AT373600B - Verfahren zur herstellung neuer cephalosporinderivate - Google Patents

Verfahren zur herstellung neuer cephalosporinderivate

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D501/00Heterocyclic compounds containing 5-thia-1-azabicyclo [4.2.0] octane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. cephalosporins; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulfur-containing hetero ring
    • C07D501/14Compounds having a nitrogen atom directly attached in position 7
    • C07D501/16Compounds having a nitrogen atom directly attached in position 7 with a double bond between positions 2 and 3
    • C07D501/207-Acylaminocephalosporanic or substituted 7-acylaminocephalosporanic acids in which the acyl radicals are derived from carboxylic acids
    • C07D501/247-Acylaminocephalosporanic or substituted 7-acylaminocephalosporanic acids in which the acyl radicals are derived from carboxylic acids with hydrocarbon radicals, substituted by hetero atoms or hetero rings, attached in position 3
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer Cephalosporinderivate der Formel 
 EMI1.1 
 und deren Salze und Ester, worin   R,   und   R :   gleich oder verschieden sein können und jeweils Wasserstoff, die Nitro-, die Cyano-, eine Acyl- oder eine niedere Alkoxycarbonylgruppe bedeuten, R3 für Wasserstoff oder die Methoxygruppe und   R4   für einen Heterocyclus stehen. 



   Erfindungsgemäss gelangt man zu den neuen Verbindungen der Formel (I), indem man eine Verbindung der Formel 
 EMI1.2 
 
 EMI1.3 
 die Hydroxygruppe mit Schwefelsäure verestert sein kann, steht, oder gegebenenfalls einen Ester oder ein Salz einer Verbindung der Formel (II) mit einer Verbindung der Formel 
HS-R, (II) 
 EMI1.4 
 



   Als Verbindungen der Formel (III) eignen sich heterocyclische Thiole, vor allem stickstoffhältige Heterocyclen mit 1 bis 4 Stickstoffatomen im Ring, die 5-oder 6-gliedrig sein können, wobei auch Annelierung mit einem oder mehreren weiteren Ringen möglich ist. Der Heterocyclus kann aromatisch oder nicht aromatisch sein. 



   Beispielsweise eignen sich die Thiole der folgenden Heterocyclen : Pyrrol, Oxazol, Isoxazol, 
 EMI1.5 
 Oxatriazol, Tetrazol, Pyridin, Pyridazin, Pyrimidin, Pyrazin,   1, 2, 3-Triazin, 1, 2, 4-Triazin,     1, 3, 5-Triazin, 1, 2, 3, 4-Tetrazin, 1, 2, 4, 5-Tetrazin,   Benzothiazol, Benzimidazol, Purin, Pteridin, Chinolin, Chinazolin und   Tetrazolo[I, 5-6]pyridazin,   wobei der Heterocyclus unsubstituiert oder durch einen oder mehrere Substituenten substituiert sein kann, beispielsweise durch niederes Alkyl, niederes Alkenyl, niederes Alkinyl, Benzyl, Aryl (wie Phenyl und substituiertes Phenyl), Halogen, Trifluormethyl, Amino, Carboxy, Carbamoyl, Carbalkoxy, niederes Aminoalkyl, niederes Carboxyalkyl, niederes Carbalkoxyalkyl und niederes Carbamoylalkyl,

   wobei eine primäre oder sekundäre Aminogruppe vor Durchführung des erfindungsgemässen Verfahrens geschützt werden sollte. 
 EMI1.6 
 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
 EMI2.1 
    !) : 2-Methyl-3-pyrazolthiol,-Dimethylaminoäthyl)-tetrazol-5-thiol, 1, 2, 3, 4-Oxatriazol-5-thiol,   2-Pyridinthiol, 2-Pyrimidinthiol, 4-Pyridinthiol, 3-Pyridazinthiol, 2-Pyrazinthiol,   2-Carbamoylmethyl-l, 3, 4-thiadiazol-5-thiol,   2-Carbamoylmethyl-1,3,4-oxadiazol-5-thiol, 1-Carbamoylmethyl-1,2,3,4-Tetrazol-5-thiol, geschütztes 1- (6- 
 EMI2.2 
 
AminoäthyD-tetrazol-5-thiol, l- (ss-Carboxyäthyl)-tetrazol-5-thiol. 2. 5-Dihydro-6-hydroxy-2-methyl-5-- 2-thiol, Benzimidazol-2-thiol, Benzothiazol-2-thiol, Benzoxazol-2-thiol und   Tetrazolo[ I, 5-6 ]pyridazin-   - 6-thiol. 



   Die Verbindungen der Formel (III) sind grösstenteils bekannte Verbindungen bzw. können nach an sich bekannten Methoden hergestellt werden, beispielsweise wie in folgenden Literaturstellen beschrieben : Heterocyclic Compounds : Robert C. Elderfield (John Wiley & Sons ; N. Y.) oder The Chemistry of Heterocyclic Compounds : Weissberger et al. (John Wiley & Sons ; N. Y). 



   Das erfindungsgemässe Verfahren kann vorzugsweise ohne Lösungsmittel, aber auch in einem unter den Reaktionsbedingungen inerten organischen Lösungsmittel oder Lösungsmittelgemisch durchgeführt werden. Wird das Verfahren ohne Lösungsmittel ausgeführt, so werden die beiden Reaktionskomponenten gut vermischt und durch eine geeignete Heizung auf die Umsetzungstemperatur gebracht, wobei in den meisten Fällen eine klare Schmelze   (bzw.   Lösung) entsteht. 



   Zur Durchführung des erfindungsgemässen Verfahrens in einem Lösungsmittel oder Lösungsmittelgemisch eignen sich eine ganze Reihe von Lösungsmitteln, wobei insbesondere folgende Klassen von Lösungsmitteln (und deren Gemische) in Frage kommen : Aliphatische und aromatische Kohlenwasserstoffe, Amide, Äther, Ketone, Carbonsäureester, aliphatische und aromatische Halogenkohlenwasserstoffe, Nitroverbindungen und Nitrile. Beispielsweise eignen sich als Lösungsmittel (oder deren Gemische) Toluol, Xylol, Dioxan, Methylisobutylketon, Cyclohexanon, Butylacetat, Diäthylcarbonat,   1, 2-Dichloräthan,   Tetrachlorkohlenstoff, Chloroform,   1,1,1-Trichloräthan, 1,1,2-Trichlor-   äthan,   1, 1, 2, 2-Tetrachloräthan,   Chlorbenzol, Dichlorbenzol, Nitromethan, Nitroäthan, Nitrobenzol, Propionitril und Butyronitril.

   Bevorzugte Lösungsmittel sind   1, 1, 2-Trichloräthan, 1, 1, 2, 2-Tetrachlor-   äthan, Methylisobutylketon, Nitrobenzol, Nitromethan und Nitroäthan. Vorzugsweise wird ein Lösungsmittel gewählt, in dem bei der Umsetzungstemperatur beide Reaktanten löslich sind. 



   Die Reaktionstemperatur des erfindungsgemässen Verfahrens kann in einem breiten Temperaturbereich liegen. Im allgemeinen kann bei 50 bis   180 C   gearbeitet werden. Vorzugsweise wird das Verfahren bei 100 bis   150 C,   insbesondere bei 110 bis   130 C   durchgeführt. 



   Die Mengenverhältnisse der beiden Reaktanten sind nicht kritisch. Im allgemeinen wird jedoch die Verbindung der Formel (III) in überschüssiger Menge eingesetzt, vorzugsweise mit 1 bis 3 Moläquivalent pro Moläquivalent der Verbindung der Formel (II), insbesondere wird ein Molverhältnis von 1 : 1, 5 der Verbindungen der Formeln (II) und (III) gewählt. 



   Wird einer der beiden Reaktanten oder werden beide in Form eines Salzes eingesetzt, so eignen sich hiefür vorzugsweise Alkalimetallsalze, insbesondere die entsprechenden Natrium- oder Kaliumsalze. 



   Wird eine Verbindung der Formel (II) in Form eines Esters eingesetzt, so kann dies beispielsweise ein   p-Nitrobenzyl- oder   Benzhydrylester sein. 



   Die Verbindungen der Formel (I) können nach an sich bekannten Methoden isoliert und gereinigt werden. Bei Verwendung der Produkte der Formel   (I)   als Zwischenprodukte für die unten angeführten Verwendungen kann jedoch ohne Schwierigkeiten auch das jeweilige Rohprodukt ohne jegliche Isolierung oder Reinigung verwendet werden. 



   Die Verbindungen der Formel (I) eignen sich hervorragend zur Herstellung von Verbindungen der Formel 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 
 EMI3.1 
 worin R, und   R,,   obige Bedeutung besitzen, indem man sie einem der an sich bekannten Deacylierungsverfahren,   z. B.   dem sogenannten Imidhalogenid-Deacylierungsverfahren (GB-PS   Nr. l, 041, 985)   unterwirft. 



   Ein besonderer Vorteil des erfindungsgemässen Verfahrens besteht darin, dass man das Rohprodukt der Formel (II), das sich auf einfache Weise   z. B.   aus einem Cephalosporin C-Fermentations- - Kulturbrei oder-Kulturfiltrat gewinnen   lässt - siehe   DE-OS 3002659 - ohne Reinigung und spezielle Isolierung im Extraktionsmittel, z. B. Methylisobutylketon mit einer Verbindung der Formel (III) umsetzt, das Reaktionsgemisch, das nun die Verbindung der Formel   (I)   enthält, vom Lösungsmittel weitgehend befreit und den so erhaltenen Rückstand ohne jegliche Reinigung oder sonstige Behandlung zur Deacylierung einsetzt, wobei man ausgezeichnete Ausbeuten an Verbindungen der Formel (IV) über alle Stufen, ausgehend vom Kulturfiltrat (oder Kulturbrei) erzielt. 



   Wird bei der Isolierung der Verbindung der Formel (II) (s. DE-OS 3002659) als Extraktionsmittel ein chlorierter Kohlenwasserstoff verwendet, können alle weiteren Reaktionen bis zur Isolierung der Verbindung der Formel (IV) im selben Lösungsmittel durchgeführt werden, was von erheblichem technologischen Vorteil ist. 



   Weiters können die Verbindungen der Formel (I) leicht durch Hydrolyse in Verbindungen der Formel 
 EMI3.2 
 worin   R3   und R obige Bedeutung besitzen, übergeführt werden, welche sich ebenfalls hervorragend als Zwischenprodukt für die Deacylierung zu Verbindungen der Formel (IV) eignen. 



   In den nachfolgenden Beispielen, die die Erfindung näher erläutern, ihren Umfang aber in keiner Weise einschränken sollen, erfolgen alle Temperaturangaben in Celsiusgraden. 



   Beispiel   1: 7-[N-(2,3-Diäthoxycarbonyl)-vinyl]-@-amino-adipinoylamino-3-[(1-methyl-1,   2, 3, 4-te-   trazol-5-yl)-thiomethyl]-ceph-3-em-4-carbonsäure. Natriumsalz    a) 5, 85 g N-[2,2-Diäthoxycarbonyl)-vinylcephalosporinC werden mit 1, 75 g   5-Mercapto-l-methyl-     - 1, 2, 3, 4-tetrazol   innig vermischt. Diese Mischung wird auf   1400 erwärmt   und 15 min bei dieser Temperatur gehalten. Nach dem Abkühlen der dunkelgefärbten Schmelze wird diese in 200 ml Aceton aufgenommen, von unlöslichen Anteilen filtriert und das Filtrat mit einer acetonischen Natriumäthylhexoatlösung (1, 7 g in 30 ml) unter Rühren versetzt. Der dabei anfallende Niederschlag wird isoliert, mit Aceton gewaschen und im Vakuum bei 60  ge- trocknet, wobei die Titelverbindung erhalten wird. 



    Fp. : > 175     
 EMI3.3 
    : 9, 202-CH2-,   J = 18 Hz)   ; 2, 40 - 1, 60   (2m,   6H,-CH2-CH2-CH) ; 1, 32, 1, 27 (2t, 6H.   



    2x-äthyl-CH3,   J = 7 Hz). 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 b) 5, 85 g   N- (2, 2-Diäthoxycarbonyl) -vinylcephalosporin   C werden gemeinsam mit 1, 75 g   5-Mercapto-l-methyl-l,   2, 3,4-tetrazol in 100 ml   1, 1,   2-Trichloräthan heiss gelöst und die
Lösung zum Sieden gebracht. Nach 50 min Rückflusskochen wird die Lösung im Vakuum vom Lösungsmittel weitgehend befreit, der Rückstand in 200 ml Aceton aufgenommen und die acetonische Lösung wie unter a) weiterbehandelt. 



   Fp. : > 175  (Zers.) c) 5, 85 g N-(2,2-Diäthoxycarbonyl)-vinylcephalosporin C werden mit 2 g Natrium-l-methyl-   - 1, 2, 3, 4-tetrazol-5-thiolat   innig vermischt. Das Pulvergemisch wird dann 15 min auf 1400 erhitzt, wobei eine dunkelgefärbte Schmelze entsteht. Diese wird nach dem Abkühlen mit
Aceton digeriert, der Feststoff isoliert, mit Aceton gewaschen und im Vakuum getrocknet, wobei die Titelverbindung erhalten wird. d) 6, 07 g Natriumsalz des N-[2,2-Diäthoxycarbonyl)-vinylcephalosporin C werden mit 1, 75 g   5-Mercapto-l-methyl-l, 2, 3, 4-tetrazol   innig vermischt.

   Die Mischung wird 15 min auf 1400 gehalten, die entstandene dunkle Schmelze abgekühlt und wie unter c) weiterbehandelt. 
 EMI4.1 
 : 7- [N- (2, 2-DiäthoxycarbonyI)-vinyl]-6-amino-adipinoylamino-3- (benzothiazol-2-yl)-thio-N-(2,2-Diäthoxycarbonyl)-vinylcephalosporin C und 2-Mercaptobenzothiazol werden im Molverhältnis 1 : 1, 5 unter den im Beispiel la) oder Ib) angeführten Reaktionsbedingungen umgesetzt und aufgearbeitet. Man erhält die Titelverbindung. 

**WARNUNG** Ende DESC Feld kannt Anfang CLMS uberlappen**.

Claims (1)

  1. Fp. : > 180 (Zers.) PATENTANSPRÜCHE : 1. Verfahren zur Herstellung neuer Cephalosporinderivate der Formel EMI4.2 und deren Salze und Ester, worin R, und R 2 gleich oder verschieden sein können und jeweils Wasserstoff, die Nitro-, die Cyano-, eine Acyl- oder eine niedere Alkoxycarbonylgruppe bedeuten, R, für Wasserstoff oder die Methoxygruppe und R für einen Heterocyclus stehen, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel EMI4.3 worin R" R2 und Ru obige Bedeutung besitzen und R, für eine niedere Alkyl-, die Amino-, eine Mono-oder Di- (niederalkyl)-amino- oder eine a-Methoxy-ss- (p-hydroxy)-phenylvinylgruppe, wobei <Desc/Clms Page number 5> die Hydroxygruppe mit Schwefelsäure verestert sein kann, steht,
    oder gegebenenfalls einen Ester oder ein Salz einer Verbindung der Formel (II) mit einer Verbindung der Formel HS-R,, (iii) worin R, obige Bedeutung besitzt, oder mit einem Salz einer Verbindung der Formel (III) umsetzt.
    2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man entweder ohne Lösungsmittel oder aber in einem unter den Reaktionsbedingungen inerten Lösungsmittel bei Temperaturen von 50 bis 180 C arbeitet.
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