AT284106B - Verfahren zur Herstellung von neuen 5-Nitrofuranderivaten und ihren Salzen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen 5-Nitrofuranderivaten und ihren Salzen

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AT284106B AT51569A AT51569A AT284106B AT 284106 B AT284106 B AT 284106B AT 51569 A AT51569 A AT 51569A AT 51569 A AT51569 A AT 51569A AT 284106 B AT284106 B AT 284106B
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Verfahren zur Herstellung von neuen   5-Nitrofuranderivaten   und ihren Salzen 
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von neuen 5-Nitrofuranderivaten der allgemeinen Formel 
 EMI1.1 
 in der Ri und R2 unabhängig voneinander Wasserstoff, eine Hydroxyl-, niedere Alkyl-oder Alkoxygruppe oder eine gegebenenfalls acylierte Aminogruppe,   R3   Wasserstoff, eine Hydroxyl-, niedere Alkoxy-oder gegebenenfalls acylierte Aminogruppe bedeuten, und ihren Salzen mit physiologisch verträglichen Säuren. 



  Die Substanzen, in denen   R   bzw.   R3   eine Hydroxylgruppe bedeutet, können auch in der tautomeren Lactamform vorliegen. 



   Die Verbindungen zeichnen sich durch eine gute antimikrobielle Wirkung aus. 



   Aus der USA-Patentschrift Nr.   3, 096, 332   sind bereits ähnliche   2- (5-Nitro-2-furyl)-pyrimidin-Derivate   bekannt geworden. Diese besitzen in vitro eine gewisse Wirksamkeit gegen Bakterien, haben sich aber im Tierversuch als weitgehend inaktiv erwiesen ; vgl. J. Med. Chem. 8, S. 26,1965. 



   Es wurde nun gefunden, dass die erfindungsgemäss herstellbaren 5-Nitrofuranderivate I nicht nur in vitro wirksam sind, sondern überraschenderweise auch in vivo eine ausgezeichnete antibakterielle Wirkung zeigen. Insbesondere zur Behandlung von Harnweg-Infektionen sind sie hervorragend geeignet. 



   Als besonders wirksam haben sich jene   2- (5-Nitro-2-furyl)-pyrimidin-Derivate   der allgemeinen Formel I gezeigt, in denen   R   Wasserstoff, eine Methyl- oder Methoxygruppe,   R2   Wasserstoff, eine niedere Alkyloder eine gegebenenfalls acetylierte Aminogruppe und   Rg   Wasserstoff, eine Hydroxy- oder gegebenenfalls acetylierte Amino-oder Methoxygruppe bedeuten. 



   Die neuen Verbindungen werden in an sich bekannter Weise hergestellt, indem man Furanderivate der allgemeinen Formel 
 EMI1.2 
 in der   Rl > R2   und R3 die oben genannte Bedeutung haben, nitriert und hierauf für den Fall, dass in den so erhaltenen Verbindungen (I)   R1,   R2 und/oder R3 eine Alkoxy- oder Acylaminogruppe bedeutet, diese Gruppe (n) durch Verseifung in eine Hydroxyl- oder Aminogruppe überführt, worauf man die so erhaltenen Verbindungen gewünschtenfalls mit physiologisch verträglichen Säuren in ihre Säureadditionssalze überführt. 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 



   Die Nitrierung der Furanderivate II wird zweckmässig mit einem Nitriergemisch aus Salpetersäure, Schwefelsäure und Acetanhydrid durchgeführt. Oxidationsempfindliche Aminogruppen werden dabei gleichzeitig acetyliert und vor dem Angriff durch die Salpetersäure geschützt. Nach erfolgter Nitrierung können die N-Acetylgruppen gewünschtenfalls hydrolytisch, z. B. mit methanolischer Salzsäure, abgespalten werden ; die Verseifung gegebenenfalls vorhandener Alkoxygruppen erfolgt gewünschtenfalls in üblicher Weise mit einem Gemisch aus einer   Halogenwasserstoffsäure   (z. B. Bromwasserstoffsäure) und Eisessig.

   Beim längeren Erhitzen der   N-Acetylverbindungen in   stark saurer Lösung wird nicht nur die Acetylgruppe abgespalten, sondern es hydrolysieren die zunächst entstehenden Aminoverbindungen zu den entsprechenden Hydroxyverbindungen. 



   Die als Ausgangsprodukte benutzten Furanderivate II können beispielsweise durch Umsetzung von Furamidin mit entsprechend substituierten -Dicarbonylverbindungen hergestellt werden, wobei man gegebenenfalls vorhandene freie Aminogruppen zweckmässigerweise vor der Kondensation acyliert. Eine 
 EMI2.1 
 werden anschliessend mit einem anorganischen Säurechlorid, z. B. Phosphoroxychlorid, in die 4-Chlor-oder   4, 6-Dichlor-pyrimidinderivate   übergeführt. Die Chloratome kann man dann ganz oder teilweise mittels katalytischer Hydrierung durch Wasserstoffatome, mittels Ammoniak durch Aminogruppen, mittels Alkalialkoholaten durch Alkoxygruppen oder mittels Wasser durch Hydroxylgruppen substituieren. 



   Als physiologisch unbedenkliche Salze kommen insbesondere die Hydrochloride, Sulfate, Phosphate, Tartrate, Citrate oder Oxalate der mit Aminogruppen substituierten   2- (5-Nitro-2-furyl)-pyrimidin-Derivate   in Frage, die in an sich bekannter Weise (z. B. durch Neutralisation mit entsprechenden Säuren) hergestellt werden. 



   In den nachstehenden Beispielen sind die neuen Substanzen und die Verfahren zur Herstellung derselben näher erläutert. Die Temperaturangaben erfolgen in Celsiusgraden. 



   Beispiel 1 : 2-(5-Nitro-2-furyl)-4-methyl-pyrimidin. 
 EMI2.2 
 neutralisiert und saugt die ausgeschiedenen Kristalle ab. Nach dem Waschen und Trocknen werden so 4 g (= 62% d. Th. ) papierchromatographisch einheitliches 2-(5-Nitro-2-furyl)-4-methyl-pyrimidin erhalten. NMR- und IR-Spektren bestätigen die angegebene Struktur, Fp. 198-206  (aus   Alkohol/Di-     methylformamid).   



   Das als Ausgangsmaterial verwendete   2- (2-Furyl)-4-methyl-pyrimidin   wird durch Umsetzung von Furamidin-hydrochlorid mit Natrium-acetessigester in Alkohol, anschliessende Chlorierung mit Phosphoroxychlorid und katalytische Hydrierung des intermediär erhaltenen   2- (2-Furyl)-4-methyl-6-chlorpyrimidins   (Fp. 34-37 ) hergestellt. Man erhält ein in der Kälte langsam kristallisierendes Öl (Fp. 35-38 ), dessen NMR-Spektrum die Struktur bestätigt. 
 EMI2.3 
 oxychlorid und anschliessende katalytische Hydrierung des intermediär erhaltenen   2- (2-Furyl) -4, 6-dichlor-   pyrimidins (Fp. 68-71 ) hergestellt wird. 
 EMI2.4 
 welches durch Kondensation von Furamidinhydrochlorid mit dem Natriumsalz von   or-Methylacetessigebter   in Alkohol erhalten wird. 
 EMI2.5 
 esters erhalten wird. 



  2-(5-Nitro-2-furyl)-4,5-dimethyl-pyrimidin, Fp.   193-196 o.   

 <Desc/Clms Page number 3> 

 
 EMI3.1 
 



     (2-Furyl) -4, 5-climethyl-pyrimiclin2- (5-Nitro-2-furyl) -4- (3H) pyrimiclinon,   Fp.   3000 Zers.   



   Als Ausgangsprodukt verwendet man 2-(2-Furyl)-4-(3H)pyrimidinon (Fp. 20C-204 ), welches durch folgende Reaktionsschritte hergestellt wird: Furamidin-hydrochlorid wird mit dem Natriumsalz des 
 EMI3.2 
 welches durch folgende Reaktionsschritte hergestellt   wird : Furamidin-hydrochlorid   wird mit dem Natriumsalz des Methyl-malonsäure-diäthylesters kondensiert und das so erhaltene   2- (2-FuIyl) -5-methyl-4, 6-   dihydroxy-pyrimidin mit Phosphoroxychlorid zum 2- (2-Furyl)-5-methyl-4, 6-dichlor-pyrimidin (Fp. 114 bis 117  ) umgesetzt. Durch Ammonolyse bei 120   mit wässerigem Ammoniak im Autoklaven erhält man 2-(2-Furyl)-5-methyl-4-amino-6-chlor-pyrimidin (Fp. 230-233 ), das anschliessend mit Acetanhydrid zum   2- (2-Furyl)-4-acetamino-5-methyl-6-chlorpyrimidin   (Fp.   199-200  )   umgesetzt wird.

   Durch katalytische Hydrierung erhält man hieraus das   2- (2-Furyl)-4-acetamino-5-methyl-pyrimidin.   



    2- (5-Nitro-2-furyl)-5-acetamino-pyrimidin,   Fp.   2800 Zers.   



   Als Ausgangsprodukt verwendet man   2- (2-Furyl)-5-acetamino-pyrimidin   (Fp. 286  Zers.), welches durch Kondensation von Furamidin-hydrochlorid mit 2-Nitro-malondialdehyd, Reduktion des hiebei entstandenen   2- (2-Furyl)-5-nitro-pyrimidins   (Fp.   240-241  )   zum   2- (2-Furyl)-5-amino-pyrimidin   (Fp. 194 bis 197 ) und anschliessende Acetylierung mit Acetanhydrid erhalten wird. 



   Beispiel2 :2-(5-Nitro-2-furyl)-4-amino-5-methyl-pyrimidin. 



   Aus dem gemäss Beispiel 1 hergestellten 2-(5-Nitro-2-furyl)-4-acetamino-5-methyl-pyrimidin erhält man durch einstündiges Kochen in mit Chlorwasserstoff gesättigter methanolischer Lösung zunächst das Hydrochlorid des   2- (5-Nitro-2-furyl)-4-amino-5-methyl-pyrimidins.   Nach Neutralisation mit Natriumbicarbonat und Umkristallisieren aus Dimethylformamid erhält man in 68% iger Ausbeute die freie Aminoverbindung ; Fp.   325-330  Zers.   



   In analoger Weise erhält man durch Verseifung von 2-(5-Nitro-2-furyl)-5-acetamino-pyrimidin mit methanolischer Salzsäure und anschliessende Neutralisation 2-(5-Nitro-2-furyl)-5-amino-pyrimidin, Fp. 285 bis 295   Zers. 
 EMI3.3 
 Variante A :
5 g   2- (2-Furyl)-5-methyl-4- (3H) pyrimidinon   werden in 50 ml Acetanhydrid suspendiert. Unter Rühren lässt man   bei-10   die   Nitriermischung, bestehend aus 3, 4 ml konz. Salpetersäure, 50 ml Acetanhydrid und 50 ml konz. Schwefelsäure, zutropfen. Man rührt anschliessend noch 1 h   bei-10',   giesst dann auf Eis und saugt die ausgefallenen Kristalle ab. Nach dem Waschen und Trocknen erhält man 3, 7 g   (59%   d.

   Th. ) der papierchromatograpisch einheitlichen Nitroverbindung, deren Struktur spektroskopisch bestätigt wird, Fp.   305-315  Zers.   (aus Alkohol/Dimethylformamid). 
 EMI3.4 
 äthylesters erhalten. 



  Variante B :
Das gemäss Beispiel 1 hergestellte 2-(5-Nitrol-2-furyl)-4-methoxy-5-methylpyrimidin wird mit 40% iger Bromwasserstofflösung in Eisessig erhitzt. Man erhält in guter Ausbeute 2-(5-Nitro-2-furyl)-5-methyl-4-   (3H)   pyrimidinon. 



   Beispiel 4 : 2-(5-Nitro-2-furyl)-5-hydroxy-pyrimidin. 



     0,   5 g 2-(5-Nitro-2-furyl)-5-acetamino-pyrimidin (hergestellt gemäss Beispiel   1)   werden mit 4 ml 5n Salzsäure in 4 ml Dioxan 5 h auf 100   erhitzt. Anschliessend wird im Vakuum eingedampft, der Rückstand mit 2n Salzsäure digeriert, abgesaugt und mit Wasser gewaschen. 



   Ausbeute 0, 4 g (96% d. Th. ), Fp.   3350 Zers.   nach Umkristallisation aus Dimethylformamid/Wasser. 



   Beispiel 5 : In analoger Weise wie in Beispiel 1 beschrieben erhält man die folgenden Verbindungen : 
 EMI3.5 
 durch folgende Reaktionsschritte hergestellt wird : 2- (2-Furyl)-4 (3H) pyrimidinon wird mit Phosphoroxychlorid zum   2- (2-Furyl)-4-chlor-pyrimidin   (Fp.   80-82 )   umgesetzt. Durch Ammonolyse bei   1500 mit   

 <Desc/Clms Page number 4> 

 wässerigem Ammoniak im Autoklaven erhält man   2- (2-Furyl)-4-amino-pyrimidin   (Fp.   151-1540),   das anschliessend mit Acetanhydrid umgesetzt wird. 



   Beispiel 6   : 2- (5-Nitro-2-furyl)-4-methyl-6-amino-pyrimidin.   



   Aus dem gemäss Beispiel 5 hergestellten 2-(5-Nitro-2-furyl)-4-methyl-6-acetamino-pyrimidin erhält 
 EMI4.1 
 



   In analoger Weise erhält man durch Verseifung von 2-(5-Nitro-2-furyl)-4-acetamino-pyrimidin mit alkoholischer Salzsäure und anschliessende Neutralisation 2- (5-Nitro-2-furyl)-4-amino-pyrimidin, Fp. 295 bis   310    (Zers. ).

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH : Verfahren zur Herstellung von neuen 5-Nitrofuranderivaten der allgemeinen Formel EMI4.2 in der R. und R2 unabhängig voneinander Wasserstoff, eine Hydroxyl-, niedere Alkyl- oder Alkoxygruppe oder eine gegebenenfalls acylierte Aminogruppe, Rg Wasserstoff, eine Hydroxyl-, niedere Alkoxy- oder gegebenenfalls acylierte Aminogruppe bedeuten, und ihren Salzen mit physiologisch verträglichen Säuren,. dadurch gekennzeichnet, dass man Furanderivate der allgemeinen Formel EMI4.3 in der R1, R2 und Rg die oben genannte Bedeutung haben, nitriert und hierauf für den Fall, dass in den so erhaltenen Verbindungen (I) Rl,
    R2 und/oder Rg eine Alkoxy- oder Acylaminogruppe bedeutet, diese Gruppe (n) durch Verseifung in eine Hydroxyl- oder Aminogruppe überführt, worauf man die so erhaltenen Verbindungen gewünschtenfalls mit physiologisch verträglichen Säuren in ihre Säureadditionssalze überführt.
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