WO2019059641A2 - 질화규소 소결체 제조를 위한 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물 - Google Patents

질화규소 소결체 제조를 위한 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물 Download PDF

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Abstract

본 발명은 질화규소 소결체 제조를 위한 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물에 관한 것이다. 본 발명의 슬러리 조성물은 테이프 캐스팅법에 적합한 점도를 나타내어 제조되는 그린시트의 면적 및 두께를 용이하게 조절할 수 있으며, 이에 따라 연삭 등의 후가공 공정 없이 회로 기판 두께의 대면적 질화규소 소결체를 제조할 수 있다. 또한, 본 발명에 따르면 저가의 원료 및 단순화된 공정으로 질화규소 소결체의 제조가 가능한 바, 제조 공정의 효율성 및 경제성을 확보할 수 있다.

Description

【발명의 명칭】
질화규소 소결체 제조를 위한 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물
【기술분야】
관련 출원 (들)과의 상호 인용
본 출원은 2017년 9월 20일자 한국 특허 출원 제 10-2017-0121477호 및
2018년 9월 18일자 한국 특허 출원 제 10-2018-0111631호에 기초한 우선권의 이익을 주장하며， 해당 한국 특허 출원들의 문헌에 개시된 모든 내용을 본 명세서의 일부로서 포함한다.
본 발명은 질화규소 소결체 제조를 위한 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물에 관한 것이다.
【배경기술】
파워 반도체 디바이스 (이하， 파워 디바이스)는 주로 인버터나 회로 등에 사용되며， 전력의 스위칭이나 변화， 모터 제어 등에 필요한 반도체 소자를 지칭한다. 1957년 사이리스터 (Thyr i stor )가 발표된 이후, 파워 디바이스의 발전과 더불어， 이를 사용한 전력 변화 및 제어와 이를 웅용한 파워 일렉트로닉스 산업도 현저한 발전을 이루어왔다. 최근에는， 지구의 자원과 에너지를 재이용하는 순환형 사회로의 전환을 도모하는 기술혁신 및 기술보급의 움직임이 활발해지고 있으며， 이에 따라 파워 일렉트로닉스와 그의 핵심 부품인 파워 디바이스가 수행하는 역할이 점점 더 중요해지고 있다.
통상적으로， 파워 디바이스에 사용되는 전력은 수백 암페어 이상이며， 전압도 수백 볼트의 범위로 고출력이기 때문에， 반도체로부터 발생하는 열의 온도도 매우 높다. 따라서 이러한 열에 의하여, 디바이스의 열화 및 성능 저하 또는 오작동 및 파괴가 발생할 수 있다. 이러한 현상을 방지 및 극복하기 위하여 파워 디바이스로부터 효과적인 열의 방출이 요구되고 있다. 전기 절연성과 고열전도율을 겸비한 세라믹스 재료는 상기 파워 디바이스에서 발생한 열을 빠르게 전달 및 확산시키는 방열 기능이 매우 우수하기 때문에 상기 파워 디바이스의 기판 재료， 고집적 전자회로용 기판 재료， 레이저 방열부 등에 방열 부재 (heat sink) 등으로 사용되고 있다. 상기 세라믹 재료는 고강도성， 고내열성 등 열적， 기계적 특성이 우수하지만， 난소결성， 난가공성 및 파괴 인성이 다른 재료와 비교하여 현저하게 떨어지기 때문에 그 웅용에 제한을 받아왔다.
한편, 질화규소는 일반적으로 굽힘 강도 ( f lexural strength)가 1 , 000 내지 1，400 MPa로 세라믹 가운데 가장 우수하며， 열팽창 계수가 3.2 X 10" 6/K로 낮기 때문에 고온에서의 적용이 가능한 소재이다. 또한 밀도가 약 3.2 g/cm3이고 열전도도가 30 내지 178 W/(m · K)의 범위를 가지며， 열 충격저항성 (Thermal shock resi stance)가 800 내지 1000 K 범위로 열층격에 매우 강하고 고온 강도가 크기 때문에 새로운 방열 재료로써 각광을 받고 있다. 상기와 같은 특성에 따라， 질화규소 소결체를 파워 반도체 모들의 회로 기판에 이용하는 것이 알려져 있다. 종래 질화규소 소결체의 제조방법으로는， 알파상의 질화규소 분말을 이용하여 넁간정수압성형 (CIP)법으로 성형체를 만들고， 열간정수압성형 (HIP)법으로 성형체를 소결 후， 연삭 가공을 통하여 회로 기판 두께로 제조하는 방법이 알려져 있다. 그러나 이와 같은 방법은 알파상 질화규소 분말을 이용하므로 원료 비용이 높고， 연삭 가공 등 후가공 공정이 필요하여 공정이 복잡하고 비용이 상승하는 문제점이 있다.
【발명의 상세한 설명】
【기술적 과제]
본 발명은 상기 문제점을 해결하기 위한 것으로서， 원료 비용을 절감할 수 있고, 후가공 공정 없이 기존 공정에 비하여 간소화된 제조 공정으로 파워 디바이스 내 방열 회로 기판 등에 사용하기 적합한 두께의 질화규소 소결체를 제조할 수 있는 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물 및 이를 이용한 질화규소 소결체의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다. 【기술적 해결방법】
상기와 같은 과제를 해결하기 위하여 본 발명은， 질화규소 분말 및 소결조제 분말을 포함하는 원료 분말 100 중량부;
용제 50 내지 100 중량부;
바인더 20 내지 60 중량부; 및
분산제 3 내지 10 중량부；를 포함하는， 질화규소 소결체 제조를 위한 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물로서，
상기 질화규소 분말은 베타상 질화규소 및 알파상 질화규소가 4 : 1 내지 1 : 1 중량비로 흔합된 것이고,
상기 용제는 극성이 다른 2종 이상의 유기용제가 흔합된 것인， 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물을 제공한다.
바람직하기로, 상기 질화규소 분말은 베타상 질화규소 및 알파상 질화규소가 2.5 : 1 내지 1 : 1 중량비로 흔합된 것일 수 있다.
상기 질화규소 분말은 비표면적이 5 내지 10 m2/g인 것일 수 있다.
상가 소결조제 분말은 질화규소 분말 100 중량부에 대하여 1 내지 15 중량부로 포함되는 것일 수 있다.
상기 소결조제는 산화마그네슘 (MgO) , 산화이트륨 (Y203) , 산화가돌리늄 (Gd20) , 산화홀뮴 (Ho203) , 산화에르븀 (Er203) , 산화이르테븀 (Yb203)， 및 산화디스프로슴 (Dy203)으로 이루어지는 군에서 선택되는 1종 이상일 수 있다.
상기 용제는게 1용제로서, 를루엔， 벤젠， 자일렌 및 메틸에틸케톤으로 이루어지는 군에서 선택되는 1종 이상; 및
게 2용제로서， 프로필렌글리콜 모노메틸에테르 아세테이트， 프로필렌글리콜 모노메틸 에테르, 에탄올, 부탄올 및 메탄올로 이루어지는 군에서 선택되는 1종 이상을 포함하는 것일 수 있다.
상기 바인더는 아크릴계 바인더일 수 있다.
상기 아크릴계 바인더는 알킬기를 갖는 (메타)아크릴계 단량체 약 5 내지 60 중량 %와 니트릴기를 갖는 (메타)아크릴계 단량체 약 5 내지 60 중량 %를 포함하는 단량체 흔합물의 중합체일 수 있다.
상기 분산제는 폴리에스터계 분산제， 폴리아크릴레이트계 분산제, 폴리우레탄계 분산제 및 플리에테르계 분산제로 이루어지는 군에서 선택되는 1종 이상일 수 있다.
상기 본 발명의 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물은 가소제를 더 포함할 수 있다.
상기 가소제는 상기 바인더 100 중량 %에 대하여 1 내지 40 중량 %로 포함될 수 있다. 상기 가소제는 디 -2-에틸핵실프탈레이트， 디 -노말 -부틸 부탈레이트， 부틸 프탈릴 부틸 글리콜레이트， 및 프탈산 다이옥틸로 이루어지는 군에서 선택되는 1종 이상일 수 있다.
상기 조성물에 포함된 질화규소 분말 및 소결조제 분말의 총 함량은 30 내지 60 중량%일 수 있다.
상기 조성물의 25°C 에서의 점도는 100 내지 1000 cP일 수 있다.
또한， 본 발명은 질화규소 분말을 포함하는 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물을 준비하는 단계 ;
상기 조성물을 성형하여 그린시트를 제조하는 단계;
상기 그린시트를 1차 열처리하여 탈지시키는 단계; 및
상기 탈지된 그린시트를 2차 열처리하여 소결시키는 단계;를 포함하며， 상기 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물은 상술한 본 발명의 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물인, 질화규소 소결체의 제조방법을 제공한다. 【발명의 효과】
본 발명와슬러리 조성물은 테이프 캐스팅법에 적합한 점도를 나타내어 제조되는 그린시트의 면적 및 두께를 용이하게 조절할 수 있으며, 이에 따라 연삭 등의 후가공 공정 없이 회로 기판 두께의 대면적 질화규소 소결체를 제조할 수 있다. 또한， 본 발명에 따르면 저가의 원료 및 단순화된 공정으로 질화규소 소결체의 제조가 가능한 바， 제조 공정의 효율성 및 경제성을 확보할 수 있다.
【발명의 실시를 위한 최선의 형태】 - 본 명세서에서 사용되는 용어는 단지 예시적인 실시예들을 설명하기 위해 사용된 것으로， 본 발명을 한정하려는 의도는 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한， 복수의 표현을 포함한다. 본 명세서에서， "포함하다 "， "구비하다" 또는 "가지다'' 등의 용어는 실시된 특징， 단계， 구성 요소 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지， 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 단계， 구성 요소， 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다. 본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 형태를 가질 수 있는 바， 특정 실시예들을 예시하고 하기에서 상세하게 설명하고자 한다. 그러나， 이는 본 발명을 특정한 개시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경， 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
이하， 본 발명을 상세히 설명한다. 본 발명은 질화규소 분말 및 소결조제 분말을 포함하는 원료 분말 100 중량부;
용제 50 내지 100 중량부;
바인더 20 내지 60 중량부; 및
분산제 3 내지 10 중량부；를 포함하는， 질화규소 소결체 제조를 위한 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물로서，
상기 질화규소 분말은 베타상 질화규소 및 알파상 질화규소가 4 : 1 내지 1 : 1 중량비로 흔합된 것이고，
상기 용제는 극성이 다른 2종 이상의 유기용제가 흔합된 것인， 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물을 제공한다.
본 발명의 슬러리 조성물은 베타상 질화규소와 알파상 질화규소를 일정 비율로 흔합사용하여， 우수한물성의 질화규소 소결체를 제조할 수 있다. 또한， 본 발명의 슬러리 조성물은 상기와 같은 조성을 가짐으로써 테이프 캐스팅법에 적합한 점도를 형성한다. 따라서 , 상기 조성물을 이용할 경우， 제조되는 그린시트의 면적 및 두께 조절이 용이하며， 연삭 등의 후가공 공정 없이 간단한 공정으로 대면적의 회로 기판 두께의 질화규소 소결체를 제조할 수 있다. 본 발명에서， 원료 분말에 포함되는 질화규소 분말로는 베타상 질화규소 ( p -Si3N4)를 주로 사용하되， 알파상 질화규소 ( a -Si3N4)를 일정 비율 이상 첨가한 것을 사용한다. 이때， 상기 베타상 질화규소는 10OT 베타상인 것이 바람직하고， 알파상 질화규소는 95% 이상 알파상인 것이 바람직하다. 질화규소는 상온에서 비정질, 결정질로 존재하며， 상기 결정질은 결정상에 따라 알파 ( α )상 또는 베타 ( β )상으로 분류된다. 이 중， 알파상의 질화규소가 소결성이 높고， 소결 중 알파형에서 베타형으로의 상 전이가 일어나면서 기등모양 결정이 발달한 조직이 되어 강도 인성이 향상되는 등의 효과를 나타내므로， 질화규소 소결체의 제조에 있어서는 통상 알파상의 질화규소 함량이 90 중량 % 이상인 질화규소 분말이 사용되었다. 그러나 알파상의 질화규소 분말은 단가가 높으므로 제조비용이 높아지는 단점이 있었다.
본 발명에서는 알파상의 질화규소에 비하여 저렴한 베타상의 질화규소 분말을 주 원료로 이용함으로써/ 질화규소 소결체의 물성을 우수하게 유지하면서도 공정의 경제성을 향상시키고자 하였다.
베타상의 질화규소 분말은 입자가 거칠고 고강도의 소결체 제조가 어려워 기존에 질화규소 소결체의 원료로서 통상 사용되지 않았다. 본 발명자들은 베타상의 질화규소 분말을 주 원료로 이용하여 우수한 질화규소 소결체를 제조할 수 있는 방법에 관하여 연구하던 중， 알파상와 질화규소를 소정량 첨가할 경우， 소결 시 수축를이 낮게 나타나고， 결정들의 결합과 치밀성이 향상되며, 입계상의 결함이 현저히 감소되는 것을 발견하였다. 상기 효과는 베타상 및 알파상 질화규소의 중량비가 4: 1 내지 1 : 1 범위인 경우에 나타날 수 있다. 특히 , 베타상 및 알파상 질화규소의 중량비가 2.5: 1 내지 1 : 1 범위를 만족할 때 소결체의 수축률이 낮고， 외부 결함이 적게 발생하는 것으로 나타났으며， 2: 1 내지 1 : 1 범위에서 더욱 우수한 특성을 나타내는 것으로 확인되었다.
본 발명에서 상기 알파상 및 베타상의 질화규소 분말은 평균 입도 (D50)가 i m 이하인 것으로서， 보다 구체적으로는 0.5 내지 l i m인 것이 바람직하다. 질화규소 분말의 평균 입도가 상기 범위를 만족할 때， 슬러리 조성물 제조 시 분산이 용이하고, 제조되는 소결체의 표면 조도를 균일하게 할 수 있는 효과가 있다.
즉， 질화규소 분말의 평균 입도 (D50)가 i m를 초과하면, 슬러리 조성물의 테이프 캐스팅 시 그린시트 표면 균일도가 떨어질 수 있고， 0.5 μ ηι 미만이면 슬러리 조성물 내 고르게 분산되기 어려워 분말이 뭉치는 현상이 일어나며, 따라서 균일 분산을 위하여 분산제， 바인더， 용매 등을 과량으로 사용하여야 하는 문제가 발생하므로， 질화규소 분말의 평균 입도는 상기 범위를 만족하는 것이 바람직하다.
또한， 상기 질화규소 분말은 상기 평균 입도 (D50) 범위를 만족하는 동시에 D90의 값이 1.5 μ πι 이하인 것이 보다 바람직하다.
이때， 상기 D50, D90은 분말의 누적 입도 분포의 결과에서， 누적 체적이 각각 50% 및 90%에 도달하는 지점에서의 입도를 의미하는 것이며， 입도 분석은 레이저 회절식 입도 분포계를 이용하여 이루어질 수 있다. 즉， D50이 Ι μ ηι라 함은， 입자의 50%는 l i m 이하의 입도를 갖는 것을 의미한다.
본 발명에서 상기 알파상 및 베타상의 질화규소 분말은 평균 입도 (D50)가 Ι μ ιτι 이하이고， 비표면적이 5 내지 10 m2/g인 것이 바람직하며， 보다 구체적으로는 7 내지 8.5 m2/g 인 것이 바람직하다. 상기 범위를 만족할 ' 때 그린시트의 성형성 및 소결성을 향상시킬 수 있다.
상기 질화규소 분말의 불순물 함량은， 질화규소 분말 100 중량 %에 대하여 1.5 중량 % 미만인 것이 바람직하다. 구체적으로， 질화규소 분말 중 철 (Fe)의 함량은 0.002 내지 0.2 중량 %， 알루미늄 (A1 ) 함량은 0.01 내지 0.1 중량 %， 칼슘 (Ca)의 함량은 0.1 중량 % 미만인 것이 바람직하다. 질화규소는 강한 공유결합으로 인하여 자기확산이 어렵고 ：>!온에서의 열분해로 인하여 소결 온도가 제한되는 난소결성 재료에 해당하는 바， 본 발명의 원료 분말은 소결 온도를 낮추고 산소 등을 포집하여 소결체 특성을 향상시키기 위하여 상기 질화규소 분말 외에 소결조제 분말을 포함한다.
상기 소결조제의 종류는 상술한 효과를 확보할 수 았는 것으로서 당 업계에 알려진 소결조제가 적절히 사용될 수 있다. 단， 방열 기판용 질화규소 소결체는 사이알론 (SiAlON)을 포함할 경우 방열 특성이 떨어질 수 있으므로， 산화알루미늄 (A1203)은사용하지 않는 것이 바람직하다.
구체적으로， 본 발명에서 소결조제로는 희토류 원소 산화물, 알칼리토류 금속 산화물 및 이들의 조합이 사용될 수 있으며， 구체적으로 산화마그네슘 (MgO) , 산화이트륨 (Y203) , 산화가돌리늄 (Gd20) , 산화홀뮴 (Ho203) , 산화에르븀 (Er203) , 산화이르테븀 (Yb203) , 및 산화디스프로슴 (Dy203)으로 이루어지는 군에서 선택되는 1종 이상이 사용될 수 있다. 바람직하기로， 상기 소결조제로는 산화마그네슘 및 산화이트륨의 흔합물이 사용될 수 있으며, 이들의 흔합 중량비는 2 : 5 내지 3 : 5가 바람직하다.
이때， 상기 소결조제 분말은 질화규소 소결체의 소결성 향상을 위하여 질화규소 분말 100 중량부에 대하여 1 내지 15 중량부로 포함되며， 바람직하기로 7 내지 10 중량부로 포함된다. 만일 소결조제 분말의 함량이 지나치게 많으면 최종 제조되는 질화규소 소결체의 열전도도가 저하되는 현상이 발생할 수 있으므로， 상기 범위 내에서 적절히 조절한다. 본 발명의 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물은 상기 원료 분말과 함께， 용제， 바인더 및 분산제를 포함한다.
상기 용제는 상기 원료 분말， 바인더 및 분산제를 분산시킬 수 있고， 추후 슬러리 조성물로부터 제조되는그린시트의 탈지 및 소결 과정에서 휘발될 수 있는 것을사용한다.
베타상 및 알파상 질화규소를 흔합하여 슬러리 조성물을 제조할 경우， 이들의 서로 다른 표면 전하 차이 때문에 웅집이 쉽게 일어나는 문제가 있다. 따라서， 이들 질화규소 분말이 웅집되지 않고 안정적으로 분산되도록 하기 위해서는 용제의 선택이 매우 중요하다. ■
본 발명에서는 이러한 문제를 해결하기 위하여 극성 (polar i ty)이 다른 두 종류의 유기용제를 흔합 사용한다. 구체적으로， 극성이 낮은 게 1용제와， 상대적으로 극성이 높은 제 2용제를 베타상과 알파상의 질화규소 분말의 흔합 비율에 맞추어 흔합 사용하는 것이 바람직하다. 이때， 상기 게 1용제로는 를루엔， 벤젠 및 자일렌, 메틸에틸케톤 (MEK)으로 이루어지는 군에서 선택되는 1종 이상이 사용될 수 있고， 상기 계 2용제로는 프로필렌글리콜 모노메틸 에테르 아세테이트 (PGMEA) , 프로필렌글리콜 모노메틸 에테르 (PGME；)， 에탄올, 부탄올 및 메탄올로 이루어지는 군에서 선택되는 1종 이상이 사용될 수 있다. 상기 제 1용제 및 게 2용제의 함량비는 조성물 내에 포함되는 알파상 질화규소의 함량에 따라 조절될 수 있다. 또한， 상기 게 1용제 및 게 2용제는 흔합되어 공비흔합물 (Azeotrope)을 형성할 수 있도록 함량비를 조절하여 사용하는 것이 바람직하다.
바람직하기로 상기 용제로는 를루엔 및 PGMEA, 를루엔 및 에탄을이 4 : 1 내지 1 : 1의 부피비로 흔합된 것을 사용할 수 있으며， 구체적으로 8 : 2 흔합물, 7 :3 흔합물， 6 :4흔합물， 5 : 5흔합물 등이 사용될 수 있다.
상기 용제의 조성물 내 함량은， 상기 원료 분말 100 중량부에 대하여 50 내지 100 중량부， 또는 60 내지 80 중량부인 것이 바람직하다. 만일， 용제의 함량이 원료 분말 100 중량부에 대하여 100 중량부를 초과할 경우， 슬러리 조성물의 점도가 지나치게 낮아져 테이프 캐스팅에 부적합하게 되고， 50 중량부 미만일 경우 원료 물질의 균일한 흔합이 어렵고 분말상이 지나치게 많아져 슬러리로 제조될 수 없으므로, 상기 범위 내에서 적절히 조절한다. 본 발명에서 상기 바인더는 그린시트 성형 및 탈지， 소결 과정에서 균열을 방지하고 원료간 결합력을 높이기 위하여 첨가되는 것으로서， 바람직하기로 고분자 바인더를 사용한다. 특히， 본 발명에서 상기 고분자 바인더는 아크릴계 바인더를 사용하는 것이， 소결체의 갈라짐을 방지하고， 강도를 향상 시키는 측면에서 적합하다.
구체적으로， 상기 아크릴계 바인더는 알킬기를 갖는 (메타)아크릴계 단량체 약 5 내지 60 중량 %와 니트릴기를 갖는 (메타)아크릴계 단량체 약 5 내지 60 중량 %를 포함하는 단량체 흔합물의 중합체인 아크릴계 바인더일 수 있다.
상기 효과를 확보하기 위하여， 바인더의 함량은 원료 분말 100 중량부에 대하여 20 내지 60 중량부로 포함되는 것이 바람직하며， 또는 30 내지 40 중량부로 포함되는 것이 보다 바람직하다. 상기 분산제는 흔합 시 원료 분말의 웅집을 억제하고， 슬러리 조성물의 점도를 적절하게 조절하기 위하여 첨가된다. 이와 같은 효과를 확보하기 위하여， 분산제의 함량은 원료 분말 100 중량부에 대하여 3 내지 10 중량부가 적절하며， 5 내지 7 중량부가보다 적절하다.
본 발명에서 상기 분산제의 종류는 특별히 제한되는 것은 아니나， 폴리에스터계 분산제， 폴리아크릴레이트계 분산제， 폴리우레탄계 분산제 및 폴리에테르계 분산제로 이루어지는 군에서 선택되는 1종 이상이 사용될 수 있다 - 한편， 본 발명의 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물은 가소제를 더 포함할 수 있다. 가소제는 바인더의 유리전이온도를 낮추어， 제조되는 그린시트의 핸들링성을 좋게 하기 위하여 첨가된다. 이러한 가소제의 사용량은 사용되는 바인더의 종류와， 바인더에 포함된 폴리머의 함량에 따라 조절될 수 있다. 구체적으로， 상기 가소제는 바인더 100 증량 % 에 대하여 1 내지 40 중량 %로 포함되는 것이 바람직하며， 5 내지 15 중량 % 로 포함되는 것이 보다 바람직하다.
상기 가소제의 종류는 사용되는 바인더의 종류에 따라 적절히 선택될 수 있으며， 일례로 디 -2—에틸핵실프탈레이트， 디 -노말 -부틸 부탈레이트， 부틸 프탈릴 부틸 글리콜레이트， 및 프탈산 다이옥틸로 이루어지는 군에서 선택되는 1종 이상이 사용될 수 있다. 본 발명의 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물은， 바람직하기로 고형물인 원료 분말， 즉 질화규소 분말 및 소결조제 분말의 총 함량이 전체 조성물 100 중량 %에 대하여 30 내지 60 중량 % 인 것이 바람직하며， 50 내지 60 증량 %가 보다 바람직하다. 슬러리 조성물 내 고형물의 함량이 상기 범위를 만족할 때， 적절한 점도를 확보할 수 있으며， 테이프 캐스팅 후， 후술하는 라미네이션 공정 시 그린시트의 접합이 용이해진다. 또한， 그린시트의 소결 시 높은 소결 밀도를 얻을 수 있으므로, 제조되는 소결체는 높은 열전도도 특성을 얻을 수 있다. 상술한 조성을 만족하는 본 발명의 슬러리 조성물의 25°C 에서의 점도는 100 내지 1000 cP , 바람직하기로 200 내지 600 cP이다. 만일 점도가 상기 범위 미만이면 그린시트 제조 과정에서 성형성이 떨어질 수 있고 상기 범위를 초과하면 그린시트의 두께를 원하는 범위로 조절하기 어려워지는 문제가 있다. 본 발명에서는 질화규소 원료로서 100% 베타상의 질화규소 분말 및 95% 알파상의 질화규소 분말올 흔합 사용하고， 용제， 바인더 및 분산제를 특정 범위로 포함함으로써, 상기와 같이 테이프 캐스팅에 적합한 슬러리 조성물의 점도를 구현하였다. 한편， 본 발명은 상기 슬러리 조성물을 이용한 질화규소 소결체의 제조방법을 제공한다.
구체적으로 상기 제조방법은， 질화규소 분말을 포함하는 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물을 준비하는 단계 ;
상기 조성물을 성형하여 그린시트를 제조하는 단계;
상기 그린시트를 1차 열처리하여 탈지시키는 단계; 및
상기 탈지된 그린시트를 2차 열처리하여 소결시키는 단계 ;를 포함하며 , 이때 상기 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물로는 상술한 본 발명의 조성물을 사용한다.
상기 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물의 준비 단계는 원료 분말， 용제， 바인더， 분산제 및 가소제를 균일하게 흔합시켜 슬러리로 제조하는 단계로서， 통상 사용되는 볼밀 (bal l-mi 1 1 )， 아트리터 (attr i tor ) 등의 습식 흔합 장치를 이용하여 수행될 수 있다.
, 바람직하기로， 상기 슬러리 조성물의 준비 단계는 볼밀 장치에 의할 수 있다. 이때， 볼밀링 시간과 속도는 원료 분말의 조성과 첨가된 바인더， 분산제 등 유기물의 종류와 첨가량에 따라 조절될 수 있으며， 일례로 지름 5 내지 10 mm의 지르코니아 볼 100 내지 200 g을 이용하여, 상온 (25° C)에서 250 rpm의 속도로 3 내지 8 시간 동안 볼밀링하여 슬러리 조성물을 제조할 수 있다.
상기 그린시트를 제조하는 단계는 닥터 블레이드에 의하여 수행될 수 있으며， 제조되는 그린시트의 두깨는 닥터 블레이드의 간격을 조절하여 조절할 수 있다. 이때， 성형의 용이성을 위하여 그린시트 두께에 따라 슬러리 조성물의 점도를 조절하는 것이 바람직하다. 예를 들어， 그린시트의 두께를 0.2 내지 0.5 匪 범위로 얇게 형성할 경우, 상기 슬러리 조성물의 25 ° C 에서의 점도는 250 - 350 cP 범위가 되도록 하는 것이 바람직하며， 그린시트 두께를 1 내지 3 mm 범위로 두껍게 형성할 경우 슬러리 조성물의 25 ° C 에서의 점도는 450 내지 550 cP 범위가 바람직하다.
적정한 두께의 질화규소 소결체를 얻기 위하여， 상기 그린시트를 단층으로 사용하거나 여러 시트를 적층하여 사용할 수 있다. 여러 개의 그린 시트를 적층하여 사용하는 경우， 각 층간의 계면을 최소화하고 층간 밀착도를 향상시키기 위하여 탈지 단계 이전에 라미네이션 ( l aminat i on) 공정을 더 포함할 수 있다. 이때 공정 조건은 특별히 한정되지 않으나， 통상의 라미네이터를 이용하여， 온도 70 내지 110 ° C 에서 압착시키는 방법에 의할 수 있다.
상기와 같이 그린시트를 제조한 다음， 그린시트 내에 포함된 용제， 바인더， 분산제， 가소제 등의 유기물질 및 탄소를 제거하기 위하여 탈지 공정을 수행한다.
탈지 공정은 대기 또는 질소 분위기 중에서 열처리에 의하여 이루어지며， 상기 열처리 온도는 400 내지 700 ° C 범위， 또는 550 내지 650 ° C 범위가 바람직하고, 열처리 시간은 6 내지 9 시간이 바람직하다.
상기 탈지된 그린시트는 2차 열처리하여 소결시켜 최종적으로 질화규소 소결체를 얻는다. 소결 단계는 가스압 소결법 (Gas pressure s inter ing , GPS)에 의하여 수행되며， 가스압 소결로의 온도를 1600 내지 2000 ° C , 바람직하기로 1850 내지 1900 ° C로 하여， 질소 분위기 하에서 8 내지 10 기압 조건으로 처리하여 이루어질 수 있다.
상기와 같은 방법은 연삭 가공 등의 후가공 공정 없이 적절한 두께의 질화규소 소결체를 제조할 수 있어, 파워 디바이스에 적용되기에 적합한 형태의 소결체를 단순화된 공정에 의하여 얻을 수 있는 장점이 있다. 또한， 상기 방법은 100% 베타상의 질화규소 분말을 주 원료로서 사용하므로 원가 절감 효과가 있으며， 95% 알파상의 질화규소 분말을 소량 첨가함으로써 소결 시 결정 결합과 치밀성이 향상되는 효과가 있다. 따라서， 본 발명에 따르면 질화규소 소결체의 물성올 우수하게 유지하면서 제조 공정의 효율성 및 경제성을 확보할 수 있다. 이하 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나， 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 본 발명의 범주 및 기술사상 범위 내에서 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며， 이러한 변경 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것도 당연한 것이다.
[실시예] 실시예 1 내지 5및 비교예 1
100% 베타상으로 이루어진 비표면적 7.43 m2/g의 질화규소 분말 및 95% 알파상으로 이루어진 비표면적 8.27 m2/g의 질화규소 분말을 하기 표 1의 중량비로 흔합한 분말을 원료로 하여, 하기 방법으로 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물을 제조하고， 이를 이용한 질화규소 소결체를 제조하였다.
( 1) 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물 제조
상기 베타상 및 알파상 질화규소 흔합 분말 100 중량부에 대하여， 소결조제로 2 중량부의 산화 마그네슘 (MgO)과 5 중량부의 산화 이트륨 (Y203)을 첨가하여 원료 분말로 하였다. 또한， 바인더로는 SOKEN LPR001 , 분산제로는 DISPERBYK-112 , 가소제로는 디 -노말 -부틸 부탈레이트 를 사용하였다. 상기 원료 분말 100 중량부에 대하여， 를루엔 및 PGMEA의 7 : 3흔합용제 50 중량부， 바인더 30 중량부， 분산제 5 중량부 및 가소제 4 중량부를 첨가하고 흔합하였다. 그 후， 상기 흔합물을 지르코니아 (Zr02) 볼 ( Φ = 5mm) 50 g을 이용하여 4 시간 동안 250 rpm 속도로 볼밀링 하여， 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물을 제조하였다. 실시예 1 내지 5의 슬러리 조성물의 25 °C에서의 점도는 200 내지 1000 cP 범위로 측정되었다. (2) 질화규소 소결체 제조
상기 ( 1)에서 얻어진 슬러리 조성물을 닥터 블레이드로 성형하여， 두께 0.2 mm의 그린시트를 제조하였다.
상기 그린시트를 질소 분위기에서 550 내지 600 °C 온도에서 열처리하여 그린시트 내의 유기물 및 카본을 제거하는 탈지 공정을 수행하였다. 그런 다음， 상기 그린시트를 GPS 장비를 이용하여 질소 분위기에서 8 내지 10 기압， 1850 내지 1900 °C 조건으로 열처리하여 소결시켜， 질화규소 소결체를 제조하였다. 상기 제조된 각 질화규소 소결체의 수축 정도를 알아보기 위하여， 그린 시트의 면적과 최종 제조된 질화규소 소결체의 면적을 비교하여 하기 식 1에 따라수축률을 계산하였다. .
[식 1]
Δά/dl X 100 (%) ( Ad = 소결 전 그린시트의 면적 - 소결 후 질화규소 소결제의 면적， dl = 소결 전 그린시트의 면적) 그리고 소결체의 외부 결함을 광학 현미경， 주사 전자 현미경 (SEM: Scanning Electron Mi croscope)등을 이용하여 육안으로 확인하여， 1 隱 2 당 핀홀이 0 인 경우 양호， 핀홀이 1 개인 경우 보통， 핀홀이 1 개 초과인 경우 불량으로 판정하였고， 크택의 경우는 한 개라도 있으면 불량으로 판정하였다. 그 결과를 표 1에 나타내었다.
표 1을 참조하면 , 베타상 및 알파상의 질화규소 흔합비가 본 발명의 범위를 만족할 때 수축률이 적고 외부 결함이 적은 질화규소 소결체의 제조가 가능함을 확인할 수 있다.
【표 1】
Figure imgf000015_0001
* 0 : 양호， ᅀ: 보통， X： 불량 비교예 2
100% 베타상으로 이루어진 비표면적 7.43 m2/g의 질화규소 분말 및 95¾> 알파상으로 이루어진 비표면적 8.27 m2/g의 질화규소 분말을 6 :4 중량부로 흔합한 분말을 원료로 하여， 하기 방법으로 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물을 제조하였다. 상기 베타상 및 알파상 질화규소 흔합 분말 100 중량부에 대하여， 소결조제로 2 중량부의 산화 마그네슘 (MgO)과 5 중량부의 산화 이트륨 (Y203)을 첨가하여 원료 분말로 하였다.
상기 원료 분말 100 중량부에 대하여， 를루엔 용제 50 중량부， 바인더 30 중량부， 분산제 5 중량부 및 가소제 4 중량부를 첨가하고 흔합하였다. 그 후， 상기 흔합물을 지르코니아 (Zr02) 볼 ( Φ = 5隱) 50 g을 이용하여 4 시간 동안 250 rpm 속도로 볼밀링 하여, 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물을 제조하였다.
제조된 슬러리 조성물의 25 ° C 에서 측정된 점도는 2000 cP였다.
용제로서 를루엔을 단독 사용한 상기 슬러리 조성물은 점도가 너무 높아， 닥터 블레이드로 성형이 불가하여 그린 시트를 제조 할 수 없었다. 상기 실시예 및 비교예로부터， 본 발명의 조성을 만족하는 슬러리 조성물은 테이프 캐스팅법에 사용되기에 적합한 점도를 나타내며， 따라서 제조되는 그린시트의 면적 및 두께의 조절을 용이하게 할 수 있고， 연삭 등 후가공 공정 없이 간단한 공정으로 대면적의 회로기판 두께의 질화규소 소결체를 제조할 수 있음을 확인할 수 있다. 또한， 본 발명의 슬러리 조성물은 베타상 및 알파상 질화규소가 소정 범위의 비율로 흔합되어 우수한 소결 특성을 나타내는 것을 알 수 있다.

Claims

【청구의 범위】
[청구항 1】
질화규소 분말 및 소결조제 분말을 포함하는 원료 분말 100 중량부; 용제 50 내지 100 중량부;
바인더 20 내지 60 중량부; 및
분산제 3 내지 10 중량부；를 포함하는， 질화규소 소결체 제조를 위한 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물로서,
상기 질화규소 분말은 베타상 질화규소 및 알파상 질화규소가 4:1 내지 1:1 중량비로 흔합된 것이고,
상기 용제는 극성이 다른 2종 이상의 유기용제가 흔합된 것인， 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물.
【청구항 2】
제 1항에 있어서，
상기 질화규소 분말은 베타상 질화규소 및 알파상 질화규소가 2.5:1 내지 1:1 중량비로 흔합된 것인， 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물.
【청구항 3】
게 1항에 있어서，
상기 질화규소 분말은 비표면적이 5 내지 10 m2/g인， 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물.
【청구항 4】
거 U항에 있어서,
상기 소결조제 분말은 질화'규소 분말 100 중량부에 대하여 1 내지 15 중량부로 포함되는 것인， 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물.
【청구항 5]
제 1항에 있어서,
상기 소결조제는 산화마그네슴 (MgO), 산화이트륨 (Y203), 산화가돌리늄 (Gd20), 산화홀뮴 (Ho203), 산화에르븀 (Er203), 산화이르테븀 (Yb203)， 및 산화디스프로슘 (Dy203)으로 이루어지는 군에서 선택되는 1종 이상인， 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물.
【청구항 6】 제 1항에 있어서，
상기 용제는 제 1용제로서， 를루엔， 벤젠， 자일렌 및 메틸에틸케톤으로 이루어지는 군에서 선택되는 1종 이상; 및
제 2용제로서， 프로필렌글리콜 모노메틸에테르 아세테이트， 프로필렌글리콜 모노메틸 에테르， 에탄올， 부탄올 및 메탄올로 이루어지는 군에서 선택되는 1종 이상을 포함하는 것인, 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물.
【청구항 7]
계 1항에 있어서，
상기 바인더는 아크릴계 바인더인， 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물.
【청구항 8】
제 7항에 있어서，
상기 아크릴계 바인더는 알킬기를 갖는 (메타)아크릴계 단량체 약 5 내지 60 중량 ¾>와 니트릴기를 갖는 (메타)아크뮐계 단량체 약 5 내지 60 중량 %를 포함하는 단량체 흔합물의 중합체인 것인， 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물.
【청구항 9】
제 1항에 있어서，
상기 분산제는 폴리에스터계 분산제， 폴리아크릴레이트계 분산제， 폴리우레탄계 분산제 및 폴리에테르계 분산제로 이루어지는 군에서 선택되는 1종 이상인， 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물.
【청구항 10】
제 1항에 있어서,
가소제를 더 포함하는 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물.
【청구항 11】
제 10항에 있어서，
상기 가소제는 상기 바인더 100 중량 %에 대하여 1 내지 40 중량 %로 포함되는 것인， 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물.
【청구항 12】
제 10항에 있어서，
상기 가소제는 디 -2-에틸핵실프탈레이트， 디 -노말 -부틸 부탈레이트， 부틸 프탈릴 부틸 글리콜레이트， 및 프탈산 다이옥틸로 이루어지는 군에서 선택되는 1종 이상인， 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물.
【청구항 13]
게 1항에 있어서,
상기 조성물에 포함된 질화규소 분말 및 소결조제 분말의 총 함량은 30 내지 60 중량 %인， 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물.
【청구항 14]
제 1항에 있어서，
상기 조성물의 25°C 에서의 점도는 100 내지 1000 cP인， 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물.
【청구항 15】
질화규소 분말을 포함하는 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물을 준비하는 단계;
상기 조성물을 성형하여 그린시트를 제조하는 단계 ;
상기 그린시트를 1차 열처리하여 탈지시키는 단계; 및
상기 탈지된 그린시트를 2차 열처리하여 소결시키는 단계 ;를 포함하며， 상기 테이프 캐스팅용 슬러리 조성물은 계 1항 내지 제 14항 중 어느 한 항의 조성물인， 질화규소 소결체의 제조방법 .
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