WO2020110975A1 - 非水電解質二次電池 - Google Patents

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誉史 細川
尚士 細川
恭平 小林
修治 小川
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三洋電機株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a non-aqueous electrolyte secondary battery provided with an electrode body wound in a flat shape.
  • non-aqueous electrolyte secondary battery such as a lithium ion secondary battery
  • a rectangular secondary battery in which a flatly wound electrode body is housed in a rectangular battery case is known.
  • the flat electrode body is a positive electrode plate in which a positive electrode mixture layer is formed on the surface of a positive electrode current collector, and a negative electrode plate in which a negative electrode mixture layer is formed on the surface of a negative electrode current collector, and is circular through a separator. It is formed by winding it into a flat shape and then pressing it into a flat shape.
  • Such flat electrode body has a pair of curved portions at both ends. Then, in such a flat electrode body, the curvature of the curved portion of the positive electrode plate or the negative electrode plate becomes the largest on the innermost peripheral side. Therefore, in the curved portion on the innermost peripheral side, the separator is stretched and thinned, and the dielectric breakdown voltage of the separator is locally reduced. As a result, when a high voltage is applied to the positive electrode plate and the negative electrode plate, there is a fear that dielectric breakdown may occur in the thinned separator.
  • the positive electrode mixture layer or the negative electrode mixture layer may be peeled from the positive electrode current collector or the negative electrode current collector and pierce the separator, which may cause an internal short circuit.
  • the thickness of the separator As a measure to prevent the local breakdown voltage of the separator from decreasing and to prevent the occurrence of internal short circuit due to the peeling of the mixture layer, it is possible to increase the thickness of the separator. However, in this case, the increase in the thickness of the separator causes a decrease in the energy density of the battery. Therefore, it is difficult to adopt it in a battery for increasing the energy density.
  • Patent Document 1 discloses a method of attaching an insulating tape to the curved portion of the positive electrode current collector located on the innermost peripheral side. Thereby, peeling of the positive electrode material mixture layer or the negative electrode material mixture layer at the innermost circumference where the curvature of the curved portion is maximized can be suppressed, and as a result, the occurrence of an internal short circuit can be prevented.
  • the present invention has been made in view of the above points, and its main purpose is to suppress a decrease in the energy density of a battery in a non-aqueous electrolyte secondary battery including an electrode body wound in a flat shape.
  • the purpose is to suppress the occurrence of an internal short circuit between the positive electrode plate and the negative electrode plate located at the innermost circumference where the curvature of the curved portion is the largest.
  • the non-aqueous electrolyte secondary battery according to the present invention includes a first electrode plate having a first electrode mixture layer formed on a first electrode current collector, and a second electrode mixture layer on a second electrode current collector.
  • the second electrode plate formed with is provided with an electrode body that is flatly wound via a separator, and the electrode body has a pair of curved portions located at both ends and a flat portion that is located between the pair of curved portions.
  • a second electrode plate of at least two layers is disposed inside the curved portion located at the innermost circumference of the first electrode plate in at least one curved portion of the pair of curved portions. .
  • a non-aqueous electrolyte secondary battery provided with an electrode body wound in a flat shape, while suppressing a decrease in the energy density of the battery, it is located at the innermost circumference where the curvature of the curved portion is the largest. It is possible to suppress the occurrence of an internal short circuit between the positive electrode plate and the negative electrode plate.
  • FIG. 1 is a diagram schematically showing a configuration of a non-aqueous electrolyte secondary battery according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 1(a) is a sectional view and FIG. 1(b) is a line Ib-Ib in FIG. 1(a). It is the sectional view which met. It is sectional drawing which showed typically the structure of the electrode body in one Embodiment (Example 1) of this invention.
  • 6 is a cross-sectional view schematically showing the configuration of an electrode body in Example 2.
  • FIG. 1(a) and 1(b) are diagrams schematically showing a configuration of a non-aqueous electrolyte secondary battery according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 1(a) is a sectional view and FIG. 1(b).
  • FIG. 3 is a sectional view taken along line Ib-Ib 2 of FIG.
  • an electrode body 14 in which a positive electrode plate and a negative electrode plate are flatly wound with a separator interposed therebetween is provided. It is housed in a prismatic battery case 25.
  • the positive electrode plate has a positive electrode mixture layer formed on a positive electrode current collector
  • the negative electrode plate has a negative electrode mixture layer formed on a negative electrode current collector.
  • the electrode body 14 is housed in the battery case 25 in a state of being wrapped in the insulating sheet 24.
  • the opening of the battery case 25 is sealed with a sealing plate 23, and the positive electrode terminal 18 and the negative electrode terminal 22 are fixed to the sealing plate 23 via insulating members 26 and 27.
  • a positive electrode current collector exposed portion 15 with the positive electrode current collector exposed is formed at one end of the positive electrode plate, and a negative electrode current collector exposed with the negative electrode current collector exposed at the other end of the negative electrode plate.
  • the part 16 is formed.
  • a plurality of stacked positive electrode current collector exposed portions 15 are arranged at one end of the electrode body 14, and a plurality of stacked negative electrode current collector exposed portions 16 at the other end of the electrode body 14. Are arranged.
  • the plurality of positive electrode collector exposed portions 15 that are stacked are electrically connected to the positive electrode terminal 18 through the positive electrode collector plate 17, and the plurality of stacked negative electrode collector exposed portions 16 are the negative electrode collector plate. It is electrically connected to the negative electrode terminal 22 via 19.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing the configuration of the electrode body 14 in this embodiment.
  • the flat electrode body 14 includes a positive electrode plate 11 having a positive electrode mixture layer formed on the surface of a positive electrode current collector, and a negative electrode plate 12 having a negative electrode mixture layer formed on the surface of a negative electrode current collector. Is wound in a circular shape through the separator 13 and is then pressed into a flat shape. The positive electrode plate 11 and the negative electrode plate 12 may be flattened with the separator 13 in between and then pressed.
  • the flat electrode body 14 has a pair of curved portions at both ends in a direction perpendicular to the direction in which the winding axis of the flat electrode body 14 extends and perpendicular to the thickness direction of the flat electrode body 14. Have. In FIG. 2, the electrode body 14 on the innermost peripheral side where the curvature of the curved portion is the largest is shown enlarged.
  • the electrode body 14 has a pair of curved portions 20A and 20B located at both ends and a flat portion 21 located between the pair of curved portions 20A and 20B. Then, in the pair of curved portions 20A and 20B, two layers of the negative electrode plate 12 as the second electrode plate are arranged inside the curved portion located at the innermost periphery of the positive electrode plate 11 as the first electrode plate. .. In FIG. 2, in the pair of curved portions 20A and 20B, the negative electrode plate 12B is arranged inside the curved portion located at the innermost circumference of the positive electrode plate 11 via the separator 13, and the positive electrode plate 11 faces the inner side thereof. The negative electrode plate 12A that does not exist is arranged.
  • the curvature of the curved portion of the positive electrode plate 11 having the largest curvature is relaxed. be able to.
  • the separator 13 has such a thickness that dielectric breakdown does not occur even when a high voltage is applied to the positive electrode plate 11 and the negative electrode plate 12. Can be maintained.
  • the negative electrode plate 12A arranged on the innermost peripheral side does not face the positive electrode plate 11, it does not contribute to the battery reaction.
  • the volume occupied by the extraly wound negative electrode plate 12A is much smaller than the volume occupied by the entire electrode body 14. Therefore, the energy density of the battery is hardly reduced.
  • the number of windings of the negative electrode plate 12 located on the innermost peripheral side of the electrode body 14 is preferably as small as possible.
  • the curvature of the curved portions 20A and 20B on the innermost peripheral side is regulated by the total thickness of the negative electrode plate 12 arranged inside the curved portions 20A and 20B, and the curvature of the negative electrode plate 12 arranged inside the flat portion 21 is restricted. Not regulated by total thickness. Therefore, from the viewpoint of the energy density of the battery, as shown in FIG. 2, the winding start end 12a of the negative electrode plate 12 is near the end of the flat portion 21 (for example, a region within 10 mm from the end of the flat portion 21). More preferably, it is located in a region within 5 mm from the end of the flat portion 21). This makes it possible to more effectively suppress the decrease in the energy density of the battery.
  • the winding start end 11 a of the positive electrode plate 11 is near the end of the flat portion 21 (for example, an area within 10 mm from the end of the flat portion 21, more preferably the end of the flat portion 21). It is preferable to be located in a region within 5 mm from the portion. As a result, the facing area between the positive electrode plate 11 and the negative electrode plate 12 can be further increased, so that the energy density of the battery can be further increased.
  • the separator 13 is additionally wound, whereby the curved portions 20A and 20B are It is also possible to relax the curvature.
  • the separator 13 is required to reduce the curvature of the curved portions 20A and 20B. It is necessary to wind it for dozens of turns. Further, generally, the content of the electrolytic solution per unit area is larger in the separator 13 than in the positive electrode plate 11 and the negative electrode plate 12. Therefore, a large amount of the electrolytic solution that does not contribute to the battery reaction has permeated the separator 13 that is extraly wound inside the innermost curved portions 20A and 20B.
  • the electrolyte solution between the facing surfaces of the positive electrode plate 11 and the negative electrode plate 12 is likely to be relatively insufficient, which may cause a sudden deterioration in battery performance.
  • two layers of the negative electrode plate 12 are arranged inside the innermost curved portion of the positive electrode plate 11 in both of the pair of curved portions 20A and 20B.
  • one of the pair of bending portions 20A and 20B (the bending portion 20B in FIG. 3) has a curved portion located at the innermost periphery of the positive electrode plate 11. You may make it arrange
  • Example 1 Production of Positive Electrode Plate and Negative Electrode Plate A positive electrode plate was produced by forming a positive electrode mixture layer on both surfaces of an aluminum foil (positive electrode current collector) having a thickness of 15 ⁇ m. The thickness of the positive electrode mixture layer was 76 ⁇ m on one side after the compression treatment. The length of the positive electrode plate in the lateral direction was 131.8 mm. The width (length in the lateral direction) of the exposed portion of the positive electrode current collector was 15.2 mm. The length of the positive electrode plate in the longitudinal direction was 4950 mm.
  • the positive electrode active material mixture layer contains LiNi 0.35 Co 0.35 Mn 0.30 O 2 as a positive electrode active material, carbon black as a conductive material, and polyvinylidene fluoride (PVdF) as a binder.
  • a mixture with a mass ratio of :3:1 was formed on an aluminum foil.
  • the negative electrode plate was produced by forming a negative electrode active material mixture layer on both surfaces of a copper foil (negative electrode current collector) having a thickness of 10 ⁇ m.
  • the thickness of the negative electrode active material mixture layer was 67 ⁇ m on one side after the compression treatment.
  • the length of the negative electrode plate in the lateral direction was 133.8 mm.
  • the width (length in the lateral direction) of the exposed portion of the negative electrode current collector was 10.0 mm.
  • the length of the negative electrode plate in the longitudinal direction was 5150 mm.
  • the negative electrode active material mixture was prepared by mixing graphite as a negative electrode active material, carboxymethyl cellulose (CMC), and styrene-butadiene rubber (SBR) as a binder in a mass ratio of 98:1:1 on a copper foil. Formed.
  • CMC carboxymethyl cellulose
  • SBR styrene-butadiene rubber
  • separator a polyethylene/polypropylene/polyethylene multilayer separator was used.
  • the thickness of the separator was 14 ⁇ m and the width was 127 mm.
  • Ethylene carbonate (EC), ethylmethyl carbonate (EMC), and dimethyl carbonate (DMC) were mixed at a volume ratio of 25:35:40 (25° C., 1 atm) to prepare a mixed solvent. did. LiPF 6 was added to this mixed solvent so as to be 1 mol/L, and 0.8% by mass of vinylene carbonate (VC) was added to the total mass of the nonaqueous electrolyte to prepare a nonaqueous electrolytic solution.
  • EC Ethylene carbonate
  • EMC ethylmethyl carbonate
  • DMC dimethyl carbonate
  • the number of laminated positive electrode plates 11 was 65.
  • the exposed portions of the current collectors of the positive electrode plate 11 and the negative electrode plate 12 are shifted so as not to overlap with the material mixture layers of the electrodes facing each other, and the two separators 13 are sandwiched and wound in a circular shape, and then pressed by pressing as shown in FIG.
  • the flat electrode body 14 as shown was produced. That is, in both the pair of curved portions 20A and 20B, two layers of the negative electrode plate 12 are arranged inside the innermost curved portion of the positive electrode plate 11.
  • the length of the electrode body 14 in the winding axis direction was 144 mm.
  • winding start end portion 12a of the negative electrode plate 12A was set at a position 2 mm from the end portion of the flat portion 21. Further, the winding start end 11 a of the positive electrode plate 11 was set at a position 2 mm from the end of the flat portion 21.
  • Example 2 The electrode body 14 was manufactured in the same manner as in Example 1 except that the electrode body 14 was manufactured as a flat electrode body 14 as shown in FIG. That is, in one of the pair of curved portions 20A and 20B, in one curved portion 20B, two layers of the negative electrode plate 12 are arranged inside the curved portion located at the innermost circumference of the positive electrode plate 11.
  • the winding start end 12a of the negative electrode plate 12A was positioned 2 mm from the end of the flat portion 21.
  • the winding start end 11 a of the positive electrode plate 11 was set at a position 2 mm from the end of the flat portion 21.
  • the electrode body 14 was produced in the same manner as in Example 1 except that the electrode body 14 was produced as a flat electrode body 14 as shown in FIG. That is, in both the pair of curved portions 20A and 20B, only one layer of the negative electrode plate 12 is arranged inside the innermost curved portion of the positive electrode plate 11.
  • the winding start end 12a of the negative electrode plate 12A is located near the end of the flat portion 21.
  • the winding start end 11 a of the positive electrode plate 11 was set at a position 2 mm from the end of the flat portion 21.
  • Comparative example 2 An electrode body was prepared in the same manner as in Comparative Example 1 except that the electrode body was formed into a flat electrode body as disclosed in Patent Document 1. That is, an insulating tape having a thickness of 30 ⁇ m was attached to both surfaces of the curved portion of the positive electrode plate located on the innermost peripheral side.
  • Comparative example 3 An electrode body 14 was produced in the same manner as in Comparative Example 1 except that the thickness of the separator 13 was 20 ⁇ m as the structure of the electrode body.
  • Test method An AC voltage having an effective value of 250 V was applied to the exposed portion of the positive electrode current collector and the exposed portion of the negative electrode current collector for 1 second, and the current value flowing through the electrode body 14 was confirmed.
  • the current value is 110 mA or more, it is determined that a short circuit has occurred, the electrode body 14 is disassembled, the location of the short circuit is identified, and the positive electrode plate and the negative electrode plate located at the innermost circumference in the curved portion of the electrode body 14. It was confirmed whether an internal short circuit had occurred in the meantime.
  • Table 1 shows the results.
  • the short circuit occurrence rate indicates the ratio of the number of samples in which an internal short circuit occurred between the positive electrode plate and the negative electrode plate located at the innermost circumference to the number of samples (200 samples) of the manufactured electrode body.
  • Table 1 shows the energy density obtained by dividing the capacitance value obtained by each electrode body 14 produced in Examples 1 and 2 and Comparative Examples 1, 2 and 3 by the volume of the electrode body.
  • the energy density of the electrode body in Comparative Example 1 is set to 100, and the relative energy density of other electrode bodies is shown.
  • the occurrence rate of internal short circuit between the positive electrode plate and the negative electrode plate located at the innermost circumference was zero. Further, also in the electrode body of Example 2, the occurrence rate of the internal short circuit between the positive electrode plate and the negative electrode plate located at the innermost periphery is reduced to 1/2 as compared with the electrode body of Comparative Example 1. This is because in the electrode bodies of Example 1 and Example 2, the negative electrode plate 12 is provided inside the innermost curved portion of the positive electrode plate 11 in at least one of the pair of curved portions. It is considered that the curvature of the curved portion was relaxed by disposing the two layers.
  • a non-aqueous electrolyte secondary battery including a flat electrode body having a pair of curved portions, at least one of the curved portions of the pair of curved portions, the innermost circumference in the first electrode plate
  • By arranging at least two layers of the second electrode plate inside the positioned curved portion it is possible to suppress the decrease in the energy density of the battery, and at the innermost circumference where the curvature of the curved portion becomes maximum. It has been found that it is possible to suppress the occurrence of an internal short circuit in the positive electrode plate and the negative electrode plate located.
  • the negative electrode plate (first electrode plate) 12 may have a configuration in which at least two layers of the positive electrode plate (second electrode plate) 11 are arranged inside the curved portion located at the innermost circumference.
  • the separator 13 having a thickness of 14 ⁇ m is illustrated, but the thickness is not limited to this.
  • the thickness of the separator is preferably 25 ⁇ m or less, more preferably 20 ⁇ m or less, and even more preferably 15 ⁇ m or less.
  • the electrode body 14 is arranged such that its winding axis is parallel to the bottom of the battery case 25, but the winding axis is perpendicular to the bottom of the battery case 25. You may arrange
  • known materials can be used for the positive and negative electrode current collectors, mixture layers, separators, non-aqueous electrolytes, and the like.
  • the portion of the separator 13 disposed on the innermost periphery of the electrode body 14 is omitted, but the winding portion of only the separator 13 is provided on the innermost periphery of the electrode body 14. Good.
  • Non-aqueous electrolyte secondary battery 11 Positive plate 11a Winding start end of positive electrode plate 12, 12A, 12B Negative electrode plate 12a Winding start end portion of negative electrode plate 13 Separator 14 electrode body 15 Exposed portion of positive electrode current collector 16 Exposed portion of negative electrode current collector 17 Positive collector plate 18 Positive terminal 19 Negative electrode current collector 20A, 20B A pair of curved portions 21 Flat part 22 negative electrode terminal 23 sealing plate 24 Insulation sheet 25 battery case 26, 27 Insulation member

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Abstract

電池のエネルギー密度の低下を抑制するとともに、偏平状の電極体における湾曲部の曲率が最も大きくなる最内周に位置する正極板及び負極板間における内部短絡の発生を抑制する。偏平状に捲回された電極体（１４）を備えた非水電解質二次電池において、電極体は、両端に位置する一対の湾曲部（２０Ａ、２０Ｂ）と、一対の湾曲部の間に位置する平坦部（２１）を有し、一対の湾曲部のうち、少なくとも一方の湾曲部において、第１電極板において最内周に位置する湾曲部の内側には、少なくとも２層の第２電極板が配置されている。

Description

非水電解質二次電池
　本発明は、偏平状に捲回された電極体を備えた非水電解質二次電池に関する。
　リチウムイオン二次電池等の非水電解質二次電池として、偏平状に捲回された電極体を角形電池ケース内に収容した角形二次電池が知られている。
　偏平状の電極体は、正極集電体の表面に正極合剤層が形成された正極板と、負極集電体の表面に負極合剤層が形成された負極板とをセパレータを介して円形に捲回した後、プレス加工により偏平状に成形することによって形成される。
　このような偏平状の電極体は、両端に一対の湾曲部を有する。そして、このような偏平状の電極体は、最内周側において、正極板ないし負極板の湾曲部の曲率が最も大きくなる。そのため、最内周側の湾曲部において、セパレータが引き伸ばされて薄くなり、セパレータの絶縁破壊電圧が局所的に小さくなる。その結果、正極板と負極板に高電圧が印加されたとき、薄くなったセパレータにおいて絶縁破壊が起きる畏れがある。
　また、湾曲部の曲率が最も大きくなる最内周に位置する正極板及び負極板には、大きなストレスが加わることになる。その結果、正極合剤層または負極合剤層が正極集電体または負極集電体から剥離して、セパレータを突き破ることによって、内部短絡が発生する畏れがある。
　セパレータの局所的な絶縁破壊電圧の低下を防止するとともに、合剤層の剥離に起因した内部短絡の発生を防止する対策として、セパレータの厚みを厚くすることが考えられる。しかしながら、この場合、セパレータの厚みが増えた分、電池のエネルギー密度の低下を招く。そのため、エネルギーの高密度化を図る電池においては、採用することが難しい。
　これに対して、特許文献１には、最内周側に位置する正極集電体の湾曲部に、絶縁テープを貼付する方法が開示されている。これにより、湾曲部の曲率が最も大きくなる最内周における正極合剤層または負極合剤層の剥離を抑制でき、その結果、内部短絡の発生を防止することができる。
特開２０１２－４９０８９号公報
　特許文献１に開示された方法は、最内周側に位置する正極集電体の湾曲部に、絶縁テープを部分的に貼付するため、電池のエネルギー密度の低下を抑制することができる。しかしながら、湾曲部のみに沿って絶縁テープを貼り付けることは難しく、量産には採用し難い。加えて、絶縁テープを貼り付けた面の合剤層は、電池反応が起こらないため、正極合剤層と負極合剤層との対向面において、電池反応の不均一な箇所が生じる。そのため、絶縁テープを貼り付けた面の境界部に、局所的な電流集中が発生する畏れがある。その結果、電流集中した部位に金属リチウムが析出し、これに起因した内部短絡が発生する畏れがある。
　本発明は、かかる点に鑑みてなされたもので、その主な目的は、偏平状に捲回された電極体を備えた非水電解質二次電池において、電池のエネルギー密度の低下を抑制するとともに、湾曲部の曲率が最も大きくなる最内周に位置する正極板及び負極板間における内部短絡の発生を抑制することにある。
　本発明に係る非水電解質二次電池は、第１電極集電体上に第１電極合剤層が形成された第１電極板、及び第２電極集電体上に第２電極合剤層が形成された第２電極板が、セパレータを介して偏平状に捲回された電極体を備え、電極体は、両端に位置する一対の湾曲部と、一対の湾曲部の間に位置する平坦部を有し、一対の湾曲部のうち、少なくとも一方の湾曲部において、第１電極板において最内周に位置する湾曲部の内側には、少なくとも２層の第２電極板が配置されている。
　本発明によれば、偏平状に捲回された電極体を備えた非水電解質二次電池において、電池のエネルギー密度の低下を抑制するとともに、湾曲部の曲率が最も大きくなる最内周に位置する正極板及び負極板間における内部短絡の発生を抑制することができる。
本発明の一実施形態における非水電解質二次電池の構成を模式的に示した図で、図１（ａ）は断面図、図１（ｂ）は図１（ａ）のＩｂ－Ｉｂ 線に沿った断面図である。 本発明の一実施形態（実施例１）における電極体の構成を模式的に示した断面図である。 実施例２における電極体の構成を模式的に示した断面図である。 比較例における電極体の構成を模式的に示した断面図である。
　以下、本発明の実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。なお、本発明は、以下の実施形態に限定されるものではない。また、本発明の効果を奏する範囲を逸脱しない範囲で、適宜変更は可能である。
　図１（ａ）、（ｂ）は、本発明の一実施形態における非水電解質二次電池の構成を模式的に示した図で、図１（ａ）は、断面図、図１（ｂ）は、図１（ａ）のＩｂ－Ｉｂ 線に
沿った断面図である。
　図１（ａ）、（ｂ）に示すように、本実施形態における非水電解質二次電池１０は、正極板及び負極板が、セパレータを介して偏平状に捲回された電極体１４が、角形の電池ケース２５に収容されている。正極板は、正極集電体上に正極合剤層が形成されており、負極板は、負極集電体上に負極合剤層が形成されている。また、電極体１４は、絶縁シート２４に包まれた状態で、電池ケース２５に収容されている。また、電池ケース２５の開口部は、封口板２３で封口されており、正極端子１８及び負極端子２２が、絶縁部材２６、２７を介して封口板２３に固定されている。
　正極板の一方の端部には、正極集電体が露出した正極集電体露出部１５が形成され、負極板の他方の端部には、負極集電体が露出した負極集電体露出部１６が形成されている。そして、電極体１４の一方の端部において、複数枚積層された正極集電体露出部１５が配置され、電極体１４の他方の端部において、複数枚積層された負極集電体露出部１６が配置されている。
　複数枚積層された正極集電体露出部１５は、正極集電板１７を介して正極端子１８に電気的に接続され、複数枚積層された負極集電体露出部１６は、負極集電板１９を介して負極端子２２に電気的に接続されている。
　図２は、本実施形態における電極体１４の構成を模式的に示した断面図である。ここで、偏平状の電極体１４は、正極集電体の表面に正極合剤層が形成された正極板１１と、負極集電体の表面に負極合剤層が形成された負極板１２とをセパレータ１３を介して円形に捲回した後、プレス加工により偏平状に成形することによって形成される。なお、正極板１１と負極板１２とをセパレータ１３を介して偏平状に捲回した後、プレス加工してもよい。
　偏平状の電極体１４は、偏平状の電極体１４の捲回軸が延びる方向に対して垂直であり且つ偏平状の電極体１４の厚み方向に対して垂直な方向における両端に一対の湾曲部を有する。図２では、湾曲部の曲率が最も大きくなる最内周側における電極体１４を拡大して示している。
　図２に示すように、電極体１４は、両端に位置する一対の湾曲部２０Ａ、２０Ｂと、一対の湾曲部２０Ａ、２０Ｂの間に位置する平坦部２１を有している。そして、一対の湾曲部２０Ａ、２０Ｂにおいて、第１電極板としての正極板１１において最内周に位置する湾曲部の内側には、第２電極板としての負極板１２が２層配置されている。図２では、一対の湾曲部２０Ａ、２０Ｂにおいて、正極板１１において最内周に位置する湾曲部の内側にセパレータ１３を介して負極板１２Ｂが配置され、さらにその内側に正極板１１とは対向しない負極板１２Ａが配置されている。
　本実施形態によれば、曲率が最も大きくなる正極板１１の湾曲部の内側に少なくとも２層の負極板１２を配置することによって、曲率が最も大きくなる正極板１１の湾曲部の曲率を緩和させることができる。これにより、最内周側の湾曲部２０Ａ、２０Ｂにおいて、セパレータ１３が引き伸ばされても、セパレータ１３は、正極板１１と負極板１２に高電圧が印加されても絶縁破壊が生じない程度の厚みを維持することができる。
　加えて、曲率が最も大きくなる最内周側の湾曲部２０Ａ、２０Ｂにおいて、正極板１１及び負極板１２に加わるストレスを抑制することができる。これにより、正極合剤層または負極合剤層が正極集電体または負極集電体から剥離するのを抑制するこができる。その結果、剥離した合剤層に起因した内部短絡の発生を抑制することができる。
　ところで、図２に例示した電極体１４において、最内周側に配置された負極板１２Ａは、正極板１１と対向していないため、電池反応には寄与しない。しかしながら、余分に捲回された負極板１２Ａが占める体積は、電極体１４全体に占める体積に比べて非常に小さい。従って、電池のエネルギー密度の低下にはほとんど至らない。特に、正極板１１及び負極板１２の捲回数が多い電池においては、電池のエネルギー密度の低下は無視できるほど小さい。なお、電池のエネルギー密度の観点からは、電極体１４の最内周側に位置する負極板１２の捲回数は、できるだけ少ない方が好ましい。
　また、最内周側の湾曲部２０Ａ、２０Ｂの曲率は、湾曲部２０Ａ、２０Ｂの内側に配置された負極板１２の総厚みによって規制され、平坦部２１の内側に配置される負極板１２の総厚みによっては規制されない。従って、電池のエネルギー密度の観点からは、図２に示すように、負極板１２の捲き始め端部１２ａは、平坦部２１の端部近傍（例えば、平坦部２１の端部から１０ｍｍ以内の領域、より好ましくは、平坦部２１の端部から５ｍｍ以内の領域）に位置してことが好ましい。これにより、電池のエネルギー密度の低下をより効果的に抑制することができる。
　また、図２に示すように、正極板１１の捲き始め端部１１ａは、平坦部２１の端部近傍（例えば、平坦部２１の端部から１０ｍｍ以内の領域、より好ましくは平坦部２１の端部から５ｍｍ以内の領域）に位置していることが好ましい。これにより、正極板１１と負極板１２との対向面積をより大きくできるため、電池のエネルギー密度をより高めることができる。
　ところで、曲率が最も大きくなる最内周側の湾曲部２０Ａ、２０Ｂの内側に、負極板１２を余分に捲回する代わりに、セパレータ１３を余分に捲回することによって、湾曲部２０Ａ、２０Ｂの曲率を緩和させることも考えられる。
　しかしながら、セパレータ１３の厚みは、正極板１１または負極板１２の厚みよりも薄いため（典型的には、１／１０以下）、湾曲部２０Ａ、２０Ｂの曲率を緩和させるためには、セパレータ１３を何十周にも亘って捲回する必要がある。また、一般に、単位面積当たりの電解液の含有量は、正極板１１及び負極板１２よりもセパレータ１３の方が多い。そのため、最内周側の湾曲部２０Ａ、２０Ｂの内側に余分に捲回されたセパレータ１３には、電池反応に寄与しない電解液が多量に浸透した状態になる。その結果、充放電を繰り返した際、正極板１１と負極板１２との対向面間にある電解液が相対的に不足しやすくなり、電池性能の急激な劣化を招く畏れがある。これらの理由により、曲率が最も大きくなる最内周側の湾曲部２０Ａ、２０Ｂの内側に、負極板１２を余分に捲回する代わりに、セパレータ１３を余分に捲回することは好ましくない。
　本実施形態では、図２に示したように、一対の湾曲部２０Ａ、２０Ｂの両方において、正極板１１において最内周に位置する湾曲部の内側には、負極板１２が２層配置される形態としたが、図３に示すように、一対の湾曲部２０Ａ、２０Ｂのうち、一方の湾曲部（図３では、湾曲部２０Ｂ）において、正極板１１において最内周に位置する湾曲部の内側に負極板１２を２層配置するようにしてもよい。この場合でも、一方の湾曲部における曲率を緩和することができるため、図２に示した電極体の構成と同様の効果を発揮することができる。
　（実施例）
　以下に、本発明の実施例を詳細に説明するが、本発明は以下に示す実施例に限定されない。
　（実施例１）
　（１）正極板及び負極板の作製
　正極板は、厚さ１５μｍのアルミニウム箔（正極集電体）の両面に、正極合剤層を形成して作製した。正極合剤層の厚みは、圧縮処理後、片面で７６μｍとした。正極板の短手方向の長さは、１３１．８ｍｍとした。正極集電体露出部の幅（短手方向の長さ）は、１５．２ｍｍした。正極板の長手方向の長さは、４９５０ｍｍとした。
　正極活物質合剤層は、正極活物質としてのＬｉＮｉ０．３５Ｃｏ０．３５Ｍｎ０．３０Ｏ２、導電材としてのカーボンブラック、及び結着剤としてのポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）を、９６：３：１の質量比で混合したものをアルミニウム箔上に形成した。
　負極板は、厚さ１０μｍの銅箔（負極集電体）の両面に、負極活物質合剤層を形成して作製した。負極活物質合剤層の厚みは、圧縮処理後、片面で６７μｍとした。負極板の短手方向の長さは、１３３．８ｍｍとした。負極集電体露出部の幅（短手方向の長さ）は、１０．０ｍｍとした。負極板の長手方向の長さは、５１５０ｍｍとした。
　負極活物質合剤は、負極活物質としての黒鉛、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、及び結着剤としてのスチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）を、９８：１：１の質量比で混合したものを銅箔上に形成した。
　（２）セパレータ
　セパレータは、ポリエチレン／ポリプロピレン／ポリエチレンの多層セパレータを用いた。セパレータの厚みは１４μｍとし、幅は１２７ｍｍとした。
　（３）非水電解液
　エチレンカーボネート(ＥＣ)、エチルメチルカーボネート(ＥＭＣ)、及びジメチルカーボネート(ＤＭＣ)を、２５：３５：４０の体積比(２５℃、1気圧)で混合した混合溶媒を
作製した。この混合溶媒に、ＬｉＰＦ６を１ｍｏｌ／Ｌとなるように添加し、さらに全非水電解質質量に対してビニレンカーボネート(ＶＣ)を０．８質量％添加して非水電解液を作製した。
　（４）電極体の作製
　正極板１１の積層数が６５層となるようにした。正極板１１および負極板１２の集電体露出部がそれぞれ対向する電極の合剤層と重ならないようにずらし、２枚のセパレータ１３を挟んで円形に捲回した後、プレス加工により図２に示したような偏平状の電極体１４を作製した。すなわち、一対の湾曲部２０Ａ、２０Ｂの両方において、正極板１１において最内周に位置する湾曲部の内側には、負極板１２が２層配置される構成とした。ここで、電極体１４の捲回軸方向における長さは１４４ｍｍとした。また、負極板１２Ａの捲き始め端部１２ａを、平坦部２１の端部から２ｍｍの位置にした。また、正極板１１の捲き始め端部１１ａを、平坦部２１の端部から２ｍｍの位置にした。
　（実施例２）
　電極体の構成として、図３に示したような偏平状の電極体１４に作製した以外は、実施例１と同様にして電極体１４を作製した。すなわち、一対の湾曲部２０Ａ、２０Ｂのうち、一方の湾曲部２０Ｂにおいて、正極板１１において最内周に位置する湾曲部の内側には、負極板１２が２層配置される構成とした。ここで、負極板１２Ａの捲き始め端部１２ａを、平坦部２１の端部から２ｍｍの位置にした。また、正極板１１の捲き始め端部１１ａを、平坦部２１の端部から２ｍｍの位置にした。
　（比較例１）
　電極体の構成として、図４に示したような偏平状の電極体１４に作製した以外は、実施例１と同様にして電極体１４を作製した。すなわち、一対の湾曲部２０Ａ、２０Ｂの両方において、正極板１１において最内周に位置する湾曲部の内側には、負極板１２が１層のみ配置された構成となっている。ここで、負極板１２Ａの捲き始め端部１２ａを、平坦部２１の端部近傍の位置にした。また、正極板１１の捲き始め端部１１ａを、平坦部２１の端部から２ｍｍの位置にした。
　（比較例２）
　電極体の構成として、特許文献１に開示されたような偏平状の電極体に作製した以外は、比較例１と同様にして電極体を作製した。すなわち、最内周側に位置する正極板の湾曲部の両面に、厚み３０μｍの絶縁テープを貼付した。
　（比較例３）
　電極体の構成として、セパレータ１３の厚みを２０μｍとした以外は、比較例１と同様にして電極体１４を作製した。
　作製した実施例１、２、及び比較例１～３の電極体に対して、以下のような試験方法で、内部短絡の発生を調べた。
　（試験方法）
　正極集電体露出部及び負極集電体露出部に、実効値２５０Ｖの交流電圧を1秒間印加し
て、電極体１４を流れた電流値を確認した。電流値が１１０ｍＡ以上流れた場合を短絡発生と判定し、電極体１４を解体して、短絡の発生箇所を特定し、電極体１４の湾曲部において、最内周に位置する正極板、負極板間に内部短絡が発生しているか否かを確認した。
　表１は、その結果を示したものである。ここで、短絡発生率は、作製した電極体のサンプル数（２００個）に対して、最内周に位置する正極板、負極板間に内部短絡が発生したサンプル数の比率を示している。併せ、表１には、実施例１、２、及び比較例１、２、３で作製した各電極体１４で得られる容量値を電極体の体積で割ったエネルギー密度を示している。ここでは、比較例１における電極体のエネルギー密度を１００として、他の電極体の相対的なエネルギー密度を示している。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１に示すように、実施例１の電極体は、最内周に位置する正極板、負極板間の内部短絡の発生率がゼロになっている。また、実施例２の電極体においても、比較例１の電極体に比べて、最内周に位置する正極板、負極板間の内部短絡の発生率が１／２に低減されている。これは、実施例１及び実施例２の電極体では、一対の湾曲部のうち、少なくとも一方の湾曲部において、正極板１１において最内周に位置する湾曲部の内側には、負極板１２が２層配置されることによって、湾曲部の曲率が緩和されたためと考えられる。
　なお、比較例２及び比較例３の電極体でも、最内周に位置する正極板、負極板間の内部短絡の発生率がゼロになると考えられるが、比較例１の電極体に比べて、エネルギー密度は大きく低下している。
　これに対して、実施例１及び実施例２の電極体では、比較例１の電極体に対して、エネルギー密度はほとんど低下していない。
　以上の結果から、一対の湾曲部を有する偏平状の電極体を備えた非水電解質二次電池において、一対の湾曲部のうち、少なくとも一方の湾曲部において、第１電極板において最内周に位置する湾曲部の内側には、少なくとも２層の第２電極板が配置された構成とすることによって、電池のエネルギー密度の低下を抑制しつつ、湾曲部の曲率が最も大きくなる最内周に位置する正極板及び負極板における内部短絡の発生を抑制できることが分かった。
　以上、本発明を好適な実施形態により説明してきたが、こうした記述は限定事項ではなく、もちろん、種々の改変が可能である。例えば、上記実施形態では、正極板（第１電極板）１１において最内周に位置する湾曲部の内側に、少なくとも２層の負極板（第２電極板）１２を配置する例を示したが、負極板（第１電極板）１２において最内周に位置する湾曲部の内側に、少なくとも２層の正極板（第２電極板）１１を配置する構成としてもよい。
　また、上記実施形態では、セパレータ１３の厚みが１４μｍのものを例示したが、これに限定されない。電池のエネルギー密度の低下を抑制するために、セパレータの厚みは２５μｍ以下であることが好ましく、２０μｍ以下であることがより好ましく、１５μｍ以下であることがさらに好ましい。
　また、上記実施形態では、電極体１４が、その捲回軸が電池ケース２５の底部と平行となる向きに配置した構成を示したが、捲回軸が電池ケース２５の底部と垂直となる向きに電極体１４を配置してもよい。
　また、正極及び負極の集電体や合剤層、セパレータ、非水電解液等については公知の材料を使用できる。
　また、図２～図４では、セパレータ１３において電極体１４の最内周に配置されている部分を省略しているが、電極体１４の最内周にセパレータ１３のみの捲回部を設けてもよい。
　　１０　　　非水電解質二次電池 
　　１１　　　正極板 
　　１１ａ　　正極板の捲き始め端部 
　　１２、１２Ａ、１２Ｂ　　　負極板 
　　１２ａ　　負極板の捲き始め端部
　　１３　　　セパレータ 
　　１４　　　電極体 
　　１５　　　正極集電体露出部 
　　１６　　　負極集電体露出部 
　　１７　　　正極集電板 
　　１８　　　正極端子 
　　１９　　　負極集電板 
　　２０Ａ、２０Ｂ　　一対の湾曲部 
　　２１　　　平坦部 
　　２２　　　負極端子
　　２３　　　封口板 
　　２４　　　絶縁シート 
　　２５　　　電池ケース 
　　２６、２７　　絶縁部材

Claims (7)

  1. 　第１電極集電体上に第１電極合剤層が形成された第１電極板、及び第２電極集電体上に第２電極合剤層が形成された第２電極板が、セパレータを介して偏平状に捲回された電極体を備えた非水電解質二次電池であって、
    　前記電極体は、両端に位置する一対の湾曲部と、前記一対の湾曲部の間に位置する平坦部を有し、
    　前記一対の湾曲部のうち、少なくとも一方の湾曲部において、前記第１電極板において最内周に位置する湾曲部の内側には、少なくとも２層の前記第２電極板が配置されている、非水電解質二次電池。
  2. 　前記第１電極板が正極板であり、
    　前記第２電極板が負極板である、請求項１に記載の非水電解質二次電池。
  3. 　前記第２電極板において、前記第１電極板において最内周に位置する湾曲部の内側に配置された少なくとも２層に相当する領域には、前記第２電極集電体の両面に前記第２電極合剤層が形成されている、請求項１又は２に記載の非水電解質二次電池。
  4. 　前記一対の湾曲部の両方において、前記第１電極板において最内周に位置する湾曲部の内側には、少なくとも２層の前記第２電極板が配置されている、請求項１～３のいずれかに記載の非水電解質二次電池。
  5. 　前記電極体の最内周側において、前記第２電極板の捲き始め端部は、前記平坦部の端部近傍に位置している、請求項１～４のいずれかに記載の非水電解質二次電池。
  6. 　前記電極体の最内周側において、前記第１電極板の捲き始め端部は、前記平坦部の端部近傍に位置している、請求項１～５のいずれかに記載の非水電解質二次電池。
  7. 　前記セパレータの厚みは、１５μｍ以下である、請求項１～６のいずれかに記載の非水電解質二次電池。
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