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Verfahren zur Herstellung von Trichloräthylen und/oder Tetrachloräthylen
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Halogenierung von Kohlenwasserstoffen, insbesondere zur Chlorierung von Acetylen mit gasförmigem Chlor in Gegenwart eines adsorbierenden Materials und gegebenenfalls von Katalysatoren, ohne dabei eine Explosionsgefahr befürchten zu müssen.
Ein weiteres Ziel der Erfindung liegt in einem Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung in einem einzigen Arbeitsgang von Trichloräthylen durch Pyrolyse von Tetrachloräthan, das durch Chlorierung des Acetylens mit gasförmigem Chlor in Gegenwart eines adsorbierenden Materials und gegebenenfalls von Katalysatoren erhalten wurde, wobei das Chlor und das Acetylen in im wesentlichen stöchiometrischen Mengen gemäss den nachfolgenden Gleichungen eingesetzt werden, ohne dass es dabei notwendig wäre, das Tetrachloräthan zuerst abzuscheiden und es dann in einer getrennten Vorrichtung der Pyrolyse zu unterwerfen :
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Ein weiteres Ziel der Erfindung ist ein Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung in einem einzigen Arbeitsgang von Tetrachloräthylen durch chlorierende Pyrolyse von Tetrachloräthan, das durch Chlorierung des Acetylens mit gasförmigem Chlor in Gegenwart eines adsorbierenden Materials und gegebenenfalls von Katalysatoren erhalten wurde, wobei das Chlor und das Acetylen in im wesentlichen stöchiometrischen Mengen gemäss den nachfolgenden Gleichungen eingesetzt werden, ohne dass es dabei notwendig wäre, das Tetrachloräthan abzuscheiden und erst in einer getrennten Vorrichtung der chlorierenden Pyrolyse zu unterwerfen.
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Ein weiteres Ziel der Erfindung ist die Ausbildung eines Verfahrens zur Herstellung von
Trichloräthylen und/oder Tetrachloräthylen unter
Ausschluss von wesentlichen Beimengungen anderer Produkte durch Pyrolyse und/oder chlorie- rende Pyrolyse von Tetrachloräthan, das durch
Chlorierung des Acetylens mit gasförmigem
Chlor in Gegenwart eines adsorbierenden Ma- terials und gegebenenfalls von Katalysatoren erhalten wurde, ohne dass es dabei notwendig wäre, das Tetrachloräthan abzuscheiden und erst in einer getrennten Vorrichtung der Pyrolyse und/ oder chlorierenden Pyrolyse zu unterwerfen.
Bisher ist die industrielle Herstellung von
Trichloräthylen und Tetrachloräthylen aus Ace- tylen in der Weise ausgeführt worden, dass zu- nächst Tetrachloräthan dargestellt wird, das aus dem Reaktionsmedium abgeschieden und hierauf der Pyrolyse oder chlorierenden Pyrolyse unter- worfen wird, um daraus Trichloräthylen bzw.
Tetrachloräthylen zu gewinnen. Das Tetra- chloräthan wird durch Chlorierung des Acetylens gewonnen ; da aber diese Reaktion Explosions- gefahren birgt, ist es notwendig, die Einwirkung des Chlors auf das Acetylen in einem Lösungsmittel, wie Tetrachloräthan, vor sich gehen zu lassen.
Es wurde aber auch schon vorgeschlagen, bei der Gewinnung von Tetrachloräthylen durch Chlorieren von Acetylen ohne zwischenzeitige Abscheidung des gebildeten Tetrachloräthans vorzugehen. Zur Ausführung dieses Verfahrens wurde empfohlen, das Chlor und das Acetylen in einem mit Sand gefüllten Behälter in einem Volums- verhältnis von Chlor zu Acetylen zwischen etwa 6 : I und 10 : l zu vermischen.
Wenn die Durchsatzgeschwindigkeit des gasförmigen Gemisches im Behälter gross ist, entsteht überhaupt keine Reaktion ; lässt man aber am Ausgang des Behälters das Gasgemisch in eine stark erweiterte Zone eintreten, so dass die Durchsatzgeschwindigkeit stark vermindert wird, und setzt man ausserdem das Gemisch in dieser Zone einer Temperatur von 400 bis 600 C aus, dann erhält man ein zum Hauptteil aus Tetrachloräthylen bestehendes Reaktionsprodukt ; bei Einhaltung einer Temperatur von 200 bis 400 C in dieser Zone bildet sich noch kein Tetrachloräthylen.
Der Nachteil dieses Verfahrens besteht darin, dass es einen überaus grossen Chlorüberschuss verlangt, welcher bis zur mehr als dreifachen der
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stöchiometrisch zur Bildung von Tetrachlor- äthylen notwendigen Menge betragen kann, und dass der Behälter wegen der hohen Temperaturen in der Reaktionszone aus resistenten und kostspieligen Sonderwerkstoffen angefertigt werden muss.
Es wurde ferner vorgeschlagen, die Herstellung von Tetrachloräthylen durch Chlorierung des Acetylens in einem festen, auf 300-400 C gehaltenen Bett von Aktivkohle oder von Silikagel auszuführen. Wenn man in diesem Falle Gemische von Chlor und Acetylen mit einem Volumsverhältnis von 3 : 1 verwendet, muss man gleich-
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mengen abzubefördern.
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lauf einführt, kommt man wieder zur Verwendung einer im wesentlichen stöchiometrischen
Chlormenge.
Die Vorteile eines derartigen Verfahrens sind sehr bedeutend. Im Hinblick auf die bei der Adsorption von Chlor durch das adsorbierende Material entstehende Wärme und auf die bei der Chlorierung des Acetylens gebildete Wärme braucht man kein besonderes Heizmittel, um die Temperatur in der Pyrolysenzone zu erreichen und aufrechtzuerhalten, denn die bei der Adsorption des Chlors und bei der Chlorierung des Acetylens freigesetzten Wärmemengen werden durch das Fliessbett bis an die Stellen befördert, wo sie für die Pyrolyse und/oder die chlorierende Pyrolyse des gebildeten Tetrachloräthans benötigt werden.
Ausserdem ergibt sich, dass bei Erreichen einer Temperatur von 300 bis 350 C in der Pyrolysenzone ausgezeichnete Ausbeuten an chlorierten Olefinkohlenwasserstoffen erzielt werden. Im Hinblick darauf, dass die Wärmemengen über den ganzen Querschnitt des Fliessbettes gleichmässig verteilt sind, d. h., dass praktisch kein Temperaturgradient über diesen Querschnitt existiert, im Gegensatz zu den bekannten Verfahren mit von aussen beheizten Reaktionszonen und weiters, dass die Gesamtheit oder zumindest der Hauptteil der Wärme vom Innern des Reaktionsgefässes her zugeführt wird, entfallen die durch die Korrosion der Behältermaterialien aufgeworfenen Probleme zur Gänze.
Als adsorbierendes Material wählt man vorzugsweise Aktivkohle. Man kann aber auch Holzkohle, Tierkohle, Silikagel oder Tonerdegel benützen.
Gegebenenfalls kann man in Gegenwart von bekannten Katalysatoren arbeiten, die die Vorgänge der Chlorierung und der Dehydrochlorierung begünstigen, beispielsweise in Gegenwart von Metallchloriden, wie den Chloriden von Barium, Zink, Mangan, Nickel, Kobalt, Kupfer, Eisen, Wismut usw.
Es wurde beobachtet, dass beim Arbeiten in Gegenwart dieser Katalysatoren schon sehr gute Ausbeuten an chlorierten Olefinkohlenwasserstoffen erhalten werden, wenn die Temperatur der Pyrolysenzone des Tetrachloräthans in der Grössenordnung von 250 bis 300 C liegt.
Ohne eine Theorie dieses Verfahrens zur Chlorierung von Acetylen geben zu wollen, kann angenommen werden, dass man das mit Chlor beladene adsorbierende Material mit einer Lösung dieses Gases im Adsorptionsmittel vergleichen kann, an dessen Oberfläche dann die Chlorierungsreaktion stattfindet.
Es ist klar, dass je nach den Verhältnismengen der eingesetzten Materialien Chlor und Acetylen zum Hauptteil Trichloräthylen (Molekularverhältnis C12/C2H2 = 2 : 1), Tetrachloräthylen (Molekularverhältnis C12/C2H2 = 3 : 1) oder ein Gemisch der beiden (Molekularverhältnis Cl/CHg zwischen 2 : 1 und 3 : 1) erhalten werden.
Der grosse Vorteil des Verfahrens besteht darin, dass es in kontinuierlicher Weise ausgeführt wer-
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den kann, wobei das Fliessbett am Oberteil des Apparates wieder in den Kreislauf eingeführt wird.
In diesem Falle wird die Reaktion in der Weise in Gang gesetzt, dass man eine Chlormenge einführt, die etwas grösser ist als die Chlormenge in den austretenden Produkten, wobei dieser kleine Überschuss jener Menge an chlorierten Produkten entspricht, die bei der Reaktionstemperatur an den Teilchen des Fliessbettes adsorbiert bleiben.
Nach kurzer Zeit wird aber nur mehr die Chlormenge eingeführt, die genau der Chlormenge entspricht, die in den zu gewinnenden Produkten enthalten sein soll.
Das adsorbierende Material kann mit Hilfe mechanischer Mittel wieder in den Kreislauf eingeführt werden, oder vorzugsweise durch einen aufsteigenden Gasstrom. Im letztgenannten Fall verwendet man vorteilhaft einen Teil des im Verlaufe der Reaktion gebildeten Chlorwasserstoffes als Fördermittel.
Die Erfindung wird nun im einzelnen unter Bezugnahme auf die angeschlossene Zeichnung und die nachfolgenden Beispiele näher erläutert.
Hiedurch soll aber die Tragweite der Erfindung in keiner Weise beschränkt werden, da diese in zahlreichen Varianten, ohne deren Rahmen zu verlassen, ausgeführt werden kann.
Die Figur stellt in rein schematischer Weise eine Vorrichtung zur Ausführung des erfindunggemässen Verfahrens dar.
In einem Reaktor 1 strömt ein Fliessbett aus adsorbierendem Material 2, beispielsweise aus Aktivkohle, von oben nach unten ; das Material tritt aus einem Vorratsbehälter 3 mit Gefälle aus
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wird mit Hilfe des Gebläses 6 und der Leitung 7 wieder in den Behälter 3 zurückgeführt.
Um die Einzelheiten des Verfahrens leichter verfolgen zu können, unterscheidet man beim Reaktor, von oben nach unten gesehen, die folgenden Zonen : Eine Kühlzone 8, eine Adsorptionszone 9, eine Chlorierungszone 10, eine Pyrolysenzone 11 und eine Zone 12, aus der die Endprodukte abgezogen werden bzw. in der sich das adsorbierende Material im gleichen chemischen Zustand befindet wie beim Eintritt in den Reaktor ; das bedeutet, dass die Reaktionsprodukte aus dem Material entfernt worden sind, wobei aber eine kleine Menge von chlorierten Produkten adsorbiert bleibt und im Kreislauf wieder in den Reaktor gelangt. Diese Produkte entsprechen der kleinen Chlormenge, die zu Beginn des Vorganges im Überschuss eingeführt wurde.
In der Kühlzone 8 befindet sich eine Kühlvorrichtung 13, die dazu dient, die Temperatur des adsorbierenden Materials herabzusetzen, um dadurch die Adsorption des Chlors zu begünstigen.
In der Adsorptionszone 9 ist ein Eintrittsstutzen 14 für das Chlor vorgesehen, während sich ein Eintrittsstutzen 15 für das Acetylen in der Zone 10 befindet. In dieser ist ausserdem eine Temperaturregelvorrichtung 16 vorgesehen, die gegebenenfalls zur Zuführung jener Wärme- menge dient, die lediglich zu Beginn des Vorganges zur Ingangsetzung der Chlorierung erforderlich sein kann. In der Pyrolysenzone 11 ist eine Temperaturregelvorrichtung 17 vorgesehen, die automatisch in bezug auf die in dieser Zone einzuhaltende Temperatur arbeitet.
Die Zone 12 ist mit einem Austrittsstutzen 18 für das Abziehen der Endprodukte versehen, die durch die Leitung 19 zum Kühler 20 gelangen, wo die Produkte kondensiert werden und der Chlorwasserstoff bei 21 wiedergewonnen wird, während die flüssigen Produkte nach Rektifikation in 22 gewonnen werden. Ein Teil des Chlorwasserstoffes kann durch die Leitung 23 dem Gebläse 6 zugeführt werden. Dieser Chlorwasserstoff, der für den Kreislauf des Adsorptionsmittels benützt wird, wird bei 24 abgezogen und wiedergewonnen.
Das Chlor wird bei 14 eingeführt ; es wird von der Aktivkohle sehr schnell adsorbiert und gelangt mit der Aktivkohle in adsorbiertem Zustande in die tieferliegenden Zonen.
Das Acetylen wird bei 15 eingeführt, wo es auf den absteigenden Strom von mit adsorbiertem Chlor beladener Aktivkohle trifft und die Chlorierungsreaktion an der Oberfläche des adsorbierenden Materials sofort einsetzt. Das Chlor und das Acetylen werden in einem solchen Mischungsverhältnis eingeführt, das den zu erlangenden Produkten entspricht.
Die Temperaturregelvorrichtung 16 dient nur für die allfällige Ingangsetzung des Kreisprozesses.
Sobald die Reaktion in Gang gekommen ist, braucht man keine weiteren Wärmemengen zuzuführen.
In der Figur ist zur Erleichterung des Verständnisses die Chlorierungszone in verhältnismässig grosser Ausdehnung dargestellt. In Wirklichkeit kann diese Zone ausserordentlich klein sein und förmlich mit der Pyrolysenzone verschmolzen sein, weil mittels der bei der Adsorption des Chlors an dem adsorbierenden Material gebildeten Wärme und der Reaktionswärme der Acetylenchlorierung die Pyrolyse des Tetra- chloräthans fast augenblicklich einsetzen kann.
Die Pyrolyse findet in der Zone 11 statt, wobei die Temperaturregelvorrichtung 17 dazu bestimmt ist, gegebenenfalls Kältekalorien zuzuführen. Die in dieser Zone herrschende Temperatur richtet sich nach den Betriebsbedingungen und der Art der zu erhaltenden Produkte. So wurde festgestellt, dass in Gegenwart von Aktivkohle eine Temperatur von 300 bis 3500 C ausgezeichnete Ausbeuten an Trichloräthylen oder Tetrachloräthylen liefert.
Demgegenüber genügt es, wenn man in Gegenwart von bekannten Katalysatoren, wie den Chloriden von Barium, Kobalt, Nickel, Kupfer, Eisen, Mangan, Zink, Wismut arbeitet, eine Temperatur von 250 bis 300 C einzuhalten, um eine gute Ausbeute an Trichloräthylen und Tetrachloräthylen zu erzielen.
Die in der Pyrolysenzone gebildeten Produkte folgen der Bewegung des Fliessbettes und können nicht wieder in die darüber liegenden Zonen auf-
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steigen, einmal wegen der Abwärtsbewegung des
Fliessbettes und zum andern wegen der Einführung des Chlors und des Acetylens in die oberen Zonen.
Die Endprodukte werden durch die Leitung 18 abgezogen und gelangen durch den Kühler J ? C, wo sie, mit Ausnahme des Chlorwasserstoffes, kondensiert werden, der auf diese Weise abgetrennt und wiedergewonnen wird. Die kondensierten
Produkte werden nachfolgend rektifiziert. Das von den Endprodukten befreite adsorbierende Material befindet sich auf einer etwas niedrigeren Tempe- ratur als die in der Pyrolysenzone herrschende
Temperatur. Es enthält immer noch eine kleine
Menge chlorierter Produkte, die erst bei etwas höheren Temperaturen desorbiert werden können.
Da aber das Material im geschlossenen Kreislauf zirkuliert, genügt es, bei Beginn der Vorgänge eine solche Chlormenge einzuführen, die der
Bildung jener Produkte entspricht, die an dem
Material des Fliessbettes adsorbiert bleiben.
Die Temperatur in der Pyrolysenzone wird, wie bereits weiter oben angegeben, durch die Tempe- raturregelvorrichtung 17 geregelt. Man kann sie auch durch Zusammenwirken der beiden Tempe- raturregelvorrichtungen 17 und 13 regeln, wobei die letztgenannte das adsorbierende Material auf eine Temperatur bringt, die die Adsorption des Chlors begünstigt.
Die Geschwindigkeit, mit der die Bewegung des Fliessbettes aus adsorbierendemMaterialerfolgt, wird offensichtlich durch das Adsorptionsvermögen des Chlors an dem porösen Material bedingt.
Die Vorteile des Verfahrens liegen auf der Hand.
Es ist ein kontinuierlicher Prozess, der nur eine Vorrichtung von geringem Raumbedarf im Vergleich zu den bisher gebrauchten Vorrichtungen verlangt. Man braucht kein von aussen einwirkendes Heizmittel, um die zur Verfahrensdurchführung notwendigen Temperaturen zu erreichen und aufrechtzuerhalten. Da diese Temperaturen über die ganze Breite des Fliessbettes gleichmässig verteilt sind, existiert kein Temperaturgradient über den Querschnitt des Reaktors und da ausserdem die Gesamtwärme oder zumindest der Hauptteil der für die Reaktion notwendigen Wärmemenge im Innern des Reaktors erzeugt und übertragen wird, entfallen die Probleme der Materialkorrosion, wie dies bei den bisher üblichen Verfahren der Fall ist, bei welchen die Reaktionskammern von aussen beheizt werden.
Im übrigen ist die Ausbeute an Chlor praktisch 100% und es ist auch nicht notwendig, die Reaktionspartner durch Chlor oder ein inertes Gas zu verdünnen, wodurch die mit der Trennung der Endprodukte verbundenen Vorgänge beträchtlich vereinfacht werden.
Ferner können die bei der Rektifikation der Endprodukte gewonnenen chlorierten Produkte wieder in den Kreislauf eingeführt werden, wo sie in der Pyrolysenzone gecrackt werden. In diesem Falle ist es zweckmässig, die schweren Produkte vor der Wiedereinführung in die Pyrolysenzone zu verflüchtigen. Anderseits kann man, wenn man ausschliesslich Tetrachloräthylen herzustellen wünscht, ausser den chlorierten sekundären Pro- dukten das gegebenenfalls in kleinen Mengen gebildete Trichloräthylen ebenfalls in den Kreis- lauf einführen.
In den folgenden Beispielen wird die Wirksamkeit des erfindungsgemässen Verfahrens näher erläutert. Dabei wurde festgestellt, dass bei Anwendung dieses Verfahrens in den Endprodukten weder Chlor noch Acetylen zu finden ist, was einem Umwandlungsgrad von Chlor und von . Acetylen von 100% entspricht.
Beispiel 1 : Das verwendete adsorbierende Material ist Aktivkohle (Norit RL II). Man führt das Chlor und das Acetylen in einem Molekularverhältnis von3, 17 : 1 zu. Die in den verschiedenen Zonen aufrechterhaltenen Temperaturen sind die
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für die Endprodukte 284 C. Die Chlorierungsreaktion des Acetylens verläuft ohne jede Explosion und man gewinnt Tetrachloräthylen mit einer Ausbeute von 73 Mol.-%, Trichloräthylen mit einer Ausbeute von 5 Mol.-% und die verbleibenden 22 Mol.-% bestehen aus sekundären halogenierten Produkten, insbesondere aus Hexachloräthan.
Beispiel 2 : Man arbeitet wie im vorhergehenden Beispiel, mit folgenden Ausnahmen bezüglich der Temperaturen : In der Adsorptionszone war die Temperatur 180 C, in der Chlorierungszone 3000 C, in der Pyrolysenzone 350 C und in der darunterliegenden Zone 325 C. In diesem Falle gewinnt man Tetrachloräthylen mit einer Ausbeute von 82 Mol.-% bei einem Molverhältnis C12/C2H2 von 3, 07 : 1. Ausserdem erhält man Trichloräthylen mit einer
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Diese restlichen Produkte bestehen zum Hauptteil aus Hexachloräthan.
Wenn man die Kopfprodukte und die Bodenprodukte der Rektifikation des Tetrachloräthylens wieder in den Kreislauf einführt, so lässt sich das Verhältnis C12/C2H2 auf den Wert 3 herabsetzen und man erhält eine Molekularausbeute von Tetrachloräthylen von 98 bis 99%.
Beispiel 3 : Man arbeitet mit einem Fliessbett aus Aktivkohle und in Gegenwart von Bariumchlorid als Katalysator. Der Träger wurde mit einer Katalysatormenge von 10%, bezogen auf die Aktivkohle (Norit RL II), imprägniert. Die Temperaturen in der Adsorptionszone, Chlorierungszone, Pyrolysenzone und Abzugszone für die Endprodukte waren jeweils 180,270, 300 und 285 C. Das Chlor und das Acetylen werden in einer Menge von 3 Vol.-Teilen Chlor auf 1 Vol.- Teil Acetylen eingeführt.
Die erhaltenen Ausbeuten sind die folgenden : Tetrachloräthylen 76 Mol.-%, Trichloräthylen 12 Mol.-% und
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bett wie in Beispiel 3 und unter Aufrechterhaltung der selben Temperaturen in den verschiedenen
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Zonen, jedoch unter Benützung geringerer Chlormengen, wobei das Molekularverhältnis Chlor/ Acetylen bei 2, 62 : 1 liegt. Die erzielten Ausbeuten sind : Tetrachloräthylen 50 Mol.-%, Trichlor- äthylen 44 Mol.-% und sekundäre chlorierte Produkte 6 Mol.-%.
Beispiel 5 : Das Fliessbett besteht aus Aktivkohle, wobei man in Gegenwart von Kobaltchlorid arbeitet, das in einer Menge von 5 bis 7 Gew.-%, bezogen auf die Aktivkohle (Norit RL II), verwendet wird. Man arbeitet mit Chlorund Acetylenmengen im Molekularverhältnis 3 : 1.
Bei einer Temperatur in der Pyrolysenzone von 300 C wurden die folgenden Ausbeuten erhalten : Tetrachloräthylen 82 Mol.-%, Trichloräthylen 9 Mol.-% und sekundäre chlorierte Produkte 9 Mol.-%. Beim Arbeiten mit einem Molekularverhältnis Cla/C2H2 von 2, 62 : I und unter Aufrechterhaltung einer Temperatur in der Pyrolysenzone von 3500 C erhält man das Tetrachlor-
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restlichen chlorierten Produkte in einer Menge von 9 Mol.-%.
Beispiel 6 : Als Katalysator wird Nickelchlorid in einer Menge von 9 g je 100 g Aktivkohle verwendet. Bei einem Volumsverhältnis Chlor/Acetylen von 3 : I beobachtet man bei Einhaltung einer Temperatur in der Pyrolysenzone
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einer Menge von 19 Mol.-% und von sekundären chlorierten Produkten in einer Menge von 8 Mol.-%.
Beim Arbeiten unter denselben Bedingungen, jedoch mit einem Volumsverhältnis von Chlor und
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73 : 1von Trichloräthylen in einer Menge von 38 Mol.-% und von sekundären chlorierten Produkten in einer Menge von 11 Mol.-%.
Wenn man in Gegenwart von Manganchlorid oder von Zinkchlorid arbeitet, erhält man ähnliche Ergebnisse.
Wenn eine vollständige Umwandlung des Acetylens in ein Gemisch von Tetrachloräthylen und von Trichloräthylen im wesentlichen ein Molekularverhältnis von 3 : 2 erfolgen soll, führt man die sekundären chlorierten Produkte wieder in den Kreislauf ein und hält ein Molekularverhältnis C12/C2H2 von 2, 6 ein.
PATENTANSPRÜCHE :
1. Verfahren zur Herstellung von Trichlor- äthylen und/oder Tetrachloräthylen, durch Um- setzung von Acetylen mit gasförmigem Chlor, da- durch gekennzeichnet, dass dieEinwirkung vonChlor auf Acetylen in einem Molekularverhältnis zwischen 2 : 1 und 3 : 1 in einem Fliessbett aus adsorbieren- dem Material, wie Holzkohle, Tierkohle, Silikagel oder Tonerdegel, vorzugsweise Aktivkohle, gegebenenfalls in Gegenwart von Metallchloriden als
Katalysatoren durchgeführt und das bei der Chlorierung des Acetylens gebildete Tetrachloräthan einer Pyrolyse und/oder chlorierenden Pyrolyse, vorzugsweise in demselben Fliessbett, unterworfen wird.