KR20120033661A - 금속지지체식 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법 - Google Patents

금속지지체식 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 금속지지체식 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법 에 관한 것이다. 본 발명은 전해질, 전해질의 양면에 각각 접합되는 연료극 및 공기극을 포함하는 단전지와; 단전지의 양측 면에 접합되어 연료극에 연료가스를 공급하고 공기극에 공기를 공급하는 가스 유로를 형성하는 분리판과; 단전지와 분리판의 사이에 접합되되, 가스 투과성이 10% 미만인 소재를 이용하여 미리 제작하고 이를 단전지와 분리판의 사이에 소결을 통해 접합되는 접합시트를 포함한다. 이와 같은 본 발명에 의하면, 분리판과 하나의 고체산화물 연료전지 교대로 적층되는 연료전지 스택에 있어서 가스기밀성을 갖는 금속 접합층이 요철이 있는 상부 분리판과 밀착되도록 이루어짐으로써, 상부 분리판과의 접촉불량이 방지되고 원활한 집전이 가능한 효과가 있다.

Description

금속지지체식 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법{Metal-supported solid oxide fuel cell and manufacturing method}
본 발명은 고체산화물 연료전지에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 금속분리판과 접촉을 좋게 하고 가스기밀성을 갖는 금속층을 형성한 상태로 부착하여 금속지지체식 고체산화물 연료전지를 제조함으로써 원활한 집전이 가능하도록 하고 금속지지체 방식으로 기계적강도를 향상시킨 금속지지체식 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
연료전지는 공기극(Cathode)에 산소가 공급되고 연료극(Anode)에 수소가 공급되어 물의 전기분해반응과 역반응 형태로 전기화학반응이 진행됨으로써, 전기, 열 및 물이 발생되어 공해를 유발하지 않으면서도 고효율로 전기에너지를 생산한다.
연료전지는 그 전해질의 종류에 따라 인산 연료전지(PAFC, Phosphoric Acid Fuel Cell), 용융 탄산염 연료전지(MCFC, Molten Carbonate Fuel Cell), 고체산화물 연료전지(SOFC, Solid Oxide Fuel Cell), 고분자 전해질 연료전지(PEMFC, olymer Electrolyte Membrane Fuel Cell), 메탄올 연료전지(DMFC, Direct Methanol Fuel Cell), 알칼리 연료전지(AFC, Alkaline Fuel Cell) 등 여러 종류가 실용화되었거나 계획 중에 있다.
각각의 연료전지들은 그 출력범위 및 사용용도 등이 다양하여 목적에 따라 알맞은 연료전지를 선택할 수 있다. 이 중에서도 고체산화물 연료전지(solid oxide fuel cell, SOFC)는 상대적으로 전해질의 위치제어가 쉽고, 전해질의 위치가 고정되어 있어서 전해질 고갈의 위험성이 없다. 또한, 부식성이 약하여 소재의 수명이 길다는 장점으로 인하여 분산 발전용, 상업용 및 가정용으로서 각광을 받고 있다.
하기의 식은 상기 고체산화물 연료전지의 작동원리를 나타낸 것이다. 공기극에 산소가 공급되고 연료극에 수소가 공급되는 경우의 반응은 아래의 식을 따른다.
연료극(Anode) 반응 : 2H2 + 2O2- → 2H2O + 4e-
공기극(Cathode) 반응 : O2 + 4e- → 2O2-
고체산화물 연료전지는 통상 전해질로서 이트리아 안정화 지르코니아(yttria-stabilized zirconia; YSZ), 연료극으로는 Ni-YSZ 도성 합금(cermet), 공기극으로는 페로브스카이트 재질(perovskite material)을 사용하며, 이동 이온(mobile ion)으로는 산소이온을 사용한다.
이러한 고체산화물 연료전지가 대한민국 공개특허 제10-2009-0012380호로 출원되어 공개된 바 있다. 상기 공개특허에 의하면 금속지지체식 고체산화물 연료전지는, 다층으로 적층되는 분리판과, 각 분리판에 배열되는 복수 개의 셀로 구성된다. 이 때, 셀은, 전해질, 전해질의 양측면에 각각 접촉 형성되는 연료극(애노드) 및 공기극(캐소드), 연료극에 직접 접촉되는 금속지지체로 구성된다.
일반적으로 단전지와 금속분리판간의 열팽창 계수의 차이가 존재하고 이로 인하여 직접적인 단전지와 분리판간의 결합은 다공성이 되도록 금속분말과 세라믹(대개 NiO-YSZ)를 혼합하여 제조함으로써 소결시 도전성을 가지면서도 다공성이 되도록 하여 왔다. 하지만 이럴 경우 단전지와 금속분리판 결합층 사이에서 가스기밀성이 확보되지 않음으로써 연료가스의 누설이 발생하고 이럴 경우 금속층의 산화 또는 부식이 발생하여 단전지와 금속분리판 간의 결합이 파손되어 박리되는 현상이발생하는 문제점이 있었다.
따라서, 본 발명의 목적은 상기한 바와 같은 종래 기술의 문제점을 해결하기 위한 것으로, 분리판과 단전지가 교대로 적층되는 연료전지 스택에 있어서 열팽창계수의 차이에 따른 응력해소와 가스기밀성을 동시에 유지함으로써, 산화 또는 부식에 따른 박리가 없이 단전지 및 스택의 장기성능과 안정성을 확보하는 금속지지체식 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제들은 이상에서 언급한 기술적 과제들로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 기술적 과제들은 아래의 기재로부터 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기한 바와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 특징에 따르면, 본 발명은 전해질, 상기 전해질의 양면에 각각 접합되는 연료극 및 공기극을 포함하는 단전지와; 상기 단전지의 양측 면에 접합되어 상기 연료극에 연료가스를 공급하고 상기 공기극에 공기를 공급하는 가스 유로를 형성하는 분리판과; 상기 단전지와 분리판의 사이에 접합되되, 가스 투과성이 10% 미만인 소재를 이용하여 미리 제작되고 상기 단전지와 분리판의 사이에 소결을 통해 접합되는 접합시트를 포함한다.
상기 접합시트는 미세한 금속분말을 테이프캐스팅 공정을 이용하여 제작된 상태에서 상기 단전지와 분리판의 사이에 접합됨을 특징으로 한다.
상기 접합시트는 1000 내지 1600℃ 의 환원 분위기에서 소결하여 접합됨을 특징으로 한다.
상기 접합시트는 철(Fe), 크롬(Cr), 니켈(Ni) 및 이들 금속의 합금 중 어느 하나의 소재로 제작됨을 특징으로 한다.
상기 접합시트는 페로브스카이트계의 세라믹 또는 금속-세라믹 복합체로 제작됨을 특징으로 한다.
본 발명의 다른 특징에 따르면, 본 발명은 전해질이 코팅된 연료극 소결체를 제조하는 단계와; 미세한 금속분말로 테이프캐스팅 공정을 이용하여 접합시트를 제조하는 단계와; 상기 연료극 소결체를 접합시트를 이용하여 분리판과 접합하는 단계와; 1000 내지 1600℃ 의 환원 분위기에서 접합시트를 소결하여 치밀한 구조로 상기 단전지와 분리판을 접합하는 단계와; 상기 전해질의 표면에 공기극을 프린팅하는 단계를 포함한다.
상기 완성된 단전지를 적층하여 스택을 제조하는 단계를 더 포함한다.
본 발명에 의하면, 분리판과 하나의 고체산화물 연료전지 교대로 적층되는 연료전지 스택에 있어서 가스기밀성을 갖는 금속 접합층이 요철이 있는 상부 분리판과 밀착되도록 이루어짐으로써, 상부 분리판과의 접촉불량이 방지되고 원활한 집전이 가능한 효과가 있다.
아울러, 접합층을 금속 또는 전도도가 높은 세라믹 및 두 성분이상의 복합체등으로 제작함으로써, 자체의 전도도로 인해 집전효율을 향상시킬 수 있다. 그리고, 단전지 및 분리판을 접합하여 가스기밀성을 유지하면서도 충분한 기계적 강도를 얻을 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 금속지지체식 고체산화물 연료전지의 분해사시도.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 금속지지체식 고체산화물 연료전지의 단면도.
도 3은 본 발명의 다른 실시예에 따른 금속지지체식 고체산화물 연료전지의분해사시도.
도 4는 본 발명에 의한 금속지지체식 고체산화물 연료전지의 제조방법을 보인 순서도.
이하에서는 본 발명에 의한 금속지지체식 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법의 일 실시예를 첨부된 도면을 참고하여 상세하게 설명한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 금속지지체식 고체산화물 연료전지의 분해사시도이고, 도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 금속지지체식 고체산화물 연료전지의 단면도이다.
이들 도면에 도시된 바에 따르면, 본 발명에 의한 금속지지체식 고체산화물 연료전지(1)는 크게 단전지(10)와, 분리판(30) 그리고 상기 단전지(10)와 분리판(30) 사이에 접합되는 가스 기밀성을 가진 접합시트(20)를 포함한다.
상기 단전지(10)는 연료전지(1)의 단위전지로써 전해질(11)을 사이에 두고 일면에는 연료극(12)을 접합하고 타면에는 공기극(13)을 코팅한 형태로 구성된다. 이때, 상기 전해질(11)로는 열화학적으로 안정한 금속 산화물이 사용된다. 또한, 상기 연료극(12) 및 공기극(13)은 전기 화학반응이 용이하게 일어나도록 다공성 구조를 가지며, 전해질(11)은 연료가스와 산화가스가 서로 통기되지 않도록 치밀한 구조를 가진다.
상기 접합시트(20)는 상기 단전지(10)와 분리판(30)의 사이에 접합되는데, 전도성 및 가스 기밀성을 동시에 가진 구조로 이루어짐이 바람직하다. 상기 접합시트(20)의 소재로는 전도도가 우수한 철(Fe), 크롬(Cr), 니켈(Ni) 등의 금속을 비롯하여, 이들 금속들의 합금 또는 기타 금속도 가스 기밀성을 가진다면 사용될 수 있다. 그 외에도 전도도가 높은 페로브스카이트계 등의 세라믹 또는 금속-세라믹 복합체가 사용될 수 있다.
본 실시예에서 상기 접합시트(20)는 치밀한 구조를 가진 소재로 제작되어 단전지(10)와 분리판(30)과 접합된 후에 가장자리 부분(도 2에서 'A'부분)을 효과적으로 밀봉되도록 하는 역할을 한다. 즉, 기존에는 접합시트(20)에 해당하는 접합층이 다공성으로 이루어지기 때문에 가장자리 부분에서 가스가 새어나가는 문제가 있었고 이를 해결하기 위해 가장자리 부분에 별도의 구조물이나 밀봉재료를 추가적으로 장착하여야 하는 불편이 있었다. 하지만, 본 발명에서는 치밀한 구조를 가진 접합시트(20)를 통해 가장자리 부분을 완전하게 밀봉하여 가스 기밀성을 높이고 제조공정도 간편하게 할 수 있는 장점이 있다. 여기에서 치밀한 구조라 함은 가스 투과성(Gas permeability)이 10% 미만인 소재를 사용함이 바람직하다.
또한, 상기 접합시트(20)는 미리 제작된 상태에서 단전지(10) 및 분리판(30)과 접합하여 열처리된다. 미리 제작되는 과정은 금속분말을 니켈(Ni)계, 철(Fe)계, 크롬(Cr)계의 단성분계 또는 다성분계의 금속분말로써 평균입자크기가 수십 ㎛ 이하의 미세한 금속분말에 분산제 탈포제 등의 유기 바인더와 벤젠, 톨루엔, 알코올 및 아이소프로필 알코올 등과 같은 유기 바인더를 이용하여 슬러리를 제조하고 이를 테이프캐스팅하여 미리 접합시트(20)를 제작하게 된다.
그리고, 상기 접합시트(20)는 단전지(10)와 분리판(30)과의 접합 시 금속 또는 세라믹을 포함한 조성으로 테이프캐스팅 시트를 제작하고 접합재(22,24)를 이용하여 부착과 동시에 열처리되어 접합된다. 이러한 접합시트(20)는 단전지(10)와 분리판(30) 사이의 표면 굴곡차를 상쇄하는 역할을 함과 동시에 가스 기밀성을 확보하여 스택으로 적층을 용이하게 한다. 이하에서 설명하겠지만 상기 접합시트(20)는 상기 단전지(10)와 분리판(30)의 사이에 접합된 상태에서 소결을 통해 가장자리 부분에 밀봉층을 형성하여 가스 기밀성을 높이게 된다.
또한, 상기 접합시트(20)의 제작과정에서 미세한 금속분말을 유기바인더와 유기용매 등을 이용하여 테이프캐스팅하여 금속분말의 접합시트를 제조하고 양면에 유기용매와 같은 접합재(22,24)를 발라 접착력은 주고 이 상태에서 단전지(10)와 분리판(30)을 접착하고 최종 열처리를 통해 치밀한 구조의 연료전지(1)를 제작하게 된다.
다음으로, 상기 분리판(30)은 단전지(10)들을 전기적으로 연결해 주는 역할을 함과 동시에 연료극(12)과 공기극(13)에 공급되는 두 종류의 가스가 혼합되지 않고 단전지(10)에 균일하게 공급될 수 있도록 유로를 제공하는 역할을 한다.
상기 분리판(30)의 상면과 하면에는 각각 가스 유로를 형성하기 위한 연료극 가스 유로홈(32)과 공기극 가스 유로홈(34)이 형성된다. 상기 연료극 가스 유로홈(32)과 공기극 가스 유로홈(34)은 요철 구조로써 상기 분리판(30)의 상면과 하면에 다수개가 평행하게 일단에서 타단까지 연장되도록 형성된다. 그리고, 상기 연료극 가스 유로홈(32)과 공기극 가스 유로홈(34)은 서로 수직한 방향으로 형성되고 서로 연통되지 않는다. 상기 연료극 가스 유로홈(32)으로는 연료가스(수소)가 통과하고, 공기극 가스 유로홈(34)으로는 공기가 통과하게 된다.
이상에서 설명한 사각형상의 고체산화물 연료전지에서는 상기 연료극 가스 유로홈(32)과 공기극 가스 유로홈(34)의 일단부에 매니폴드가 장착되어 가스를 공급할 수 있다.
다음으로, 도 3을 참조하여 본 발명의 다른 실시예에 대해 설명하도록 한다.도 3에는 본 발명의 다른 실시예에 따른 금속지지체식 고체산화물 연료전지의 분해사시도가 도시되어 있다.
이를 참조하면, 본 발명에 의한 고체산화물 연료전지는 상술한 실시예의 사각형의 스택에서만 적용되는 것이 아니고 양측에 연료가스를 공급할 수 있는 평판 튜브형 구조에서도 적용이 가능하다.
본 구조는 도 3에 도시된 바와 같이 단전지(110), 접합시트(120) 및 분리판(130)은 상술한 실시예와 마찬가지로 사각판 형상을 가진다. 하지만, 본 실시예에서 상기 단전지(110), 접합시트(120) 및 분리판(130)은 양방향으로 길게 늘어난 형상을 가지고 상기 분리판(130)의 양단부에는 각각 연료가스를 공급하기 위한 파이프(140)가 장착된다. 상기 파이프(140)는 연료가스 입구 측(도면에서 좌측 부분)과 출구 측(도면에서 우측 부분)에서 각각 용접에 의해 장착될 수 있고 출구 측에서 용접된 파이프(140)는 바로 단전지(110) 바깥쪽에 배치되는 외부 매니폴드(가스 분배기)에 각각 연결되어 위아래로는 같은 형상의 단전지(110)들이 적층되면서 스택을 이룰 수 있다. 물론, 상기 파이프(140)는 상기 분리판(130)의 양단부에 다수개가 평행하게 장착될 수 있다.
이상에서 살펴본 바와 같이, 본 실시예에서는 접합시트(120)가 치밀한 구조를 가지고 한 번의 공정에 의하여 단전지(110)와 분리판(130)과 접합되기 때문에 공정이 용이하고 본 구조와 같은 고체산화물 연료전지에도 적용이 가능하게 된다.
이하에서는 본 발명에 의한 금속지지체식 고체산화물 연료전지의 제조방법을 설명하도록 한다. 도 4는 본 발명에 의한 금속지지체식 고체산화물 연료전지의 제조방법을 보인 순서도이다.
이를 참조하면, 먼저 상대적으로 두꺼운 연료극(12)의 일면에 전해질(11)이 코팅되어 연료극 소결체를 제조한다(S10). 이때, 제조된 연료극 소결체는 통상의 세라믹스 단전지 제조방법에 의해 제조된 소결체를 의미한다.
다음으로, 상기 접합시트(20)를 제작하기 위하여 테이프캐스팅 공정을 이용하여 소결하고자 하는 접합용 소재(금속, 합금, 세라믹 등)를 기본으로 하는 테이프캐스팅 시트를 제작한다(S20).
그리고 나서, 상기 접합시트(20)를 이용하여 분리판(30)에 가스기밀성 및 도전 특성을 갖는 접합재가 되도록 공정을 조절한 후 연료극 소결체와 분리판(30)을 각각 접합 소결한다(S30).
이와 같이 결합된 연료극 소결체와 분리판(30)이 결합된 유니트 상태에서 분리판이 금속인 경우에는 환원(수소) 분위기에서 소결이 이루어지고, 도전성 세라믹스의 경우는 공기 중에서 1000 내지 1600℃ 의 고온으로 이루어진다(S40). 한편, 열처리를 생략하여도 스택이 그대로 적층된다면 고온의 스택 운전 중에도 소결이 진행되므로 동일한 효과를 얻을 수 있다.
다음으로, 결합된 유니트에서 전해질(11)의 표면에 공기극(13)을 프린팅하거나 부착한 후 열처리함으로써, 금속지지체식 고체산화물 연료전지(1)의 단전지(10)를 완성한다(S50). 이때, 프린팅 조건은 통상의 프린팅법을 따르며 금속계의 접합층을 사용한 경우는 열처리를 하지 않거나 환원 분위기에서 행하며 그 외는 통상 공기 중에서 수행하며 500 내지 1400℃ 의 범위에서 수행한다.
끝으로, 이와 같이 완성된 단전지(10)를 복수개의 구조로 단순 적층형이나 직교 배열형으로 배치하면서 집전제(체) 및 밀봉재를 포함한 복수개를 적층하여 조립함으로써 연료전지 스택을 완성한다(S60).
이때, 접합시트(10)가 가스기밀성을 갖게 하고 세라믹 단전지의 연료극 지지체층 부분도 치밀한 구조의 전해질층이나 일반적인 고온 유리계의 밀봉재를 이용하여 가스 기밀성을 유지한다면 소위 가스기밀성을 확보한 금속지지체식 고체산화물 연료전지를 제작할 수 있다.
한편, 이상에서 설명한 고체산화물 연료전지의 제조방법은 도 3에서 설명한 실시예에도 해당되는 것은 당연하다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 바람직한 실시예들을 기초로 설명하였으나, 본 발명은 특정 실시예에 한정되는 것은 아니며, 해당분야 통상의 지식을 가진 자가 특허청구범위 내에서 기재된 범주 내에서 변경할 수 있다.
예를 들어, 본 발명은 고체산화물 연료전지를 전기 생산이 아닌 역반응으로 수소 및 연료유체를 생산하는 고체산화물 전해조(SOEC, Solid Oxide Electrolyzing Cell)로 사용하는 경우에도 포함된다. 또한, 앞에서 상세히 언급한 연료극 지지체형 고체산화물 연료전지가 아닌, 전해질 지지체형 고체산화물 연료전지 또는 공기극 지지체형 고체산화물 연료전지도 같은 방법과 개념으로 각각의 단전지와 그 지지체내지는 단전지와 직접적으로 접합층을 접촉하여 거치됨으로써 가스기밀성과 집전효과를 극대화할수 있고 기계적 강도를 확보할 수 있기에 이 또한 본 발명의 범주에 속한다고 할 수 있다.
1 : 연료전지 10 : 단전지
11 : 전해질 12 : 연료극
13 : 공기극 20 : 접합시트
30 : 분리판 32 : 연료극 가스 유로홈
34 : 공기극 가스 유로홈 140 : 파이프

Claims (7)

  1. 전해질, 상기 전해질의 양면에 각각 접합되는 연료극 및 공기극을 포함하는 단전지와;
    상기 단전지의 양측 면에 접합되어 상기 연료극에 연료가스를 공급하고 상기 공기극에 공기를 공급하는 가스 유로를 형성하는 분리판과;
    상기 단전지와 분리판의 사이에 접합되되, 가스 투과성이 10% 미만인 소재를 이용하여 미리 제작되고 상기 단전지와 분리판의 사이에 소결을 통해 접합되는 접합시트를 포함하는 금속지지체식 고체산화물 연료전지.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 접합시트는 미세한 금속분말을 테이프캐스팅 공정을 이용하여 제작된 상태에서 상기 단전지와 분리판의 사이에 접합됨을 특징으로 하는 금속지지체식 고체산화물 연료전지.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 접합시트는 1000 내지 1600℃ 의 환원 분위기에서 소결하여 접합됨을 특징으로 하는 금속지지체식 고체산화물 연료전지.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 접합시트는 철(Fe), 크롬(Cr), 니켈(Ni) 및 이들 금속의 합금 중 어느 하나의 소재로 제작됨을 특징으로 하는 금속지지체식 고체산화물 연료전지.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 접합시트는 페로브스카이트계의 세라믹 또는 금속-세라믹 복합체로 제작됨을 특징으로 하는 금속지지체식 고체산화물 연료전지.
  6. 전해질이 코팅된 연료극 소결체를 제조하는 단계와;
    미세한 금속분말로 테이프캐스팅 공정을 이용하여 접합시트를 제조하는 단계와;
    상기 연료극 소결체를 접합시트를 이용하여 분리판과 접합하는 단계와;
    1000 내지 1600℃ 의 환원 분위기에서 접합시트를 소결하여 치밀한 구조로 상기 단전지와 분리판을 접합하는 단계와;
    상기 전해질의 표면에 공기극을 프린팅하는 단계를 포함하는 금속지지체식 고체산화물 연료전지의 제조방법.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 완성된 단전지를 적층하여 스택을 제조하는 단계를 더 포함하는 금속지지체식 고체산화물 연료전지의 제조방법.
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