KR101161991B1 - 전기 전도성이 우수한 고체산화물 연료전지용 공기극 집전체 및 그 제조방법 - Google Patents

Abstract

본 발명의 일측면은 산화물 분말 슬러리를 제조하는 단계; 상기 제조된 슬러리로 테이프 캐스팅법을 이용하여 시트를 제조하는 단계; 상기 제조된 시트를 복수개로 적층하는 단계; 및 상기 적층된 시트를 가열한 후 압력을 가하여 밀착시키는 단계를 포함하는 전기 전도성이 우수한 고체산화물 연료전지용 공기극 집전체의 제조방법을 제공한다.
고체산화물 연료전지용 공기극 집전체와 분리판 및 공기극의 접촉면적 비율이 높여 전기 전도성을 향상시킬 수 있고, 고체산화물 연료전지가 작동하는 고온에서도 산화스케일을 생성하지 않을 수 있으며, 저비용 및 고효율로 집전체를 원하는 두께로 용이하게 형성하여 분리판이나 공기극의 성형공차를 효과적으로 흡수할 수 있다.

Description

전기 전도성이 우수한 고체산화물 연료전지용 공기극 집전체 및 그 제조방법{AIR ELECTRODE CURRENT COLLECTOR FOR SOLID OXIDE FUEL CELL HAVING EXCELLENT ELECTRICAL CONDUCTIVITY AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME}

본 발명은 전기 전도성이 우수한 고체산화물 연료전지용 공기극 집전체의 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 테이프 캐스팅법을 이용하여 공기극 집전체를 제조함으로써 공기극이나 분리판의 성형공차를 효과적으로 흡수하여 전기전도성을 향상시킨 고체산화물 연료전지용 공기극 집전체의 제조방법에 관한 것이다.

고체산화물 연료전지(solid oxide fuel cell; SOFC)는 단위 전지와 분리판으로 이루어진 전기 생성 유닛이 복수개로 적층된 구조로 이루어진다. 단위 전지는 전해질막, 상기 전해질막의 일면에 위치하는 공기극과 전해질막의 다른 일면에 위치하는 연료극을 포함한다.

공기극에 산소를 공급하고 연료극에 수소를 공급하면, 공기극에서 산소의 환원 반응으로 생성된 산소 이온이 전해질막을 지나 연료극으로 이동한 후 연료극에 공급된 수소와 반응하여 물이 생성된다. 이때 연료극에서 생성된 전자가 공기극으로 전달되어 소모되는 과정에서 외부 회로로 전자가 흐르며, 단위 전지는 이러한 전자 흐름을 이용하여 전기 에너지를 생산한다.

전해질, 공기극 및 연료극으로 이루어진 연료 전지를 단위 전지(unit cell)라고 하며, 1개의 단위 전지가 생산하는 전기에너지의 양은 매우 제한적이기 때문에 연료전지를 발전에 이용하기 위해서는 단위전지를 직렬로 연결해 놓은 형태인 적층 구조물(스택, stack)을 제작하게 된다. 스택을 형성하기 위해 각각의 단위 전지의 공기극과 연료극을 전기적으로 연결하면서 연료와 공기의 혼합을 막기 위해 분리판을 이용한다.

즉, 고체 산화물 연료전지에서 전자는 공기극으로부터 분리판을 거쳐 연료극으로 이동하게 되는 것이다. 따라서, 연료전지의 성능을 향상시키기 위해서는 공기극으로부터 분리판으로의 전기 전도성이 우수하여야 하고, 이러한 전기 전도성을 향상시키기 위해 제공되는 것이 공기극 집전체이다.

상기 공기극와 분리판이 두께의 편차없이 균일하게 제조될 경우에는 공기극과 분리판의 접촉이 원활하여 전자의 이동도 용이하게 이루어질 수 있으나, 일반적으로 공기극이나 분리판은 두께의 편차없이 제조하는 것은 매우 어려운 일이다. 따라서, 공기극과 분리판을 직접적으로 접촉시킬 경우 접촉하지 않고 간극이 남아있는 부분이 생기게 되고, 이에 따라 전기 전도성이 저하되는 문제점이 있었던 것이다.

공기극 집전체는 바로 이러한 문제점을 해결하기 위해서 공기극과 분리판 사이에 제공되는 것으로서, 공기극으로부터 나온 전자가 공기극 집전체를 통해 분리판으로 이동되도록 하고, 상기 공기극 집전체가 공기극이나 분리판의 성형공차를 흡수해주기 때문에, 더욱 원활하게 연료전지가 성능을 발휘할 수 있게 해준다.

그러나, 종래의 공기극 집전체는 산화물 슬러리를 스크린 프린팅하여 형성하거나 금속 메쉬를 사용하거나 또는 이를 결합하여 사용하여 왔는데, 이러한 종래의 공기극 집전체는 분리판이나 공기극과의 물리적 접촉면적 비율이 작거나 성형공차를 충분히 흡수하지 못해 전기 전도성 향상 효과가 미미한 문제점이 있었다.

도 1 및 2는 종래의 공기극 집전체가 구비된 평판형 고체산화물 연료전지 단면의 일례를 나타낸 것인데, 이를 통해 구체적으로 설명하면, 도 1에서 연료극(1) 위에 전해질층(2)이 형성되어 있고, 상기 전해질층(2) 위에 공기극(3)이 형성되어 있으며, 상기 공기극(3)과 유로(5)가 형성되어 있는 분리판(4) 사이에 공기극 집전체(6)가 형성된다.

이때, 상기 공기극 집전체(6)는 금속 메쉬를 사용한 것인데, 이와 같이 집전체로 금속 메쉬를 사용할 경우 금속 메쉬와 분리판 또는 공기극과 물리적 접촉면적 비율이 작고, 고체산화물 연료전지가 작동하는 고온에서 산화스케일이 생성되어 비면저항이 커지게 되므로, 연료전지의 전기 전도성 향상에 기여하지 못하고 스택의 출력 성능이 저하되는 문제점이 있었다.

또한, 도 2에서 공기극 집전체(7)는 산화물 슬러리를 스크린 프린팅하여 제조된 것인데, 이와 같이 집전체를 산화물 슬러리를 코팅하고 건조시키는 방식으로 제조할 경우 산화물 분말은 금속 메쉬에 비해 분리판이나 공기극과의 접촉면적 비율은 크고 고온에서 산화스케일도 생성하지는 않지만, 스크린 프린팅법으로 코팅할 수 있는 두께가 얇아서 분리판이나 공기극의 성형공차를 흡수하기에는 한계가 있을 수밖에 없고, 따라서 두께를 두껍게 하기 위해서는 스크린 프린팅을 여러 번 반복하여 산화물 슬러리를 겹겹이 코팅하여야 하는데, 이 경우 시간이나 비용상 들어가는 손실이 매우 큰 문제점이 있었다.

또한, 셀 전면에 산화물 슬러리를 도포하는 경우 집전체 두께가 두꺼워질수록 공기극 표면까지 도달해야 하는 두께 방향의 공기 흐름이 저항을 받으므로,결국 원활한 공기의 공급과 반응이 이루어지지 못하는 문제점도 있었다.

따라서, 분리판 및 공기극과 접촉면적 비율이 높고, 고온에서 산화스케일을 생성하지 않으면서 저비용 및 고효율로 두꺼운 두께로 형성할 수 있는 고체산화물 연료전지용 공기극 집전체에 대한 연구가 매우 절실한 시점이다.

본 발명의 일측면은 분리판 및 공기극과 접촉면적 비율이 높고, 고온에서 산화스케일을 생성하지 않으면서 저비용 및 고효율로 집전체를 두꺼운 두께로 형성할 수 있는 전기 전도성이 우수한 고체산화물 연료전지용 공기극 집전체 및 그 제조방법을 제공한다.

본 발명의 일측면은 공기극과 상기 공기극에 결합되는 분리판 사이에 형성된 복수개의 시트를 포함하고, 상기 시트는 상기 분리판의 유로와 동일한 형상의 유로를 갖는 고체산화물 연료전지용 공기극 집전체를 제공한다.

한편, 본 발명의 또다른 일측면은 산화물 분말 슬러리를 제조하는 단계; 상기 제조된 슬러리로 테이프 캐스팅법을 이용하여 시트를 제조하는 단계; 상기 제조된 시트를 복수개로 적층하는 단계; 및 상기 적층된 시트를 가열한 후 압력을 가하여 밀착시키는 단계를 포함하는 전기 전도성이 우수한 고체산화물 연료전지용 공기극 집전체의 제조방법을 제공한다.

이때, 상기 가열은 60~100℃의 온도에서 행하는 것이 바람직하다.

또한, 상기 압력은 100~1500㎏f/㎠로 가하는 것이 바람직하다.

또한, 상기 밀착시키는 단계를 거친 후에 상기 시트에 유로를 형성하는 단계를 추가로 포함하는 것이 바람직하다.

또한, 상기 시트에 유로를 형성하는 단계는 상기 시트에 결합되는 분리판에 형성된 유로와 동일한 형상을 갖도록 하는 것이 보다 바람직하다.

본 발명의 일측면에 따르면, 고체산화물 연료전지용 공기극 집전체와 분리판 및 공기극의 접촉면적 비율이 높여 전기 전도성을 향상시킬 수 있고, 고체산화물 연료전지가 작동하는 고온에서도 산화스케일을 생성하지 않을 수 있으며, 저비용 및 고효율로 집전체를 원하는 두께로 용이하게 형성하여 분리판이나 공기극의 성형공차를 효과적으로 흡수할 수 있고, 나아가 집전체를 두껍게 하면서도 공기의 흐름을 방해하지 않아 연료전지의 성능을 우수하게 향상시킬 수 있다.

도 1은 종래 고체산화물 연료전지의 단면의 일례를 개략적으로 나타낸 것이다.
도 2는 종래 고체산화물 연료전지의 단면의 또다른 일례를 개략적으로 나타낸 것이다.
도 3은 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지의 단면의 일례를 개략적으로 나타낸 것이다.

본 발명의 일측면은 산화물 분말 슬러리를 제조하는 단계; 상기 제조된 슬러리로 테이프 캐스팅법을 이용하여 시트를 제조하는 단계; 상기 제조된 시트를 복수개로 적층하는 단계; 및 상기 적층된 시트를 가열한 후 압력을 가하여 밀착시키는 단계를 포함하는 고체산화물 연료전지용 공기극 집전체의 제조방법을 제공한다.

먼저, 본 발명은 공기극 집전체의 재료로서 산화물 분말을 사용하는데, 이는 금속 메쉬를 사용할 경우 분리판 및 공기극과 물리적으로 접촉할 수 있는 면적비율에 한계가 있고, 고체산화물이 작동하는 온도가 600℃ 이상의 고온임을 감안할 때 금속 메쉬 표면에 산화스케일이 발생하여 스택의 출력 성능을 저하시킬 수 있기 때문에, 분리판 및 공기극과 접촉 면적비율이 높고 고온에서 산화스케일 발생 문제가 없는 산화물 분말을 공기극 집전체의 재료로 사용하는 것이다.

또한, 본 발명은 상기 산화물 분말 슬러리를 제조한 후 이를 스크린 프린팅하여 공기극 집전체를 형성하는 것이 아니라 테이프 캐스팅법을 적용하여 집전체 시트를 제조하고, 상기 시트를 원하는 두께만큼 여러 개로 적층하여 공기극 집전체를 형성한다.

만약, 스크린 프린팅법으로 공기극 집전체를 형성하게 되면 한 번에 코팅할 수 있는 집전체의 두께가 너무 얇아서 분리판이나 공기극의 성형공차를 효과적으로 흡수할 수 없게 되므로, 실질적으로 상기 접촉 면적비율을 증가시키는 데에는 한계가 있을 수밖에 없다. 또한, 이를 극복하기 위해 스크린 프린팅법을 여러 번 반복하여 코팅 두께를 증가시킬 경우에는 각 코팅 후에 충분한 건조시간이 필요하게 되어 생산성이 급격히 저하되고, 제조비용도 크게 증가하는 문제점이 있었다.

따라서, 본 발명은 테이프 캐스팅법을 이용하여 산화물 분말 슬러리로 집전체 시트를 제조하고, 이를 원하는 두께로 여러 개 적층하는 방식을 이용하여 두꺼운 공기극 집전체를 얻는 것이다. 이와 같이, 테이프 캐스팅법을 적용하게 되면 스크린 프린팅법을 적용하는 경우에 비해 저비용 및 고효율로 두꺼운 공기극 집전체를 제조할 수 있고, 이에 따라 분리판 및 공기극의 성형공차를 매우 효과적으로 흡수할 수 있게 되므로 공기극 집전체와 분리판 및 공기극과의 접촉 면적이 증가하여 스택의 출력 향상에 크게 기여할 수 있다.

상기 테이프 캐스팅법을 이용할 경우에는 제조된 시트를 여러 개 적층하여 원하는 두께로 집전체를 형성하게 되므로, 적층 후 각 시트들이 고체산화물 연료전지가 작동하는 높은 압력에서도 탈락하지 않도록 시트들을 밀착시킴으로써 부착력을 확보하는 과정이 필요하다.

따라서, 상기 시트들의 적층 후에 이를 가열한 후 압력을 가하여 상기 시트들을 밀착시키는 과정을 거치게 된다. 이때, 상기 가열은 60~100℃의 온도에서 행하는 것이 바람직하다. 만약, 상기 가열온도가 60℃ 미만이면 각 시트들이 충분히 가열되지 않은 상태이기 때문에 높은 압력을 가하더라도 시트들이 잘 부착되지 않게 되고, 반대로 상기 가열온도가 100℃를 초과하게 되면 온도가 너무 높아 시트 내의 성분들이 녹아 흘러내릴 수 있으므로 집전체의 형상을 유지하기 어려운 문제가 있을 수 있기 때문에, 상기 밀착과정에서 가열온도는 60~100℃로 제어하는 것이 보다 바람직하다.

또한, 상기 밀착과정에서 압력은 100~1500㎏f/㎠로 가하는 것이 바람직한데, 마약 상기 압력이 100㎏f/㎠에 미달하면 압력이 너무 낮아 각 시트들을 밀착시키기에 충분한 부착력을 가지기 힘들고, 반대로 상기 압력이 1500㎏f/㎠를 초과하게 되면 시트들에 가해지는 압력이 너무 높아 집전체의 형상이 변형될 수 있고, 전체 집전체의 두께도 너무 얇아질 수 있으므로, 상기 압력은 100~1500㎏f/㎠로 제어하는 것이 보다 바람직하다.

또한, 보다 바람직하게는 상기 시트들을 밀착시킨 후에 상기 시트에 유로를 형성하는 단계를 추가로 포함하는 것이 효과적이다. 즉, 두꺼운 공기극 집전체를 통해 전기 전도성을 향상시키고, 이러한 두꺼운 집전체가 공기의 흐름을 방해하지 않도록 분리판 뿐만 아니라 분리판과 접촉하는 집전체에도 유로를 형성하여 공기가 잘 이동할 수 있도록 하는 것이다.

또한, 상기 공기의 흐름을 양호하게 하는 효과를 극대화하기 위해서는 상기 시트에 형성되는 유로의 형상을 상기 시트와 결합되는 분리판에 형성된 유로와 동일하게 하는 것이 보다 바람직하다. 이와 같이, 분리판의 유로의 형상과 이와 접촉하는 공기극 집전체에 형성되는 유로의 형상을 동일하게 하면 결국 공기극 집전체에 의해 분리판의 유로를 차단하는 부분을 제거할 수 있으므로, 집전체에 의해 전기 전도성을 향상시킴과 동시에, 공기의 흐름을 더욱 양호하게 유지할 수 있게 되는 것이다.

이를 도 3을 통해 구체적으로 설명하는데, 이는 본 발명에 따른 공기극 집전체를 포함하는 평판형 고체산화물 연료전지의 일례를 제시하여 본 발명의 보다 완전한 이해를 돕기 위한 것이고, 하기 도면에 의해 본 발명의 권리범위가 제한되는 것은 아니다.

도 3을 보면, 공기극 집전체(8)가 접촉하는 분리판에 형성되는 있는 유로와 동일한 형상을 유로를 포함하고 있는데, 이와 같이 상기 밀착된 시트들에서 공기가 이동할 수 있는 경로를 분리판의 유로와 동일하게 형성하게 되면 상기 공기극 집전체(8)에 의해 공기의 흐름을 차단하지 않게 되므로, 전기 전도성을 향상시킴과 동시에 공기의 흐름도 양호하게 확보할 수 있게 되는 것이다.

이와 같이, 본 발명의 또다른 일측면은 공기극과 상기 공기극에 결합되는 분리판 사이에 형성된 복수개의 시트를 포함하고, 상기 시트는 상기 분리판의 유로와 동일한 형상의 유로를 갖는 고체산화물 연료전지용 공기극 집전체를 제공한다.

1: 연료극 2: 전해질층
3: 공기극 4: 분리판
5: 유로 6: 공기극 집전체(금속 메쉬)
7: 공기극 집전체(스크린 프린팅) 8: 공기극 집전체(테이프 캐스팅)

Claims (6)

1. 공기극과 상기 공기극에 결합되는 분리판 사이에 형성된 복수개의 시트를 포함하고, 상기 시트는 상기 분리판의 유로와 동일한 형상의 유로를 갖는 고체산화물 연료전지용 공기극 집전체.
   
2. 산화물 분말 슬러리를 제조하는 단계;
   상기 제조된 슬러리로 테이프 캐스팅법을 이용하여 시트를 제조하는 단계;
   상기 제조된 시트를 복수개로 적층하는 단계; 및
   상기 적층된 시트를 가열한 후 압력을 가하여 밀착시키는 단계
   를 포함하는 전기 전도성이 우수한 고체산화물 연료전지용 공기극 집전체의 제조방법.
   
3. 청구항 2에 있어서,
   상기 가열은 60~100℃의 온도에서 행하는 전기 전도성이 우수한 고체산화물 연료전지용 공기극 집전체의 제조방법.
   
4. 청구항 3에 있어서,
   상기 압력은 100~1500㎏f/㎠로 가하는 전기 전도성이 우수한 고체산화물 연료전지용 공기극 집전체의 제조방법.
   
5. 청구항 2 내지 4중 어느 한 항에 있어서,
   상기 밀착시키는 단계를 거친 후에 상기 시트에 유로를 형성하는 단계를 추가로 포함하는 전기 전도성이 우수한 고체산화물 연료전지용 공기극 집전체의 제조방법.
   
6. 청구항 5에 있어서,
   상기 시트에 유로를 형성하는 단계는 상기 시트에 결합되는 분리판에 형성된 유로와 동일한 형상을 갖도록 하는 전기 전도성이 우수한 고체산화물 연료전지용 공기극 집전체의 제조방법.

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