WO2019225966A1 - 실리콘계 용융 조성물 및 이를 이용하는 실리콘카바이드 단결정의 제조 방법 - Google Patents

실리콘계 용융 조성물 및 이를 이용하는 실리콘카바이드 단결정의 제조 방법 Download PDF

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WO2019225966A1
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silicon
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carbide single
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이호림
김정환
정찬엽
고정민
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주식회사 엘지화학
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    • C30B19/06—Reaction chambers; Boats for supporting the melt; Substrate holders
    • C30B19/062—Vertical dipping system

Definitions

  • the present invention relates to a silicon-based melt composition and a method for producing silicon carbide single crystals using the same.
  • Power semiconductor devices are the core devices in next-generation systems that use electric energy, such as electric vehicles, power systems, and high-frequency mobile communications. To do this, it is necessary to select a material suitable for high voltage, high current, and high frequency. Silicon single crystals have been used as power semiconductor materials, but due to physical limitations, silicon carbide single crystals, which have low energy loss and can be driven in more extreme environments, are drawing attention.
  • silicon carbide single crystal for example, silicon carbide is used as a raw material to sublimate at a high temperature of more than 2000 degrees (° ⁇ 1) to grow a single crystal, a sublimation method using a crystal pulling method, and a gas source. Chemical vapor deposition is used.
  • Chemical vapor deposition can be used to grow to a limited thin film level, and sublimation can cause defects such as micro-pipes and stacking defects, resulting in limited production costs.
  • the research on the solution growth method is known that the crystal growth temperature is lower than the sublimation method and is known to be advantageous for large diameter and high quality.
  • the present invention is to provide a silicon-based melt composition capable of stable crystal growth process for a long time while suppressing the precipitation of impurities.
  • the silicon-based melt composition that can provide a high quality silicon carbide single crystal 2019/225966 1 »(: 1 ⁇ 1 ⁇ 2019/006134
  • the silicon-based melt composition for achieving the above object is used in the solution growth method for forming silicon carbide single crystal, contains silicon (), yttrium) and iron 6) and is represented by the following formula (1).
  • said 3 is 0.4 or more and 0.8 or less
  • said I) is 0.2 or more and 0.3 or less
  • said 0 is 0.1 or more and 0.2 or less.
  • I) is 0.2 or more and 0.25 or less, and (() may be 0.1 or more and 0.2 or less.
  • a method of preparing a silicon carbide single crystal includes preparing a silicon carbide seed crystal, silicon (yttrium), and iron, and preparing a silicon-based melt composition represented by the following formula (1): Forming a melt comprising carbon-based melt composition and carbon (0), and obtaining a silicon carbide single crystal on the silicon carbide seed crystal from the melt.
  • said 3 is 0.4 or more and 0.8 or less, said is 0.2 or more and 0.3 or less, and said 0 is 0.1 or more and 0.2 or less.
  • I) is 0.2 or more and 0.25 or less, and may be 0.15 or more and 0.2 or less.
  • Yttrium silicide in the step of obtaining the silicon carbide single crystal It may not be deposited.
  • Forming the melt may include charging the silicon-based melt composition in a crucible and heating it. 2019/225966 1 »(: 1 ⁇ 1 ⁇ 2019/006134
  • the heating may include heating the molten liquid to 1800 degrees.
  • the melt may be in a carbon solubilized state.
  • the silicon carbide seed crystals may be brought into contact with the surface of the melt after forming a temperature gradient of ⁇ 20 ′′ (/ (pe) based on the surface of the melt.
  • the growth rate of the silicon carbide single crystal may be 0.101111 Pa or more.
  • the silicon-based melt composition according to an embodiment may provide a uniform composition even when a crystal growth process is performed, and thus silicon carbide single crystal of good quality may be obtained.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of a manufacturing apparatus used when growing silicon carbide single crystals.
  • 3 is a single crystal image precipitated using a silicon-based melt composition according to a comparative example.
  • the thickness of the area is exaggerated.
  • a part of a layer, film, area, plate, etc. is said to be “on” or “on” another part, this includes not only the other part “on” or the other part in between.
  • the silicon-based melt composition according to one embodiment may include silicon (), yttrium (and iron).
  • the silicone melt composition may be represented by the following formula (1).
  • said 3 is 0.4 or more and 0.8 or less, said 13 is 0.2 or more and 0.3 or less, and said 0 is 0.1 or less 0.2 or less. Further, according to the embodiment, in Formula (1), 3 may be 0.6 or more and 0.8 or less, 13 may be 0.2 or more and 0.25 or less, and may be 0.1 to 0.2 or less.
  • the content of silicon in the silicon-based melt composition is 40 31% or more and 80 or less
  • the content of yttrium) is 20 ⁇ 1% or more and 30 ⁇ 1% or less
  • the iron content is 10% or more It is as follows.
  • the silicon content in the silicon-based melt composition is 60% or more and 80 Less than or equal to yttrium carbonate), 20% or more and 25% or less
  • iron content is 15% It may be:
  • yttrium bamboo is included in the silicone melt composition, the solubility of carbon in the melt can be increased.
  • Yttrium ( ⁇ ) may have a high growth rate of silicon carbide single crystals even at relatively low temperatures (eg, 1800 degrees). Therefore, the single crystal growth process may be performed at a low temperature in the case of containing yttrium.
  • yttrium ⁇ has little incorporation into silicon carbide single crystal, which may be advantageous for the growth of high purity silicon carbide single crystal.
  • the silicon-based melt composition includes only silicon and yttrium
  • solid yttrium silicide may be produced at the surface of the melt, and the resulting yttrium silicide changes the concentration of silicon and yttrium in the melt.
  • the carbon solubility of the surface of the melt which is the crystal growth region, may change rapidly, resulting in the precipitation of silicon carbide polycrystals or re-dissolution of the grown seed crystals.
  • the silicon-based melt composition when the silicon-based melt composition includes iron, precipitation of yttrium silicide may be suppressed. Even if the single crystal growth process proceeds, the composition of the melt can be kept constant, so that the single crystal can be stably obtained.
  • Iron silver silicon-based melt composition If included less than, it may be difficult to effectively perform the function of inhibiting the precipitation of yttrium silicide. In addition, when iron is contained in more than 30% in the silicone-based melt composition, excessively inhibiting the effect of increasing carbon solubility by yttrium bamboo) may be significantly low carbon solubility in the silicone-based melt composition.
  • the silicon-based melt composition according to an embodiment includes iron, which increases the carbon solubility in silicon (), melt, and inhibits the precipitation of impurities including yttrium and yttrium, which are easy to obtain single crystals even at low temperatures. Silicon carbide single crystals can be obtained.
  • the silicon-based melt composition according to one embodiment may provide continuous single crystal growth conditions.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of a manufacturing apparatus used when growing a silicon carbide single crystal.
  • the silicon carbide single crystal manufacturing apparatus may include a reaction chamber 100, a crucible 300 positioned inside the reaction jug 100, and a seed crystal 210 extending into the crucible 300.
  • the seed crystal support unit 230 is connected to the seed crystal 210 may include a heating member 400 for heating the moving sub-system 250 and the crucible 300.
  • the reaction chamber 100 may be in a closed form including an empty interior space, and the interior of the reaction chamber 100 may be maintained in an atmosphere such as a constant pressure.
  • a vacuum pump and an atmosphere control gas tank may be connected to the reaction chamber 100.
  • a vacuum pump and a gas tank for controlling the atmosphere may be used to charge the inert gas such as argon gas after the inside of the reaction chamber 100 is vacuumed.
  • Silicon carbide seed crystals 210 may be located inside the crucible 300 in connection with the seed crystal support 230 and the moving member 250, and may be arranged to be in contact with the molten liquid provided inside the crucible 300. .
  • This melt may include the above-described silicon-based melt composition and the same description will be omitted.
  • a meniscus may be formed between the surface of the silicon carbide seed crystal 210 and the melt.
  • the meniscus refers to a curved surface formed on the melt by the surface tension generated as the bottom surface of the silicon carbide seed crystal 210 is slightly lifted after contact with the melt.
  • it is possible to suppress the occurrence of polycrystals and obtain a higher quality single crystal.
  • Silicon carbide seed crystals 210 are made of silicon carbide single crystals.
  • the crystal structure of the silicon carbide seed crystal 210 is the same as that of the silicon carbide single crystal to be produced.
  • the polysilicon carbide seed crystal 210 may be used.
  • the crystal growth plane is either the (0001) plane or the (000-1) plane, or at an angle of 8 degrees or less from the (0001) plane or the (000-1) plane. It may be a photographic side. 2019/225966 1 »(: 1 ⁇ 1 ⁇ 2019/006134
  • the seed crystal support 230 connects the silicon carbide seed crystal 210 and the moving member 250. One end of the seed crystal support 230 may be connected to the moving member 250 and the other end may be connected to the seed crystal 210.
  • the seed crystal support 230 may be connected to the moving member 250 to move up and down along the height direction of the crucible 300.
  • the seed crystal support 230 may be moved into the crucible 300 for the growth process of the silicon carbide single crystal or moved outside the crucible 300 after the growth process of the silicon carbide single crystal is finished.
  • the present specification has described an embodiment in which the seed crystal support 230 moves in the vertical direction, but is not limited thereto and may move or rotate in any direction, and may include a known means for this.
  • the seed crystal support 230 may be detached from the moving member 250.
  • the silicon carbide single crystal may be coupled to the moving member 250 to be provided inside the crucible 300, and may be separated from the moving member 250 after the growth process of the single crystal is completed.
  • the 51 moving member 250 may be connected to a driving unit (not shown) to move or rotate the inside of the chamber 100.
  • the moving member 250 may include known means for moving up and down or rotating.
  • the crucible 300 may be provided in the reaction chamber 100 and may have a container shape of which an upper side is opened, and may include an outer circumferential surface 30 and a lower surface 30 except for the upper surface.
  • the crucible 300 may be of any type for forming silicon carbide single crystals without being limited to the above-described form.
  • the crucible 300 may be filled with a molten raw material such as silicon or silicon carbide powder.
  • Crucible 300 may be a material containing carbon, such as graphite, silicon carbide, the crucible 300 of such a material itself may be utilized as a source of carbon raw material.
  • a ceramic crucible may be used, and a material or a source for providing carbon may be provided separately.
  • the heating member 400 heats the crucible 300 and is accommodated in the crucible 300. 2019/225966 1 »(: 1 ⁇ 1 ⁇ 2019/006134
  • the material may be melted or heated.
  • the heating member 400 may use a resistive heating means or an induction heating means. Specifically, the heating member 400 itself may be formed in a resistive manner that generates heat, or the heating member 400 may be formed of an induction coil and formed by an induction heating method of heating the crucible 300 by flowing a high frequency current through the induction coil. . However, it is a matter of course that any heating member can be used without being limited to the method described above.
  • Silicon carbide manufacturing apparatus may further include a rotating member (500).
  • the rotating member 500 may be coupled to the lower side of the crucible 300 to rotate the crucible 300.
  • High-quality silicon carbide single crystals can be grown in the silicon carbide seed crystals 210 that can provide a melt of uniform composition by rotating the crucible 300.
  • the manufacturing method of the silicon carbide single crystal using the above-mentioned silicon type melt composition and the silicon carbide single crystal manufacturing apparatus is demonstrated.
  • the initial molten raw material including the silicon-based melt composition described above is introduced into the crucible 300.
  • the initial molten raw material may be in powder form, but is not limited thereto.
  • the initial molten raw material may not include carbon separately, but is not limited thereto.
  • the initial molten raw material may include carbon.
  • the crucible 300 on which the initial molten raw material is mounted is heated using the heating member 400 in an inert atmosphere such as argon gas. Upon heating, the initial molten raw material in the crucible 300 turns into a melt containing carbon (0, silicon (), yttrium (and iron).
  • the melt may be heated to reach a predetermined temperature (eg 1800 degrees), and at a predetermined temperature the carbon solubility in the melt may be saturated. Thereafter, a temperature gradient is formed in which the temperature decreases from the inside of the melt in the crucible 300 to the surface by controlling the positional relationship between the crucible 300 and the heating member 400. Thereafter, the carbon in the melt becomes supersaturated near the seed crystal 210, and the silicon carbide single crystal is deposited on the seed crystal 210 using the degree of supersaturation as the driving force. 2019/225966 1 »(: 1 ⁇ 1 ⁇ 2019/006134
  • silicon carbide single crystal grows, the conditions for depositing silicon carbide from the melt may change.
  • silicon and carbon may be added so as to match the composition of the melt over time to maintain the melt within a predetermined range.
  • the silicon and carbon to be added may be introduced continuously or discontinuously.
  • the silicon-based melt composition according to an embodiment of the present invention When using the silicon-based melt composition according to an embodiment of the present invention, it is possible to increase the carbon solubility in the melt, it is easy to obtain a single crystal even at low temperatures, and the precipitation of impurities containing yttrium is suppressed, thereby obtaining a silicon carbide single crystal of excellent quality can do.
  • a single crystal precipitated using the silicon-based melt composition according to the Examples and Comparative Examples of the present invention will be described with reference to FIGS. 2 and 3 along with Table 1.
  • 2 is a single crystal image deposited using the silicon-based melt composition according to the embodiment
  • Figure 3 is a single crystal image precipitated using the silicon-based melt composition according to the comparative example.
  • the silicon-based melt composition includes only silicon and yttrium as in Comparative Example 1, the carbon solubility may be relatively high (9.5%), but it was confirmed that yttrium silicide was precipitated. When yttrium silicide precipitates, it inhibits the growth of the single crystal, and thus the crystal growth result is confirmed to be a poor surface.
  • Nickel () and aluminum (C) were added to control the precipitation of yttrium silicide as in Comparative Example 2 and Comparative Example 3, but it was confirmed that yttrium silicide was still precipitated. Nickel and aluminum did not inhibit the deposition of yttrium silicide.
  • Comparative Example 4 Comparative Example 5, Comparative Example 6 and Comparative Example 8, it was confirmed that the yttrium silicide was not streaked as the silicon-based melt composition included iron. It was confirmed that precipitation of yttrium silicide was suppressed by iron, and no surface defect was observed in the obtained single crystal.
  • Comparative Example 4 Comparative Example 5, 2019/225966 1 »(: 1 ⁇ 1 ⁇ 2019/006134
  • Comparative Example 6 is a case in which iron is contained in 40%, iron suppressed the effect of increasing carbon solubility by yttrium, and in the case of Comparative Example 6, the carbon solubility was about 3.6%.
  • Comparative Example 8 is a case where yttrium is contained in 10%. In Comparative Example 8, since yttrium becomes less effective in increasing carbon solubility, carbon solubility may be significantly lower (4.1%), thereby confirming slow crystal growth. Comparative Example 7 is a case in which iron is contained in 3%, in this case it was confirmed that the effect of inhibiting the precipitation of yttrium silicide was insignificant. Although the silicon-based melt composition contained iron, yttrium silicide precipitated and the surface of the single crystal appeared to be poor.
  • carbon solubility was found to be 14.5%, 11.75% and 9.8% by including a predetermined yttrium, which is relatively higher than the comparative examples.
  • the crystal growth rate was 0.40 1 ⁇ / 11, 0.35 _ / 11, 0.21 ⁇ / !!
  • the growth rate of the single crystal may be about 0.1 kPa or more.
  • the inclusion of an appropriate amount of iron production suppresses the precipitation of yttrium silicide and that the quality of the single crystal is good as shown in FIG. 2.

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Abstract

일 실시예에 따른 실리콘계 용융 조성물은 실리콘카바이드 단결정을 형성하기 위한 용액 성장법에 이용되고, 실리콘(Si), 이트륨(Y) 및 철(Fe)를 포함하며 하기 식 (1)로 표현된다. SiaYbFec (식 1) 상기 식 (1)에서 상기 a는 0.4 이상 0.8 이하이고, 상기 b는 0.2 이상 0.3 이하이고, 상기 c 는 0.1 이상 0.2 이하이다.

Description

2019/225966 1»（：1^1{2019/006134
【발명의 명칭】
실리콘계 용융 조성물 및 이를 이용하는 실리콘카바이드 단결정의 제조 방법
【기술분야】
본 출원은 2018.05.25 자 한국 특허 출원 제 10-2018-0059815호에 기초한 우선권의 이익을 주장하며, 해당 한국 특허 출원의 문헌에 개시된 모든 내용은본 명세서의 일부로서 포함된다.
본 발명은 실리콘계 용융 조성물 및 이를 이용하는 실리콘카바이드 단결정의 제조 방법에 관한 것이다.
【배경기술】
전력 반도체 소자는 전기 자동차, 전력 시스템， 고주파 이동통신 등 전기 에너지를 사용하는 차세대 시스템에 있어서 핵심 소자이다. 이를 위해서는 고전압， 대전류, 고주파수 등에 적합한 소재의 선정이 필요하다. 실리콘 단결정이 전력 반도체 물질로 사용되어 왔으나 물성적인 한계로 인해， 에너지 손실이 적고 보다 극한 환경에서 구동될 수 있는 실리콘카바이드 단결정이 주목받고 있다.
실리콘카바이드 단결정의 성장을 위해， 일 예로 실리콘카바이드를 원료로 하여 2000도 (°<1) 이상의 고온에서 승화시켜 단결정을 성장시키는 승화법， 결정 인상법을 응용한 용액 성장법， 그리고 기체 소스를 사용하는 화학적 기상증착법 등이 사용되고 있다.
화학적 기상 증착법을 이용하는 경우 두께가 제한된 박막 수준으로 성장시킬 수 있으며， 승화법을 이용하는 경우 마이크로 파이프 및 적층 결함과 같은 결함이 발생할 가능성이 많아 생산 단가적 측면에서 한계가 있다. 결정 성장 온도가 승화법에 비해 낮고 대구경화 및 고품질화에 유리한 것으로 알려진 용액 성장법에 대한 연구가진행되고 있다.
【발명의 상세한설명】
【기술적 과제】
본 발명은 불순물 석출을 억제하면서 장시간 안정적인 결정 성장 공정이 가능한 실리콘계 용융 조성물을 제공하고자 한다. 또한 우수한 품질의 실리콘카바이드 단결정을 제공할 수 있는 실리콘계 용융 조성물을 2019/225966 1»（：1^1{2019/006134
제공하고자 한다 . 또한 전술한 실리콘계 용융 조성물을 이용하는 실리콘카바이드 단결정의 제조 방법을 제공하고자 한다 .
또한, 본 발명이 해결하고자 하는 기술적 과제는 이상에서 언급한 기술적 과제로 제한되지 않으며， 언급되지 않은 또 다른 기술적 과제들은 아래의 기재로부터 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
【기술적 해결방법】
전술한 과제를 달성하기 위한 실리콘계 용융 조성물은 실리콘카바이드 단결정을 형성하기 위한 용액 성장법에 이용되고， 실리콘（ ）， 이트륨 ） 및 철 6）를포함하며 하기 식 （1）로표현된다.
（식 1）
상기 식 （1）에서 상기 3는 0.4 이상 0.8 이하이고， 상기 I）는 0.2 이상 0.3 이하이고, 상기 0는 0. 1 이상 0.2 이하이다.
상기 I）는 0.2 이상 0.25 이하이고， 상기 （：는 0. 15 이상 0.2 이하일 수 있다.
일 실시예에 따른 실리콘카바이드 단결정의 제조 방법은 실리콘카바이드 종결정을 준비하는 단계， 실리콘（ ）， 이트륨作） 및 철어 를 포함하며 하기 식 （1）로 표현되는 실리콘계 용융 조성물을 준비하는 단계, 상기 실리콘계 용융 조성물 및 탄소（0를 포함하는 용융액을 형성하는 단계, 그리고 상기 용융액으로부터 상기 실리콘카바이드 종결정 상에 실리콘카바이드 단결정을수득하는 단계를포함한다.
Figure imgf000004_0001
상기 식 （1）에서 상기 3는 0.4 이상 0.8 이하이고, 상기 는 0.2 이상 0.3 이하이고, 상기 0는 0. 1 이상 0.2 이하이다.
상기 I）는 0.2 이상 0.25 이하이고， 상기 는 0.15 이상 0.2 이하일 수 있다.
상기 실리콘카바이드 단결정을 수득하는 단계에서 이트륨 실리사이드
Figure imgf000004_0002
석출되지 않을수 있다.
상기 용융액을 형성하는 단계는, 상기 실리콘계 용융 조성물을 도가니에 장입하고가열하는 단계를 포함할수 있다. 2019/225966 1»（：1^1{2019/006134
상기 가열하는 단계는, 상기 용융액이 1800도（:。 가되도록 가열하는 단계를포함할수 있다.
상기 용융액은 탄소용해도가포화상태일 수 있다.
상기 용융액의 표면을 기준으로 -20 "（/（페의 온도 구배를 형성한 이후 상기 실리콘카바이드 종결정을 상기 용융액의 표면에 접촉시킬 수 있다.
상기 실리콘카바이드 단결정의 성장속도는 0. 1 01111凡 이상일 수 있다.
【발명의 효과】
일 실시예에 따른 실리콘계 용융 조성물은 결정 성장 공정이 진행되는 경우에도 균일한 조성을 제공할 수 있으며, 이를 통해 우수한 품질의 실리콘카바이드단결정이 수득될 수 있다.
【도면의 간단한설명】
도 1은 실리콘카바이드 단결정을 성장시킬 때 사용되는 제조 장치의 개략적인 단면도이다.
도 2는 실시예에 따른 실리콘계 용융 조성물을 이용하여 석출한 단결정 이미지이다.
도 3은 비교예에 따른 실리콘계 용융 조성물을 이용하여 석출한 단결정 이미지이다.
【발명의 실시를 위한 형태】
이하， 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예들을 상세하게 설명하면 다음과 같다. 다만， 본 기재를 설명함에 있어서， 이미 공지된 기능 혹은 구성에 대한 설명은， 본 기재의 요지를 명료하게 하기 위하여 생략하기로 한다.
본 기재를 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분을 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 동일 또는 유사한 구성요소에 대해서는 동일한 참조 부호를 붙이도록 한다. 또한， 도면에서 나타난 각 구성의 크기 및 두께는 설명의 편의를 위해 임의로 나타내었으므로 본 기재가 반드시 도시된 바에 한정되지 않는다.
도면에서 여러 층 및 영역을 명확하게 표현하기 위하여 두께를 확대하여 나타내었다. 그리고 도면에서 설명의 편의를 위해 일부 층 및 2019/225966 1»（：1^1{2019/006134
영역의 두께를 과장되게 나타내었다. 층, 막， 영역, 판 등의 부분이 다른 부분 "위에” 또는 "상에" 있다고 할 때, 이는 다른 부분 "바로 위에’’ 있는 경우뿐 아니라그중간에 또 다른부분이 있는 경우도포함한다.
이하에서는 일 .실시예에 따른실리콘계 용융 조성물에 대해 설명한다. 일 실시예에 따른실리콘계 용융조성물은실리콘（ ）， 이트륨（ 및 철 을 포함할 수 있다. 실리콘계 용융 조성물은 하기 식 （1）로 표현될 수 있다.
Figure imgf000006_0001
상기 식 （1）에서 상기 3는 0.4 이상 0.8 이하이고， 상기 13는 0.2 이상 0.3 이하이고, 상기 0 는 0.1끼상 0.2 이하이다. 또한 실시예에 따라 상기 식 （1）에서 상기 3는 0.6 이상 0.8 이하이고, 상기 13는 0.2 이상 0.25 이하이고, 상기 는 0. 15 이상 0.2 이하일 수 있다.
다시 말해, 실리콘계 용융 조성물에서 실리콘의 함량은 40 31% 이상 80 이하이고， 이트륨 ）의 함량은 20 ^1% 이상 30 ^1% 이하이고, 철어 의 함량은 10 % 이상
Figure imgf000006_0002
이하이다. 실시예에 따라 실리콘계 용융 조성물에서 실리콘의 함량은 60 % 이상 80
Figure imgf000006_0003
이하이고, 이트륨竹）의 함량은 20 % 이상 25 % 이하이고, 철作 의 함량은 15 %
Figure imgf000006_0004
이하일 수 있다.
이트륨竹）이 실리콘계 용융 조성물에 포함되는 경우， 용융액에 대한 탄소의 용해도를 증가시킬 수 있다. 이트륨（幻은 상대적으로 저온（일 예로 1800도）에서도 높은 실리콘카바이드 단결정의 성장 속도를 가질 수 있다. 따라서 이트륨을 포함하는 경우 낮은 온도에서 단결정 성장 공정이 이루어질 수 있다. 또한 이트륨 ）은 실리콘카바이드 단결정 내로의 혼입이 적어 고순도의 실리콘카바이드 단결정 성장에 유리할수 있다.
이트륨（ ）이 실리콘계 용융 조성물에 15 %미만으로 포함되는 경우 실리콘계 용융 조성물에 대한 탄소 용해도가 낮아지므로 실리콘 카바이드 단결정의 성장 속도가 현저히 감소할 수 있다. 또한 이트륨（ 이 실리콘계 용융 조성물에 50 % 초과로 포함되는 경우 지나치게 높은 탄소 용해도로 인해 실리콘카바이드의 다결정화가 일어나 실리콘카바이드 결정의 품질이 저하될 수 있다. 실리콘카바이드 단결정의 안정적인 성장이 어려우므로 2019/225966 1»（：1^1{2019/006134
석출 효율이 감소할 수 있다.
철（此）은 본원 실리콘계 용융 조성물에 포함되는 경우 이트륨에 의한 불순물 석출을 저감시킬 수 있다 . 다시 말해 철（ 은 이트륨 실리사이드의 석출을 억제할 수 있으며 장시간 안정적으로 실리콘카바이드 단결정이 석출되도록 할 수 있다.
실리콘계 용융 조성물이 실리콘 및 이트륨만을 포함하는 경우, 용융액 표면에서 고상의 이트륨 실리사이드가 생성될 수 있으며 생성된 이트륨 실리사이드에 의해 용융액 내의 실리콘과 이트륨의 농도가 변화한다. 이로 인해 결정성장 영역인 용융액 표면의 탄소 용해도가 급변하여 실리콘카바이드 다결정이 석출되거나 성장된 종결정이 재용해 되는 문제가 발생할 수 있어 장기적으로 안정적인 결정성장 공정을 진행하는데 어려움이 있다.
일 실시예에 따라 실리콘계 용융 조성물이 철을 포함하는 경우 이트륨실리사이드의 석출을 억제할 수 있다. 단결정 성장 공정이 진행되더라도 용융액의 조성이 일정하게 유지될 수 있으므로 안정적으로 단결정을 수득할 수 있다.
철어 은 실리콘계 용융 조성물에
Figure imgf000007_0001
미만으로 포함되는 경우 이트륨 실리사이드의 석출을 억제하는 기능을 효과적으로 수행하기 어려울 수 있다. 또한 철어 이 실리콘계 용융 조성물에 30 % 초과로 포함되는 경우 이트륨竹）에 의한 탄소 용해도 증가 효과를 과도하게 억제하여 실리콘계 용융 조성물에 대한 탄소 용해도가 상당히 낮을 수 있다.
일 실시예에 따른 실리콘계 용융 조성물은 실리콘（ ）， 용융액에 대한 탄소 용해도를 증가시키고 저온에서도 단결정 수득이 용이한 이트륨竹） 및 이트륨을 포함하는 불순물 석출을 억제하는 철어 을 포함함으로써， 보다 우수한 품질의 실리콘카바이드 단결정을 수득할 수 있다. 또한 일 실시예에 따른 실리콘계 용융 조성물은 지속적인 단결정 성장 조건을 제공할 수 있다. 이하에서는 전술한 실리콘계 용융 조성물을 이용하여 실리콘카바이드 단결정을 수득하는 방법에 대해 도 1의 제조 장치를 참조하여 설명한다. 도 2019/225966 1»（：1^1{2019/006134
1은 실리콘카바이드 단결정을 성장시킬 때 사용되는 제조 장치의 개략적인 단면도이다.
도 1을 참조하면， 일 실시예에 따른 실리콘카바이드 단결정 제조 장치는 반응 챔버 ( 100)， 반응 점버 ( 100) 내부에 위치하는 도가니 (300)， 도가니 (300) 내부로 연장되는 종결정 (210)， 종결정 (210)과 연결되는 종결정 지지부 (230)， 이동 부계 (250) 및 도가니 (300)를 가열하는 가열 부재 (400)를 포함할수 있다.
반응 챔버 ( 100)는 빈 내부 공간을 포함하는 밀폐된 형태이고 그 내부가 일정한 압력 등의 분위기로 유지될 수 있다. 도시되지 않았으나 반응 챔버 ( 100)에 진공 펌프 및 분위기 제어용 가스 탱크가 연결될 수 있다. 진공 펌프 및 분위기 제어용 가스 탱크를 이용하여 반응 챔버 ( 100) 내부를 진공상태로 만든후 아르곤 기체와 같은비활성 기체를충전할수 있다.
실리콘카바이드 종결정 (210)은 종결정 지지부 (230) 및 이동 부재 (250)에 연결되어 도가니 (300) 내측으로 위치할 수 있으며 특히 도가니 (300) 내부에 제공되는 용융액과 접촉하도록 배치될 수 있다. 이러한 용융액은 전술한 실리콘계 용융 조성물을 포함할 수 있으며 동일한 설명은 생략하기로 한다.
일 실시예에 따르면 실리콘카바이드 종결정 (210)의 표면과 용융액 사이에 메니스커스가 형성될 수 있다. 메니스커스란 실리콘카바이드 종결정 (210)의 하부면이 용융액과 접촉한 이후 살짝 들어올려지면서 발생하는 표면 장력에 의해 용융액 상에 형성되는 곡면을 지칭한다. 메니스커스를 형성하여 실리콘카바이드 단결정을 성장시키는 경우 다결정의 발생을 억제하여 보다고품질의 단결정을수득할수 있다.
실리콘카바이드 종결정 (210)은 실리콘카바이드 단결정으로 이루어진다. 실리콘카바이드 종결정 (210)의 결정 구조는 제조하려는 실리콘카바이드 단결정의 결정 구조와 같다. 예를 들어， 대 다형의 실리콘카바이드 단결정을 제조하는 경우, 해 다형의 실리콘카바이드 종결정 (210)을 이용할 수 있다. ^ 다형의 실리콘카바이드 종결정 (210)을 이용하는 경우, 결정 성장면은 (0001)면 또는 (000-1)면이거나, (0001)면 또는 (000-1)면으로부터 8도 이하의 각도로 경사진 면일 수 있다. 2019/225966 1»（：1^1{2019/006134
종결정 지지부 (230)는 실리콘카바이드 종결정 (210)과 이동 부재 (250)를 연결한다. 종결정 지지부 (230)의 일단은 이동 부재 (250)에 연결되고 타단은 종결정 (210)에 연결될 수 있다.
종결정 지지부 (230)는 이동 부재 (250)에 연결되어 도가니 (300)의 높이 방향을 따라 상하 방향으로 이동할 수 있다. 구체적으로 종결정 지지부 (230)는 실리콘카바이드 단결정의 성장 공정을 위해 도가니 (300) 내측으로 이동되거나 실리콘카바이드 단결정의 성장 공정이 종료된 이후 도가니 (300) 외측으로 이동될 수 있다. 또한 본 명세서는 종결정 지지부 (230)가 상하 방향으로 이동하는 실시예를 설명하였으나， 이에 제한되지 않고 어떠한 방향으로도 이동하거나 회전할 수 있으며， 이를 위한 공지의 수단을포함할수 있다.
종결정 지지부 (230)는 이동 부재 (250)에 탈착될 수 있다. 실리콘카바이드 단결정을 수득하기 위해 이동 부재 (250)에 결합되어 도가니 (300) 내측으로 제공될 수 있으며, 단결정의 성장 공정이 종료된 이후에는 이동부재 (250)로부터 분리될 수 있다.
*51이동 부재 (250)는 구동부 (미도시 )에 연결되어 챔버 (100) 내부를 이동하거나 회전할 수 있다. 이동 부재 (250)는 상하 이동하거나 회전하기 위한공지의 수단을포함할수 있다.
도가니 (300)는 반응 챔버 ( 100) 내부에 구비되며 상측이 개방된 용기 형태일 수 있으며 상부면을 제외한 외주면 (30的) 및 하부면 (30애)을 포함할 수 있다. 도가니 (300)는 전술한 형태에 제한 없이 실리콘카바이드 단결정을 형성하기 위한 어떠한 형태도 가능함은 물론이다. 도가니 (300)는 실리콘 또는실리콘카바이드분말과 같은용융 원료가장입되어 수용될 수 있다. 도가니 (300)는 그라파이트， 실리콘카바이드와 같이 탄소를 함유하는 재질일 수 있으며， 이와 같은 재질의 도가니 (300) 자체는 탄소 원료의 공급원으로 활용될 수 있다. 또는 이에 제한되지 않고 세라믹 재질의 도가니를 사용할 수 있으며, 이때 탄소를 제공할 물질 또는 공급원 별도로 제공할수 있다.
가열 부재 (400)는 도가니 (300)를 가열하여 도가니 (300)에 수용된 2019/225966 1»（：1^1{2019/006134
물질을 용융시키거나 가열할 수 있다. 가열 부재 (400)는 저항식 발열 수단 또는 유도 가열식 발열 수단을 사용할 수 있다. 구체적으로 가열 부재 (400) 자체가 발열하는 저항식으로 형성되거나 가열 부재 (400)가 인덕션 코일로 형성되고 인덕션 코일에 고주파 전류를 흐르게 함으로써 도가니 (300)를 가열하는 유도 가열 방식으로 형성될 수도 있다. 그러나 전술한 방법에 제한되지 않고 어떠한가열 부재도사용될 수 있음은물론이다.
일 실시예에 따른 실리콘카바이드 제조 장치는 회전 부재 (500)를 더 포함할 수 있다. 회전 부재 (500)는 도가니 (300)의 하측면에 결합되어 도가니 (300)를 회전시킬 수 있다 . 도가니 (300) 회전을 통해 균일한 조성의 용융액 제공이 가능한 바 실리콘카바이드 종결정 (210)에서 고품질의 실리콘카바이드 단결정이 성장될 수 있다. 이하에서는 전술한 실리콘계 용융 조성물 및 실리콘카바이드 단결정의 제조 장치를 이용하는 실리콘카바이드 단결정의 제조 방법에 대해 설명한다.
전술한 실리콘계 용융 조성물을 포함하는 초기 용융 원료를 도가니 (300) 내에 투입한다. 초기 용융 원료는 분말 형태일 수 있으나, 이에 제한되지 않는다. 도가니 (300)가 탄소 재질을 포함하는 경우 초기 용융 원료는 탄소를 별도로 포함하지 않을 수 있으나， 이에 제한되지 않고 초기 용융 원료는 탄소를포함할수도 있다.
초기 용융 원료를 실장하고 있는 도가니 (300)를 아르곤 기체와 같은 비활성 분위기에서 가열 부재 (400)을 이용하여 가열한다. 가열에 따라 도가니 (300) 내의 초기 용융 원료는 탄소 (0， 실리콘 ( )， 이트륨 ( 및 철 을포함하는 용융액으로 변한다.
용융액은 소정의 온도 (일 예로 1800도)에 도달하도록 가열될 수 있으며, 소정의 온도에서 용융액 내의 탄소 용해도는 포화상태일 수 있다. 이후 도가니 (300)와 가열부재 (400)의 위치 관계 제어를 통해 도가니 (300) 내의 용융액 내부에서 표면을 향해 온도가 감소하는 온도 구배를 형성한다. 이후 종결정 (210) 부근에서 용융액 내 탄소가 과포화 상태가 되고， 이 과포화도를 구동력으로 하여 종결정 (210) 상에 실리콘카바이드 단결정이 2019/225966 1»（：1^1{2019/006134
성장한다.
실리콘카바이드 단결정이 성장함에 따라 용융액으로부터 실리콘카바이드를 석출하는 조건이 변할 수 있다. 이때 시간의 경과에 따라 용융액의 조성에 맞도록 실리콘 및 탄소를 첨가하여 용융액을 일정 범위 내의 조성으로 유지할 수 있다. 첨가되는 실리콘 및 탄소는 연속적으로 또는 비연속적으로투입될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른실리콘계 용융조성물을 이용하는 경우, 용융액에 대한 탄소 용해도를 증가시키고 저온에서도 단결정 수득이 용이할 수 있으며 이트륨을 포함하는 불순물 석출이 억제되므로, 우수한 품질의 실리콘카바이드 단결정을수득할수 있다. 이하에서는 표 1과 함께 도 2 및 도 3을 참조하여 본 발명의 실시예 및 비교예에 따른 실리콘계 용융 조성물을 이용하여 석출한 단결정에 대해 살펴본다. 도 2는 실시예에 따른 실리콘계 용융 조성물을 이용하여 석출한 단결정 이미지이고， 도 3은 비교예에 따른 실리콘계 용융 조성물을 이용하여 석출한단결정 이미지이다.
우선 결정 성장로에 비교예 1 내지 8 및 실시예 1 내지 3 각각에 해당하는 원료를 흑연 도가니에 넣고 진공 배기 후 1 기압의 기체를 주입하였다. 그 후 성장온도인 1800 도（。◦까지 가열하여 용융액을 제조한 이후 온도를 유지시켜 용융액 내부의 탄소 농도가 포화 상태에 도달할 때까지 대기하였다. 그 후 용융액의 표면을 기준으로 아래 방향을 따라 - 20 。（:八패의 온도 구배를 형성하고 411의 比 종결정을 용융액 표면을 향해 서서히 하강시킨 이후 접촉하게 하여 12시간 동안 단결정 성장을 진행하였다. 결정 성장이 완료된 이후 종결정을 용융액으로부터 인상하고 냉각시켜 단결정의 성장 속도, 이트륨 실리사이드 « 11111
Figure imgf000011_0001
석출 여부와 단결정의 표면 상태를 비교하였다. 탄소 용해도는 열역학 시뮬레이션인 크 크용근를통해 계산하였다 . 2019/225966 1»(：1^1{2019/006134
【표 1】
Figure imgf000012_0001
표 1을 참조하면 비교예 1과 같이 실리콘계 용융 조성물이 실리콘 및 이트륨만을 포함하는 경우 탄소 용해도는 상대적으로 높을 수 있으나 (9.5%) , 이트륨 실리사이드가 석출됨을 확인하였다. 이트륨 실리사이드가 석출되는 경우 단결정의 성장을 방해하게 되므로 결정 성장 결과가 표면 불량임을 확인하였다. 비교예 2 및 비교예 3과 같이 이트륨 실리사이드의 석출을 제어하기 위해 각각 니켈 ( ) 및 알루미늄 (시)을 첨가하였으나 여전히 이트륨 실리사이드가 석출됨을 확인하였다. 니켈 및 알루미늄의 경우 이트륨 실리사이드의 석출을 억제하지 못함을 확인하였다.
비교예 4 , 비교예 5 , 비교예 6 및 비교예 8의 경우 실리콘계 용융 조성물이 철을 포함함에 따라 이트륨 실리사이드가 석줄되지 않음을 확인하였다. 철에 의해 이트륨 실리사이드의 석출이 억제됨을 확인하였으며 수득된 단결정에서 표면 불량은 관찰되지 않았다. 다만 비교예 4 , 비교예 5 , 2019/225966 1»（：1^1{2019/006134
비교예 6 및 비교예 8의 경우 포함되는 이트륨 및 철의 함량에 따라 결정 성장속도가현저히 느리게 관찰되었다.
비교예 5와 같이 이트륨이 10 %로 포함되는 경우 이트륨이 상당히 적은 양으로 포함되므로 이트륨에 의한 탄소 용해도 증가 효과가 미미함을 확인하였다. 비교예 5의 경우 탄소 용해도가 약 2.8%로 상당히 낮음을 확인하였다.
비교예 6은 철이 40 %로 포함되는 경우이며, 철은 이트륨에 의한 탄소 용해도 증가 효과를 억제하여 비교예 6의 경우에도 탄소 용해도가 약 3.6%로상당히 낮은 결과를나타냈다.
비교예 8은 이트륨이 10 %로 포함되는 경우이다. 비교예 8은 이트륨이 탄소 용해도를 증가시키는 효과가 낮아지므로 탄소 용해도가 현저히 낮을수 있으며 (4. 1%)， 이에 따라결정 성장이 느림을 확인하였다. 비교예 7은 철이 3 %로 포함되는 경우이며, 이 경우 철이 이트륨 실리사이드 석출을 억제하는 효과가 미미함을 확인하였다. 실리콘계 용융 조성물이 철을 포함함에도 불구하고 이트륨 실리사이드가 석출되고 단결정의 표면이 불량으로 나타났다.
실리콘카바이드 단결정의 표면은 도 3에 도시된 바와 같이 비교예 1 , 비교예 2 , 비교예 4, 비교예 5 및 비교예 7 모두 표면 상태가 좋지 않음을 확인하였다.
반면 실시예 1 내지 3 의 경우 소정의 이트륨을 포함함으로써 탄소 용해도가 각각 14.5%, 11.75% 및 9.8%로 나타났으며 이는 비교예들 대비 상대적으로 높은 수치이다. 결정 성장 속도 역시 각각 0.40 1^/11, 0.35 _/11， 0.21■/!!로 빠른 결정 성장이 이루어짐을 확인하였다. 본 발명의 일 실시예에 따르는 경우 단결정의 성장속도는 약 0. 1 1에1凡 이상일 수 있다. 또한 적정량의 철作 을 포함함으로써 이트륨 실리사이드의 석출이 억제되고 도 2에 도시된 바와 같이 단결정의 품질이 양호함을 확인할 수 있었다.
앞에서， 본 발명의 특정한 실시예가 설명되고 도시되었지만 본 발명은 기재된 실시예에 한정되는 것이 아니고, 본 발명의 사상 및 범위를 벗어나지 않고 다양하게 수정 및 변형할 수 있음은 이 기술의 분야에서 2019/225966 1»（：1^1{2019/006134
통상의 지식을 가진 자에게 자명한 일이다. 따라서 , 그러한 수정예 또는 변형예들은 본 발명의 기술적 사상이나 관점으로부터 개별적으로 이해되어서는 안되며 , 변형된 실시예들은 본 발명의 특허청구범위에 속한다 하여야 할 것이다.

Claims

2019/225966 1»（：1^1{2019/006134 【청구의 범위】
【청구항 1]
실리콘카바이드 단결정을 형성하기 위한용액 성장법에 이용되고, 실리콘（ ）， 이트륨（ 및 철 를 포함하며 하기 식 （1）로 표현되는실리콘계 용융조성물:
¾¾ （식 1）
상기 식 （1）에서 상기 3는 0.4 이상 0.8 이하이고， 상기 는 0.2 이상 0.3 이하이고, 상기 0는 0. 1 이상 0.2 이하이다.
【청구항 2]
제 1항에서,
상기 는 0.2 이상 0.25 이하이고， 상기 （：는 0. 15 이상 0.20 이하인 실리콘계 용융조성물.
【청구항 3]
실리콘카바이드종결정을준비하는 단계,
실리콘（ ）, 이트륨竹） 및 철作 를 포함하며 하기 식 （1）로 표현되는실리콘계 용융조성물을준비하는 단계,
상기 실리콘계 용융 조성물 및 탄소（0를 포함하는 용융액을 형성하는 단계, 그리고
상기 용융액으로부터 상기 실리콘카바이드 종결정 상에 실리콘카바이드 단결정을 수득하는 단계를 포함하는 실리콘카바이드 단결정의 제조 방법 :
Figure imgf000015_0001
상기 식 （1）에서 상기 3는 0.4 이상 0.8 이하이고, 상기 는 0.2 이상 0.3 이하이고, 상기 0 는 0. 1 이상 0.2 이하이다.
【청구항 4]
제 3항에서 ,
상기 13는 0.2 이상 0.25 이하이고, 상기 （：는 0. 15 이상 0.2 이하인 실리콘카바이드 단결정의 제조 방법.
【청구항 5]
저 13항에서 , 2019/225966 1»（：1^1{2019/006134
상기 실리콘카바이드 단결정을 수득하는 단계에서 이트륨 실리사이드
Figure imgf000016_0001
1 6）가 석출되지 않는 실리콘카바이드 단결정의 제조 방법 .
【청구항 6]
제 3항에서
상기 용융액을 형성하는 단계는， 상기 실리콘계 용융 조성물을 도가니에 장입하고 가열하는 단계를 포함하는 실리콘카바이드 단결정의 제조 방법 .
【청구항 7]
제 6항에서，
상기 가열하는 단계는， 상기 용융액이 1800도（°0가되도록 가열하는 단계를포함하는실리콘카바이드 단결정의 제조 방법.
【청구항 8]
제 6항에서 ,
상기 용융액은 탄소 용해도가 포화 상태인 실리콘카바이드 단결정의 제조 방법 .
【청구항 9]
제 8항에서
상기 용융액의 표면을 기준으로 -20 。〔/（페의 온도 구배를 형성한 이후 상기 실리콘카바이드 종결정을 상기 용융액의 표면에 접촉시키는 실리콘카바이드 단결정의 제조방법 .
【청구항 10】
제 8항에서
상기 실리콘카바이드 단결정의 성장 속도는 0. 1 빼/!! 이상인 실리콘카바이드 단결정의 제조 방법.
PCT/KR2019/006134 2018-05-25 2019-05-22 실리콘계 용융 조성물 및 이를 이용하는 실리콘카바이드 단결정의 제조 방법 WO2019225966A1 (ko)

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