AT398760B - Herstellung von l(+)-weinsäure aus kalziumtartarat - Google Patents

Herstellung von l(+)-weinsäure aus kalziumtartarat Download PDF

Info

Publication number
AT398760B
AT398760B AT220092A AT220092A AT398760B AT 398760 B AT398760 B AT 398760B AT 220092 A AT220092 A AT 220092A AT 220092 A AT220092 A AT 220092A AT 398760 B AT398760 B AT 398760B
Authority
AT
Austria
Prior art keywords
tartaric acid
water
acid
miscible
organ
Prior art date
Application number
AT220092A
Other languages
English (en)
Other versions
ATA220092A (de
Inventor
Istvan Dr Szekely
Sandor Dr Botar
Janis Hajimichael
Thomas Dr Domnanovich
Maria Koszegi
Original Assignee
Thomas Dr Domnanovich
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Thomas Dr Domnanovich filed Critical Thomas Dr Domnanovich
Priority to AT220092A priority Critical patent/AT398760B/de
Publication of ATA220092A publication Critical patent/ATA220092A/de
Application granted granted Critical
Publication of AT398760B publication Critical patent/AT398760B/de

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
    • C07C51/02Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides from salts of carboxylic acids

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

AT 398 760 B L( + )-Weinsäure kommt als natürliches Produkt im Saft der Weintraube und in dem verschiedener anderer Früchte vor. Ihr Kaliumsalz (cream of tartar) ist ein breit verwendetes Produkt z.B. Weinsäure für Lebensmittelzwecke. Um "cream of tartar” auf industrieller Basis herzustellen, wird der Kaliumgehalt von dem gefilterten Saft oder das Warmwasser-Extrakt adjustiert zu einer Monomolarlösung, und die faktisch 5 unlösliche "cream of tartar" durch Filtration getrennt.
Die Herstellung von L( + )-Weinsäure aus cream of tartar beginnt mit der Umwandlung von cream of tartar in Kalziumtartarat, was eine einfache Behandlung mit Kalziumchlorid oder Kalziumhydroxyd darstellt, bei neutralem PH-Wert.
Eine Reihe von Verfahren sind aus der Literatur bekannt, um Kalziumtartarat in Weinsäure umzuwan-io dein. In der Umwandlung wird das Kalziumtartarat mit Schwefelsäure angesäuert und das Kalziumsulfat durch Filtration entfernt.
Die vollständige Entfernung des Kalziumsulfats ist der schwierigste Schritt bei der Herstellung hochreiner Weinsäure, da die Lösungseigenschaft in dem Reaktionsgemisch die Separierung des Kalziumsulfates begrenzt. Die Lösungsfähigkeit des Kalziumsulfates (bei einer gegebenen Temperatur) hängt sehr von der 75 Konzentration der Weinsäure ab.
Aus der Literatur ist bekannt, daß die Löslichkeit von Weinsäure in Wasser sehr gut ist, z.B. löst 1 Teil Wasser 0,8 Teile Weinsaure bei 25' C. Daher wird die Kristallisation der Weinsäure aus hochkonzentrierten Lösungen gemacht (50 - 70 prozentige Weinsaure). Bei diesen Konzentrationen gilt jedoch der Löslichkeits-Koeffizient, der in verdünnten Lösungen besteht nicht mehr, sondern wird durch die Chelatbildungsfähigkeit 20 der Weinsäure erheblich verändert. Für die Herstellung von hochreiner L(+)-Weinsäure sind folgende Patente in der Literatur bekannt. US-PS 2 303 603 und japan. Kokai Tokkyo Koho Nr. 79/14 901 Patenteinreichung beschreiben ein Verfahren, in welche Kalziumtartarat schwebend gehalten wird in einer konzentrierten Weinsäurelösung, und behandelt mit Schwefelsäure. Das Kalziumsulfat setzt sich ab und wird von der Weinsäurelösung getrennt 25 und die Weinsäure wird zurückgewonnen und kristallisiert aus dem Filtrat.
Ein ähnlicher Prozeß wird beschrieben und angeführt in der US-PS 2 303 607, welche eine schwierige Methode beschreibt, bei welcher Kalziumtartarat in eine Reaktion mit Schwefelsäure gebracht wird, um eine Suspension von Kalziumsulfat zu bilden in einer Lösung von Weinsäure. Nach Dekomposition von Kalziumtartarat in Weinsäure wird ein reaktives Kalziumsalz, z.B. Kalziumkarbonat der Suspension beigege-30 ben, um die Schwefelsäure in Form von Kalziumsulfat zu entfernen. Die Suspension wird gefiltert und mit Bariumsalz und Oxalsäure versetzt, um verbleibende Sulfate und Kalzium in Form von unlöslichen Kalziumoxalat und Bariumsulfat zu entfernen.
Die festen Bestandteile werden von den flüssigen getrennt und die Weinsäure wird herauskristallisiert aus der Mutterflüssigkeit. 35 Die letzteren Patente eröffnen Methoden, um Mikroverunreinigungen zu entfernen. Die IT-PS 452 449 beschreibt ein Verfahren, in dem Weinstein ausgelaugt, das Extrakt mit Schwefelsäure verdampft wird und das trockene Extrakt wieder extrahiert wird mit einem organ. Lösungsmittel, wie z.B. Methylalkohol in einem Soxhlet Apparat.
Eine SU-PS 390 067 beschreibt ein Verfahren, in dem der Gehalt und die Reinheit von Weinsäure 40 erhöht und die Kristallisationszeit verkürzt wird; das Verfahren ist dem oben beschriebenen ähnlich. in einer anderen SU-PS 399 499 wird Weinsäure von Mikroverunreinigungen durch Elektrodialyse gereinigt, wobei man MK-40 und MA-40 lonen-Austauschermembranen verwendet, unter Zugabe von 0,001% Triton B.
Die CS-PS 257 522 beschreibt ein Verfahren, in dem Kalziumtartarat angesäuert wird mit Schwefelsäu-45 re in einer wässrigen Lösung bei 60 - 90° C; Kalziumsulfat wird entfernt durch Filterung mit einem decolorierenden Karbon und Bentonit, und das Filtrat wird entsalzt mit lonen-Austauschem und konzentriert im Vakuum, und Weinsäure wird kristallisiert mit einem Gehalt von 93,8%.
Diese anmeldungsgemäße Erfindung beschreibt ein neues Herstellungsverfahren von L( + )-Weinsäure in hochgradiger Reinheit: 50 Eine von den wichtigen Entdeckungen der gegenständlichen Erfindung ist, daß wir anstelle der Beseitigung der löslichen Teile des Kalziumsulfats aus dem Reaktionsgemisch organische Chelatbildner einsetzen, welche fähig sind stabile Chelate zu formen, auch bei PH = 4.
Mit Hilfe dieser Chelatbildner bleiben die inorganischen Verunreinigungen (im wesentlichen Kalziumsulfat) in der Lösung und stören die Kristallisation der Weinsäure nicht. Synthetische Chelatbildner wie z.B. 55 Äthylendiamintetraessigsäure (EDTA) und analoge Zusammensetzungen sind weit verbreitet bei der Formung von Metallchelat-Compounds. Eine der Begrenzungen ihres Einsatzes liegt im PH-Bereich 8-12, welcher ihre Stabilität bestimmt. 2
AT 398 760 B
Die Stabilitätskonstanz dieser Typen von Chelatbildnern wird wesentlich vom PH-Wert bestimmt. Diese vermindert sich z.B. um einen Faktor hoch 3, wenn der PH-Wert unter 5 liegt.
Im Gegensatz zu den EDTA-Typen von Chelatbildnern geben die N-N'-bis-(o-Hydroxy-m-Sulfonyl)-N-N'-Methylendiamine-Ν,Κ' Essigsäure und die korrespondierenden Alkali Metall und Ammoniumsalze veröffentlicht in der HU-PS 23 558), X =K, Na, NH4) stabile Metallchelate bei einem sauren Mittelwert, wie PH = 4. Die Metallbindungskapazität von diesen Typen von Chelatbildnern ist extrem hoch, ca. 16 - 20%.
Eine andere bedeutende Entdeckung unserer Erfindung ist die Verwirklichung der Anwendung von organischen Lösungsmitteln. Der lösliche Teil des Kalziumsulfates in der wässrigen Weinsäurelösung kann durch Beigabe eines entsprechenden Anteils von verschiedenen organischen Lösungsmitteln oder Lösungsmittelmischungen entfernt werden, unter entsprechenden Temperaturen. Die organischen Lösungsmittel oder Mischungen von Lösungsmitteln können mit oder ohne Chelatbildnern angewendet werden. Bei dem Verfahren gemäß unserer Erfindung wird das unlösliche Kalziumsulfat durch Filtration getrennt und das Filtrat wird vermischt mit einem der organ. Lösungsmittel oder mit der Mischung von organ. Lösungsmitteln aus der Gruppe der Alkohole, zyklischen Ether, Ketone oder einem entsprechenden Gemisch von allen zw. 0 · - 30 * C, auf eine solche Art und Weise, daß das Volumensverhältnis zwischen Wasser und den organ. Lösungsmitteln zwischen 1 : 0,5 bis 0,5 : 2 gehalten wird. Parallel mit der Zugabe von organ. Lösungsmitteln setzt sich das ungelöste Kalziumsulfat ab, welches aus der Mischung herausgefiltert werden kann.
Wenn man dieses Verfahren anwendet, können 90 - 97% des Kaiziumsulfates entfernt werden und stören in der Folge die Kristallisation der Weinsäure nicht.
Der Gehalt an Weinsäure bei Anwendung des beschriebenen Verfahrens gern, unserer Entdeckung beträgt 92 - 98% und ist demgemäß hochgradig rein. Die Lösungsmittel in unserem Verfahren können spezifiziert werden als Alkohole mit 1-3 Wasserstoffatomen, vorzugsweise Methanol, Ketone mit 3-5 Wasserstoffatomen, vorzugsweise zyklische Ketone und lineare Ether wie z.B. THF, 1,3 - oder 1,4 -Dioxan, Dimethoxyethan, Methylzelluloselöser oder schließlich Nitrilderivate verschiedener organ. Säuren, vorzugsweise Azetonitril.
Die gegenständliche Erfindung wird weiter illustriert durch die folgenden Beispiele, ist aber nicht auf diese beschränkt.
Beispiel 1
Hochreine Weinsäure 500 g Kalziumtartarat wird zugegeben zu 803 ml einer wässrigen Schwefelsäure (20% in ionenfreiem Wasser), unter ständigem Rühren bei 25° C für 15 Minuten. Die so erhaltene Mischung wird 30 Min. lang gerührt und 1400 ml Methanol wird zugegeben. Die Kalziumsalze werden durch einen Büchner Trichter gefiltert, der mit einer SEITZ Scheibe ausgestattet ist. Der Filterkuchen wird zweimal gewaschen mit 180 ml wässrigem Methanol (120 ml Methanol und 60 ml ionenfreies Wasser).
Das Filtrat wird abgestreift im Vacuum unter 50° C und das Residuum wird getrocknet, bis es konstantes Gewicht hat.
Die Ausbeute: 260 g (93,6%) leicht gelblich kristalline rohe Weinsäure.
Kristallisation
Wir lösen 260 g roher Weinsäure in 104 ml ionenfreiem Wasser bei 75° C und filtern es durch einen Glasfilter Nr.4 . Wir kühlen das Filtrat auf +5° C bei ständigem Rühren während 4 Stunden. Wir filtern die weißen Kristalle heraus und trocknen sie bis wir konstantes Gewicht erreichen.
Ausbeute der ersten Generation: 117 g (45%) mp: 166- 168° C [a]20 D = + 13,95 (C = 10, H20)
Nach Konzentration der Mutterflüssigkeit aus der ersten Generation kann die zweite Generation auf die gleiche Art und Weise kristallisiert werden.
Ausbeute der zweiten Generation: 78 g (30%)
mp: 164- 166° C
[a]20 D : +13,9° (C = 10, H20)
Ausbeute aus der ersten und zweiten Generation: 195 g (75%) 3
AT 398 760 B
Beispiel 2
Die Methode aus Beispiel 1 wird angewendet mit folgenden Abweichungen:
Ansteile von 1400 ml Methanol nimmt man 1200 ml von Tetrahydrofuran: Azeton, Mischung im Verhältnis 1 : 1 wird der Mischung beigegeben.
Der Filterkuchen wird zweimal gewaschen mit 180 ml wässrigem Azeton (120 ml Azeton und 60 ml ionenfreies Wasser).
Ausbeute an kristall. Weinsäure:
Erste und zweite Generation: 193 g (74,2%) [«] D20 : +13,9° (C = 10, H20)
Beispiel 3
Die Methode aus Beispiel 1 wird angewendet mit der Abweichung, daß anstelle von 1400 ml Methanol, 1200 ml Isopropylalkolhol: Azeton, Mischung im Verhältnis 2 :1 der Mischung beigegeben wird.
Der Filterkuchen wird zweimal gewaschen mit 180 ml wässrigem Azeton (120 ml Azeton und 60 ml ionenfreies Wasser).
Ausbeute von kristall. Weinsäure Erste und zweite Geration: 197,5 g (75,9%) mp: 166- 167° C [a] D20 : +13,94° (C = 10, H20)
Beispiel 4
Die Methode von Beispiel 1 wird verwendet mit dem Unterschied, daß anstatt von 1400 ml Methanol 3100 ml Azeton, der Mischung beigefügt werden.
Der Filterkuchen wird zweimal gewaschen mit 180 ml wässrigem Azeton (120 ml Azeton und 60 ml ionenfreies Wasser)
Ausbeute von kristallisierter Weinsäure:
Erste und zweite Generation: 192,4 g (74%) mp: 166 -166,5° C [a] D20 : 13,92° (C = 10, H20)
Beispiel 5
Hochreine Weinsäure durch Chelatbildner. 1 .Schritt:
Vorbereitung des N,N'-bis-(Kalium-o-Hydroxy-m-sulfonat-Phenyl) -N.N'-Methylene-Diamin (Chelatbildner). 102 g wässriges Ammoniak (25%) und 162,2 g Formaldehyd-Lösung (37%) werden verrührt bei 50° C für 30 Min. Zu dieser Mischung wird eine Lösung von 424,4 g (2M) von Kalium-P-Phenolsulfonat in 800 ml Wasser beigegeben unter ständigem Rühren bei 90° C. Die Reaktionsmischung wird eine Stunde lang gerührt bei 90 ° C. 2. Schritt: 500 g Kalziumkarbonat werden zu 803 ml wässriger Schwefelsäure (20% in ionenfreiem Wasser) unter ständigem Rühren bei 25° C für 15 Min. beigegeben. Die Kalziumsalze werden gefiltert durch einen Büchner-Trichter, der mit einer SEITZ Scheibe ausgestattet ist.
Der Filterkuchen wird zweimal gewaschen mit 180 ml ionenfreiem Wasser. Das Filtrat wird konzentriert im Vakuum durch Herausdestillieren von 800 ml Wasser (10 Hgmm, 50° C).
Die abgesetzten (gefällten) Kalziumsalze werden gefiltert durch einen Büchner-Trichter, der mit einer SEITZ Scheibe ausgestattet ist. 50 ml des Chelatbildners werden dem Filtrat beigegeben, bei 25° C unter ständigem Rühren. Nach einer Stunde Rührens wird das Reaktionsgemisch getrennt im Vakuum durch Herausdestillieren von 250 ml Wasser. Das Verbleibende wird abgekühlt auf +5° C unter ständigem Rühren während 4 Stunden. 4

Claims (7)

  1. AT 398 760 B Die erhaltenen Weinsäure-Kristalle werden herauagefiltert und getrocknet bis sie konstantes Gewicht haben. Ausbeute: 113 g (43,5%) op: 167- 169° C [«] D20 : 14° (C = 10, H20) Patentansprüche 1. Verfahren für die Herstellung von L( + )-Weinsäure aus Kalziumtartarat unter Verwendung von Schwefelsäure in wässrigem Medium, das dadurch charakterisiert ist, daß nach Zugabe von Schwefelsäure ein Chelatierungsmaterial beigegeben wird, ausgewählt aus der Gruppe der N-N'-bis-(o-Hydroxy-m-Sulpho-nylphenyl-N-N'-Methylen-Diamin-N-Essigsäure oder verwandter Verbindungen und/oder durch Zugabe von mit Wasser mischbaren organischen Lösungsmitteln, ausgewählt aus Alkoholen mit 1-3 C-Atomen, Ketonen mit 3-5 C-Atomen, zyklischen oder linearen Äthem oder Ätheralkoholen mit 3-4 C-Atomen oder einem Nitril eine Karbonsäure mit 1-4 C-Atomen unter Einhaltung Mischungsverhältnis von 2:1 -1:4 von Wasser zu Lösungsmittel, die ursprünglich mit organischen Lösungsmitteln behandelte Kal-ziumsufatsuspension gefiltert wird, um die abgesetzten Spuren des Kalziumsulfates zu entfernen, wodurch sich eine klare Lösung der Weinsäure ergibt, die kristallisiert werden kann, nach Konzentration der Mutterlösung auf 20-50%, vorzugsweise auf eine 35-45%-ige Weinsäurekonzentration, diese kristallisierte Weinsäure separiert und getrocknet wird, wobei man L( + )-Weinsäure mit einer Reinheit von mehr als 95% erhält, mit einer optischen Rotation höher als [Alpha] D20 = 13,9°
  2. 2. Verfahren wie im Patent-Anspruch 1 beschrieben, aber dadurch gekennzeichnet, daß man vorzugsweise Methanol, als mit Wasser mischbares organ. Lösungsmittel und N-N'-bis-(o-Hydroxy-m-Sulpho-nylphenyl-N-N'-Methylen-Diamin-N Essigsäure verwendet.
  3. 3. Verfahren wie im Patent-Anspruch 1 oder 2 beschrieben, dadurch gekennzeichnet, daß man vorzugsweise Isopropyl-alkohol-Azeton 2:1 Gemisch als mit Wasser mischbares organ. Lösungsmittel verwendet.
  4. 4. Verfahren wie in den Patent-Ansprüchen 1-3 beschrieben, dadurch gekennzeichnet, daß man vorzugsweise Tetrahydrofuran: Azeton, 0-1:1 Gemisch als mit Wasser mischbares organ. Lösungsmittel verwendet.
  5. 5. Verfahren wie in den Patent-Ansprüchen 1-4 beschrieben, dadurch gekennzeichnet, daß man vorzugsweise Azetonitril als mit Wasser mischbares organ. Lösungsmittel verwendet.
  6. 6. Verfahren wie in den Patent-Ansprüchen 1-5 beschrieben, dadurch gekennzeichnet, daß man vorzugsweise Temperaturen zwischen 10-12° C für die (Aas)fällung von Kalziumsulfat verwendet.
  7. 7. Verfahren wie in den Patent-Ansprüchen 1-6 beschrieben, dadurch gekennzeichnet, daß man vorzugsweise Mischungsverhältnisse von 1-2:1 zwischen den mit Wasser mischbaren organ. Lösungsmitteln und Wasser verwendet. 5
AT220092A 1992-11-09 1992-11-09 Herstellung von l(+)-weinsäure aus kalziumtartarat AT398760B (de)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
AT220092A AT398760B (de) 1992-11-09 1992-11-09 Herstellung von l(+)-weinsäure aus kalziumtartarat

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
AT220092A AT398760B (de) 1992-11-09 1992-11-09 Herstellung von l(+)-weinsäure aus kalziumtartarat

Publications (2)

Publication Number Publication Date
ATA220092A ATA220092A (de) 1994-06-15
AT398760B true AT398760B (de) 1995-01-25

Family

ID=3529861

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
AT220092A AT398760B (de) 1992-11-09 1992-11-09 Herstellung von l(+)-weinsäure aus kalziumtartarat

Country Status (1)

Country Link
AT (1) AT398760B (de)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN110606803A (zh) * 2018-06-16 2019-12-24 上海清研新材料科技有限公司 一种从酒石酸钙回收酒石酸的方法
CN110606802A (zh) * 2018-06-16 2019-12-24 上海清研新材料科技有限公司 一种利用界面反应从酒石酸钙回收酒石酸的方法

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2303603A (en) * 1940-08-03 1942-12-01 Standard Brands Inc Tartaric acid production
US2303607A (en) * 1940-08-03 1942-12-01 Standard Brands Inc Tartaric acid production from calcium tartrate

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2303603A (en) * 1940-08-03 1942-12-01 Standard Brands Inc Tartaric acid production
US2303607A (en) * 1940-08-03 1942-12-01 Standard Brands Inc Tartaric acid production from calcium tartrate

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN110606803A (zh) * 2018-06-16 2019-12-24 上海清研新材料科技有限公司 一种从酒石酸钙回收酒石酸的方法
CN110606802A (zh) * 2018-06-16 2019-12-24 上海清研新材料科技有限公司 一种利用界面反应从酒石酸钙回收酒石酸的方法

Also Published As

Publication number Publication date
ATA220092A (de) 1994-06-15

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE69607921T2 (de) Verfahren zur herstellung von halosubstituierter aromatischer säure
DE2718363A1 (de) Verfahren zur herstellung von carbonsaeuren aus ihren ammoniumsalzen
AT398760B (de) Herstellung von l(+)-weinsäure aus kalziumtartarat
DE3927469A1 (de) Dinatriumsalz des trimercapto-s-triazin-hexahydrats, verfahren zu seiner herstellung und verwendung
US2797215A (en) Production of type a riboflavin crystals
EP1282597B1 (de) VERFAHREN ZUR HERSTELLUNG VON w-AMINOALKANSULFONSÄUREN
DE2145321C3 (de) Verfahren zur Herstellung von Kaliumperoxydi sulfat
DE2645777C2 (de)
DE1493403A1 (de) Verfahren zur Auftrennung von Racematen in ihre optischen Isomeren
DE1090644B (de) Verfahren zur Herstellung von Kaliummonopersulfat-Monohydrat
DE3908127C2 (de) Verfahren zur Herstellung von Kaliumpersulfat hoher Reinheit
DE1493910C3 (de) Verfahren zur Herstellung von Nitrilotriacetonitril
DE2043346B2 (de) Verfahren zur Herstellung von Kryolith
AT200130B (de) Verfahren zur Herstellung des neuen Glukonsäuremonohydrats
DE938670C (de) Verfahren zur Spaltung von D, L-threo-1-p-Nitrophenyl-2-aminopropan-1, 3-diol in seine optisch aktiven Isomeren
DE2315257A1 (de) Verfahren zur reinigung von 7-aminodesacetoxycephalosporansaeure
DE2211252A1 (de) Verfahren zur Auftrennung der Lithiumsalze von DL^-Pyrrolidon-S-carbonsäure in die optisch aktiven Enantiomeren
DE3514703A1 (de) N-benzyloxycarbonyl-l-threoninamid-hemihydrat, verfahren zu seiner herstellung und seine verwendung
CH635059A5 (de) Verfahren zur herstellung von monokalium-l-malat-monohydrat.
DE965904C (de) Verfahren zur Herstellung von 2-Semicarbazidoessigsaeure
DE2145084B2 (de) Verfahren zur Abtrennung von Citronensäure aus wäßrigen Lösungen, die Citronensäure und U + )-lsocitronensäure enthalten
DE571385C (de) Herstellung von technisch reinem Magnesiumperchlorat
CH429753A (de) Verfahren zur Herstellung der optischen Isomeren von a-Methyl-3,4-dioxy-phenylalanin
DE2931776C2 (de) Verfahren zur Abtrennung von Citronensäure aus einem Gemisch mit Oxalsäure
DE896798C (de) Verfahren zur Herstellung von kristallisiertem Aluminiumformiat

Legal Events

Date Code Title Description
ELJ Ceased due to non-payment of the annual fee