CN100495793C - 实心多孔支撑体平板串接式微型固体氧化物燃料电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种实心多孔支撑体平板串接式微型固体氧化物燃料电池，包括支撑体、致密电解质膜、多孔阳极层、多孔阴极层以及连接材料和绝缘密封材料；多孔阳极层、致密电解质膜和多孔阴极层组成燃料电池单元体，相邻两单元体中一单元体的多孔阳极层与另一单元体的多孔阴极层通过连接材料连接，串连组成电池组，支撑体为绝缘的实心多孔支撑体，孔隙率大于50%，致密电解质膜的位置与多孔阳极层的位置错开，留出部分多孔阳极实现电池间的串联；所述多孔阴极层与致密电解质膜位置错开，避免与多孔阳极层造成短路。本发明电池多孔支撑体容易制作、机械强度大、成品率高，特别有利于平板串接式微型SOFC的批量生产。

Description

实心多孔支撑体平板串接式微型固体氧化物燃料电池
技术领域
本发明涉及丝网印刷工艺、蜡浆浇铸法印制多孔陶瓷支撑体以及燃料电池技术，具体是涉及一种实心多孔支撑体平板串接式微型固体氧化物燃料电池组。
背景技术
随着技术的发展，微型电子产品具备了更多的功能，如手机的彩屏、彩信、与通讯设备联用的PDA和集成数码相机等。这些功能需要更高的能耗，而传统的MH-Ni电池和锂离子电池却已逐渐不能满足电子产品日益增加的高能耗需求。在理论上燃料电池的比能量高于蓄电池，且不需要充电，因此微型燃料电池有望取代传统电池成为微型电子产品的新能源。
小型化的燃料电池其功率在mW-W范围内，可为便携式电子设备和军用电器提供电力，而且它具有更高的效率和能量密度，传统电池很难与之相比。小型低温质子交换膜燃料电池(PEMFC)，由于它们不需要为提高效率而考虑复杂的热量综合利用，所以一直是研究的重点。然而其制造成本高、设备复杂以及一些迄今为止还难以解决的技术困难，使许多PEMFC系统都不得不使用氢气储存的方法来回避燃料重整和氢气净化过程。直接甲醇燃料电池(DMFC)的优点是可以直接使用燃料，并且已开发出可供便携式电子设备使用的微型DMFC。但是，为达到便携式电子设备所要求的功率密度，则需要浓度很高的甲醇溶液，而在这种条件下，甲醇燃料的穿透一直是个问题。由于这些基于聚合物电解质的燃料电池存在上述问题，所以相比而言，对于便携式电子器件的应用领域，基于固体氧化物电解质的燃料电池(SOFC)可能更具优势。固体氧化物燃料电池(SOFC)单体(或称单电池)由阳极、阴极和夹在两电极之间的电解质组成，其输出电流的大小与阳极、阴极和电解质重叠部分的面积(又称有效面积)成正比，每个SOFC单体的开路电压为1V左右，工作电压为0.7V。SOFC电池组由SOFC单体通过适当的串联和并联组成。SOFC工作时，需要向阳极提供燃料气，如氢气，向阴极提供氧化剂气体，如空气。这些燃料气和氧化剂气通过电化学反应产生电流，电流通过外电路，流过负载，得到电能。
SOFC阳极也可以不用氢，而直接使用便宜的、高能量密度的碳氢化合物作燃料，这样就省去了燃料预重整、净化、氢气储存、或水的循环等步骤，从而克服了以上基于聚合物电解质的燃料电池的缺点。为避免阳极侧的燃料气和阴极侧的氧化剂气直接接触所造成的SOFC性能下降甚至直接燃烧损坏SOFC，必须要求SOFC的电解质十分致密，以便将阳极侧的燃料气和阴极侧的氧化剂气严格隔离。电解质材料一般采用钇稳定化的氧化锆(YSZ)，YSZ是纯的氧离子导体，在氧化和还原气氛下都很稳定，但它的导电率在800℃(SOFC的工作温度)时只有10-2S cm量级。为尽量减小电解质的欧姆电阻，可以将电解质做成10—50微米厚的陶瓷膜。但电解质膜太薄，不能自支撑，只能制作在具有足够机械强度的基体上。
现有的微型SOFC结构类型主要分为微管式设计和平板串接式设计。微管式SOFC大多采用阳极支撑结构，利用挤制成型法印制阳极支撑管，然后利用浸渍法印制致密的电解质膜和多孔阴极膜，应用这种技术已经可以印制出直径0.8mm的微管SOFC(Toshio Suzuki，Toshiaki Yamaguchi，Yoshinobu Fujishiro，Masanobu Awano，“Fabrication and characterization of micro tubular SOFCsforoperation in the intermediate temperature，”Journal of Power Sources 160(2006)73-77)，但这种技术对于实现各单电池的电连接有一定困难。另一种平板串接式微型SOFC，其结构是在多孔的空心扁平管上采用丝网印刷的方法印制出一系列相互串联的全部是膜结构的SOFC电池(Tammy S.Lai，Jiang Liu，andScott A.Barnettz，“Effect of Cell Width on segmented-in-SeriesSOFCs，”Electrochemical and Solid-State Letters，7(4)A78-A81(2004))，电池工作时燃料气体从管的内部供给，外部则直接采用空气作氧化剂。这种电池集成化程度较高，气阻小，能够使用电子工业普遍采用的丝网印刷技术，适合大批量生产。由于微型SOFC的体积小，其空心多孔扁平管的管壁很薄，制作难度较大，在进行丝网印刷工序时，施加的压力容易造成空心扁平管塌陷，所以空心多孔支撑管成为限制这种平板串接式微型SOFC发展的一个主要因素。
发明内容
为了克服现有技术的不足，本发明的目的是提供一种实心多孔支撑体。实心多孔支撑体易制作、机械强度大、适合大批量生产，既可以起到支撑电解质膜的作用，又可用作碳氢化合物燃料在SOFC内部实现内重整或抑制积碳反应的催化剂载体。
本发明的目的通过如下技术方案实现：
一种实心多孔支撑体平板串接式微型固体氧化物燃料电池，包括支撑体、致密电解质膜、多孔阳极层、多孔阴极层以及连接材料和绝缘密封材料，所述多个多孔阳极层间隔平行地印制在支撑体的上下两面上，致密电解质膜分别印制在各个多孔阳极层面上，多孔阴极层分别印制在各个电解质膜上，多孔阳极层、致密电解质膜和多孔阴极层组成燃料电池单元体，相邻两单元体中一单元体的多孔阳极层与另一单元体的多孔阴极层通过连接材料连接，串连组成电池组，支撑体上、下两面一端连接材料上设置电荷收集体；电池组多孔支撑体的侧壁用绝缘材料密封；多孔支撑体一侧壁设置燃料和尾气导气管，所述支撑体为绝缘的实心多孔支撑体，孔隙率大于50％，所述致密电解质膜的位置与多孔阳极层的位置错开，留出部分多孔阳极实现电池间的串联；所述多孔阴极层与致密电解质膜位置错开，避免与多孔阳极层造成短路。
所述实心多孔支撑体为长方体状的绝缘陶瓷或泡沫陶瓷；所述实心多孔支撑体由氧化锆泡沫陶瓷或3mol％氧化钇部分稳定的氧化锆粉料PSZ与成孔剂(蜂蜡或淀粉等高分子有机物)，按70∶30的重量比混合，采用蜡浆浇铸法或注浆成型的方法制备。
所述多孔阳极层由氧化亚镍与钇稳定化的氧化锆粉料，按7∶3的重量比混合，采用涂刷或丝网印刷法制备；所述致密电解质膜由钇稳定化的氧化锆采用丝网印刷法或离心法制备；所述多孔阴极层由掺锶的锰酸镧和钇稳定化的氧化锆粉料，按1：1的重量比混合，采用涂刷或丝网印刷法制备。
所述电池组多孔支撑体的侧壁用绝缘材料密封，防止燃料气体泄漏；所述多孔支撑体中引出三个导气管，通过位于中央的导气管导入燃料气，电池反应后的尾气从两边的导气管排出。
与现有技术相比较，本发明的有益效果是：(1)平板串接式微型SOFC采用实心多孔陶瓷作支撑体，容易制作，强度好，适合大批量生产；(2)省去已有技术中空心支撑体的空心所占有的空间，整体电池可以制作得更薄、更集约；(3)实心多孔支撑体还能起到催化剂载体的作用，使SOFC实现碳氢化合物燃料在其内部的重整或直接使用碳氢化合物燃料而不造成积碳，从而大大提高微型SOFC的比能量；(4)本发明制备的SOFC电池组，可根据所需电压调整构成串联连接的电池单体的个数，特别适合于便携式电子设备电源的应用。
附图说明
图1是本发明电池的剖视图；
图2是本发明工作原理和燃料气体扩散示意图。
图中示出：1、导气管；2、电荷收集器；3、致密导电连接材料；4、多孔支撑体；5、多孔阳极层；6、致密电解质膜；7、多孔阴极层。
具体实施方式
下面结合实施例和附图对本发明作进一步详细的描述，但本发明的范围并不局限于实施例表示的范围。
如图1所示，本发明的实心多孔支撑体平板串接式微型固体氧化物燃料电池，包括绝缘的实心多孔支撑体4、致密电解质膜6、多孔阳极层5、多孔阴极层7以及连接材料3和绝缘密封材料，其中，多个多孔阳极层5间隔平行地印制在多孔支撑体4的两个最大的面上，致密电解质膜6分别印制在多个多孔阳极层5面上，多孔阴极层7分别印制在所有电解质膜6上。多孔阳极层5、致密电解质膜6和多孔阴极层7组成燃料电池单元体。致密电解质膜6的位置与多孔阳极层5的位置错开，不能将多孔阳极层5全部覆盖，留出部分阳极实现电池间的串联；多孔阴极层7与致密电解质膜6位置错开，以免与多孔阳极层5造成短路。单电池的多孔阴极层7与相邻的的多孔阳极层5用连接材料串连起来组成电池组。
电池组根据所需电压的大小选择构成串联连接的电池单体个数的多少，根据所需电流的大小选择电池单体尺寸的大小。
本发明使用长方体实心多孔陶瓷作SOFC的支撑体，支撑体由绝缘陶瓷制成，孔隙率大于50％，也可以采用泡沫陶瓷；制备SOFC时，首先将多孔阳极层5按一定间隔平行地印制在多孔支撑体4的两个面积最大的面上；然后在阳极层5面上印制致密电解质膜6，电解质膜6的位置跟阳极层5的位置错开一点，以便留出部分阳极实现电池间的串联，因此电解质膜6不能将阳极层5全部覆盖，要预留引出阳极电流的部分；在预留的阳极层上和电解质膜间的多孔支撑体4上印制致密的导电连接材料，致密导电连接材料3是电子导电的致密材料，除起到电连接的作用外，还与电解质膜共同起到隔离燃料气与空气的作用。将多孔阴极层7印制在电解质膜上，阴极层7也不能将电解质膜6全部覆盖，以免与阳极层5造成短路；所述多孔阳极层5由氧化亚镍与钇稳定化的氧化锆的粉料，按7：3重量比混合采用涂刷或丝网印刷法印制，所述致密电解质膜6由钇稳定化的氧化锆采用丝网印刷法或离心法制备，所述多孔阴极膜7由掺锶的锰酸镧和钇稳定化的氧化锆的粉料，按1：1重量比混合采用涂刷或丝网印刷法制备；用含有银的导电连接材料将一个SOFC单电池(由一组叠在一起的阳极—电解质—阴极组成)的阴极层与相邻的SOFC的阳极层连接起来组成电池组；多孔支撑体4上面的电池组与下面的电池组通过连接材料实现电连接；上、下两面的总的电池组产生的电流通过连接材料和电荷收集体(铂的导电胶，以网格的形式涂布在阴极层上，以便于将阴极产生的大量电荷收集起来并导出，也可银的导电胶)引出；电池组多孔支撑体的侧壁用绝缘材料(耐热玻璃)密封。从电荷收集体所在端的多孔支撑体中引出三个导气管1，通过位于中央的导气管1导入燃料气，电池反应后的尾气从两边的导气管排出。
如图2所示，电池组工作时，向实心多孔陶瓷支撑的平板串接式微型固体氧化物燃料电池组的多孔支撑体内部提供燃料气，例如氢气H2，燃料气在多孔支撑体内扩散并到达阳极反应点。阴极暴露在空气中，空气中的氧气分子到达阴极后，在阴极的电催化作用下得到电子变成氧离子O2-，电解质YSZ是传导氧离子的，因此O2-在电解质两侧的浓差作用下穿过电解质到达阳极，与阳极的氢气反应生成水H2O并放出电子，放出的电子通过外电路产生电流，电池反应后的尾气由导气管排出。具体反应式如下：
阴极反应：1/2 O2+2e-→O2-
阳极反应：O2-+H2→H2O+2e-
总反应：1/2 O2+H2→H2O
实施例：
本发明的实心多孔陶瓷支撑的平板串接式微型SOFC，其多孔支撑体的尺寸为20mm×15mm×3mm，在两个尺寸为20mm×15mm的面上分别制作4个相互串联的SOFC电池，两个面上的电池组再通过连接材料串联形成8个电池串联的电池组。每个单电池的有效工作面积为10mm×2mm＝0.2cm2，每个单电池的开路电压为1V，工作电压为0.7-0.8V，这个微型SOFC可给出约6V的工作电压。SOFC单电池的典型功率密度为0.3W/cm2，这个SOFC的功率可达0.48W。
本发明将电子工业普遍采用的丝网印刷技术与传统的陶瓷制作工艺结合起来，这种实心多孔陶瓷支撑的平板串接式微型SOFC设计方式省去了已有技术中空心支撑体的空心所占有的空间，空间利用率高，整体电池可以制作得更薄、更集约，密封也较容易实现；电池单体可以很小，特别适用于便携式电子设备电源的应用。电池的实际尺寸和功率还可根据实际需要具体设计。

Claims (4)

1、一种实心多孔支撑体平板串接式微型固体氧化物燃料电池，包括支撑体、致密电解质膜、多孔阳极层、多孔阴极层以及连接材料和绝缘密封材料，所述多个多孔阳极层间隔平行地印制在支撑体的上下两面上，致密电解质膜分别印制在各个多孔阳极层面上，多孔阴极层分别印制在各个电解质膜上，多孔阳极层、致密电解质膜和多孔阴极层组成燃料电池单元体，相邻两单元体中一单元体的多孔阳极层与另一单元体的多孔阴极层通过连接材料连接，串连组成电池组，支撑体上、下两面一端连接材料上设置电荷收集体；电池组多孔支撑体的侧壁用绝缘材料密封；多孔支撑体一侧壁设置燃料和尾气导气管，其特征在于：所述支撑体为绝缘的实心多孔支撑体，孔隙率大于50％，所述致密电解质膜的位置与多孔阳极层的位置错开，留出部分多孔阳极实现电池间的串联；所述多孔阴极层与致密电解质膜位置错开，避免与多孔阳极层造成短路；
所述实心多孔支撑体为氧化锆泡沫陶瓷。
2、根据权利要求1所述实心多孔支撑体平板串接式微型固体氧化物燃料电池，其特征在于，所述多孔阳极层由氧化亚镍与钇稳定化的氧化锆粉料，按7：3的重量比混合，采用涂刷或丝网印刷法制备而成。
3、根据权利要求1所述实心多孔支撑体平板串接式微型固体氧化物燃料电池，其特征在于，所述致密电解质膜由钇稳定化的氧化锆采用丝网印刷法或离心法制备而成。
4、根据权利要求1所述实心多孔支撑体平板串接式微型固体氧化物燃料电池，其特征在于，所述多孔阴极层由掺锶的锰酸镧和钇稳定化的氧化锆粉料，按1：1的重量比混合，采用涂刷或丝网印刷法制备而成。
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