aluminiumwasserstoffverbindung in Berührung mit der durch den Katalysator behandelten Oberfläche gebracht wird und die Zersetzung durch Anwendung von thermischer Energie oder Strahlungsenergie durchgeführt wird.
    2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Aluminiumwasserstoffverbindung in Berührung mit der Unterlage gebracht wird, der Kataly sator in Berührung mit der mit der Aluminiumverbindung behandelten Unterlage gebracht wird und die Zersetzung durch Anwendung von thermischer Energie oder Strahlungsenergie durchgeführt wird.
    3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass ein Gemisch aus Katalysator und Aluminiumwasserstoffverbindung in Berührung mit der Unterlage gebracht wird und die Zersetzung durch Anwendung von thermischer Energie oder Strahlungsenergie durchgeführt wird.
    4. Verfahren nach Patentanspruch und den Unteransprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass als Aluminiumwasserstoffverbindungen, komplexe Alkali-, Erdalkali- oder Magnesium-Aluminiumhydride oder Verbindungen der Formel AZH,X3 worin X ein Halogenatom, eine R-Gruppe oder RO Gruppe, wobei R eine Alkyl-, substituierte Alkyl- oder Aryl- oder substituierte Arylgruppe darstellt, und n die Zahlen 1, 2 oder 3 bedeuten, verwendet werden.
    5. Verfahren nach Patentanspruch und den Unteransprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass als Katalysatoren eine oder mehrere Verbindungen von Metallen der Gruppen IV b und V b des Periodensystems der Elemente verwendet werden.
    6. Verfahren nach Unteranspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass als Katalysatoren ZrCl4, NbCl5, VOCIü, TiCl4 .2 (C2H5)O, TiCl4, TiBr4, VCl4, Ti(OCoH5)oCls, Ti(i-OC3H7)2Cl2, Ti (C2H5) O2Cl2 oder Ti(BH4)3 2 (CH5)O verwendet werden.
    7. Verfahren nach Patentanspruch und den Unteransprüchen 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung durch Erhitzen mindestens der behandelten Oberfläche der Unterlage beschleunigt wird.
    8. Verfahren nach Patentanspruch und den Unteransprüchen 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung durch actinische Strahlung beschleunigt wird.
    9. Verfahren nach Patentanspruch und den Unteransprüchen 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung durch Hochenergiebestrahlung beschleunigt wird.
    10. Verfahren nach Patentanspruch und den Unteransprüchen 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass der Katalysator in Form einer Lösung, die mindestens 1 x 104 Gewichtsprozent Katalysator enthält, angewandt wird.
    11. Verfahren nach Patentanspruch und den Unteransprüchen 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass die Aluminiumwasserstoffverbindung als Lösung, die mindestens 0,1 Mol Hydrid je Liter enthält, angewandt wird.
    12. Verfahren nach Unteranspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass eine Aluminiumwasserstoffverbindung, die ein Alkalialuminiumhydrid und ein Aluminiumhalogenid enthält, verwendet wird.
    13. Verfahren nach den Unteransprüchen 10 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass eine ein Verdickungsmittel enthaltende Lösung verwendet wird.
    14. Verfahren nach den Unteransprüchen 10 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass eine ein Benetzungsmittel enthaltende Lösung verwendet wird.
    15. Verfahren nach Patentanspruch und den Unteransprüchen 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass die Aluminiumwasserstoffverbindung in enger Nachbarschaft zu der mit dem Katalysator behandelten Unterlagenoberfläche verdampft wird.
    16. Verfahren nach Patentanspruch und den Unteransprüchen 1-15, dadurch gekennzeichnet, dass die Aluminiumwasserstoffverbindung Aluminiumhydrid ist.
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