CN102265439A - 燃料电池及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明的燃料电池构成为：在高分子电解质膜(12)的至少一方的表面侧所设置的气体扩散层(15A、15C)由导电性碳片构成，且气体扩散层(15A、15C)的与隔板(21A、21C)抵接的表面形成有流体流路(16A、16C)，形成有该流体流路的表面的粗糙度比与催化剂层(14A、14C)抵接的表面的粗糙度小。由此，能够进一步提高发电性能，同时还能抑制耐久性的降低。

Description

燃料电池及其制造方法
技术领域
本发明涉及一种燃料电池及其制造方法，尤其是涉及该燃料电池所具备的气体扩散层的构成。
背景技术
燃料电池(例如，高分子电解质型燃料电池)构成为：通过对具有氢离子传导性的高分子电解质膜的一个面供给氢等的燃料气体，同时一并对另一个面供给氧等的氧化剂气体，来隔着高分子电解质膜使电化学反应发生，将由此产生的反应能量以电的方式进行取出。
燃料电池一般是通过层叠多个单体电池(cell)，并用螺丝等紧固部件将这些单体电池加压紧固而构成的。一个单体电池是用一对板状的导电性隔板夹住膜电极接合体(以下称为MEA：Membrane-Electrode-Assembly)而构成的。一对隔板的一方为阳极隔板。在阳极隔板的与MEA抵接的面形成有用于供给燃料气体的流体流路。一对隔板的另一方为阴极隔板。在阴极隔板的与MEA抵接的面形成有用于供给氧化剂气体的流体流路。
MEA是由高分子电解质膜和在该高分子电解质膜的两个面上配置的一对多孔电极构成的。一对多孔电极中的一方为阳极电极；另一方为阴极电极。高分子电解质膜与各多孔电极通过热压等而一体化接合在一起。一对多孔电极分别由高分子电解质膜上所层叠的催化剂层、以及该催化剂层上层叠的多孔且具有导电性的气体扩散层来构成。
在阳极隔板的流体流路导入燃料气体的同时，在阴极隔板的流体流路导入氧化剂气体时，隔着高分子电解质膜而发生电化学反应。燃料电池形成为将该电化学反应所产生的电力通过各隔板向外部取出这样的构成。
在如上所述地构成的燃料电池中，对于多孔电极，要求其具有良好的通电性、通气性、透水性以及耐腐蚀性。因此，多孔电极由诸如具有良好的通电性、耐腐蚀性以及防水性的石墨碳来制作而成。例如以碳纤维进行制纸或者织布式制作来制作构造上带有通气性的薄片(sheet)后，对该薄片进行热处理来提高石墨化度，由此能够制作这样的石墨碳。
另外，对于隔板，要求其具有良好的导电性、不透气性以及耐腐蚀性。因此，作为隔板的材料，例如可使用石墨类材料、金属类材料等构成的导电性材料。在作为隔板的材料而使用了石墨类材料的情况下，隔板的流体流路一般是通过使石墨粉末与树脂进行混合并压缩成形来形成的。另外，作为隔板的材料而使用了金属类材料的情况下，隔板的流体流路一般是通过对不锈钢、钛等的高耐腐蚀性材料的表面实施导电性处理后的薄板进行冲压加工来形成的。另外，作为使石墨粉末与树脂进行混合而形成的隔板，例如有专利文献1(JP特表2002-035630号公报)所揭示的隔板。在专利文献1中揭示的隔板，以降低隔板与气体扩散层之间的接触电阻为目的，在隔板的表面使多个扁平石墨粒子露出同时在该多个扁平石墨粒子间形成有树脂缺乏部。
但是，由于利用了石墨类材料的隔板的强度变低，所以，难以实现薄层化。因此，不利于谋求燃料电池的小型化以及低成本化。另外，而利用了金属类材料的隔板，其难以自由地图案形成流体流路。
为解决上述课题，作为在隔板以外的部件设置流体流路的燃料电池，例如有专利文献2(JP特开2000-123850号公报)、专利文献3(JP特开2002-203571号公报)、专利文献4(JP特开2006-339089号公报)所揭示的燃料电池。
图13表示专利文献2所记载的燃料电池的构成。专利文献2的燃料电池具有在高分子电解质膜101的两个面上依次层叠催化剂层102、第一碳片103、第二碳片104、以及隔板105的构造。第二碳片104裁断成流体流路106的图案形状，与第一碳片103一并构成气体扩散层。即，专利文献2的燃料电池中，通过将第二碳片104配置在隔板105与第一碳片103之间，来确保流体流路106。
图14表示专利文献3所记载的燃料电池的构成。专利文献3的燃料电池具有在高分子电解质膜201的两个面上依次层叠多孔电极202、隔板203的构造。多孔电极202构成为：在由结晶配向度高且表面积较小的碳纤维构成的薄片205上织入结晶配向度低且表面积较大的碳纤维来形成流体流路204的侧壁部分206。即，专利文献3的燃料电池中，成为气体扩散层的多孔电极202中形成流体流路204。另外，专利文献3的燃料电池中，通过使构成流体流路204的底面的碳纤维与构成流体流路204的侧面的碳纤维的细孔密度不同，来构成兼具防水性与保水性两者的气体扩散层。
图15A表示专利文献4所记载的燃料电池的构成。专利文献4的燃料电池具有在高分子电解质膜301的两个面上依次层叠催化剂层302、气体扩散层303、以及隔板304的构造。图15B是表示气体扩散层303的构成的剖面图。气体扩散层303是对高分子电解质膜301侧所设置的防水层305、以及气体流路层307进行层叠而构成的，该气体流路层307在由多孔体所形成的本体内部形成有流体流路306。即，专利文献4的燃料电池中，将气体扩散层303作为防水层305与气体流路层307的双层构造，在该气体扩散层303的内部形成有流体流路306。
专利文献1：JP特表2002-035630号公报
专利文献2：JP特开2000-123850号公报
专利文献3：JP特开2002-203571号公报
专利文献4：JP特开2006-339089号公报
但是，在专利文献2的燃料电池中，由于将裁断成流体流路106的图案形状的第二碳片104配置在第一碳片103与隔板105之间，较现有的燃料电池而增加了部件间的接触部分。因此，接触电阻增大，而发生电压损失这样的课题。尤其是，在以较低的紧固力对具有如此构成的燃料电池的单体电池进行紧固的情况下，接触电阻的增大较为显著。另外，在所述单体电池的紧固时，第二碳片104的与第一碳片103的接触部分产生面压，而对流体流路部分不产生面压。因此，难以使得在位于流体流路106的下方(高分子电解质膜101侧)的第一碳片103与催化剂层102之间的界面所产生的接触电阻较小。因此，在专利文献2的燃料电池中，难以提高发电性能。
另外，在专利文献3的燃料电池中，由于作为构成流体流路204的侧面的碳纤维而利用亲水性高的碳纤维，流体流路204的侧面的气体扩散性较低。因此，位于相互相邻的流体流路204、204间的肋部206的下方的催化剂层的部分中，反应气体(燃料气体或者氧化剂气体)的供给量变少。因此，尤其在提高气体利用率的情况下，存在下述问题：肋部206下方的催化剂层的部分与其以外的部分之间的气体扩散性的差变得显著而成为电压降低的原因。因此，即使在专利文献3的燃料电池中，也难以提高发电性能。
另外，在专利文献4的燃料电池中，由于与专利文献2相同，气体扩散层为双层构造，较之于现有燃料电池而增加了部件间的接触部分。因此，接触电阻增大，而发生电压损失这样的课题。另外，在单体电池的紧固时，由于几乎不对位于流体流路306的下方的防水层305的部分产生面压，难以使得在该防水层305的部分与催化剂层302之间的界面所产生的接触电阻较小。因此，在专利文献4的燃料电池中，难以提高发电性能。另外，在燃料电池的发电时，流体流路306中，流速为数m/秒的反应气体、水蒸气等发生流动。因此，在专利文献4的气体流路层307中，形成流体流路306的多孔体的表面有可能发生剥离。在发生上述剥离的情况下，将使燃料电池的耐久性降低。
发明内容
因此，本发明的目的在于解决上述问题，提供一种既能更进一步提高发电性能又能抑制耐久性的降低的燃料电池及其制造方法。
本发明的发明者为解决上述现有技术的课题进行锐意研究，结果发现了以下的技术内容。
即，作为气体扩散层的材料而利用导电性碳片，并通过与流体流路的形状对应的按压部件进行按压来在所述导电性碳片形成流体流路时，所述导电性碳片的流体流路侧的表层部分比所述导电性碳片的内侧部分的密度高。例如，在导电性碳片含有碳纤维的情况下，通过使所述表层部分比所述导电性碳片的内侧部分的密度高，碳纤维相互缠绕而成为其性能形状已发生变化的层。在此，将该表层部分称为表皮层。本发明的发明者们发现了该表皮层对所述剥离的问题可起到抑制的效果。另外，本发明的发明者们还研究发现，通过在所述导电性碳片的与催化剂层抵接的表面不设置表皮层而使表面粗糙度较大，导电性碳片的内部的碳粒子露出而与催化剂层的表面进行啮合，进而能使接触电阻变小。在此，本发明者们基于这些见解，而获得了本发明。
根据本发明的第一形态，提供一种在高分子电解质膜的两个面依次层叠有催化剂层、气体扩散层以及隔板的燃料电池，其中，所述高分子电解质膜的至少一方的表面侧所设置的气体扩散层由导电性碳片构成，在气体扩散层的与所述隔板抵接的表面形成流体流路，所述气体扩散层的形成有该流体流路的表面的粗糙度小于所述气体扩散层的与所述催化剂层抵接的表面的粗糙度。
根据本发明的第二形态，提供在第一形态记载的燃料电池的基础上的燃料电池，其中，所述气体扩散层的与所述隔板抵接的表面、和所述气体扩散层的与所述催化剂层抵接的表面的算术平均粗糙度的差为0.1μm以上且4.95μm以下。
根据本发明的第三形态，提供在第一形态记载的燃料电池的基础上的燃料电池，其中，所述气体扩散层的与所述隔板抵接的表面、和所述气体扩散层的与所述催化剂层抵接的表面的算术平均粗糙度的差为1.0μm以上且4.95μm以下。
根据本发明的第四形态，提供在第一形态记载的燃料电池的基础上的燃料电池，其中，所述气体扩散层的与所述隔板抵接的表面的算术平均粗糙度为0.05μm以上且1.0μm以下，且所述气体扩散层的与所述催化剂层抵接的表面的算术平均粗糙度为1.0μm以上且5.0μm以下。
根据本发明的第五形态，提供在第一形态记载的燃料电池的基础上的燃料电池，其中，所述气体扩散层的位于相互相邻的流体流路之间的肋部的下方区域的密度小于所述流体流路的下方区域的密度。
根据本发明的第六形态，提供在第一形态记载的燃料电池的基础上的燃料电池，其中，所述导电性碳片由炭黑、石墨、膨胀石墨(exfoliatedgraphite)以及碳纤维中的至少一种、和氟类树脂构成。
根据本发明的第七形态，提供在第六形态记载的燃料电池的基础上的燃料电池，其中，所述氟类树脂为聚四氟乙烯。
根据本发明的第八形态，提供一种燃料电池的制造方法，其中，该燃料电池利用了在与隔板抵接的表面形成有流体流路的气体扩散层，所述燃料电池的制造方法包括以下步骤：在具有与所述流体流路的形状对应的凸出部的按压部件、与支承部件之间，配置导电性碳片与树脂片的层叠体，通过所述按压部件与所述支承部件对所述层叠体进行按压，在所述导电性碳片的表面形成所述流体流路，从形成有所述流体流路的所述导电性碳片将所述树脂片进行剥离来制作所述气体扩散层。
(发明效果)
根据本发明的燃料电池，由于使气体扩散层的形成有流体流路的表面的粗糙度较小，所以，能够抑制所述剥离问题，且能够抑制耐久性的降低。另外，使气体扩散层的与催化剂层抵接的表面的粗糙度较大，所以，该表面与催化剂层的表面相啮合，能够使接触电阻变小。因此，能够进一步提高发电性能。而且，根据上述构成，不必增加构成部件，也不必在隔板形成流体流路，所以，能谋求燃料电池的低成本化。
本发明的目的以及特征，通过在与添付的附图相关的优选实施方式中的下述记载，将变得清楚明了。
附图说明
图1是示意地表示本发明的实施方式的燃料电池的基本构成的分解立体图。
图2是示意地表示图1的燃料电池所具备的MEA的构成的剖面图。
图3是示意地表示图1的燃料电池所具备的气体扩散层的构成的剖面图。
图4A是示意地表示图1的燃料电池所具备的气体扩散层的制造方法的说明图。
图4B是表示继图4A之后的工序的说明图。
图4C是表示继图4B之后的工序的说明图。
图4D是表示继图4C之后的工序的说明图。
图4E是表示继图4D之后的工序的说明图。
图5是示意地表示本发明的实施方式的燃料电池的第一变形例的剖面图。
图6是示意地表示本发明的实施方式的燃料电池的第二变形例的剖面图。
图7是示意地表示图1的燃料电池所具备的气体扩散层的制造方法的第一变形例的说明图。
图8是示意地表示图1的燃料电池所具备的气体扩散层的制造方法的第二变形例的说明图。
图9A是表示利用3维SEM对本发明的实施例的气体扩散层的剥离面的表面粗糙度进行测量所得到的结果的图。
图9B是表示利用3维SEM对本发明的实施例的气体扩散层的流体流路面的表面粗糙度进行测量所得到的结果的图。
图10A是本发明的实施例的气体扩散层的剥离面的表面SEM照片。
图10B是本发明的实施例的气体扩散层的流体流路面的表面SEM照片。
图11A是表示利用EPMA对本发明的实施例的气体扩散层的肋下方区域以环氧树脂填埋并研磨后的剖面的氟浓度分布进行测绘所得到的结果的图。
图11B是表示利用EPMA对本发明的实施例的气体扩散层的流路下方区域以环氧树脂填埋并研磨后的剖面的氟浓度分布进行测绘所得到的结果的图。
图12是表示通过一对集电板来夹住本实施例或者比较例的气体扩散层时的上述集电板间的电阻值与上述集电板的面压之间的关系的曲线图。
图13是表示专利文献2的燃料电池的构成的分解立体图。
图14是表示专利文献3的燃料电池的构成的分解剖面图。
图15A是表示专利文献4的燃料电池的构成的剖面图。
图15B是表示专利文献4的燃料电池所具备的气体扩散层的构成的剖面图。
具体实施方式
在继续本发明的叙述之前，对添付的附图中的相同部件标注相同的参照符号。
以下，参照附图对本发明的实施方式进行说明。
《实施方式》
利用图1，对本发明的实施方式的燃料电池的概略构成进行说明。图1是示意地表示本发明的实施方式的燃料电池的基本构成的分解立体图。本实施方式的燃料电池是通过使含有氢的燃料气体与空气等含有氧的氧化剂气体进行电化学反应，来使电力与热同时发生的高分子电解质型燃料电池。
本实施方式的燃料电池构成为：在层叠多个作为单电池的单体电池10所得到的单体电池层叠体1的层叠方向X的两端部，隔着集电板2以及绝缘板3被一对端部板4、4进行挟持的状态下，利用紧固部件(未图示)在层叠方向X进行加压紧固。
单体电池10具有膜电极接合体(以下，称之为MEA)11、以及在MEA11的两个面上配置的一对板状的导电性隔板。一对隔板的一方为阳极隔板21A，另一方为阴极隔板21C。阳极隔板21A以及阴极隔板21C例如通过碳类或者金属类的平板来构成。
集电板2是用于将单体电池10发出的电流向外部导出的部件。集电板2例如由铜、黄铜等不透气性的导电性材料构成。集电板2为了与外部电线的连接，设置有向与层叠方向X交差的方向突出的电流取出端子部2a。绝缘板3例如由氟类树脂、PPS树脂等的绝缘性树脂构成。端部板4例如由钢等的刚性高的金属材料来构成。
接下来，利用图2，对MEA11的构成进行说明。图2是示意地表示本实施方式的MEA的构成的剖面图。
MEA11具有：具备氢离子传导性的高分子电解质膜12、以及在该高分子电解质膜12的两个面上形成的一对多孔电极即电极层。一对电极层的一方为阳极电极13A，另一方为阴极电极13C。阳极电极13A被设置在高分子电解质膜12的一方的表面，其具有阳极催化剂层(也仅称为催化剂层)14A、以及在其外侧具备气体通气性以及导电性的阳极气体扩散层(也仅称为气体扩散层)15A。相同地，阴极电极13C被设置在高分子电解质膜12的另一方的表面，其具有阴极催化剂层(也仅称为催化剂层)14C、以及在其外侧具备气体通气性以及导电性的阴极气体扩散层(也仅称为气体扩散层)15C。
以下，在阳极侧的部件与阴极侧的部件具有共同的构成等的、无需特别区别阳极侧与阴极侧的情况下，省略对这些构成进行区别的表记。例如，对阳极气体扩散层15A与阴极气体扩散层15C共同的事项进行说明的情况下，简单地表示为气体扩散层15。
气体扩散层15是由作为碳类材料与氟类树脂的混合物的导电性碳片来构成的。作为碳类材料，例如可利用乙炔黑、人造石墨、天然石墨、膨胀石墨、碳纤维中的至少一种以上的材料。作为氟类树脂，可利用PTFE(聚四氟乙烯)、PFA(四氟乙烯·氯氟烷基乙烯醚共聚物)、FEP(四氟乙烯·六氟环氧丙烷共聚物)、ETFE(四氟乙烯·乙烯共聚物)等。其中，作为所述氟类树脂，优选利用PTFE。PTFE具有进行纤维化而使碳粒子彼此结合的作用。
气体扩散层15的碳类材料相对于整体重量的比率为60wt％以上且为95wt％以下，优选为70wt％以上且90wt％以下。碳类材料的比率成为60wt％以下时，气体扩散层15的电阻变高。另一方面，在碳类材料的比率成为95wt％以上时，气体扩散层15的强度变弱。
关于气体扩散层15的多孔度，可根据燃料电池的发电条件，在30％以上且90％以下的范围内选择最佳的多孔度。另外，阴极气体扩散层15C的多孔度优选大于阳极气体扩散层15A的多孔度。例如，在将燃料电池的发电条件设定为单体电池温度为70℃；阳极露点以及阴极露点为60℃；燃料气体利用率(Uf)为70％；氧化剂气体利用率(Uo)为50％时，阳极气体扩散层15A的多孔度优选为30％以上且60％以下，阴极气体扩散层15C的多孔度优选为60％以上且90％以下。其理由如下所述。
即，在阴极气体扩散层15C中所扩散的氧化剂气体(例如空气)的气体扩散性比阳极气体扩散层15A中所扩散的燃料气体(例如氢)的气体扩散性要差。因此，阴极气体扩散层15C要求比阳极气体扩散层15A具备高的气体扩散性。另外，燃料电池是通过氢与氧之间的电化学反应来生成水进而进行发电的。此时，在阳极电极13A侧所生成的生成水与质子一并向阴极电极13C侧进行移动。由此，在阳极电极13A侧的高分子电解质膜12的附近存在的水变少，则可能导致高分子电解质膜12出现干燥而进而导致发电性能降低。为了抑制该问题，使阳极气体扩散层15A的多孔度较低，有效地对高分子电解质膜12的附近所存在的水具有封存的作用。
在阳极气体扩散层15A的隔板21A侧的表面，形成有用于供给燃料气体的燃料气体流路(也称为流体流路)16A。位于阳极气体扩散层15A的相互相邻的燃料气体流路16A、16A之间的肋部17A与隔板21A的表面相抵接并进行电连接。燃料气体流过该燃料气体流路16A而向阳极催化剂层14A进行扩散。如后所述，燃料气体流路16A是通过与燃料气体流路16A的形状对应的按压部件的一个示例的模具对导电性碳片进行按压而形成的。在阳极气体扩散层15A的隔板21A侧的表层部分形成为较气体扩散层15A的内侧部分而言密度较高的表皮层18A。在燃料电池的发电时，在燃料气体流路16A中流动着流速为数m/秒的燃料气体、水蒸气等。本实施方式的燃料电池中，由于形成有密度高的表皮层18A，能够抑制由于与燃料气体、水蒸气等的接触而发生的阳极气体扩散层15A的表面的剥离。由此，能够抑制燃料电池的耐久性的降低，例如能够获得数万小时的数量级的耐久性。
阳极气体扩散层15A的催化剂层14A侧的表面的大致整个面与催化剂层14A抵接并进行电连接。另外，阳极气体扩散层15A的隔板21A侧的表面的表面粗糙度形成为比阳极气体扩散层15A的催化剂层14A侧的表面的表面粗糙度要小。这样的构成并不特别限定，例如，能够通过下述实现，即，在厚度方向对阳极气体扩散层15A进行加压而在气体扩散层15A的两表层部分形成了表皮层之后，仅将催化剂层14A侧的表皮层进行除去来实现。根据该构成，表面粗糙度大的阳极气体扩散层15A的催化剂层14A侧的表面与催化剂层14A的表面进行啮合，能够将气体扩散层15A与催化剂层14A之间的界面的接触电阻抑制为较小。因此，能够提高发电性能。
阴极气体扩散层15C具有与阳极气体扩散层15A相同的构成。即，在阴极气体扩散层15C的隔板21C侧的表面，形成有用于供给氧等的氧化剂气体的氧化剂气体流路16C。在位于阴极气体扩散层15C的相互地相邻的氧化剂气体流路16C、16C之间的肋部17C与隔板21C的表面相抵接并进行电连接。氧化剂气体流过氧化剂气体流路16C而向催化剂层14C进行扩散。如后所述，氧化剂气体流路16C是通过作为与氧化剂气体流路16C的形状相对应的按压部件的一个示例的模具对导电性碳片进行按压而形成的。阴极气体扩散层15C的隔板21C侧的表层部分形成为较阴极气体扩散层15C的内侧部分而言密度高的表皮层18C。在燃料电池的发电时，在氧化剂气体流路16C中流动着流速为数m/秒的氧化剂气体、水蒸气等。本实施方式的燃料电池中，由于形成有密度高的表皮层18C，能够抑制由于与氧化剂气体、水蒸气等的接触而发生的阴极气体扩散层15C的表面的剥离。由此，能够抑制燃料电池的耐久性降低，例如能够获得数万小时的数量级的耐久性。
阴极气体扩散层15C的催化剂层14C侧的表面的大致整个面与催化剂层14C抵接并进行电连接。另外，阴极气体扩散层15C的隔板21C侧的表面的表面粗糙度形成为比催化剂层14C侧的表面的表面粗糙度小。这样的构成并不特别限定，例如，能够通过下述实现，即，在厚度方向对阴极气体扩散层15C进行加压而在气体扩散层15C的两表层部分形成了表皮层之后，仅将催化剂层14C侧的表皮层进行除去来实现。根据该构成，表面粗糙度大的阴极气体扩散层15C的催化剂层14C侧的表面与催化剂层14C的表面进行啮合，能够将在气体扩散层15C与催化剂层14C的界面的接触电阻抑制地较小。因此，能够提高发电性能。
另外，气体扩散层15的隔板21侧的表面的算术平均粗糙度Sa1优选为0.05μm以上且1.0μm以下。利用模具来形成流体流路16的情况下，模具的表面粗糙度直接转印至气体扩散层15的表面。因此，难以使算术平均粗糙度Sa1比0.05μm小。另外，算术平均粗糙度Sa1比1.0μm大时，模具的离模型性变差而难以制造。
另一方面，气体扩散层15的催化剂层14侧的表面的算术平均粗糙度Sa2优选为1.0μm以上5.0μm以下。这是由于：算术平均粗糙度Sa2比1.0μm小的情况下，由于不能增大与催化剂层14的接触面积，而不能降低接触电阻。另外，算术平均粗糙度Sa如比5.0μm大时，气体扩散层15有可能穿透催化剂层14而对高分子电解质膜12造成损害。因此，可能对燃料电池的耐久性造成损害。
另外，气体扩散层15的隔板21侧的表面与气体扩散层15的催化剂层14侧的表面之间的算术平均粗糙度的差(Sa1-Sa2)优选为0.1μm以上。由此，较之于现有的没有有意地使表面的粗糙度不同而制造的现有的气体扩散层，能够可靠地提高发电性能并抑制耐久性。另外，所述算术平均粗糙度的差更优选为1.0μm以上。在这种情况下，较之于现有的气体扩散层，能够可靠地提高发电性能并能够抑制耐久性的降低。另外，所述算术平均粗糙度的差优选为4.95μm以下。在此，所述算术平均粗糙度的差成为比4.95μm大的情形，意味着气体扩散层15的催化剂层14侧的表面的算术平均粗糙度Sa2比5.0μm大的情形。因此，通过将所述算术平均粗糙度的差设为4.95μm以下，能够维持燃料电池的耐久性。
另外，如图3所示，气体扩散层15的肋下方区域19的密度比流路下方区域20的密度小。另外，图2以及图3中所示的多个黑点是为了表示密度的不同而适当地赋予的。
流体流路16中流动的反应气体、水蒸气等从流体流路16的侧壁部通过肋下方区域19或者从流体流路16的底部通过流路下方区域20而向催化剂层14中进行扩散。此时，通过肋下方区域19的向催化剂层14中扩散的反应气体比通过流路下方区域20的向催化剂层14中扩散的反应气体扩散距离较长，通常，气体扩散性会降低。相对于此，本实施方式中，肋下方区域19的密度由于比流路下方区域20的密度要小，能够提高通过肋下方区域19而向催化剂层14中扩散的反应气体的气体扩散性。另一方面，流路下方区域20的密度比肋下方区域19大，在流路下区域20，从流体流路16到催化剂层14为止的距离较短，能够抑制通过流路下方区域20的向催化剂层14中扩散的反应气体的气体扩散性的降低。其结果，整体上反应气体更为均一地到达催化剂层14，由此，能够抑制电压损失并提高发电性能。另外，根据上述构成，特别是在阴极侧，能够降低由于气体扩散性的降低而引起的电压损失。
接下来，利用图4A～图4E，对气体扩散层15的制造方法进行说明。图4A～图4E是示意地表示气体扩散层15的制造方法的说明图。
首先，如图4A所示那样，将导电性碳片31配置于树脂片32上。作为树脂片32，例如能够利用PET、氟树脂、PP等的烯烃类的薄膜。
接下来，如图4B所示那样，将导电性碳片31与树脂片32的层叠体配置于作为按压部件的一个示例的第一模具41和作为支承部件的一个示例的第二模具42之间。在第一模具41设置有与流体流路16的形状对应的凸出部41a。与第一模具41的凸出部41a相对置的第二模具42的表面形成为平坦的形状。
接下来，如图4C所示那样，使第一模具41与第二模具42进行模具闭合，通过给定的紧固力对导电性碳片31与树脂片32的层叠体进行挤压。由此，在导电性碳片31的第一模具41侧的表面形成流体流路16，同时在导电性碳片31的第一模具41侧的表层部分形成表皮层18。另外，此时，在导电性碳片31的树脂片32侧的表层部分也形成表皮层18a。
接下来，如图4D所示那样，使第一模具41与第二模具42进行模具分开。
接下来，如图4E所示那样，从形成有流体流路16的导电性碳片31将树脂片32进行剥离。此时，与树脂片32一并除去表皮层18a，导电性碳片31的树脂片32侧的表面的粗糙度比第一模具41侧的表面的粗糙度要大。换而言之，导电性碳片31的第一模具41侧的表面的粗糙度比树脂片32侧的表面的粗糙度要小。由此，来制造气体扩散层15。
根据本发明的实施方式的燃料电池，气体扩散层15的形成有流体流路16的表面的粗糙度小，所以，能够抑制所述剥离的问题，能够抑制耐久性的降低。另外，与气体扩散层15的催化剂层14相抵接的表面的粗糙度大，所以，该表面与催化剂层14的表面啮合，能够使得接触电阻较小。因此，能够更进一步提高发电性能。另外，根据上述构成，不必增加构成部件，且不必在隔板21形成流体流路16，所以，能够谋求燃料电池的低成本化。
另外，本发明并不限于上述实施方式，能够以其他的各种各样的形式来实施。例如，在上述中，利用了在阳极气体扩散层与阴极气体扩散层的两方均具有表皮层18的气体扩散层15，但本发明并不限于此。即，如图5所示那样，也可以利用阳极气体扩散层与阴极气体扩散层的其中一方具备表皮层18的气体扩散层15，而另一方则利用没有流体流路的现有的构成的气体扩散层115。即使在这种情况下，也能够获得提高发电性能的同时抑制耐久性的降低的效果。另外，在这种情况下，有必要在与气体扩散层115抵接的隔板121中形成流体流路116。
另外，如上所述地利用在阳极气体扩散层与阴极气体扩散层的其中一方具有表皮层18的气体扩散层15的情况下，该气体扩散层15优选被用于阴极侧。其理由如下所述。
图5所示那样，较之于在气体扩散层15中形成流体流路16的情况，在隔板122形成流体流路116的情况下，从流体流路至肋部的下方的催化剂层为止的距离变长。因此，在流体流路中流动的反应气体不易到达肋部的下方的催化剂层，所以，发电效率降低。在流体流路116中流动的反应气体为燃料气体(例如氢)的情况下，由于气体扩散性较好，所以，发电效率几乎不降低。相对于此，在流体流路116中流动的反应气体为氧化剂气体(例如氧)的情况下，由于气体扩散性较差，所以发电效率的降低变大。因此，通过将具有表皮层18的气体扩散层15用在阴极侧，能够抑制发电性能的降低。
另外，对于隔板，从小型化以及低成本化等的观点出发，希望尽可能地利用金属制的隔板。但是，不锈钢等的金属制的隔板由于比碳制的隔板等加工性较差，如图5所示的隔板121那样，难以形成流体流路。另外，在上述中虽省略了记载，在一对隔板的至少一方，一般形成有用于流过冷却水的冷却水流路。因此，难以在阳极侧与阴极侧的两方均利用平板状的金属制的隔板。在此，如图6所示那样，提出了将阳极隔板221A设为波板状的构造。根据这样构造，能够在阳极气体扩散层115A与阳极隔板221A之间形成燃料气体流路216A，同时，能够在阴极隔板21C与阳极隔板221A之间形成冷却水流路250。即，仅通过使金属制的隔板呈波板状进行折曲的简单加工，能够形成燃料气体流路216A与冷却水流路250的两方的流路。另外，能够在阴极隔板21C利用平板状的金属制的隔板。
另外，上述中，利用第一以及第二模具41、42来在气体扩散层15形成流体流路16以及表皮层18，但本发明并不限于此。例如，如图7所示那样，也可以利用作为沿着轴方向在圆柱形本体的表面设置有多个与流体流路16的形状对应的突条部51a的按压部件的一个示例的第一辊(roller)51与作为圆柱形的支承部件的一个示例的第二辊52。在这种情况下，在第一辊51与第二辊52之间，通过传送导电性碳片31与树脂片32的层叠体，能够在导电性碳片31形成流体流路16以及表皮层18、18a。其后，从形成了流体流路16的导电性碳片31剥离树脂片32而除去表皮层18a，由此能够制造本实施方式的气体扩散层15。
另外，如图8所示那样，也可以利用作为沿着轴圆周在圆柱形本体的表面设置有多个与流体流路16的形状对应的突条部51a的按压部件的一个示例的第一辊61与作为圆柱形的支承部件的一个示例的第二辊62。这种情况下，在第一辊61与第二辊62之间，通过传送导电性碳片31与树脂片32的层叠体，能够在导电性碳片31形成流体流路16以及表皮层18、18a。其后，从形成了流体流路16的导电性碳片31剥离树脂片32而除去表皮层18a，由此，能够制造本实施方式的气体扩散层15。
另外，在上述中，通过第一以及第二模具41、42的紧固力，在导电性碳片31的两表层部分形成表皮层18、18a，但本发明并不限于此。导电性碳片31例如也可以通过辊进行的压延来形成所希望的厚度。因此，通过辊的压延力，也可以在导电性碳片31的两表层部分预先形成表皮层18、18a。另外，也可以利用辊的压延力、第一以及第二模具41、42的紧固力的两方，在导电性碳片31的两表层部分形成表皮层18、18a。即，通过辊的压延力，而形成了比表皮层18、18a密度低的表皮层后，通过第一以及第二模具41、42的紧固力来形成表皮层18、18a。
另外，上述构成的MEA11并不仅限于高分子电解质型燃料电池，也可以适用于直接式甲醇型燃料电池。这种情况下，在形成有气体扩散层15的流体流路16中流过甲醇等的液体流体。
《实施例》
以下，对本发明的实施例的气体扩散层进行说明。
如下所述地制造本实施例的气体扩散层。
首先，作为碳类材料，通过混合机对乙炔黑(电化学工业制造：平均粒子径35μm)为50wt％、人造石墨(SEC碳公司制造：SGP品级，平均粒子径30μm)为30wt％、PTFE微粒(Daikin(ダイキン)制)为20wt％进行30分钟的搅拌，制造油墨(ink)。
接下来，利用辊对上述制作的油墨进行压延，来制作厚度为800μm的导电性碳片。
接下来，将上述制作的导电性碳片按照80mm×80mm的大小进行切断后，配置在厚度为50μm的特氟隆(注册商标)薄片之上。
接下来，将上述导电性碳片与特氟隆(注册商标)片的层叠体配置于第一模具与第二模具之间。第一以及第二模具构成为：外径为120mm×120mm，以使得成形品形状为60mm×60mm。另外，第一模具具有高度为0.5mm的流体流路形成用的凸出部。
接下来，在成形机(热压机：神藤金属工业所制NSF-100型)的热盘上将第一以及第二模具加热至150℃后，以30ton的模具紧固力进行模具闭合。
接下来，使第一以及第二模具进行模具分开，从成形机的热盘上取下。
接下来，从通过第一以及第二模具所成形的上述导电性碳片与特氟隆(注册商标)片的层叠体，将特氟隆(注册商标)片剥离后，在20分钟的期间，以0.1kgf/cm2的面压进行翘曲矫正。由此，来制作具备流体流路的气体扩散层。
接下来，对如上所述地制作的气体扩散层中的形成有流体流路的表面(以下，称之为流体流路面)与剥离了特氟隆(注册商标)片后的表面(以下，称之为剥离面)的表面形状实施分析的结果进行说明。
【表1】
  剥离面   流体流路面
  Sa(算术平均粗糙度)   1.33μm   0.22μm
  St(最大粗糙度)   10.16μm   2.13μm
  Sku(表面高度分布的尖)   3.03   3.31
  比表面积(水平面比)   112.8％   100.8％
上述表1表示利用3维SEM(ELIONIX公司制造：ERA-8800)对本实施例的气体扩散层的剥离面与流体流路面的表面粗糙度进行测量所得到的结果。图9A是表示利用3维SEM对本实施例的气体扩散层的剥离面的表面粗糙度进行测量所得到的结果的图。图9B是表示利用3维SEM对本实施例的气体扩散层的流体流路面的表面粗糙度进行测量所得到的结果的图。
通过上述表1以及图9，可知：较之于流体流路面，剥离面的表面粗糙度较大，且比表面积变大。
图10A是表示本实施例的气体扩散层的剥离面的表面SEM照片(ELIONIX公司制造：ERA-8800，倍率为3000倍)。图10B表示本实施例的气体扩散层的流体流路面的表面SEM照片(ELIONIX公司制造：ERA-8800，倍率为3000倍)。
通过图10A可知：在剥离面除去了对碳或者氟类树脂等进行按压紧固的高密度的表皮层，各处碳粒子露出。另外，通过图10B可知：流体流路面形成有对表面的碳或者氟类树脂等进行按压紧固的高密度的表皮层。
图11A是表示利用电子探针微量分析器(日本电子公司制造：JXA-8900。以下，称之为EPMA)对本实施例的气体扩散层的肋下方区域以环氧树脂进行填埋而研磨后的剖面的氟浓度分布进行测绘的结果的图。图11B表示利用电子探针微量分析器对本实施例的气体扩散层的流路下方区域以环氧树脂进行填埋而研磨后的剖面的氟浓度分布进行测绘的结果的图。图11A以及图11B中，浓淡中越浓的部分表示氟浓度越高。
通过图11A以及图11B可知：较之于肋下方区域，流路下方区域氟浓度较高。即，可知：较之于肋下方区域，流路下方区域被第一以及第二模具较强地压缩而成为密度较大的区域。
接下来，在本实施例的气体扩散层中，对接触电阻是否减小进行验证的结果进行说明。
在此，作为比较例，制作不对剥离面侧的表皮层进行剥离而留下的气体扩散层，进行了接触电阻的比较。另外，接触电阻的测量是通过对黄铜进行镀金得到的一对集电板来夹持本实施例或者比较例的气体扩散层，并对上述集电板间的电阻值进行测量来进行的。图12是表示改变上述集电板的面压时的上述集电板间的电阻值的推移的曲线图。图12中，实线表示本实施例的气体扩散层的电阻值的推移，虚线表示比较例的气体扩散层的电阻值的推移。
通过图12可知：本实施例的气体扩散层与比较例的气体扩散层相比，对于全部面压，电阻值变低。尤其是面压较低时，电阻值的差变大。因此，在具备本实施例的气体扩散层的燃料电池中，即使以更低的紧固力来对单体电池进行紧固时，也能够抑制接触电阻的增加，能够提高发电性能。
接下来，对具备本实施例的气体扩散层的燃料电池的发电性能进行说明。
在此，按以下所述那样地进行具备本实施例的气体扩散层的燃料电池的制作。
首先，在高分子电解质膜(DUPONT公司制造：Nafion112，注册商标)的两侧，通过喷雾法来涂布含铂的碳与电解质溶液的混合物，并使其干燥。该干燥后的上述混合物成为催化剂层。
接下来，使本实施例的气体扩散层的剥离面与上述催化剂层的外表面进行接触，并以面压为1kgf/cm2、温度为120℃进行热压。由此，制作MEA。
接下来，在上述制作的MEA的两个面上，依次层叠厚度为0.3mm的平板状的碳板(东海碳公司制造)、镀金的黄铜制的集电板，对其层叠体以紧固力5kgf/cm2进行紧固。由此，制作出具备本实施例的气体扩散层的燃料电池。
对如上所述地制作的燃料电池作为燃料气体而供给氢气体的同时，作为氧化剂气体而供给空气，来进行发电实验，得到了下述表2所示的数据。在此，燃料电池的发电条件被设为单体电池温度为75℃；阳极露点以及阴极露点为60℃；燃料气体利用率为70％；以及氧化剂气体利用率(Uo)为50％。另外，为了对气体扩散性进行评价，对氧化剂气体利用率(Uo)为90％下的电压值与O2增益也进行了测量。O2增益是表示将氧化剂气体从空气置换为O2(氧)时的电压差。O2增益越小，表示气体扩散性越好。
另外，作为比较例，制作在构成气体扩散层的导电性碳片中不形成流体流路而在碳制的隔板中形成流体流路的燃料电池，以上述发电条件来进行发电实验，对进行实验的结果以下述的表2来表示。
【表2】
 电压(V)  内部电阻(mΩ)   Uo90％下的电压(V)   O2增益(mV)
 实施例  0.710  7.8   0.695   89
 比较例  0.672  9.2   0.584   124
通过表2可知：较之于比较例，具备本实施例的气体扩散层的燃料电池中，电压高，内部电阻变低。另外，通过表2可知，关于将Uo设为90％时的电压，本实施例的燃料电池较比较例的燃料电池的电压高。另外，通过表2可知，关于O2增益，本实施例的燃料电池较比较例的燃料电池小。根据这些结果可确认：本实施例的燃料电池较比较例的燃料电池，其接触电阻低，且提高了气体扩散性。
(产业上的可利用性)
本发明的燃料电池能够提高发电性能同时还能抑制耐久性的降低，所以，对于诸如家庭用协同发生器系统、汽车用燃料电池，手机用燃料电池、备份用燃料电池等的用途是有用的。
对于本发明，参照添付附图，与优选的实施方式相关联地进行了充分记载，对于本领域的技术人员来说，进行各种变形或修正是显而易见的。只要这样的变形、修正没有超出添付的权利要求所述的本发明的范围，则其也应理解为被包含在本发明的保护范围内。
在2009年10月13日提出的日本国专利申请No.2009-236235号的说明书、附图以及权利要求书所揭示的内容，整体被参照并被引入本说明书中。

Claims (8)

1.一种燃料电池，其在高分子电解质膜的两个面依次层叠有催化剂层、气体扩散层以及隔板，其中，
所述高分子电解质膜的至少一个表面侧所设置的气体扩散层由导电性碳片构成，在所述气体扩散层的与所述隔板抵接的表面形成流体流路，且所述气体扩散层的形成有该流体流路的表面的粗糙度小于所述气体扩散层的与所述催化剂层抵接的表面的粗糙度。
2.根据权利要求1所述的燃料电池，其中，
所述气体扩散层的与所述隔板抵接的表面、和所述气体扩散层的与所述催化剂层抵接的表面之间的算术平均粗糙度的差为0.1μm以上且4.95μm以下。
3.根据权利要求1所述的燃料电池，其中，
所述气体扩散层的与所述隔板抵接的表面、和所述气体扩散层的与所述催化剂层抵接的表面之间的算术平均粗糙度的差为1.0μm以上且4.95μm以下。
4.根据权利要求1所述的燃料电池，其中，
所述气体扩散层的与所述隔板抵接的表面的算术平均粗糙度为0.05μm以上且1.0μm以下，
并且所述气体扩散层的与所述催化剂层抵接的表面的算术平均粗糙度为1.0μm以上且5.0μm以下。
5.根据权利要求1所述的燃料电池，其中，
所述气体扩散层的位于相互相邻的流体流路之间的肋部的下方区域的密度小于所述流体流路的下方区域的密度。
6.根据权利要求1所述的燃料电池，其中，
所述导电性碳片由在炭黑、石墨、膨胀石墨以及碳纤维中的至少一种、和氟类树脂构成。
7.根据权利要求6所述的燃料电池，其中，
所述氟类树脂为聚四氟乙烯。
8.一种燃料电池的制造方法，其中该燃料电池采用了在与隔板抵接的表面形成有流体流路的气体扩散层，
所述燃料电池的制造方法包括以下步骤：
在按压部件与支承部件之间，配置导电性碳片与树脂片的层叠体，其中所述按压部件具有与所述流体流路的形状相对应的凸出部，
通过所述按压部件与所述支承部件对所述层叠体进行按压，在所述导电性碳片的表面形成所述流体流路，
从形成有所述流体流路的所述导电性碳片剥离所述树脂片来制作所述气体扩散层。
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