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Verfahren zur Herstellung von metallischem Uran oder seiner Legierungen
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von metallischem Uran oder seiner Legierungen durch thermische Reduktion eines Urandoppelfluoridsmittelseines Alkali- oder Erdalkalime- tali : 5 oder Aluminium.
Es sind bereits Verfahren zur Herstellung von metallischem Uran durch thermische Reduktion eines bei IIOOC getrockneten Uran-Natriumdoppelfluorids mittels metallischem Kalzium bekannt.
Weiterhin ist bekannt, dass die nach technisch befriedigenden Verfahren herstellbaren Urandoppel- fluoride eine verhältnismässig niedrige scheinbare Dichte aufweisen, die das Gelingen der thermischen Reduktion, z. B. durch metallisches Kalzium, erschwert und mit andern Metallen, z. B. Magnesium und Natrium, ganz unmöglich macht.
Die vorliegende Erfindung bezweckt, die thermische Reduktion der Urandoppelfluoride durch ein beliebiges Alkali- bzw. Erdalkalimetall oder Aluminium möglich, und kontrollierbar zu machen. Der Erfindung liegt der Gedanke zugrunde, das Urandoppelfluorid einer Reihe von mechanischen und thermischen Be- handlungen auszusetzen, die den Zweck haben, seine scheinbare Dichte (bezogen auf das Schüttgewicht des) Ausgangsmaterials) zu erhöhen, um danach die Reduktion des mit dem Reduktionsmittel vermischten Produktes erfolgreich ausführen zu können.
Das erfindungsgemässe Verfahren ist nun dadurch gekennzeichnet, dass das Doppelfluorid an der Luft, z. B. bei 1100e bzw. 2000C getrocknet und als Pulver mit einer scheinbaren Dichte von etwa 1, 55 bis 1, 85g/cm3 bei einer Korngrössenverteilung von höchstens 70% unter 0, 044 mm und höchstens 12% über 0, 15 mm auf eine Temperatur zwischen der Temperatur der ersten Trocknung und dem Schmelzpunkt der zu reduzierenden Urandoppelfluoride, z.
B. auf etwa 4500C erhitzt wird und beim Vermahlen ein Produkt gibt, das bei gleicher Korngrössenverteilung eine scheinbare Dichte von etwa 3,3 bis 4,27 g/ems aufweist, wonach dieses Produkt mit dem Reduktionsmetall vermischt und in verdichtetem Zustand in einem abgeschlossenen Behälter, z. B. in einem Graphittiegel, der seinerseits in einen dicht verschliessbaren Metallbehälter eingesetzt wird, durch Erhitzen, z. B. auf etwa 6800C zur Reaktion gebracht wird. Je nach der Wahl der für das Erhitzen bzw. für die Reduktion eingehaltenen Temperaturen kann das Metall oder die Legierung in verschiedener Form, von einem-feinen Pulver einerseits bis zu einem massiven Block anderseits, hergestellt werden.
Das durch die erfindungsgemässe Behandlung gewonnene Produkt kann metallisches Uran sein, wenn die Reduktion mittels Alkali- oder Erdalkalimetallen ausgeführt wird, oder eine Uranlegierung, wenn die Reduktion mittels Aluminium erfolgt oder wenn dem Reaktionsgemisch entweder ein Element zugesetzt wurde, das befähigt ist, sich mit Uran zu legieren, oder aber die Verbindung eines solchen Elements, z. B. ein Fluorid, dessen Reduktion gleichzeitig mit der des Urandoppelfluorids erfolgen kann.
Die Bedingungen, unter welchen das Gemisch der Urandoppelfluoride und des Reduktionsmittels, allenfalls zusammen mit zur Bildung einer Uranlegierung zugesetzten Elementen oder Verbindungen, zur Reaktion gebracht wird, hängen von der Zusammensetzung des angewandten Gemisches und seiner Herstel-
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lung ab. So kann die Reaktion durch Erhitzen der Gesamtmasse der reagierenden Substanzen erfolgen oder durch lokales Erhitzen. In beiden Fällen kann sich der Zusatz von gewissen Substanzen nötig erweisen, z. B. vonJod. das durch exotherme Reaktion mit dem Reduktionsmetall, z. B. Magnesium, der reagierenden Masse Wärme zuführt und die Reaktionsbedingungen begünstigt, ohne die Reinheit des Produktes zu beeinträchtigen.
Nachfolgend ist an Hand einiger beispielsweiser Ausführungsformen des Verfahrens erläutert, wie die Erfindung ausgeübt werden kann.
Beispiel l : SSOgUran-KalziumdoppelHuorid, bei 200 C an Luft getrocknet, Korngrössenvertei- lung etwa bis zu 70% feiner als 0,044 mm, mehr als 18% zwischen 0,044 und 0, 15 mm und bis zu 12% grösser als 0, 15 mm, scheinbare Dichte 1, 85 g/cms, werden im Stickstoffstrom (techn. ) auf 4500C erhitzt. Nach Vermahlung weist das gewonnene Produkt eine scheinbare Dichte von 3,5 g/cm3 auf und wird mit Magnesiumpulver in geeigneter Korngrösse mit einem Überschuss von 20%, bezogen auf die theoretische Menge, vermischt. Das Gemisch wird in einen Graphittiegel gegeben, der seinerseits in einem dicht verschliessbaren Metallgefäss sitzt. Vor dem Verschliessen des Metallgefässes wird der Inhalt des Tiegels durch Vibration verdichtet. Die Masse wird durch Aufheizen auf 6800C zur Reaktion gebracht.
Nach dem Wiedererkalten zeigt sich das Reaktionsprodukt als feines Uranpulver, das von einer aus Magnesium- und Kalziumfluoriden bestehenden Schlacke umgeben ist. Uranausbeute : 95%.
Beispiel 2 : 3000 g Uran-Natriumdoppelfluorid, das an der Luft bei 200 C getrocknet wurde, eine Korngrössenverteilung gemäss Beispiel 1 und eine scheinbare Dichte von 1, 55-/cas aufweist, werden in einem Graphittiegelin einem geschlossenen Behälter geschmolzen. Das gewonnene Produkt wird nach Vermahlung auf eine geeignete Korngrösse (scheinbare Dichte 4,27 g/cmmit metallischem gepulvertem Magnesium geeigneter Körnung mit einem 18% igen Überschuss, bezogen auf die theoretische Menge, vermischt. Das Gemisch wird in einen Graphittiegel gegeben, der seinerseits in einem dicht verschliessbaren Behälter sitzt ; vor dem Verschliessen des Behälters wird das Gemisch durch Vibration verdichtet. Die Masse wird durch Aufheizen auf 6800C zur Reaktion gebracht.
Nach dem Erkalten findet man als Reaktionsprodukt einen massiven Uranblock auf dem Boden des Behälters sowie eine leicht vom Behalter und vom Graphittiegel abtrennbare Schlacke : Uranausbeute : 99%.
Beispiel 3 : 300 g Uran-Natriumdoppe1fiuorid, bei 200 C an Luft getrocknet, mit einer Korn- grössenverteilung wie in den vorstehenden Beispielen, mit einer scheinbaren Dichte von etwa 1, 55 g/cm3 werden im Stickstoffstrom (techn. ) auf 4500C erhitzt. Nach Vermahlung weist das gewonnene Produkt bei obiger Korngrössenverteilung eine scheinbare Dichte von 3,3 g/cm3 auf. Es wird mit 36 g Zinkfluorid und gepulvertem, metallischem Magnesiumin einer um 1 Olo grösseren Menge als die theoretische, Korngrösse 0, 84 bis 0, 42 mm, vermischt. Das Gemisch wird in ein metallisches, dicht verschliessbares, innen mit feuerfestem Material (kalz. Dolomit, Magnesiumoxyd, Fluormagnesium) ausgekleidetes Gefäss eingefüllt und durch Verpressen verdichtet.
Das geschlossene Gefäss wird durch Zündung eines Uranfadens, der mit dem oberen Teil des Gemisches in Berührung steht, zur Reaktion gebracht. Nach dem Erkalten findet man ein Reaktionsprodukt, bestehend aus einem beinahe zinkfreien Uranblock und einer zweiten metallischen Phase, bestehend aus einer beinahe uranfreien Magnesium-Zinklegierung, sowie eine leicht abtrennbare Schlacke. Uranausbeute : 90%.
Beispiel 4: 1000 g Uran-Natriumdoppelfluorid, das bei 200 C getrocknet und im übrigen wie in Beispiel 2 behandelt wurde, werden mit einer solchen Menge Aluminiumpulver vermischt, die der mit Uran legierten Aluminiummenge und der für die thermische Reduktion notwendigen Menge, u. zw. mit einem Überschuss von 15% über die theoretische Menge, entspricht. Dies sind z. B. 250 g, wenn man eine Uran-Aluminiumlegierung mit 20% Aluminium erhalten will. Das Gemisch wird in einen Graphittiegel eingeführt, der seinerseits in einem dicht abschliessbaren Gefäss eingeschlossen wird. Die Masse, die vor dem Verschliessen des Tiegels durch Vibration verdichtet wird, wird durch Entzünden eines mit der oberen Schicht des Gemisches in Berührung stehenden Uranfadens zur Reaktion gebracht.
Nach dem Erkalten erhält man ein Reaktionsprodukt, das aus einem Block der Uran-Aluminiumlegierung mit ungefähr 20% Aluminium und einer Schlacke aus Aluminium- und Natriumfluoriden besteht. Uranausbeute : 950/0.
Es bleibt natürlich vorausgesetzt, dass die Verwirklichung des Verfahrens und die mengenmässigen Angaben auch von den hier beschriebenen Beispielenabweichen können, ohnedass der Bereich der Erfindung und demzufolge der des Patentbegehrens verlassen wird.
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