AT209340B - Verfahren zur Herstellung neuer Trichlormethyl-oxazolid-4-on-Verbindungen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung neuer Trichlormethyl-oxazolid-4-on-Verbindungen

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AT209340B AT276958A AT276958A AT209340B AT 209340 B AT209340 B AT 209340B AT 276958 A AT276958 A AT 276958A AT 276958 A AT276958 A AT 276958A AT 209340 B AT209340 B AT 209340B
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  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)

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   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Verfahren zur Herstellung neuer Trichlormethyl-oxazolid-4-on-Verbindungen 
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung neuer Trichlormethyl-oxazolid-4-onVerbindungen, die in Form der freien Base die Formel : 
 EMI1.1 
 besitzen ; in der Formel bezeichnet Kleine zweiwertige Kombination von Wasserstoff und einem Trichlormethylrest, die die 2- oder 5-Stellung   substituiert ; R2   bedeutet Wasserstoff oder einen niedrigen Alkylrest und die Reste R3 und   R4,   welche die von Ri nicht besetzte 2- oder 5-Stellung substituieren, können gleiche oder verschiedene Bedeutung haben und Wasserstoff oder niedrige Alkylreste bezeichnen. Der Ausdruck "niedriges Alkyl", wie er hier verwendet wird, bezieht sich auf Alkylreste, die ein bis fünf Kohlenstoffatome besitzen. 



   Gemäss der Erfindung besteht das Verfahren zur Herstellung der erwähnten Oxazolid-4-onVerbindungen darin, dass man ein Lactamid der Formel : 
 EMI1.2 
 in Gegenwart eines sauren Katalysators mit einer Keton- oder Aldehyd-Verbindung der Formel R'= C = 0 oder mit einem reaktionsfähigen Acetal einer solchen umsetzt und gegebenenfalls das erhaltene Trichlormethyl-oxazolid-4-on unter basischen Bedingungen mit einem niedrigen Alkylierungsmittel reagieren lässt, wobei man erwünschtenfalls N-alkylierte Trichlormethyl-oxazolid-4-on-Verbindungen   erhält ;   in den Formeln bedeutet R 
1. Wasserstoff oder einen   niedrigenAlkylrest   oder
2. einen Trichlormethylrest und R'bezeichnet die zweiwertige Kombination von
1. einem Wasserstoff- und einem Trichlor- methylrest oder von
2. Wasserstoff und bzw. oder niedrigen Alkyl- resten. 



   Gemäss der Erfindung wird die Reaktion zwischen dem Lactamid und dem Keton oder Al- dehyd bei erhöhter Temperatur, vorzugsweise bei der   Rückflusstemperatur   der Reaktions- mischung, durchgeführt. Gewöhnlich sind Tem- peraturen im Bereich von 55 bis   1500 C   geeignet.
Bei höherer Temperatur ist eine Neigung zur
Zersetzung festzustellen, wobei die Ausbeute an dem erwünschten Produkt vermindert wird. Die
Reaktion ist im allgemeinen innerhalb sechs Stun- den abgeschlossen ; durch eine längere Reaktions- dauer wird die Reaktion nicht feststellbar be- günstigt. Die Mengenverhältnisse der Reaktions- teilnehmer sind nicht kritisch und können be- trächtlich variiert werden.

   Aus Gründen der
Wirtschaftlichkeit ist jedoch zu bevorzugen, die leichter zugängliche Keton- oder Aldehydverbindung im   Überschuss   zu verwenden ; es sind auch grosse   Überschüsse   zulässig, da sie in den meisten Fällen als geeignete Lösungsmittel für die Reaktion dienen. Die Keton- und Aldehyd-Reaktionsteilnehmer können für die Reaktion als solche eingesetzt werden oder sie können in situ aus Keton oder Aldehyd bildenden Verbindungen, wie Acetalen, Ketalen, Äthern und ähnlichen Verbindungen erzeugt werden. Beispielsweise kann Chlormethylmethyläther unter sauren Reaktionsbedingungen als Formaldeyyd bildendes Mittel verwendet werden. Zur Bildung von Aldehyden wird die Verwendung des entsprechenden Acetals bevorzugt.

   Gegebenenfalls kann ein inertes organisches Lösungsmittel, wie Benzol, Toluol oder Cyclohexan, für die Reaktion verwendet werden. 



  Wie erwähnt, wird ein saurer Katalysator verwendet. Im allgemeinen ist jede starke Säure für diesen Zweck geeignet. Einige saure Substanzen, die sich zufriedenstellend bewährt haben, sind Salzsäure, Schwefelsäure, p-Toluolsulfonsäure, Harze, die Sulfonsäuregruppen enthalten, und ähnliche saure Materialien. Die Konzentration des Katalysators ist nicht kritisch. Es wurde gefunden, dass so niedrige Konzentrationen 

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 wie 0, 5 Gew.-% des Katalysators, bezogen auf das Lactamid, ausreichend sind, um die Reaktion zu katalysieren. Die Reaktion wird vorzugsweise   in Abwesenheit von Wasser durchgeführt ; das während der Reaktion gebildete Wasser wird im  
Mass seiner Bildungsgeschwindigkeit azeotrop abdestilliert. 



   Die   ernndungsgemäss   erhaltenen Trichlor- methyl-oxazolid-4-one, die eine N-Alkylgruppe, d. h. eine Alkylgruppe in 3-Stellung enthalten, werden hergestellt, indem man ein Trichlor- methyl-oxazolid-4-on der Formel : 
 EMI2.1 
 worin R1, R3 und   R4   die oben erwähnte Bedeutung haben, mit einem niedrigen Alkylierungs- 
 EMI2.2 
 sich bekannter Alkylierungsmethoden kondensiert.
Im Falle von   2-Trichlormethyl-oxazolid-4-onen   wird dies gewöhnlich durch Erhitzen des Oxazolidons mit dem geeigneten Alkylhalid oder Alkylsulfat bei   erhöhter   Temperatur, d. i. 50  C oder höher, unter alkalischen Bedingungen in
Gegenwart eines geeigneten Lösungsmittels durchgeführt.

   Die Alkylierung im Falle der 5-Trichlor-   methyl-oxazolid-4-one   wird bei niedriger Temperatur, d. i. bei Raumtemperatur oder niedriger, vorzugsweise bei 0   C oder niedriger, in Gegenwart einer äquivalenten Menge einer Base durchgeführt. 



   Die neuen, gemäss der Erfindung erhältlichen Verbindungen besitzen vorteilhafte Eigenschaften als Antikrampfmittel des Typs, die bei der Behandlung   der #petit-mal"Epilepsie   wertvoll sind. 



  Zusätzlich haben die erfindungsgemäss herstellbaren Verbindungen, bei welchen sich die Trichlormetylgruppe in 5-Stellung befindet, ausgeprägte hypnotische Eigenschaften. Für den Fachmann ist ersichtlich, dass eine gegebene Verbindung gemäss vorliegender Erfindung, bei der die vorerwähnten Substituenten   R3   und   R4   ungleich sind, in zwei isomeren Formen vorkommen, die aus Zweckmässigkeitsgründen als Alpha   (oc) - und   Beta (ss)-Isomere bezeichnet werden. In solch einem Fall kann ein Isomeres eine ausgeprägte Aktivität entweder als Antikrampfmittel oder Hypnotikum besitzen, während das andere Isomere in dieser Hinsicht eine geringere Aktivität aufweisen kann, was von den Umständen des einzelnen Falles abhängt. 



   Die Erfindung wird durch die folgenden Beispiele nüher erläutert:   Beispiel l :   a) 30 g Trichlorlactamid und 150 ml Aceton, der etwa 0, 5 g Chlorwasserstoffgas enthält, werden bei   Rückflusstemperatur   3 Stunden erhitzt. 



  Nach Eindampfen der Mischung auf ein kleines Volumen unter vermindertem Druck scheidet sich das Produkt in Form feiner Kristalle ab und wird durch Filtrieren gesammelt. Das Produkt, 2, 2-Dimethyl-5-trichlor-methyl-oxazolid-4-on, schmilzt bei 177-178 C nach Umkristallisation aus
Aceton. b) Zu einer stark gerührten Lösung von 2, 2-Dimethyl-5-trichlormethyl-oxazolid-4-on (25 g) in n-Natriumhydroxyd (103 ml), die bei   00 C   gehalten wird, wird Dimethylsulfat (13 g) zugefügt und die Suspension bei dieser Temperatur 2 Stunden gehalten. Das sich abscheidende rohe Produkt wird durch Filtration gesammelt, mit Wasser gut gewaschen und einmal aus wässerigem Äthanol umkristallisiert, wobei man das reine 5-Trichlormethyl-2,2,3-trimethyloxazolid- 4-on als farblose prismatische Kristalle mit einem Schmelzpunkt von   101-1020 Cerhält.   



   Beispiel 2 : Zu einer azeotrop getrockneten Lösung aus 90 g Trichlorlactamid in 400 ml Benzol wird 100 g frisch destillierter Diäthylacetaldehydratacetal und 0, 5 g Toluolsulfonsäure zugefügt. Die Mischung wird bei   Rückflusstemperatur   erhitzt und das azeotrope Benzol-Alkoholgemisch im Mass seiner Bildung entfernt. Nachdem die Reaktion abgeschlossen ist, d. h., wenn kein weiteres azeotrop siedendes Gemisch gebildet wird, wird die Mischung gekühlt und mit Wasser gewaschen. Der Rückstand wird einer fraktionierten Destillation unter vermindertem Druck unterworfen. Die Fraktion mit einem Siedepunkt von 100 bis 130  C bei   0, 01 mm   wird gesammelt und nochmals destilliert, wobei man eine Mischung 
 EMI2.3 
 und ss- Isomeren0, 01 mm erhält. 
 EMI2.4 
 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 gehalten.

   Das sich abscheidende kristalline Produkt, 5-Trichlormethyl-oxazolid-4-on, wird gesammelt und aus Methylalkohol umkristallisiert ; Schmelzpunkt   225-228   C.   
 EMI3.1 
 : Trichlorlactamid (30 g),150 ml Toluol werden 2 bis 3 Stunden unter   Rückfluss   gehalten, wobei das Wasser in einem Abscheider durch azeotrope Destillation entfernt wird. Das Toluol und das überschüssige Methyl- äthylketon werden dann unter vermindertem Druck abdestilliert. Der Rückstand wird mit Wasser geschüttelt und das kristalline Produkt durch Filtration gesammelt.

   Das Produkt, welches aus einer Mischung der a-und ss-Formen des 2-Äthyl-2-methyl-5-trichlormethyl-oxazolid-4-ons besteht, wird durch systematische fraktionierte Kristallisation aus Methylalkohol in die einzelnen Isomeren getrennt ; das erhaltene a-Isomere schmilzt bei   141-143   C   und das ss-Isomere bei   122-123'C.   
 EMI3.2 
 Toluol werden 2 bis 3 Stunden unter Rückfluss gehalten und das bei der Reaktion gebildete Wasser in einem Wasserabscheider abgetrennt. Dann werden das Toluol und das überschüssige Keton durch Destillation unter vermindertem Druck abgetrennt und der Rückstand mit Wasser gewaschen. Das Produkt besteht aus 2, 2-Diäthyl- 
 EMI3.3 
 alkohol. 



   Diese Verbindung kann auch nach der obigen Methode hergestellt werden, wenn man etwa 10 g eines Harzes, das Sulfonsäuregruppen enthält, wie Amberlit IR-120 (H), an Stelle der 3 g   p-Toluolsulfonsäure   verwendet. 



   Beispiel 6 : Trichlorlactamid (30 g), 21, 5 g Methylpropylketon und 3 g   p-Toluolsulfonsäure   in 150 ml Toluol werden 2 bis 3 Stunden unter Rückfluss gehalten. Dann werden das Toluol und das überschüssige Methylpropylketon durch Destillation unter vermindertem Druck entfernt, der Rückstand mit Wasser gewaschen und aus Methylalkohol umkristallisiert. Das erhaltene Produkt,   2-Methyl-2n-propyl- 5 - trichlormethyl- oxazolid-    4-on wird durch fraktionierte Kristallisation in 
 EMI3.4 
     C136-137  C.    



   Beispiel 7 : Trichlorlactamid (30 g), 21, 5 g Methylisopropylketon und   3 g p- Toluolsulfon-   säure in 150 ml Toluol werden 2 bis 3 Stunden unter Rückfluss gehalten. Dann werden das Toluol und das überschüssige Methylpropylketon durch Destillation unter vermindertem Druck entfernt, der Rückstand mit Wasser gewaschen und aus Methylalkohol umkristallisiert. Das erhaltene Produkt,   2-Methyl-2-isopropyl-5-trichlormethyl-   oxazolid-4-on, wird durch fraktionierte Kristallisation in seine zwei isomeren Formen getrennt. Das a-Isomere schmilzt bei 169-171 C und das ss-Isomere bei   138-1410 C.   
 EMI3.5 
 Toluol werden 2 bis 3 Stunden unter Rückfluss gehalten.

   Dann werden Toluol und das überschüssige Keton durch Destillation unter vermindertem Druck entfernt und der Rückstand mit Wasser geschüttelt, bevor er aus Methylalkohol umkristallisiert wird. Das erhaltene Produkt besteht aus 2-n-Butyl-2-methyl-5-trichlormethyloxazolid-4-on mit einem Schmelzpunkt von   92-97   C.   Das Produkt kann fraktioniert aus Methylalkohol umkristallisiert werden, wobei man 
 EMI3.6 
  C30 g Glycolamid,   3 g p- Toluolsulfonsäure   und 60 g wasserfreies Chloral in 500 ml Toluol wird 6 Stunden auf Rückflusstemperatur erhitzt. Das sich entwickelnde Wasser wird in einem Wasserabscheider gesammelt. Die Mischung wird, solange sie heiss ist, von ausfallendem unlöslichem Niederschlag getrennt und dann abkühlen gelassen.

   Das Produkt, 2-Trichlormethyl-oxazolid- 4-on, kristallisiert aus der Mischung aus und wird durch Filtration gesammelt. Nach Spülen mit 100 ml Toluol und Umkristallisieren aus Äthylalkohol zeigt das Produkt einen Schmelzpunkt von 184-185  C. 



   Das Produkt kann in das entsprechende 3-Methylderivat in folgender Weise übergeführt werden : Eine Mischung aus   16 g Methyljodid,   20 g   2-Trichlormethyl-oxazolid-4-on   und 14 g wasserfreies Kaliumcarbonat in 500 ml Aceton wird 3 Stunden unter Rückfluss gehalten. Nach Filtration wird der Aceton entfernt und der Rückstand mit Wasser gewaschen und aus Petroläther (Leichtpetroleum) mit einem Siedepunkt von   60-800 C umkristallisiert.   Das erhaltene Produkt besteht aus 3-Methyl-2-trichlormethyl-oxazolid-4-on und hat einen Schmelzpunkt von 100    C.   



   Das entsprechende 3-Äthylderivat kann in folgender Weise hergestellt werden : Eine Mischung aus 12 g Äthylbromid, 20 g 2-Trichlormethyloxazolid-4-on und 6, 8 g Natriumäthoxyd in 500 ml absolutem Alkohol wird 3 Stunden unter Rückfluss gehalten. Der Hauptteil des Lösungsmittels wird durch Destillation entfernt und der Rückstand mit Wasser gewaschen. Dieser Rückstand wird aus Petroläther (Siedepunkt   60-80 )   umkristallisiert, wobei das   3-Äthyl-2-trichlor-   methyl-oxazolid-4-on mit einem Schmelzpunkt von 59-60 C erhalten wird. 



   Beispiel 10 : Eine gerührte Suspension von 
 EMI3.7 
 6 Stunden auf Rückflusstemperatur erhitzt, während welcher Zeit Wasser in einem Wasserabscheider gesammelt wird. Die Reaktionsmischung wird dann von ausgefallenem unlöslichem Rückstand abdekantiert und das Toluol durch Destillation unter vermindertem Druck entfernt. Der Rückstand wird mit 200 ml Wasser geschüttelt 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 und etwa 20 Stunden stehen gelassen, worauf die erhaltene Masse mit Methylalkohol schwach 
 EMI4.1 
 
Die obigen Verbindungen können in gleicher Weise erhalten werden, wenn man bei der beschriebenen Technik 500 ml Benzol an Stelle von 
 EMI4.2 
 und das ss-Isomere einen Schmelzpunkt von 156 bis   157   C.

   Mischschmelzpunkte   dieses niedrig schmelzenden Isomeren mit dem im vorhergehenden Absatz beschriebenen zeigen, dass es sich um ein-und dieselbe Verbindung handelt. 
 EMI4.3 
 
3-Athyl-lich entfernt, bis die Reaktion beendet ist. Die gekühlte Mischung wird dann zweimal mit 100 ml
Wasser gewaschen, bevor sie unter vermindertem
Druck fraktioniert destilliert wird. Das viskose gelbe   Öl mit einem Siedepunkt von 111-1120 C   bei 0, 01 mm besteht aus 2-n-Propyl-5-trichlor- methyl-oxazolid-4-on. 



   Die   erfindungsgemäss,   erhältlichen Verbindun- gen, die als hypnotische Mittel bevorzugt werden, sind die 5-Trichlormethyl-oxazolid-4-one, welche in 2-Stellung zwei niedrige Alkylgruppen enthalten : insbesondere das 2, 2-Dimethyl-, 2-Methyl-
2-äthyl-, 2,2-Diäthyl-2-methyl-2-n-butyl-, 2-Methyl-2-n-propyl- und 2-Methyl-2-isopropyl-5trichlormethyl-oxazolid-4-on. Als Antikrampfmittel besitzen das 2-Trichlormethyl-oxazolid-4-on und   3-Methyl-2-trichlormethyl-oxazolid-4-on   besonders ausgeprägte Wirkungen und sind frei von unerwünschten Nebeneffekten. 



   Es ist selbstverständlich, dass der Fachmann verschiedene Einzelheiten abändern kann, ohne den Rahmen der Erfindung zu verlassen. 

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Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE : 1. Verfahren zur Herstellung neuer Trichlor- methyl-oxazolid-4-on-Verbindungen der allgemeinen Formel : EMI4.4 EMI4.5 serstoff und einem Trichlormethylrest in 2- oder 5-Stellung bedeutet, R ; Wasserstoff oder einen niedrigen Alkylrest darstellt und Ra und R4, gleiche oder verschiedene Bedeutung haben und Wasserstoff oder niedrige Alkylreste in von Ri nicht besetzter 2-oder 5-Stellung bezeichnen, dadurch gekennzeichnet, dass man ein Lactamid der Formel : EMI4.6 in Gegenwart eines sauren Katalysators mit einer Verbindung der Formel R'=C=O oder mit einem reaktionsfähigen Acetal einer solchen umsetzt, wobei R 1. Wasserstoff oder einen niedrigen Alkylrest oder 2. einen Trichlormethylrest und R'eine zweiwertige Kombination von 1.
    Wasserstoff und einem Trichlormethylrest oder <Desc/Clms Page number 5> 2. Wasserstoff und bzw. oder niedrigen Alkyl- resten bedeuten, worauf man gegebenenfalls das erhaltene Trichlormethyl-oxazolid-4-on mit einem niedrigen Alkylierungsmittel unter basischen Bedingungen EMI5.1 kennzeichnet, dass die Reaktion des Lactamids bei Temperaturen im Bereich von 55-150 C durchgeführt wird. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass wenigstens 0, 5 Gew.-% eines stark sauren Katalysators, wie Salzsäure, Schwefel- EMI5.2 kennzeichnet, dass das während der Reaktion des Lactamids gebildete Wasser im Mass seiner Bildung entfernt wird.
    5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass R einen Trichlormethylrest darstellt.
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