KR101220598B1 - 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 요철부를 갖는 양극을 연료 전지에 적용시킴으로써, 제작이 용이하고, 제조 비용도 절감시킨 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
본 발명은 음극층; 상기 음극층의 상부에 위치되는 전해질층; 상기 전해질층의 상부에 위치되는, 요철부를 갖는 양극층; 상기 요철부의 상부에 위치되는 집전체; 및 상기 집전체 상부에 위치되는 유로가 없는 분리판을 포함하는 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법을 제공한다.
본 발명의 일측면에 따르면, 유로가 없는 평평한 분리판을 사용할 수 있으며, 상기 분리판의 두께를 얇게 할 수 있고, 양극 위에 형성되는 요철부의 재질로서 열 팽창 계수가 큰 물질을 사용할 수 있다.

Description

고체산화물 연료전지 및 그 제조방법{SOLID OXIDE FUEL CELL AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME}
본 발명은 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 요철부를 갖는 양극을 연료 전지에 적용시킴으로써, 제작이 용이하고, 제조 비용도 절감시킨 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
고체산화물 연료전지는 일반적으로 연료전지 중 가장 높은 온도(700 ~ 1000℃)에서 작동하며, 모든 구성요소가 고체로 이루어져 있기 때문에 다른 연료전지에 비해 구조가 간단하고, 전해질의 손실 및 보충과 부식의 문제가 없으며, 귀금속 촉매가 필요 없고 직접 내부 개질을 통한 연료 공급이 용이하다. 또한, 고온의 가스를 배출하기 때문에 폐열을 이용한 열 복합 발전이 가능하다는 장점도 지니고 있다. 이러한 장점 때문에 고체산화물 연료전지에 관한 연구는 현재 활발히 이루어지고 있다.
고체산화물 연료전지(SOFC: Solid Oxide Fuel Cell)는 전기화학적 에너지 변환장치로서, 산소 이온전도성 전해질과 그 양면에 위치한 공기극(양극) 및 연료극(음극)으로 이루어진다. 공기극에서는 산소의 환원 반응에 의해 생성된 산소이온이 전해질을 통해 연료극으로 이동하여 다시 연료극에 공급된 수소와 반응함으로써 물을 생성하게 되고, 이때, 연료극에서는 전자가 생성되고 공기극에서는 전자가 소모되므로 두 전극을 서로 연결하면 전기가 흐르게 되는 것이다.
그러나, 상기 공기극, 전해질 및 연료극을 기본으로 하는 단위전지 하나에서 발생하는 전력은 상당히 작기 때문에, 여러 개의 단위 전지를 적층(스택)하여 연료 전지를 구성함으로써 상당량의 전력을 출력시킬 수 있게 되고, 나아가 다양한 발전 시스템 분야에 적용할 수 있게 된다. 상기 적층을 위해서, 한 단위전지의 공기극과 다른 단위전지의 연료극은 전기적으로 연결되어야 할 필요가 있으며, 이를 위해 분리판(seperator)이 사용된다. 또한, 상기 공기극 또는 연료극과 분리판 사이에는 집전체(current collector)가 구비되어 공기극 또는 연료극이 분리판과 전기적으로 균일하게 접촉할 수 있게 한다. 이러한 집전체로는 세라믹 재질의 재료나 은 또는 백금이 사용될 수 있다.
상기 분리판은 일반적으로 철계 합금, 니켈계 합금, 크롬계 합금, 스테인리스 등의 재질로 이루어는데, 상기 분리판은 셀과 셀간의 직렬연결과 전자 집전을 도우며, 원료 가스를 잘 분배해주는 기능을 위해 요철 형태의 유로를 갖도록 가공이 되어 사용되어 왔다. 그러나, 상기 분리판의 형상을 제어하기 위해서는 고가의 장비가 요구되고, 제조 시간도 상당히 길다는 문제점이 있다. 또한, 상기 분리판은 부피가 매우 크기 때문에 열 소모가 크며, 전자저항의 증가를 가져오는 등 여로모로 비효율적인 상황이다.
본 발명의 일측면은 요철부를 갖는 양극을 연료 전지에 적용함으로써, 유로가 없는 평평한 분리판을 사용할 수 있으며, 연료 전지의 제작이 용이하고, 제작 비용도 절감될 수 있는 고체 산화물 연료전지 및 그 제조방법을 제공하고자 한다.
본 발명은 음극층; 상기 음극층의 상부에 위치되는 전해질층; 상기 전해질층의 상부에 위치되는, 요철부를 갖는 양극층; 상기 요철부의 상부에 위치되는 집전체; 및 상기 집전체의 상부에 위치되는 유로가 없는 분리판을 포함하는 고체산화물 연료전지를 제공한다.
상기 음극층은 NiO, YSZ(Yttria Stablized Zirconia), LSGM(Lanthanum Strontium Gallate Magnesite) 및 GDC(Gadolinia Doped Ceria)로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 전해질층은 YSZ, LSGM, 및 GDC로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 양극층은 LSM(LaSrMnO)와 LSCF(LaSrCoFeO) 중 1종 또는 2종을 포함할 수 있다. 이 때, 상기 양극층은 YSZ와 GDC 중 1종 또는 2종을 추가로 포함할 수 있다.
상기 요철부는 LSM, LSCF, LSC 및 BSCF(BaSrCoFeO)로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다. 이 때, 상기 요철부는 원형, 타원형, 사각형의 형태를 갖는 것이 바람직하며, 상기 요철부의 입경은 공기의 도입측에서 출구측으로 갈수록 커지는 것이 바람직하다.
상기 요철부는 열팽창 계수가 1.0×10-6 ~ 35×10-6인 것이 바람직하다.
상기 집전체는 백금, 은, 금 및 LSM 및 LSCF계열의 세라믹으로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 분리판은 크롬계 스틸, 스테인리스 스틸 및 LaSrCrO로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있으며, 상기 분리판의 두께는 0.2~5mm인 것이 바람직하다.
본 발명은 음극층을 형성하는 단계; 상기 음극층의 상부에 전해질층을 적층시키는 단계; 상기 전해질층의 상부에 양극층을 적층시키는 단계; 상기 양극층의 상부에 스크린 프린팅을 통해 요철부를 생성시키는 단계; 상기 요철부의 상부에 집전체를 적층시키는 단계; 및 상기 집전체 상부에 유로가 없는 분리판을 적층시키는 단계를 포함하는 고체산화물 연료전지의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 일측면에 따르면, 유로가 없는 평평한 분리판을 사용할 수 있으며, 상기 분리판의 두께를 얇게 할 수 있고, 양극 위에 형성되는 요철부의 재질로서 열 팽창 계수가 큰 물질을 사용할 수 있다.
도 1은 요철부를 갖는 양극을 개략적으로 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명에 부합하는 양극을 포함하는 금속산화물 연료전지의 단면도를 나타낸 것이다.
앞서 언급한 바와 같이, 금속산화물 연료전지에 사용되는 분리판은 셀과 셀간의 직렬연결과 전자 집전을 도우며, 원료 가스를 잘 분배해주는 기능을 위해 요철 형태의 유로를 갖도록 가공이 되어야 한다. 그러나, 상기 분리판의 형상을 제어하기 위해서는 고가의 장비가 요구되고, 유로 형성으로 인하여 연료전저의 제조 시간도 상당히 길다는 문제점이 있다. 또한, 상기 분리판은 부피가 매우 크기 때문에 열 소모가 크며, 전자저항의 증가를 가져오는 등의 문제점을 안고 있다.
본 발명은 상기 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 요철부를 갖는 양극을 연료 전지에 적용함으로써, 유로가 없는 평평한 분리판을 사용할 수 있으며, 연료 전지의 제작이 용이하고, 제작 비용도 절감될 수 있는 고체 산화물 연료전지 및 그 제조방법을 제공하고자 한다.
도 1은 요철부를 갖는 양극을 개략적으로 나타낸 것이며, 도 2는 본 발명에 부합하는 양극을 포함하는 금속산화물 연료전지의 단면도를 나타낸 것이다.
이하, 도 1 및 2를 참조하여, 본 발명을 설명한다.
도 1 및 2에서 알 수 있는 바와 같이, 본 발명의 고체산화물 연료전지는 음극층(10); 상기 음극층(10)의 상부에 위치되는 전해질층(20); 상기 전해질층(20)의 상부에 위치되는, 요철부(40)를 갖는 양극층(30); 상기 요철부(40)의 상부에 위치되는 집전체(50); 및 상기 집전체(50)의 상부에 위치되는 유로가 없는 분리판(60)을 포함한다.
상기 음극층(연료극)은 NiO, YSZ(Yttria Stablized Zirconia), LSGM(Lanthanum Strontium Gallate Magnesite) 및 GDC(Gadolinia Doped Ceria)로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다. Ni는 대표적인 수소의 산화반응 촉매이면서도 가격이 저렴하여, 음극으로 사용되는 대표적인 물질이다. 다만, Ni만으로 음극층을 형성할 경우, 기계강도가 매우 떨어지므로, 일반적으로 전해질 물질과 동일한 세라믹과 복합체를 이루어 서멧(Cermet)의 형태를 갖는 것이 바람직하다. 이 때, 세마믹 상으로는 YSZ, LSGM 및 GDC 등이 있다.
상기 전해질층은 YSZ, LSGM 및 GDC로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다. YSZ는 대표적인 이온전도체로 고온에서 높은 이온전도성을 가지면서 내산화성 또는 환원분위기에서의 강도 등 기본적인 물성이 뛰어나 고체산화물 연료전지에 전해질로서 많이 사용된다. LSGM과 GDC는 YSZ보다 훨씬 높은 이온전도도를 가지므로, 고체산화물 연료전지의 작동온도를 낮출 수 있는 물질이다.
상기 양극층(공기극)은 LSM(LaSrMnO)와 LSCF(LaSrCoFeO) 중 1종 또는 2종을 포함할 수 있다. LSM은 YSZ 전해질을 갖는 연료전지에 양극으로 사용되는 가장 대표적인 물질이다. 상기 LSM은 페로브스카이트(Perovskite) 구조를 가지며, 이온전도성은 거의 없고, 전자전도성은 뛰어나다. 또한, YSZ와의 반응도 잘 일어나지 않아 내열화성이 우수하다. 다만, 이온전도성이 없기 때문에, 산소의 환원반응은 반드시 기체, 질해질 및 LSM이 만나는 3상계면에서만 이루어지게 된다. 한편, 반응면적을 극대화시키기 위하여 GDC, YSZ 등의 이온전도체와 결합시켜 복합체로 사용하기도 한다. LSCF는 페로브스카이트 구조이면서도 더 높은 전자전도도와 일정 수준 이상의 이온전도성을 갖기 때문에 반응이 3상계면에 국한되지 않고, 더 높은 성능을 보이는 재료이다. 다만, LSCF는 YSZ와 반응하여 2차상을 형성하므로, GDC 등의 반응억제층을 이용하는 것이 바람직하다.
한편, 일반적으로 분리판 금속에 유로를 가공하는 것은 고정밀 가공을 요하기 때문에 시간과 비용 측면에서 불리하며, 이러한 문제점은 스택에서 요구되는 기능에 대비하여 매우 불리한 조건으로 작용하게 되므로, 상용화를 위해서는 상기 문제점이 반드시 해결되어야 한다. 그러나, 본 발명에서와 같이, 요철부를 갖는 양극층을 사용함으로써, 상기 요철부가 분리판의 유로 역할을 할 수 있게 되며, 이에 따라, 유로가 없는 분리판을 사용할 수 있고, 이와 같이, 유로가 없는 분리판을 사용할 수 있으므로, 분리판 제조시 소요되는 제조 시간과 제조 비용을 줄일 수 있다는 장점이 있다. 또한, 분리판에 유로를 형성시키지 않아도 되기 때문에, 분리판의 두께를 감소시킬 수 있으며, 이에 따라, 분리판에서 소모되는 열의 양을 줄일 수 있으며, 전자저항 또한 낮출 수 있다.
상기 요철부는 상기 양극층과 같은 재질이거나 다른 재질로 이루어질 수 있는데, 전해질과 접하는 부분인 양극층에서는 산소환원반응이 일어나고, 요철부는 전류를 분리판과 양극사이를 이어주는 역할을 하게 된다. 상기 요철부는 양극층과 같은 재질인 LSM(LaSrMnO)와 LSCF(LaSrCoFeO)을 사용할 수도 있고, 다른 재질인 LSC와 BSCF(BaSrCoFeO)를 사용할 수도 있다. 일반적으로, 열팽창계수가 큰 물질이 고전도성을 나타내는 경향이 있으므로, 상기 양극층과 요철부는 연료전지의 효율을 위해 열팽창계수가 큰 물질이 사용되는 것이 바람직하다. 그러나, 상대적으로 열팽창계수가 작은 전해질과 접촉을 하기 때문에 큰 열팽창계수를 갖는 물질을 사용하기 어렵다는 단점이 있다. 즉, 열팽창계수가 큰 물질을 사용하게 되면 전해질과의 열 팽창계수의 차이로 인해 박리가 일어나게 되어 연료 전지의 형상을 유지가 어렵기 때문에, 양극층은 제한된 전도성을 갖는 물질을 사용할 수 밖에 없다. 하지만, 기존의 두꺼운 양극층을 얇은 양극층과 상기 요철부로 나누어 양극의 기능과 집전의 기능부분으로 나누어주면 상기 요철부는 더 큰 열팽창계수와 높은 전도성을 갖는 LSC와 같은 물질을 사용해도 양극층의 박리현상이 일어나지 않는다. 또한, 열팽창계수가 비교적 높은 물질로 요철부를 생성시키게 되면, 양극 대비 요철부의 표면적이 작기 때문에 상대적으로 증가하는 면적이 작아지게 되므로, 집전체와 박리가 발생하는 문제점을 해결할 수 있다. 이 때, 상기 요철부의 열팽창 계수는 1.0×10-6 ~ 35×10-6인 것이 바람직하다.
상기 양극층과 요철부에는 원료 가스와 반응할 수 있는 사이트인 기공(31, 41)들이 형성되어 있으며, 상기 요철은 유로의 분배 제어를 위하여, 크기, 위치, 두께 및 그 수를 다양하게 변경할 수 있다. 다만, 본 발명의 연료 전지에 보다 바람직하게 적용되기 위한 상기 요철부의 형태는 원형, 타원형, 사각형의 모양을 가질 수 있으며, 상기 형태들은 요철부의 제작 공정이 간편해질 수 있다는 장점을 갖는다. 또한, 투입되는 공기와 요철부의 마찰을 고려했을 때, 상기 요철부는 원형 또는 타원형의 형태를 갖는 것이 보다 바람직하다.
또한, 도 1에 나타난 바와 같이, 상기 요철부의 입경은 공기의 도입측에서 출구측으로 갈수록 커지는 것이 바람직한데, 이 경우, 도입측에서 공기의 흐름이 빨라지도록 하여 입구측에서는 공기와 양극의 반응이 일정 부분만 이루어도록 하고, 출구측에서는 공기가 빠져나가는 속도를 늦춰 양극과 공기의 반응이 충분히 일어나도록 하여, 양극 전체를 기준으로, 공기와의 반응이 균일하게 이루어질 수 있도록 하는 효과가 있다.
상기 집전체는 백금, 은, 금 및 LSM 및 LSCF계열의 세라믹으로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다. 집전체는 양극층과 분리판이 물리적인 접합만 이루면서 접촉저항이 크다는 문제점을 해결하기 위해 사용되는데, 이 때문에 작동온도에서 소성을 일으키면서도 산화분위기에서 안정한 귀금속 물질들이 사용된다. 상기 귀금속 물질들의 비용을 절감시키기 위하여 LSCF 등의 물질에 Cu, Co 등의 전이금속을 함유시켜 소결온도를 대폭 낮춘 세라믹을 사용하기도 한다.
상기 분리판은 크롬계 스틸, 스테인리스 스틸 및 LaSrCrO와 같은 세라믹으로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있으며, 상기 분리판의 두께는 0.2~5mm인 것이 바람직하다. 분리판은 두께가 두꺼울수록 저항에 의한 전압강하가 커지고 이것이 연료전지 스택전체의 효율을 감소시키므로 얇을수록 좋다. 그러나, 0.2mm미만의 두께를 갖는 분리판은 스택의 상용화가 어려우며, 5mm를 초과하는 경우에는 복수의 연료전지 셀이 스택으로 적층되어 열 변형을 일으킬 때, 이 변형에 저항할 수 있는 강도 확보가 용이하지 않다.
이하, 본 발명의 제조방법에 대하여 설명한다.
우선, 음극층을 형성한 후, 상기 음극층의 상부에 전해질층을 적층시키고, 이어서, 상기 전해질층의 상부에 양극층을 적층시킨다. 상기 적층방법은 테이프 캐스팅법, 스크린 인쇄법 및 습식 스프레이법으로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상으로 행할 수 있다.
이후, 상기 양극층의 상부에 스크린 프린팅을 통해 요철부를 생성시킨다. 스크린 프린팅은 연료 전지의 제조 비용을 절감시킬 수 있는 효과적인 요철 생성 방법이며, 요철의 형태와 두께 등을 쉽게 변경할 수 있다.
이후, 상기 요철부의 상부에 집전체를 적층시키키고 상기 집전체 상부에 유로가 없는 분리판을 적층시킴으로써 본 발명의 연료전지를 제작할 수 있다.
10: 음극 20: 전해질
30: 양극 31: 기공
40: 요철부 41: 기공
50: 집전체 60: 분리판

Claims (13)

  1. 음극층;
    상기 음극층의 상부에 위치되는 전해질층;
    상기 전해질층의 상부에 위치되는, 요철부를 갖는 양극층;
    상기 요철의 상부에 위치되는 집전체; 및
    상기 집전체의 상부에 위치되는 유로가 없는 분리판을 포함하고,
    상기 집전체는 백금, 은, 금 및 LSM 및 LSCF계열의 세라믹으로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함하,
    상기 집전체는 백금, 은, 금 및 LSM 및 LSCF계열의 세라믹으로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 고체산화물 연료전지.
  2. 제1항에 있어서, 상기 음극층은 NiO, YSZ(Yttria Stablized Zirconia), LSGM(Lanthanum Strontium Gallate Magnesite) 및 GDC(Gadolinia Doped Ceria)로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 고체산화물 연료전지.
  3. 제1항에 있어서, 상기 전해질층은 YSZ, LSGM, 및 GDC로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 고체산화물 연료전지.
  4. 제1항에 있어서, 상기 양극층은 LSM(LaSrMnO)와 LSCF(LaSrCoFeO) 중 1종 또는 2종을 포함하는 고체산화물 연료전지.
  5. 제4항에 있어서, 상기 양극층은 YSZ와 GDC 중 1종 또는 2종을 추가로 포함하는 고체산화물 연료전지.
  6. 제1항에 있어서, 상기 요철부는 LSM, LSCF, LSC 및 BSCF(BaSrCoFeO)로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 고체산화물 연료전지.
  7. 제1항에 있어서, 상기 요철부는 열팽창 계수가 1.0×10-6 ~ 35×10-6인 고체산화물 연료전지.
  8. 제1항에 있어서, 상기 요철부는 원형, 타원형, 사각형의 형태를 갖는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  9. 제1항에 있어서, 상기 요철부의 입경은 공기의 도입측에서 출구측으로 갈수록 커지는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  10. 삭제
  11. 제1항에 있어서, 상기 분리판은 크롬계 스틸, 스테인리스 스틸 및 LaSrCrO로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 고체산화물 연료전지.
  12. 제1항에 있어서, 상기 분리판은 두께가 0.2~5mm인 고체산화물 연료전지.
  13. 음극층을 형성하는 단계;
    상기 음극층의 상부에 전해질층을 적층시키는 단계;
    상기 전해질층 상부에 양극층을 적층시키는 단계;
    상기 양극층의 상부에 스크린 프린팅을 통해 요철부를 생성시키는 단계;
    상기 요철부의 상부에 집전체를 적층시키는 단계; 및
    상기 집전체 상부에 유로가 없는 분리판을 적층시키는 단계를 포함하고,
    상기 집전체는 백금, 은, 금 및 LSM 및 LSCF계열의 세라믹으로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 고체산화물 연료전지의 제조방법.
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