AT345790B - Verfahren zur herstellung von neuen substituierten 3-phenoxy-2-hydroxy-1- aminopropanen und deren saeureaddtionssalzen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von neuen substituierten 3-phenoxy-2-hydroxy-1- aminopropanen und deren saeureaddtionssalzen

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AT345790B
AT345790B AT328875A AT328875A AT345790B AT 345790 B AT345790 B AT 345790B AT 328875 A AT328875 A AT 328875A AT 328875 A AT328875 A AT 328875A AT 345790 B AT345790 B AT 345790B
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  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von neuen substituierten   3-Phenoxy-2-     - hydroxy-1-aminopropanen, welche   eine den ss-Rezeptor blockierende Wirkung besitzen, zur Behandlung kardiovaskulärer Erkrankungen geeignet sind und durch die allgemeine Formel 
 EMI1.1 
 worin 
 EMI1.2 
 
Alkoxyalkoxy, Alkoxycarbonylaminoalkyl, Alkoxycarbonylaminoalkoxy, Alkoxyearbo-R2 Wasserstoff, Halogen, Alkyl oder Alkoxy,
R Wasserstoff oder Alkyl, R4 Wasserstoff oder Alkyl, 
 EMI1.3 
 stoffatom, an das sie gebunden sind, einen heteroeyelischen Ring, der ein weiteres Stickstoff- oder
Sauerstoffatom enthalten kann, bedeuten,
Y für -O- oder die    Gruppe-CH, steht   und n eine ganze Zahl von 0 bis 5 bedeutet, wobei wenn   Y-CEL-bedeutet,

     n eine ganze Zahl von 1 bis 5 ist und   R2   Wasserstoff darstellt, Methyl Ri nicht in 2-Stellung an den Phenylkern gebunden ist, ausgenommen R7 ist Alkoxycarbonylaminoalkyl, und wobei, wenn Ri Isobutyl in 3-Stellung ist, so- wohl R 3 als auch   Ro   nicht Methyl sind, und deren Säureadditionssalzen. 



   Alkyl Ri hat bis zu 7 Kohlenstoffatome, vorzugsweise 4 Kohlenstoffatome und ist gerade oder verzweigt. 



  Alkyl Ri ist daher vorzugsweise Methyl, Äthyl, n-Propyl, Isopropyl, n-Butyl, sek. Butyl oder tert. ButylAlkyl Ri ist nicht Methyl in 2-Position am Phenylkern. 
 EMI1.4 
 tert. Butyloxymethyl. 



   Alkoxyalkoxy Ri hat bis zu 7 Kohlenstoffatome in jeder Alkyl-Kette, vorzugsweise bis zu 4 Kohlenstoffatome in jeder Alkyl-Kette, wobei jede von ihnen gerade oder verzweigt sein kann. Alkoxyalkoxy   R1   ist daher beispielweise Methoxymethoxy, Methoxyäthoxy, Äthoxyäthoxy, Isopropoxyäthoxy, 2-Äthoxy-1-methyl- äthoxy oder tert. Butoxyäthoxy. 



     Alkoxycarbonylaminoalk ; yl Ri hat   bis zu 7 Kohlenstoffatome, vorzugsweise bis zu 4 Kohlenstoffatome in der Alkoxy-Gruppe, welche gerade oder verzweigt ist und Methoxy, Äthoxy oder Isopropoxy ist. Die Alkyl- 
 EMI1.5 
   Rioxycarbonylaminopropyl.   



   Alkoxycarbonylaminoalkoxy    Ri   hat in jeder Alkoxy-Gruppe bis zu 7 Kohlenstoffatome, vorzugsweise bis zu 4 Kohlenstoffatomen und die Gruppen sind gerade oder verzweigt. Alkoxycarbonylaminoalkoxy R ist daher beispielsweise   Methoxycarbonylaminomethoxy,     Methoxycarbonylaminoäthoxy,     Äthoxycarbonylamino-   äthoxy, Isopropoxycarbonylaminoäthoxy oder Isopropoxycarbonylaminopropyl. 



   Der Alkoxy-Teil von Alkoxycarbonylaminoalkenyl Ri hat die gleiche Bedeutung wie der Alkoxy-Teil von Alkoxycarbonylaminoalkyl R'und ist beispielsweise Methoxy, Äthoxy oder Isopropoxy. Der Alkenyl-Teil, welcher den Alkoxycarbonylamino-Teil trägt, hat bis zu 7 Kohlenstoffatome, vorzugsweise bis zu 4 Kohlenstoffatome und ist gerade oder verzweigt und ist beispielsweise Äthenyl, Allyl, 1-Methyläthenyl oder 2-Methylallyl. Alkoxycarbonylaminoalkenyl Ri ist daher beispielsweise   Methoxycarbonylaminoäthenyl,     Äthoxy-   carbonylaminoallyl oder Isopropoxycarbonylaminoallyl. 



     R ist-CH =   NOR, wobei R Wasserstoff ist und Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen ist beispielsweise Isonitrosomethyl, Methylisonitrosomethyl, Äthylisonitrosomethyl,   n-Propylisonitrosomethyl,   Isopropylisonitrosomethyl. 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 



   Halogen R2 ist beispielsweise Chlor, Fluor oder Brom. 



     AlkylR2 hat bis zu 7 Kohlenstoffatome, vorzugsweise   bis zu 4 Kohlenstoffatome und ist gerade oder verzweigt und ist beispielsweise Methyl, Äthyl, n-Propyl, Isopropyl, n-Butyl, sek. Butyl oder tert. Butyl. 



   Alkoxy R2 hat bis zu 7 Kohlenstoffatome, vorzugsweise bis zu 4 Kohlenstoffatome, ist gerade oder verzweigt und ist beispielsweise Methoxy, Äthoxy, n-Propoxy, Isopropoxy, n-Butoxy oder tert. Butoxy. 



   Alkyl   R   und Alkyl R4 haben die gleiche Bedeutung wie Alkyl R 2 und sind beispielsweise Methyl, Äthyl,   n-Propyl,   Isopropyl,   n-Butyl,   sek. Butyl oder tert. Butyl. 



   Halogen R5 ist beispielsweise Chlor, Fluor oder Brom. 



   Alkyl R5 und Alkyl R6 haben die gleiche Bedeutung wie Alkyl   R2   und sind beispielsweise Methyl, Äthyl, Propyl, Isopropyl,   n-Butyl,   sek. Butyl oder tert. Butyl. 



   Alkoxy R 5 und Alkoxy EG haben die gleiche Bedeutung wie Alkoxy R2 und sind beispielsweise Methoxy, Äthoxy, Propoxy, Isopropoxy, n-Butoxy oder tert. Butoxy. 



   Formel R7 ist die   Gruppe -HCO.   



     Alkanoyl R7   ist beispielsweise Acetyl, Propionyl,   n-Butyrylodertert. Butyryl.   m ist vorzugsweise 0 oder 1. n ist vorzugsweise 1 oder 2. 



   Die neuen erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen haben wertvolle pharmakologische Eigenschaften. 



  Sie blockieren beispielsweise kardiale ss-Rezeptoren, was sich bei der Bestimmung des Antagonismus von   Tachykardie   nach einer intravenösen Injektion von 0,5   J. tg/kg d/l-Isoproterenolsulfat   an einer anästhesierten Katze bei einer intravenösen Dosis von 0, 002 bis 2 mg/kg zeigt. Sie blockieren weiters vaskuläre ss-Rezeptoren, was sich bei der Bestimmung des Antagonismus von Gefässerweiterung nach einer intravenösen Injektion von   0, 5 J. tg/kg d/l-Isoproterenolsulfat   an einer anästhesierten Katze bei einer intravenösen Dosis von 3 mg/kg oder darüber zeigt. Die Verbindungn sind daher herzselektiv. 



   Die neuen Verbindungen können als kardioselektive   Antagonistenvonadrenergischenss-Rezeptorstimu-   latoren verwendet werden, z. B. bei der Behandlung von exogen oder endogen verursachten Arrhythmien und Angina pectoris. Man kann die Verbindungen auch als Zwischenprodukte bei der Herstellung anderer wertvoller pharmazeutischer Verbindungen verwenden. 



   Die neuen Verbindungen werden gemäss der Erfindung dadurch hergestellt, dass man ein Phenol oder ein Alkalimetallphenolat der allgemeinen Formel 
 EMI2.1 
 worin R   i und R2   obige Bedeutung haben und M für Wasserstoff oder ein Alkali steht, mit einem Epoxyd oder einem Ester der allgemeinen Formeln 
 EMI2.2 
 oder 
 EMI2.3 
 
 EMI2.4 
 erhaltenes Racemat in die optischen Antipoden auftrennt und/oder eine erhaltene freie Base in ein Säureadditionssalz umwandelt und/oder aus einem erhaltenen Salz die Base freisetzt. 



   Eine reaktive, veresterte Hydroxygruppe ist insbesondere eine Hydroxygruppe, die mit einer starken anorganischen oder organischen Säure verestert ist, vorzugsweise einer Halogenwasserstoffsäure, wie Salzsäure, Bromwasserstoffsäure oder Jodwasserstoffsäure, weiters mit Schwefelsäure, oder mit einer 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 starken   organischen Sulfonsäure,   wie eine starke aromatische Sulfonsäure, z. B. Benzolsulfonsäure, 4-Brombenzolsulfonsäure oder 4-Toluolsulfonsäure. Z bedeutet daher vorzugsweise Chlor, Brom oder Jod. 



   Die Umsetzung wird auf bekannte Weise durchgeführt. Bei der Verwendung eines reaktiven Esters findet die Umsetzung vorzugsweise in Anwesenheit eines basischen Kondensierungsmittels und/oder mit einem Überschuss eines Amins statt. Geeignete basische Kondensierungsmittel sind beispielsweise Alkalimetallhydroxyde, wie Natrium- oder Kaliumhydroxyd, Alkalimetallcarbonate, wie Kaliumcarbonat, undAlkalimetallalkoholate, wie Natriummethylat, Kaliumäthylat und Kalium-tert. butylat. 



   Je nach Verfahrensbedingungen und je nach Ausgangsmaterial wird das Endprodukt entweder in freier Form oder in der seines   Säureadditionssalzes erhalten, welches   in den Bereich der Erfindung fällt. So können beispielsweise basische, neutrale oder gemischte Salze erhalten werden, ebenso wie Hemiamino-, Sesquioder Polyhydrate. Die Säureadditionssalze der neuen Verbindungen können auf bekannte Weise unter Verwendung von z. B. basischen Wirkstoffen, wie z. B. Alkali oder Ionenaustauschern, in freie Verbindungen umgewandelt werden. Anderseits können die erhaltenen freien Basen mit organischen oder anorganischen Säuren Salze bilden. Bei der Herstellung von Säureadditionssalzen werden vorzugsweise solche Säuren verwendet, welche geeignete, therapeutisch annehmbare Salze bilden.

   Solche Säuren sind beispielsweise Halogenwasserstoffsäuren,   Schwefelsäure,   Phosphorsäure, Salpetersäure, Perchlorsäure, aliphatische, alicyclische, aromatische   oder heterocyclische Carboxy- oder Su lfon säure,   wie z. B. Ameisen-, Essig-, Propion-, Bernstein-, Glykol-, Milch-, Apfel-, Wein-, Zitronen-, Ascorbin-, Malein-,   Hydroxymalein- oder   Pyruvinsäure, Phenylessig-, Benzoe-, p-Aminobenzoe-, Anthranil-, p-Hydroxybenzoe-, Salicyl- oder   p-Aminosalicylsäure,   Embonsäure, Methansulfon-, Äthansulfon-, Hydroxyäthansulfon-, Äthylensulfonsäure,   Halogenbenzolsulfon-,     Toluolsulfon-,   Naphthylsulfonsäuren oder Sulfanilsäure, Methionin, Tryptophan, Lysin oder Arginin. 



   Diese oder andere Salze der neuen, erfindungsgemäss hergestellten Verbindungen, wie z. B. Pikrate können als reinigende Wirkstoffe der erhaltenen freien Basen dienen, wenn die freien Basen in Salze umgewandelt, diese getrennt und die Basen wieder von den Salzen freigesetzt werden. Auf Grund der engen Verwandtschaft zwischen den neuen Verbindungen in freier Form und in der Form ihrer Salze wird man aus dem vorhin und nachstehend Gesagten verstehen, dass, wenn möglich, die entsprechenden Salze in der freien Verbindung enthalten sind. 



   Die neuen Verbindungen können je nach Wahl des Ausgangsmaterials und des Verfahrens als optische Antipoden oder als Racemat vorhanden sein, oder, wenn sie mindestens ein asymmetrisches Kohlenstoffatom enthalten, können sie als isomere Mischung   (Racemat-Mischung)   vorhanden sein. 



   Die erhaltenen isomeren Mischungen (Racemat-Mischungen) können je nach den   physikalisch-chemi-   sehen Unterschieden der Komponenten in die zwei stereoisomeren (diastereomeren) Formen aufgetrennt werden, beispielsweise mittels Chromatographie und/oder fraktionierter Kristallisierung. 



   Die erhaltenen Racemate können nach bekannten Verfahren getrennt werden, beispielsweise mittels Rekristallisierung aus einem optisch aktiven Lösungsmittel, durch Mikroorganismen oder durch eine Umsetzung mit optisch aktiven Säuren, welche Salze der Verbindungen bilden und die so erhaltenen Salze trennen,   z. B.   mittels ihrer unterschiedlichen Löslichkeit in den Diastereomeren, aus welchen die Antipoden durch den Einfluss eines geeigneten Agens freigesetzt werden können. Geeigneterweise verwendbare optisch aktive Säuren sind beispielsweise die L- und D-Formen der Weinsäure, die   di-o-Tolylweinsäure,   der Apfelsäure, Mandelsäure, Kampfersulfonsäure oder Chinasäure. Vorzugsweise wird der aktivere Teil der beiden Antipoden isoliert. 



   Geeigneterweise werden solche Ausgangsmaterialien zur Durchführung der erfindungsgemässen Umsetzungen verwendet, welche zu Gruppen von besonders gewünschten Endprodukten und insbesondere zu den spezifisch beschriebenen und bevorzugten Endprodukten führen. 



   Die Ausgangsmaterialien sind bekannt oder können, falls sie neu sind, durch bekannte Verfahren erhalten werden. 



   In der klinischen Anwendung werden die erfindungsgemäss hergestellten Verbindungen normalerweise oral, rektal oder durch Injektion verabreicht, in der Form eines pharmazeutischen Präparates, welches einen aktiven Bestandteil entweder als freie Base oder als pharmazeutisch annehmbares, nicht toxisches Säureadditionssalz, wie   z. B.   als Hydrochlorid, Lactat, Acetat oder Sulfamat in Kombination mit einem pharmazeutisch annehmbaren Träger enthält. Die Erwähnung der neuen, erfindungsgemäss hergestellten Verbindungen bezieht sich sowohl auf die freie Aminbase, als auch auf die Säureadditionssalze der freien Base. Der Träger kann ein festes, halbfestes oder flüssiges Verdünnungsmittel oder eine Kapsel sein.

   Für gewöhnlich beträgt die Menge an aktiver Verbindung 0, 1 bis 95   Gew.-% des   Präparates, geeigneterweise 0, 5 bis 20   Gew.-% bei   für Injektionen bestimmten Präparaten und zwischen 2 bis 50   Gew.-% bei   Präparaten für orale Verabreichung. 



   Bei der Herstellung pharmazeutischer Präparate, welche eine erfindungsgemäss hergestellte Verbindung in der Form von Dosiereinheiten für orale Verabreichung enthalten, kann die ausgewählte Verbindung mit 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 einem festen, pulverförmigen Träger, wie z. B. Lactose, Saccharose, Sorbit, Mannit, Stärke, wie   z. B.   



   Kartoffelstärke, Getreidestärke, Amylopectin, Cellulosederivaten oder Gelatine, ebenso wie mit einem
Gleitmittel, wie   z. B. Magnesiumstearat, Kalziumstearat   oder   Polyäthylenglykolwachsen   gemischt und zu
Tabletten gepresst werden. Wenn überzogene Tabletten gewünscht werden, so kann der wie oben hergestellte
Kern mit konzentrierter Zuckerlösung überzogen werden. Diese Lösung kann beispielsweise Gummi arabi- cum, Gelatine, Talk oder Titandioxyd enthalten. Ausserdem können die Tabletten mit einem Lack überzogen sein, welcher in einem leicht flüchtigen organischen Lösungsmittel oder in einer Mischung von Lösungmitteln aufgelöst ist.

   Diesem Überzug kann ein Farbstoff hinzugefügt werden, so dass man leicht zwischen
Tabletten mit verschiedenen aktiven Verbindungen, bzw. mit verschiedenen Mengen an aktiver Verbindung unterscheiden kann. 



   Bei der Herstellung weicher Gelatinekapseln (perlförmiger, geschlossener Kapseln), welche aus Gelatine und beispielsweise Glycerin bestehen, oder bei der Herstellung ähnlicher geschlossener Kapseln wird die aktive Verbindung mit einem pflanzlichen Öl gemischt. Harte Gelatinekapseln können Granalien der aktiven Verbindung In Kombination mit einem festen,   pulverförmigen Träger,   wie   z. B. Lactose, Saccharose,   Sorbit, Mannit, Stärke   (z. B.   Kartoffelstärke, Getreidestärke oder   Amylopectin),   Cellulosederivaten oder Gelatine, enthalten. 



   Dosiereinheiten für rektale Verabreichung können in der Form von Zäpfchen hergestellt werden, welche die aktive Substanz in einer Mischung mit einer neutralen fettigen Base enthalten, oder sie können in der Form von Gelatine-Rektalkapseln hergestellt werden, welche die aktive Substanz in Mischung mit einem pflanzlichen Öl oder mit Paraffinöl enthalten. 



   Flüssige Präparate für orale Verabreichung können die Form von Sirups oder Suspensionen haben, beispielsweise von Lösungen, welche von etwa 0,2 bis etwa 20 Gew.-% der beschriebenen aktiven Substanz enthalten, wobei der Rest aus Zucker und einer Mischung aus Äthanol, Wasser, Glycerin und Propylenglykol besteht. Gewünschtenfalls können solche flüssige Präparate Farbstoffe, Geschmackstoffe, Saccharin und Carboxymethylcellulose als Verdickungsmittel enthalten. 



   Lösungen für parenterale Verabreichung durch Injektion können als wässerige Lösung eines wasserlöslichen, pharmazeutisch annehmbaren Salzes der aktiven Verbindung hergestellt werden, vorzugsweise in einer Konzentration von etwa 0,5 bis etwa   0, 10 Gew.-%.   Diese Lösungen können auch Stabilisierungsmittel und/oder Puffermittel enthalten und können geeigneterweise in Ampullen zu verschiedenen Dosiereinheiten zur Verfügung gestellt werden. 



   Die Herstellung pharmazeutischer Tabletten für perorale Anwendung erfolgt nach dem folgenden Verfahren :
Die enthaltenen festen Substanzen werden gemahlen oder auf eine bestimmte Partikelgrösse gesiebt. Das Bindemittel wird homogenisiert und in einer bestimmten Menge Lösungsmittel suspendiert. Die therapeutische Verbindung und die notwendigen Hilfswirkstoffe werden unter kontinuierlichem Mischen mit der Bindemittellösung vermischt und werden angefeuchtet, so dass die Lösung gleichmässig in der Masse verteilt wird, ohne dass irgendwelche Teile überbefeuchtet werden. Die Menge an Lösungsmittel wird für gewöhnlich so eingestellt, dass die Masse eine Konsistenz erreicht, welche an nassen Schnee erinnert.

   Das Befeuchten der pulverförmigen Mischungen mit der Bindemittellösung bewirkt, dass sich die Partikel geringfügig zu Aggregaten zusammenfügen und der eigentliche   Granullerungsprozess   wird so durchgeführt, dass die Masse durch ein Sieb gepresst wird, welches die Form eines Netzes aus rostfreiem Stahl mit einer Maschengrösse von etwa 1 mm hat. Die Masse wird sodann in dünnen Schichten auf ein Tablett gelegt und in einem Trockenschrank getrocknet. Das Trocknen erfolgt während 10 h und muss sorgfältig ausgeglichen werden, da der Feuchtigkeitsgrad des Granulates für das folgende Verfahren sowie für die Beschaffenheit der Tabletten von äusserster Wichtigkeit ist. Trocknen in einem Fluidumbett kann gegebenenfalls angewendet werden.

   In diesem Fall wird die Masse nicht auf ein Tablett gelegt, sondern sie wird in einen Behälter mit Netzboden gegossen. 



   Nach dem Trocknungsvorgang werden die Granalien gesiebt, um die gewünschte Partikelgrösse zu erhalten. Unter gewissen Umständen muss Pulver entfernt werden. 



   Der sogenannten Endmischung werden desintegrierende Wirkstoffe, Gleitmittel und Antiadhäsionsmittel zugegeben. Nach dieser Beimischung sollte die Masse die richtige Zusammensetzung für den Tablettenherstellungsvorgang haben. 



   Die   gereinigte Tablettenpressmaschine   wird mit einem bestimmten Set von Stempeln und Gesenken ausgestattet, worauf die geeignete Einstellung für das Gewicht der Tabletten und der Kompressionsgrad überprüft werden. Das Gewicht der Tabletten ist entscheidend für die in jeder Tablette enthaltene Dosis und wird ausgehend von der Menge an therapeutischem Wirkstoff in den Granalien kalkuliert. Der Kompressionsgrad beeinflusst die Grösse der Tablette, ihre Festigkeit und ihre Fähigkeit, sich in Wasser aufzulösen. Insbesondere was die beiden letzteren Eigenschaften betrifft, so bedeutet die Wahl des Kompressionsdruckes (0,5 bis 5 t) ein ziemlich schwieriges Ausgleichsverfahren. Wenn die richtige Einstellung erreicht Ist, beginnt die 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 Herstellung der Tabletten mit einer Rate von 20 000 bis 200 000 Tabletten/h.

   Für das Pressen der Tabletten benötigt man verschiedene Zeiten und es kommt auch auf die Grösse der jeweiligen Charge an. 



   Die Tabletten werden in einem eigenen Apparat von anhaftendem Pulver befreit und werden sodann bis zu ihrer Auslieferung in geschlossenen Verpackungen aufbewahrt. 



   Viele Tabletten, insbesondere jene, welche rauh und bitter sind, werden mit einem Überzug versehen. 



  Das bedeutet, dass sie mit einer Schichte Zucker überzogen oder mit irgendeinem andern Überzug versehen werden. 



   Die Tabletten werden für gewöhnlich durch Maschinen verpackt, welche ein elektronisches Zählwerk haben. Die verschiedenen Arten der Verpackung sind Glas- oder Plastiktöpfe, aber auch Schachteln, Röhren und spezielle Dosierungsverpackungen. 



   Die tägliche Dosis an aktiver Substanz variiert und hängt von der Art der Verabreichung ab, aber in der Regel liegt sie zwischen 100 und 400 mg/Tag an aktiver Substanz bei peroraler Verabreichung und zwischen 5 und 20 mg/Tag bei intravenöser Verabreichung. 



   Biologische Wirkungen
Die den ss-Rezeptor blockierenden Wirkstoffe wurden auf ihre biologischen Eigenschaften überprüft. Alle Verbindungen wurden an anästhesierten Katzen getestet (männliche und   weibliche mit 2, 5 bis 3, 5 kg Ge-   wicht), welche etwa 16 h vor den Versuchen mit Reserpin (5 mg/kg Körpergewicht, intramuskulär verabreicht) vorbehandelt wurden. Die Tiere wurden mit   Reserpin vorbehandelt, umdie endogene sympathische   Kontrolle des Herzschlages und den vaskulären Muskeltonus auszuschalten. Die Katzen wurden mit Pentobarbital (30 mg/kg Körpergewicht i. p. verabreicht) anästhesiert und künstlich mit Zimmerluft versorgt. Es wurde eine beiderseitige Vagotomie am Hals ausgeführt.

   Der Blutdruck wurde von einer kanülierten Karotide erhalten und der Herzschlag wurde von einem   Kardiotachom8ter   aufgezeichnet, welcher durch das Elektrokardiogramm (EKG) ausgelöst wurde. Wirklich ss-mimetische Aktivität auf das Herz wurde als erhöhter Herzschlag nach \erabreichung des Medikamentes beobachtet. Die Testverbindungen wurden intravenös in logarithmisch ansteigenden Dosierungen verabreicht. Die erhaltenen Werte wurden auf   Dosis-Re-     aktions-Kurven   aufgetragen, aus denen Affinitätswerte (ED50) geschätzt wurden. Am Ende eines jeden Versuches wurden hohe Dosen Isoprenalin verabreicht, um die maximale Herzschlagreaktion zu erhalten. 



   Die Verbindungen wurden auch an Hunden getestet, welche sich bei Bewusstsein befanden. Die Hunde wurden darauf trainiert, ruhig zu liegen und in eine aufrechte Position gebracht zu werden, indem sie ihre Vorderbeine 2 min lang auf einen Tisch legten. Der arterielle Blutdruck wurde mittels eines Blutdruckaufzeichners registriert, welcher an das Herz des Hundes angeschlossen war. Herzschlag wurde vom EKG ausgelöst. Alle Hunde wurden mit Methylscopolamin vorbehandelt, um vagale Einflüsse zu vermeiden. Aufzeichnungen wurden durchgeführt, vor und 15 sowie 75 min nach Verabreichung der Testverbindung, zuerst 2 min lang, während sich der Hund in Rückenlage befand und sodann 2 min lang, während sich der Hund in aufrechter Stellung befand. Die Testverbindungen wurden in 2stündigen Intervallen in zunehmenden Dosierungen verabreicht. 



   Die   nachstehende Tabelle l zeigtAffinitätswerte   und wirkliche ss-mimetische Wirkung der erfindungsgemäss hergestellten Verbindungen bei mit Reserpin behandelten Katzen, sowie   Auswirkungendererfindungsge-   
 EMI5.1 
 
Tolamolol, 4- [21-   (2"-Hydroxy-3" -o-tolyloxypropylamino)-äthoxy]-benzamid   und
AH 5158 [5-   (1'-Hydroxy-2'-)- (1"-methyl-3-phenylpropyl)-amino (äthyl) salicylamid]   sind zum Vergleich angegeben. 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 



  Tabelle 
 EMI6.1 
 
<tb> 
<tb> Verbindung <SEP> Mit <SEP> Reserpin <SEP> behandelte <SEP> Katze <SEP> Unbetäubter <SEP> Hund
<tb> BD <SEP> in <SEP> mm <SEP> Hg
<tb> Isopren-Block <SEP> Tatsächliche
<tb> ED50 <SEP> mg/kg <SEP> Wirkung <SEP> nach <SEP> 1,5mg/kg <SEP> 1, <SEP> v.
<tb> 



  HR <SEP> PR <SEP> Schläge/min <SEP> liegend <SEP> aufrecht
<tb> Propanolol <SEP> 0, <SEP> 1 <SEP> 0, <SEP> 1 <SEP> 0 <SEP> + <SEP> 5 <SEP> 0
<tb> Practolol <SEP> 0, <SEP> 3 <SEP> 35 <SEP> + <SEP> 15 <SEP> 
<tb> Metoprolol <SEP> 0,2 <SEP> 4,7 <SEP> 0 <SEP> - <SEP> 5 <SEP> - <SEP> 3 <SEP> 
<tb> Tolamolol <SEP> 0, <SEP> 1 <SEP> 1, <SEP> 5 <SEP> + <SEP> 9 <SEP> - <SEP> 23 <SEP> - <SEP> 32 <SEP> 
<tb> AH <SEP> 5158 <SEP> 0,2 <SEP> 0,6 <SEP> + <SEP> 21 <SEP> - <SEP> 38 <SEP> - <SEP> 67 <SEP> 
<tb> Beispiel <SEP> 1 <SEP> 1, <SEP> 1 <SEP> 8,5 <SEP> 0
<tb> Beispiel <SEP> 2 <SEP> 0,1 <SEP> 1,5 <SEP> + <SEP> 8 <SEP> - <SEP> 23 <SEP> - <SEP> 46 <SEP> 
<tb> Beispiel <SEP> 3 <SEP> 0,04 <SEP> 0,3 <SEP> + <SEP> 13 <SEP> 
<tb> Beispiel <SEP> 4 <SEP> 1,7 <SEP> > <SEP> 8,5 <SEP> 0
<tb> Beispiel <SEP> 5 <SEP> 0,03 <SEP> > <SEP> 8,5 <SEP> +11
<tb> 
 
Die Experimente zeigen,

   dass erfindungsgemäss hergestellte Verbindungen starke ss-Rezeptor-Antagonisten sind, mit oder ohne tatsächlicher ss-mimetischer Aktivität. Die Verbindungen senken auch den Blutdruck bei unbetäubten Hunden bedeutend stärker als Propanolol, Practolol und Metropolol und sie senken ihn im selben Ausmass wie Tolamolol. Die orthostatischen Wirkungen der neuen, erfindungsgemäss hergestellten Verbindungen sind nicht so ausgeprägt wie bei AH 5158, d. h. der Blutdruck nimmt nicht stark ab zwischen liegender und aufrechter Haltung. 



   Im folgenden wird an Hand des Beispiels 1 die erfindungsgemässe Herstellung der Verbindungen beschrieben, ohne jedoch auf dieses Beispiel beschränkt zu sein. Die Temperatur ist in Celsius-Graden angegeben. 



     Beispiel 1 : 1, 3   g Kalium wurden in 50 ml Äthanol aufgelöst, und   5, 1 g2-Methoxyäthylphenolwur-   den zugegeben. Darauf wurden   9,   1   g 1- [2'- (4"-Carbamylphenoxy)-äthylamino]-3-chlorpropanol-2   zugegeben und die gesamte Mischung in einem Autoklaven auf einem Wasserbad mit kochendem Wasser 8 h lang erhitzt. Die Mischung wurde gefiltert und das Filtrat zur Trockne verdampft. 2 N   HCI   wurde zum Rückstand zugegeben und die Mischung mit Äther extrahiert. Die wässerige Phase wurde nach Zugabe von 2 N NaOH alkalisch gemacht und mit Äther extrahiert. Die Ätherphase wurde über Kaliumcarbonat getrocknet, worauf das Hydrochlorid unter Verwendung von gasförmigem HCl ausgefällt wurde.

   Das so erhaltene Hydrochlorid 
 EMI6.2 
 

 <Desc/Clms Page number 7> 

 
 EMI7.1 
 
 EMI7.2 
 
<tb> 
<tb> Beispiel <SEP> Ar <SEP> R1 <SEP> R2 <SEP> n <SEP> Fp. <SEP>  C
<tb> 2 <SEP> Phenyl <SEP> 2-CH2=CH-CH2O- <SEP> H <SEP> 1 <SEP> 136-7(HCl)
<tb> 3 <SEP> Phenyl <SEP> # <SEP> H <SEP> 1 <SEP> 215 <SEP> (HCl)
<tb> 4 <SEP> Phenyl <SEP> 2 <SEP> - <SEP> NH2 <SEP> COCH2 <SEP> - <SEP> H <SEP> 1 <SEP> 176 <SEP> (HC1)
<tb> 5 <SEP> Phenyl <SEP> 2-HOCH2 <SEP> CH2 <SEP> NHCOCH <SEP> O-H <SEP> 1 <SEP> 66 <SEP> (p-OH-Benzoat)
<tb> 6 <SEP> Phenyl <SEP> 2-CH2 <SEP> =CH-CH20- <SEP> H <SEP> 2 <SEP> 200 <SEP> (HCI)
<tb> 7 <SEP> Phenyl <SEP> # <SEP> H <SEP> 4 <SEP> Öl <SEP> 1370C <SEP> (Fumarat)
<tb> 


Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH : Verfahren zur Herstellung von neuen substituierten 3-Phenoxy-2-hydroxy-1-aminopropanen der allgemeinen Formel EMI7.3 EMI7.4 EMI7.5 3-SteUung für-CHworin R1 und R2 obige Bedeutung haben und M für Wasserstoff oder ein Alkali steht, mit einem Epoxyd oder einem Ester der allgemeinen Formeln <Desc/Clms Page number 8> EMI8.1 oder EMI8.2 worin R3,R4,R5,R6 Y und n obige Bedeutung haben und Z eine reaktive, veresterte Hydroxygruppe ist, umsetzt und gewünschtenfalls eine erhaltene isomere Mischung in die reinen Isomeren trennt und/oder ein erhaltenes Racemat in die optischen Antipoden auftrennt und/oder eine erhaltene freie Base in ein Säureadditionssalz umwandelt und ! oder aus einem erhaltenen Salz die Base freisetzt.
AT328875A 1974-11-01 1975-07-31 Verfahren zur herstellung von neuen substituierten 3-phenoxy-2-hydroxy-1- aminopropanen und deren saeureaddtionssalzen AT345790B (de)

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AT328875A AT345790B (de) 1974-11-01 1975-07-31 Verfahren zur herstellung von neuen substituierten 3-phenoxy-2-hydroxy-1- aminopropanen und deren saeureaddtionssalzen

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