JP6887100B2 - 膜電極接合体および電気化学式水素ポンプ - Google Patents

膜電極接合体および電気化学式水素ポンプ Download PDF

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Description

本開示は、膜電極接合体および電気化学式水素ポンプに関する。
近年、地球の温暖化などの環境問題、石油資源の枯渇などのエネルギー問題から、化石燃料に代わるクリーンな代替エネルギー源として、水素が注目されている。水素は燃焼しても基本的に水しか放出せず、地球温暖化の原因となる二酸化炭素が排出されずかつ窒素酸化物などもほとんど排出されないので、クリーンエネルギーとして期待されている。また、水素を燃料として高効率に利用する装置として、例えば、燃料電池があり、自動車用電源向け、家庭用自家発電向けに、燃料電池の開発および普及が進んでいる。
来るべき水素社会では、水素を製造することに加えて、水素を高密度で貯蔵し、小容量かつ低コストで輸送または利用し得る技術開発が求められている。特に、分散型のエネルギー源となる燃料電池の普及の促進には、燃料供給インフラを整備する必要がある。そこで、燃料供給インフラにおいて、水素を安定的に供給するために、高純度の水素を精製および昇圧する様々な提案が行われている。
例えば、電解質膜に設けられたアノードとカソードとの間に電圧をかけて、アノード側に供給された水を電気分解することで、カソード側に高圧状態の水素を製造する高圧水素製造装置が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
また、水素（カソードガス）が高圧になっても、電解質膜とカソード給電体との接触抵抗が増加しにくくなるように、皿バネまたはコイルバネなどを用いてカソード給電体を電で解質膜に押圧して密着させ得る押圧手段が提案されている（例えば、特許文献２参照）。
特開２００１−３４２５８７号公報 特開２００６−７０３２２号公報
しかし、従来例は、電解質膜とアノード給電体との間の接触抵抗の増加を軽減することについて十分に検討されていない。
本開示の一態様（aspect）は、このような事情に鑑みてなされたものであり、従来に比べて、電解質膜（アノード触媒層）とアノードガス拡散層との間の接触抵抗の増加を軽減し得る膜電極接合体を提供する。また、本開示の一態様は、このような膜電極接合体を備える電気化学式水素ポンプを提供する。
上記課題を解決するため、本開示の一態様の膜電極接合体は、一対の主面を備える電解質膜と、前記電解質膜の一方の主面に設けられたカソード触媒層と、前記電解質膜の他方の主面に設けられたアノード触媒層と、前記カソード触媒層に設けられたカソードガス拡散層と、前記アノード触媒層に設けられたアノードガス拡散層と、を備え、前記アノードガス拡散層は、ガスが通過する複数の通気孔を備える金属鋼板を備え、前記アノード触媒層に隣接する前記金属鋼板の主面は、凹凸が設けられ、前記金属鋼板の厚み方向における前記凹凸の高さの差が、前記電解質膜の厚みよりも小さい。
また、本開示の一態様の膜電極接合体は、一対の主面を備える電解質膜と、前記電解質膜の一方の主面に設けられたカソード触媒層と、前記電解質膜の他方の主面に設けられたアノード触媒層と、前記カソード触媒層に設けられたカソードガス拡散層と、前記アノード触媒層に設けられたアノードガス拡散層と、を備え、前記アノードガス拡散層は、ガスが通過する複数の通気孔を備える金属鋼板を備え、前記アノード触媒層に隣接する前記金属鋼板の主面は、凹凸が設けられ、前記アノード触媒層に隣接する前記金属鋼板の主面の表面粗さＲａは、前記電解質膜の厚みよりも小さい。
また、本開示の一態様の電気化学式水素ポンプは、前記カソード触媒層および前記アノード触媒層の間に電圧を印加する電圧印加器と、上記の膜電極接合体とを備える。
本開示の一態様の膜電極接合体および電気化学式水素ポンプは、従来に比べて、電解質膜（アノード触媒層）とアノードガス拡散層との間の接触抵抗の増加を軽減し得るという効果を奏する。
図１は、実施形態の膜電極接合体および電気化学式水素ポンプの一例を示す図である。 図２は、実施形態の膜電極接合体および電気化学式水素ポンプの一例を示す図である。 図３は、実施形態の電気化学式水素ポンプのカソードガス拡散デバイスの一例を示す図である。 図４は、実施形態の電気化学式水素ポンプのアノードガス拡散デバイスの一例を示す図である。 図５は、アノードガス拡散層の一例を示す図である。 図６は、実施形態の電気化学式水素ポンプの単セルの締結動作の一例を示す図である。 図７は、実施形態の変形例の膜電極接合体の一例を示す図である。 図８は、実施形態の第１実施例の膜電極接合体の一例を示す図である。 図９は、実施形態の第２実施例の膜電極接合体の一例を示す図である。 図１０は、実施形態の第３実施例の膜電極接合体の一例を示す図である。 図１１は、実施形態の第４実施例の膜電極接合体の一例を示す図である。
特許文献２では、上記のとおり、電解質膜とカソード給電体との接触抵抗の増加を軽減する構成の検討が行われているが、電解質膜とアノード給電体との間の接触抵抗の増加を軽減する構成については十分に検討されていない。
そこで、発明者らは、鋭意検討の結果、電解質膜（アノード触媒層）とアノードガス拡散層との間の接触抵抗の増加を軽減すべく、アノード触媒層に隣接する、本来凹凸が少なく平坦な金属鋼板の主面に、凹凸を設けるという着想に到達した。
すなわち、本開示の第１の態様の膜電極接合体は、一対の主面を備える電解質膜と、電解質膜の一方の主面に設けられたカソード触媒層と、電解質膜の他方の主面に設けられたアノード触媒層と、カソード触媒層に設けられたカソードガス拡散層と、アノード触媒層に設けられたアノードガス拡散層と、を備え、アノードガス拡散層は、ガスが通過する複数の通気孔を備える金属鋼板を備え、アノード触媒層に隣接する金属鋼板の主面は、凹凸が設けられ、金属鋼板の厚み方向における凹凸の高さの差が、電解質膜の厚みよりも小さい。
また、本開示の第２の態様の膜電極接合体は、一対の主面を備える電解質膜と、電解質膜の一方の主面に設けられたカソード触媒層と、電解質膜の他方の主面に設けられたアノード触媒層と、カソード触媒層に設けられたカソードガス拡散層と、アノード触媒層に設けられたアノードガス拡散層と、を備え、アノードガス拡散層は、ガスが通過する複数の通気孔を備える金属鋼板を備え、アノード触媒層に隣接する金属鋼板の主面は、凹凸が設けられ、アノード触媒層に隣接する金属鋼板の主面の表面粗さＲａは、電解質膜の厚みよりも小さい。
かかる構成によると、第１の態様および第２の態様の膜電極接合体は、従来に比べて、電解質膜（アノード触媒層）とアノードガス拡散層との間の接触抵抗の増加を軽減し得る。
ここで、表面粗さＲａは、ＪＩＳ Ｂ０６０１：２００１に従う。
具体的には、金属鋼板の主面と電解質膜（アノード触媒層）の主面とは、金属鋼板の主面に凹凸に沿って面状に隣接する。すると、金属鋼板の主面に凹凸を設けることにより、金属鋼板の主面と電解質膜（アノード触媒層）の主面との間の接触面積を大きく取ることができる。よって、金属鋼板の主面に、所定寸法以上の凹凸を設けない場合に比べて両者間の接触抵抗の増加が軽減される。
ここで、金属鋼板の厚み方向における凹凸の高さの差が大きい程、金属鋼板の主面と電解質膜（アノード触媒層）の主面とが凹凸に沿って面状に隣接する際に、凹凸による電解質膜（アノード触媒層）の損傷の可能性が高くなる。しかし、第１の態様の膜電極接合体は、このような凹凸の高さの差が電解質膜の厚みよりも小さいので、凹凸による電解質膜（アノード触媒層）の変形（伸び）が抑制され、上記の可能性を低減できる。また、金属鋼板の主面の表面粗さＲａが大きい程、金属鋼板の主面と電解質膜（アノード触媒層）の主面とが凹凸に沿って面状に隣接する際に、凹凸による電解質膜（アノード触媒層）の損傷の可能性が高くなる。しかし、第２の態様の膜電極接合体は、このような表面粗さＲａが電解質膜の厚みよりも小さいので、凹凸による電解質膜（アノード触媒層）の変形（伸び）が抑制され、上記の可能性を低減できる。
つまり、本態様の膜電極接合体では、金属鋼板の主面の凹凸による電解質膜（アノード触媒層）の損傷の可能性を低減しながら、金属鋼板の主面と電解質膜（アノード触媒層）の主面との間の接触面積を適切に確保し得る。
本開示の一態様の電気化学式水素ポンプは、上記のカソード触媒層およびアノード触媒層の間に電圧を印加する電圧印加器と、第１の態様または第２の態様の膜電極接合体とを備える。
第１の態様または第２の態様の膜電極接合体は、上記のとおり、従来に比べて、電解質膜（アノード触媒層）とアノードガス拡散層との間の接触抵抗の増加を軽減し得る。よって、本態様の電気化学式水素ポンプは、この膜電極接合体に所望の電圧を印加する際の電気化学式水素ポンプに必要な消費電力の増加を抑制できる。
以下、添付図面を参照しつつ、実施形態、実施形態の変形例および実施形態の第１実施例−第４実施例の具体例について説明する。以下で説明する具体例は、いずれも上記の各態様の一例を示すものである。よって、以下で示される形状、材料、構成要素、構成要素の配置位置および接続形態などは、請求項に記載されていない限り、上記の各態様を限定するものではない。また、以下の構成要素のうち、本態様の最上位概念を示す独立請求項に記載されていない構成要素については、任意の構成要素として説明される。また、図面において、同じ符号が付いたものは、説明を省略する場合がある。また、図面は理解しやすくするために、それぞれの構成要素を模式的に示したもので、形状および寸法比などについては正確な表示ではない場合がある。
（実施形態）
［装置構成］
図１および図２は、実施形態の膜電極接合体および電気化学式水素ポンプの一例を示す図である。図２は、図１のＡ部の拡大図である。
図２に示すように、本実施形態の膜電極接合体１００Ｂは、電解質膜１４と、カソード触媒層１５と、アノード触媒層１６と、カソードガス拡散層３１と、アノードガス拡散層２４と、を備える。
また、図１および図２に示すように、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００は、膜電極接合体１００Ｂと、電圧印加器１９と、を備える。
ここで、アノードガス拡散デバイス９は、アノードガス拡散層２４を備えるアノード本体１、アノードガス流路板５およびアノード端板１０で構成されている。また、カソードガス拡散デバイス３３は、カソードガス拡散層３１およびカソードセパレータ３２で構成されている。この場合、電気化学式水素ポンプ１００の単セル１００Ａは、電解質膜１４と、カソード触媒層１５と、アノード触媒層１６と、カソードガス拡散デバイス３３と、アノードガス拡散デバイス９と、を備える。
よって、図１の電気化学式水素ポンプ１００は、３段の単セル１００Ａが積層されたスタックを構成しているが、単セル１００Ａの段数はこれに限定されない。つまり、単セル１００Ａの段数は、電気化学式水素ポンプ１００の水素量などの運転条件をもとに適宜の数に設定することができる。
締結器２７は、膜電極接合体１００Ｂを締結する。つまり、膜電極接合体１００Ｂを備える単セル１００Ａを複数個、積層状態で適切に保持するには、単セル１００Ａの最上層のカソードガス拡散デバイス３３の端面および最下層のアノードガス拡散デバイス９の端面をそれぞれ、図示しない絶縁板などを介して端板２６Ｕおよび端板２６Ｄで挟み、単セル１００Ａに所望の締結圧をかける必要がある。そこで、端板２６Ｕおよび端板２６Ｄの適所に、単セル１００Ａに締結圧をかけるための皿ばねなどを備える複数の締結器２７が設けられている。
締結器２７は、膜電極接合体１００Ｂを締結できれば、どのような構成であってもよい。締結器２７として、例えば、端板２６Ｕおよび端板２６Ｄの間を貫通するボルト、および皿ばね付きナットなどを例示できる。
端板２６Ｕには、カソードガス拡散層３１からのカソードガスが流通するカソードガス導出配管３０が設けられている。つまり、カソードガス導出配管３０は、積層状態の単セル１００Ａに設けられた筒状のカソードガス導出マニホルド（図示せず）に連通している。なお、カソードガス拡散デバイス３３およびアノードガス拡散デバイス９の間には、平面視において、カソードガス導出マニホルドを囲むように図示しないＯリングなどのシール部材が設けられ、カソードガス導出マニホルドが、このシール部材で適切にシールされている。
また、端板２６Ｕには、アノードガス拡散デバイス９からの余剰のアノードガスが流通するアノードガス導出配管２９も設けられている。つまり、アノードガス導出配管２９は、積層状態の単セル１００Ａに設けられた筒状のアノードガス導出マニホルド２９Ａに連通している。なお、カソードガス拡散デバイス３３およびアノードガス拡散デバイス９の間には、平面視において、アノードガス導出マニホルド２９Ａを囲むようにＯリングなどのシール部材４０が設けられ、アノードガス導出マニホルド２９Ａが、シール部材４０で適切にシールされている。
端板２６Ｄには、アノードガス拡散デバイス９に供給されるアノードガスが流通するアノードガス導入配管２８が設けられている。つまり、アノードガス導入配管２８は、積層状態の単セル１００Ａに設けられた筒状のアノードガス導入マニホルド２８Ａに連通している。なお、カソードガス拡散デバイス３３およびアノードガス拡散デバイス９の間には、平面視において、アノードガス導入マニホルド２８Ａを囲むようにＯリングなどのシール部材４０が設けられ、アノードガス導入マニホルド２８Ａが、シール部材４０で適切にシールされている。
電解質膜１４は、一対の主面を備える。電解質膜１４は、プロトン（Ｈ＋）を透過可能なプロトン伝導性高分子膜である。電解質膜１４はプロトン伝導性高分子膜であれば、どのような膜であってもよい。例えば、電解質膜１４として、フッ素系高分子電解質膜などを挙げることができる。具体的には、例えば、Ｎａｆｉｏｎ（登録商標、デュポン社製）、Ａｃｉｐｌｅｘ（商品名、旭化成株式会社製）などを用いることができる。
カソード触媒層１５は、電解質膜１４の一方の主面（例えば、おもて面）に設けられている。なお、平面視において、カソード触媒層１５の周囲を囲むようにＯリング、ガスケットなどのシール部材４１が設けられ、カソード触媒層１５が、シール部材４１で適切にシールされている。つまり、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００は、カソードセパレータ３２の凹部３５（図３参照）の外周のカソードセパレータ３２上に、カソードガス拡散層３１を流れるカソードガス（水素）の漏洩をシールするシール構造を備える。これにより、カソードセパレータ３２の主面を利用して、カソード触媒層１５およびカソードガス拡散層３１を適切にシールできる。カソード触媒層１５は、例えば、触媒金属として白金を含むが、これに限定されない。
カソードガス拡散デバイス３３のカソードガス拡散層３１は、カソード触媒層１５に設けられている。カソードガス拡散デバイス３３の詳細な構成は後で説明する。
アノード触媒層１６は、電解質膜１４の他方の主面（例えば、うら面）に設けられている。なお、平面視において、アノード触媒層１６の周囲を囲むようにＯリング、ガスケットなどのシール部材４２が設けられ、アノード触媒層１６が、シール部材４２で適切にシールされている。つまり、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００は、アノードガス拡散層２４の外周のアノード本体１上に、アノードガス拡散層２４を流れるアノードガスの漏洩をシールするシール構造を備える。これにより、アノード本体１の主面を利用して、アノード触媒層１６およびアノードガス拡散層２４を適切にシールできる。アノード触媒層１６は、例えば、触媒金属としてＲｕＩｒＦｅＯｘを含むが、これに限定されない。
アノードガス拡散デバイス９のアノードガス拡散層２４は、アノード触媒層１６に設けられている。アノードガス拡散デバイス９の詳細な構成は後で説明する。
カソード触媒層１５もアノード触媒層１６も、触媒の調製方法としては、種々の方法を挙げることができるので、特に限定されない。例えば、触媒の担体としては、導電性多孔質物質粉末、炭素系粉末などを挙げることができる。炭素系粉末としては、例えば、黒鉛、カーボンブラック、電気導電性を有する活性炭などの粉末を挙げることができる。カーボンなどの担体に、白金若しくは他の触媒金属を担持する方法は、特に限定されない。例えば、粉末混合または液相混合などの方法を用いてもよい。後者の液相混合としては、例えば、触媒成分コロイド液にカーボンなどの担体を分散させ、吸着させる方法などが挙げられる。また、必要に応じて活性酸素除去材を担体として、白金若しくは他の触媒金属を上記と同様の方法で担持することができる。白金などの触媒金属の担体への担持状態は、特に限定されない。例えば、触媒金属を微粒子化し、高分散で担体に担持してもよい。
電圧印加器１９は、カソード触媒層１５およびアノード触媒層１６の間に電圧を印加する。具体的には、電圧印加器１９の低電位側端子は、導電性のカソードガス拡散デバイス３３に接続され、電圧印加器１９の高電位側端子が、導電性のアノードガス拡散デバイス９に接続されている。電圧印加器１９は、カソード触媒層１５およびアノード触媒層１６の間に電圧を印加できれば、どのような構成であってもよい。電圧印加器１９は、印加する電圧を調整可能であってもよい。この場合、電圧印加器１９は、直流電源の場合、ＤＣ／ＤＣコンバータ、交流電源の場合、ＡＣ／ＤＣコンバータを備える。
［カソードガス拡散デバイスの構成］
図３は、実施形態の電気化学式水素ポンプのカソードガス拡散デバイスの一例を示す図である。
カソードガス拡散デバイス３３は、上記のとおり、カソードガス拡散層３１と、カソードセパレータ３２と、を備える。
カソードガス拡散層３１は、電解質膜１４と対向していないカソード触媒層１５の主面上に設けられている。また、カソードガス拡散層３１は、所望の弾性、所望の電気伝導性および所望のガス通気性を備えていれば、どのような構成であってもよい。例えば、カソードガス拡散層３１は、図示しない金属繊維の焼結体で構成されていてもよい。金属繊維の材質は、例えば、ステンレススチール、チタン、チタン合金、アルミニウム合金などであってもよい。なお、この金属繊維の材質は例示であって、本例に限定されない。
本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００では、カソードセパレータ３２は、カソードガス拡散層３１から導出されたカソードガスが流れる凹部３５を備える。
また、カソードガス拡散層３１は、凹部３５に収納されるとともに、締結器２７による膜電極接合体１００Ｂの締結前に、凹部３５からその厚み方向に、はみ出して配設されている。凹部３５からのカソードガス拡散層３１の厚み方向のはみ出し量Ｅｃｄは、電気化学式水素ポンプ１００の動作時に、アノードガス拡散層２４、アノード触媒層１６および電解質膜１４のそれぞれの圧縮量などを考慮して適宜の値に設定される。
カソードセパレータ３２は、カソードガスが流れるマニホルド孔３２Ｃと、凹部３５内のカソードガスをマニホルド孔３２Ｃに導出するカソードガス連通経路３２Ｂとを備える。
本実施形態のカソードガス拡散デバイス３３では、カソードガス連通経路３２Ｂは、マニホルド孔３２Ｃとカソードガス拡散層３１とを連通する連通孔で構成されている。この連通孔は、例えば、図３に示す如く、凹部３５の底面から、カソードセパレータ３２の厚み方向に形成されたマニホルド孔３２Ｃにまで延伸していてもよい。また、単セル１００Ａが積層された場合、筒状のカソードガス導出マニホルドが、アノードガス拡散デバイス９に設けられたマニホルド孔３２Ａ（図４参照）と、マニホルド孔３２Ｃとによって形成される。これにより、カソードガス拡散層３１からカソードガス連通経路３２Ｂを通じて高圧状態のカソードガスを取り出すことができる。
［アノードガス拡散デバイスの構成］
図４は、実施形態の電気化学式水素ポンプのアノードガス拡散デバイスの一例を示す図である。図４（ａ）は、アノードガス拡散デバイス９のアノード本体１を平面視した図である。図４（ｂ）は、アノードガス拡散デバイス９のアノードガス流路板５を平面視した図である。図４（ｃ）は、アノードガス拡散デバイス９のアノード端板１０を平面視した図である。
図４（ｄ）は、アノードガス拡散デバイス９の断面図である。つまり、図４（ｄ）では、図４（ａ）、図４（ｂ）および図４（ｃ）に平面視で示された部材が積層された場合のＤ−Ｄ部に対応するアノードガス拡散デバイス９の断面が示されている。
図４（ｄ）に示すように、アノードガス拡散デバイス９は、アノード本体１と、アノードガス流路板５と、アノード端板１０を備える。
図４（ａ）および図４（ｄ）に示すように、アノード本体１は、アノードガス拡散層２４と、アノードガス導入用のマニホルド孔３およびアノードガス導出用のマニホルド孔４と、を備える。アノード本体１は、例えば、ステンレススチール、チタン、チタン合金、アルミニウム合金などの金属で構成されていてもよい。アノード本体１の厚みは、数百μｍ程度（例えば、約４００μｍ程度）であってもよい。これらの材質および厚みは例示であって、本例に限定されない。
アノードガス拡散層２４は、アノード触媒層１６に設けられている。アノードガス拡散層２４の詳細な構成は後で説明する。
アノードガス流路板５は、アノード本体１の主面上に設けられている。本実施形態のアノードガス拡散デバイス９では、アノードガス流路板５は、アノード本体１の主面と面接触するように設けられている。
アノードガス流路板５の材質として、例えば、ステンレススチール、チタン、チタン合金、アルミニウム合金などを用いることができる。アノードガス流路板５の厚みは、数十μｍ程度（例えば、約５０μｍ程度）であってもよい。これらの材質および厚みは例示であって、本例に限定されない。
図４（ｂ）および図４（ｄ）に示すように、アノードガス流路板５は、アノードガス導入用のマニホルド孔７およびアノードガス導出用のマニホルド孔８と、アノードガス流路６と、を備える。
マニホルド孔７およびマニホルド孔８はそれぞれ、アノード本体１のマニホルド孔３およびマニホルド孔４のそれぞれと対置するように配されている。
本実施形態のアノードガス拡散デバイス９では、アノードガス流路板５のアノードガス流路６は、マニホルド孔７と連通し、マニホルド孔８に向けて直線状に延伸するとともにマニホルド孔８とは連通しない複数のスリット孔３６Ｄと、マニホルド孔８と連通し、マニホルド孔７に向けて直線状に延伸するとともにマニホルド孔７とは連通しない複数のスリット孔３６Ｕと、で構成されている。つまり、アノードガス流路板５は、スリット孔３６Ｄを備える第１金属層５Ｄとスリット孔３６Ｕを備える第２金属層５Ｕとを、これらのスリット孔３６Ｄおよびスリット孔３６Ｕ同士が重なり合うように一体的に接合することにより形成されている。そして、スリット孔３６Ｄおよびスリット孔３６Ｕ同士の重なり合う部分が、アノードガス流路板５を貫通するアノードガス流路６のスリット孔３６を構成している。この場合、マニホルド孔７は、複数のアノードガス流路６の一端と連通することで、アノードガス拡散層２４へのアノードガス導入に用いられる。つまり、アノードガス流路６のスリット孔３６とアノードガス拡散層２４との接触部分を通過したアノードガスが、アノードガス拡散層２４へ送られる。また、マニホルド孔８は、複数のアノードガス流路６の他端と連通することで、アノードガス拡散層２４からのアノードガス導出に用いられる。
アノード端板１０は、アノードガス流路板５の主面のうち、アノード本体１と対向していない主面（以下、反対面）上に設けられている。具体的には、アノードガス流路板５の複数のスリット孔３６が、アノード端板１０によって反対面から覆われている。
アノード端板１０の材質としては、例えば、ステンレススチール、チタン、チタン合金、アルミニウム合金などを用いることができる。アノード端板１０の厚みは、数十μｍ程度（例えば、約５０μｍ程度）であってもよい。これらの材質および厚みは例示であって、本例に限定されない。
また、アノード端板１０は、アノードガス導入用のマニホルド孔１１およびアノードガス導出用のマニホルド孔１２を備える。アノード端板１０のマニホルド孔１１およびマニホルド孔１２はそれぞれ、アノードガス流路板５のマニホルド孔７およびマニホルド孔８のそれぞれと対置するように配されている。
以上により、単セル１００Ａが積層される場合、アノードガス導入マニホルド２８Ａが、マニホルド孔１１とマニホルド孔７とマニホルド孔３とカソードセパレータ３２のマニホルド孔とによって形成されている。アノードガス導出マニホルド２９Ａが、マニホルド孔１２とマニホルド孔８とマニホルド孔４とカソードセパレータ３２のマニホルド孔とによって形成されている。
本実施形態のアノードガス拡散デバイス９では、アノード端板１０とアノードガス流路板５とアノード本体１とが、溶接、ロウ付け、溶着などで金属接合させて一体的に結合されていてもよい。例えば、アノード端板１０の主面とアノードガス流路板５の主面とアノード本体１の主面とが、拡散接合などにより面接合が行われていてもよい。これにより、アノード端板１０とアノードガス流路板５とアノード本体１とを機械的な締結部材で固定して積層する場合に比べて、互いの接合部の空隙が消失するのでアノードガス拡散デバイス９の接触抵抗（電気抵抗）を低減できる。すると、アノードガス拡散デバイス９に所望の電圧を印加する場合、電気化学式水素ポンプ１００に必要な消費電力の増加を抑制できる。
次に、図面を参照しながら、アノードガス拡散層２４の詳細について説明する。
図５は、アノードガス拡散層の一例を示す図である。図５（ａ）は、アノードガス拡散層２４の金属鋼板５２を側面視した図である。図５（ｂ）は、金属鋼板５２のＢ−Ｂ部を平面視した図である。図５（ｃ）は、金属鋼板５２の主面５２Ｓの凹凸形状を示した図である。
図５に示すように、アノードガス拡散層２４は、金属鋼板５２を備える。そして、この金属鋼板５２は、ガスが通過する複数の通気孔５１を備える。なお、金属鋼板５２の具体例は、第１実施例および第２実施例で説明する。
ここで、アノード触媒層１６に隣接する金属鋼板５２の主面５２Ｓは、凹凸が設けられ、金属鋼板５２の厚み方向における凹凸の高さの差Ｔｋが、電解質膜１４の厚みよりも小さい。また、金属鋼板の主面の表面粗さＲａは、電解質膜１４の厚みよりも小さい。つまり、図５（ｂ）および図５（ｃ）に示す如く、金属鋼板５２の主面５２Ｓのうち、通気孔５１以外の部分（例えば、Ｃ部）に、上記の凹凸が設けられている。
金属鋼板５２の主面５２Ｓの凹凸形状は、例えば、金属鋼板５２の表面にダル仕上げなどを施すことにより、３次元状に形成できる。また、ダル仕上げにおいて、金属鋼板５２の厚み方向における凹凸の高さの差Ｔｋ、および金属鋼板の主面の表面粗さＲａを制御することができる。なお、以上の金属鋼板５２の主面５２Ｓの凹凸の形成方法は例示であって、本例に限定されない。ダル仕上げは、例えば、ブラスト加工で実現できる。
［締結器による単セルの締結動作］
図６は、実施形態の電気化学式水素ポンプの単セルの締結動作の一例を示す図である。
なお、図６には、カソードセパレータ３２、カソードガス拡散層３１、電解質膜１４の主面のそれぞれにカソード触媒層１５およびアノード触媒層１６がそれぞれ塗布された部材（以下、電解質膜（触媒層付）１４Ａ）、アノードガス拡散層２４を備えるアノード本体１の断面、が示されている。
まず、図６（ａ）に示すように、カソードガス拡散層３１と、電解質膜（触媒層付）１４Ａと、アノードガス拡散層２４とが対向するように、これらが位置合わせされる。
次に、図６（ｂ）に示すように、カソードガス拡散層３１、電解質膜（触媒層付）１４Ａおよびアノードガス拡散層２４が積層される。このとき、カソードガス拡散層３１と電解質膜（触媒層付）１４Ａとアノードガス拡散層２４とは接触するが、締結器２７による締結力は付与されていないので、カソードセパレータ３２の主面と電解質膜（触媒層付）１４Ａとの間には、カソードガス拡散層３１の厚み方向のはみ出し量Ｅｃｄ相当の隙間が形成されている。
次に、図６（ｃ）に示すように、締結器２７による膜電極接合体１００Ｂの締結が行われる。すると、締結器２７の締結力により、カソードガス拡散層３１が圧縮されるとともに、カソードガス拡散層３１の主面と電解質膜（触媒層付）１４Ａの主面とアノードガス拡散層２４の主面とが密着する。この場合、カソードガス拡散層３１の圧縮量（厚み）は、上記のはみ出し量Ｅｃｄと等しい。つまり、カソードセパレータ３２の主面と電解質膜（触媒層付）１４Ａとの間の隙間が消失するので、カソードガス拡散層３１の圧縮前の元の厚みＴ１から圧縮後の厚みＴ２を引いた値が、上記のはみ出し量Ｅｃｄと等しい。
以上により、電気化学式水素ポンプ１００の運転前の電気化学式水素ポンプ１００の単セル１００Ａの締結が完了する。
［電気化学式水素ポンプの動作］
以下、図面を参照しながら、実施形態の電気化学式水素ポンプ１００の動作（運転）の一例を説明する。
なお、以下の動作の一部または全部は、図示しない制御器の制御プログラムにより行われても構わない。制御器は、制御機能を有するものであれば、どのような構成であっても構わない。制御器は、例えば、演算回路と、制御プログラムを記憶する記憶回路と、を備える。演算回路として、例えば、ＭＰＵ、ＣＰＵなどが例示される。記憶回路として、例えば、メモリが例示される。制御器は、集中制御を行う単独の制御器で構成されていてもよいし、互いに協働して分散制御を行う複数の制御器で構成されていてもよい。
まず、電圧印加器１９により、カソードセパレータ３２とアノードガス拡散デバイス９との間に電圧を印加する。
次に、アノードガス導入配管２８を通じて、アノードガスがアノードガス拡散デバイス９に供給される。具体的には、図４のマニホルド孔７にアノードガス導入配管２８からアノードガスが供給される。すると、マニホルド孔７は、アノードガス流路板５のアノードガス流路６の一端と連通しているので、マニホルド孔７からアノードガス流路６にアノードガスが送られる。
このとき、アノードガス流路６を流通するアノードガスの一部は、アノード本体１のアノードガス拡散層２４へ送られる。アノードガス拡散層２４はガス拡散作用を備えるので、アノードガス流路６からアノードガス流路板５と対向していないアノードガス拡散層２４の主面（以下、反対面）へと向かうアノードガスが、アノードガス拡散層２４で均一に拡散されながら、この反対面を通過できる。これにより、アノードガス拡散層２４の反対面に配されたアノード触媒層１６に均一にアノードガスが供給される。なお、上記の反対面を通過しなかった余剰のアノードガスは、アノードガス流路板５のアノードガス流路６の他端と連通したマニホルド孔８に送られ、アノードガス導出配管２９へ排出される。なお、アノードガスとして、例えば、水素含有の改質ガス、水電解法で生成される水素含有ガスなどを挙げることができる。
以上により、アノードガス中の水素は、アノード触媒層１６上で電子を遊離してプロトン（Ｈ＋）となる（式（１））。遊離した電子は、電圧印加器１９を介してカソード触媒層１５へと移動する。
一方、プロトンは、水分子を同伴しながら電解質膜１４内を透過し、カソード触媒層１５に移動する。カソード触媒層１５では、電解質膜１４を透過したプロトンと、電子とによる還元反応が行われ、カソードガス（水素ガス）が発生する（式（２））。
これにより、ＣＯ２ガスなどの不純物を含む水素ガス（アノードガス）から高効率に水素ガスの純化が行われる。なお、アノードガスには、不純物としてＣＯガスを含有する場合がある。この場合、ＣＯガスは、アノード触媒層１６などの触媒活性を低下させるので、ＣＯガスは、図示しないＣＯ除去器（例えば、変成器、ＣＯ選択酸化器など）で除去する方がよい。
そして、カソードガス導出配管３０の圧損を増やし、電圧印加器１９の電圧Ｅを上げることで、カソードのガス圧Ｐ２が高圧になる。具体的には、アノードのガス圧Ｐ１、カソードのガス圧Ｐ２および電圧印加器１９の電圧Ｅの関係は、以下の式（３）で定式化される。
アノード：Ｈ２（低圧）→２Ｈ＋＋２ｅ− ・・・（１）
カソード：２Ｈ＋＋２ｅ−→Ｈ２（高圧） ・・・（２）
Ｅ＝（ＲＴ／２Ｆ）ｌｎ（Ｐ２／Ｐ１）＋ｉｒ・・・（３）
式（３）において、Ｒは気体定数（８.３１４５Ｊ／Ｋ・ｍｏｌ）、Ｔは温度（Ｋ）、Ｆはファラデー定数（９６４８５Ｃ／ｍｏｌ）、Ｐ２はカソードのガス圧、Ｐ１はアノードのガス圧、ｉは電流密度（Ａ／ｃｍ２）、ｒはセル抵抗（Ω・ｃｍ２）である。
式（３）から、電圧印加器１９の電圧Ｅを上げることで、カソードのガス圧Ｐ２を上昇させ得ることが容易に理解できる。なお、カソードガス導出配管３０の圧損は、例えば、カソードガス導出配管３０に設けられた開閉弁の開度により増減させることができる。
そして、カソードガス拡散層３１のガス圧が所定圧力以上になると、カソードガス導出配管３０の圧損を減らすことで（例えば、開閉弁の開度を大きくすることで）、カソードガス拡散層３１のカソードガスが、カソードガス導出配管３０を通じて図示しない高圧水素タンクへ充填される。一方、カソードガス拡散層３１のガス圧が所定圧力未満になると、カソードガス導出配管３０の圧損を増やすことで（例えば、開閉弁の開度を小さくすることで）、カソードガス拡散層３１と高圧水素タンクとが遮断される。これにより、高圧水素タンクのカソードガスが、カソードガス拡散層３１に逆流することが抑制される。
このようにして、電気化学式水素ポンプ１００により、高純度のカソードガス（水素ガス）が、所望の目標圧力に昇圧され、高圧水素タンクへ充填される。
以上のカソードガスの昇圧動作では、カソードのガス圧Ｐ２が高圧になることで、電解質膜１４、アノード触媒層１６およびアノードガス拡散層２４が押圧される。すると、この押圧によって、電解質膜１４、アノード触媒層１６およびアノードガス拡散層２４はそれぞれ圧縮される。このとき、カソード触媒層１５とカソードガス拡散層３１との間の密着性が低いと、両者間で隙間が生じやすい。仮に、カソード触媒層１５とカソードガス拡散層３１との間で隙間が生じる場合、両者間の接触抵抗が増加する。すると、電圧印加器１９で印加する電圧Ｅが増加することにより、電気化学式水素ポンプ１００の運転効率を低下させる恐れがある。
そこで、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００では、カソードガス拡散層３１は、締結器２７による膜電極接合体１００Ｂの締結前には、図３に示すように、カソードセパレータ３２の凹部３５からその厚み方向に、はみ出し量Εｃｄ分、はみ出すように構成されている。また、カソードガス拡散層３１は、膜電極接合体１００Ｂの締結では、図６（ｃ）に示すように、締結器２７によって、はみ出し量Εｃｄ分だけ圧縮されている。よって、アノードガス拡散層２４、アノード触媒層１６および電解質膜１４のそれぞれが圧縮変形した場合でも、カソードガス拡散層３１が、締結器２７による圧縮後の厚みから圧縮前の厚みに戻る方向に弾性変形することにより、カソードガス拡散層３１と電解質膜１４（カソード触媒層１５）との間の接触を適切に維持できる。
また、このとき、アノードガス拡散層２４、アノード触媒層１６および電解質膜１４のそれぞれが圧縮変形する際に、上記のとおり、電解質膜１４（アノード触媒層１６）とアノードガス拡散層２４とが、カソードガス拡散層３１のガス圧により押圧される。
よって、本実施形態の膜電極接合体１００Ｂは、従来に比べて、電解質膜１４（アノード触媒層１６）とアノードガス拡散層２４との間の接触抵抗の増加を軽減し得る。
具体的には、金属鋼板５２の主面５２Ｓと電解質膜１４（アノード触媒層１６）の主面とは、上記の押圧により金属鋼板５２の主面５２Ｓに凹凸に沿って面状に隣接する。すると、金属鋼板５２の主面５２Ｓに凹凸を設けることにより、金属鋼板５２の主面５２Ｓと電解質膜１４（アノード触媒層１６）の主面との間の接触面積を大きく取ることができる。よって、金属鋼板５２の主面５２Ｓに、所定寸法以上の凹凸を設けない場合に比べて両者間の接触抵抗の増加が軽減される。
ここで、金属鋼板５２の厚み方向における凹凸の高さの差Ｔｋが大きい程、金属鋼板５２の主面と電解質膜１４（アノード触媒層１６）の主面とが凹凸に沿って面状に隣接する際に、金属鋼板５２の主面５２Ｓの凹凸による電解質膜１４（アノード触媒層１６）の損傷の可能性が高くなる。しかし、本実施形態の膜電極接合体１００Ｂは、このような凹凸の高さの差Ｔｋが電解質膜１４の厚みよりも小さいので、凹凸による電解質膜１４（アノード触媒層１６）の変形（伸び）が抑制され、上記の可能性を低減できる。また、金属鋼板５２の主面５２Ｓの表面粗さＲａが大きい程、金属鋼板５２の主面５２Ｓと電解質膜１４（アノード触媒層１６）の主面とが凹凸に沿って面状に隣接する際に、金属鋼板５２の主面５２Ｓの凹凸による電解質膜１４（アノード触媒層１６）の損傷の可能性が高くなる。しかし、本実施形態の膜電極接合体１００Ｂは、このような表面粗さＲａが電解質膜１４の厚みよりも小さいので、凹凸による電解質膜１４（アノード触媒層１６）の変形（伸び）が抑制され、上記の可能性を低減できる。
つまり、本実施形態の膜電極接合体１００Ｂでは、金属鋼板５２の主面５２Ｓの凹凸による電解質膜１４（アノード触媒層１６）の損傷の可能性を低減しながら、金属鋼板５２の主面５２Ｓと電解質膜１４（アノード触媒層１６）の主面との間の接触面積を適切に確保し得る。
以上の構成により、本実施形態の電気化学式水素ポンプ１００は、本実施形態の膜電極接合体１００Ｂに所望の電圧を印加する際の電気化学式水素ポンプ１００に必要な消費電力の増加を抑制できる。
（変形例）
図７は、実施形態の変形例の膜電極接合体の一例を示す図である。図７には、アノードガス拡散層２４の金属鋼板１５２の主面１５２Ｓの凹凸形状が示されている。
実施形態の変形例の膜電極接合体１００Ｂは、第１の態様または第２の態様の膜電極接合体１００Ｂにおいて、アノード触媒層１６に隣接する金属鋼板１５２の主面１５２Ｓにメッキ層５５を備え、金属鋼板１５２の主面１５２Ｓの凹凸の深さＴｋが、メッキ層５５の膜厚みＴｍよりも深い深さである。また、実施形態の変形例の電気化学式水素ポンプ１００は、カソード触媒層１５およびアノード触媒層１６の間に電圧を印加する電圧印加器１９と、この膜電極接合体１００Ｂとを備える。
かかる構成によると、金属鋼板１５２の主面１５２Ｓに設けられたメッキ層５５により、金属鋼板１５２の主面１５２Ｓとアノード触媒層１６との間の接触抵抗を低減できるとともに、金属鋼板１５２を腐食から保護することができる。
メッキ層５５は、上記の接触抵抗の低減および金属鋼板１５２の腐食保護を行うことができれば、どのような構成であってもよい。メッキ層５５は、例えば、金メッキ層または白金メッキ層であってもよい。このようなメッキ層５５は、例えば、金属鋼板１５２の主面１５２Ｓに電解メッキを施すことで形成できる。
ここで、メッキ層５５の膜厚みＴｍが厚い程、金属鋼板１５２の主面１５２Ｓの凹凸が平坦化する。例えば、メッキ層５５の膜厚みＴｍが十分に厚膜になる場合、上記の凹凸が消滅する可能性がある。すると、金属鋼板１５２の主面と電解質膜１４（アノード触媒層１６）の主面とが凹凸に沿って面状に隣接する際に、金属鋼板１５２の主面１５２Ｓと電解質膜１４（アノード触媒層１６）の主面との間の接触面積が、メッキ層５５を設けない場合に比べて小さくなる。
そこで、本変形例の膜電極接合体１００Ｂでは、上記のとおり、金属鋼板１５２の主面１５２Ｓの凹凸の深さＴｋを、メッキ層５５の膜厚みＴｍよりも深い深さに設定している。
例えば、電解質膜１４の厚みが約５０μｍ程度であり、メッキ層５５が、約１μｍ程度の金メッキ層である場合、金属鋼板１５２の主面１５２Ｓの凹凸の深さＴｋを、これらの厚みの間になるように設定すればよい（つまり、１μｍ＜Ｔｋ＜５０μｍ）。なお、これらの厚みは例示であって、本例に限定されない。これにより、金属鋼板１５２の主面１５２Ｓにメッキ層５５を設ける場合でも、金属鋼板１５２の主面１５２Ｓに適当な凹凸の深さＴｋを確保できるので、上記の接触面積を所望の値に維持できる。
本変形例の膜電極接合体１００Ｂは、上記特徴以外は、実施形態の膜電極接合体１００Ｂと同様であってもよい。
（第１実施例）
図８は、実施形態の第１実施例の膜電極接合体の一例を示す図である。図８（ａ）、図８（ｂ）および図８（ｃ）は、アノードガス拡散層２４の金属鋼板５２の金属鋼シート２２を平面視した図である。図８（ｄ）は、金属鋼板５２の断面を示した図である。図８（ｅ）は、金属鋼板５２の最上層の金属鋼シート２２Ａの主面２２Ｓの凹凸形状を示した図である。
実施形態の第１実施例の膜電極接合体１００Ｂは、第１の態様、第２の態様および実施形態の変形例のいずれかの膜電極接合体１００Ｂにおいて、金属鋼板５２は、複数の貫通孔２１を有する、複数の金属鋼シート２２の積層体５２Ａを備え、上記の通気孔５１は、隣接する金属鋼シート２２の貫通孔２１同士が連絡することで構成される。この場合、複数の金属鋼シート２２のうち、少なくとも一つの金属鋼シート２２は、貫通孔２１同士を連絡する連絡路２３を備える。また、実施形態の第１実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、カソード触媒層１５およびアノード触媒層１６の間に電圧を印加する電圧印加器１９と、この膜電極接合体１００Ｂとを備える。
ここで、金属鋼板５２の通気孔５１は、隣接する金属鋼シート２２の貫通孔２１同士が連絡することで構成されていれば、どのようなものであってもよい。例えば、図８（ｄ）に示す例では、積層体５２Ａを貫通する方向に延伸するガス流路（以下、基準ガス流路）を構成する貫通孔２１および連絡路２３の両端部と、基準ガス流路から枝分かれし、隣の基準ガス流路に至るように積層体５２Ａの主面と平行な方向に延伸するガス流路を構成する連絡路２３とが、積層体５２Ａに設けられている。このようにして、金属鋼板５２の通気孔５１は、隣接する金属鋼シート２２の貫通孔２１同士が連絡することにより構成されている。
金属鋼シート２２は、貫通孔２１以外の部分は、ガス通気性を備えないように構成されている。例えば、金属鋼シート２２は、厚みが数十μｍ〜数百μｍ程度（例えば、約１００μｍ程度）であってもよいが、これに限定されない。この金属鋼シート２２は、例えば、金属の鋳造および圧延を行うことで製造し得る。金属の鋳造および圧延の製法は公知であるので詳細な説明を省略する。
このような積層体５２Ａの最上層を平面視した場合、例えば、図８（ａ）に示すように、積層体５２Ａの金属鋼シート２２Ａに、複数の貫通孔２１Ａが、縦および横に等間隔ピッチでマトリクス状（格子状）に形成されていてもよい。貫通孔２１Ａの形状は、どのような形状でも構わない。貫通孔２１Ａは、例えば、直径が数十μｍ程度（例えば、約５０μｍ程度）の丸孔であってもよい。金属鋼シート２２Ａの材質として、例えば、ステンレスまたはチタンなどを用いることができるが、これに限定されない。なお、図８（ａ）の金属鋼シート２２Ａは、上記の連絡路を備えていない。
図８（ａ）および図８（ｅ）に示す如く、アノード触媒層１６に隣接する金属鋼シート２２Ａの主面２２Ｓのうち、貫通孔２１Ａ以外の部分（例えば、Ｅ部）に、凹凸が設けられている。例えば、金属部材をロールで圧延する際に、圧延ロールの表面を一様に粗くすることにより金属鋼シート２２Ａの主面２２Ｓに対してダル仕上げが行われる。これにより、金属鋼シート２２Ａの主面２２Ｓに凹凸を設けることができる。なお、金属鋼シート２２Ａの主面２２Ｓの凹凸の寸法および凹凸により奏される作用および効果は、実施形態と同様であるので説明を省略する。
また、図８（ｂ）に示すように、積層体５２Ａの金属鋼シート２２Ｂに、複数の貫通孔２１Ｂが、縦および横に等間隔ピッチで形成されていてもよい。貫通孔２１Ｂの形状は、どのような形状でも構わない。貫通孔２１Ｂは、例えば、直径が数十μｍ程度（例えば、約５０μｍ程度）の丸孔であってもよい。金属鋼シート２２Ｂの材質として、例えば、ステンレスまたはチタンなどを用いることができるが、これに限定されない。
図８（ｂ）に示す例では、隣接する貫通孔２１Ｂの中心が結ばれると、二点鎖線で示す菱形Ｓとなるように、貫通孔２１Ｂが縦および横に配列されている。本例では、連絡路２３Ｂは、隣り合う菱形Ｓのそれぞれの中心ＰＢを斜めに結ぶ開口となるように形成されている。また、連絡路２３Ｂは、貫通孔２１Ｂ同士が連絡路２３Ｂを横断せずに結ばれる第１方向と平行な方向に延伸しているとも言える。また、連絡路２３Ｂは、第１方向と異なる方向で隣り合う貫通孔２１Ｂ同士のうち離間距離のより長い隣り合う貫通孔２１Ｂ同士（縦方向および横方向に隣り合う貫通孔２１Ｂ同士）を結ぶ直線の中点（ＰＢ）を結ぶ開口となるように形成されているとも言える。そして、例えば、金属鋼シート２２Ｂと金属鋼シート２２Ａとを積層する場合、貫通孔２１Ａと貫通孔２１Ｂとが重なり合うとともに、貫通孔２１Ａと連絡路２３Ｂの両端部と、が重なり合うように、貫通孔２１Ｂおよび連絡路２３Ｂが配列されている。よって、この場合、連絡路２３Ｂは、貫通孔２１Ａ同士を連絡することができる。
連絡路２３Ｂは、どのような形状でも構わない。例えば、貫通孔２１Ｂが、直径が数十μｍ程度（例えば、約５０μｍ程度）の丸孔である場合、連絡路２３Ｂは、幅が数十μｍ程度（例えば、約５０μｍ程度）のスリットであってもよい。
また、図８（ｃ）に示すように、積層体５２Ａの金属鋼シート２２Ｃに、複数の貫通孔２１Ｃが形成されていてもよい。貫通孔２１Ｃの形状は、どのような形状でも構わない。貫通孔２１Ｃは、例えば、直径が数十μｍ程度（例えば、約５０μｍ程度）の丸孔であってもよい。金属鋼シート２２Ｃの材質として、例えば、ステンレスまたはチタンなどを用いることができるが、これに限定されない。
図８（ｃ）に示す例では、連絡路２３Ｃを横断せずに、隣接する貫通孔２１Ｃの中心が結ばれると、二点鎖線で示す傾斜直線Ｌとなるように、貫通孔２１Ｃが縦および横に配列されている。本例では、連絡路２３Ｃは、横方向に隣り合う貫通孔２１Ｃ同士を結ぶ直線を三等分した場合の２つの中間点ＰＣを横に結ぶ開口となるように形成されている。そして、例えば、金属鋼シート２２Ａと金属鋼シート２２Ｃと積層する場合、貫通孔２１Ａと貫通孔２１Ｃとが重なり合うとともに、貫通孔２１Ａと連絡路２３Ｃの両端部とが重なり合うように、貫通孔２１Ｃおよび連絡路２３Ｃが配列されている。よって、この場合、連絡路２３Ｃは、貫通孔２１Ａ同士を連絡することができる。
連絡路２３Ｃは、どのような形状でも構わない。例えば、貫通孔２１Ｃが、直径が数十μｍ程度（例えば、約５０μｍ程度）の丸孔である場合、連絡路２３Ｃは、幅が数十μｍ程度（例えば、約５０μｍ程度）のスリットであってもよい。
以上により、アノードガス拡散層２４はアノードガスを均一に拡散し得る。つまり、アノードガス拡散層２４の積層体５２Ａが連絡路２３を備えることで、積層体５２Ａ内を通過するガスを一方向だけではなく、任意の方向に送ることができる。すると、連絡路２３の配置パターンが異なる金属鋼シート２２を積層体５２Ａに積層させることで、積層体５２Ａ内のガス流れの向きを任意に設定できる。これにより、アノードガス拡散層２４の金属鋼板５２のガス拡散性が向上する。
また、例えば、図示しない流路部材のガス流路を通じて積層体５２Ａの貫通孔２１にアノードガスを流入させる構成を取る場合、積層体５２Ａが上記の連絡路を備えないと、流路部材のガス流路が設けられていない部分の垂直線上に位置する積層体５２Ａの貫通孔２１にはガスが流れずに、積層体５２Ａのアノードガスの拡散が不均一化する恐れがある。しかし、アノードガス拡散層２４では、上記の連絡路２３を介して、このような積層体５２Ａの貫通孔２１にもアノードガスを流すことができるので、アノードガスの拡散が不均一化することを抑制できる。
なお、連絡路２３の配置パターンが異なる金属鋼シート２２の組合せはどのようなものであってもよい。例えば、金属鋼シート２２Ｃとは配置パターンが異なる金属鋼シートは、連絡路２３Ｃの位置が横にずれた金属鋼シートでもよいし、金属鋼シート２２Ｂでもよい。また、以上の貫通孔２１および連絡路２３の形状および寸法は例示であって、本例に限定されない。
本実施例の膜電極接合体１００Ｂは、上記特徴以外は、実施形態または実施形態の変形例の膜電極接合体１００Ｂと同様であってもよい。
（第２実施例）
図９は、実施形態の第２実施例の膜電極接合体の一例を示す図である。図９には、アノードガス拡散層２４の金属鋼板５２の断面が示されている。
実施形態の第２実施例の膜電極接合体１００Ｂは、実施形態の第１実施例の膜電極接合体１００Ｂにおいて、連絡路２３は、連絡路２３が設けられた金属鋼シート２２に隣り合う同一の金属鋼シート２２Ｄに設けられた貫通孔２１ＬＤおよび貫通孔２１ＲＤ同士を連絡する。また、実施形態の第２実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、カソード触媒層１５およびアノード触媒層１６の間に電圧を印加する電圧印加器１９と、この膜電極接合体１００Ｂとを備える。
つまり、連絡路２３は、連絡路２３が設けられた金属鋼シート２２の下方の同一の金属鋼シート２２Ｄに設けられた左の貫通孔２１ＬＤと右の貫通孔２１ＲＤとを連絡している。なお、貫通孔２１ＬＤと貫通孔２１ＲＤとは、連絡路２３の長さ分、積層体５２Ａの主面と平行な方向に偏倚している。
また、図９に示すように、連絡路２３が設けられた金属鋼シート２２の上方の金属鋼シート２２Ｕが、貫通孔２１ＬＤの直上の貫通孔２１Ｕを備えてもよい。この場合、連絡路２３は、貫通孔２１Ｕと貫通孔２１ＲＤとを連絡する。なお、連絡路２３が設けられた金属鋼シート２２の上方の金属鋼シート２２Ｕが、貫通孔２１ＲＤの直上の貫通孔（図示せず）を備えてもよい。この場合、連絡路２３は、上記の直上の貫通孔と貫通孔２１ＬＤとを連絡する。
以上により、積層体５２Ａが連絡路２３を備えることで、積層体５２Ａ内を通過するアノードガスを、積層体５２Ａを貫通する方向だけではなく、積層体５２Ａの主面と平行な方向にも送ることができる。よって、アノードガス拡散層２４の金属鋼板５２のガス拡散性が向上する。
本実施例の膜電極接合体１００Ｂは、上記特徴以外は、実施形態の第１実施例の膜電極接合体１００Ｂと同様であってもよい。
（第３実施例）
図１０は、実施形態の第３実施例の膜電極接合体の一例を示す図である。図１０には、アノードガス拡散層２４の金属鋼板５２の断面が示されている。
実施形態の第３実施例の膜電極接合体１００Ｂは、実施形態の第１実施例の膜電極接合体１００Ｂにおいて、連絡路２３は、連絡路２３が設けられた金属鋼シート２２に隣り合う異なる金属鋼シート２２Ｕおよび金属鋼シート２２Ｄに設けられた貫通孔２１Ｕおよび貫通孔２１Ｄ同士を連絡する。また、実施形態の第３実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、カソード触媒層１５およびアノード触媒層１６の間に電圧を印加する電圧印加器１９と、この膜電極接合体１００Ｂとを備える。
つまり、連絡路２３は、連絡路２３が設けられた金属鋼シート２２の上方の金属鋼シート２２Ｕの貫通孔２１Ｕと下方の金属鋼シート２２Ｄの貫通孔２１Ｄとを連絡している。なお、貫通孔２１Ｕと貫通孔２１Ｄとは、連絡路２３の長さ分、積層体５２Ａの主面と平行な方向に偏倚している。
以上により、積層体５２Ａが連絡路２３を備えることで、積層体５２Ａ内を通過するアノードガスを、積層体５２Ａを貫通する方向だけではなく、積層体５２Ａの主面と平行な方向にも送ることができる。よって、アノードガス拡散層２４の金属鋼板５２のガス拡散性が向上する。
本実施例の膜電極接合体１００Ｂは、上記特徴以外は、実施形態の第１実施例の膜電極接合体１００Ｂと同様であってもよい。
（第４実施例）
図１１は、実施形態の第４実施例の膜電極接合体の一例を示す図である。図１１（ａ）、アノードガス拡散層２４の金属鋼板２５２の金属鋼シート２２２Ａを平面視した図である。図１１（ｂ）は、金属鋼板２５２の断面を示した図である。図１１（ｃ）は、金属鋼板２５２の金属鋼シート２２２Ａの主面２２２Ｓの凹凸形状を示した図である。
実施形態の第４実施例の膜電極接合体１００Ｂは、第１の態様、第２の態様および実施形態の変形例のいずれかの膜電極接合体１００Ｂにおいて、アノードガス拡散層２４は、ガスを拡散させる金属焼結シート２５０を更に備える。金属焼結シート２５０は、金属鋼板２５２のアノード触媒層１６と隣接しない主面側に設けられる。また、実施形態の第４実施例の電気化学式水素ポンプ１００は、カソード触媒層１５およびアノード触媒層１６の間に電圧を印加する電圧印加器１９と、この膜電極接合体１００Ｂとを備える。
アノードガス拡散層２４は、ガスを拡散させる金属焼結シート２５０を更に備えていれば、どのような構成であってもよい。
例えば、図１１（ｂ）に示す例では、特開２００９−２７７５８３号公報などに開示されている金属焼結シート２５０が、アノードガス拡散層２４の一部を構成し、金属鋼シート２２２Ａが、金属鋼板２５２におけるアノード触媒層１６に隣接する金属鋼シートを構成する。
金属焼結シート２５０は、金属粉を焼結することで得られ、骨格部２５４および複数の空孔部２５３からなる多孔質化された構成を備える。空孔部２５３は、直径が数十μｍ程度（例えば、約５０μｍ程度）の空間であって互いに連通している。これにより、アノードガスが、金属焼結シート２５０をその厚み方向に通過するとき、アノードガスを拡散することができる。なお、金属焼結シート２５０は、平滑に表面処理されている。
このような積層体２５２Ａの最上層を平面視した場合、図１１（ａ）に示すように、金属鋼シート２２２Ａは、複数の貫通孔２２１Ａを備える。金属鋼シート２２２Ａは、貫通孔２２１Ａ以外の部分は、ガス通気性を備えないように構成されている。例えば、金属鋼シート２２２Ａは、厚みが数十μｍ〜数百μｍ程度（例えば、約１００μｍ程度）であってもよいが、これに限定されない。この金属鋼シート２２２Ａは、例えば、金属の鋳造および圧延を行うことで製造し得る。金属の鋳造および圧延の製法は公知であるので詳細な説明を省略する。
金属鋼シート２２２Ａに、複数の貫通孔２２１Ａが、縦および横に等間隔ピッチでマトリクス状（格子状）に形成されていてもよい。貫通孔２２１Ａの形状は、どのような形状でも構わない。貫通孔２２１Ａは、例えば、直径が数十μｍ程度（例えば、約５０μｍ程度）の丸孔であってもよい。金属鋼シート２２２Ａの材質として、例えば、ステンレスまたはチタンなどを用いることができるが、これに限定されない。
図１１（ａ）および図１１（ｃ）に示す如く、金属鋼シート２２２Ａの主面２２２Ｓのうち、貫通孔２２１Ａ以外の部分（例えば、Ｃ部）に、凹凸が設けられている。例えば、金属部材をロールで圧延する際に、圧延ロールの表面を一様に粗くすることにより金属鋼シート２２２Ａの主面２２２Ｓに対してダル仕上げが行われる。これにより、金属鋼シート２２２Ａの主面２２２Ｓに凹凸を設けることができる。なお、金属鋼シート２２２Ａの主面２２２Ｓの凹凸の寸法および凹凸により奏される作用および効果は、実施形態と同様であるので説明を省略する。
以上により、金属焼結シート２５０の空孔部２５３を介して、積層体２５２Ａ内を通過するアノードガスを、積層体２５２Ａを貫通する方向だけではなく、積層体２５２Ａの主面と平行な方向にも送ることができる。よって、アノードガス拡散層２４の金属鋼板２５２のガス拡散性が向上する。なお、以上の空孔部２５３および貫通孔２２１Ａの形状および寸法は例示であって、本例に限定されない。
本実施例の膜電極接合体１００Ｂは、上記特徴以外は、実施形態または実施形態の変形例の膜電極接合体１００Ｂと同様であってもよい。
以上の実施形態、実施形態の変形例および実施形態の第１実施例−第４実施例は、互いに相手を排除しない限り、互いに組み合わせても構わない。
また、上記説明から、当業者にとっては、本開示の多くの改良および他の実施形態が明らかである。従って、上記説明は、例示としてのみ解釈されるべきであり、本開示を実行する最良の態様を当業者に教示する目的で提供されたものである。本開示の精神を逸脱することなく、その構造および／または機能の詳細を実質的に変更できる。
本開示の一態様は、従来に比べて、電解質膜（アノード触媒層）とアノードガス拡散層との間の接触抵抗の増加を軽減し得る膜電極接合体に利用できる。
１ ：アノード本体
３ ：マニホルド孔
４ ：マニホルド孔
５ ：アノードガス流路板
６ ：アノードガス流路
７ ：マニホルド孔
８ ：マニホルド孔
９ ：アノードガス拡散デバイス
１０ ：アノード端板
１１ ：マニホルド孔
１２ ：マニホルド孔
１４ ：電解質膜
１５ ：カソード触媒層
１６ ：アノード触媒層
１９ ：電圧印加器
２１ ：貫通孔
２１Ａ ：貫通孔
２１Ｂ ：貫通孔
２１Ｃ ：貫通孔
２１Ｄ ：貫通孔
２１ＬＤ ：貫通孔
２１ＲＤ ：貫通孔
２１Ｕ ：貫通孔
２２ ：金属鋼シート
２２Ａ ：金属鋼シート
２２Ｂ ：金属鋼シート
２２Ｃ ：金属鋼シート
２２Ｄ ：金属鋼シート
２２Ｓ ：主面
２２Ｕ ：金属鋼シート
２３ ：連絡路
２３Ｂ ：連絡路
２３Ｃ ：連絡路
２４ ：アノードガス拡散層
２６Ｄ ：端板
２６Ｕ ：端板
２７ ：締結器
２８ ：アノードガス導入配管
２８Ａ ：アノードガス導入マニホルド
２９ ：アノードガス導出配管
２９Ａ ：アノードガス導出マニホルド
３０ ：カソードガス導出配管
３１ ：カソードガス拡散層
３２ ：カソードセパレータ
３２Ａ ：マニホルド孔
３２Ｂ ：カソードガス連通経路
３２Ｃ ：マニホルド孔
３３ ：カソードガス拡散デバイス
３５ ：凹部
３６ ：スリット孔
４０ ：シール部材
４１ ：シール部材
４２ ：シール部材
５１ ：通気孔
５２ ：金属鋼板
５２Ａ ：積層体
５２Ｓ ：主面
５５ ：メッキ層
１００ ：電気化学式水素ポンプ
１００Ａ ：単セル
１００Ｂ ：膜電極接合体
１５２ ：金属鋼板
１５２Ｓ ：主面
２２１Ａ ：貫通孔
２２２Ａ ：金属鋼シート
２２２Ｓ ：主面
２５０ ：金属焼結シート
２５４ ：骨格部
２５２ ：金属鋼板
２５２Ａ ：積層体
２５３ ：空孔部

Claims (8)

  1. 電気化学式水素ポンプに用いられる膜電極接合体であって、
    一対の主面を備える電解質膜と、
    前記電解質膜の一方の主面に設けられたカソード触媒層と、
    前記電解質膜の他方の主面に設けられたアノード触媒層と、
    前記カソード触媒層に設けられたカソードガス拡散層と、
    前記アノード触媒層に設けられたアノードガス拡散層と、を備え、
    前記アノードガス拡散層は、ガスが通過する複数の通気孔を備える圧延金属鋼板を備え、
    前記アノード触媒層に隣接する前記圧延金属鋼板の主面は、凹凸が設けられ、
    前記圧延金属鋼板の厚み方向における前記凹凸の高さの差が、１μｍよりも大きく、前記電解質膜の厚みよりも小さい膜電極接合体。
  2. 電気化学式水素ポンプに用いられる膜電極接合体であって、
    一対の主面を備える電解質膜と、
    前記電解質膜の一方の主面に設けられたカソード触媒層と、
    前記電解質膜の他方の主面に設けられたアノード触媒層と、
    前記カソード触媒層に設けられたカソードガス拡散層と、
    前記アノード触媒層に設けられたアノードガス拡散層と、を備え、
    前記アノードガス拡散層は、ガスが通過する複数の通気孔を備える圧延金属鋼板を備え、
    前記アノード触媒層に隣接する前記圧延金属鋼板の主面は、凹凸が設けられ、
    前記アノード触媒層に隣接する前記圧延金属鋼板の主面の表面粗さＲａは、１μｍよりも大きく、前記電解質膜の厚みよりも小さい膜電極接合体。
  3. 前記アノード触媒層に隣接する前記圧延金属鋼板の主面にメッキ層を備え、
    前記凹凸の深さが、前記メッキ層の膜厚みよりも深い深さである請求項１または２に記載の膜電極接合体。
  4. 前記圧延金属鋼板は、複数の貫通孔を有する、複数の圧延金属鋼シートの積層体を備え、
    前記通気孔は、隣接する前記圧延金属鋼シートの貫通孔同士が連絡することで構成される請求項１−３のいずれか１項に記載の膜電極接合体。
  5. 前記複数の圧延金属鋼シートは、第１の圧延金属鋼シートおよび第２の圧延金属鋼シートであり、前記第１の圧延金属鋼シートは、前記第２の圧延金属鋼シートの貫通孔同士を連絡する連絡路を備える請求項４に記載の膜電極接合体。
  6. 前記複数の圧延金属鋼シートは、第１の圧延金属鋼シート、第２の圧延金属鋼シートおよび第３の圧延金属鋼シートであり、
    前記第２の圧延金属鋼シートは、
    前記第１の圧延金属鋼シートと前記第３の圧延金属鋼シートとの間に設けられ、かつ
    前記積層体の積層方向から見て重ならない位置に設けられた、第１の圧延金属鋼シートの貫通孔と第３の圧延金属鋼シートとの貫通孔とを連絡する連絡路を備える請求項４に記載の膜電極接合体。
  7. 前記アノードガス拡散層は、前記アノード触媒層に隣接しない前記圧延金属鋼板の主面側に、ガスを拡散させる金属焼結シートを更に備える請求項１−３のいずれか１項に記載の膜電極接合体。
  8. 前記カソード触媒層および前記アノード触媒層の間に電圧を印加する電圧印加器と、請求項１−７のいずれか１項に記載の膜電極接合体とを備える電気化学式水素ポンプ。
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