AT230903B - Verfahren zur Herstellung von Cellulosegelen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Cellulosegelen

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Otto Zwoboda
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Otto Zwoboda
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Description


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  Verfahren zur Herstellung von Cellulosegelen 
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 niederen Polymerisationsgrad gebracht worden sein. Gut eignet sich auch aus Zellstoffen oder Linters hergestellte vorgereifte Alkalicellulose. Auch regenerierte Cellulosen, wie Kunstseide (Reyon), Zellwolle oder Filme, können nach dem erfindungsgemässen Verfahren leicht in Gelform gebracht werden. 



   Entscheidend für das erfindungsgemässe Verfahren ist also, dass eine gleichmässige Durchdringung der Cellulose mit relativ geringen Flüssigkeitsmengen vorgenommen wird, ohne dass dabei sofort eine
Reaktion einsetzt. Besitzt z. B. die unter steter Bewegung der Masse zugesetzte Komplexlösung eine zu hohe Lösekraft für Cellulose, so wird die zuerst mit der Cellulose in Kontakt gelangende Lösung eine schnelle Gelatinierung herbeiführen und örtlich gebunden werden, so dass dann für den Rest der Cellulose kein Lösungsmittel, d. h. keine alkalische Komplexlösung mehr zur Verfügung steht. In diesem Fall entstehen inhomogene, mit ungelösten Fasern und gallertigen Aggregaten durchsetzte, wenig brauchbare
Massen. 



     Erfindungsgemäss   kann aber auch so vorgegangen werden, dass die Durchmischung mit der alkalischen
Komplexlösung in Gegenwart eines Teiles der sonst zur Verdünnung zugesetzten Alkalilauge durchgeführt wird. 



   Neben der Verwendung der alkalischen Lösungen der erwähnten braunen 1 : 1 : 1- und grünen   1 : 3 : 6-Komplexe   hat sich als besonders vorteilhaft die Anwendung von Gemischen dieser beiden Eisen-   Weinsäure-Alkali-Komplexlösungen   erwiesen [Näheres über diese Komplexe ist aus der schon eingangs erwähnten Literaturstelle von Jayme und Verburg   in "Reyon,   Zellwolle und andere Chemiefasern"32,
193 (1954) zu ersehen]. Derartige Gemische besitzen für die meisten Cellulosen eine höhere Lösekraft als die beiden reinen Komplexe, wodurch sich wiederum eine Ersparnis von Komplexverbindungen ergibt. Die Komplexlösungen können, je nach der Reaktionsfähigkeit der angewandten Cellulose, vorher gemischt oder aber auch getrennt während der Gelatinierung zugegeben werden. 



   Demzufolge besteht eine bevorzugte Ausführungsform des erfindungsgemässen Verfahrens darin, dass die Cellulose mit der Lösung eines Gemisches von Eisen-Weinsäure-Alkalimetall-Komplexen oder nacheinander mit Lösungen verschiedener derartiger Komplexe innig vermengt wird. 



   Als besonders wirtschaftlich hat sich erwiesen, dabei so vorzugehen, dass die Cellulose in Gegenwart von Alkalilaugen zunächst mit einem Eisen-Weinsäure-Alkalimetall-Komplex mässigen Lösungsvermögens vermischt und dann unter weiterem innigen Vermischen ein Eisen-Weinsäure-AlkalimetallKomplex erhöhten Lösungsvermögens zugesetzt wird. Insbesondere bei hochreaktionsfähigen Cellulosen hat sich dies als zweckmässig erwiesen, die Cellulose anfänglich mit Komplexlösungen verhältnismässig geringer Lösekraft vorzubehandeln, die Lösung durch fortwährendes Kneten ideal zu verteilen und dann die Gelierung durch langsame Zugabe einer weiteren anders zusammengesetzten Komplexlösung einzuleiten und zu vervollständigen, wobei die zweite Komplexlösung derart zusammengesetzt ist, dass sie erhöhtes Lösevermögen besitzt oder z.

   B. hinsichtlich der Konzentration so eingestellt ist, dass sie mit der zuerst zugegebenen Lösung zusammen ein Lösungsmittel höchster Lösekraft ergibt. Auf diese Weise wird die Entstehung inhomogener, mit grösseren Aggregaten durchsetzter Massen sicher vermieden. 



   Mit besonderem Vorteil kann dabei so verfahren werden, dass Eisen-Weinsäure-Alkalimetall-Komplexe verwendet werden, in denen das Verhältnis Eisen : Weinsäure   1 : 1   bis 1 : 3 bei bis zu 6 Teilen Alkalimetall beträgt, und vorzugsweise Lösungen mit einer Komplexkonzentration von 100 bis 500   g/l,   wobei die über den Komplex hinausgehende Alkalikonzentration 1 bis 5 n beträgt, benutzt werden. Insbesondere beträgt das Gewichtsverhältnis von Eisen-Weinsäure-Alkalimetall-Komplex zu Cellulose etwa   5 : 1   bis   0, 2 : 1,   vorzugsweise etwa 1 : 1. Die gleichmässige Durchdringung der Cellulose mit alkalischer Komplexlösung kann durch Zusatz geringer Mengen oberflächenaktiver Substanzen vom Typ der Mercerisierhilfsmittel stark gefördert werden.

   Es handelt sich dabei vorwiegend um Substanzen vom Typ der Fettsäure-, Alkyl-, Aralkylsulfonate und Fettalkohol-sulfate, wie sie im Handel in grosser Auswahl erhältlich sind. 



   Nicht alle Netzmittel sind jedoch für vorliegenden Zweck gleich gut geeignet. Es werden solche Netzmittel vorgezogen, die an sich möglichst farb- und geruchlos und alkalibeständig sind und keine Trübungen in der Lösung hervorrufen. Diese Netzmittel ermöglichen es, das Verhältnis Komplex zu Cellulose noch weiter herabzusetzen, ohne dass ungleichmässige Massen entstehen. 



   Weiterhin wurde beobachtet, dass Zusätze bestimmter die Quellung der Cellulose in Alkalien fördernder Substanzen die Lösekraft der alkalischen Eisen-Komplexlösungen für Cellulose sehr erhöhen. Dies gilt z. B. für Harnstoff, Acetamid, Biuret, Dimethylformamid u. dgl. 
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 wegen. 



   Nach eingetretener Gelierungs-Reaktion empfiehlt es sich in den meisten Fällen, nicht sofort die Verdünnung mit Natronlauge auf niedrigere Cellulosekonzentration vorzunehmen, sondern erst die Masse einige Stunden oder Tage sich selbst zu überlassen. Hiebei tritt ein Reifevorgang ein, wobei sich die 

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Durchdringung der Cellulose mit der geringen zur Verfügung gestellten fein verteilten Menge Komplex- lösung vervollständigt, so dass die Menge einen höheren Homogenitätszustand annimmt. Ein nochmaliges
Durchkneten vor dem Verdünnen kann manchmal von Vorteil sein. 



   Zum Verdünnen der gereiften Pasten werden Laugen im Konzentrationsgebiet von 1, 0 bis 5 n verwendet, wobei sich im Falle von Natronlauge eine Konzentration von 2 n dann als am besten erwiesen hat, wenn die kristallinen Bereiche vollkommen durchdrungen sind und nur auf eine Cellulosekonzentration von etwa 5 bis 6% verdünnt werden soll. Ist dies nicht der Fall, können höhere Natronlaugekonzentrationen angewandt werden. Die untere Grenze der anzuwendenden Laugekonzentrationen ist durch die Instabilität der Komplexe in sehr verdünnter alkalischer Lösung gegeben, die ihrerseits wiederum durch die Zusätze, die Konzentration an Komplex und die vorher anwesende freie Lauge mitbestimmt wird. 



   So ist z. B. eine Lösung, hergestellt mit dem grünen Eisen-Weinsäure-Natriumkomplex bei einem
Verhältnis von Komplex zu Cellulose wie 3, 9 : 1 und enthaltend 1% Cellulose dann instabil, wenn die
End-Natronlaugekonzentration unter 1, 5 n liegt. Beträgt dagegen das Verhältnis Komplex zu Cellulose nur   3, 1 : I,   so muss die End-Natronlaugekonzentration über 2 n liegen, damit die Lösung Stabilität erlangt. 



   In einer instabilen Lösung tritt nach einigen Stunden eine Zersetzung der ursprünglich grüngefärbten
Komplexe unter Ausscheiden fein verteilten braunen Eisenhydroxyds ein. 



   Die Zähigkeit der erzeugten Pasten oder die Viskosität der verdünnten Gel-Lösungen lässt sich durch
Wahl der geeigneten Cellulose, durch die Konzentration an Cellulose und durch Zusätze von oberflächen- aktiven und/oder die Quellung erhöhenden Stoffen in weiten Grenzen nach Wunsch einstellen. So wird z. B. im allgemeinen ein zur Herstellung von Folien oder Fäden bestimmtes Cellulose-Eisenkomplexgel eine höhere Cellulosekonzentration besitzen können als ein zur Imprägnierung bzw. Vernetzung von
Faservliesen oder zur Veredlung von Textilgeweben zu verwendendes. 



   Nicht in allen Fällen ist es notwendig, dass eine vollkommen homogene, glasig durchscheinend Masse entsteht ; so kann z. B. bei der Imprägnierung bzw. Vernetzung von Faservliesen mit derart geringen
Mengenverhältnissen von Komplex zu Cellulose gearbeitet werden, dass das zur Imprägnierung bzw. 



  Vernetzung eingesetzte Gel noch gewisse Mengen lediglich oberflächlich angelöster und angequollener
Fasern enthält. 



   Bei der Durchführung des Verfahrens können nicht nur die nach Jayme und Bergmann hergestellten Eisen-Weinsäure-Komplexlösungen benutzt werden. So können auch Komplexlösungen benutzt werden, bei denen die Trocknung der als Zwischensubstanz ausgefällten Tartrato-Ferrisäure vermieden und die frisch gefällte Säure in feuchtem Zustand unmittelbar aufgelöst wird. Derart hergestellte Komplexlösungen zeigen meistens eine höhere Lösekraft als solche, die aus getrockneter Tartrato-Ferrisäure gewonnen werden. 



   In manchen Fällen können auch Komplexlösungen benutzt werden, bei denen auf die ZwischenIsolierung der Tartrato-Ferrisäure ganz verzichtet wird und die Komplexlösungen aus anorganischem Eisensalz, Natriumtartrat und Natronlauge hergestellt werden. In diesem Falle enthält die entstandene Lösung neben dem Komplex noch Fremdionen, die die Lösekraft etwas beeinträchtigen. In manchen Fällen jedoch, in denen nicht absolut klare Celluloselösungen angestrebt werden, können solche Komplexlösungen unbedenklich benutzt werden. Es ist auch angängig, einen Teil der Komplexlösung aus als Zwischenverbindung gefällter ausgewaschener feuchter Tartrato-Ferrisäure herzustellen, einen anderen Teil hingegen ohne Zwischenisolierung mit einem Gehalt an Fremdionen zu bereiten und ein Gemisch beider Komplexlösungen zur Gelatinierung der Cellulose zu benutzen. 



   Es ist auch möglich, Komplexe zu verwenden, die ganz oder zu einem beträchtlichen Teil erst anfangs oder während des Gelatinierungsvorganges der Cellulose in der Masse gebildet werden. Dies geschieht z. B. beim Eisen-Weinsäure-Alkali-Komplex durch Zugabe frisch gefällten Eisenhydroxyds und Alkalilauge. Bei der Anwendung geeigneter Mengen geht dabei das während des Auflösungsvorganges zugesetzte frisch gefällte feuchte Eisenhydroxyd glatt in Lösung und es entstehen braungefärbte Cellulosepasten, die in dünner Schicht vollkommen klar durchsichtig sind. 



   Die Anwendungsmöglichkeit der Cellulose-Eisen-Komplexlösungen bedeutet in verschiedener Beziehung einen grossen technischen Fortschritt. So eignen sich nach dem erfindungsgemässen Verfahren hergestellte Produkte in hervorragender Weise zur Herstellung künstlicher Folien, Fäden u. dgl. aus Cellulose, zur Imprägnierung bzw. Vernetzung von nicht gewebten Vliesen von Cellulosefasern verschiedener Art und zur Veredelung und Behandlung von Textilgeweben. 



   Eine der hervorragendsten Eigenschaften der fertigen Pasten, Gele oder Gel-Lösungen ist die, dass sie, vor direkter Einwirkung des Sonnenlichtes geschützt, für praktisch unbegrenzte Zeit haltbar sind. Die darin befindliche Cellulose liegt als solche und nicht etwa wie beim Viskoseverfahren in Form einer instabilen Verbindung vor und ist ausserdem gegenüber Sauerstoff vollkommen unempfindlich. Bekanntlich ist man beim Viscoseverfahren infolge der Instabilität des gelösten Cellulosexanthogenats gezwungen, die Viscose in einem ganz bestimmten, sehr scharf begrenzten Zeitabschnitt zu verarbeiten, weil sonst eine Zersetzung des Cellulosexanthogenats, verbunden mit einer Koagulation der Cellulose selbst, eintritt. 



   Die nach dem erfindungsgemässen Verfahren gewonnenen Cellulosegele sind dagegen monatelang und länger stabil und können deshalb zu jedem beliebigen Zeitpunkt verarbeitet werden. Ein weiterer entscheidender Vorteil gegenüber   demViskoseverfahren   besteht darin, dass die Lösungen vollkommen geruchlos sind ; und infolgedessen bei ihrer Herstellung und Verarbeitung keine übelriechenden und giftigen Verunreinigungen der Luft und der Abwässer ebensowenig wie die bekannten gesundheitlichen Störungen 

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 durch giftige Gase, wie Schwefelkohlenstoff oder Kohlenoxysulfid, denen alle in Viskosebetrieben Arbeitenden ausgesetzt sind, auftreten können. 



   Die Cellulose lässt sich aus den beschriebenen Gelen mit koagulierenden Fällbädern leicht ausfällen, ohne Anlass zur Entstehung irgendwelcher unerwünschter und störender Verbindungen zu geben. 



   Ein wesentlicher weiterer Vorteil des Verfahrens besteht in der Möglichkeit, die Gelatinierung der Cellulose ohne starke Kühlung, d. h. bei gewöhnlicher Temperatur, durchzuführen. Auch hier gilt zwar die aus der Cellulosechemie bekannte Tatsache, wonach die Reaktion zwischen Cellulose und alkalischen Lösungen durch Abkühlung begünstigt wird, jedoch ist es bei richtiger Ausführung nicht notwendig, zur Tiefkühlung zu greifen. Die verwendeten   Eisenkomplexlösungen   sind bis zu Temperaturen von etwa 50   C und höher für kürzere oder längere Zeit stabil. Bei Temperaturen von unter 5   C nehmen die Cellulosegele allzu hohe Zähigkeit an, so dass bevorzugt, aber nicht ausschliesslich, im Gebiet von 10 bis 35   C gearbeitet wird. 



   Nachdem das Wesen vorliegender Erfindung ausführlich geschildert wurde, soll jetzt ihre Ausführung in einer Reihe von Ausführungsbeispielen beschrieben werden, ohne dass sich hiedurch das Anwendungsbereich der Erfindung auf die angeführten Beispiele beschränken soll. 



   Zur Erleichterung des Verständnisses und zum gleichzeitigen Beweis der Verwendbarkeit von auf verschiedenen Wegen gewonnenen alkalischen Komplexlösungen, sollen deshalb zunächst Angaben über die Herstellung der für die Gelatinierung der Cellulose benutzten Lösungen gemacht werden. 



   A. Herstellung der Tartrato-Ferrisäure (TF-Säure)   [ (C OeFe) .   



     2,   5kg Eisennitrat   [Fe (NOa) a. 9 H2O]   und   1,   178kg Na-Hydrogentartrat werden in je   101   fassenden Gefässen in je etwa   41   Wasser aufgelöst. Zu der Hydrogentartratlösung wird eine 496 g NaOH enthaltende NaOH-Lösung beliebiger Konzentration zugegeben. 



   Beide Lösungen werden auf   70-80   C   erwärmt, und dann wird die Nitratlösung unter dauerndem Rühren zu der Tartratlösung zugegeben. Dieses Zusammengiessen darf nicht unter voller Einwirkung des Tageslichtes erfolgen, da die entstehende TF-Säure lichtempfindlich ist. Man lässt die entstandene Fällung nach guter Durchmischung etwa 5 min im Dunkeln absitzen und saugt dann auf einer Nutsche ab ; auch hiebei muss der Nutscheninhalt vor Lichteinwirkung geschützt werden. 



   Wenn der entstandene Filterkuchen fast trocken gesaugt ist, wird er mit etwa 10 1 Wasser von etwa 80   C gewaschen. Die Zugabe des Wassers erfolgt in kleinen Anteilen. Wenn im Filtrat die Nitratreaktion negativ ausfällt, wird mit 4 mal je   1,     5 I   Methanol weitergewaschen und das Wasser restlos aus dem Filterkuchen verdrängt. Nach Absaugen des letzten Anteils Methanol wird trocken gesaugt und der Filterkuchen fest zusammengedrückt. Dabei tritt wieder Flüssigkeit aus ; diese Flüssigkeit wird ebenfalls abgesaugt. 



   Die entstandene gelb-braune TF-Säure wird bei   500 C (+20)   getrocknet. Nach der Trocknung ist die TF-Säure nicht mehr lichtempfindlich, sie wird pulverfein gemörsert und in einer gut schliessenden Glasschliff-Flasche aufbewahrt. (Ausbeute etwa 1000 g.)
B. Herstellung der Lösungen, enthaltend die grüne Komplexverbindung aus der zwischengetrockneten Tartrato-Ferrisäure (Lösung I und   II ; Zahlenwerte   der Lösung II in Klammern). 



   Die erforderlichen Mengen an TF-Säure und Na-Hydrogentartrat werden zusammen in   101   fassende Behälter eingewogen und unter Zusatz von möglichst wenig Wasser gut angeteigt und durchgeknetet. 



  Es werden eingesetzt   : 0, 96 kg (1, 54   kg) TF-Säure und 2, 14 kg (3, 12 kg) Na-Hydrogentartrat. Das Volumen der fertigen Mischung soll beim Ankneten nicht mehr als 5 1 betragen. Nach dem Anteigen wird unter gutem   Umrühren-vor   allem auf dem Boden des   Behälters-die   Mischung auf etwa   60  C   erwärmt. 



  Es entsteht hiebei eine dunkelbraune, dickflüssige Lösung des Na-Salzes der TF-Säure (TF-Na). 



   Diese Lösung wird nun auf unter 20   C gekühlt und anschliessend langsam unter intensivem Rühren mit NaOH-Lösung versetzt ; die Temperatur darf bei dieser NaOH-Zugabe   25 Q C   nicht übersteigen. 



  Der NaOH-Zusatz 1, 23 kg (2, 46 kg) erfolgt in möglichst hochkonzentrierter Lösung (etwa 50   gew.-.% ig).   Wenn die Farbe der Lösung von braun nach grün umgeschlagen ist, kann der Rest der Natronlauge schnell zugesetzt werden ; die Temperatur steigt dann nur noch unwesentlich. Die Lösungen werden dann auf   101 aufgefüllt,   beim Zusetzen von Wasser muss stark gerührt werden, damit sofortige gute Durchmischung stattfindet. 



   Zweckmässigerweise werden die Lösungen nach ihrer Herstellung 24 h stehen gelassen und dann durch eine   G4- Fritte filtriert.   Sich eventuell bei längerem Aufbewahren abscheidende geringe Niederschläge werden in gleicher Weise durch Filtration entfernt. 



   Die Konzentration der erhaltenen Lösungen beträgt : 
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<tb> 
<tb> Lösung <SEP> I <SEP> Lösung <SEP> II
<tb> Eisen-Weinsäure-Komplexverbindung <SEP> [Fe <SEP> HgOgjNa,, <SEP> g/l <SEP> 300 <SEP> 480
<tb> freie <SEP> Natronlauge <SEP> 1, <SEP> 0 <SEP> n <SEP> 3, <SEP> 0 <SEP> n <SEP> 
<tb> freies <SEP> Natriumtartrat <SEP> g/l <SEP> ............................. <SEP> 35 <SEP> 25
<tb> 
 
C. Herstellung der Lösungen, enthaltend den grünen Komplex, ohne Zwischentrocknung der TF-Säure (Lösung III). 

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 freies Na-Tartrat]. Für die Herstellung von 10 1 Lösung werden folgende Mengen eingesetzt :   3, 75kg Fe (NO,),. 9H, 0 ;      1, 76   kg Na-Hydrogentartrat ;
0, 75 kg NaOH
Die Auflösung der Chemikalien und Ausfällung der TF-Säure geschieht in gleicher Weise wie unter A. 



  Nach dem Auswaschen der TF-Säure mit Wasser wird aber nicht, wie unter A angegeben, mit Methanol gewaschen, sondern der gut ausgewaschene, feuchte Filterkuchen wird in ein 15 1 fassendes Gefäss gebracht. 



  Dort werden 3, 2 kg Na-Hydrogentartrat zugegeben, und dieses wird mit dem noch feuchten Filterkuchen gut verknetet. Dabei tritt langsam Verflüssigung ein und es entsteht nach wenigen Minuten eine ziemlich dünnflüssige Suspension, die in ein Eis-Wasserbad eingestellt und unter intensivem Rühren auf etwa   10-12 C   gekühlt wird. 



   Nun werden zu dieser Suspension, die ein Volumen von nicht mehr als   61   besitzen darf,   1, 85   kg NaOH in möglichst konzentrierter Lösung (50   gew.-% ige   Lösung) langsam zugegeben. Es ist besonders darauf zu achten, dass die Temperatur bei der Zugabe 25   C nicht übersteigt. Nachdem die Farbe von braun nach grün umgeschlagen ist, kann die restliche NaOH schnell zugesetzt werden. Die weitere Herstellung der Lösung III erfolgt analog der der Lösungen I und II. 



   D. Herstellung von noch Fremdionen enthaltenden Lösungen ohne Isolierung der TF-Säure   (Lösung IV).   



   Für die Herstellung von 10 1 dieser Lösung, enthaltend 390   g/l     [FeHgOjJgjNa, ;   (grün) sind erforderlich :    2, 415kg Fe (NO,) g. 9HH20 ; 4, 142 kg Natriumtartrat. 2 H20 und   
1, 92 kg NaOH. 



   Das Tartrat wird in einem 151 fassenden Behälter in etwa 41 Wasser suspendiert und zu dieser Suspension das Eisennitrat, gelöst in   1,   61 Wasser, zugegeben. Das Zusammengeben dieser beiden Substanzen erfolgt unter Lichtausschluss und intensivem Rühren. Es wird so lange weitergerührt bis geringe, etwa beim Zusammengeben ausgefällte Anteile von TF-Säure wieder vollständig in Lösung gegangen sind. 



   Die Lösung wird auf 10   C gekühlt und dann das NaOH, gelöst in 2 1 Wasser, langsam zugegeben. 



  Die Temperatur bei der Alkalizugabe darf   200 C   nicht übersteigen. Wenn auch in dieser Lösung der Farbumschlag von rotbraun nach gelbgrün erfolgt ist, kann das restliche NaOH schnell zugegeben werden. 



  Der entstandenen Lösung werden noch 50 g festes Natriumtartrat. 2 H20 zugesetzt ; dann wird sie unter gutem Rühren mit Wasser auf 10 1 aufgefüllt. Die Lösung wird vor Gebrauch zweckmässigerweise 24 h stehen gelassen. Etwa sich absetzende geringe Verunreinigungen werden durch Filtration mit einer G4-Fritte entfernt. 



   E. Herstellung der braunen Lösungen des Na-Salzes der TF-Säure (Lösung V)
1, 35 kg der nach A hergestellten TF-Säure werden in 3, 5 n NaOH gelöst (intensives Rühren genügt) und mit Natronlauge gleicher Konzentration auf   101 aufgefüllt.   Die entstehende dunkelbraune Lösung ist sofort gebrauchsfertig und enthält 150 g   TF-Najl.   



   F. Herstellung von Komplexlösungen, die den Lösungen   I-V   entsprechen, mit KOH als Alkali. 



   Die KOH als Alkali enthaltenden Komplexlösungen sind in grundsätzlich der gleichen Weise wie unter A-E für die NaOH enthaltende Lösungen angegeben herstellbar. Anstelle von Na-Hydrogentartrat bzw. Natriumtartrat muss hiebei Weinsäure und die entsprechende Menge KOH eingesetzt werden. 



  Um optimale Lösekraft für Cellulose zu besitzen, müssen diese Lösungen höhere Komplexkonzentrationen 
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 ;"freien KOH" bleibt die gleiche wie bei NaOH angegeben. 



   Beispiel 1 : 1 kg Baumwoll-Linters, hydrolytisch auf einen Polymerisationsgrad von etwa 400 abgebaut, werden in einer Knetapparatur mit 1170 ml vorgelegter Lösung I angeknetet, und die Masse wird durch einstündiges Kneten vergleichmässigt. Dann werden unter steter Bewegung der Masse 1170 ml Lösung II langsam zugetropft, und die Masse wird nochmals 1 h geknetet. Die Temperatur wird stets bei   200 C   gehalten. Man lässt zur Vergleichmässigung bei gewöhnlicher Temperatur 24 h stehen. Anschliessend werden 1170 ml 3, 4 n-NaOH langsam zugetropft, und anschliessend wird noch 30 min zwecks weiterer Vergleichmässigung geknetet. Nach wiederum 15stündigem Stehen werden weitere 1170 ml 3, 4n-NaOH in gleicher Weise zugegeben, und die Masse wird erneut geknetet. In der vorgeschriebenen Weise werden insgesamt   10,   51 der 3, 4n-NaOH zugegeben.

   Es entsteht eine etwa 6% Cellulose enthaltende, klar durchsichtige, grün gefärbte, homogene, zähfliessende Masse. Das Verhältnis Komplex zu Cellulose beträgt darin rund 0, 9 : 1. 



   Beispiel   2 : I   kg hydrolytisch auf einen Polymerisationsgrad von etwa 400 abgebaute BaumwollLinters werden in einem   Werner-Pfleiderer-Kneter   mit vorgelegter 1170 ml Lösung I angeknetet, und das Ganze wird etwa 1 h durch Kneten vergleichmässigt. Dann werden weitere   1170 m1 Lösung   II langsam zugetropft, und es wird wiederum   l   h geknetet. Nach 24 stündigem Stehen werden 1000 g frisch gefälltes 

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Beispiel 11 : kg hydrolytisch abgebaute Linters vom Polymerisationsgrad etwa 400 werden mit 10 1 einer Lösung, enthaltend 480 g/l Eisen-Weinsäure-Kalium-Komplex mit dem Verhältnis Eisen : Wein- 
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 und bei jeder Zugabe solange gewartet bis die Masse homogenisiert ist und sich wieder um den Rührer zu wickeln beginnt.

   Insgesamt werden auf diese Weise   891 2, 5n-KOH   zugegeben. Es entsteht ein klares, dunkelgrün gefärbtes, ziemlich gut fliessendes Gel mit einem Cellulosegehalt von etwa 1%. Das Verhältnis Kalium-Komplex zu Cellulose beträgt darin 4, 8 : 1.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH : Verfahren zur Herstellung von Cellulosegelen durch Behandeln von Cellulose mit Lösungen von Eisen-Weinsäure-Alkalimetall-Komplexverbindungen in überschüssigem 1-5n Alkalihydroxyd, wobei in diesen Komplexen das Verhältnis von Fe : Weinsäure : Alkalimetall innerhalb des Bereiches von 1 : 1 : 1 bis I :
    3 : 6 liegt, dadurch gekennzeichnet, dass man die Cellulose zunächst mit zur sofortigen gleichmässigen Gelbildung unzureichenden Mengen einer alkalischen Lösung der genannten Eisen-Weinsäure-Alkalimetall-Komplexe innig zusammenknetet, wobei pro Gew.-Teil Cellulose 0, 7-5 Gew.-Teile Komplex eingesetzt werden und die konzentrationsabhängige Menge der Alkalilösung so gewählt wird, dass die durch das Zusammenkneten mit der Cellulose entstehende Mischung 100-500 g des Komplexes pro Liter enthält und bezüglich des überschüssigen Alkalihydroxydes 1-5n ist, worauf man die erhaltene Masse einer zweckmässig durch mechanische Durcharbeitung unterstützten Reifung bis zur Bildung eines homogenen Gels überlässt und dieses Gel hierauf mit weiterer Alkalilauge auf die gewünschte Konzentration an Cellulose verdünnt.
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