CN112335091B - 锂离子二次电池 - Google Patents

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Abstract

本发明的锂离子二次电池(100)具备：包含1个以上发电元件的电池主体(10)，所述发电元件至少由正极(15)、电解液、间隔件(18)及负极(20)构成；用于将电池主体(10)封入内部的外装体(40)；以及与电池主体(10)电连接且至少一部分露出至外装体(40)的外侧的一对电极端子(30)，其中，电池主体(10)具有在被曲折地弯折的间隔件(18)之间分别配置有正极(15)及负极(20)的结构，在电池主体(10)中的包含正极(15)及负极(20)的电极中，位于最外侧的最外负极(20A)在不与正极(15)对置的侧的表面的至少周缘部(20B)形成有固体电解质界面(SEI)膜(25)，最外负极(20A)上的SEI膜(25)的长度L1与最外负极(20A)上的间隔件(18)的长度L2满足L1≥L2＞0的关系。

Description

锂离子二次电池
技术领域
本发明涉及锂离子二次电池。
背景技术
锂离子二次电池具有高能量密度这一特征，作为移动电话、笔记本电脑、电动汽车等的电源而广泛使用。作为锂离子二次电池的结构的一例，已知有曲折结构的锂离子二次电池。
作为关于曲折结构的锂离子二次电池的技术，可举出例如专利文献1(日本特开2009-218105号公报)及专利文献2(日本特开2016-143550号公报)所记载的技术。
专利文献1中记载了一种层叠型电池，其特征在于，具有平板状的正极、间隔件、平板状的负极层叠而成的方形的电池要素，该电池要素的一面是在上述正极及负极各自设置的、板状的正极端子连接部及板状的负极端子连接部均被引出的端子连接部引出面，将正极端子连接部和负极端子连接部各自垂直投影于正极及负极的延长的面而得的投影面相互不交叉，上述正极与负极相互对置的面的面积不同，以将上述面积小的侧的电极投影于面积大的侧的电极的对置面而得的投影部全部位于上述大的侧的电极面的方式来配置各电极，间隔件设置有与正极端面及负极端面抵接而限制正极及负极的移动的抵接部，上述抵接部由配置于各电极面的间隔件中邻接的间隔件彼此之间的折痕、或接合部形成，并且层叠于电极面的全部的间隔件通过上述折痕或接合部而结合。
专利文献2记载了一种二次电池的曲折层叠体结构，其在折回成曲折状的间隔件中夹入下述正极板及下述负极板而成，即，夹入包含正极活性物质的多个正极板和包含负极活性物质的多个负极板而成，上述间隔件具有从上述正极板及上述负极板突出的多个突出部，在上述突出部的至少一部分具有拉伸断裂强度比其余部分小的应力断裂部。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2009-218105号公报
专利文献2：日本特开2016-143550号公报
发明内容
发明要解决的问题
根据本发明人的研究，可知：现有的曲折结构的锂离子二次电池会有最外层的间隔件发生变质(变色、脆化等)的情况。
本发明是鉴于上述情况而作出的，提供一种最外层的间隔件的变质得以抑制的曲折结构的锂离子二次电池。
用于解决问题的手段
本发明人为了解决上述问题而进行了深入研究，结果发现：位于最外负极中未形成SEI膜的表面上的间隔件易于通过与电解液的反应而分解。本发明人基于上述见解进一步深入研究，结果发现：通过按照最外负极上的间隔件位于形成于最外负极的表面的SEI膜上的方式进行控制，从而能够抑制最外层的间隔件的变质(变色、脆化等)，以至完成本发明。
本发明是基于这样的见解而提出的。
根据本发明，提供一种锂离子二次电池，其具备：
包含1个以上发电元件的电池主体，所述发电元件至少由正极、电解液、间隔件及负极构成；
用于将上述电池主体封入内部的外装体；以及
与上述电池主体电连接且至少一部分露出至上述外装体的外侧的一对电极端子，其中，
上述电池主体具有在被曲折地弯折的上述间隔件之间分别配置有上述正极及上述负极的结构，
在上述电池主体中的包含上述正极及上述负极的电极中，位于最外侧的最外负极在不与上述正极对置的侧的表面的至少周缘部形成有固体电解质界面(SEI)膜，
上述最外负极上的上述SEI膜的长度L1与上述最外负极上的上述间隔件的长度L2满足L1≥L2＞0的关系。
(此处，上述SEI膜的长度L1是从该锂离子二次电池的上述电极端子未露出的侧的一边的中心部的上述SEI膜的端部至上述SEI膜的另一端部的长度，且为相对于上述一边垂直方向的长度。上述间隔件的长度L2是从该锂离子二次电池的上述电极端子未露出的侧的一边的中心部的上述最外负极上的上述间隔件的端部至上述间隔件的另一端部的长度，且为相对于上述一边垂直方向的长度。)
发明效果
根据本发明，能够提供最外层的间隔件的变质得以抑制的曲折结构的锂离子二次电池。
附图说明
上述目的、及其它的目的、特征及优点通过以下叙述的合适的实施方式、及其随附的以下的附图而更加明确。
图1是示意性地示出本发明的实施方式的电池主体的结构的一例的分解立体图。
图2是示意性地示出本发明的实施方式的电池主体的结构的一例的立体图。
图3是示意性地示出本发明的实施方式的电池主体的结构的一例的截面图，是图2所示的A-A’方向的截面图。
图4是示意性地示出本发明的实施方式的电池主体的结构的一例的俯视图。
图5是示意性地示出本发明的实施方式的锂离子二次电池的结构的一例的立体图。
具体实施方式
以下，针对本发明的实施方式，使用附图进行说明。需要说明的是，在全部的附图中，对于同样的构成要素标注同样的符号，省略适宜说明。另外，图中各构成要素是概要性地示出能够理解本发明的程度的形状、大小及配置关系，与实际尺寸并不相同。另外，数值范围的“～”若没有特别说明，则表示以上至以下。
图1是示意性地示出本发明的实施方式的电池主体10的结构的一例的分解立体图。图2是示意性地示出本发明的实施方式的电池主体10的结构的一例的立体图。图3是示意性地示出本发明的实施方式的电池主体10的结构的一例的截面图，是图2所示的A-A’方向的截面图。图4是示意性地示出本发明的实施方式的电池主体10的结构的一例的俯视图。图5是示意性地示出本发明的实施方式的锂离子二次电池100的结构的一例的立体图。
如图1～5所示，本实施方式的锂离子二次电池100具备：包含1个以上发电元件的电池主体10，所述发电元件至少由正极15、电解液、间隔件18及负极20构成；用于将电池主体10封入内部的外装体40；以及与电池主体10电连接且至少一部分露出至外装体40的外侧的一对电极端子30。电池主体10具有在被曲折地弯折的间隔件18之间分别配置有正极15及负极20的结构，在电池主体10中的包含正极15及负极20的电极中，位于最外侧的最外负极20A在不与正极15对置的侧的表面的至少周缘部20B形成有固体电解质界面(SEI)膜25，最外负极20A上的SEI膜25的长度L1与最外负极20A上的间隔件18的长度L2满足L1≥L2＞0的关系。
此处，SEI膜的长度L1如图4所示，是从锂离子二次电池100的电极端子30未露出的侧的一边28的中心部的SEI膜25的端部至SEI膜25的另一端部的长度，且为相对于一边28垂直方向的长度。间隔件的长度L2是从锂离子二次电池100的电极端子30未露出的侧的一边28的中心部的最外负极20A上的间隔件18的端部至间隔件18的另一端部的长度，且为相对于一边28垂直方向的长度。
根据本发明人的研究，可知：现有的曲折结构的锂离子二次电池会有最外层的间隔件发生变质(变色、脆化等)的情况。
本发明人为了实现最外层的间隔件的变质得以抑制的曲折结构的锂离子二次电池而进行了深入研究。其结果发现：位于最外负极中未形成SEI膜的表面上的间隔件易于通过与电解液的反应而分解。本发明人基于上述见解进一步深入研究，结果首次发现：通过按照最外负极上的间隔件位于形成于最外负极的表面的SEI膜上的方式进行控制，从而能够抑制最外层的间隔件的变质(变色、脆化等)。
即，根据本实施方式，通过以在电池主体10中的包含正极15及负极20的电极中位于最外侧的最外负极20A的表面的至少周缘部形成有固体电解质界面(SEI)膜25，并且最外负极20A上的SEI膜25的长度L1与最外负极20A上的间隔件18的长度L2满足L1≥L2＞0的关系的方式构成，能够得到最外层的间隔件的变质得以抑制的曲折结构的锂离子二次电池100。
本实施方式的锂离子二次电池100的最外层的间隔件18的变质得以抑制的理由并不一定明确，但是可考虑以下的理由。
首先，位于最外负极上的间隔件通过与电解液的反应而分解，容易引起变质。特别是由于酯键易于通过与电解液的反应而分解，因此在间隔件包含聚酯系树脂的情况下，最外层的间隔件的变质容易变显著。
此处，位于形成有SEI膜的部分上的间隔件由于不与最外负极直接相接，因此不易引起分解反应。因此，通过最外负极20A上的SEI膜25的长度L1与最外负极20A上的间隔件18的长度L2满足L1≥L2＞0的关系，从而与最外负极直接相接的间隔件的比例变低，因此间隔件的分解得以抑制。可认为其结果是，能够得到最外层的间隔件的变质得以抑制的曲折结构的锂离子二次电池100。
此处，SEI膜通常在与正极对置的侧的面形成，但是用于形成SEI膜的锂离子也会进入不与正极对置的侧的面，因此在最外负极20A的不与正极15对置的侧的表面的至少周缘部20B也形成有SEI膜25。
另外，最外负极20A上的SEI膜25的长度L1例如可以利用XPS分析来测定。具体而言，由于形成有SEI膜的部位的Li的比率大，因此可以根据Li的比率来调查有无形成SEI膜，例如利用XPS分析来调查有无形成间隔件的电池中心部侧的端部中的SEI膜，由此可以判断是否满足L1≥L2＞0的关系。
本实施方式的锂离子二次电池100中，从进一步抑制最外层的间隔件的变质的观点出发，间隔件18的长度L2优选为不足15.0mm、更优选为10.0mm以下、进一步优选为8.0mm以下、进一步更优选为5.0mm以下、特别优选为4.0mm以下。
另外，间隔件18的长度L2的下限没有特别限定，优选为0.1mm以上、进一步优选为0.5mm以上。
本实施方式的锂离子二次电池100中，从进一步抑制最外层的间隔件的变质的观点出发，优选最外负极20A上的SEI膜25的平均长度L3与最外负极20A上的间隔件18的平均长度L4满足L3≥L4＞0的关系。
此处，在锂离子二次电池100中的电极端子30未露出的侧的一边28中，将相对于一边28垂直方向的SEI膜25的长度进行10点测定，将所得的10点的长度的平均值设为SEI膜的平均长度L3，将相对于一边28垂直方向的间隔件的长度进行10点测定，将所得的10点的长度的平均值设为间隔件18的平均长度L4。上述10点可以例如将一边28等间隔地分割为10个，并选择各自的中心部分(合计10点)。
本实施方式的锂离子二次电池100中，从进一步抑制最外层的间隔件的变质的观点出发，间隔件18的平均长度L4优选为不足15.0mm、更优选为10.0mm以下、进一步优选为8.0mm以下、进一步更优选为5.0mm以下、特别优选为4.0mm以下。
另外，间隔件18的平均长度L4的下限没有特别限定，优选为0.1mm以上、进一步优选为0.5mm以上。
另外，本实施方式的锂离子二次电池的电池单体额定容量优选为7Ah以上。
另外，本实施方式的锂离子二次电池优选中央部的正极的层叠数或卷绕数为10以上、更优选为15以上、进一步优选为20以上。
由此，能够实现本实施方式的锂离子二次电池的高容量化。另外，即使是这样的高容量，本实施方式的锂离子二次电池的耐短路性也优异，能够抑制电池的热失控。
接下来，针对本实施方式的锂离子二次电池所用的各构成进行说明。
<电池主体>
本实施方式的电池主体例如包含1个以上的将正极和负极隔着被曲折地弯折的间隔件而交替层叠所得的发电元件。这些发电元件与电解液(未图示)一同收纳于由外装体形成的容器。发电元件与电极端子(正极端子及负极端子)电连接，成为电极端子的一部分或全部被引出至外装体的外部的构成。
在正极中，在正极集电体层的表面和背面分别设置有正极活性物质的涂布部(正极活性物质层)和未涂布部，在负极中，在负极集电体层的表面和背面分别设置有负极活性物质的涂布部(负极活性物质层)和未涂布部。
将正极集电体层中的正极活性物质的未涂布部作为用于与正极端子连接的正极极耳，将负极集电体层中的负极活性物质的未涂布部作为用于与负极端子连接的负极极耳。
正极极耳彼此汇集于正极端子上，并与正极端子一同利用超声波焊接等而相互连接，负极极耳彼此汇集于负极端子上，并与负极端子一同利用超声波焊接等相互连接。在此基础上，正极端子的一端被引出至外装体的外部，负极端子的一端也被引出至外装体的外部。
本实施方式的电池主体可以根据公知的方法来制作。
(正极)
正极可以根据用途等从可以用于公知的锂离子二次电池的正极中适宜选择。作为正极所用的正极活性物质，优选能够可逆地放出/吸储锂离子、容易进行电子传输的电子传导率高的材料。
作为正极所用的正极活性物质，没有特别限制，可以使用例如具有层状岩盐型结构或尖晶石型结构的锂复合氧化物、具有橄榄石型结构的磷酸铁锂等。作为锂复合氧化物，可举出锰酸锂(LiMn2O4)；钴酸锂(LiCoO2)；镍酸锂(LiNiO2)；这些锂化合物的锰、钴、镍的部分的至少一部分被铝、镁、钛、锌等其他的金属元素替代而得的物质；锰酸锂的锰的一部分至少被镍替代而得的镍替代锰酸锂；镍酸锂的镍的一部分至少被钴替代而得的钴替代镍酸锂；镍替代锰酸锂的锰的一部分被其他的金属(例如铝、镁、钛、锌的至少一种)替代而得的物质；钴替代镍酸锂的镍的一部分被其他的金属元素(例如铝、镁、钛、锌、锰的至少一种)替代而得的物质。
这些正极活性物质可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
作为具有层状结晶结构的含锂复合氧化物，可举出含锂镍复合氧化物。该含锂镍复合氧化物可以使用镍位点的镍的一部分被其他的金属替代而得的物质。作为占据镍位点的Ni以外的金属，可举出例如选自Mn、Co、Al、Mg、Fe、Cr、Ti、In中的至少一种金属。
该含锂镍复合氧化物优选包含Co作为占据镍位点的Ni以外的金属。另外，该含锂镍复合氧化物更优选在包含Co的基础上还包含Mn或Al，即，可以合适地使用具有层状结晶结构的锂镍钴锰复合氧化物(NCM)、具有层状结晶结构的锂镍钴铝复合氧化物(NCA)、或它们的混合物。
具有层状结晶结构的含锂镍复合氧化物例如可以使用下述式(1)所示的物质。
Li1+a(NibCocMe1dMe21-b-c-d)O2 (1)
(式中，Me1为Mn或Al，Me2为选自Mn、Al、Mg、Fe、Cr、Ti、In中的至少1种(不包括与Me1同种的金属)，-0.5≤a＜0.1，0.1≤b＜1，0＜c＜0.5，0＜d＜0.5)
关于正极活性物质的平均粒径，从与电解液的反应性、倍率特性等观点出发，例如优选0.1～50μm、更优选1～30μm、进一步优选2～25μm。此处，平均粒径是指基于激光衍射散射法的粒度分布(体积基准)中的累计值50％时的粒径(中值直径：D50)。
正极例如由正极集电体层、和正极集电体层上的正极活性物质层构成。该正极以正极活性物质层隔着间隔件而与负极集电体层上的负极活性物质层对置的方式配置。
另外，本实施方式的正极可以通过公知的方法来制造。例如，可以采用以下方法等：通过使正极活性物质、粘合剂树脂、及导电助剂分散于有机溶剂中来得到正极浆料后，将该正极浆料涂布于正极集电体层并干燥，根据需要进行压制，从而在正极集电体层上形成正极活性物质层。
作为正极制作时所用的浆料溶剂，可以使用例如N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)。
作为粘合剂树脂，可以使用例如聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏二氟乙烯(PVDF)等通常作为正极用粘合剂树脂而使用的粘合剂树脂。
关于正极活性物质层中的粘合剂树脂的含量，将正极活性物质层的整体设为100质量份时，优选为0.1质量份以上且10.0质量份以下、更优选为0.5质量份以上且5.0质量份以下、进一步优选为1.0质量份以上且5.0质量份以下。若粘合剂树脂的含量为上述范围内，则正极浆料的涂敷性、粘合剂的粘合性及电池特性的平衡更加优异。
另外，若粘合剂树脂的含量为上述上限值以下，则正极活性物质的比例变大，每单位正极质量的容量变大，因此优选。若粘合剂树脂的含量为上述下限值以上，则电极剥离得以抑制，因此优选。
正极活性物质层除了正极活性物质和粘合剂树脂之外也可以包含导电助剂。作为导电助剂，只要可提高正极的导电性就没有特别限定，可举出例如炭黑、科琴黑、乙炔黑、天然石墨、人造石墨、碳纤维等。这些导电助剂可以单独使用1种，也可以组合使用2种以上。
关于正极活性物质层中的导电助剂的含量，将正极活性物质层的整体设为100质量份时，优选为1.0质量份以上且4.0质量份以下、更优选为1.2质量份以上且3.5质量份以下、进一步优选为1.5质量份以上且3.5质量份以下、特别优选为2.0质量份以上且3.5质量份以下。若导电助剂的含量为上述范围内，则正极浆料的涂敷性、粘合剂树脂的粘合性及电池特性的平衡更加优异。
另外，若导电助剂的含量为上述上限值以下，则正极活性物质的比例变大，每单位正极质量的容量变大，因此优选。若导电助剂的含量为上述下限值以上，则正极的导电性更加良好，锂离子二次电池的电池特性提高，因此优选。
作为正极集电体层，可以使用铝、不锈钢、镍、钛或它们的合金等。作为其形状，可举出例如箔、平板状、网状等。特别是可以合适地使用铝箔。
正极集电体层的厚度没有特别限定，例如为1μm以上且30μm以下。
正极活性物质层的密度没有特别限定，例如优选为2.0g/cm3以上且4.0g/cm3以下、更优选为2.4g/cm3以上且3.8g/cm3以下、进一步优选为2.8g/cm3以上且3.6g/cm3以下。
正极活性物质层的厚度(两面的厚度的合计)没有特别限定，可以根据期望的特性而适宜设定。例如，从能量密度的观点出发可以设定得较厚，另外从输出特性的观点出发可以设定得较薄。正极活性物质层的厚度(两面的厚度的合计)例如可以在20μm以上且500μm以下的范围内适宜设定，优选为40μm以上且400μm以下、更优选为60μm以上且300μm以下。
另外，正极活性物质层的厚度(单面的厚度)没有特别限定，可以根据期望的特性来适宜设定。例如，从能量密度的观点出发可以设定得较厚，另外从输出特性的观点出发可以设定得较薄。正极活性物质层的厚度(单面的厚度)例如可以在10μm以上且250μm以下的范围内适宜设定，优选为20μm以上且200μm以下、更优选为30μm以上且150μm以下。
(负极)
负极可以根据用途等从能够用于公知的锂离子二次电池的负极中适宜选择。关于负极所用的负极活性物质，只要能够用于负极，就可以根据用途等来适宜设定。
负极例如由负极集电体层、和在负极集电体层上形成的负极活性物质层构成。负极活性物质层例如包含负极活性物质及粘合剂树脂，从提高导电性的方面出发，优选还包含导电助剂。
作为负极活性物质，只要是能够吸储、放出锂离子的负极用的活性物质材料就没有特别限定，可以使用碳质材料。作为碳质材料，可举出石墨、非晶质碳(例如易石墨化性碳、难石墨化性碳)、类金刚石碳、富勒烯、碳纳米管、碳纳米角等。作为石墨，可以使用天然石墨、人造石墨，从材料成本的观点出发优选廉价的天然石墨。作为非晶质碳，可举出例如将煤沥青焦炭、石油沥青焦炭、乙炔沥青焦炭等进行热处理而得的物质。作为其它的负极活性物质，可以使用锂金属材料、硅、锡等合金系材料、Nb2O5、TiO2等氧化物系材料、或它们的复合物。
负极活性物质可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
关于负极活性物质的平均粒径，从抑制充放电时的副反应从而抑制充放电效率的降低的方面出发，优选2μm以上、更优选5μm以上，从输入输出特性的观点、负极制作方面的观点(负极表面的平滑性等)出发，优选40μm以下、更优选30μm以下。此处，平均粒径是指基于激光衍射散射法的粒度分布(体积基准)中的累计值50％时的粒径(中值直径：D50)。
另外，本实施方式中的负极可以利用公知的方法来制造。例如可以采用以下方法等：使负极活性物质和粘合剂树脂分散于溶剂中而得到浆料后，将该浆料涂布于负极集电体层并干燥，根据需要进行压制来形成负极活性物质层。
作为负极浆料的涂布方法，可举出刮刀法、模涂法、浸涂法。浆料中也可以根据需要而添加消泡剂、表面活性剂等添加剂。
关于负极活性物质层中的粘合剂树脂的含量，将负极活性物质层的整体设为100质量份时，优选为0.1质量份以上且10.0质量份以下、更优选为0.5质量份以上且8.0质量份以下、进一步优选为1.0质量份以上且5.0质量份以下、特别优选为1.0质量份以上且3.0质量份以下。若粘合剂树脂的含量为上述范围内，则负极浆料的涂敷性、粘合剂树脂的粘合性及电池特性的平衡更加优异。
另外，若粘合剂树脂的含量为上述上限值以下，则负极活性物质的比例变大，每单位负极质量的容量变大，因此优选。若粘合剂树脂的含量为上述下限值以上，则电极剥离得以抑制，因此优选。
作为溶剂，可以使用N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)等有机溶剂、水。作为溶剂而使用有机溶剂的情况下，可以使用聚偏二氟乙烯(PVDF)等有机溶剂用的粘合剂树脂。作为溶剂而使用水的情况下，可以使用橡胶系粘合剂(例如SBR(苯乙烯-丁二烯橡胶))、丙烯酸系粘合剂树脂。这样的水系粘合剂树脂可以使用乳液形态的树脂。作为溶剂而使用水的情况下，优选组合使用水系粘合剂与CMC(羧甲基纤维素)等增稠剂。
负极活性物质层也可以根据需要而包含导电助剂。作为该导电助剂，可以使用炭黑、科琴黑、乙炔黑等碳质材料等通常作为负极的导电助剂而使用的导电性材料。
关于负极活性物质层中的导电助剂的含量，将负极活性物质层的整体设为100质量份时，优选为0.1质量份以上且3.0质量份以下、更优选为0.1质量份以上且2.0质量份以下、特别优选为0.2质量份以上且1.0质量份以下。若导电助剂的含量为上述范围内，则负极浆料的涂敷性、粘合剂树脂的粘合性及电池特性的平衡更加优异。
另外，若导电助剂的含量为上述上限值以下，则负极活性物质的比例变大，每单位负极质量的容量变大，因此优选。若导电助剂的含量为上述下限值以上，则负极的导电性更加良好，因此优选。
正极活性物质层、负极活性物质层所用的导电助剂的平均粒径(一次粒径)优选处于10～100nm的范围。关于导电助剂的平均粒径(一次粒径)，从抑制导电助剂的过度的凝聚从而在负极中均匀地分散的观点出发，优选10nm以上、更优选30nm以上，从能够形成充分数量的接触点，形成良好的导电路径的观点出发，优选100nm以下、更优选80nm以下。导电助剂为纤维状的情况下，可举出平均直径为2～200nm、平均纤维长为0.1～20μm的材料。
此处，导电助剂的平均粒径是中值直径(D50)，是指基于激光衍射散射法的粒度分布(体积基准)中的累计值50％时的粒径。
负极活性物质层的厚度(两面的厚度的合计)没有特别限定，可以根据期望的特性来适宜设定。例如，从能量密度的观点出发可以设定得较厚，另外从输出特性的观点出发可以设定得较薄。负极活性物质层的厚度(两面的厚度的合计)可以例如在40μm以上且1000μm以下的范围内适宜设定，优选80μm以上且800μm以下、更优选120μm以上且600μm以下。
另外，负极活性物质层的厚度(单面的厚度)没有特别限定，可以根据期望的特性来适宜设定。例如从能量密度的观点出发可以设定得较厚，另外从输出特性的观点出发可以设定得较薄。负极活性物质层的厚度(单面的厚度)可以例如在20μm以上且500μm以下的范围内适宜设定，优选40μm以上且400μm以下、更优选60μm以上且300μm以下。
负极活性物质层的密度没有特别限定，例如优选为1.2g/cm3以上且2.0g/cm3以下、更优选1.3g/cm3以上且1.9g/cm3以下、进一步优选1.4g/cm3以上且1.8g/cm3以下。
作为负极集电体层，可以使用铜、不锈钢、镍、钛或它们的合金。作为其形状，可举出箔、平板状、网状。
负极集电体层的厚度没有特别限定，例如为1μm以上且20μm以下。
(电解液)
本实施方式的电解液是使电解质溶解于溶剂而得的。
本实施方式所用的电解液是例如含有锂盐的非水电解液，可以根据电极活性物质的种类、锂离子二次电池的用途等从公知的电解液中适宜选择。
作为具体的锂盐的例子，可举出例如LiClO4、LiBF6、LiPF6、LiCF3SO3、LiCF3CO2、LiAsF6、LiSbF6、LiB10Cl10、LiAlCl4、LiCl、LiBr、LiB(C2H5)4、CF3SO3Li、CH3SO3Li、LiC4F9SO3、Li(CF3SO2)2N、低级脂肪酸羧酸锂等。
作为溶解锂盐的溶剂，只要是作为使电解质溶解的液体而通常使用的溶剂就没有特别限定，可举出碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯(BC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸乙甲酯(EMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯(MEC)、碳酸亚乙烯酯(VC)等碳酸脂类；γ-丁内酯、γ-戊内酯等内酯类；三甲氧基甲烷、1，2-二甲氧基乙烷、二乙基醚、四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃等醚类；二甲基亚砜等亚砜类；1，3-二氧戊环、4-甲基-1，3-二氧戊环等氧杂环戊烷类；乙腈、硝基甲烷、甲酰胺、二甲基甲酰胺等含氮溶剂；甲酸甲酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丁酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯等有机酸酯类；磷酸三酯、二甘醇二甲醚类；三甘醇二甲醚类；环丁砜、甲基环丁砜等环丁砜类；3-甲基-2-噁唑烷酮等噁唑烷酮类；1，3-丙烷磺酸内酯、1，4-丁烷磺酸内酯、萘磺酸内酯等磺内酯类等。它们可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
(间隔件)
本实施方式的间隔件只要具有使正极与负极电绝缘，并使锂离子透过的功能就没有特别限定，可以使用例如多孔性间隔件。
本实施方式的间隔件优选具备包含耐热性树脂作为主成分的树脂层。
此处，上述树脂层由作为主成分的耐热性树脂形成。此处，“主成分”是指树脂层中的比例为50质量％以上，优选为70质量％以上，进一步优选为90质量％以上，也可以为100质量％。
构成本实施方式的间隔件的树脂层可以为单层，也可以为两种以上的层。
作为形成上述树脂层的耐热性树脂，可举出例如选自聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸间苯二酯、聚间苯二甲酸对苯二酯、聚碳酸酯、聚酯碳酸酯、脂肪族聚酰胺、全芳香族聚酰胺、半芳香族聚酰胺、全芳香族聚酯、聚苯硫醚、聚对亚苯基苯并双噁唑、聚酰亚胺、聚芳酯、聚醚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺、聚缩醛、聚醚醚酮、聚砜、聚醚砜、氟系树脂、聚醚腈、改性聚苯醚等中的一种或两种以上。
这些之中，从耐热性、机械强度、伸缩性、价格等的平衡优异的观点出发，优选选自聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、全芳香族聚酯等聚酯系树脂、脂肪族聚酰胺、全芳香族聚酰胺、半芳香族聚酰胺等聚酰胺系树脂中的一种或两种以上，更优选选自聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯及全芳香族聚酯中的一种或两种以上的聚酯系树脂，进一步优选聚对苯二甲酸乙二醇酯。
关于本实施方式的间隔件的熔点，从提高锂离子二次电池的安全性的观点出发，优选220℃以上、更优选230℃以上、进一步优选240℃以上。或者，对于本实施方式的间隔件，从提高锂离子二次电池的安全性的观点出发，优选未显示出熔点的间隔件，优选分解温度为220℃以上、更优选230℃以上、进一步优选240℃以上、特别优选250℃以上。
通过将本实施方式的间隔件的熔点或分解温度设为上述下限值以上，从而即使电池发热而成为高温也能够抑制间隔件的热收缩，其结果是，能够抑制正极与负极的接触面积。由此，能够抑制锂离子二次电池的热失控等，能够进一步提高安全性。
本实施方式的间隔件的熔点的上限没有特别限定，例如为500℃以下，从伸缩性的观点出发，优选为400℃以下。或者，本实施方式的间隔件的分解温度的上限没有特别限定，例如为500℃以下，从伸缩性的观点出发，优选为400℃以下。
构成本实施方式的间隔件的树脂层优选为多孔性树脂层。由此，在锂离子二次电池产生异常电流、电池的温度上升的情况等中，多孔性树脂层的微细孔闭塞从而能够阻断电流的流动，能够避免电池的热失控。
关于上述多孔性树脂层的孔隙率，从机械强度及锂离子传导性的平衡的观点出发，优选20％以上且80％以下、更优选30％以上且70％以下、特别优选40％且以上60％以下。
孔隙率可以由下述式求出。
ε＝{1-Ws/(ds·t)}×100
此处，ε：孔隙率(％)、Ws：单位面积重量(g/m2)、ds：真密度(g/cm3)、t：膜厚(μm)。
本实施方式的间隔件的平面形状没有特别限定，可以根据电极、集电体的形状来适宜选择，例如可以设为矩形。
关于本实施方式的间隔件的厚度，从机械强度及锂离子传导性的平衡的观点出发，优选为5μm以上且50μm以下、更优选为10μm以上且40μm以下、进一步优选为10μm以上且30μm以下。
从进一步提高耐热性的观点出发，本实施方式的间隔件优选在上述树脂层的至少一个面还具备陶瓷层。此处，从本实施方式的间隔件的处置性、生产性等观点出发，陶瓷层优选仅设置于树脂层的一个面，但是从进一步提高间隔件的耐热性的观点出发，也可以设置于树脂层的两面。
本实施方式的间隔件通过还具备上述陶瓷层，从而能够进一步减小间隔件的热收缩，能够进一步防止电极间的短路。
上述陶瓷层例如可以通过在上述树脂层上涂布陶瓷层形成材料并进行干燥来形成。作为陶瓷层形成材料，可以使用例如使无机填料和粘合剂树脂溶解或分散于合适的溶剂而得的材料。
该陶瓷层所用的无机填料可以从用于锂离子二次电池的间隔件的公知的材料中适宜选择。例如优选绝缘性高的氧化物、氮化物、硫化物、炭化物等，更优选将选自氧化铝、勃姆石、氧化钛、氧化硅、氧化镁、氧化钡、氧化锆、氧化锌及氧化铁等中的一种或两种以上的陶瓷调整为粒子状而得的物质。这些之中，优选氧化铝、勃姆石及氧化钛。
上述粘合剂树脂没有特别限定，可举出例如羧甲基纤维素(CMC)等纤维素系树脂；丙烯酸系树脂；聚偏二氟乙烯(PVDF)等氟系树脂；等。粘合剂树脂可以单独使用一种、也可以组合使用两种以上。
使这些成分溶解或分散的溶剂没有特别限定，例如可以从水、乙醇等醇类、N-甲基吡咯烷酮(NMP)、甲苯、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸乙基甲酯(EMC)等中适宜选择并使用。
关于陶瓷层的厚度，从耐热性、机械强度、处置性及锂离子传导性的平衡的观点出发，优选为0.1μm以上且50μm以下、更优选为0.5μm以上且30μm以下、进一步优选为1μm以上且15μm以下。
(电解质层)
电解质层是以介于正极与负极之间的方式配置的层。电解质层包含间隔件及电解液，可举出例如使非水电解液浸渗至多孔性间隔件而得的电解质层。
<外装体>
本实施方式的外装体例如具有大致四边形的平面形状。并且，本实施方式的外装体例如具有收纳电池主体的收纳部、和位于收纳部的周缘部的热熔接性树脂层彼此之间直接或隔着电极端子进行接合的接合部。
本实施方式的外装体优选至少具有热熔接性树脂层和阻隔层，且能够将电池主体封入内部。
从电池的轻量化的观点出发，优选使用至少具有热熔接性树脂层和阻隔层的层叠膜。层可以选择具有防止电解液的漏出、来自外部的水分的侵入等阻隔性的阻隔层，例如可以使用由不锈钢(SUS)箔、铝箔、铝合金箔、铜箔、钛箔等金属构成的阻隔层。阻隔层的厚度例如为10μm以上且100μm以下、优选为20μm以上且80μm以下、更优选为30μm以上且50μm以下。
构成热熔接性树脂层的树脂材料没有特别限定，例如可以使用聚乙烯、聚丙烯、尼龙、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)等。热熔接性树脂层的厚度例如为20μm以上且200μm以下、优选为30μm以上且150μm以下、更优选为50μm以上且100μm以下。
另外，本实施方式的层叠膜的热熔接性树脂层、阻隔层各自不限于1层，也可以为2层以上。
本实施方式中，可以通过使热熔接性树脂层彼此之间隔着电池主体而对置，并将收纳电池主体的部分的周围进行热熔接来形成外装体。在与形成有热熔接性树脂层的面成为相反侧的面的外装体的外表面上，可以设置尼龙膜、聚酯膜等树脂层。
进行热熔接性树脂层彼此之间的热熔接时的加热温度根据构成热熔接性树脂层的树脂材料的熔点而不同，例如在构成热熔接性树脂层的树脂材料为聚丙烯的情况下，优选为140℃～185℃、更优选为150℃～180℃。
另外，进行热熔接性树脂层彼此之间的热熔接时的热密封时间例如为10秒～50秒、优选为12秒～30秒。
(电极端子)
本实施方式中，一对电极端子30(正极端子及负极端子)可以使用公知的构件。正极端子例如可以使用由铝、铝合金构成的端子，负极端子例如可以使用铜、铜合金或对这些材料实施镀镍而得的材料等。各端子被引出至容器的外部，在各端子中的位于对外装体的周围进行热熔合的部分的部位预先设置热熔接性树脂层。
需要说明的是，图1中，正极端子及负极端子从外装体的同一边引出，正极端子及负极端子也可以从外装体的不同的边引出。
以上，对于本发明的实施方式进行了描述，但这些内容是本发明的例示，也可以采用除上述以外的各种构成。
需要说明的是，本发明不限于上述实施方式，在能够实现本发明的目的的范围内的变形、改良等也包括在本发明中。
(实施例1)
<正极的制作>
作为正极活性物质使用93.9质量份含锂镍复合氧化物(化学式：LiNi0.8Co0.15Al0.05O2、平均粒径：6μm)，作为导电助剂使用3.0质量份炭黑，作为粘合剂树脂使用3.0质量份聚偏二氟乙烯(PVDF)，作为添加剂使用0.1质量份草酸酐。使它们分散于有机溶剂，制备正极浆料。将该正极浆料连续地涂布于作为正极集电体的厚度15μm的铝箔(拉伸伸长率：6％)并干燥，接下来进行压制，由此制作了具备正极集电体的涂布部(正极活性物质层：单面的厚度为60μm、密度：3.35g/cm3)和未进行涂布的未涂布部的正极卷。
将该正极卷以留有成为用于与正极端子连接的极耳的未涂布部的方式进行冲裁，制成正极。
<负极的制作>
作为负极活性物质使用96.7质量份天然石墨(平均粒径：16μm)，作为导电助剂使用0.3质量份炭黑，作为粘合剂树脂使用2.0质量份苯乙烯-丁二烯橡胶，作为增稠剂使用1.0质量份羧甲基纤维素。使它们分散于水，制备负极浆料。将该负极浆料连续地涂布于作为负极集电体的厚度8μm的铜箔(拉伸伸长率：4％)并干燥，接下来进行压制，由此制作了具备负极集电体的涂布部(负极活性物质层：单面的厚度为90μm、密度：1.55g/cm3)和未进行涂布的未涂布部的负极卷。
将该负极卷以留有成为用于与负极端子连接的极耳的未涂布部的方式进行冲裁，制成负极。
<锂离子二次电池的制作>
将正极与负极隔着间隔件以曲折结构进行层叠，对其设置负极端子、正极端子，得到层叠体。接下来，使1M的LiPF6溶解于由碳酸亚乙酯、碳酸二乙酯和碳酸乙甲酯构成的溶剂中而得到电解液，将所得的电解液与所得的层叠体收纳于挠性膜中，由此得到层叠型的层叠电池。该层叠型的层叠电池的额定容量设为9.2Ah、正极设有28层、负极设有29层。
作为间隔件，使用具备由聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)构成的多孔性树脂层、和由勃姆石粒子构成的陶瓷层的间隔件1(厚度：25μm、孔隙率56％、树脂层熔点：250℃)。
另外，将最外负极上的间隔件的长度L2与平均长度L4调整至表1所记载的值。
<评价>
(1)多孔性树脂层的孔隙率
由下述式求出。
ε＝{1-Ws/(ds·t)}×100
此处，ε：孔隙率(％)、Ws：单位面积重量(g/m2)、ds：真密度(g/cm3)、t：膜厚(μm)。
(2)SEI膜的长度的测定
在电极端子未露出侧的一边的中心部的间隔件的电池中心部侧的端部的正下方，通过XPS分析来调查有无形成SEI膜。形成SEI膜的情况下，设为满足L1≥L2＞0的关系及L3≥L4＞0的关系。表1中，满足上述式的情况分别记为○，不满足的情况分别记为×。
另外，有无形成SEI膜是利用XPS分析来调查的。具体而言，形成SEI膜的部位的Li的比率大，因此可以通过Li的比率来调查有无形成SEI膜。
(3)最外层的间隔件的变质评价
针对所得的锂离子二次电池，使用恒流恒压(CC-CV)法，在25℃，以0.2C的恒定电流进行恒定电流充电直至电压为4.2V，接下来，以4.2V的恒定电压进行恒定电压充电直至充电终止电流为0.015C，接下来，以放电倍率0.2C、放电终止电压2.5V的条件进行CC放电。
接下来，对于结束了初次充放电的锂离子二次电池，在45℃静置168小时，进行陈化处理。
将所得的锂离子二次电池解体，目视观察最外层的间隔件的变质，利用以下的基准分别进行评价。
◎◎：最外层的间隔件表面未观察到变色部位
◎：观察到1～2个直径为1～5mm左右的变色部位，但间隔件整体的变质被抑制
○：观察到1～2个长度5mm～20mm、宽度1～5mm左右的浅褐色的变色部位，但间隔件整体的变质被抑制
△：最外层的间隔件表面的整体上观察到浅褐色的变色部位，但间隔件整体的变质被抑制
×：最外层的间隔件表面的整体上观察到深褐色的变色部位，间隔件整体发生变质
将所得的评价结果示于表1。
(实施例2～4及比较例1)
除了将L2及L4变为表1所示的值以外，与实施例1同样地分别制作锂离子二次电池，分别进行与实施例1同样的评价。
将所得的评价结果分别示于表1。
[表1]
表1
实施例1 实施例2 实施例3 实施例4 比较例1
L2[mm] 1.0 2.0 3.5 4.0 15.0
L1≥L2＞0的关系 ○ ○ ○ ○ ×
L4[mm] 1.0 2.0 3.5 4.0 15.0
L3≥L4＞0的关系 ○ ○ ○ ○ ×
最外层的间隔件的变质评价 ◎◎ ◎◎ ◎◎ ◎◎ ×
由表1可知，满足L1≥L2＞0的关系的实施例的锂离子二次电池的最外层的间隔件的变质得以抑制。与此相对，不满足L1≥L2＞0的关系的比较例的锂离子二次电池的最外层的间隔件表面发生变质。
该申请要求以2018年6月29日提出的日本申请特愿2018-125016号为基础的优先权，其全部公开内容被援引至此。

Claims (11)

1.一种锂离子二次电池，其具备：
电池主体，所述电池主体包含1个以上发电元件，所述发电元件至少由正极、电解液、间隔件及负极构成；
外装体，所述外装体用于将所述电池主体封入内部；以及
一对电极端子，所述电极端子与所述电池主体电连接且至少一部分露出至所述外装体的外侧，其中，
所述电池主体具有在被曲折地弯折的所述间隔件之间分别配置有所述正极及所述负极的结构，
在所述电池主体中的包含所述正极及所述负极的电极中，位于最外侧的最外负极在不与所述正极对置的侧的表面的至少周缘部形成有固体电解质界面膜即SEI膜，
所述最外负极上的所述SEI膜的长度L1与所述最外负极上的所述间隔件的长度L2满足L1≥L2＞0的关系，
其中，所述SEI膜的长度L1是从该锂离子二次电池的所述电极端子未露出的侧的一边的中心部的所述SEI膜的端部至所述SEI膜的另一端部的长度，且为相对于所述一边垂直方向的长度，所述间隔件的长度L2是从该锂离子二次电池的所述电极端子未露出的侧的一边的中心部的所述最外负极上的所述间隔件的端部至所述间隔件的另一端部的长度，且为相对于所述一边垂直方向的长度。
2.根据权利要求1所述的锂离子二次电池，其中，
所述间隔件包含聚酯系树脂。
3.根据权利要求1所述的锂离子二次电池，其中，
所述间隔件的长度L2不足15.0mm。
4.根据权利要求1所述的锂离子二次电池，其中，
所述最外负极上的所述SEI膜的平均长度L3与所述最外负极上的所述间隔件的平均长度L4满足L3≥L4＞0的关系，
其中，在该锂离子二次电池中的所述电极端子未露出的侧的一边中，将相对于所述一边垂直方向的所述SEI膜的长度进行10点测定，将所得的10点的长度的平均值设为所述SEI膜的平均长度L3，将相对于所述一边垂直方向的所述间隔件的长度进行10点测定，将所得的10点的长度的平均值设为所述间隔件的平均长度L4。
5.根据权利要求4所述的锂离子二次电池，其中，
所述间隔件的平均长度L4不足15.0mm。
6.根据权利要求1所述的锂离子二次电池，其中，
所述外装体是至少具有热熔接性树脂层和阻隔层的层叠膜。
7.根据权利要求1所述的锂离子二次电池，其中，
所述正极包含含锂镍复合氧化物作为正极活性物质。
8.根据权利要求7所述的锂离子二次电池，其中，
所述含锂镍复合氧化物由下述式(1)表示，
Li1+a(NibCocMe1dMe21-b-c-d)O2 (1)
式中，Mel为Mn或Al，Me2为选自Mn、Al、Mg、Fe、Cr、Ti、In中的至少1种，且不包括与Mel同种的金属，-0.5≤a＜0.1，0.1≤b＜1，0＜c＜0.5，0＜d＜0.5。
9.根据权利要求1所述的锂离子二次电池，其中，
所述锂离子二次电池的电池单体额定容量为7Ah以上。
10.根据权利要求1所述的锂离子二次电池，其中，
所述锂离子二次电池的中央部中的所述正极的层叠数或卷绕数为10以上。
11.根据权利要求1所述的锂离子二次电池，其中，
所述间隔件具有树脂层及陶瓷层。
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