KR101905499B1 - 고체산화물 연료전지용 단전지 모듈 및 스택 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 고체산화물 연료전지용 단전지 모듈과 스택에 관한 것으로, 특히 상세하게는 평관형 구조를 가진 단전지 모듈과 상기 단전지 모듈이 적층된 스택에 관한 것이다. 본 발명의 고체산화물 연료전지 단전지 모듈 및 스택은 취성이 있는 세라믹 단전지 모듈과 달리 프레임의 재질을 강도 높은 물질을 사용하여 단전지 모듈 적층시 스택의 하중을 견딜 수 있으며, 자동생산에 적합하여 신뢰성 있고(reliable) 대량생산이 가능하며, 단전지 모듈의 부품화를 통해 대규모의 스택공정을 자동화할 수 있으며, 단전지 및 프레임의 두께를 최소화하여 컴팩트한 연료전지를 제작할 수 있다.

Description

고체산화물 연료전지용 단전지 모듈 및 스택 {Unit cell module and stack for solid oxide fuel cell}
본 발명은 고체산화물 연료전지용 단전지 모듈과 스택에 관한 것으로, 상세하게는 평관형 구조를 가진 단전지 모듈과 상기 단전지 모듈이 적층된 스택에 관한 것이다.
연료전지는 공기극에 산소가 공급되고 연료극에 연료가스가 공급되어 물의 전기분해 역반응(reverse reaction) 형태의 전기화학 반응이 진행되면서 전기, 열 및 물이 발생되어 공해를 유발하지 않고 고효율로 전기를 생성한다. 특히 고체 산화물 연료전지(Solid Oxide Fuel Cell, SOFC)는 전해질이 치밀구조의 고체 금속 산화물이고 산소 이온이 공기극에서 연료극으로 수송(transported)되는 연료전지의 유형으로, 고온에서 작동하기 때문에 귀금속 촉매가 필요하지 않고 직접 내부 개질(internal reforming)을 통한 다양한 연료 이용이 가능하며 고온의 가스를 배출하기 때문에 폐열을 이용한 열 복합 발전이 가능하다. 이러한 장점으로 인해 SOFC에 관한 연구는 미국, 일본 등을 중심으로 활발히 이루어지고 있다.
SOFC의 구조는 크게 평판형(planar type)과 튜브형(tubular type)으로 나눌 수 있으며, 튜브형은 다시 원통형(circular tube)과, 단위 셀들의 연결(stacking)이 용이하도록 납작하게 만든 평관형(flat tube)으로 분류된다. SOFC의 출력밀도를 높이기 위해서 전극 지지체 위에 전해질을 얇게 막으로 입힘으로써(deposit thin or thick film electrolytes on porous electrode support) 단위 셀의 저항을 줄이는 것이 평판형과 튜브형 단위 셀을 제작하기 위해 일반적으로 사용되는 방법이다.
평판형 SOFC 단위 셀의 경우, 금속이나 세라믹 연결판(interconnect)을 이용하기 때문에 적층(stacking)과 집전(currect collecting)이 용이하나 대면적의 평판형 셀을 만들기 어렵고 단위 셀 상하의 연료와 공기의 흐름을 분리하기 위한 밀봉재가 별도로 필요하다. 평판형 단위 셀 사이에서 연료와 공기를 차단함과 동시에 단위 셀 사이를 직렬회로로 연결해주는 역할을 하는 연결판으로 현재 주로 사용되는 금속 연결재(스테인레스와 같은 합금)는 고온에서 부식(corrosion)되거나, 스테인레스 합금으로부터 Cr이 휘발(evaporated)하여 SOFC 단위 셀의 공기극(양극)과 반응하여 SOFC의 성능을 저하시키는 문제 등이 보고되고 있다. 이러한 연결재 문제는 SOFC 스택의 내구성을 좌우하는 결정적인 문제이므로 그 대안으로 세라믹 연결재 등에 대한 연구가 진행되고 있다.
이에 비해, 튜브형 SOFC 단위 셀은 기계적 강도가 우수하며 튜브의 양끝 (both-end closed) 또는 한쪽 끝만을 밀봉(single-end closed)하므로 평판형 단위 셀에 비해 밀봉부위가 비교적 적어서 내부와 외부의 가스 흐름을 제어하기 쉽다. 그러나 튜브형 SOFC 스택은 단위 셀과 가스 매니폴드의 밀봉 부위가 스택에서 많은 부피를 차지하기 때문에 컴팩트한 구조의 SOFC 스택을 만들기 어렵고, 밀봉 부위만큼 단위 셀의 반응면적이 줄어들기 때문에 셀의 제조비용이 늘어나는 문제점이 있다. 튜브형 단위 셀 중 원통형 단위 셀은 원형의 단면(circular cross-section)으로 그 구조상 스택을 구성하기 어렵고 단위 셀의 저항이 커지는 문제점이 있으며, 직사각형의 단면을 갖는 평관형 단위 셀은 직사각형(rectangular) 의 단면을 갖는 가스 매니폴드를 사용해야 하기 때문에 정확한 크기의 매니폴드 제작이 어렵고 가스누출 위험이 높아지며, 이에 따라 제작비용이 증가하는 문제점이 있다. 또한 평관형 셀의 바깥에 흐르는 공기의 흐름을 제어하기 어렵고, 평관형 단전지의 두께가 일정하지 않을 경우 밀봉이 어려우며, 구조적으로 단전지에 가해지는 하중이 커서 스택이 파괴되기 쉬운 단점이 있다.
대한민국 공개특허 2014-0125219는 고체산화물 연료전지에 관한 것으로, 평관형 셀을 적층한 연료전지 또는 수전해 장치와 외부 공기의 흐름을 제어할 수 있는 매니폴드, 하우징을 개시한다. 그러나 이는 평관형 셀의 바깥에 흐르는 공기의 흐름을 제어하기 위해 별도의 하우징이 필요하며, 또한 공기흐름을 제어하기 어렵다. 평관형 단전지의 두께가 일정하지 않을 경우 밀봉에 문제점이 있으며, 또한 구조적으로 단전지에 가해지는 높은 하중에 의해 스택이 파괴되기 쉬운 단점이 있다.
따라서 소형화되고, 구조적 안정성 및 자동화 공정을 통해 연속생산이 가능한 높은 신뢰도의 평관형 연료전지 모듈 및 스택의 개발이 필요하다.
대한민국 공개특허 2014-0125219
본 발명은, 상기 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로, 평관형 단전지; 상기 평관형 단전지의 상부를 지지하며 중앙개구부, 연료출입부 및 공기출입부를 구비한 상부프레임; 상기 평관형 단전지의 하부 및 사방면을 지지하며 연료출입부, 공기유로 및 공기출입부를 구비한 공기극용 하부프레임을 포함하는 단전지 모듈 및 이의 스택을 제공하고자 한다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명자들은 프레임의 재질을 강도 높은 물질을 사용하여 단전지 모듈 적층시 스택의 하중을 견딜 수 있으며, 자동생산에 적합하여 신뢰성 있고(reliable) 대량생산이 가능한 단전지 모듈, 스택 및 이의 제조방법을 발견하여 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
본 발명은 고체산화물 연료전지용 단전지 모듈로, 상기 단전지 모듈은, 평관형 단전지; 상기 평관형 단전지의 상부를 지지하며 중앙개구부, 연료출입부 및 공기출입부를 구비한 상부프레임; 상기 평관형 단전지의 하부 및 외측면을 지지하며 연료출입부, 공기유로 및 공기출입부를 구비한 공기극용 하부프레임; 및 상기 평관형 단전지의 상면 및 하면 중앙에 위치하는 다공질 금속 메쉬층을 포함하고, 상기 평관형 단전지는 연료유로 및 연료출입부를 구비한 연료극부; 상기 연료극부 상면에 접하는 연결재; 상기 연료극부 하면에 접하는 전기화학적 활성층; 및 상기 전가화학적 활성층과 접하는 전해질; 및 상기 전해질과 접하는 양극재를 포함하고, 상기 상부프레임, 연료극부 및 하부프레임의 연료출입부는 서로 접하여 연결되며, 상기 상부프레임 및 하부프레임의 공기출입부는 서로 접하여 연결되고, 상기 평관형 단전지와 하부프레임의 접촉면 및 상기 평관형 단전지와 상부프레임의 접촉면은 밀봉되는, 고체산화물 연료전지용 단전지 모듈을 제공한다.
본 발명은 또한, 상기 연료유로 및 공기유로는 관형, 격자형 또는 허니콤형인, 고체산화물 연료전지용 단전지 모듈을 제공한다.
본 발명은 또한, 상기 상부프레임의 재료는 금속, 절연성 세라믹 또는 mica 시트인, 고체산화물 연료전지용 단전지 모듈을 제공한다.
본 발명은 또한, 상기 하부프레임의 재료는 스테인레스강, Inconel, 및 Fecralloy 중에서 선택되는 하나 이상인, 고체산화물 연료전지용 단전지 모듈을 제공한다.
본 발명은 또한, 상기 연료극부의 재료는 니켈, 니켈 합금, 구리, 구리합금 및 철계 합금 중에서 선택된 하나와 이온전도성 전해질 재료의 복합체이고, 상기 이온전도성 전해질 재료는 이트리아 안정화 지르코니아(yttria-stabilized zirconia, YSZ), 스칸디아 안정화 지르코니아(scandia-stabilized zirconia, ScSZ), 가돌리늄 주입 세리아(Gd doped-ceria, GDC), 사마리움 주입 세리아(Sm doped-Ceria) 및 란타늄 갈레이트(Lanthanum gallates) 중에서 선택되는 하나 이상의 물질로 이루어지는, 고체산화물 연료전지용 단전지 모듈을 제공한다.
본 발명은 또한, 상기 연결재는, 세라믹 및 세라믹-이온전도성 전해질 재료 복합체 중에서 선택되고, 상기 세라믹은 스트론튬 타이타늄 페라이트(SrTi1 - xFexO3 -δ, STF), 란타늄 스트론튬 페라이트(Lanthanum strontium ferrite, LSF), Sc 첨가된 란타늄 스트론튬 페라이트(Lanthanum strontium ferrite, LSF), 란타늄 칼슘 페라이트(Lathanium Calcium Ferrite, LCF), 란타늄 스트론튬 망가나이트(Lanthanum strontium Manganite, LSM), 란타늄 스트론튬 코발타이트(Lanthanum strontium Cobatite, LSC), 란타늄 스트론튬 크로마이트(Lanthanum strontium Chromite, LSCr), 란타늄 스트론튬 코발트 페라이트(Lanthanum strontium cobalt ferrite, LSCF), 망간 페라이트(MnFe2O4), 및 니켈 페라이트(NiFe2O4) 중에서 선택되는 하나 이상이며, 상기 이온전도성 전해질 재료는 가돌리늄 주입 세리아(Gd doped-ceria, GDC) 및 란타늄 주입 세리아(La doped-ceria) 중에서 선택되는 하나 이상인, 고체산화물 연료전지용 단전지 모듈을 제공한다.
본 발명은 또한, 상기 연료극부는 서로 다른 기공률을 가지는 연료확산층 및 연료극 지지부를 포함하며, 상기 연료확산층의 기공률은 30% 이상이고, 상기 연료확산층의 상면은 연결재와 접하고 하면은 연료극 지지부와 접하여 연료 유로를 형성하는, 고체산화물 연료전지용 단전지 모듈을 제공한다.
본 발명은 또한, 연료 출입부 및 공기 출입부를 구비한 복수개의 단전지 모듈을 포함하며, 상기 각 단전지 모듈의 연료 출입부 및 공기출입부는 각각 상하로 연결되도록 적층된 것이며, 상기 단전지 모듈은 1 내지 7항 중 어느 한 항의 고체산화물 연료전지용 단전지 모듈인, 고체산화물 연료전지 스택을 제공한다.
본 발명의 고체산화물 연료전지 단전지 모듈 및 스택은 취성이 있는 세라믹 단전지 모듈과 달리 프레임의 재질을 강도 높은 물질을 사용하여 단전지 모듈 적층시 스택의 하중을 견딜 수 있으며, 자동생산에 적합하여 신뢰성 있고(reliable) 대량생산이 가능하며, 단전지 모듈의 부품화를 통해 대규모의 스택공정을 자동화할 수 있으며, 단전지 및 프레임의 두께를 최소화하여 컴팩트한 연료전지를 제작할 수 있다.
도 1은 본 발명의 한 구현예에 따른 고체산화물 연료전지용 단전지의 단면을 나타내는 모식도 이다.
도 2a는 본 발명의 한 구현예에 따른 단전지 모듈의 일 단면도의 모식도이다.
도 2b는 본 발명의 한 구현예에 따른 단전지 모듈의 상부프레임을 제외한 평면도이다.
도 3은 본 발명의 한 구현예에 따른 고체산화물 연료전지의 스택의 단면도이다.
도 4a는 본 발명의 한 구현예에 따른 단전지 모듈의 사시도이다.
도 4b는 본 발명의 한 구현예에 따른 도 4a의 단전지모듈이 적층된 스택의 분해도이다.
도 4c는 본 발명의 한 구현예에 따른 단전지 모듈을 적층하여 제작한 고체산화물 연료전지 스택의 사시도이다.
본 발명의 상세한 설명에 앞서, 이하에서 설명되는 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 된다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
한 양태에서 본 발명은 고체산화물 연료전지 단전지 모듈로, 상기 단전지 모듈은, 평관형 단전지; 상기 평관형 단전지의 상부를 지지하며 중앙개구부, 연료출입부 및 공기출입부를 구비한 상부프레임; 상기 평관형 단전지의 하부 및 외측면을 지지하며 연료출입부, 공기유로 및 공기출입부를 구비한 공기극용 하부프레임; 및 상기 단전지의 상면 및 하면 중앙에 위치하는 다공질 금속 메쉬층을 포함하고, 상기 평관형 단전지는 연료유로 및 연료출입부를 구비한 연료극부; 상기 연료극부 상면과 접하는 연결재; 상기 연료극부 하면에 접하는 전기화학적 활성층; 상기 전가화학적 활성층과 접하는 전해질; 및 상기 전해질과 접하는 양극재를 포함하고, 상기 상부프레임, 연료극부 및 하부프레임의 연료출입부는 서로 접하여 연결되며, 상기 상부프레임 및 하부프레임의 공기출입부는 서로 접하여 연결되고, 상기 평관형 단전지와 하부프레임의 접촉면 및 상기 평관형 단전지와 상부프레임의 접촉면은 밀봉되는, 고체산화물 연료전지 단전지 모듈이다.
본 발명의 고체산화물 연료전지란, 3세대 연료전지로 불리며 산소 또는 수소 이온전도성을 띄고 고온(700℃ 내지 1000℃)에서 작동하는 고체산화물을 전해질로 사용하는 연료전지이다. 일반적인 SOFC는 산소 이온전도성 전해질과 그 양면에 위치한 공기극부(양극부) 및 연료극부(음극부)로 이루어져 있다. 공기극에서 산소의 환원 반응에 의해 생성된 산소 이온이 전해질을 통해 연료극으로 이동하여, 다시 연료극에 공급된 수소와 반응함으로써 물을 생성하게 되며, 이 때 연료극에서 전자가 생성되고 공기극에서 전자가 소모되므로 두 전극을 서로 연결하여 전류를 발생시킨다.
SOFC 단위 셀은 그 형태에 따라 평판형과 원통형으로 구분되며, 원통형은 튜브형과 평관형으로 분류된다. 일반적인 평관형 고체산화물 연료전지는 원통형 및 평판형의 장점을 결합한 형태이며, 연료와 공기는 각각 셀 스택의 측면에서 주입되어 전기를 발생시키고 공기 또는 연료를 측면에서 균일하게 흐르게 하기 위하여 밀봉 또는 하우징이 필요하다. 그러나 본 발명의 평관형 고체산화물 연료전지용 단전지 모듈에서는 연료 및 공기의 출입부가 구비되어 하우징이 필요없다. 상기 연료 및 공기 출입부는 하층의 공기흐름을 조절할 수 있는 장치 예를 들면 매니폴드 등을 구비할 수 있으며, 이는 콤팩트한 연료전지 스택을 가능하게 한다.
도 1은 본 발명의 한 구현예에 다른 단전지의 단면도이다. 본 발명의 고체산화물 연료전지 단전지 모듈의 단전지는 평관형이며, 상기 평관형 단전지는 연료출입부(12) 및 연료유로(22)를 구비한 연료극부(20); 상기 연료극부(20) 상면에 코팅되는 연결재(30); 상기 연료극부(20) 하면에 접하는 전기화학적 활성층(50); 상기 전가화학적 활성층과 접하는 전해질(16) 및 상기 전해질과 접하는 양극재(17)를 포함한다. 본 발명의 평관형 단전지는 음극부(20)를 감싸는 전해질 재료로 구성된 프레임(10)을 포함할 수 있다. 상기 연료유로는 이로 한정하는 것은 아니나 관형, 격자형 또는 허니콤형 중에서 선택될 수 있다. 본 발명의 평관형 단전지의 연료극(음극)부의 재료는 니켈, 니켈 합금, 구리, 구리합금 및 철계 합금 중에서 선택된 하나와 이온전도성 전해질 재료의 복합체이고, 상기 이온전도성 전해질 재료는 이트리아 안정화 지르코니아(yttria-stabilized zirconia, YSZ), 스칸디아 안정화 지르코니아(scandia-stabilized zirconia, ScSZ), 가돌리늄 주입 세리아(Gd doped-ceria, GDC), 사마리움 주입 세리아(Sm doped-Ceria) 및 란타늄 갈레이트(Lanthanum gallates) 중에서 선택되는 하나 이상의 물질로 이루어진다. 한 구현예에서 상기 전해질 재료는 3mol% 내지 8mol% Y2O3-doped Zirconia 또는 Y, Sc 또는 Yb가 첨가된 zirconia, Y, Gd 또는 Sm이 첨가된 ceria 및 Sr과 Mg이 동시에 첨가된 LaGaO3 중에서 선택되는 하나 이상이고 두께는 5 내지 10㎛이다.
본 발명의 한 구현예에서 상기 연료극부(20)는 서로 다른 기공률을 가지는 연료확산층 및 연료극 지지부를 포함할 수 있다. 상기 연료확산층과 연료극 지지부가 접하여 연료극부(20)를 이루는 것이며, 상기 연료확산층은 기공률은 30% 이상이고, 하면은 전해질과 접하고 상면은 연료극 지지부와 접하여 연료유로(22)가 형성된 연료극부를 구성한다. 연료전지의 기계적 내구성을 향상시키기 위해 연료확산층(26) 및 연료극 지지부(24)를 서로 다른 재료 또는 기공률로 구성할 수 있으며, 예를 들면 연료극 지지부 및 연료확산층의 재료를 Ni-3YSZ (3mol% 이트리아 안정화 지르코니아)인 같은 재료를 이용하여 구성하되 연료극 지지부는 기계적 내구성을 향상시키기 위해 기공률이 비교적 낮게 구성하고 연료확산층은 연료가 전해질로 전달될 수 있도록 기공률이 30% 이상이 되도록 구성할 수 있다. 또는 연료확산층을 Ni-8% YSZ로 구성하고 기공률을 30% 이상이 되도록 구성할 수 있다. 이러한 연료확산층 및 연료극 지지부의 기공률 또는 재료 구성을 다르게 함으로써 내구성이 향상되며, 이는 연료전지 모듈의 두께를 얇게 할 수 있는 장점이 다. 본 발명의 한 구현예에서 상기 연료확산층과 전해질(16) 사이에는 추가적으로 전기화학적 활성층(50)이 위치할 수 있고 상기 활성층은 연료의 산화반응(H2+O-2 -> H2O+2e-)이 원활하게 진행되어 연료전지의 효율을 높일 수 있으며 Ni-YSZ, Ni-ScSZ, Ni-GDC, Ni-SmDC, Cu-GDC, Cu-SmDC 등이 사용될 수 있으며, 또한 연료극부(연료확산층 및 연료극 지지부)와 같은 물질을 사용하되, carbon black을 포함하여 미세 입자로 구성할수 있고, 바람직하게 Ni과 안정화 지르코니아 혹은 Gd 이나 Sm 이 도핑된 세리아의 혼합된 cermet을 재료로 사용할 수 있다.
본 발명의 평관형 단전지의 연료극부는 예를 들면 양측면에 연료유로(22)와 연결되도록 상하로 관통되는 연료 출입부(12)를 구비한다. 상기 연료 출입부(12)로 주입된 연료가 연료유로(22)로 흐르고 나머지 연료는 반대편 연료 출입부로 배출된다. 상기 연료유로에서 발생한 양성자는 전기화학적 활성층(50), 전해질(16)을 통해 양극재로 흐르고 후술되는 공기주입에 따라 발생하는 산소와 만나 수증기를 생성한다. 한 구현예에서 상기 전해질(16)은 3mol% 내지 8mol% Y2O3-doped Zirconia, Y, Sc 또는 Yb가 첨가된 zirconia, Y, Gd 또는 Sm이 첨가된 ceria 및 Sr과 Mg이 동시에 첨가된 LaGaO3 중에서 선택되는 하나 이상이다. 연료극부 상면에는 연결재(30)가 접하며, 상기 연결재는 세라믹 또는 세라믹-이온전도성 전해질 재료의 복합체 연결재이며 상기 연결재는 다수의 모듈이 적층되어 스택을 구성할 때, 하나의 단위 셀과 다른 단위 셀을 연결시켜 전기가 흐를 수 있도록 하는 역할을 하는 것으로, 20㎛이하의 두께가 바람직하다. 본 발명의 한 구현예에서 상기 연결재는 세라믹 및 세라믹-이온전도성 전해질 재료 복합체 중에서 선택되고, 상기 세라믹은 스트론튬 타이타늄 페라이트(SrTi1 - xFexO3 -δ, STF), 란타늄 스트론튬 페라이트(Lanthanum strontium ferrite, LSF), Sc 첨가된 란타늄 스트론튬 페라이트(Lanthanum strontium ferrite, LSF), 란타늄 칼슘 페라이트(Lathanium Calcium Ferrite, LCF), 란타늄 스트론튬 망가나이트(Lanthanum strontium Manganite, LSM), 란타늄 스트론튬 코발타이트(Lanthanum strontium Cobatite, LSC), 란타늄 스트론튬 크로마이트(Lanthanum strontium Chromite, LSCr), 란타늄 스트론튬 코발트 페라이트(Lanthanum strontium cobalt ferrite, LSCF), 망간 페라이트(MnFe2O4), 및 니켈 페라이트(NiFe2O4) 중에서 선택되는 하나 이상이며, 상기 이온전도성 전해질 재료는 가돌리늄 주입 세리아(Gd doped-ceria, GDC) 및 란타늄 주입 세리아(La doped-ceria) 중에서 선택되는 하나 이상으로 이루어진다. 세라믹 연결재를 사용할 경우 고온의 환경에서도 부식이 발생하지 않고, 제조비용이 저렴하며, 무게를 가볍게 하여 연료전지의 경량화가 가능하다.
도 2a는 본 발명의 한 구현예에 따른 단전지 모듈의 일 단면도의 모식도이다. 본 발명의 고체산화물 연료전지용 단전지 모듈은 전술한 평관형 단전지(도 1); 상기 평관형 단전지의 상부를 지지하며 중앙개구부, 연료출입부 및 공기출입부를 구비한 상부프레임(100); 상기 평관형 단전지의 하부 및 측면을 지지하며 연료출입부(12), 공기유로(201) 및 공기출입부를 구비한 공기극용 하부프레임(200); 및 상기 단전지의 상면 및 하면 중앙에 위치하는 다공질 금속 메쉬층(300)을 포함한다. 상기 상부프레임(100)은 평관형 단전지 상부에 위치하며, 중앙개구부에 평관형 단전지 연결재층(30) 위로 다공질 금속 메쉬층(300)이 위치한다. 상부프레임 하면 테두리에는 평관형 단전지 외측면을 지지하는 하부프레임(200)과 접하고, 상기 상부프레임이 하부프레임과 접하는 면 외에 나머지 면은 평관형 단전지의 연료극부 상부에 위치하며, 따라서 상부프레임 및 평관형 단전지 사이는 밀봉층(500)이 구비되어 밀봉된다. 상기 상부프레임은 금속, 절연성 세라믹 또는 mica 시트를 사용할 수 있으며, 상기 금속은 예를 들면 스테인레스 스틸이다. 상기 하부프레임(200)은 본 발명의 단전지 모듈에 있어서 평관형 단전지의 하부면 및 외측면을 감싸는 형태이고, 하부면엔 공기유로(201)가 형성된다. 상기 공기유로(201)가 구비된 하부프레임(200)은 평관형 단전지의 양극재(17)와 금속 메쉬층(300)을 사이에 두고 전기적으연결되며, 공기 출입부로 주입된 공기가 공기유로(201)로 유입되어 공기극(양극)과 전해질 경계면에서 산소가 환원된다. 한 구현예에서 상기 공기유로(201)는 관형, 격자형 또는 허니콤형이다. 상기 하부프레임(200)은 본 발명의 평관형 단전지의 하부 및 외측면을 지지하되, 평관형 단전지의 중앙하부면과 하부프레임 사이에는 다공성 금속 메쉬층(300)이 위치하며, 평관형 단전지의 하부면 테두리와 상기 하부프레임 사이에는 밀봉층(500)이 형성된다. 본 발명의 고체산화물 연료전지용 단전지 모듈은 공기유로 및 공기극부가 금속으로 이루어진 일체형으로, 강성이 있는 단전지 모듈을 구현할 수 있다. 한 구현예에서 상기 하부프레임(200)은 금속을 사용하며, 바람직하게 스테인레스강, 인코넬 또는 페크랄로이(Fecralloy)가 사용될 수 있으며, 또한 상기 금속에 페롭스카이트나 스핀넬 계 전도성 산화물 혹은 합금소재가 코팅된 것을 사용할 수 있다.
도 2b는 본 발명의 한 구현예에 따른 단전지 모듈의 상부프레임을 제외한 평면도로, 본 발명의 하부프레임(200)은 평관형 단전지(1) 상면을 제외하고 모두 둘러싸고 있다. 상기 평관형 단전지를 감싸는 하부프레임(200)의 전면과 후면 에는 공기출입부(14)가 상하로 관통되어 형성되고, 하부프레임(200)의 하면에는 상기 평관형 단전지의 연료출입부(12)와 연결되고 상하로 관통되는 연료출입부(미도시)가 구비된다. 상기 하부프레임에는 평관형 단전지 내부의 연료유로와 연결되는 연료 출입부(12) 및 공기를 주입하는 공기 출입부(14)가 형성된다. 상기 연료출입부(12)는 일 측면에서 연료가 주입되면, 연료는 연료극부의 연료유로로 흐르고, 반대측면의 연료출입부로 향하게 되며, 연료출입부 및 연료유로에는 연료만 출입이 가능하다. 상기 공기출입부(14)는 예를 들어 후면의 공기출입부(14)로 공기를 주입하면, 이는 하부프레임의 하부에 구비된 공기유로(미도시)에 유입되고 전면의 공기출입부로 유입된다. 유입된 공기는 공기극(양극)부와 접촉하여 산소를 공급하며, 반대편 면의 공기 출입부를 통해 남은 공기가 배출된다. 상기 하부프레임은 구조적인 지지 뿐만 아니라 공기유로를 동시에 형성함에 따라 통해 단전지 양극에 산소를 공급하고, 단전지에서 발생한 전류를 외부로 전달하는 금속 연결재의 역할을 한다.
본 발명의 단전지 모듈의 연료극(음극)부, 하부프레임의 공기유로 및 연결재는 표면에 요철이 형성될 수 있고, 또는 다공성이 구비되어 공기 또는 연료공급을 용이하게 하여 전기발생 효율을 향상시킬 수 있다. 한 구현예에서 상기 연료극부는 Ni 및 YSZ의 복합체이고, 상기 연결재는 Sc 첨가된 란타늄 스트론튬 페라이트(Lanthanum strontium ferrite, LSF)와 GDC의 복합체 또는 란타늄 칼슘 페라이트(Lathanium Calcium Ferrite, LCF)와 GDC의 복합체이며, 상기 연료극부와 연결재 사이에는 Ni 및 GDC의 복합체층을 추가로 더 포함할 수 있다. 상기 연료극부를 다공성 Ni-YSZ 복합체로, 연결재의 재료는 LSF 및 GDC의 복합체를 사용하는 것이 바람직하나 구조의 특성상 수소 분위기에서는 수소가 음극부 내로 확산되는데, 연결재에 LSF가 포함되어 있을 경우 확산된 수소에 의해 LSF의 공기 환경 및 환원 조건상태(H2 + 3%H2O)에서는 LSF가 분해되어 LaSrFeO4 및 LaFeO3가 생성되어 연결재가 분해되는 현상이 발생할 수 있다. 상기 LSF의 분해 현상은 Sc를 LSF에 첨가할 경우 억제되므로 본 발명의 일 구현예에서는 이러한 분해 현상을 방지하기 위해 LSF에 Sc이 첨가된 LSFSc를 사용할 수 있다. 또는 환원조건에서 비교적 안정한 La0 . 8Ca0 . 2FeO3 -d(LCF)를 사용할 수 있으며, LSFSc-GDC 복합체 또는 LCF-GDC 복합체를 사용하는 것이 바람직하다. 상기 연료극부로 Ni-YSZ 복합체 및 연결재로 LSFSc-GDC 복합체를 사용할 경우 두 복합체 층이 서로 분리(delaminated, delamination) 되는 현상이 발생할 수 있다. 따라서 이러한 분리현상을 방지하기 위해 본 발명의 한 구현예에서 상기 Ni-YSZ 복합체 및 LSFSc-GDC 복합체 층 사이에 Ni-GDC 층을 개재하여 분리현상을 방지할 수 있다.
또 다른 양태에서 본 발명은 전술한 단전지 모듈을 사용한 고체산화물 연료전지 스택(stack)으로, 상기 스택은, 연료 출입부 및 공기 출입부를 구비한 복수개의 단전지 모듈을 포함하며, 상기 각 단전지 모듈의 연료 출입부 및 공기 출입부는 각각 상하로 연결되도록 적층된 것이다. 도 3은 본 발명의 한 구현예에 따른 고체산화물 연료전지의 스택의 단면도를 나타낸다. 상기 스택은 복수개의 단전지 모듈(90)이 각 하부프레임(200)과 상부프레임(100)이 접하도록 순차적으로 적층(400)되는 것이고, 각 단전지 모듈의 공기 출입부와 연료 출입부(12)가 연결되도록 적층된다. 공기는 공기 출입부 및 공기유로(201)만을 통과할 수 있으며, 연료는 연료 출입부(12) 및 연료유로만을 통과할 수 있다. 상기 각 단전지 모듈(90)이 접하는 부분은 밀봉층이 형성될 수 있는데, 예를 들면, 단전지 모듈의 상부프레임이 스테인레스 스틸 또는 단단한 판재를 사용할 경우, 다른 단전지 모듈과 적층시 모듈의 하부프레임과 접하는 부분의 밀봉을 위해 금속 가스켓이나 유리 밀봉재, 세라믹 시멘트 등을 사용할 수 있다. 반면 상부프레임을 mica sheet를 사용하여 제작하는 경우에는 mica sheet 자체가 압착에 의한 밀봉효과가 있으므로 밀봉과정 없이 적층하여 사용할 수 있다. 상기 스택은 상부 프레임과 접하는 금속 상부판(52) 및 공기출입부 및 연료 출입부를 구비한 금속 하부판(54)을 구비할 수 있다. 상기 금속 상부판 및 하부판은 테두리에 금속-세라믹 밀봉층(62) 예를 들면 mica 또는 유리를 이용할 수 있다.
본 발명의 평관형 단전지의 전해질, 연료극부, 연결재, 전기화학적 활성층은 테이프 캐스팅(tape casting) 방법으로 제조하고, 각층을 적층하여 동시에 소결할 수 있다. 연료출입부, 연료유로 및 공기출입부는 레이저 커팅, 초음파 커팅, 기계 가공 등을 이용하여 가공할 수 있다. 제조된 평관형 단전지는 연료출입부, 공기유로 및 공기출입부를 구비한 공기극용 하부프레임 중앙에 끼워지되, 단전지와 공기유로사이에는 금속메쉬층이 삽입된다. 상기 평관형 단전지는 하부프레임에 의해 하부 및 외측면이 지지되고, 상부에는 중앙 개구부를 구비한 상부프레임이 위치되고, 상기 중앙개구부에는 금속메쉬층이 위치하며 평관형 단전지와 접하며 단전지 모듈이 완성된다. 한구현예에서 상기 프레임 및 다공질 메쉬층은 평관형 단전지와 브레이징, 열처리 및 유리밀봉재에 의해 각각 밀봉된다. 도 4a는 본 발명의 단전지 모듈의 사시도로 전술한 단전지 모듈의 제조 및 조립방법에 따라 제작된 단전지 모듈이다. 본 발명의 단전지 모듈은 크게 평관형 단전지, 상부프레임, 하부프레임으로 구성되는 것으로 단전지 모듈의 부품화 및 자동생산이 가능하여 연료전지 단전지 모듈의 대량생산이 가능하다. 도 4b는 상기 도 4a의 단전지모듈이 적층된 스택의 분해도이고, 도 4c는 본 발명의 단전지 모듈을 적층하여 제작한 고체산화물 연료전지 스택의 사시도이다. 본 발명의 단전지 모듈은 세라믹 평관형 단전지에 금속 상부프레임 및 하부프레임을 하이브리드화하여 제작하기 때문에 세라믹의 취성을 극복할 수 있으며, 연료전지의 내구성이 향상된다. 또한 각 모듈의 두께가 얇고 일정하여 대량의 모듈을 적층하여 사이즈 대비 높은 효율을 나타내는 연료전지를 구현할 수있다.
이상에서 본원의 예시적인 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본원의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구범위에서 정의하고 있는 본원의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본원의 권리범위에 속하는 것이다.
본 발명에서 사용되는 모든 기술용어는, 달리 정의되지 않는 이상, 본 발명의 관련 분야에서 통상의 당업자가 일반적으로 이해하는 바와 같은 의미로 사용된다. 본 명세서에 참고문헌으로 기재되는 모든 간행물의 내용은 본 발명에 도입된다.
1. 평관형 단전지
12. 연료 출입부
14. 공기 출입부
16. 전해질
17. 양극재
20. 연료극(음극)부
22. 연료유로
24. 연료극 지지부
26. 연료확산층
30. 연결재
50. 전기화학적 활성층
52. 금속 상부판
54. 금속 하부판
90. 단전지 모듈
100. 상부프레임
200. 하부프레임
201. 공기유로
300. 금속 메쉬층
400. 적층된 단전지 모듈

Claims (8)

  1. 고체산화물 연료전지용 단전지 모듈로, 상기 단전지 모듈은,
    평관형 단전지;
    상기 평관형 단전지의 상부를 지지하며 중앙개구부, 연료출입부 및 공기출입부를 구비한 상부프레임;
    상기 평관형 단전지의 하부 및 외측면을 지지하며 연료출입부, 공기유로 및 공기출입부를 구비한 공기극용 하부프레임; 및
    상기 평관형 단전지의 상면 및 하면 중앙에 위치하는 다공질 금속 메쉬층을 포함하고,
    상기 평관형 단전지는 연료출입부 및 연료유로를 구비한 연료극부;
    상기 연료극부 상면과 접하는 연결재;
    상기 연료극부 하면에 접하는 전기화학적 활성층;
    상기 전가화학적 활성층과 접하는 전해질; 및
    상기 전해질과 접하는 양극재를 포함하고,
    상기 상부프레임, 연료극부 및 하부프레임의 연료출입부는 서로 접하여 연결되며,
    상기 상부프레임 및 하부프레임의 공기출입부는 서로 접하여 연결되고,
    상기 평관형 단전지와 하부프레임의 접촉면 및 상기 평관형 단전지와 상부프레임의 접촉면은 밀봉되고,
    상기 상부프레임의 재료는 절연성 세라믹 또는 mica 시트이고,
    상기 하부프레임의 재료는 금속인,
    고체산화물 연료전지용 단전지 모듈.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 하부프레임의 금속은 스테인레스강, Inconel, 및 Fecralloy 중에서 선택되는 하나 이상인,
    고체산화물 연료전지용 단전지 모듈.
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 연료극부의 재료는 니켈, 니켈 합금, 구리, 구리합금 및 철계 합금 중에서 선택된 하나와 이온전도성 전해질 재료의 복합체이고,
    상기 이온전도성 전해질 재료는 이트리아 안정화 지르코니아(yttria-stabilized zirconia, YSZ), 스칸디아 안정화 지르코니아(scandia-stabilized zirconia, ScSZ), 가돌리늄 주입 세리아(Gd doped-ceria, GDC), 사마리움 주입 세리아(Sm doped-Ceria) 및 란타늄 갈레이트(Lanthanum gallates) 중에서 선택되는 하나 이상의 물질로 이루어지는,
    고체산화물 연료전지용 단전지 모듈.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 연결재는, 세라믹 및 세라믹-이온전도성 전해질 재료 복합체 중에서 선택되고,
    상기 세라믹은 스트론튬 타이타늄 페라이트(SrTi1 - xFexO3 -δ, STF), 란타늄 스트론튬 페라이트(Lanthanum strontium ferrite, LSF), Sc 첨가된 란타늄 스트론튬 페라이트(Lanthanum strontium ferrite, LSF), 란타늄 칼슘 페라이트(Lathanium Calcium Ferrite, LCF), 란타늄 스트론튬 망가나이트(Lanthanum strontium Manganite, LSM), 란타늄 스트론튬 코발타이트(Lanthanum strontium Cobatite, LSC), 란타늄 스트론튬 크로마이트(Lanthanum strontium Chromite, LSCr), 란타늄 스트론튬 코발트 페라이트(Lanthanum strontium cobalt ferrite, LSCF), 망간 페라이트(MnFe2O4), 및 니켈 페라이트(NiFe2O4) 중에서 선택되는 하나 이상이며,
    상기 이온전도성 전해질 재료는 가돌리늄 주입 세리아(Gd doped-ceria, GDC) 및 란타늄 주입 세리아(La doped-ceria) 중에서 선택되는 하나 이상인,
    고체산화물 연료전지용 단전지 모듈.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 연료극부는 서로 다른 기공률을 가지는 연료확산층 및 연료극 지지부를 포함하며,
    상기 연료확산층의 기공률은 30% 이상이고,
    상기 연료확산층의 상면은 연결재와 접하고 하면은 연료극 지지부와 접하여 연료 유로를 형성하는,
    고체산화물 연료전지용 단전지 모듈.
  8. 연료 출입부 및 공기 출입부를 구비한 복수개의 단전지 모듈을 포함하며,
    상기 각 단전지 모듈의 연료 출입부 및 공기출입부는 각각 상하로 연결되도록 적층된 것이며,
    상기 단전지 모듈은 1항 및 4항 내지 7항 중 어느 한 항의 고체산화물 연료전지용 단전지 모듈인,
    고체산화물 연료전지 스택.
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