AT259569B - Verfahren zur Herstellung unsymmetrisch disubstituierter Harnstoffe - Google Patents

Verfahren zur Herstellung unsymmetrisch disubstituierter Harnstoffe

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Christoph Dipl Chem Dauth
Heinz Dipl Chem Dr Toenjes
Karlheinz Dipl Che Heidenbluth
Joachim Dr Schmidt
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Dresden Arzneimittel
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  Verfahren zur Herstellung unsymmetrisch disubstituierter Harnstoffe 
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von unsymmetrisch disubstituierten Harnstoffen der allgemeinen Formel 
 EMI1.1 
 in welcher Ar für einen einfachen oder kondensierten oder durch Acyl- oder Alkylreste substituierten aromatischen Ring steht und Ar zusammen mit den beiden Methylengruppen und dem substituierten Stickstoffatom einen fünfgliedrigen Ring bildet. 



   Die Darstellung derartiger Verbindungen war bisher durch Umsetzung der entsprechenden sekundären cyclischen Amine nach den bekannten Methoden zur Synthese unsymmetrisch disubstituierter Harnstoffe möglich (Houben-Weyl, Band 8 [1952], S. 150). Im besonderen wurde das   Isoindolin -2-carbonsäureamid   durch saure Verseifung des 2-Cyanisoindolins, das durch Spaltung von   2-Allyl- oder 2-Benzylisoindolin   mit Bromcyan gewonnen wurde, dargestellt (J. v. Braun, Ber. 43   [1910], S. 1356 - 1358). Die beiden   letztgenannten Verbindungen können durch Umsetzung von o-Xylylenbromid mit Allyl- oder Benzylamin entsprechend dargestellt werden.

   Schwierigkeiten bei der Darstellung der Ausgangssubstanzen und die erforderliche mehrstufige Verfahrensweise gestalten die genannten Darstellungswege der oben angeführten Verbindungen ökonomisch ungünstig. 



   Es ist weiterhin bekannt, dass offenkettig disubstituierte Harnstoffe durch Alkylierung oder Arylierung des Cyanamids bzw. von dessen Salzen und nachfolgender Verseifung (W. Traube, A. Engelhardt, Ber. 44 [1911], S. 3149) der substituiertenCyanamide zugänglich sind. Diese Reaktion liess sich jedoch bisher nicht auf cyclisch disubstituierte Harnstoffe der Formel I anwenden, da beispielsweise die Umsetzung von o-Xylylenbromid mit Cyanamid kein definiertes Produkt lieferte (J. v. Braun, Ber. 46   [1913].   



  S. 1790). 



   Es wurde nun gefunden, dass die Umsetzung von o-Arylalkylenhalogeniden mit Cyanamid bei Einhaltung bestimmter Bedingungen in einer Stufe und in Ausbeutung bis zu   ze   d.   Th.   zu den gewünschten Harnstoffen der Formel I geführt werden kann. 



   Das erfindungsgemässe Verfahren zur Herstellung der genannten Verbindungen ist dadurch gekennzeichnet, dass man o-Arylalkylenhalogeniden der allgemeinen Formel 

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 EMI2.1 
   worin X für Cl, Br oder J steht und Ar die oben genannte Bedeutung besitzt, mit technischem oder vorgereinigtem Calziumcyanamid, Kalkstickstoff oder Cyanamid in Wasser oder Gemischen von Wasser mit wasserlöslichen organischen Lösungsmitteln, wie Methanol, Äthanol, Aceton, Dioxan u. a. oder in hydroxylgruppenfreien organischen Lösungsmitteln, wie Acetonitril unter anschliessender Verseifung der organischen Reaktionsprodukte mit verdünnter Natronlauge u.

   a., gegebenenfalls unter Zusatz anorganischer alkalischer Reagentien, wie Natrium- oder Kaliumhydroxyd, Natrium- oder Kaliumcarbonat und Natrium- oder Kaliumbicarbonat über eine Reaktionszeit von 1 bis 48 h bei einer Reaktionstemperatur von 40 bis 1000 C, vorzugsweise jedoch 80-90OC, umsetzt. 



  Das erfindungsgemässe Verfahren ist weiterhin dadurch gekennzeichnet, dass man beim Arbeiten mit technischem Kalkstickstoff die nach dem Entfernen der Reaktionslösung vorliegenden unlöslichen Be- standteile des Kalkstickstoffes 2 - 3mal mit einem geeigneten Lösungsmittel, wie z. B. Wasser, extrahiert und aus den mit der Reaktionslösung vereinigten Extrakten auf eine der üblichen Weisen das Zielprodukt isoliert und durch Umkristallisation reinigt. 



  Die erfindungsgemäss hergestellten unsymmetrisch disubstituierten Harnstoffe zeigen analgetische, antipyretische und antiphlogistische Wirkung. 



  Beispiel 1 : 0, 17 Mol o-Xylylenchlorid, 0, 35 Mol Calziumcyanamid in Form technischen Kalkstickstoffes und 0, 35 Mol Calziumcarbonat werden mit 350 ml Wasser versetzt und das heterogene Gemisch 5 h bei 85 - 900 C intensiv gerührt. Die nach dem heissen Absaugen verbleibenden unlöslichen Be- standteile des Kalkstickstoffes werden 2 - 3mal mit je 150 ml kochendem Wasser ausgelaugt und die mit der Reaktionslösung vereinigten Extrakte zur Kristallisation abgestellt. Nach dem Abtrennen der hellen Kristalle wird das Filtrat bis auf 1/5 seines Volumens im Vakuum eingeengt und zur Kristallisation abgestellt. Das vereinigte kristalline Produkt wird aus Äthanol umkristallisiert. Fp. des Isoindolin-2-carbonsäureamids : 184 - 1860 C. 



  Beispiel 2 : 0,17 Mol o-Xylylenchlorid, 0,17 Mol Calziumcyanamid in Form technischen Kalk- stickstoffes und 0,35 Mol Ätznatron werden mit 350 ml Wasser versetzt und das heterogene Gemisch 5 h bei 80 - 850 C intensiv gerührt. Aufarbeitung s. Beispiel 1. 



  Beispiel 3 : 0, 17 Mol o-Xylylenchlorid. 0, 35 Mol Calziumcyanamid in Form technischen Kalkstickstoffes und 0,35 Mol Kaliumcarbonat werden mit 150 ml Wasser und 200 ml Äthanol versetzt und das heterogene Gemisch 48 h bei 40  C intensiv gerührt, danach wird das Äthanol abdestilliert, durch Wasser ersetzt und weitere 5 h bei 850 C gerührt. Aufarbeitung s. Beispiel 1. 



  Beispiel 4 : 0, 17 Mol Calziumcyanamid in Form technischen Kalkstickstoffes werden in 90 ml    
 EMI2.2 
    aufgeschlemmt, 0, 35 Mol Ätznatron, gelöst in 250 ml Wasser, und 0, 17 Mol in 225 mlin   Beispiel 1. 



   Beispiel 5 : 0,35 Mol Calziumcyanamid in Form technischen Kalkstickstoffes werden in 180 ml Wasser aufgeschlemmt und mit 0,70 Mol Ätznatron, gelöst in 530 ml Wasser, versetzt. Nach 30 min   wurden 0, 35   Mol   o-Xylylenchlorid,   gelöst in 450 ml Dioxan, hinzugegeben und das heterogene Gemisch L8   h unter Rückfluss   intensiv gerührt. Nach dem Abtrennen der unlöslichen Bestandteile des Kalksticktouffes wird das Filtrat eingeengt und das nach der Kristallisation vorliegende Isoindolin-2-carbonsäureimid abgesaugt und aus Äthanol umkristallisiert. 



     Beispiel 6 : 0, 17 Mol o-Xylylenchlorid.   0,35 Mol Calziumcyanamid in Formtechnischen Kalktickstoffes und 0,35 Mol Natriumcarbonat werden mit 350 ml Wasser versetzt und das heterogene Ge-   nisch   5 h bei   80 - 900 C   intensiv gerührt. Aufarbeitung s. Beispiel 1. 



     Beispiel 7 :   0,17 Mol o-Xylylenchlorid, 175 ml einer   6%igen Cyanamidlauge (0.   25 Mol Cyanmid) und 0,35 Mol Ätznatron, gelöst in 175 ml Wasser, werden zusammengegeben und 5 h bei 850 C ntensiv gerührt. Das Isoindolin-carbonsäureamid wird durch dreimaliges Auskochen des organischen   Mickstandes   mit je 150 ml Wasser isoliert und aus Äthanol umkristallisiert. 



     Beispiel 8 : 0. 35 Mol Calziumcyanamid   in Form technischen Kalkstickstoffes werden in 200 ml Nasser aufgeschlemmt und mit 0, 35 Mol   o-Xylylenchlorid,   gelöst in 450 ml Äthanol, versetzt. Das heterogene Gemisch wird 18 h bei Siedehitze intensiv gerührt, das Äthanol abdestilliert und der Rück- 

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 stand wie in Beispiel 7 aufgearbeitet. 



   Beispiel9 :0,17Molo-Xylylenbromid,0,35MolCalziumcyanamidinFormtechnischenKalkstickstoffes und 0. 35 Mol Kaliumcarbonat werden mit 350 ml Wasser versetzt und dasheterogene Gemisch 5 h bei   85-90  C   intensiv gerührt. Aufarbeitung s. Beispiel   l.   



   Beispiel10 :0.70Molo-Xylylenbromid.0.70MolCalziumcyanamidinFormtechnischenKalkstickstoffes.   1.   40 Mol Ätznatron. gelöst in 1050 ml Wasser, und 900 ml Äthanol werden 18h unterRückfluss intensiv gerührt. Nach dem Absaugen wird auf 1/5 des Volumens eingeengt und der Rückstand wie bei Beispiel 7 aufgearbeitet. 



     Beispiel 11 : 0.   085 Mol   o-Xylylenjodid, 0, 17   Mol Calziumcyanamid in Form technischen Kalkstickstoffes und 0, 17 Mol Kaliumcarbonat werden mit 175 ml Wasser versetzt und 5 h bei 850 C intensiv gerührt. Aufarbeitung s. Beispiel   l.   



   Beispiel 12 : 0,085 Mol o-Xylylenbromid und 0,17 Mol Natriumhydrogencyanamid werden in   100 ml Acetonitril   unter   kräftigem Rühren   und Rückfluss im Verlaufe von 7 h zur Reaktion gebracht. Nach   Entfernen des ausgefallenen Natriumbromids wird das Filtrat eingeengt und der Rückstand mit 175 ml piger Natronlauge 1 h lang bei 850 C verseift. Das Isoindolin-2-carbonsäureamid wird durch wässerige   Extraktion isoliert und aus Äthanol umkristallisiert. 



     Beispiel 13 :   0, 10 Mol 4, 5-dimethyl-oxylylenchlorid, gelöst in   100 ml Dioxan,   werden zu einem Gemisch von 0,11 Mol Calziumcyanamid in Form technischen Kalkstickstoffes, 0, 22 Mol Ätznatron und 75 ml Wasser gegeben. Das Reaktionsgemisch wird 1 h lang bei 90 - 100 C gerührt.Nach Abtrennung der unlöslichen Bestandteile und Abkühlung scheidet sich das kristalline 5, 6-Dimethylisoindolin-2-carbonsäureamid ab, das aus Methanol umkristallisiert, bei   240 - 2420   C schmilzt. 



   Beispiel 14 : Zur Lösung bzw. Suspension von 0,17 Mol   KCOg   und   0, 17 Mol technisches Ca-   Cyanamid in 100 ml Wasser gibt man unter Rühren die Lösung von 0,085 Mol 4-Benzoyl-o-xylylenbromid in 100 ml Äthanol und kocht das Gemisch 5 h am Rückfluss. Anschliessend wird heiss abgesaugt und der Frittenrückstand mit Äthanol extrahiert. Die vereinigten Filtrate werden im Vakuum von der Haupt- 
 EMI3.1 
 ssend saugt man ab, wäscht mit Wasser und warmem Äthanol und kristallisiert den Frittenrückstand aus Dimethylformamid um. Das so erhaltene Benzisoindolin-2-carbonsäureamid schmilzt bei 2530 C. 

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Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE : 1. Verfahren zur Herstellung unsymmetrisch substituierter Harnstoffe der allgemeinen Formel EMI3.2 worin Ar für einen einfachen der kondensierten oder durch Acyl-oder Alkylreste substituierten aro- EMI3.3 halogenide der allgemeinen Formel EMI3.4 worin X für Cl, Br oder J steht und Ar die oben genannte Bedeutung besitzt, mit technischem oder vorgereinigtem Calciumcyanamid (Kalkstickstoff) oder Cyanamid in Wasser oder einem wässerig-organischen Lösungsmittel oder in einem hydroxylgruppenfreien Lösungsmittel unter anschliessender wässerig-alkali- <Desc/Clms Page number 4> scher Verseifung umsetzt, wobei im Falle des technischen Kalkstickstoffes unlösliche Bestandteile nach der Reaktion abgetrennt und daraus die unsymmetrisch substituierten Harnstoffe durch Extraktion isoliert werden.
    2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Reaktion in Gegenwart alkalischer Reagentien, wie Natrium- oder Kaliumhydroxyd und Natrium- oder Kaliumcarbonat und Natrium- oder Kaliumbicarbonat, durchgeführt wird. EMI4.1
    4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass das Cyanamid in stöchiometrischen Mengen, bezogen auf das eingesetzte o-Arylalkylenhalogenid, vorzugsweise jedoch im Überschuss, zugesetzt wird.
AT2966A 1965-08-20 1966-01-03 Verfahren zur Herstellung unsymmetrisch disubstituierter Harnstoffe AT259569B (de)

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