WO2018062692A1 - 고체 산화물 연료전지 - Google Patents

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WO2018062692A1
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pattern
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fuel cell
conductive pattern
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임상혁
최광욱
최정미
허연혁
노태민
박광연
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주식회사 엘지화학
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    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the present specification relates to a solid oxide fuel cell including an anode, a cathode, and an electrolyte provided between the anode and the cathode.
  • a fuel cell is a power generation system that converts chemical reaction energy of a fuel and an oxidant into electrical energy.
  • Hydrogen, a hydrocarbon such as methanol, butane, and the like are typically used as an oxidant.
  • Fuel cells include polymer electrolyte fuel cells (PEMFC), direct methanol fuel cells (DMFC), phosphoric acid fuel cells (PAFC), alkaline fuel cells (AFC), molten carbonate fuel cells (MCFC), and solid oxide fuels. Batteries (SOFC) and the like.
  • PEMFC polymer electrolyte fuel cells
  • DMFC direct methanol fuel cells
  • PAFC phosphoric acid fuel cells
  • AFC alkaline fuel cells
  • MCFC molten carbonate fuel cells
  • SOFC solid oxide fuels.
  • the present specification is to provide a solid oxide fuel cell comprising an anode, a cathode and an electrolyte provided between the anode and the cathode.
  • a battery cell including an air electrode, a fuel electrode and an electrolyte layer provided between the air electrode and the fuel electrode;
  • a first separator disposed on an opposite side of a surface of the cathode provided with the electrolyte layer and provided with a flow path pattern having air and having a groove pattern and a protrusion pattern;
  • a second separator disposed on an opposite side of a surface of the anode provided with the electrolyte layer, the second separator including a flow path pattern having fuel and having a groove pattern and a protrusion pattern;
  • An electrically conductive pattern provided along a groove pattern of the second separator on a surface of the fuel electrode facing the second separator;
  • the electrically conductive pattern provides a solid oxide fuel cell that is inserted into the groove pattern of the second separator.
  • the present disclosure provides a battery module including the solid oxide fuel cell as a unit cell.
  • the fuel cell of the present specification has an advantage of low current resistance between the battery cell and the separator.
  • the fuel cell of the present specification has an advantage of good cell performance.
  • FIG. 1 is a schematic diagram showing the electricity generation principle of a solid oxide fuel cell.
  • FIG. 2 is a view schematically showing an embodiment of a battery module including a fuel cell.
  • FIG 3 is a vertical sectional view of a solid oxide fuel cell of a comparative example.
  • FIG. 4 is a vertical sectional view of a solid oxide fuel cell according to a first exemplary embodiment of the present invention.
  • FIG. 5 is a vertical sectional view of a solid oxide fuel cell according to a second exemplary embodiment of the present invention.
  • FIG 8 is a cross-sectional view showing that the electrically conductive pattern is inserted into the groove pattern of the second separator according to an embodiment of the present invention.
  • 11 is an I-V-P graph of the examples and the comparative example.
  • a battery cell including an air electrode, a fuel electrode and an electrolyte layer provided between the air electrode and the fuel electrode;
  • a first separator disposed on an opposite side of a surface of the cathode provided with the electrolyte layer and provided with a flow path pattern having air and having a groove pattern and a protrusion pattern;
  • a second separator disposed on an opposite side of a surface of the anode provided with the electrolyte layer, the second separator including a flow path pattern having fuel and having a groove pattern and a protrusion pattern;
  • An electrically conductive pattern provided along a groove pattern of the second separator on a surface of the fuel electrode facing the second separator;
  • the electrically conductive pattern provides a solid oxide fuel cell that is inserted into the groove pattern of the second separator.
  • the present specification includes a battery cell 100 including an air electrode, a fuel electrode, and an electrolyte layer provided between the air electrode and the fuel electrode;
  • a first separation membrane 200 disposed on an opposite side of the surface of the cathode provided with the electrolyte layer and provided with air flow paths 250 having a groove pattern 210 and a protruding pattern 230;
  • a second separation membrane 300 disposed on an opposite side of the surface of the anode including the electrolyte layer and provided with a flow path pattern 350 having a fuel supply and a groove pattern 310 and a protruding pattern 330;
  • an electrically conductive pattern 400 provided along a groove pattern of the second separator on a surface of the fuel electrode opposite to the second separator, wherein the electrically conductive pattern is inserted into the groove pattern of the second separator.
  • a solid oxide fuel cell Provided is a solid oxide fuel cell.
  • the anode collector may further include an anode collector provided between the anode and the second separator, and the electrically conductive pattern may be formed on a surface of the anode collector facing the second separator.
  • the fuel collector 500 further includes an anode collector 500 disposed between the anode and the second separator 300, and the electrically conductive pattern 400 may be disposed between the second separator of the anode collector 500. It can be formed on the opposite side.
  • the average line width of the groove pattern of the second separator may be equal to or smaller than the average line width of the electrically conductive pattern.
  • the width of the groove pattern 310 of the second separator 300 and the width of the electrically conductive pattern 400 are as shown in FIG. 8.
  • the porosity of the electrically conductive pattern may be 30% or more.
  • the electrically conductive pattern may be made of a paste including a pore-forming agent such as carbon to form a porosity of 30% or more.
  • the average height of the electrically conductive pattern may be less than half the average depth of the groove pattern of the second separator.
  • the depth of the groove pattern 310 of the second separator 300 and the height of the electrically conductive pattern 400 are as shown in FIG. 8.
  • the electrical conductivity of the electrically conductive pattern preferably has a higher electrical conductivity than the fuel electrode in contact, and specifically, the electrical conductivity of the electrically conductive pattern may be 400 S / cm or more. Since the higher the electrical conductivity of the electrically conductive pattern is, the higher the better, the upper limit of the electrical conductivity of the electrically conductive pattern is not limited.
  • the electrically conductive pattern may include nickel or nickel oxide (NiO).
  • the cathode collector may further include an anode collector provided between the cathode and the first separator.
  • the cathode current collector 600 may be further provided between the cathode and the first separator 200.
  • the additional electrically conductive pattern is an end of the protruding pattern of the first separator
  • FIG. 4 further comprising an additional electrically conductive pattern 700 formed along the protruding pattern 230 of the first separator 200 on a surface of the cathode opposite to the first separator 200.
  • the additional electrically conductive pattern 700 may contact an end portion of the protruding pattern 230 of the first separator 200.
  • an additional electrically conductive pattern formed along a groove pattern of the first separator on a surface of the cathode opposite to the first separator, wherein the additional electrically conductive pattern is inserted into the groove pattern of the first separator.
  • the air separator further includes an additional electrically conductive pattern 700 formed along the groove pattern 210 of the first separator 200 on a surface of the cathode opposite to the first separator 200.
  • the additional electrically conductive pattern 700 may be inserted into the groove pattern 210 of the first separator 200.
  • the additional electrically conductive pattern may comprise lanthanum strontium cobalt oxide (LSC).
  • LSC lanthanum strontium cobalt oxide
  • the shape of the fuel cell is not limited, and may be, for example, coin, flat, cylindrical, horn, button, sheet or stacked.
  • the fuel cell may be used as a power source of an electric vehicle, a hybrid electric vehicle, a plug-in hybrid electric vehicle, or a power storage device.
  • the present specification provides a battery module including the solid oxide fuel cell as a unit cell.
  • FIG. 2 schematically illustrates an embodiment of a battery module including a fuel cell, wherein the fuel cell includes a battery module 60, an oxidant supply unit 70, and a fuel supply unit 80.
  • the battery module 60 includes one or two or more of the above-described fuel cell as a unit cell, and when two or more unit cells are included, the battery module 60 includes a separator interposed therebetween.
  • the separator prevents unit cells from being electrically connected and delivers fuel and oxidant supplied from the unit cells to the unit cells.
  • the oxidant supply unit 70 serves to supply the oxidant to the battery module 60.
  • Oxygen is typically used as the oxidant, and may be used by injecting oxygen or air into the oxidant supply unit 70.
  • the fuel supply unit 80 supplies fuel to the battery module 60, and a fuel tank 81 for storing fuel and a pump 82 for supplying fuel stored in the fuel tank 81 to the battery module 60. It can be composed of).
  • fuel hydrogen or hydrocarbon fuel in gas or liquid state may be used. Examples of hydrocarbon fuels include methanol, ethanol, propanol, butanol or natural gas.
  • the solid oxide fuel cell used in the measurement was manufactured with an anode support layer (ASL), an anode functional layer (AFL), an electrolyte layer (EL) and an cathode (CL).
  • ASL an anode support layer
  • AFL an anode functional layer
  • EL electrolyte layer
  • CL cathode
  • ASL slurry uses GDC, NiO and Carbon Black as inorganic materials, and the ratio of GDC and NiO is 50:50 vol%, and the carbon black is 10wt% based on the total weight of the slurry. Will be.
  • the ASL slurry was added with a solvent, a dispersant, a plasticizer, and a binder resin in an amount of 18.2 wt% of a solvent, 6.2 wt% of a dispersant, 1.2 wt% of a plasticizer, and 24.2 wt% of a binder based on the total weight of the slurry.
  • the ASL slurry was tape casted to obtain an ASL Green Sheet having a thickness of 100 ⁇ m to 200 ⁇ m.
  • AFL slurry has the same organic matter except ASL slurry and inorganic material, but the composition ratio of GDC and NiO is 60:40 vol% and does not contain carbon black, and it is used to cast 10 ⁇ m AFL green sheet which is thinner than ASL. did.
  • the EL slurry is the same organic material except the ASL slurry and the inorganic material, but the inorganic material was composed only of GDC without NiO and carbon black, and was used to cast an EL green sheet having a thickness of 20 ⁇ m.
  • ASL green sheet, AFL green sheet, and EL green sheet were sequentially laminated and then sintered at 1400 ° C. to produce a half cell.
  • the thicknesses of ASL, AFL and EL after sintering were 800 ⁇ m, 20 ⁇ m and 20 ⁇ m, respectively.
  • the total composition based on the total weight, LSCF6428 (La 0. 6 0 Sr. 4 Co 0. 2 Fe 0. 3 O 8 - ⁇ ) to 60wt%, the binder composition is ESL441 a three-roll mill to the air electrode LSCF compositions comprising 40wt%
  • the LSCF cathode composition was prepared in the form of paste using a roll mill.
  • the LSCF cathode composition was applied by screen printing, dried, and then heat treated at 1000 ° C. to form an cathode.
  • the prepared NiO paste (65% NiO, 60% ESL441 binder composition) was 1.3 mm wide by dispensing The pattern was applied at a height of 0.5 mm, which was dried at 120 ° C. for 2 hours or more. The pattern is symmetrical with the groove pattern of the separator. In this case, the scanning electron microscope for the NiO pattern formed on the nickel foam as the anode current collector was measured and shown in FIG. 7.
  • the solid oxide fuel cell used in the measurement was manufactured with an anode support layer (ASL), an anode functional layer (AFL), an electrolyte layer (EL) and an cathode (CL).
  • ASL an anode support layer
  • AFL an anode functional layer
  • EL electrolyte layer
  • CL cathode
  • the ASL slurry uses GDC, NiO and carbon black as inorganic materials, wherein the ratio of GDC and NiO is 50:50 vol%, and the carbon black is 10 wt% based on the total weight of the slurry.
  • the ASL slurry was added with a solvent, a dispersant, a plasticizer, and a binder resin in an amount of 18.2 wt% of a solvent, 6.2 wt% of a dispersant, 1.2 wt% of a plasticizer, and 24.2 wt% of a binder based on the total weight of the slurry.
  • the ASL slurry was tape casted to obtain an ASL Green Sheet having a thickness of 100 ⁇ m to 200 ⁇ m.
  • AFL slurry has the same organic matter except ASL slurry and inorganic materials, but the composition ratio of GDC and NiO is 60:40 vol% and does not contain carbon black. Cast.
  • the EL slurry is the same organic material except ASL slurry and inorganic material, but the inorganic material is composed only of GDC without NiO and carbon black, and was used to cast an EL green sheet having a thickness of 20 ⁇ m.
  • ASL green sheet, AFL green sheet, and EL green sheet were sequentially laminated and then sintered at 1400 ° C. to produce a half cell.
  • the thicknesses of ASL, AFL and EL after sintering were 800 ⁇ m, 20 ⁇ m and 20 ⁇ m, respectively.
  • the total composition based on the total weight, LSCF6428 (La 0. 6 0 Sr. 4 Co 0. 2 Fe 0. 3 O 8 - ⁇ ) to 60wt%, the binder composition is ESL441 a three-roll mill to the air electrode LSCF compositions comprising 40wt%
  • the LSCF cathode composition was prepared in the form of paste using a roll mill.
  • the LSCF cathode composition was applied by screen printing and dried, and then heat treated at 1000 ° C. to form an cathode.
  • the nickel foam which is the anode current collector to be attached to the manufactured fuel cell, was fixed to the cell using an adhesive.
  • the sheet resistance was measured by connecting an Inconel wire to each electrode of the fuel cell and bonding it to the sheet resistance measuring apparatus located outside the furnace.
  • the sheet resistance was measured using a 4 probe 2 wire method.
  • the measurement equipment used was solartron 1287 and 1260. The results are shown in FIG. 9 (Comparative Example), FIG. 10 (Example), and Table 1 below.
  • the battery performance of the Examples and Comparative Examples was measured by the current sweep with a potentiostat by flowing 2000cc of air per fuel cell and 500cc of hydrogen through the fuel electrode at 600 ° C.
  • Is shown in Table 2 and FIG. 11 is an I-V-P curve generally showing the performance of a fuel cell.

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Abstract

본 명세서는 애노드, 캐소드 및 상기 애노드와 캐소드 사이에 구비된 전해질을 포함하는 고체 산화물 연료전지에 관한 것이다.

Description

고체 산화물 연료전지
본 발명은 2016년 09월 28일에 한국특허청에 제출된 한국 특허 출원 제10-2016-0124808호의 출원일의 이익을 주장하며, 그 내용 전부는 본 명세서에 포함된다.
본 명세서는 애노드, 캐소드 및 상기 애노드와 캐소드 사이에 구비된 전해질을 포함하는 고체 산화물 연료전지에 관한 것이다.
최근 석유나 석탄과 같은 기존 에너지 자원의 고갈이 예측되면서 이들을 대체할 수 있는 에너지에 대한 관심이 높아지고 있다. 이러한 대체에너지의 하나로서 연료전지는 고효율이고, NOx 및 SOx 등의 공해 물질을 배출하지 않으며, 사용되는 연료가 풍부하다는 등의 장점으로 인해 특히 주목받고 있다.
연료전지는 연료와 산화제의 화학 반응 에너지를 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템으로서, 연료로는 수소와 메탄올, 부탄 등과 같은 탄화수소가, 산화제로는 산소가 대표적으로 사용된다.
연료전지에는 고분자 전해질형 연료전지(PEMFC), 직접메탄올형 연료전지(DMFC), 인산형 연료전지(PAFC), 알칼리형 연료전지(AFC), 용융탄산염형 연료전지(MCFC), 고체산화물형 연료전지(SOFC) 등이 있다.
한편, 연료전지의 공기극의 원리를 응용하여 금속 이차 전지의 캐소드를 공기극으로 제조하는 금속 공기 이차 전지에 대한 연구도 필요하다.
본 명세서는 애노드, 캐소드 및 상기 애노드와 캐소드 사이에 구비된 전해질을 포함하는 고체 산화물 연료전지를 제공하고자 한다.
본 명세서는 공기극, 연료극 및 상기 공기극과 연료극 사이에 구비된 전해질층을 포함하는 전지셀;
상기 전해질층이 구비된 공기극의 면의 반대면 상에 위치하고, 공기가 공급되고 홈부 패턴과 돌출 패턴을 갖는 유로 패턴이 구비된 제1 분리막;
상기 전해질층이 구비된 연료극의 면의 반대면 상에 위치하고, 연료가 공급되고 홈부 패턴과 돌출 패턴을 갖는 유로 패턴이 구비된 제2 분리막; 및
상기 연료극 중 상기 제2 분리막과 대향하는 면 상에, 상기 제2 분리막의 홈부 패턴을 따라 구비된 전기 전도성 패턴을 포함하며,
상기 전기 전도성 패턴은 상기 제2 분리막의 홈부 패턴에 삽입되는 것인 고체 산화물 연료전지를 제공한다.
또한, 본 명세서는 상기 고체 산화물 연료전지를 단위 전지로 포함하는 전지 모듈을 제공한다.
본 명세서의 연료전지는 전지 셀과 분리판의 전류저항이 적은 장점이 있다.
본 명세서의 연료전지는 전지 성능이 좋은 장점이 있다.
도 1은 고체산화물형 연료전지의 전기 발생 원리를 나타내는 개략적인 도면이다.
도 2는 연료전지를 포함하는 전지모듈의 일 실시예를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 3은 비교예의 고체 산화물 연료전지의 수직단면도이다.
도 4는 본 발명의 제1 실시상태에 따른 고체 산화물 연료전지의 수직단면도이다.
도 5는 본 발명의 제2 실시상태에 따른 고체 산화물 연료전지의 수직단면도이다.
도 6는 비교예의 연료극 집전체인 니켈 폼의 표면에 대한 주사전자현미경 이미지이다.
도 7은 실시예의 연료극 집전체인 니켈 폼의 표면에 대한 주사전자현미경 이미지이다.
도 8은 본 발명의 일 실시상태에 따라 전기 전도성 패턴이 제2 분리막의 홈부 패턴에 삽입되는 것을 나타낸 결합단면도이다.
도 9은 비교예의 면저항 측정 결과 그래프이다.
도 10는 실시예의 면저항 측정 결과 그래프이다.
도 11은 실시예 및 비교예의 I-V-P 그래프이다.
<부호의 설명>
60: 전지모듈
70: 산화제 공급부
80: 연료 공급부
81: 연료 탱크
82: 펌프
100: 전지셀
200: 제1 분리막
210: 제1 분리막의 홈부 패턴
230: 제1 분리막의 돌출 패턴
250: 제1 분리막의 유로 패턴
300: 제2 분리막
310: 제2 분리막의 홈부 패턴
330: 제2 분리막의 돌출 패턴
350: 제2 분리막의 유로 패턴
400: 전기 전도성 패턴
500: 연료극 집전체
600: 공기극 집전체
700: 추가 전기 전도성 패턴
이하에서 본 명세서에 대하여 상세히 설명한다.
본 명세서는 공기극, 연료극 및 상기 공기극과 연료극 사이에 구비된 전해질층을 포함하는 전지셀;
상기 전해질층이 구비된 공기극의 면의 반대면 상에 위치하고, 공기가 공급되고 홈부 패턴과 돌출 패턴을 갖는 유로 패턴이 구비된 제1 분리막;
상기 전해질층이 구비된 연료극의 면의 반대면 상에 위치하고, 연료가 공급되고 홈부 패턴과 돌출 패턴을 갖는 유로 패턴이 구비된 제2 분리막; 및
상기 연료극 중 상기 제2 분리막과 대향하는 면 상에, 상기 제2 분리막의 홈부 패턴을 따라 구비된 전기 전도성 패턴을 포함하며,
상기 전기 전도성 패턴은 상기 제2 분리막의 홈부 패턴에 삽입되는 것인 고체 산화물 연료전지를 제공한다.
도 4에 따르면, 본 명세서는 공기극, 연료극 및 상기 공기극과 연료극 사이에 구비된 전해질층을 포함하는 전지셀(100); 상기 전해질층이 구비된 공기극의 면의 반대면 상에 위치하고, 공기가 공급되고 홈부 패턴(210)과 돌출 패턴(230)을 갖는 유로 패턴(250)이 구비된 제1 분리막(200); 상기 전해질층이 구비된 연료극의 면의 반대면 상에 위치하고, 연료가 공급되고 홈부 패턴(310)과 돌출 패턴(330)을 갖는 유로 패턴(350)이 구비된 제2 분리막(300); 및 상기 연료극 중 상기 제2 분리막과 대향하는 면 상에, 상기 제2 분리막의 홈부 패턴을 따라 구비된 전기 전도성 패턴(400)을 포함하며, 상기 전기 전도성 패턴은 상기 제2 분리막의 홈부 패턴에 삽입되는 것인 고체 산화물 연료전지를 제공한다.
상기 연료극과 제2 분리막 사이에 구비된 연료극 집전체를 더 포함하고, 상기 전기 전도성 패턴은 상기 연료극 집전체 중 상기 제2 분리막과 대향하는 면 상에 형성될 수 있다.
도 4에 따르면, 상기 연료극과 제2 분리막(300) 사이에 구비된 연료극 집전체(500)를 더 포함하고, 상기 전기 전도성 패턴(400)은 상기 연료극 집전체(500) 중 상기 제2 분리막과 대향하는 면 상에 형성될 수 있다.
상기 제2 분리막의 홈부 패턴의 평균 선폭은 상기 전기 전도성 패턴의 평균 선폭과 동일하거나 좁을 수 있다. 여기서, 상기 제2 분리막(300)의 홈부 패턴(310)의 폭과 상기 상기 전기 전도성 패턴(400)의 폭은 도 8에 도시된 바와 같다.
상기 전기 전도성 패턴의 기공율은 30% 이상일 수 있다. 상기 전기 전도성 패턴은 카본과 같은 기공형성제를 포함한 페이스트로 제조되어 30% 이상의 기공율을 형성될 수 있다.
상기 전기 전도성 패턴의 평균 높이는 상기 제2 분리막의 홈부 패턴의 평균 깊이의 절반 이하일 수 있다. 여기서, 상기 제2 분리막(300)의 홈부 패턴(310)의 깊이와 상기 상기 전기 전도성 패턴(400)의 높이는 도 8에 도시된 바와 같다.
상기 전기 전도성 패턴의 전기 전도도는 접촉하는 연료극보다 높은 전기 전도도를 갖는 것이 바람직하며, 구체적으로 상기 전기 전도성 패턴의 전기 전도도는 400S/cm 이상일 수 있다. 상기 전기 전도성 패턴의 전기 전도도는 높으면 높을수록 좋으므로 전기 전도성 패턴의 전기 전도도의 상한치는 한정하지 않는다.
상기 전기 전도성 패턴은 니켈 또는 니켈산화물(NiO)을 포함할 수 있다.
상기 공기극과 제1 분리막 사이에 구비된 공기극 집전체를 더 포함할 수 있다. 도 4에 따르면, 상기 공기극과 제1 분리막(200) 사이에 구비된 공기극 집전체(600)를 더 포함할 수 있다.
상기 공기극 중 상기 제1 분리막과 대향하는 면 상에, 상기 제1 분리막의 돌출 패턴을 따라 형성된 추가의 전기 전도성 패턴을 더 포함하고, 상기 추가의 전기 전도성 패턴은 상기 제1 분리막의 돌출 패턴의 단부와 접촉할 수 있다.
도 4에 따르면, 상기 공기극 중 상기 제1 분리막(200)과 대향하는 면 상에, 상기 제1 분리막(200)의 돌출 패턴(230)을 따라 형성된 추가의 전기 전도성 패턴(700)을 더 포함하고, 상기 추가의 전기 전도성 패턴(700)은 상기 제1 분리막(200)의 돌출 패턴(230)의 단부와 접촉할 수 있다.
상기 공기극 중 상기 제1 분리막과 대향하는 면 상에, 상기 제1 분리막의 홈부 패턴을 따라 형성된 추가의 전기 전도성 패턴을 더 포함하고, 상기 추가의 전기 전도성 패턴은 상기 제1 분리막의 홈부 패턴에 삽입될 수 있다.
도 5에 따르면, 상기 공기극 중 상기 제1 분리막(200)과 대향하는 면 상에, 상기 제1 분리막(200)의 홈부 패턴(210)을 따라 형성된 추가의 전기 전도성 패턴(700)을 더 포함하고, 상기 추가의 전기 전도성 패턴(700)은 상기 제1 분리막(200)의 홈부 패턴(210)에 삽입될 수 있다.
상기 추가의 전기 전도성 패턴은 란탄 스트론튬 코발트 산화물(LSC)을 포함할 수 있다.
상기 연료 전지의 형태는 제한되지 않으며, 예를 들어, 코인형, 평판형, 원통형, 뿔형, 버튼형, 시트형 또는 적층형일 수 있다.
상기 연료 전지는 구체적으로 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차 또는 전력저장장치의 전원으로 사용될 수 있다.
본 명세서는 상기 고체 산화물 연료전지를 단위 전지로 포함하는 전지 모듈을 제공한다.
도 2는 연료전지를 포함하는 전지모듈의 일 실시예를 개략적으로 도시한 것으로, 연료전지는 전지모듈(60), 산화제 공급부(70) 및 연료 공급부(80)를 포함하여 이루어진다.
전지모듈(60)은 상술한 연료전지를 단위전지로 하나 또는 둘 이상 포함하며, 단위전지가 둘 이상 포함되는 경우에는 이들 사이에 개재되는 세퍼레이터를 포함한다. 세퍼레이터는 단위전지들이 전기적으로 연결되는 것을 막고 외부에서 공급된 연료 및 산화제를 단위전지로 전달하는 역할을 한다.
산화제 공급부(70)는 산화제를 전지모듈(60)으로 공급하는 역할을 한다. 산화제로는 산소가 대표적으로 사용되며, 산소 또는 공기를 산화제 공급부(70)로 주입하여 사용할 수 있다.
연료 공급부(80)는 연료를 전지모듈(60)으로 공급하는 역할을 하며, 연료를 저장하는 연료탱크(81) 및 연료 탱크(81)에 저장된 연료를 전지모듈(60)으로 공급하는 펌프(82)로 구성될 수 있다. 연료로는 기체 또는 액체 상태의 수소 또는 탄화수소 연료가 사용될 수 있다. 탄화수소 연료의 예로는 메탄올, 에탄올, 프로판올, 부탄올 또는 천연가스를 들 수 있다.
이하에서, 실시예를 통하여 본 명세서를 더욱 상세하게 설명한다. 그러나, 이하의 실시예는 본 명세서를 예시하기 위한 것일 뿐, 본 명세서를 한정하기 위한 것은 아니다.
[실시예]
측정에 사용된 고체산화물 연료전지는 연료극 지지체(ASL, Anode Support Layer), 연료극 기능층(AFL, Anode Functional Layer), 전해질층(EL, Electrolyte Layer) 및 공기극(CL, Cathode Layer)으로 제조했다.
ASL 슬러리(slurry)는 무기물로 GDC, NiO 및 카본 블랙(Carbon Black)을 사용하고, 이때 GDC와 NiO의 비율은 50:50 vol%이고, 슬러리 전체 중량을 기준으로, 카본 블랙이 10wt%로 구성되게 된다.
또한, 상기 ASL 슬러리는 분산제, 가소제, 바인더 수지를 용매와 함께, 슬러리 전체 중량을 기준으로, 용매 18.2wt%, 분산제 6.2wt%, 가소제 1.2wt% 및 바인더 24.2wt%으로 첨가했다. 상기 ASL 슬러리를 테이프 케스팅(Tape Casting)방식으로 두께가 100㎛ 내지 200㎛인 ASL 그린시트(Green Sheet)를 얻었다.
AFL 슬러리는 ASL 슬러리와 무기물을 제외한 유기물은 동일하나, GDC와 NiO의 구성 비가 60:40 vol%이고 카본 블랙이 포함되지 않은 것이며, 이를 사용하여 ASL보다 얇은 두께인 10㎛의 AFL 그린시트를 캐스팅했다.
EL 슬러리는 ASL 슬러리와 무기물을 제외한 유기물은 동일하나, NiO 및 카본 블랙없이 GDC만으로 무기물을 구성한 것이며, 이를 사용하여 두께가 20㎛의 EL 그린시트를 캐스팅했다.
ASL 그린시트, AFL 그린시트 및 EL 그린시트를 순차적으로 라미네이션(Lamination)한 후 1400℃에서 소결하여 하프셀(Half Cell)을 제조했다. 이때, 소결 후 ASL, AFL 및 EL의 두께는 각각 800㎛, 20㎛ 및 20㎛이었다.
전체 조성물 총 중량을 기준으로, LSCF6428(La0 . 6Sr0 . 4Co0 . 2Fe0 . 8O3 -δ)를 60wt%, 바인더조성물인 ESL441를 40wt% 포함한 LSCF 공기극 조성물을 3 롤 밀(Roll Mill)을 이용하여 패이스트(Paste) 형태로 LSCF 공기극 조성물을 제조하였다.
앞서 제조된 하프셀의 전해질층 위에, LSCF 공기극 조성물을 스크린 프린팅(screen printing)법으로 도포하고 건조한 후, 1000℃로 열처리하여 공기극을 형성했다.
제조된 연료전지셀에 부착될 연료극 집전체인 니켈 폼을 셀에 접착제를 이용하여 고정시킨 후 제조된 NiO 페이스트(NiO 65%, ESL441 바인더 조성물 60%)를 디스펜싱(Dispensing)을 통해 폭 1.3mm, 높이 0.5mm 수준의 패턴을 도포하였으며, 이는 120℃에서 2시간 이상 건조되었다. 패턴은 분리막의 홈부 패턴과 대칭되는 형태이다. 이때, 상기 연료극 집전체인 니켈 폼 상에 형성된 NiO 패턴에 대한 주사전자현미경을 측정하여 도 7에 나타냈다.
제조된 연료전지셀의 공기극 측에 공기극 집전체인 은 메쉬패턴을 형성하고, 분리막으로 도 4에 도시된 바와 같이, 공기극측에 접촉되는 분리막의 돌출 패턴의 단부에 LSC 페이스트로 형성된 추가의 전기 전도성 패턴이 구비된 것을 사용했다.
[비교예]
측정에 사용된 고체산화물 연료전지는 연료극 지지체(ASL, Anode Support Layer), 연료극 기능층(AFL, Anode Functional Layer), 전해질층(EL, Electrolyte Layer) 및 공기극(CL, Cathode Layer)으로 제조했다.
ASL 슬러리(slurry)는 무기물로 GDC, NiO 및 카본 블랙을 사용하고, 이때 GDC와 NiO의 비율은 50:50 vol%이고, 슬러리 전체 중량을 기준으로, 카본 블랙이 10wt%로 구성되게 된다.
또한, 상기 ASL 슬러리는 분산제, 가소제, 바인더 수지를 용매와 함께, 슬러리 전체 중량을 기준으로, 용매 18.2wt%, 분산제 6.2wt%, 가소제 1.2wt% 및 바인더 24.2wt%으로 첨가했다. 상기 ASL 슬러리를 테이프 케스팅(Tape Casting)방식으로 두께가 100㎛ 내지 200㎛인 ASL 그린시트(Green Sheet)를 얻었다.
AFL 슬러리는 ASL 슬러리와 무기물을 제외한 유기물은 동일하나, GDC와 NiO의 구성 비가 60:40 vol%이고 카본 블랙이 포함되지 않은 것이며, 이를 사용하여 ASL보다 얇은 두께인 두께가 10㎛의 AFL 그린시트를 캐스팅했다.
EL 슬러리는 ASL 슬러리와 무기물을 제외한 유기물은 동일하나, NiO 및 carbon black없이 GDC만으로 무기물을 구성한 것이며, 이를 사용하여 두께가 20㎛의 EL 그린시트를 캐스팅했다.
ASL 그린시트, AFL 그린시트 및 EL 그린시트를 순차적으로 라미네이션(Lamination)한 후 1400℃에서 소결하여 하프셀을 제조했다. 이때, 소결 후 ASL, AFL 및 EL의 두께는 각각 800㎛, 20㎛ 및 20㎛이었다.
전체 조성물 총 중량을 기준으로, LSCF6428(La0 . 6Sr0 . 4Co0 . 2Fe0 . 8O3 -δ)를 60wt%, 바인더조성물인 ESL441를 40wt% 포함한 LSCF 공기극 조성물을 3 롤 밀(Roll Mill)을 이용하여 패이스트(Paste) 형태로 LSCF 공기극 조성물을 제조하였다.
앞서 제조된 Half Cell의 전해질층 위에, LSCF 공기극 조성물을 스크린 프린팅(screen printing)법으로 도포하고 건조한 후, 1000℃로 열처리하여 공기극을 형성했다.
제조된 연료전지셀에 부착될 연료극 집전체인 니켈 폼을 셀에 접착제를 이용하여 고정시켰다.
이때, NiO 패턴이 없는 니켈 폼에 대한 주사전자현미경을 측정하여 도 6에 나타냈다.
제조된 연료전지 Cell의 공기극 측에 공기극 집전체인 은 메쉬패턴을 형성하고, 분리막으로 도 4에 도시된 바와 같이, 공기극측에 접촉되는 분리막의 돌출 패턴의 단부에 LSC 페이스트로 형성된 추가의 전기 전도성 패턴이 구비된 것을 사용했다.
[실험예 1]
면저항 측정은 연료전지 셀 각각의 전극에 인코넬 와이어를 연결하여 전기로 장비 외부에 위치한 면저항 측정장비에 접합시킨 후, 4프로브2와이어(4prove 2wire)방법을 이용하여 면저항을 측정하였다. 이때 사용된 측정장비는 solartron 1287과 1260을 사용하였다. 그 결과를 도 9(비교예)와 도 10(실시예) 및 하기 표 1에 나타냈다.
이를 통해, 실시예와 비교예는 전기 전도성 패턴 여부를 제외하고 모든 변수가 동일하므로, 컨택수준 차이에 의해 면저항 차이가 나타났음을 알 수 있다.
Figure PCTKR2017009259-appb-T000001
[실험예 2]
실시예 및 비교예의 전지성능을 600℃에서 공기극으로 연료전지 셀 당 2000cc의 공기(Air)를 흘리고 연료극으로 수소를 500cc를 흘려 퍼텐쇼스탯(Potentiostat)으로 Current Sweep을 통하여 성능을 측정하여, 그 결과를 표 2 및 도 11에 나타냈다. 도 11은 일반적으로 연료전지의 성능을 나타내는 I-V-P곡선이다.
Figure PCTKR2017009259-appb-T000002
* OCV(Open-circuit voltage): 개방회로전압
* OPD:Operation Power density (0.5A, 600℃)

Claims (11)

  1. 공기극, 연료극 및 상기 공기극과 연료극 사이에 구비된 전해질층을 포함하는 전지셀;
    상기 전해질층이 구비된 공기극의 면의 반대면 상에 위치하고, 공기가 공급되고 홈부 패턴과 돌출 패턴을 갖는 유로 패턴이 구비된 제1 분리막;
    상기 전해질층이 구비된 연료극의 면의 반대면 상에 위치하고, 연료가 공급되고 홈부 패턴과 돌출 패턴을 갖는 유로 패턴이 구비된 제2 분리막; 및
    상기 연료극 중 상기 제2 분리막과 대향하는 면 상에, 상기 제2 분리막의 홈부 패턴을 따라 구비된 전기 전도성 패턴을 포함하며,
    상기 전기 전도성 패턴은 상기 제2 분리막의 홈부 패턴에 삽입되는 것인 고체 산화물 연료전지.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 연료극과 제2 분리막 사이에 구비된 연료극 집전체를 더 포함하고,
    상기 전기 전도성 패턴은 상기 연료극 집전체 중 상기 제2 분리막과 대향하는 면 상에 형성된 것인 고체 산화물 연료전지.
  3. 청구항 1에 있어서, 상기 제2 분리막의 홈부 패턴의 평균 선폭은 상기 상기 전기 전도성 패턴의 평균 선폭과 동일하거나 좁은 것인 고체 산화물 연료전지.
  4. 청구항 1에 있어서, 상기 전기 전도성 패턴의 기공율은 30% 이상인 것인 고체 산화물 연료전지.
  5. 청구항 1에 있어서, 상기 전기 전도성 패턴의 평균 높이는 상기 제2 분리막의 홈부 패턴의 평균 깊이의 절반 이하인 것인 고체 산화물 연료전지.
  6. 청구항 1에 있어서, 상기 전기 전도성 패턴의 전기 전도도는 400S/cm 이상인 것인 고체 산화물 연료전지.
  7. 청구항 1에 있어서, 상기 전기 전도성 패턴은 니켈 또는 니켈산화물을 포함하는 것인 고체 산화물 연료전지.
  8. 청구항 1에 있어서, 상기 공기극과 제1 분리막 사이에 구비된 공기극 집전체를 더 포함하는 고체 산화물 연료전지.
  9. 청구항 1에 있어서, 상기 공기극 중 상기 제1 분리막과 대향하는 면 상에, 상기 제1 분리막의 돌출 패턴을 따라 형성된 추가의 전기 전도성 패턴을 더 포함하고,
    상기 추가의 전기 전도성 패턴은 상기 제1 분리막의 돌출 패턴의 단부와 접촉하는 것인 고체 산화물 연료전지.
  10. 청구항 1에 있어서, 상기 공기극 중 상기 제1 분리막과 대향하는 면 상에, 상기 제1 분리막의 홈부 패턴을 따라 형성된 추가의 전기 전도성 패턴을 더 포함하고,
    상기 추가의 전기 전도성 패턴은 상기 제1 분리막의 홈부 패턴에 삽입되는 것인 고체 산화물 연료전지.
  11. 청구항 1 내지 10 중 어느 한 항에 따른 고체 산화물 연료전지를 단위 전지로 포함하는 전지 모듈.
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