CN108091915B - 一种分段串联管式固体氧化物燃料电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种分段串联管式固体氧化物燃料电池，包括多孔绝缘陶瓷管、多段电池组和多个陶瓷连接体；多孔绝缘陶瓷管两端均开口；每段电池组由内到外依次包括阳极层、电解质层和阴极层；阳极层的起始端长出电解质层的起始端；电解质层和陶瓷连接体的纵向半截面形状均为“倒L型”，且两者朝向相反；陶瓷连接体“倒L型”的长边末端连接前段电解质层的长边末端，长边起始端连接后段电解质层的长边起始端；电解质层和陶瓷连接体的长边厚度相同，两者的短边厚度之和等于每两段阳极层的间隔长度；阴极层末端长出电解质层的长边末端。本发明通过采用导电性良好的陶瓷连接体将多组相邻小电池串联，有效的解决了现有管式燃料电池中电流大电压低的问题。

Description

一种分段串联管式固体氧化物燃料电池及其制备方法
技术领域
本发明涉及燃料电池领域，具体涉及一种分段串联管式固体氧化物燃料电池及制备方法。
背景技术
固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种可将燃料的化学能直接转换成电能的新型能源技术，具有环保、效率高、安全可靠、燃料适应性强等特征。SOFC中的部件全为固态结构，使其便于维护、长期稳定性好。SOFC模块化的设计还使其可以满足从数瓦的小型移动电源到数兆瓦的大型固定发电站的各种应用需求，其在军事用途上如移动发电站、舰船动力系统等，以及民用产品如家用发电设备和电动汽车等均有较为广阔的市场。
目前国际国内主流的SOFC结构主要分为平板式和管式两种，而由于管式结构相较于平板式结构具有易于封装，耐久性更强以及制作成本低等优势，得到世界各机构的广泛关注，如美国的西门子-西屋公司(Westinghouse)以及日本的三菱重工(Mitsubishi HeavyIndustries) 均采用管式结构。但是传统的管式SOFC为单管式设计，其工作电压只有1V左右，而电流却可以达到上百安培，这给实际应用带来很多问题；且现有管式SOFC无法根据实际需要决定单根管子的长度以及单根管子上串联电池的数量，不利于电堆的设计和组装；且不利于检修和更换，使用寿命较短。
发明内容
本发明的目的是针对上述现有技术中管式SOFC存在的问题和不足，提供一种分段串联管式固体氧化物燃料电池及制备方法。本发明通过采用导电性良好的陶瓷连接体将多组相邻小电池串联，有效的解决电流大电压低的问题。
为达到上述目的，本发明采用的技术方案如下：
一种分段串联管式固体氧化物燃料电池，包括多孔绝缘陶瓷管、多段电池组和多个陶瓷连接体；所述多孔绝缘陶瓷管两端均开口；每段电池组由内到外依次包括阳极层、电解质层和阴极层；所述阳极层的起始端长出电解质层的起始端；所述电解质层和陶瓷连接体的纵向半截面形状均为“倒L型”，且两者朝向相反；所述陶瓷连接体“倒L型”的长边末端连接前段电解质层的长边末端，长边起始端连接后段电解质层的长边起始端；所述电解质层和陶瓷连接体的长边厚度相同，两者的短边厚度之和等于每两段阳极层的间隔长度；所述阴极层末端长出电解质层的长边末端。
优选的，每两段阳极层的间隔长度为0.5～1cm。
优选的，所述阳极层起始端与电解质层起始端之间距离为0.2～0.5cm。
优选的，所述多孔绝缘陶瓷管的成分为氧化锆或者(ZrO2)0.97(Y2O3)0.03或者(ZrO2)0.97(CaO)0.03；其长度为10～20cm、直径为1～2cm。
优选的，所述阳极层为NiO-(ZrO2)0.92(Y2O3)0.08，其中NiO和(ZrO2)0.92(Y2O3)0.08质量比为 50:50或者60:40；所述电解质层为(ZrO2)0.92(Sc2O3)0.08或者La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.2；所述阴极层为 (La0.8Sr0.2)0.98MnO3或者La0.6Sr0.4Fe0.8Co0.2O3；所述陶瓷连接体为La0.8Sr0.2Cr0.5M0.5O3(M＝Fe、 Ni、Al)。
优选的，所述阳极层和电解质层之间设置有阳极活性层；所述阴极层和电解质层之间设置有阴极活性层。
优选的，所述阳极活性层的长度等于阳极层长度；所述阴极活性层的长度等于阴极层长度。
优选的，所述阳极活性层为NiO-(ZrO2)0.92(Sc2O3)0.08，其中NiO和(ZrO2)0.92(Sc2O3)0.08的质量比50:50；所述阴极活性层为(La0.8Sr0.2)0.98MnO3-(ZrO2)0.92(Sc2O3)0.08，其中，(La0.8Sr0.2)0.98MnO3和(ZrO2)0.92(Sc2O3)0.08质量比70:30。
本发明的一种分段串联管式固体氧化物燃料电池的制备方法，包括如下步骤：
S1：在多孔绝缘陶瓷管外侧先涂刷上数段阳极层，每段阳极层之间间隔0.5～1cm，放置 8～12h；待其完全干燥后，在阳极层外部依次涂刷“倒L型的”电解质层和陶瓷连接体；确保阳极层起始端与电解质层起始端之间距离为0.2～0.5cm；电解质层和陶瓷连接体的长边厚度相同，两者短边厚度之和等于每两段阳极层的间隔长度；
S2：待电解质层和陶瓷连接体完全干燥后，将干燥好的半电池移入到马弗炉中，按照 2～3℃/min升温速度升温，并在300℃保温1～3h，然后再升温到1350～1400℃，保温4～6h，待其自然冷却后取出；
S3：在电解质层和陶瓷连接体外侧涂刷上阴极层，最后在1300～1350℃下保温4～6h，即得到所述分段串联管式固体氧化物燃料电池。
优选的，步骤S1中还包括在阳极层和电解质层之间涂覆阳极活性层；在阴极层和电解质层之间涂覆阴极活性层；所述阳极层长为0.6-1cm；所述固体氧化物燃料电池电解质的厚度为10～15μm。
有益效果：
(1)本发明所述一种分段串联管式固体氧化物燃料电池(SST-SOFC)及制备方法，将由阳极层、电解质层和阴极层构成的电池组通过陶瓷连接体相串联，在总体积不变的情况下提高了电压、降低了电流，有效的解决了传统管式固体氧化物燃料电池电流大电压低影响实际使用的问题。
(2)本发明固体氧化物燃料电池的结构紧凑，制造成本低；可根据实际需要决定单根管子的长度以及单根管子上串联电池的数量，便于电堆的设计和组装，对于电堆的功率没有限制，大大提高组装成高功率电池堆的便捷性；组装成系统之后，由于各个SST-SOFC电池相对独立，因此便于检修和更换，使得电堆寿命更长。
附图说明
图1为SST-SOFC电池结构的纵向半截面示意图。
图2为SST-SOFC电池结构的横向截面示意图。
图3为实施例1制备的SST-SOFC电池在以氢气为燃料时电流密度-电压-功率密度曲线。
附图标记说明：
1-多孔绝缘陶瓷管，2-阳极层，3-阴极层，4-陶瓷连接体，5-电解质层，6-阴极电流收集线，7-阳极电流收集线。
具体实施方式
以下结合附图和下述实施方式进一步说明本发明，下述实施方式仅用于说明本发明，而非限制本发明。
如图1和图2所示，一种分段串联管式固体氧化物燃料电池，包括多孔绝缘陶瓷管1、多段电池组和多个陶瓷连接体4；所述多孔绝缘陶瓷管1两端均开口，其成分为氧化锆或者 (ZrO2)0.97(Y2O3)0.03或者(ZrO2)0.97(CaO)0.03；其长度为10～20cm、直径为1～2cm。每段电池组由内到外依次包括阳极层2、电解质层5和阴极层3；每两段阳极层2的间隔长度为0.5～1cm，所述阳极层2长为0.6～1cm。所述阳极层2的起始端长出电解质层5的起始端0.2～0.5cm。所述电解质层5和陶瓷连接体4的纵向截面形状均为“倒L型”，且两者朝向相反；所述陶瓷连接体4的长边末端连接前段电池组的电解质层5的长边末端，陶瓷连接体4的长边起始端连接后段电池组中电解质层5的长边的起始端；所述电解质层5和陶瓷连接体4的长边厚度相同，两者短边厚度之和等于每两段阳极层2的间隔长度；所述阳极层2为NiO-8YSZ，8YSZ 即为(ZrO2)0.92(Y2O3)0.08，其中NiO和8YSZ质量比为50:50或者60:40；所述电解质层为8YSZ 或者La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.2；所述阴极层3为(La0.8Sr0.2)0.98MnO3或者La0.6Sr0.4Fe0.8Co0.2O3；所述陶瓷连接体4为La0.8Sr0.2Cr0.5M0.5O3(M＝Fe、Ni、Al)。所述阳极层2和电解质层5之间设置有阳极活性层；所述阴极层3和电解质层5之间设置有阴极活性层。所述阳极活性层的长度等于阳极层2长度；所述阴极活性层的长度等于阴极层3长度。所述阳极活性层为 NiO-(ZrO2)0.92(Sc2O3)0.08，其中NiO和(ZrO2)0.92(Sc2O3)0.08的质量比50:50；所述阴极活性层为 (La0.8Sr0.2)0.98MnO3-(ZrO2)0.92(Sc2O3)0.08，其中，(La0.8Sr0.2)0.98MnO3和(ZrO2)0.92(Sc2O3)0.08质量比 70:30。所述固体氧化物燃料电池电解质的厚度为10～15μm。
本发明的分段串联管式固体氧化物燃料电池的制备方法，包括如下步骤：
S1：在多孔绝缘陶瓷管1外侧先涂刷上数段阳极层2，每段阳极层2之间间隔0.5～1cm，放置8～12h；待其完全干燥后，在阳极层2外部依次涂刷“倒L型的”电解质层5和陶瓷连接体4；确保阳极层2起始端与电解质层5起始端之间距离为0.2～0.5cm；电解质层5和陶瓷连接体4的长边厚度相同，两者短边厚度之和等于每两段阳极层2的间隔长度；在阳极层2和电解质层5之间涂覆阳极活性层，阳极层长为0.6～1cm；在阴极层3和电解质层5之间涂覆阴极活性层；
S2：待电解质层5和陶瓷连接体4完全干燥后，将干燥好的半电池移入到马弗炉中，按照2～3℃/min升温速度升温，并在300℃保温1～3h，然后再升温到1350～1400℃，保温4～6 h，待其自然冷却后取出；
S3：在电解质层5和陶瓷连接体4外侧涂刷上阴极层3，最后在1300～1350℃下保温4～6 h，即得到所述分段串联管式固体氧化物燃料电池。
实施例1
S1：在多孔绝缘陶瓷管1外侧先涂刷上3段阳极层2，每段阳极层2之间间隔0.5cm，放置12h；待其完全干燥后，在阳极层2外部依次涂刷“倒L型的”电解质层5和陶瓷连接体4；确保阳极层2起始端与电解质层5起始端之间距离为0.5cm；电解质层5和陶瓷连接体4的长边厚度相同，两者短边厚度之和等于每两段阳极层2的间隔长度；在阳极层2和电解质层5之间涂覆阳极活性层；在阴极层3和电解质层5之间涂覆阴极活性层；
S2：待电解质层5和陶瓷连接体4完全干燥后，将干燥好的半电池移入到马弗炉中，按照3℃/min升温速度升温，并在300℃保温1h，然后再升温到1400℃，保温4h，待其自然冷却后取出；
S3：在电解质层5和陶瓷连接体4外侧涂刷上阴极层3，最后在1320℃下保温4h，即得到所述分段串联管式固体氧化物燃料电池；氧化物燃料电池的厚度为15μm。
性能测试过程：
SST-SOFC电池制备完成后，接下来进行测试，从电池的两端包裹上银网，再涂上银浆，然后在首段阳极层2上连接阳极电流收集线7，在末段阴极层3上连接阴极电流收集线6；再在燃料气进口端连接上致密氧化锆陶瓷管用来通入燃料气，放入高温管式炉中即可进行测试。测试时，以氢气作为燃料气，从多孔绝缘陶瓷管1的燃料通道通入，经过多孔层到达阳极层 2；空气从管子外部通入，使得阴极层3直接暴露在空气(氧气)环境中，同时用管式炉控制炉内温度(700-800℃)，多余的燃料气从管子尾部排出，在尾部烧掉，可以维持电池的温度。
其中，电池性能利用四端子法测试。其氢气发电性能测试的实验条件为：测试气体：H2(200 ml/min)，空气(400ml/min)；测试温度：700-800℃。
如图3所示，氢气气氛下各温度下的开路电压(OCV)均约为2.71V，稍稍低于理论值，说明该SST-SOFC电池致密性良好，同时解决了传统管式电池只有1V左右的开路电压的问题。电池在700、750和800℃时的最大功率密度分别达到1.32、1.90和2.13W，表明了本发明设计的可行性。

Claims (2)

1.一种分段串联管式固体氧化物燃料电池，其特征在于，包括多孔绝缘陶瓷管(1)、多段电池组和多个陶瓷连接体(4)；所述多孔绝缘陶瓷管(1)两端均开口；每段电池组由内到外依次包括阳极层(2)、电解质层(5)和阴极层(3)；所述阳极层(2)的起始端长出电解质层(5)的起始端；所述电解质层(5)和陶瓷连接体(4)的纵向半截面形状均为“倒L型”，且两者朝向相反；所述陶瓷连接体(4)“倒L型”的长边末端连接前段电解质层(5)的长边末端，长边起始端连接后段电解质层(5)的长边起始端；所述电解质层(5)和陶瓷连接体(4)的长边厚度相同，两者的短边厚度之和等于每两段阳极层(2)的间隔长度；所述阴极层(3)末端长出电解质层(5)的长边末端；
其中，每两段所述阳极层(2)的间隔长度为0.5～1cm；
所述阳极层(2)起始端与电解质层(5)起始端之间距离为0.2～0.5cm；
所述多孔绝缘陶瓷管(1)的成分为氧化锆或者(ZrO2)0.97(Y2O3)0.03或者(ZrO2)0.97(CaO)0.03；其长度为10～20cm、直径为1～2cm；
所述阳极层(2)为NiO-(ZrO2)0.92(Y2O3)0.08，其中NiO和(ZrO2)0.92(Y2O3)0.08质量比为50:50或者60:40；所述电解质层(5)为(ZrO2)0.92(Sc2O3)0.08或者La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.2；所述阴极层(3)为(La0.8Sr0.2)0.98MnO3或者La0.6Sr0.4Fe0.8Co0.2O3；所述陶瓷连接体(4)为La0.8Sr0.2Cr0.5M0.5O3，其中M＝Fe、Ni、Al；
所述阳极层(2)和电解质层(5)之间设置有阳极活性层；所述阴极层(3)和电解质层(5)之间设置有阴极活性层；
所述阳极活性层的长度等于阳极层(2)长度；所述阴极活性层的长度等于阴极层(3)长度；
所述阳极活性层为NiO-(ZrO2)0.92(Sc2O3)0.08，其中NiO和(ZrO2)0.92(Sc2O3)0.08的质量比为50:50；所述阴极活性层为(La0.8Sr0.2)0.98MnO3-(ZrO2)0.92(Sc2O3)0.08，其中，(La0.8Sr0.2)0.98MnO3和(ZrO2)0.92(Sc2O3)0.08的质量比为70:30；
所述分段串联管式固体氧化物燃料电池通过以下步骤制成：
S1：在多孔绝缘陶瓷管(1)外侧先涂刷上数段阳极层(2)，每段阳极层(2)之间间隔0.5～1cm，放置8～12h；待其完全干燥后，在阳极层(2)外部依次涂刷“倒L型的”电解质层(5)和陶瓷连接体(4)；确保阳极层(2)起始端与电解质层(5)起始端之间距离为0.2～0.5cm；电解质层(5)和陶瓷连接体(4)的长边厚度相同，两者短边厚度之和等于每两段阳极层(2)的间隔长度；
S2：待电解质层(5)和陶瓷连接体(4)完全干燥后，将干燥好的半电池移入到马弗炉中，按照2～3℃/min升温速度升温，并在300℃保温1～3h，然后再升温到1350～1400℃，保温4～6h，待其自然冷却后取出；
S3：在电解质层(5)和陶瓷连接体(4)外侧涂刷上阴极层(3)，最后在1300～1350℃下保温4～6h，即得到所述分段串联管式固体氧化物燃料电池；
其中，步骤S1中还包括在阳极层(2)和电解质层(5)之间涂覆阳极活性层；在阴极层(3)和电解质层(5)之间涂覆阴极活性层；所述阳极层(2)长为0.6-1cm；所述固体氧化物燃料电池电解质的厚度为10～15μm。
2.一种分段串联管式固体氧化物燃料电池的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
S1：在多孔绝缘陶瓷管(1)外侧先涂刷上数段阳极层(2)，每段阳极层(2)之间间隔0.5～1cm，放置8～12h；待其完全干燥后，在阳极层(2)外部依次涂刷“倒L型的”电解质层(5)和陶瓷连接体(4)；确保阳极层(2)起始端与电解质层(5)起始端之间距离为0.2～0.5cm；电解质层(5)和陶瓷连接体(4)的长边厚度相同，两者短边厚度之和等于每两段阳极层(2)的间隔长度；
S2：待电解质层(5)和陶瓷连接体(4)完全干燥后，将干燥好的半电池移入到马弗炉中，按照2～3℃/min升温速度升温，并在300℃保温1～3h，然后再升温到1350～1400℃，保温4～6h，待其自然冷却后取出；
S3：在电解质层(5)和陶瓷连接体(4)外侧涂刷上阴极层(3)，最后在1300～1350℃下保温4～6h，即得到所述分段串联管式固体氧化物燃料电池；
其中，步骤S1中还包括在阳极层(2)和电解质层(5)之间涂覆阳极活性层；在阴极层(3)和电解质层(5)之间涂覆阴极活性层；所述阳极层(2)长为0.6-1cm；所述固体氧化物燃料电池电解质的厚度为10～15μm。
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