DE2447785C2

DE2447785C2 -

Info

Publication number: DE2447785C2
Application number: DE19742447785
Authority: DE
Inventors: Ronald D. Glen Mills Pa. Us Bushick; Howard P. Media Pa. Us Angstadt
Original assignee: SUN VENTURES Inc ST DAVIDS PA US
Current assignee: SUN VENTURES Inc ST DAVIDS PA US
Priority date: 1973-10-10
Filing date: 1974-10-07
Publication date: 1989-08-31
Also published as: CA1029034A; JPS5076043A; FR2247453B2; NL181924B; IL45731A; DE2447785A1; JPS5851947B2; IT1030701B; DD116222A5; NL7413110A; ES430861A1; FR2247453A2

Description

Die Erfindung betrifft einen Vanadin und Aluminiumoxid enthaltenden Katalysator und dessen Verwendung zur Ammonoxidation von m- oder p-Xylol zu den entsprechenden Nitrilen. Es wurden bereits zahlreiche Ammonoxidationsverfahren mit und ohne Zusatz von Sauerstoff sowie unter Verwendung verschiedener Katalysatoren beschrieben. Bei den Verfahren, bei denen Sauerstoff zugesetzt wird, haben mehrere schwerwiegende Probleme die technische Entwicklung behindert. Eines der Hauptprobleme bei der Herstellung eines Dinitrils (z. B. Terephthalonitril) liegt darin, daß das als Nebenprodukt gebildete Mononitril in hoher Verhältnismenge vorhanden ist und daß dieses Mononitril zur weiteren Umsetzung zu dem Dinitril zurückgeführt wird. Je mehr Mononitril aber zurückgeführt werden muß, desto größer sind die erforderlichen Anlagen, so daß ein Verfahren anzustreben ist, bei dem der Hauptteil der gebildeten Nitrile aus Dinitrilen besteht.

Die Verwendung von Vanadinoxiden als Katalysatoren bei Ammonoxidationsverfahren ist ebenfalls bereits bekannt. Für bestimmte Ammonoxidationsverfahren wurden auch schon Nioboxide vorgeschlagen, obgleich diese weniger häufig gebraucht werden. So wird z. B. in der JA-PS 42-7610 beschrieben, daß trägerfreie Katalysatoren aus Gemischen von Nioboxid mit Zinn- oder Titanoxiden für die Ammonoxidation von alkylsubstituierten aromatischen Kohlenwasserstoffen zu Nitrilen geeignet sind. In der US-PS 33 38 952 wird ein Katalysator auf Antimonoxid-Eisenoxid-Grundlage zur Ammonoxidation von aliphatischen Olefinen zu Nitrilen beschrieben, der durch zahlreiche beliebige Metalloxide einschließlich Niob aktiviert wird. Ein weiteres Ammonoxidationsverfahren zur Herstellung von Nitrilen aus Xylolen, Sauerstoff und Ammoniak, das bei Temperaturen im Bereich von 300 bis 500°C und in Gegenwart eines auf Aluminiumoxid aufgetragenen Vanadiumkatalysators durchgeführt wird, ist aus der DE-PS 11 72 253 bekannt. Demgegenüber liegt der Erfindung die Aufgabe zugrunde, einen Katalysator für die Ammonoxidation zur Verfügung zu stellen, mit dessen Hilfe eine besonders hohe Selektivität für die Bildung der Dinitrile aus Xylolen erreicht wird und unerwünschte Nebenreaktionen, wie die Bildung von Kohlenoxiden und die Entalkylierung der Alkylaromaten möglichst unterdrückt werden. Mit Hilfe des erfindungsgemäßen Katalysators soll eine hohe Dinitrilausbeute erreicht werden.

Gegenstand der Erfindung ist der im Patentanspruch 1 definierte Katalysator. Er wird zur Ammonoxidation von m- oder p-Xylol zu den entsprechenden Nitrilen verwendet.

Der erfindungsgemäße Katalysator ist erhältlich durch Versetzen von Aluminiumoxid mit Vanadinpentoxid, Trocknen und Calcinieren unter Durchleiten eines Luftstroms bei hohen Temperaturen, mit dem Kennzeichen, daß eine wäßrige Aufschlämmung von gepulvertem α-Aluminiumoxid, ein Alkalimetallsalz, Vanadinpentoxid und eine Niobverbindung nach Abdampfen des Wassers geformt und bei 500 bis 600°C calciniert wird, wobei der Katalysator 1 bis 20 Gew.-% einer Alkalimetallvanadiumbronze und 0,25 bis 10 Gew.-% eines Nioboxids enthält und eine spezifische Oberfläche von 1 bis 5 m²/g aufweist.

In einer Ausführungsform des Katalysators besteht die Bronze im wesentlichen aus Bronze II mit einem Verhältnis Na/V von 0,415 und/oder aus der primären α-Phase mit einem Verhältnis Na/V von 0,50.

In einer weiteren Ausführungsform enthält der erfindungsgemäße Katalysator etwa 5 bis 10 Gew.-% Bronze II mit einem Verhältnis Na/V von 0,415 auf einem α-Aluminiumoxidträger und ist mit etwa 0,2 bis etwa 2% Niobpentoxid aktiviert worden.

Es ist bekannt, daß die Zugabe einer Alkalimetallverbindung zu Vanadinpentoxid, wenn das Gemisch erhitzt wird, komplexe Materialien mit anomalen Valenzen ergibt, die als Vanadinbronzen bekannt sind. Solche Lithiumbronzen werden von Volker et al in Zh. Neorg. Khim, 17 (6), 1529 bis 1532 (1972) beschrieben. Vanadinbronzen mit Natrium werden von Pouchard et al in Bull. de la Soc. Chimque de France, Nr. 7, Seiten 2742 bis 2745 (1968) und Seiten 4343 bis 4348 (1967) beschrieben. In ähnlicher Weise werden Kalium enthaltende Vanadinbronzen von Holtzberg et al in J. Am. Chem. Soc. Vol. 75, Seiten 1536 bis 1540 (1956) beschrieben. Lithiumbronzen werden auch von Hardy et al in Bull. de la Soc. Chimique de France, Nr. 4, 1056 bis 1065 (1967) und von Reisman et al in J. Phys. Chem. 66, 1181 bis 1185 (1964) erwähnt. Diese Bronzematerialien werden hergestellt, indem eine entsprechende Alkalimetallverbindung (z. B. ein Carbonat, Oxalat oder Acetat) mit Vanadinpentoxid vermischt wird und das Gemisch mehrere Stunden auf erhöhte Temperatur erhitzt wird. Je nach der Menge der zugefügten Alkalimetallionen werden entsprechend dem dem Gemisch eigenen jeweiligen Phasendiagramm bestimmte Phasen ausgebildet. So wird z. B. in dem oben erwähnten Artikel von Holtzberg et al das Kaliumbronzesystem beschrieben. Das Natriumsystem wird in dem Artikel von Slobodan et al in J. Appl. Chem. (USSR), 38 799 bis 38 803 (April 1965) beschrieben. Die obengenannten Alkalimetallvanadinbronzen können alle für die Ammonoxidation von p- oder m-Xylol verwendet werden. Bisher bevorzugte Bronzen zur Verwendung als Katalysatoren sind Natriumbronzen, wobei auch Gemische der verschiedenen Arten verwendet werden. Bevorzugte Arten sind die Bronze I (BZ I), in der ein Verhältnis von Natrium zu Vanadin von 0,17 vorliegt, die Bronze II (BZ II), in der dieses Verhältnis 0,415 beträgt, und eine α′-Phase, worin dieses Verhältnis 0,50 beträgt. Es sind auch andere Bronzesysteme bekannt. Diese sind zwar ebenfalls für die Ammonoxidation geeignet, doch sind sie etwas instabil, so daß sie nicht bevorzugt verwendet werden. Der Art BZ I kann die Formel Na₂O · V₂O₄ · 5 V₂O₅, der Art BZ II die Formel 5 Na₂O · V₂O · 11 V₂O₅ und der α′-Phase die Formel Na_xV₂O₅, worin x 0,7 bis 1,0 ist, zugeschrieben werden. Für die Bronzen sind weiterhin ihre Röntgenbeugungsmuster charakteristisch. Die stärksten Linien sind nachfolgend aufgeführt:

BZ I:
9,6, 7,3, 4,75, 3,87, 3,47, 3,38, 3,21, 3,11, 3,08, 2,92, 2,90, 2,727, 2,55, 2,45, 2,38, 2,18, 1,97, 1,87, 1,803, 1,74, 1,535, 1,492.
BZ II:
6,9 bis 7,04, 5,81, 3,87, 3,62, 3,50, 3,45, 3,21, 3,10, 3,01, 2,67, 2,57, 2,43, 2,32, 2,27, 2,02, 1,97, 1,96, 1,8, 1,72, 1,86, 1,504, 1,333, 1,39.
α′-Phase:
11,3, 5,645, 4,82, 4,436, 3,667, 3,456, 2,967, 2,889, 2,882, 2,799, 2,604, 2,436, 2,412, 2,291, 2,0196, 1,889, 1,803, 1,77, 1,689, 1,635, 1,592, 1,479.

Die a′-Phase kann wie die weiteren Bronzen durch Literaturmethoden erhalten werden und zur Verwendung auf einen Träger aufgebracht werden. Sie kann aber auch in situ gebildet werden. Dies kann ohne weiteres dadurch geschehen, daß man BZ II auf dem Träger in einer reduzierenden Atmosphäre (z. B. in Ammoniak) oder in einem Strom, der dem Reaktionssystem aus Kohlenwasserstoff, Ammoniak und Sauerstoff ähnlich ist, jedoch einen niedrigen Sauerstoffgehalt, z. B. ein Verhältnis Sauerstoff zu Kohlenwasserstoff von weniger als etwa 3,0, behandelt.

Wie bereits ausgeführt wurde, können die Katalysatorbronzen auch ein Gemisch aus den oben beschriebenen Bronzen darstellen. Bevorzugt verwendete Katalysatoren stellen ein Gemisch dar, in dem entweder BZ II oder die α′-Phase oder beide vorherrschen. Obgleich auch die Art BZ I geeignet ist, wird es jedoch bevorzugt, um die Menge der Kohlenoxide auf einem Minimum zu halten, in der Katalysatorzusammensetzung eine vorherrschende Menge von BZ I zu vermeiden.

Um den erfindungsgemäßen niobaktivierten Katalysator zu erhalten, wird die entsprechende Niobverbindung einfacherweise während der Herstellung des Katalysators zugesetzt. Bei dieser Technik wird zu den gesamten gepulverten Katalysatorbestandteilen Nb₂O₅ zugesetzt und damit physikalisch vermischt, worauf das Gemisch für den Gebrauch zu Pellets verpreßt wird. Bei einer weiteren Technik wird ein wasserlösliches Niobsalz (z. B. Kaliumniobat) zugefügt und mit den anderen Katalysatorbestandteilen dazu verwendet, um den Träger zu imprägnieren. Die Menge an Niob auf dem Gesamtkatalysator beträgt etwa 0,25 bis 10 Gew.-% (als Nb₂O₅), wobei jedoch ein Bereich von etwa 0,2 bis etwa 2% bevorzugt wird.

Der Katalysatorträger für den erfindungsgemäßen Katalysator umfaßt α-Aluminiumoxid. a-Aluminiumoxid ist gut bekannt. Beispiele hierfür sind natürlicher Korund sowie synthetische Modifikationen, die im Handel erhältlich sind. Diese Materialien haben eine hohe Dichte (etwa 0,75 bis 1,0 g/cm³) und eine sehr niedrige spezifische Oberfläche (von etwa 6 m²/g oder weniger). Im allgemeinen enthält das α-Aluminiumoxid genügend Natriumionen, daß die Natriumbronzen ohne eine Zugabe von Natrium- oder anderen Alkalimetallverbindungen hergestellt werden können. Wenn jedoch nicht genügend Natrium vorhanden ist, dann kann eine genügende Menge zur Erzielung der gewünschten Bronze zugesetzt werden. Bei der Herstellung der Trägerkatalysatoren ist es lediglich erforderlich, eine wäßrige Aufschlämmung von gepulvertem (0,088 mm oder feiner) α-Aluminiumoxid, Alkalimetallsalz (vorzugsweise dem Carbonat), Niobverbindung und V₂O₅ herzustellen, das Wasser abzudampfen, zu pelletisieren und die Pellets bei 500 bis 600°C mehrere Stunden lang unter langsamem Durchleiten eines Luftstroms durch den Ofen zu calcinieren. Durch die Wärmebehandlung wird das Material in Bronzen und Oxide umgewandelt. Alternativ und vorzugsweise kann der Katalysator auf den Träger durch eine Imprägnierungstechnik aufgebracht werden, wobei eine wäßrige Vanadinoxalatlösung, die eine entsprechende Menge von Alkalimetall enthält, auf dem α-Aluminiumoxidträger abgeschieden wird und eine anschließende Wärmebehandlung durchgeführt wird. Dieses Verfahren ist gut bekannt. Wie bereits zum Ausdruck gebracht wurde, umfaßt der Katalysatorträger α-Aluminiumoxid. Er kann jedoch auch weitere Komponenten, wie Siliziumdioxid und andere Metalloxide, sowie die normalerweise in α-Aluminiumoxid gefundenen Verunreinigungen, z. B. Eisen und Magnesium enthalten. Jedoch bestehen mindestens etwa 75 Gew.-% des Trägers aus α-Aluminiumoxid.

Die Menge der katalytisch wirksamen Komponente auf dem Träger beträgt 1 bis 20 Gew.-%, vorzugsweise etwa 5 bis 10%. Die spezifische Oberfläche der bei dem Verfahren verwendeten Katalysatoren ist im allgemeinen ziemlich niedrig und liegt bei 1 bis 5 m²/g. Das Porenvolumen des Katalysators ist so, daß der Hauptteil der Poren Durchmesser von weniger als etwa 1 µm hat und in der Größenordnung von etwa 0,2 bis 1,0 µm liegt.

Nachdem ein niobaktivierter BZ I- oder ein aktivierter gemischter BZ I- und BZ II-Katalysator hergestellt worden ist und verwendet wird, wird er vorzugsweise durch eine Wärmebehandlung bei etwa 500 bis etwa 750°C über einen Zeitraum von 3 bis 4 Std. gealtert. Durch diese Behandlung wird das meiste, wenn nicht alles BZ I in BZ II umgewandelt, das gegenüber BZ I bevorzugt wird.

Somit wird ein Katalysator eingesetzt, der eine Alkalimetallvanadinbronze darstellt, welche mit Niob aktiviert ist und der vorzugsweise eine aktivierte Bronze II oder α′-Phase ist. Die Katalysatoren werden für den Gebrauch vorzugsweise pelletisiert, sie können aber auch in Pulverform verwendet werden.

Geeignete Ausgangsstoffe für eine Ammonoxidation mit dem erfindungsgemäßen Katalysator sind sowohl meta- als auch para-Xylol. Der erfindungsgemäße Katalysator wird dabei vorzugsweise im Festbettverfahren bei Temperaturen zwischen etwa 375°C und 500°C eingesetzt. Bei der Verwendung von m-Xylol zur Herstellung von Isophthalonitril wird es jedoch bevorzugt, Temperaturen am unteren Ende des oben angegebenen Bereichs anzuwenden. Dies steht im Einklang mit der bekannten Tatsache, daß m-Xylol gegenüber einer Kohlenoxidbildung empfindlicher ist als das p-Isomere.

Naturgemäß variiert die Kontaktzeit für die Ausgangstoffe am Katalysator über einen weiten Bereich, liegt aber gewöhnlich bei etwa 0,1 bis 10 sec. Die tatsächlich angewendeten Kontaktzeiten hängen gewöhnlich von der Katalysatorbelastung, dem Katalysatorvolumen, der Temperatur und anderen Parametern ab. Der Fachmann kann die jeweilige Kontaktzeit beim erfindungsgemäßen Katalysator entsprechend diesen Reaktionsparametern ohne Schwierigkeiten auswählen.

Bei der Verwendung des erfindungsgemäßen Katalysators wird die Ammonoxidation vorzugsweise in einer herkömmlichen Vorrichtung durchgeführt, wobei die Reaktionsgase über den Katalysator bei Reaktionstemperatur strömen und die Abstromgase in die entsprechenden Produkt- und Nebenproduktströme aufgetrennt werden. Die Verwendung des erfindungsgemäßen Katalysators bei der Ammonoxidation von m- oder p-Xylol hat folgende besonderen Vorteile: (a) eine niedrige Bildung von Kohlenoxiden, (b) eine hohe Selektivität für die Bildung der Dinitrile, (c) niedrige Verhältnisse von Sauerstoff und Ammoniak zu Kohlenwasserstoff, (d) eine minimalisierte Entalkylierung der Polyalkylaromaten (d. h. das Benzonitril wird nur in geringen Mengen gebildet) und (e) die Prozeßtemperatur ist ziemlich niedrig.

Die Herstellung des erfindungsgemäßen Katalysators kann nach den zwei nachstehenden Methoden erfolgen:

Methode A

Der α-Aluminiumoxidträger wird zu einem feinen Pulver mit einer Teilchengröße von etwa 0,088 mm oder weniger vermahlen und mit der entsprechenden Menge von Nb₂O₅ und V₂O₅ versetzt. Wenn die Analyse zeigt, daß die Alkalimetallmenge in dem α-Aluminiumoxid nicht ausreichend ist, dann wird die gewünschte Menge von Natriumcarbonat oder einem anderen Alkalimetallsalz zugesetzt. Das Gemisch wird sodann trocken vermahlen und mit Wasser versetzt. Das Gemisch wird weiter durchbewegt, um eine Aufschwämmung herzustellen. Die Aufschlämmung wird in eine Abdampfschale gegossen und zur Trockene eingedampft. Der trockene Rückstand wird weiter vermischt, um Agglomerate aufzubrechen, und es wird Wasser zugesetzt, damit eine Paste gebildet wird, die zu Pellets verformt wird. Diese werden sodann etwa 4 Std. bei 540°C calciniert, wobei durch den Ofen Luft mit einer Geschwindigkeit von 2,5 l/min geleitet wird. Nach dem Abkühlen sind die Katalysatorpellets für den Gebrauch fertig.

Methode B

Granuliertes Aluminiumoxid (2,38 bis 1,19 mm) wird 4 Std. auf 1300°C erhitzt. Kaliumniobat (4 K₂O · 3 Nb₂O₅ · 16 H₂O) und Vanadinpentoxid werden in 5 Teilen Wasser suspendiert, auf 80°C erhitzt und langsam mit Oxalsäure versetzt, wodurch eine blau gefärbte Vanadinoxalatlösung erhalten wird. Es wird Natriumcarbonat zugefügt und in die Lösung wird auch Aluminiumoxid gegeben. Das Gemisch wird unter Rühren auf einem Wasserbad getrocknet. Unter Einpumpen von Luft wird 16 Std. in einem Ofen bei 400°C wärmebehandelt, wodurch der Katalysator erhalten wird, der nach dem Abkühlen für den Gebrauch fertig ist.

Der Einsatz des erfindungsgemäßen Katalysators bei der Ammonoxidation von p- oder m-Xylol erfolgt gemäß nachstehender Arbeitsweise:

Eine entsprechende Menge des Katalysators (mit oder ohne ein inertes Verdünnungsmittel, z. B. Quarz) wurde in einen Festbett-Quarzreaktor (mit einem Durchmesser von 31,7 mm und einer Länge von 61,0 mm) gegeben. Eine inerte Packung oberhalb des Katalysatos diente als Vorerhitzungszone. Eine geringe Menge (25,4 bis 50,8 mm) einer ähnlichen inerten Packung wurde in den Boden des Reaktors eingelegt, um den Katalysator in der Reaktionszone zu tragen. Das obere Ende des Reaktors wurde mit einer Zusammenstellung versehen, die vielfache Öffnungen hatte, durch welche die Kohlenwasserstoffe, Ammoniak und Luft (oder Sauerstoff/Helium- oder Sauerstoff/Stickstoff-Gemische) dosiert eingeleitet werden konnten. Die Ausgangsstoffe konnten in dieser "Mischkammer" vermischt werden oder vorgemischt werden und sodann in den Reaktor eingespeist werden, der im wesentlichen bei Atmosphärendruck betrieben wurde. Die Geschwindigkeit des Gasstromes wurde so eingestellt, daß bei einer gegebenen Reaktionszeit über einem gegebenen Katalysatorvolumen die gewünschte Kontaktzeit erhalten wurde.

Die abströmenden Gase wurden aus dem Reaktor in einen abgekühlten Kolben geleitet, wo die Produkte zusammen mit Ammoniumcarbonat und Wasser gesammelt wurden. Das restliche entweichende Gas wurde durch einen mit kaltem Wasser gekühlten Kühler, ein Trockenrohr und ein mit NaOH und Asbest gefülltes Absorptionsrohr geleitet und am Schluß in einem großen Polyvinylchloridbeutel aufgefangen.

Die Analyse der organischen Schicht, der Wasserschicht, einer Gasprobe aus dem Beutel sowie die Gewichtszunahme des Absorptionsrohres (die auf nicht als Ammoniumcarbonat gebundenes CO₂ zurückzuführen ist) ermöglicht eine Errechnung der Resultate (d. h. der Umwandlung und der Ausbeute).

Beispiele 1 bis 4

Nach der beschriebenen Verfahrensweise wurde ein erfindungsgemäßer Katalysator aus einer Natriumvanadinbronze auf α-Aluminiumoxid hergestellt, der 8,5% Vanadium (als V₂O₅) und 0,6% Nb₂O₅ enthielt. Bei der Durchführung der Ammonoxidation bei 430°C unter Verwendung des erfindungsgemäßen Katalysators wurden die in Tabelle I angegebenen Werte erhalten.

Tabelle I

Ammonoxidation von p-Xylol

Beispiele 5 bis 9

Die Ammonoxidation wurde wie oben beschrieben unter Anwendung eines Molverhältnisses von Ammoniak zu p-Xylol von 2,3 : 1 sowie der weiter in Tabelle II gezeigten Reaktionsparameter durchgeführt.

Wie aus diesen Werten ersichtlich, liefert der eingesetzte erfindungsgemäße niobaktivierte Katalysator günstige Ergebnisse hinsichtlich der Dinitrilausbeute.

Beispiel 10

Bei der Durchführung des Verfahrens der Beispiele 5 bis 9 mit m-Xylol, jedoch bei 400°C, wurde die gleiche hohe Ausbeute an Isophthalonitril erhalten.

Obgleich die obigen Beispiele die Verwendung des Katalysators in einem Festbettsystem beschreiben, kann der erfindungsgemäße Katalysator naturgemäß auch genauso gut in anderen Systemen, z. B. im Fließbett oder im Wirbelbett verwendet werden. So wird z. B. eine geeignet hohe Ausbeute an Gesamtnitrilen (z. B. von Toluolnitril und Terephthalonitril) aus p-Xylol in einem Wirbelbett erhalten, bei dem ein Rohr mit einem Durchmesser von 31,75 mm und einer Länge von 1,8 m aus Edelstahl verwendet wird.

Dabei wurde als Katalysator niobaktivierte Bronze II auf a-Aluminiumoxid eingesetzt (800 g Katalysator in dem Rohr, Höhe des expandierten Bettes 5,1 bis 10,2 cm).

Die Reaktionsbedingungen waren folgende:

Temperatur: 400°C
O₂/p-Xylol = 2,5
NH₃/p-Xylol = 2,5
Kontaktzeit = 6 sec
Druck = 1 bar

Bei der Verwendung des Katalysators im Festbettbetrieb ist der Druck des Systems vorzugsweise im wesentlichen Atmosphärendruck, da die Umwandlung und die Selektivität in herkömmlichen Festbettsystemen bei höheren Drücken aufgrund einer Heißfleckbildung abfällt. Um solche Probleme zu vermeiden, wird es bevorzugt, ein Fließbettsystem anzuwenden, bei dem die Heißfleckenbildung vermieden wird. Die Verwendung des Katalysators im Fließbettsystem erfolgt vorzugsweise bei etwa 1 bis 5 bar.

Tabelle II

Ammonoxidation von p-Xylol

Claims

1. Vanadin und Aluminiumoxid enthaltender Katalysator, erhältlich durch Versetzen von Aluminiumoxid mit Vanadinpentoxid, Trocknen und Calcinieren unter Durchleiten eines Luftstroms bei hohen Temperaturen, dadurch gekennzeichnet, daß eine wäßrige Aufschlämmung von gepulvertem α-Aluminiumoxid, ein Alkalimetallsalz, Vanadinpentoxid und eine Niobverbindung nach Abdampfen des Wassers geformt und bei 500 bis 600°C calciniert wird, wobei der Katalysator 1 bis 20 Gew.-% einer Alkalimetallvanadiumbronze und 0,25 bis 10 Gew.-% eines Nioboxids enthält und eine spezifische Oberfläche von 1 bis 5 m²/g aufweist.

2. Verwendung des Katalysators nach Anspruch 1, zur Ammonoxidation von m- oder p-Xylol zu den entsprechenden Nitrilen.