WO2022075156A1 - グリーンシートの製造方法 - Google Patents
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- C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
- C04B2235/70—Aspects relating to sintered or melt-casted ceramic products
- C04B2235/96—Properties of ceramic products, e.g. mechanical properties such as strength, toughness, wear resistance
- C04B2235/963—Surface properties, e.g. surface roughness
Definitions
- the step of obtaining the silicon nitride water slurry is a step of obtaining a silicon nitride water slurry containing at least silicon nitride, water, and a binder, and the blending amount of water is 10 to 70 parts by mass per 100 parts by mass of silicon nitride.
- the silicon nitride water slurry contains silicon nitride.
- silicon nitride water slurry containing silicon nitride it is preferable to use silicon nitride powder as a raw material thereof.
- the silicon nitride powder to be blended in the silicon nitride water slurry is not particularly limited as long as it is a powdery substance represented by the chemical formula Si 3 N 4 , and a known powder can be used.
- the silicon nitride powder may be a powder containing ⁇ -Si 3 N 4 particles, a powder containing ⁇ -Si 3 N 4 particles, or may contain both of them.
- Examples of the carbonitride-based compound containing a rare earth element include Y 2 Si 4 N 6 C, Yb 2 Si 4 N 6 C, and Ce 2 Si 4 N 6 C, among which the thermal conductivity is high.
- Y 2 Si 4 N 6 C and Yb 2 Si 4 N 6 C are preferable from the viewpoint that a high silicon nitride sintered body can be easily obtained.
- the pressure in the reduced pressure treatment step is preferably ⁇ 0.15 MPa ⁇ G or more, preferably ⁇ 0.09 MPa ⁇ G or less. If the pressure is too low, it may cause new bubbles to be generated due to bumping or the like. If the pressure is too high, it tends to be difficult to sufficiently destroy the micelles in a short time.
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Abstract
本発明の一実施形態は、グリーンシートの製造方法、窒化ケイ素焼結体の製造方法、又は、グリーンシート成形材料に関し、該グリーンシートの製造方法は、少なくとも窒化ケイ素、水、及びバインダーを含み、水の配合量が窒化ケイ素１００質量部あたり１０～７０質量部である窒化ケイ素水スラリーを得る工程と、前記窒化ケイ素水スラリーを減圧処理してグリーンシート成形用スラリーを得る減圧処理工程と、前記グリーンシート成形用スラリーを成形してシート成形体を得るシート成形工程とを含む。
Description
本発明の一実施形態は、グリーンシートの製造方法、窒化ケイ素焼結体の製造方法、又は、グリーンシート成形材料に関する。
窒化ケイ素粉末を高温で焼結させた窒化ケイ素焼結体は、各種セラミックス焼結体の中でも、軽量で且つ常温から高温までの機械的強度が強く、耐薬品性、熱伝導性、電気絶縁性に優れる等の特徴があり、放熱基板、耐摩耗用部材、高温構造用部材などとして用いられている。
窒化ケイ素焼結体の製造方法の一例として、グリーンシートと呼ばれるシート状の成形体を焼成する方法が挙げられる。グリーンシートは、窒化ケイ素粉末やバインダーなどの原料を溶媒に分散させた窒化ケイ素スラリーを、ドクターブレード法などによってシート状に成形することで製造される。
従来のドクターブレード法におけるグリーンシートの製造では、成形の容易さ、乾燥のし易さなどの観点から、スラリーの溶媒としてトルエンやアルコールなどの有機溶媒が使用されていた（例えば、特許文献１、２）。例えば特許文献１では、窒化ケイ素と焼結助剤の混合粉末１００重量部に対して、トルエンとエタノールの混合溶液を合計７０重量部使用したスラリーを使用してグリーンシートを製造している。また、特許文献２では、固形分濃度６０％のスラリーを使用してグリーンシートを製造しており、溶媒としてはエチルアルコールが例示されている。
前記のように、従来はグリーンシート製造用のスラリーの溶媒として有機溶媒が使用されてきたが、近年は環境負荷が少ない製造方法が求められている。そこで本発明者らは、有機溶媒よりも環境負荷が小さい水をスラリーの溶媒として使用するグリーンシートの製造を試みた。ところが、前記溶媒として水を使用した場合、得られるグリーンシートに多量の気泡が発生するという問題が生じることが判明した。そして、多量の気泡が発生したグリーンシートを焼成すると、得られる焼結体の表面に凹みやボイド等の欠陥が発生してしまい、例えば、機械的特性や電気的特性の面で、良好な焼結体が得られないという問題が発生することが判明した。
本発明の一実施形態は、スラリーの溶媒として水を使用して環境負荷を軽減しつつ、気泡の発生が抑制されたグリーンシートを製造する。
本発明者らが鋭意研究を行ったところ、スラリーの溶媒として水を使用した場合、スラリー中の窒化ケイ素の一部が水と反応して気体が発生することにより、グリーンシートに多量の気泡が発生することが判明した。そして、さらに検討を進めたところ、スラリーの溶媒として水を使用すると、スラリー原料の混合時にバインダーがミセルを形成してしまい、得られる焼結体の性状に悪影響を与えるため、このミセルを破壊することを目的として、窒化ケイ素水スラリーを減圧条件下で処理する減圧処理工程が必要となることが判明した。一方、前記窒化ケイ素と水との反応は、前記減圧処理工程で主に発生することも見出した。
本発明者らは、これらの知見に基づいて、前記減圧処理工程における気体の発生を抑制すべく、グリーンシートを短時間の減圧処理工程で製造可能な窒化ケイ素水スラリーの組成の検討を行った結果、スラリー中の水の配合量を特定の範囲に制限した窒化ケイ素水スラリーを使用することにより、グリーンシートの気泡を効果的に抑制できることを見出し、本発明を完成するに至った。
本発明の構成例は以下の通りである。
本発明者らは、これらの知見に基づいて、前記減圧処理工程における気体の発生を抑制すべく、グリーンシートを短時間の減圧処理工程で製造可能な窒化ケイ素水スラリーの組成の検討を行った結果、スラリー中の水の配合量を特定の範囲に制限した窒化ケイ素水スラリーを使用することにより、グリーンシートの気泡を効果的に抑制できることを見出し、本発明を完成するに至った。
本発明の構成例は以下の通りである。
本発明の一実施形態は、少なくとも窒化ケイ素、水、及びバインダーを含み、水の配合量が窒化ケイ素１００質量部あたり１０～７０質量部である窒化ケイ素水スラリーを得る工程と、
前記窒化ケイ素水スラリーを減圧処理してグリーンシート成形用スラリーを得る減圧処理工程と、
前記グリーンシート成形用スラリーを成形してシート成形体を得るシート成形工程と
を含む、グリーンシートの製造方法である。
前記窒化ケイ素水スラリーを減圧処理してグリーンシート成形用スラリーを得る減圧処理工程と、
前記グリーンシート成形用スラリーを成形してシート成形体を得るシート成形工程と
を含む、グリーンシートの製造方法である。
前記窒化ケイ素水スラリーは、さらに消泡剤を含むことが好ましく、前記消泡剤は、ポリエーテル系消泡剤であることが好ましく、前記消泡剤の配合量は、窒化ケイ素１００質量部あたり０．２５～５．０質量部であることが好ましい。
前記減圧処理は、１５℃以上５５℃以下で行うことが好ましい。
また、本発明の一実施形態として、前記グリーンシートの製造方法により得られたグリーンシートを１５００～２０００℃の条件で焼成する工程を含む、窒化ケイ素焼結体の製造方法が挙げられる。
さらに、本発明の一実施形態として、窒化ケイ素、水、及びバインダーを含み、水の配合量が窒化ケイ素１００質量部あたり１０～７０質量部である窒化ケイ素水スラリーから得られたグリーンシート成形材料が挙げられる。
該窒化ケイ素水スラリーは、ポリエーテル系消泡剤を含み、前記ポリエーテル系消泡剤の配合量が窒化ケイ素１００質量部あたり０．２５～５．０質量部であることが好ましい。
該窒化ケイ素水スラリーは、ポリエーテル系消泡剤を含み、前記ポリエーテル系消泡剤の配合量が窒化ケイ素１００質量部あたり０．２５～５．０質量部であることが好ましい。
本発明の一実施形態によれば、スラリーの溶媒として水を使用したグリーンシートの製造において、気泡が抑制されたグリーンシートを製造することが可能となる。このグリーンシートを用いることにより、スラリーの溶媒として有機溶媒を使用してきた従来の窒化ケイ素焼結体の製造方法よりも環境負荷が少ない製造条件で窒化ケイ素焼結体を製造することができ、しかも、良好な物性を有する窒化ケイ素焼結体を得ることが可能となる。
また、スラリーの溶媒として水を使用することにより、続く焼成工程において、残存する溶媒の揮発に伴う爆発等の危険がないため、窒化ケイ素焼結体の製造設備を簡素にできる点においても、メリットがある。
≪グリーンシートの製造方法≫
本発明の一実施形態は、少なくとも窒化ケイ素、水、及びバインダーを含み、水の配合量が窒化ケイ素１００質量部あたり１０～７０質量部である窒化ケイ素水スラリーを得る工程と、前記窒化ケイ素水スラリーを減圧処理してグリーンシート成形用スラリーを得る減圧処理工程と、前記グリーンシート成形用スラリーを成形してシート成形体を得るシート成形工程を含む、グリーンシートの製造方法である。
本発明の一実施形態は、少なくとも窒化ケイ素、水、及びバインダーを含み、水の配合量が窒化ケイ素１００質量部あたり１０～７０質量部である窒化ケイ素水スラリーを得る工程と、前記窒化ケイ素水スラリーを減圧処理してグリーンシート成形用スラリーを得る減圧処理工程と、前記グリーンシート成形用スラリーを成形してシート成形体を得るシート成形工程を含む、グリーンシートの製造方法である。
＜窒化ケイ素水スラリーを得る工程＞
窒化ケイ素水スラリーを得る工程は、少なくとも窒化ケイ素、水、及びバインダーを含み、水の配合量が窒化ケイ素１００質量部あたり１０～７０質量部である窒化ケイ素水スラリーを得る工程である。
窒化ケイ素水スラリーを得る工程は、少なくとも窒化ケイ素、水、及びバインダーを含み、水の配合量が窒化ケイ素１００質量部あたり１０～７０質量部である窒化ケイ素水スラリーを得る工程である。
〔窒化ケイ素〕
窒化ケイ素水スラリーは、窒化ケイ素を含む。このような窒化ケイ素を含む窒化ケイ素水スラリーとしては、その原料として、窒化ケイ素粉末を用いることが好ましい。
窒化ケイ素水スラリーに配合される窒化ケイ素粉末は、化学式Ｓｉ3Ｎ4で示される粉末状の物質であれば特に限定されず、公知の粉末を使用することが出来る。例えば、窒化ケイ素粉末は、α－Ｓｉ3Ｎ4粒子を含有する粉末でもよいし、β－Ｓｉ3Ｎ4粒子を含有する粉末でもよいし、これら双方を含有していてもよい。特に、β－Ｓｉ3Ｎ4粒子を８０％以上、特に９０％以上含有する窒化ケイ素粉末を使用することが好ましい。
窒化ケイ素水スラリーに配合される窒化ケイ素粉末は、１種でもよく、２種以上でもよい。
窒化ケイ素水スラリーは、窒化ケイ素を含む。このような窒化ケイ素を含む窒化ケイ素水スラリーとしては、その原料として、窒化ケイ素粉末を用いることが好ましい。
窒化ケイ素水スラリーに配合される窒化ケイ素粉末は、化学式Ｓｉ3Ｎ4で示される粉末状の物質であれば特に限定されず、公知の粉末を使用することが出来る。例えば、窒化ケイ素粉末は、α－Ｓｉ3Ｎ4粒子を含有する粉末でもよいし、β－Ｓｉ3Ｎ4粒子を含有する粉末でもよいし、これら双方を含有していてもよい。特に、β－Ｓｉ3Ｎ4粒子を８０％以上、特に９０％以上含有する窒化ケイ素粉末を使用することが好ましい。
窒化ケイ素水スラリーに配合される窒化ケイ素粉末は、１種でもよく、２種以上でもよい。
窒化ケイ素水スラリーに配合される窒化ケイ素粉末の比表面積は、好ましくは５ｍ2／ｇ以上であり、好ましくは２０ｍ2／ｇ以下である。
窒化ケイ素粉末の比表面積が５ｍ2／ｇ未満の場合、焼結性が低下する傾向がある。一方、比表面積が２０ｍ2／ｇを超えると、後述のスラリーの調製時に、水との反応が起こり易く、また、得られるスラリー中に気泡が取り込まれ易くなり、脱泡に多くの時間を要するため、結果的に得られるグリーンシート中の気泡量が増加してしまう傾向がある。
前記窒化ケイ素粉末の比表面積は、より好ましくは７ｍ2／ｇ以上であり、より好ましくは１５ｍ2／ｇ以下である。なお、本明細書における比表面積は、窒素ガス吸着によるＢＥＴ１点法を用いて測定したＢＥＴ比表面積を意味する。
窒化ケイ素粉末の比表面積が５ｍ2／ｇ未満の場合、焼結性が低下する傾向がある。一方、比表面積が２０ｍ2／ｇを超えると、後述のスラリーの調製時に、水との反応が起こり易く、また、得られるスラリー中に気泡が取り込まれ易くなり、脱泡に多くの時間を要するため、結果的に得られるグリーンシート中の気泡量が増加してしまう傾向がある。
前記窒化ケイ素粉末の比表面積は、より好ましくは７ｍ2／ｇ以上であり、より好ましくは１５ｍ2／ｇ以下である。なお、本明細書における比表面積は、窒素ガス吸着によるＢＥＴ１点法を用いて測定したＢＥＴ比表面積を意味する。
〔水〕
窒化ケイ素水スラリーは、溶媒として水を使用する。窒化ケイ素水スラリーの溶媒として水を使用することによって、有機溶媒を使用する場合と比較して環境負荷を少なくすることが出来る。
該水としては特に制限されず、水道水等を用いてもよいが、純水や、イオン交換水等を用いることが好ましい。
窒化ケイ素水スラリーは、溶媒として水を使用する。窒化ケイ素水スラリーの溶媒として水を使用することによって、有機溶媒を使用する場合と比較して環境負荷を少なくすることが出来る。
該水としては特に制限されず、水道水等を用いてもよいが、純水や、イオン交換水等を用いることが好ましい。
窒化ケイ素水スラリーにおける水の配合量は、窒化ケイ素１００質量部あたり１０質量部以上、好ましくは３０質量部以上であり、７０質量部以下、好ましくは５０質量部以下である。水の配合量を７０質量部以下に制限することにより、グリーンシートへの気泡の残存を効果的に抑制することが可能となる。
前記のように、窒化ケイ素水スラリーにおける水の配合量を１０～７０質量部とすることで、グリーンシートへの気泡の残存を抑制できる理由は明確ではないが、本発明者らは以下のように考えている。
すなわち、バインダーを含む窒化ケイ素水スラリーの水の配合量を１０～７０質量部に制限すれば、窒化ケイ素表面や窒化ケイ素間に存在するバインダーの濃度が高くなり、窒化ケイ素と水との接触機会を抑えることができると考えられる。そしてこの結果、窒化ケイ素と水との反応により発生するアンモニアガス等の気体の発生を抑えることができ、気体の発生に起因する気泡の発生も抑えられる、と推測している。
また、前記スラリー中では、水中に分散したバインダーの分子により気泡を包含するミセルを形成し易く、これを除くために減圧処理工程が必要となるが、前記水の配合量を制限することにより、該ミセルの発生量を抑制することができる、と推測される。ミセルの発生量を抑制することで、より短時間で減圧処理工程を終了させることが可能となり、その結果、減圧処理工程での気体の発生を抑制できる、と推測している。
すなわち、バインダーを含む窒化ケイ素水スラリーの水の配合量を１０～７０質量部に制限すれば、窒化ケイ素表面や窒化ケイ素間に存在するバインダーの濃度が高くなり、窒化ケイ素と水との接触機会を抑えることができると考えられる。そしてこの結果、窒化ケイ素と水との反応により発生するアンモニアガス等の気体の発生を抑えることができ、気体の発生に起因する気泡の発生も抑えられる、と推測している。
また、前記スラリー中では、水中に分散したバインダーの分子により気泡を包含するミセルを形成し易く、これを除くために減圧処理工程が必要となるが、前記水の配合量を制限することにより、該ミセルの発生量を抑制することができる、と推測される。ミセルの発生量を抑制することで、より短時間で減圧処理工程を終了させることが可能となり、その結果、減圧処理工程での気体の発生を抑制できる、と推測している。
〔バインダー〕
窒化ケイ素水スラリーには、バインダーが配合される。バインダーを配合することによって、窒化ケイ素水スラリーから得られるシート成形体を所望の形状に維持することが容易となる。
バインダーとしては、有機高分子を使用することが好ましく、例えば、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール、メチルセルロース、アルギン酸、ポリエチレングリコール、カルボキシメチルセルロース、エチルセルロース、アクリル樹脂が挙げられる。
窒化ケイ素水スラリーに配合されるバインダーは、１種でもよく、２種以上でもよい。
窒化ケイ素水スラリーには、バインダーが配合される。バインダーを配合することによって、窒化ケイ素水スラリーから得られるシート成形体を所望の形状に維持することが容易となる。
バインダーとしては、有機高分子を使用することが好ましく、例えば、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール、メチルセルロース、アルギン酸、ポリエチレングリコール、カルボキシメチルセルロース、エチルセルロース、アクリル樹脂が挙げられる。
窒化ケイ素水スラリーに配合されるバインダーは、１種でもよく、２種以上でもよい。
窒化ケイ素水スラリーにおけるバインダーの配合量は、窒化ケイ素１００質量部あたり、好ましくは１～３０質量部であり、前記配合量は成形条件等に応じて適宜決定すればよい。
〔添加剤〕
窒化ケイ素水スラリーには、本発明の効果を阻害しない範囲で、公知の添加剤を配合してもよい。
窒化ケイ素水スラリーに配合され得る添加剤はそれぞれ、１種でもよく、２種以上でもよい。
窒化ケイ素水スラリーには、本発明の効果を阻害しない範囲で、公知の添加剤を配合してもよい。
窒化ケイ素水スラリーに配合され得る添加剤はそれぞれ、１種でもよく、２種以上でもよい。
［焼結助剤］
窒化ケイ素水スラリーには、焼結助剤を配合することが好ましい。
焼結助剤としては、窒化ケイ素粉末の焼結に使用されるものであれば特に制限されないが、得られる窒化ケイ素焼結体の熱伝導率の低下を抑制することができる等の点から、酸素原子を含まない化合物が特に好適に使用される。
窒化ケイ素水スラリーには、焼結助剤を配合することが好ましい。
焼結助剤としては、窒化ケイ素粉末の焼結に使用されるものであれば特に制限されないが、得られる窒化ケイ素焼結体の熱伝導率の低下を抑制することができる等の点から、酸素原子を含まない化合物が特に好適に使用される。
前記酸素原子を含まない化合物としては、希土類元素又はマグネシウム元素を含む炭窒化物系の化合物（以下「特定の炭窒化物系の化合物」ともいう。）、及び、マグネシウム元素を含む窒化物系の化合物（以下「特定の窒化物系の化合物」ともいう。）が好ましい。このような、特定の炭窒化物系の化合物及び特定の窒化物系の化合物からなる群より選択される１種以上の化合物を焼結助剤として用いることで、より効果的に熱伝導率が高い窒化ケイ素焼結体を容易に得ることができる。前記特定の炭窒化物系の化合物は、窒化ケイ素水スラリーに配合される窒化ケイ素粉末に含まれ得る酸素を吸着するゲッター剤として機能すると考えられ、前記特定の窒化物系の化合物は、窒化ケイ素焼結体の全酸素量を低下することができると考えられる。結果として、特定の炭窒化物系の化合物及び特定の窒化物系の化合物からなる群より選択される１種以上の化合物を用いることで、熱伝導率がより高い窒化ケイ素焼結体が得られると考えられる。
特定の炭窒化物系の化合物及び特定の窒化物系の化合物はそれぞれ、１種を用いてもよいし、２種以上を用いてもよい。
特定の炭窒化物系の化合物及び特定の窒化物系の化合物はそれぞれ、１種を用いてもよいし、２種以上を用いてもよい。
前記希土類元素としては、Ｙ（イットリウム）、Ｌａ（ランタン）、Ｓｍ（サマリウム）、Ｃｅ（セリウム）、Ｙｂ（イッテルビウム）などが好ましい。
希土類元素を含む炭窒化物系の化合物としては、例えば、Ｙ2Ｓｉ4Ｎ6Ｃ、Ｙｂ2Ｓｉ4Ｎ6Ｃ、Ｃｅ2Ｓｉ4Ｎ6Ｃが挙げられ、これらの中でも、熱伝導率が高い窒化ケイ素焼結体を容易に得ることができる等の点から、Ｙ2Ｓｉ4Ｎ6Ｃ、Ｙｂ2Ｓｉ4Ｎ6Ｃが好ましい。
マグネシウム元素を含む炭窒化物系の化合物としては、例えば、ＭｇＳｉ4Ｎ6Ｃが挙げられる。
また、マグネシウム元素を含む窒化物系の化合物としては、例えば、ＭｇＳｉＮ2が挙げられる。
また、マグネシウム元素を含む窒化物系の化合物としては、例えば、ＭｇＳｉＮ2が挙げられる。
前記特定の炭窒化物系の化合物及び特定の窒化物系の化合物の中でも、特に好ましい化合物は、Ｙ2Ｓｉ4Ｎ6Ｃ、ＭｇＳｉ4Ｎ6Ｃ、ＭｇＳｉＮ2である。
また、焼結助剤は、前記酸素原子を含まない化合物と共に、金属酸化物を用いることが好ましい。焼結助剤として、金属酸化物を用いることで、窒化ケイ素の焼結が進行しやすくなり、より緻密で強度が高い焼結体を容易に得ることができる。
金属酸化物としては、例えば、イットリア（Ｙ2Ｏ3）、マグネシア（ＭｇＯ）、セリア（ＣｅＯ2）が挙げられる。これらの中でも、イットリアが好ましい。
金属酸化物は、１種を用いてもよいし、２種以上を用いてもよい。
金属酸化物は、１種を用いてもよいし、２種以上を用いてもよい。
焼結助剤として、酸素原子を含まない化合物と金属酸化物とを併用する場合、前記酸素原子を含まない化合物と金属酸化物との質量比（酸素原子を含まない化合物／金属酸化物）は、好ましくは０．２以上、より好ましくは０．４以上、さらに好ましくは０．６以上であり、好ましくは４以下、より好ましくは２以下である。
前記質量比がこのような範囲であると、緻密で、熱伝導率が高い窒化ケイ素焼結体を容易に得ることができる。
前記質量比がこのような範囲であると、緻密で、熱伝導率が高い窒化ケイ素焼結体を容易に得ることができる。
窒化ケイ素水スラリーに焼結助剤を配合する場合、窒化ケイ素水スラリーにおける焼結助剤の配合量は、窒化ケイ素１００質量部あたり、好ましくは５質量部以上、より好ましくは７質量部以上であり、好ましくは２０質量部以下、より好ましくは１０質量部以下である。
［消泡剤］
窒化ケイ素水スラリーには、消泡剤を配合してもよい。
消泡剤を配合することにより、窒化ケイ素と水との反応により発生した気体に起因する気泡を破壊することが容易となり、グリーンシートに気泡が発生することをより高度に抑制することが出来る。加えて、撹拌や成形などのグリーンシートの製造操作の際に外部の空気を取り込むことで生じる気泡も、消泡剤により破壊することができるため、グリーンシートに気泡が発生することをより高度に抑制することが容易となる。
消泡剤としては公知の消泡剤を使用することが可能であるが、ポリエーテル系消泡剤が好適に使用される。
窒化ケイ素水スラリーには、消泡剤を配合してもよい。
消泡剤を配合することにより、窒化ケイ素と水との反応により発生した気体に起因する気泡を破壊することが容易となり、グリーンシートに気泡が発生することをより高度に抑制することが出来る。加えて、撹拌や成形などのグリーンシートの製造操作の際に外部の空気を取り込むことで生じる気泡も、消泡剤により破壊することができるため、グリーンシートに気泡が発生することをより高度に抑制することが容易となる。
消泡剤としては公知の消泡剤を使用することが可能であるが、ポリエーテル系消泡剤が好適に使用される。
ポリエーテル系消泡剤としては、例えば、（ポリ）オキシエチレン、（ポリ）オキシプロピレン等のポリオキシアルキレン類；ジエチレングリコールヘプチルエーテル、ポリオキシエチレンオレイルエーテル、ポリオキシプロピレンブチルエーテル、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレン２－エチルヘキシルエーテル等の（ポリ）オキシアルキレンアルキルエーテル類；ポリオキシプロピレンフェニルエーテル、ポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル等の（ポリ）オキシアルキレン（アルキル）アリールエーテル類；２，４，７，９－テトラメチル－５－デシン－４，７－ジオール、２，５－ジメチル－３－ヘキシン－２，５－ジオール、３－メチル－１－ブチン－３－オール等のアセチレンエーテル類；ジエチレングリコールオレイン酸エステル、ジエチレングリコールラウリル酸エステル、エチレングリコールジステアリン酸エステル等の（ポリ）オキシアルキレン脂肪酸エステル類；ポリオキシエチレンソルビタンモノラウリン酸エステル、ポリオキシエチレンソルビタントリオレイン酸エステル等の（ポリ）オキシアルキレンソルビタン脂肪酸エステル類；ポリオキシプロピレンメチルエーテル硫酸ナトリウム、ポリオキシエチレンドデシルフェノールエーテル硫酸ナトリウム等の（ポリ）オキシアルキレンアルキル（アリール）エーテル硫酸エステル塩類；（ポリ）オキシエチレンステアリルリン酸エステル等の（ポリ）オキシアルキレンアルキルリン酸エステル類；ポリオキシエチレンラウリルアミン等の（ポリ）オキシアルキレンアルキルアミン類が挙げられる。
窒化ケイ素水スラリーに消泡剤を配合する場合、消泡剤の配合量は特に限定されないが、窒化ケイ素１００質量部あたり、好ましくは０．２５質量部以上、より好ましくは０．５質量部以上であり、好ましくは５．０質量部以下、より好ましくは２．０質量部以下である。
［有機溶媒］
窒化ケイ素水スラリーには、溶媒として水以外の有機溶媒、例えば、アルコール等を併用することもできるが、環境負荷の観点から、有機溶媒の配合量は、可及的に少ないことが好ましく、前記溶媒の配合量の５０％以下であることが好ましく、２０％以下であることがより好ましく、１％以下であることがさらに好ましい。
窒化ケイ素水スラリーには、溶媒として水以外の有機溶媒、例えば、アルコール等を併用することもできるが、環境負荷の観点から、有機溶媒の配合量は、可及的に少ないことが好ましく、前記溶媒の配合量の５０％以下であることが好ましく、２０％以下であることがより好ましく、１％以下であることがさらに好ましい。
〔窒化ケイ素水スラリーの製造方法〕
窒化ケイ素水スラリーの製造方法は特に限定されず、例えば、所定の配合量で各成分を計り取り、窒化ケイ素粉末が溶媒に分散するように撹拌混合すればよい。撹拌混合を行う分散装置としては、例えば、超音波分散装置、ビーズミル、ロールミル、ホモミキサー、ウルトラミキサー、ディスパーミキサー、貫通型高圧分散装置、衝突型高圧分散装置、多孔型高圧分散装置、だまとり型高圧分散装置、（衝突＋貫通）型高圧分散装置、超高圧ホモジナイザーが挙げられる。また、撹拌混合後に、必要に応じて、フィルターろ過等の操作を行って、スラリー中の粗大粒子を除去する工程等を行ってもよい。
窒化ケイ素水スラリーの製造方法は特に限定されず、例えば、所定の配合量で各成分を計り取り、窒化ケイ素粉末が溶媒に分散するように撹拌混合すればよい。撹拌混合を行う分散装置としては、例えば、超音波分散装置、ビーズミル、ロールミル、ホモミキサー、ウルトラミキサー、ディスパーミキサー、貫通型高圧分散装置、衝突型高圧分散装置、多孔型高圧分散装置、だまとり型高圧分散装置、（衝突＋貫通）型高圧分散装置、超高圧ホモジナイザーが挙げられる。また、撹拌混合後に、必要に応じて、フィルターろ過等の操作を行って、スラリー中の粗大粒子を除去する工程等を行ってもよい。
＜減圧処理工程＞
減圧処理工程では、前記窒化ケイ素水スラリーを減圧処理してグリーンシート成形用スラリーを得る。
減圧処理工程は、大気圧よりも低い減圧条件下（例えば－０．２０ＭＰａ・Ｇ以上、例えば－０．０８ＭＰａ・Ｇ以下）に窒化ケイ素水スラリーを存在させることで行われる。
減圧処理工程により、ミセル化したバインダーのミセルを破壊することができ、グリーンシートを焼成して得られる焼結体の表面での欠陥の発生を抑制することが出来る。そして、前記のように、窒化ケイ素水スラリーに配合する水の配合量を１０～７０質量部とすることによって、窒化ケイ素と水との接触機会が少なくなると共に、スラリー中のミセルの発生量が少なくなるため、減圧処理工程を短時間で終了することが可能となり、グリーンシートの気泡の原因となる窒化ケイ素と水との反応による気体の発生を抑制することが可能になる、と推察される。
減圧処理工程では、前記窒化ケイ素水スラリーを減圧処理してグリーンシート成形用スラリーを得る。
減圧処理工程は、大気圧よりも低い減圧条件下（例えば－０．２０ＭＰａ・Ｇ以上、例えば－０．０８ＭＰａ・Ｇ以下）に窒化ケイ素水スラリーを存在させることで行われる。
減圧処理工程により、ミセル化したバインダーのミセルを破壊することができ、グリーンシートを焼成して得られる焼結体の表面での欠陥の発生を抑制することが出来る。そして、前記のように、窒化ケイ素水スラリーに配合する水の配合量を１０～７０質量部とすることによって、窒化ケイ素と水との接触機会が少なくなると共に、スラリー中のミセルの発生量が少なくなるため、減圧処理工程を短時間で終了することが可能となり、グリーンシートの気泡の原因となる窒化ケイ素と水との反応による気体の発生を抑制することが可能になる、と推察される。
減圧処理工程の圧力は、好ましくは－０．１５ＭＰａ・Ｇ以上、好ましくは－０．０９ＭＰａ・Ｇ以下である。
圧力が低すぎると、突沸等により新たな気泡が発生する原因となるおそれがある。圧力が高すぎると、短時間で十分にミセルを破壊することが難しくなる傾向にある。
圧力が低すぎると、突沸等により新たな気泡が発生する原因となるおそれがある。圧力が高すぎると、短時間で十分にミセルを破壊することが難しくなる傾向にある。
減圧処理工程の温度は、窒化ケイ素水スラリーが流動性を保っていれば特に制限されないが、好ましくは１５℃以上、より好ましくは２０℃以上、さらに好ましくは２５℃以上であり、好ましくは５５℃以下、より好ましくは４５℃以下である。
減圧処理工程の温度が低ければミセルの破壊効率が悪くなるため、減圧処理工程を長時間行う必要があるが、窒化ケイ素と水との反応性も低くなり単位時間あたりの気体の発生量を少なくできる。一方、減圧処理工程の温度が高ければ、窒化ケイ素と水との反応性が高くなり単位時間あたりの気体発生量は多くなるが、減圧処理工程の時間を短くすることが出来る。これらのバランスから、減圧処理工程を前記温度範囲内で行うことで、グリーンシートに気泡が発生することを効率的に抑制することが容易となる。
減圧処理工程の温度が低ければミセルの破壊効率が悪くなるため、減圧処理工程を長時間行う必要があるが、窒化ケイ素と水との反応性も低くなり単位時間あたりの気体の発生量を少なくできる。一方、減圧処理工程の温度が高ければ、窒化ケイ素と水との反応性が高くなり単位時間あたりの気体発生量は多くなるが、減圧処理工程の時間を短くすることが出来る。これらのバランスから、減圧処理工程を前記温度範囲内で行うことで、グリーンシートに気泡が発生することを効率的に抑制することが容易となる。
減圧処理工程の好ましい時間は、減圧処理の温度によって異なるが、ミセルを十分に破壊しつつ、窒化ケイ素と水との反応による気体の発生を抑制する観点から、好ましくは１時間以上であり、好ましくは５時間以下である。減圧処理の際の温度を２５℃以上とする場合には、減圧処理工程の時間は、３時間以下であることが特に好ましい。
減圧処理工程では、条件によっては溶媒である水が除去されて、減圧処理工程後のスラリー（グリーンシート成形用スラリー）の粘度が窒化ケイ素水スラリーと異なる場合がある。この場合、減圧処理工程により、前記のミセルの破壊と共に、グリーンシート成形用スラリーの粘度を、成形に適したものに調整してもよい。
グリーンシート成形用スラリーの２３℃における粘度は、成形性の観点から、好ましくは１０００ｍＰａ・ｓ以上、より好ましくは３０００ｍＰａ・ｓ以上であり、好ましくは１００００ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは７０００ｍＰａ・ｓ以下である。
なお、該粘度は回転粘度計によって測定した値である。
グリーンシート成形用スラリーの２３℃における粘度は、成形性の観点から、好ましくは１０００ｍＰａ・ｓ以上、より好ましくは３０００ｍＰａ・ｓ以上であり、好ましくは１００００ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは７０００ｍＰａ・ｓ以下である。
なお、該粘度は回転粘度計によって測定した値である。
グリーンシート成形用スラリーの固形分濃度は、成形性と、後述する乾燥工程を行いやすいとの観点から、６５～７５％であることが好ましい。
≪グリーンシート成形材料≫
本発明の一実施形態に係るグリーンシート成形材料は、前記窒化ケイ素水スラリーから得られる材料であれば特に制限されない。
該グリーンシート成形材料の好適な具体例は、前記窒化ケイ素水スラリー、又は、前記グリーンシート成形用スラリーである。
本発明の一実施形態に係るグリーンシート成形材料は、前記窒化ケイ素水スラリーから得られる材料であれば特に制限されない。
該グリーンシート成形材料の好適な具体例は、前記窒化ケイ素水スラリー、又は、前記グリーンシート成形用スラリーである。
＜シート成形工程＞
グリーンシート成形用スラリーを成形してシート成形体を得るシート成形工程は特に限定されず、公知の成形方法を使用することが可能であるが、得られるシート成形体の厚みの均一性が良好である等の観点からドクターブレード法により成形することが好ましい。
グリーンシート成形用スラリーを成形してシート成形体を得るシート成形工程は特に限定されず、公知の成形方法を使用することが可能であるが、得られるシート成形体の厚みの均一性が良好である等の観点からドクターブレード法により成形することが好ましい。
前記のようにして成形したシート成形体をグリーンシートとしてもよいが、前記のようにして成形したシート成形体を乾燥させる乾燥工程を経て、グリーンシートとすることが好ましい。
前記乾燥工程は、前記のようにして成形したシート成形体から、水を除く工程であり、この乾燥工程を行うことにより、後述する脱脂工程や焼成工程が行いやすくなる。
乾燥工程は、例えば３０～１５０℃程度の温度下にシート成形体を静置することで行うことが出来る。
乾燥工程では、得られるグリーンシートの含水率が１０％以下となるようにシートを乾燥することが好ましい。
乾燥工程は、例えば３０～１５０℃程度の温度下にシート成形体を静置することで行うことが出来る。
乾燥工程では、得られるグリーンシートの含水率が１０％以下となるようにシートを乾燥することが好ましい。
得られたグリーンシートは、必要により、適当な大きさ、任意の形状等に加工してもよい。このような大きさ、形状としては、例えば、一辺が１００～２０００ｍｍであり、厚みが０．３～１．２ｍｍの略直方体の形状に加工するのが一般的である。
また、得られたグリーンシートは、後述する焼成工程に先立ち、必要に応じて、脱脂工程を行うことが好ましい。
脱脂工程の一例としては、グリーンシートからバインダーなどの有機物を除去する目的で、シート成形体を加熱する工程が挙げられる。
脱脂工程の一例としては、グリーンシートからバインダーなどの有機物を除去する目的で、シート成形体を加熱する工程が挙げられる。
脱脂工程の際の加熱温度は、通常３００℃以上、好ましくは４００℃以上であり、通常１２００℃以下、好ましくは１０００℃以下である。
また、脱脂工程におけるグリーンシートの加熱時間は、バインダーの種類や脱脂雰囲気に応じて適宜選択できるが、通常３０分以上、好ましくは２時間以上であり、通常１４０時間以下、好ましくは１２０時間以下である。
また、脱脂工程におけるグリーンシートの加熱時間は、バインダーの種類や脱脂雰囲気に応じて適宜選択できるが、通常３０分以上、好ましくは２時間以上であり、通常１４０時間以下、好ましくは１２０時間以下である。
脱脂工程は、通常、酸素や空気などの酸化性ガス、水素などの還元性ガス、アルゴンや窒素などの不活性ガス、二酸化炭素、若しくは、これらの混合ガス雰囲気下、又は、これらガスと水蒸気とを混合した加湿ガス雰囲気下で行われる。
≪窒化ケイ素焼結体≫
本発明の一実施形態に係る窒化ケイ素焼結体は、前記グリーンシートの製造方法により得られたグリーンシートを焼成する（焼成工程）ことにより得ることが出来る。
焼成条件は特に限定されず、窒化ケイ素焼結体を得る公知の焼成条件で実施すればよい。
本発明の一実施形態に係る窒化ケイ素焼結体は、前記グリーンシートの製造方法により得られたグリーンシートを焼成する（焼成工程）ことにより得ることが出来る。
焼成条件は特に限定されず、窒化ケイ素焼結体を得る公知の焼成条件で実施すればよい。
前記焼成は、通常、不活性ガス雰囲気下において行う。不活性ガス雰囲気下とは、例えば、窒素雰囲気下、又は、アルゴン雰囲気下などを意味する。
前記焼成は、圧力を制御した雰囲気で行うことが好ましい。
この際の圧力としては特に限定されないが、低圧では焼成時に窒化ケイ素が分解する場合があり、高圧では設備等のコストがかかるので、例えば０ＭＰａ・Ｇ以上であり、例えば１０ＭＰａ・Ｇ以下、好ましくは３ＭＰa・Ｇ以下、さらに好ましくは０．１ＭＰａ・Ｇ以下である。
この際の圧力としては特に限定されないが、低圧では焼成時に窒化ケイ素が分解する場合があり、高圧では設備等のコストがかかるので、例えば０ＭＰａ・Ｇ以上であり、例えば１０ＭＰａ・Ｇ以下、好ましくは３ＭＰa・Ｇ以下、さらに好ましくは０．１ＭＰａ・Ｇ以下である。
焼成温度は所望の焼結反応が進行すれば特に限定されないが、通常１２００℃以上、好ましくは１５００℃以上であり、通常２０００℃以下、好ましくは１８００℃以下である。
焼成時間は所望の焼結反応が進行すれば特に限定されないが、３～２０時間程度とすることが一般的である。
前記のように製造された窒化ケイ素焼結体は、グリーンシートの製造に使用するスラリーの溶媒として水を使用して得られた焼結体であり、グリーンシートの製造の際に発生する気泡による表面の凹みや内部のボイド等の欠陥の発生が抑制されている。そして、このように表面に凹みやボイド等の欠陥が抑制された窒化ケイ素焼結体は、機械特性・電気的特性などの物性が良好である。
窒化ケイ素焼結体の機械的強度の指標である３点曲げ強さ（ＪＩＳ Ｒ １６０１に準拠して測定）は、好ましくは５００ＭＰａ以上、より好ましくは５５０ＭＰａ以上である。
表面の凹みや内部のボイド等の欠陥が抑制された窒化ケイ素焼結体は、３点曲げ強さが前記範囲にある焼結体となりやすいため、製品としての信頼性に優れる。
表面の凹みや内部のボイド等の欠陥が抑制された窒化ケイ素焼結体は、３点曲げ強さが前記範囲にある焼結体となりやすいため、製品としての信頼性に優れる。
窒化ケイ素焼結体の絶縁破壊電圧は、好ましくは１１ｋＶ以上であり、より好ましくは１３ｋＶ以上である。
このような絶縁破壊電圧の窒化ケイ素焼結体は、絶縁破壊が生じ難く、製品としての信頼性に優れる。
このような絶縁破壊電圧の窒化ケイ素焼結体は、絶縁破壊が生じ難く、製品としての信頼性に優れる。
窒化ケイ素焼結体の熱伝導率は、好ましくは６０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、より好ましくは７５Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。
該熱伝導率は、レーザーフラッシュ法によって測定することが出来る。
該熱伝導率は、レーザーフラッシュ法によって測定することが出来る。
窒化ケイ素焼結体の用途は特に限定されず、例えば、各種放熱基板、パワーモジュール基板（車載用、電鉄用、大電力半導体用）、高周波回路基板、ＬＥＤ用パッケージ、光ピックアップ用サブマウント（ＤＶＤ、ＣＤ用）、エンジン又はガスタービン用材料、ターボチャージャローター、ディーゼルエンジンのグロープラグ、ホットプラグ、ヒーターチューブ、低圧鋳造用ストーク、電対保護管、脱ガス用吹込みパイプ、耐熱及び／又は耐衝撃性部材、研磨布ドレッシングプレート、高周波焼入れ治具、車体組立及び／又はエンジン製造用治具、プレス工程用治具、絶縁部品、絶縁性医療器具及び／又は手術器具、塑性加工用ローラーが挙げられる。
以下、実施例によって本発明の一実施形態を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に制限されるものではない。各試験方法は以下の通りである。
＜グリーンシートの気泡の評価＞
製造条件が同一で形状が同一の１０枚のグリーンシート（３００ｍｍ×２０００ｍｍ×０．４ｍｍ）の表面を目視で観察し、１枚あたりの凹みの数（凹みの数の平均値）を算出して、下記評価基準により評価した。
（評価基準）
Ａ：グリーンシート１枚あたりの凹みの数が１０個未満
Ｂ：グリーンシート１枚あたりの凹みの数が１０個以上２０個未満
Ｃ：グリーンシート１枚あたりの凹みの数が２０個以上３０個未満
Ｄ：グリーンシート１枚あたりの凹みの数が３０個以上４０個未満
Ｅ：グリーンシート１枚あたりの凹みの数が４０個以上
製造条件が同一で形状が同一の１０枚のグリーンシート（３００ｍｍ×２０００ｍｍ×０．４ｍｍ）の表面を目視で観察し、１枚あたりの凹みの数（凹みの数の平均値）を算出して、下記評価基準により評価した。
（評価基準）
Ａ：グリーンシート１枚あたりの凹みの数が１０個未満
Ｂ：グリーンシート１枚あたりの凹みの数が１０個以上２０個未満
Ｃ：グリーンシート１枚あたりの凹みの数が２０個以上３０個未満
Ｄ：グリーンシート１枚あたりの凹みの数が３０個以上４０個未満
Ｅ：グリーンシート１枚あたりの凹みの数が４０個以上
＜焼結体表面性状の評価＞
製造条件が同一で形状が同一の１０枚の焼結体（３００ｍｍ×２０００ｍｍ×０．４ｍｍ）の表面を目視で観察し、１枚あたりの凹みの数（凹みの数の平均値）を算出して、下記評価基準により評価した。
（評価基準）
Ａ：焼結体１枚あたりの凹みの数が１０個未満
Ｂ：焼結体１枚あたりの凹みの数が１０個以上２０個未満
Ｃ：焼結体１枚あたりの凹みの数が２０個以上３０個未満
Ｄ：焼結体１枚あたりの凹みの数が３０個以上４０個未満
Ｅ：焼結体１枚あたりの凹みの数が４０個以上
製造条件が同一で形状が同一の１０枚の焼結体（３００ｍｍ×２０００ｍｍ×０．４ｍｍ）の表面を目視で観察し、１枚あたりの凹みの数（凹みの数の平均値）を算出して、下記評価基準により評価した。
（評価基準）
Ａ：焼結体１枚あたりの凹みの数が１０個未満
Ｂ：焼結体１枚あたりの凹みの数が１０個以上２０個未満
Ｃ：焼結体１枚あたりの凹みの数が２０個以上３０個未満
Ｄ：焼結体１枚あたりの凹みの数が３０個以上４０個未満
Ｅ：焼結体１枚あたりの凹みの数が４０個以上
試験に使用した原料及びその略号は以下の通りである。
＜窒化ケイ素粉末＞
・Ｃ１：比表面積１２ｍ2／ｇのβ－Ｓｉ3Ｎ4粉末
＜焼結助剤＞
・Ｓ１：酸化イットリウム（比表面積２０ｍ2／ｇ）
・Ｓ２：窒化ケイ素マグネシウム（比表面積１２ｍ2／ｇ）
＜バインダー＞
・Ｂ１：アクリル樹脂エマルジョン（藤倉化成株式会社製：アクリベースＥＭＫ－０２）
＜消泡剤＞
（ポリエーテル系消泡剤）
・Ｄ１：ポリオキシアルキレン（サンノプコ株式会社製：ＳＮデフォーマー４８５）
＜窒化ケイ素粉末＞
・Ｃ１：比表面積１２ｍ2／ｇのβ－Ｓｉ3Ｎ4粉末
＜焼結助剤＞
・Ｓ１：酸化イットリウム（比表面積２０ｍ2／ｇ）
・Ｓ２：窒化ケイ素マグネシウム（比表面積１２ｍ2／ｇ）
＜バインダー＞
・Ｂ１：アクリル樹脂エマルジョン（藤倉化成株式会社製：アクリベースＥＭＫ－０２）
＜消泡剤＞
（ポリエーテル系消泡剤）
・Ｄ１：ポリオキシアルキレン（サンノプコ株式会社製：ＳＮデフォーマー４８５）
＜実施例１＞
窒化ケイ素粉末Ｃ１を１００ｇ、焼結助剤Ｓ１を５．６ｇ、焼結助剤Ｓ２を３．４ｇ、バインダーＢ１を２４ｇ、消泡剤Ｄ１を０．５ｇ、水を４７ｇ混合し、４８時間撹拌して窒化ケイ素水スラリーを得た。得られた窒化ケイ素水スラリーを容器に投入し、容器内を－０．１ＭＰａ・Ｇの減圧状態として、３０℃で２．５時間静置することで減圧処理工程を行い、グリーンシート成形用スラリーを得た。得られたグリーンシート成形用スラリーを、ポリエチレンメッシュ（目開き２２９μｍ）に通して粗大粒子を取り除いた後、得られたスラリーを用いて、ドクターブレード法にて３００ｍｍ×２０００ｍｍ×０．４ｍｍのシート成形体を作製した。得られたシート成形体を、５０℃に設定したプレート状ヒータの上に乗せ、３時間静置して乾燥してグリーンシートを得た。得られたグリーンシートについて気泡の評価を行った後、５００℃で６０時間脱脂し、次いで、窒素雰囲気下、１８００℃、０．１ＭＰａ・Ｇの条件で、１６時間焼成して、窒化ケイ素焼結体を得た。その後、得られた窒化ケイ素焼結体について、表面性状の評価を行った。窒化ケイ素水スラリーの組成と減圧処理工程条件を表１に、得られたグリーンシート及び窒化ケイ素焼結体の評価結果を表２に示す。
窒化ケイ素粉末Ｃ１を１００ｇ、焼結助剤Ｓ１を５．６ｇ、焼結助剤Ｓ２を３．４ｇ、バインダーＢ１を２４ｇ、消泡剤Ｄ１を０．５ｇ、水を４７ｇ混合し、４８時間撹拌して窒化ケイ素水スラリーを得た。得られた窒化ケイ素水スラリーを容器に投入し、容器内を－０．１ＭＰａ・Ｇの減圧状態として、３０℃で２．５時間静置することで減圧処理工程を行い、グリーンシート成形用スラリーを得た。得られたグリーンシート成形用スラリーを、ポリエチレンメッシュ（目開き２２９μｍ）に通して粗大粒子を取り除いた後、得られたスラリーを用いて、ドクターブレード法にて３００ｍｍ×２０００ｍｍ×０．４ｍｍのシート成形体を作製した。得られたシート成形体を、５０℃に設定したプレート状ヒータの上に乗せ、３時間静置して乾燥してグリーンシートを得た。得られたグリーンシートについて気泡の評価を行った後、５００℃で６０時間脱脂し、次いで、窒素雰囲気下、１８００℃、０．１ＭＰａ・Ｇの条件で、１６時間焼成して、窒化ケイ素焼結体を得た。その後、得られた窒化ケイ素焼結体について、表面性状の評価を行った。窒化ケイ素水スラリーの組成と減圧処理工程条件を表１に、得られたグリーンシート及び窒化ケイ素焼結体の評価結果を表２に示す。
＜実施例２～５、比較例１～３＞
窒化ケイ素水スラリーの組成及び減圧処理工程条件を表１に示す通りに変更した以外は、実施例１と同様に評価を行った。なお、比較例３では窒化ケイ素水スラリーに対して減圧処理工程を行わなかった。
窒化ケイ素水スラリーの組成と減圧処理工程条件を表１に、得られたグリーンシート及び窒化ケイ素焼結体の評価結果を表２に示す。
窒化ケイ素水スラリーの組成及び減圧処理工程条件を表１に示す通りに変更した以外は、実施例１と同様に評価を行った。なお、比較例３では窒化ケイ素水スラリーに対して減圧処理工程を行わなかった。
窒化ケイ素水スラリーの組成と減圧処理工程条件を表１に、得られたグリーンシート及び窒化ケイ素焼結体の評価結果を表２に示す。
前記実施例において、実施例１～５の製造方法によって得られたグリーンシート成形用スラリーは、固形分濃度６５～７５％、２３℃における粘度が４０００～６０００ｍＰａ・ｓであった。なお、粘度は回転粘度計によって測定した値である。
本発明の一実施形態に係る実施例１～５は、水の配合量が多い比較例１、２よりも、気泡が少ないグリーンシートが得られ、その結果良好な焼結体を得ることが出来た。なお、水の配合量が少ない比較例３は、グリーンシート自体を成形することが出来なかった。
Claims (8)
- 少なくとも窒化ケイ素、水、及びバインダーを含み、水の配合量が窒化ケイ素１００質量部あたり１０～７０質量部である窒化ケイ素水スラリーを得る工程と、
前記窒化ケイ素水スラリーを減圧処理してグリーンシート成形用スラリーを得る減圧処理工程と、
前記グリーンシート成形用スラリーを成形してシート成形体を得るシート成形工程と
を含む、グリーンシートの製造方法。 - 前記窒化ケイ素水スラリーが、さらに消泡剤を含む、請求項１に記載のグリーンシートの製造方法。
- 前記消泡剤が、ポリエーテル系消泡剤である、請求項２に記載のグリーンシートの製造方法。
- 前記消泡剤の配合量が、窒化ケイ素１００質量部あたり０．２５～５．０質量部である、請求項２又は３に記載のグリーンシートの製造方法。
- 前記減圧処理を１５℃以上５５℃以下で行う、請求項１～４のいずれか一項に記載のグリーンシートの製造方法。
- 請求項１～５のいずれか一項に記載のグリーンシートの製造方法により得られたグリーンシートを１５００～２０００℃で焼成する工程を含む、窒化ケイ素焼結体の製造方法。
- 窒化ケイ素、水、及びバインダーを含み、水の配合量が窒化ケイ素１００質量部あたり１０～７０質量部である窒化ケイ素水スラリーから得られたグリーンシート成形材料。
- 前記窒化ケイ素水スラリーが、ポリエーテル系消泡剤を含み、
前記ポリエーテル系消泡剤の配合量が、窒化ケイ素１００質量部あたり０．２５～５．０質量部である、
請求項７に記載のグリーンシート成形材料。
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Citations (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007197229A (ja) * | 2006-01-24 | 2007-08-09 | National Institute Of Advanced Industrial & Technology | 高熱伝導窒化ケイ素基板とその製造方法 |
| JP2008169050A (ja) * | 2007-01-09 | 2008-07-24 | National Institute Of Advanced Industrial & Technology | セラミックスグリーンシート及びその製造方法 |
| JP2010208898A (ja) * | 2009-03-11 | 2010-09-24 | Hitachi Metals Ltd | 窒化珪素基板及びその製造方法並びにそれを使用した回路基板 |
| JP2013170107A (ja) * | 2012-02-22 | 2013-09-02 | Kuraray Co Ltd | セラミックグリーンシート用スラリー組成物 |
| JP2013170106A (ja) * | 2012-02-22 | 2013-09-02 | Kuraray Co Ltd | セラミックグリーンシート用スラリー組成物 |
| JP2019052072A (ja) | 2017-09-19 | 2019-04-04 | 株式会社Maruwa | 窒化ケイ素焼結体基板、電子装置、及び、窒化ケイ素焼結体基板の製造方法 |
| JP2020093978A (ja) | 2016-08-03 | 2020-06-18 | 日立金属株式会社 | 窒化珪素焼結基板の製造方法 |
| WO2021107021A1 (ja) * | 2019-11-28 | 2021-06-03 | 株式会社トクヤマ | 窒化ケイ素焼結体の製造方法 |
Family Cites Families (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5047181A (en) * | 1987-04-09 | 1991-09-10 | Ceramics Process Systems Corporation | Forming of complex high performance ceramic and metallic shapes |
| JP3146042B2 (ja) * | 1991-12-19 | 2001-03-12 | 電気化学工業株式会社 | 窒化珪素焼結体の製造方法 |
| JPH0834674A (ja) * | 1994-07-22 | 1996-02-06 | Honda Motor Co Ltd | 低加圧スリップキャスト成形用組成物及び成形体の製造方法 |
| JPH0930865A (ja) * | 1995-07-21 | 1997-02-04 | Mitsubishi Materials Corp | 窒化珪素質焼結体の製造方法 |
-
2021
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Patent Citations (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007197229A (ja) * | 2006-01-24 | 2007-08-09 | National Institute Of Advanced Industrial & Technology | 高熱伝導窒化ケイ素基板とその製造方法 |
| JP2008169050A (ja) * | 2007-01-09 | 2008-07-24 | National Institute Of Advanced Industrial & Technology | セラミックスグリーンシート及びその製造方法 |
| JP2010208898A (ja) * | 2009-03-11 | 2010-09-24 | Hitachi Metals Ltd | 窒化珪素基板及びその製造方法並びにそれを使用した回路基板 |
| JP2013170107A (ja) * | 2012-02-22 | 2013-09-02 | Kuraray Co Ltd | セラミックグリーンシート用スラリー組成物 |
| JP2013170106A (ja) * | 2012-02-22 | 2013-09-02 | Kuraray Co Ltd | セラミックグリーンシート用スラリー組成物 |
| JP2020093978A (ja) | 2016-08-03 | 2020-06-18 | 日立金属株式会社 | 窒化珪素焼結基板の製造方法 |
| JP2019052072A (ja) | 2017-09-19 | 2019-04-04 | 株式会社Maruwa | 窒化ケイ素焼結体基板、電子装置、及び、窒化ケイ素焼結体基板の製造方法 |
| WO2021107021A1 (ja) * | 2019-11-28 | 2021-06-03 | 株式会社トクヤマ | 窒化ケイ素焼結体の製造方法 |
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