WO2016152978A1

WO2016152978A1 - 非平行の磁化容易軸配向を有する希土類永久磁石形成用焼結体の製造方法

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Publication number: WO2016152978A1
Application number: PCT/JP2016/059393
Authority: WO
Inventors: 憲一藤川; 克也久米; 大内　一男; 利信星野; 政和森本; 大野　博文; 克之中林; 山口　美穂; 松尾　洋; 利昭奥野; 藤原　誠; 栄一井本; 宏史江部; 智弘大牟礼; 出光尾関; 山本　貴士; 有樹加藤; 松田　知也; 正一朗齊藤
Original assignee: 日東電工株式会社
Priority date: 2015-03-24
Filing date: 2016-03-24
Publication date: 2016-09-29
Also published as: CN107430935A; TWI666668B; TW201709234A; EP3276645B1; KR20170132214A; EP3276645A1; JP6695857B2; CN107430935B; US10867729B2; US20180130581A1; JPWO2016152978A1; EP3276645A4

Abstract

　任意の形状を有し、かつ、任意の複数の領域内における磁石材料粒子に対し、それぞれ異なる方向の磁化容易軸の配向が与えられた、単一焼結構造の、希土類永久磁石形成用焼結体の製造方法を提供する。この方法は、希土類物質を含む磁石材料粒子と樹脂材料とを混合して形成される複合材料により、立体形状の第１の成形体を形成する。該第１の成形体を該樹脂の軟化温度より高い温度に維持しながら、第１の成形体に対して、平行磁束を有する平行外部磁界を印加することにより、磁石材料粒子の磁化容易軸を該外部磁界の方向に平行に配向させ、該第１の成形体における横方向断面の少なくとも一部の形状が該横方向断面内において変化するような変形力を該第１の成形体に与えることにより、該横方向断面の少なくとも一部における磁石材料粒子の磁化容易軸の配向方向が第１の成形体における配向方向とは異なる配向方向に変更された第２の成形体を形成する。該第２の成形体は、焼結温度に加熱され、該焼結温度に所定時間維持される。該第２の成形体内の樹脂は蒸散され、磁石材料粒子が互いに焼結されて焼結体が形成される。

Description

非平行の磁化容易軸配向を有する希土類永久磁石形成用焼結体の製造方法

　本発明は、希土類永久磁石を形成するための希土類永久磁石形成用焼結体の製造方法に関する。特に本発明は、磁化容易軸が非平行に配向された区分を有する希土類永久磁石形成用焼結体の製造方法に関する。

　希土類焼結磁石は、高い保磁力及び残留磁束密度を期待できる高性能永久磁石として注目され、開発及び高性能化のための開発が進んでいる。例えば、日本金属学会誌第７６巻第１号（２０１２）１２頁ないし１６頁に掲載された宇根康裕他の「結晶微粒化によるＮｄ－Ｆｅ－Ｂ焼結磁石の高保磁力化」と題する論文（非特許文献１）は、磁石材料の粒径を細かくしていくと保磁力が増大することは、よく知られている、との認識のもとに、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結磁石の高保磁力化のために、平均粉末粒径が１μｍの磁石形成用材料粒子を用いて希土類焼結磁石の製造を行う例が記載されている。この非特許文献１に記載された希土類焼結磁石の製造方法においては、磁石材料粒子と界面活性剤からなる潤滑剤を混合した混合物をカーボン製モールドに充填し、該モールドを空芯コイル内に固定してパルス磁界を印加することにより、磁石材料粒子を配向させることが記載されている。しかし、この方法では、磁石材料粒子の配向は、空芯コイルにより印加されるパルス磁界により一義的に定まるので、磁石内の異なる位置で、それぞれ異なる所望の方向に磁石材料粒子を配向させた永久磁石を得ることはできない。

　特開平６－３０２４１７号公報（特許文献１）は、希土類元素ＲとＦｅ及びＢを基本構成元素とする希土類永久磁石の製造に際して、磁石材料粒子の磁化容易軸がそれぞれ異なる方向に配向した複数の磁石体を接合した状態で、高温加熱状態に保持し、磁石間を接着することにより、磁石材料粒子の磁化容易軸が異なる方向に配向した複数の領域を有する永久磁石を形成する方法が開示されている。この特許文献１に記載された永久磁石形成方法によれば、複数の領域のそれぞれにおいて、磁化容易軸が任意でかつ異なる方向に配向した磁石材料粒子を含む、複数の領域からなる希土類永久磁石を製造することが可能である。しかし、この特許文献１に記載された磁石製造方法は、複雑な配向パターンをもつ磁石を製造しようとすると、多大の時間と労力が必要となり、実用性が乏しい。さらに、この方法は、複数の磁石体を接着するものであるため、得られた磁石は、機械的強度が低いものとなる。また、複数の磁石体の数が多くなると、磁石特性が低下する恐れがある。

　特開２００６－２２２１３１号公報（特許文献２）は、偶数個の永久磁石片を周方向に配置し、連結した円環状の希土類永久磁石の製造方法を開示する。この特許文献２において教示された希土類永久磁石の製造方法は、上下の扇形主面と一対の側面とを有する扇形の永久磁石片を形成するために、扇形のキャビティを有する粉末プレス装置を使用し、該扇形キャビティ内に希土類合金粉末を充填し、配向コイルを有する上下のパンチによって、該キャビティ内の希土類合金粉末に配向磁場を印加しながら、該希土類合金粉末をプレス成型するものである。この工程によって、各々の主面のＮ極とＳ極との間で極異方性を有する永久磁石片が形成される。詳細に述べると、一方の主面と一方の側面とが交わる角部から、他方の主面の方向に弧状に湾曲し、該一方の主面と他方の側面とが交わる角部に延びる方向に配向した磁化配向を有する永久磁石片が形成される。このようにして形成された極異方性永久磁石片の偶数個を、隣り合う永久磁石片の対向する極性となるように円環状に連結して、円環状永久磁石が得られる。この特許文献２に記載された永久磁石製造方法では、得られる磁石の磁化配向は、極異方に限られるため、磁石内の異なる位置で、それぞれ異なる所望の方向に磁石材料粒子を配向させた永久磁石を得ることはできない。

　特許文献２は又、円環状に連結される偶数個の扇状永久磁石片のうち、一つ置きに配置される磁石片の磁化方向を軸方向とし、これら軸方向配向となるように磁化された磁石片の間に配置される磁石片の磁化方向を径方向とした磁石片の配列も記載している。この配置では、一つ置きに配置される軸方向に磁化された磁石片の主面の極性が互いに異極となり、軸方向に磁化された磁石片の間に配置される一つ置きの径方向に磁化された磁石片は、同極が互いに対向するようにすることにより、軸方向に磁化された一方の磁石片の一方の主面の磁極に磁束を集中させ、該磁極からの磁束を、軸方向に磁化された他方の磁石片の一方の主面の磁極に効率よく集束させることができる、と説明されている。しかし、この配置の場合でも、達成できる磁化方向は限られたものとなるため、多様な方向に磁化方向を配向させた永久磁石をえることはできない。

　さらに、特許文献２に記載された方法により得られる永久磁石では、複数の磁石片が接合されることになるため、機械的強度が低下する恐れがある。また、磁石片の数が多くなると、磁石特性が低下する、という問題もある。

　特開２０１５－３２６６９号公報（特許文献３）及び特開平６－２４４０４６号公報（特許文献４）は、希土類元素ＲとＦｅ及びＢを含む磁石材料粉末をプレス成形して平板状の圧粉体を形成し、この圧粉体に平行磁場を印加して磁場配向を行い、焼結温度で焼結して焼結磁石を形成し、次いで、焼結温度を超えない温度条件のもとで、押圧部が円弧状の型を用いて該焼結磁石を円弧状に加圧成形することにより、ラジアル配向の希土類永久磁石を形成する方向を開示する。この特許文献３は、平行磁場を用いてラジアル配向の磁石を形成することができる方法を開示するものではあるが、平板形状から円弧状への曲げ成形が磁石材料の焼結後に行われるため、成形が困難であり、大きな変形又は複雑な形状への変形を行うことは、不可能である。したがって、この方法により製造できる磁石は、該特許文献３に記載されたラジアル配向磁石に限られることになる。

　特許第５４４４６３０号公報（特許文献５）は、埋込磁石型モータに使用される平板形状の永久磁石を開示する。この特許文献５に開示された永久磁石は、横断面内において、厚み方向に対する磁化容易軸の傾斜角度が、幅方向両端部から幅方向中央部に向けて連続的に変化するラジアル配向とされている。具体的に述べると、磁石の磁化容易軸は、磁石の横断面内における幅方向中央部から厚み方向に延びる仮想線上の一点に集束するように配向される。このような磁化容易軸のラジアル配向を有する永久磁石の製造方法として、特許文献５では、成形時に実現容易な磁場配向で形成でき、容易に製造することができる、と述べられている。この特許文献５において教示された方法は、磁石成形時に、磁石外の一点に集束する磁場を印加するものであり、形成される磁石における磁化容易軸の配向は、ラジアル配向に限られる。したがって、例えば、横断面内の幅方向中央領域では厚み方向に平行な配向となり、幅方向両端部の領域では斜め配向となるように磁化容易軸が配向された永久磁石を形成することはできない。

　特開２００５－４４８２０号公報（特許文献６）は、モータに組み込まれたときにコギングトルクを実質的に発生させない極異方性希土類焼結リング磁石の製造方法を開示する。ここに開示された希土類焼結リング磁石は、周方向に間隔をもった複数の位置に磁極を有し、磁化方向が、該磁極位置では法線方向となり、隣接する磁極の中間位置では接線方向となるように磁化されている。この特許文献６に記載された希土類焼結リング磁石の製造方法は、極異方性の磁石製造に限られ、この製造方法では、単一の焼結磁石内で、任意の複数の領域内において、磁石材料粒子に対し、それぞれ異なる方向の配向が与えられた磁石を製造することはできない。

　特開２０００－２０８３２２号公報(特許文献７）は、複数の領域において磁石材料粒子が異なる方向に配向された構成を有する、単一の、板状で扇形の永久磁石が開示されている。該特許文献７では、該永久磁石に複数の領域が形成され、一方の領域では磁石材料粒子が厚み方向に平行なパターンに配向され、これに隣接する他の領域では、磁石材料粒子に対し、該一方の領域における磁石材料粒子の配向方向に対して角度をもった配向が付与される。特許文献７には、このような磁石材料粒子の配向を有する永久磁石が、粉末冶金法を採用し、金型内で加圧成形を行う際に、配向部材から適切な方向の磁界を印加することにより、製造できると記載されている。しかし、この特許文献７に記載された永久磁石製造方法も、特定の配向をもった磁石の製造に適用できるだけであり、製造される磁石の形状も限られたものとなる。

　国際出願公開再公表公報ＷＯ２００７／１１９３９３号（特許文献８）は、希土類元素を含む磁石材料粒子と結合剤との混合物を所定形状に成形し、この成形体に平行磁界を印加して磁石材料粒子に平行な配向を生じさせ、この成形体を別の形状に変形させることによって、磁石材料粒子の配向を非平行にする永久磁石の製造方法が記載されている。この特許文献８に開示された磁石は、磁石材料粒子が樹脂組成物により結合された構成を有する、いわゆるボンド磁石であって、焼結磁石ではない。ボンド磁石は、磁石材料粒子の間に樹脂組成物が介在する構造をもつため、焼結磁石と比べて磁気特性が劣るものとなり、高性能の磁石を形成することはできない。

　特開２０１３－１９１６１２号公報（特許文献９）は、希土類元素を含む磁石材料粒子を樹脂結合剤と混合した混合物を形成し、この混合物をシート状に成形してグリーンシートを作成し、このグリーンシートに磁場を印加することによって磁場配向を行い、磁場配向されたグリーンシートに仮焼処理を行って樹脂結合剤を分解し、飛散させ、次いで焼成温度で焼結して、希土類焼結磁石を形成する方法が開示されている。この特許文献９に記載された方法により製造される磁石は、磁化容易軸が一方向に配向された構成であり、この方法は、単一の焼結磁石内で、任意の複数の領域内における磁石材料粒子に対し、それぞれ異なる方向の配向が与えられた磁石を製造することはできない。

特開平６－３０２４１７号公報特開２００６－２２２１３１号公報特開２０１５－３２６６９号公報特開平６－２４４０４６号公報特許第５４４４６３０号公報特開２００５－４４８２０号公報特開２０００－２０８３２２号公報国際出願公開再公表公報ＷＯ２００７／１１９３９３号特開２０１３－１９１６１２号公報米国特許第５７０５９０２号明細書特開２０１３－２１５０２１号公報

日本金属学会誌第７６巻第１号（２０１２）１２頁ないし１６頁

　本発明は、任意の形状を有し、かつ、任意の複数の領域内における磁石材料粒子に対し、それぞれ異なる方向の磁化容易軸の配向が与えられた、単一焼結構造の、希土類永久磁石形成用焼結体の製造方法を提供することを主目的とする。

　上記課題を解決するため、本発明は、その一態様において、希土類物質を含み各々が磁化容易軸を有する多数の磁石材料粒子が焼結されて構成された希土類磁石形成用焼結体の製造方法を提供する。この方法は、希土類物質を含む磁石材料粒子と樹脂材料とを混合して形成される複合材料により、長さ方向の長さ寸法と、該長さ方向に直角な横方向の断面における、第１の表面と第２の表面との間の厚み方向の厚み寸法と、該厚み方向に対し直交する幅方向の幅寸法とを有する、立体形状の第１の成形体を形成する第１成形体形成段階を含む。

　本発明のこの態様による方法は、さらに、該第１の成形体を該樹脂の軟化温度より高い温度に維持しながら、第１の成形体に対して、平行磁束を有する平行外部磁界を印加することにより、磁石材料粒子の磁化容易軸を該外部磁界の方向に平行に配向させる配向段階と、該第１の成形体における横方向断面の少なくとも一部の形状が該横方向断面内において変化するような変形力を該第１の成形体に与えることにより、該横方向断面の少なくとも一部における磁石材料粒子の磁化容易軸の配向方向が第１の成形体における配向方向とは異なる配向方向に変更された第２の成形体を形成する第２成形体形成段階を含む。

　次いで、該第２の成形体に対して、焼結段階が遂行され、該焼結段階においては、該第２の成形体は、焼結温度に加熱され、かつ、該焼結温度に所定時間維持される。このようにして、該第２の成形体内の樹脂は蒸散され、磁石材料粒子が互いに焼結されて焼結体が形成される。ここで、印加される外部磁界は、第１の成形体の横方向の断面に沿って、第１の表面から第２の表面に指向されるようにすることができる。

　この希土類磁石形成用焼結体の製造方法において、複合材料に含まれる樹脂材料は、熱可塑性樹脂材料とすることができる。また、焼結温度は、８００℃ないし１２００℃とすることができる。焼結段階は、第２の成形体に長さ方向の加圧力を作用させながら行うことが好ましい。この場合、該第２の成形体に作用させられる加圧力は、０．０１ＭＰaないし１００ＭＰaの範囲に制御され、加圧は連続的又は間欠的に行われることが好ましい。さらに、焼結段階は、１５ＭＰａ以下の雰囲気中で、３℃／分ないし１００℃／分の昇温速度で所定の焼結温度まで温度上昇させることにより行われ、該焼結段階で第２の成形体に作用させられる加圧力は、該第２の成形体の加圧方向の寸法変化率が実質的に０になるまで維持されることが好ましい。より好ましい形態では、焼結段階は、６Ｐａ以下の減圧雰囲気中で、３℃／分ないし３０℃／分の昇温速度で所定の焼結温度まで温度上昇させることにより行われ、該焼結段階で第２の成形体に作用させられる加圧力は、該第２の成形体の加圧方向の寸法変化率が実質的に０になるまで維持される。なお、本明細書において、用語「減圧」は、６Ｐａ以下であることの意味に用いており、この減圧は、０．１Ｐａ以下であることが好ましく、０．０１Ｐａ以下であることがより好ましい。

　本発明の方法においては、第２成形体形成段階の後であって、焼結段階の前に、該第２の成形体を水素雰囲気のもとで加熱して、該第２の成形体に含まれる熱可塑性樹脂の炭素成分を水素と反応させることにより炭素を除去する仮焼段階を遂行することができる。この仮焼段階は、２℃／分より低い昇温速度で行われることが好ましい。さらに、該仮焼段階の前に脱オイル段階が行われ、該仮焼段階は、１０℃／分より低い昇温速度で行われるようにすることが好ましい。該仮焼段階は、２５０℃～６００℃の範囲内の温度で行われることが好ましい。該仮焼段階は、３００℃～５００℃の範囲内の温度で行われることが、さらに好ましい。また、該仮焼段階は、０．１ＭＰa～７０ＭＰaの圧力下で行われることが好ましい。

　本発明の希土類磁石形成用焼結体の製造方法においては、磁石形成材料粒子は、平均粒径が６μｍ以下とする。該磁石形成材料粒子は、酸素含有量が０．５％以下の不活性ガス雰囲気中における微粉砕処理により形成することが好ましい。また、熱可塑性樹脂は、構造中に酸素原子を含まないポリマーであることが好ましい。さらに、熱可塑性樹脂は、下記一般式に示されるモノマーから形成される１種又は２種以上の重合体又は共重合体からなるポリマーであることが好ましい。

（但し、Ｒ₁及びＲ₂は、水素原子、低級アルキル基、フェニル基又はビニル基を表す）

　本発明の方法においては、熱可塑性樹脂は、ポリイソブチレン（ＰＩＢ）、ポリイソプレン（イソプレンゴム、ＩＲ）、ポリプロピレン、α－メチルスチレンを重合させたポリ（α－メチルスチレン）、ポリエチレン、ポリブタジエン（ブタジエンゴム、ＢＲ）、ポリスチレン、スチレン－イソプレンブロック共重合体（ＳＩＳ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）、スチレン－ブタジエンブロック共重合体（ＳＢＳ）、スチレン-エチレン-ブタジエン-スチレン共重合体（ＳＥＢＳ）、スチレン-エチレン-プロピレン-スチレン共重合体（ＳＥＰＳ）、エチレン-プロピレン共重合体（ＥＰＭ）、エチレン、プロピレンとともにジエンモノマーを共重合させたＥＰＤＭ、２－メチル－１－ペンテンの重合体である２－メチル－１－ペンテン重合樹脂、２－メチル－１－ブテンの重合体である２－メチル－１－ブテン重合樹脂からなる群から選ぶことができる。

　熱可塑性樹脂は、ガラス転移点又は流動開始温度が２５０℃以下のものであることが好ましい。さらに、熱可塑性樹脂は、構造中に酸素原子、窒素原子及び他のヘテロ原子を含まないポリマーであることが好ましい。

　本発明の特定の態様による希土類磁石形成用焼結体の製造方法においては、該第１成形体形成段階において形成される第１の成形体は、直線状の中央領域と、該中央領域の両端部において該中央領域に連続する端部領域とを有し、該端部領域は、該第２の表面が凸形状で該第１の表面が凹となる弧状に形成された形状を有し、第２成形体形成段階では、該中央領域の両端部において該中央領域に連続する端部領域の各々が該中央領域に対し直線状となるように該第１の成形体が変形させられることにより、該第２の成形体における前記磁石材料粒子の磁化容易軸の配向が、中央領域では該第１の表面から該第２の表面に向けて厚み方向に指向するパラレル配向となり、該端部領域では該第１の表面から該第２の表面に向けて、幅方向内方に収束する配向となるようにする。

　或いは、該第１成形体形成段階において形成される第１の成形体は、該第２の表面が凸で該第１の表面が凹となる弧状に形成された形状を有し、該第２成形体形成段階においては、幅方向に直線状となるか、該第１の成形体における弧状の曲率半径より大きい曲率半径を有する弧状となるように該第１の成形体が変形させられることにより、該第２の成形体における磁石材料粒子の磁化容易軸の配向が、該第１の表面から該第２の表面に向けて、幅方向内方に収束する配向となるようにすることができる。さらに、第１成形体形成段階において形成される第１の成形体は、該第２の表面が凹で該第１の表面が凸となる弧状に形成された形状を有し、第２成形体形成段階では、幅方向に直線状となるか、該第１の成形体における弧状の曲率半径より大きい曲率半径を有する弧状となるように該第１の成形体が変形させられることにより、該第２の成形体における磁石材料粒子の磁化容易軸の配向が、該第１の表面から該第２の表面に向けて、幅方向内方に拡がる配向となるようにすることができる。

　本発明の他の実施形態においては、樹脂材料は熱可塑性樹脂材料であり、該第１の成形体は、一対の長辺と該長辺に直交する一対の短辺とからなる細長い四角形の横方向断面をもった形状であり、外部磁界は、該長方形の長辺に直交する方向に印加され、第１の成形体は、長辺が円環を形成するように曲げ変形され、両端部を互いに融着することにより第２の成形体とされる。この場合において、平行外部磁界は、横方向断面に沿って、第１の表面から第２の表面に指向されるように印加され、第２の成形体は、第１の成形体を、第１の表面が半径方向内側になるように円環状に曲げ変形させることにより形成され、該第２の成形体に含まれる磁石材料粒子の磁化容易軸は、半径方向に指向するラジアル配向にされる。

　上記ラジアル配向の第２の成形体を形成する態様に関連して、磁石材料粒子の磁化容易軸が軸方向に指向するアキシャル配向とされた他の成形体を形成し、上記ラジアル配向の第２の成形体及び上記アキシャル配向成形体のそれぞれにより形成されたラジアル配向焼結体とアキシャル配向焼結体とを組み合わせてハルバッハ配列の焼結体とすることができる。この場合において、アキシャル配向の成形体を形成する方法は、平行外部磁界を、横方向断面に沿って、第１の成形体における第１の表面から第２の表面に指向されるように印加し、該第１の成形体を、第１の表面と第２の表面が互いに平行な円環状となるように曲げ変形させることによって第２の成形体を形成し、該第２の成形体に含まれる磁石材料粒子の磁化容易軸が、軸方向に指向するアキシャル配向となるようにする段階を含むことができる。本発明の希土類磁石形成用焼結体の製造方法においては、第１の成形体は、複合材料をシート状に形成した後、該シート状に形成された該複合材料を所定形状に切り出すことにより形成することができる。

　このようにして形成された希土類永久磁石形成用焼結体は、後工程において着磁されて、希土類永久磁石となる。

　以上述べたように、本発明の希土類磁石形成用焼結体の製造方法においては、希土類物質を含む磁石材料粒子と樹脂材料とを混合して形成される複合材料により、長さ方向の長さ寸法と、該長さ方向に直角な横方向の断面における、第１の表面と第２の表面との間の厚み方向の厚み寸法と、該厚み方向に対し直交する幅方向の幅寸法とを有する、立体形状の第１の成形体が形成される。そして、該第１の成形体を該樹脂の軟化温度より高い温度に維持しながら、第１の成形体に対して、横方向の断面に沿って、第１の表面から第２の表面に指向された平行磁束を有する平行外部磁界を印加することにより、磁石材料粒子の磁化容易軸を該外部磁界の方向に平行に配向させるので、磁石材料粒子の平均粒径が非常に小さい場合にも、該粒子の磁化容易軸を精度良く配向させることができる。さらに、磁石材料粒子の磁化容易軸が平行に配向された該第１の成形体に対し、その横方向断面の少なくとも一部の形状が該横方向断面内において変化するような変形力を与えることにより、該横方向断面の少なくとも一部における磁石材料粒子の磁化容易軸の配向方向が第１の成形体における配向方向とは異なる配向方向に変更された第２の成形体を形成することができる。したがって、第１の成形体の初期形状を適切に定めることにより、第２の成形体の形状を望む形にすることができ、かつ、該第２の成形体における磁石材料粒子の磁化容易軸の配向を望む方向にすることができる。

　また、本発明の方法においては、複合材料に含まれていた樹脂材料は、第２の成形体の焼結段階で蒸散されるので、最終的に得られる焼結磁石では、磁石材料粒子が相互に焼結により結合された状態になる。このため、磁石材料粒子と樹脂材料とを混合して形成される複合材料を使用するにも拘わらず、最終的に得られる磁石は樹脂材料を殆ど含まず、磁石材料粒子の密度が高い値に維持される。このため、本発明の方法により製造された希土類永久磁石形成用焼結体に着磁することにより得られる希土類永久焼結磁石は、優れた磁気特性を有するものとなる。

　以下、本発明の実施形態を図を参照して説明する。

本発明の一実施形態の方法により製造された希土類磁石形成用焼結体の一例を横断面で示す断面図であり、（ａ）は全体を示し、（ｂ）は端部領域の一部を示す断面図である。本発明により形成される磁石が埋め込まれる電動モータのロータコアに設けられた磁石挿入用スロットの一例を示すロータ部分の断面図である。図２に示すロータコアに永久磁石が埋め込まれた状態を示すロータ部分の端面図である。本発明の永久磁石を適用することができる電動モータの横断面図である。図１に示す実施形態による焼結体から形成される希土類永久磁石における磁束密度の分布を示す図である。本発明の一実施形態である、図１に示す永久磁石形成用焼結体の製造工程を示す概略図であり、（ａ）～（ｄ）はグリーンシート形成までの各段階を示す。本実施形態における磁石材料粒子の磁化容易軸配向処理を示す加工用シート片の断面図であり、（ａ）は磁場印加時のシート片の断面形状を示し、（ｂ）は磁場印加後に変形処理を施された焼結処理用シート片の断面形状を示し、（ｃ）は第１の成形体を第２の成形体にする曲げ変形加工工程を示す。仮焼処理における好ましい昇温速度を示すグラフである。本発明の方法の他の実施形態を示す図７（ａ）（ｂ）と同様な図であり、（ａ）は第１の成形体を、（ｂ）は第２の成形体をそれぞれ示す。本発明の方法のさらに他の実施形態を示す図９（ａ）（ｂ）と同様な図であり、（ａ）は一態様における第１の成形体を、（ｂ）は第２の成形体を、（ｃ）は他の態様による第２の成形体を、それぞれ示し、（ｄ）はさらに別の態様における第１の成形体を、（ｅ）は第２の成形体を、（ｆ）は他の態様による第２の成形体を、それぞれ示す。ラジアル配向円環状磁石を製造するための、本発明の実施形態を示す図であり、（ａ）は第１の成形体を示す側面図、（ｂ）は第２の成形体を示す斜視図、（ｃ）は、アキシャル配向円環状磁石を製造するために（ｂ）とは異なる方向で円環状に形成された第２の成形体を示す斜視図である。図１１の本実施形態により製造される円環状磁石を用いてハルバッハ配列の磁石を形成する例を示す斜視図である。本発明のさらに他の実施形態を示すもので、（ａ）（ｂ）（ｃ）（ｄ）（ｅ）（ｆ）は、製造の各段階を示す概略図である。配向角及び配向軸角度を示す概略図であり、（ａ）は、希土類磁石における磁石材料粒子の磁化容易軸の配向の一例を示す横断面図、（ｂ）は、個々の磁石材料粒子の磁化容易軸の「配向角」及び「配向軸角度」を定める手順を示す概略拡大図である。配向角バラツキ角度を求める手順を示す図表である。ＥＢＳＤ解析に基づく配向角の分布の表示を示すものであって、（ａ）は希土類磁石の軸の方向を示す斜視図を、（ｂ）は該磁石の中央部と両端部におけるＥＢＳＤ解析により得られた極点図の例を、（ｃ）は（ａ）におけるＡ２軸に沿った磁石の断面における配向軸角度を示す。本発明の実施例４において使用される型を示すもので、（ａ）は外部磁場印加のための型のキャビティを示し、（ｂ）は変形工程に使用される型のキャビティを示す概略図である。本発明の実施例５において第１の成形体の形成に使用される型のキャビティを示す概略斜視図である。本発明の実施例５における第１の成形体から第２の成形体への変形過程を示す図であり、（ａ）は第１中間成形体を、（ｂ）は第２中間成形体を、（ｃ）は第３中間成形体を、（ｄ）は第２の成形体を、それぞれ示す。本発明の実施例５による希土類磁石形成用焼結体における配向軸角度の分析位置を示す図である。配向軸角度を測定するための座標系と基準面を示す図である。

　実施形態の説明に先立って、用語の定義及び配向角の測定について説明する。
〔配向角〕

　配向角は、予め定めた基準線に対する磁石材料粒子の磁化容易軸の方向の角度を意味する。
〔配向軸角度〕

　磁石の特定の面内において予め定めた区画内にある磁石形成材料粒子の配向角のうち、最も頻度が高い配向角である。本発明においては、配向軸角度を定める区画は、磁石材料粒子を少なくとも３０個、例えば２００個ないし３００個含む４角形区画又は一辺が３５μｍの正方形区画とする。

　図１４に配向角及び配向軸角度を示す。図１４（ａ）は、希土類磁石における磁石材料粒子の磁化容易軸の配向の一例を示す横断面図であり、該希土類磁石Ｍは、第１の表面Ｓ－１と、該第１の表面Ｓ－１から厚みｔだけ間隔をもった位置にある第２の表面Ｓ－２と、幅Ｗとを有し、幅Ｗ方向の両端部には、端面Ｅ－１、Ｅ－２が形成されている。図示例では、第１の表面Ｓ－１と第２の表面Ｓ－２とは、互いに平行な平坦面であり、図示の横断面では、これら第１の表面Ｓ－１及び第２の表面Ｓ－２は、互いに平行な２つの直線で表される。端面Ｅ－１は、第１の表面Ｓ－１に対して上右方向に傾斜した傾斜面となっており、同様に、端面Ｅ－２は、第２の表面Ｓ－２に対して上左方向に傾斜した傾斜面となっている。矢印Ｂ－１は、該希土類磁石Ｍの幅方向中央領域における磁石材料粒子の磁化容易軸の配向軸の方向を概略的に示す。これに対して、矢印Ｂ－２は、端面Ｅ－１に隣接する領域における磁石材料粒子の磁化容易軸の配向軸の方向を概略的に示す。同様に、矢印Ｂ－３は、端面Ｅ－２に隣接する領域における磁石材料粒子の磁化容易軸の配向軸の方向を概略的に示す。

　「配向軸角度」は、矢印Ｂ－１、Ｂ－２、Ｂ－３で表されるこれら配向軸と、一つの基準線との間の角度である。基準線は任意に設定することができるが、図１４(ａ）に示す例のように、第１の表面Ｓ－１の断面が直線で表される場合には、該第１の表面Ｓ－１の断面を基準線とすることが便利である。図１４（ｂ）は、個々の磁石材料粒子の磁化容易軸の「配向角」及び「配向軸角度」を定める手順を示す概略拡大図である。図１４（ａ）に示す希土類磁石Ｍの任意の個所、例えば図１４（ａ）に示す４角形区画Ｒが図１４（ｂ）に拡大して示される。この４角形区画Ｒには、３０個以上、例えば２００個ないし３００個といった、多数の磁石材料粒子Ｐが含まれる。４角形区画に含まれる磁石材料粒子の数が多いほど、測定精度は高まるが、３０個程度でも、十分な精度で測定することができる。それぞれの磁石材料粒子Ｐは、磁化容易軸Ｐ－１を有する。磁化容易軸Ｐ－１は、通常は極性を持たないが、磁石材料粒子が着磁されることによって極性をもったベクトルとなる。図１４（ｂ）では、着磁される予定の極性を考慮して、磁化容易軸に方向性を付与した矢印で示す。以下の説明において、「磁化容易軸の配向方向」という用語又は同様の用語は、このように着磁される予定の極性を考慮して、その方向を表すものとして使用する。

　図１４（ｂ）に示すように、個々の磁石材料粒子Ｐの磁化容易軸Ｐ－１は、該磁化容易軸が指向する方向と基準線との間の角度である「配向角」を有する。そして、図１４（ｂ）に示される４角形区画Ｒ内の磁石材料粒子Ｐの磁化容易軸Ｐ－１の「配向角」のうち、最も頻度の高い配向角を、「配向軸角度」Ｂとする。
〔配向角バラツキ角度〕

　任意の４角形区画における配向軸角度と、該区画内に存在する磁石材料粒子のすべてについて、その磁化容易軸の配向角との差を求め、該配向角の差の分布における半値幅により表される角度の値を配向角バラツキ角度とする。図１５は、配向角バラツキ角度を求める手順を示す図表である。図１５において、磁化容易軸に対する個々の磁石材料粒子の磁化容易軸の配向角の差Δθの分布が、曲線Ｃにより表される。縦軸に示す累積頻度が最大になる位置を１００％とし、累積頻度が５０％になる配向角差Δθの値が半値幅である。
〔配向角の測定〕

　個々の磁石材料粒子Ｐにおける磁化容易軸Ｐ－１の配向角は、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）画像に基づく「電子後方散乱回折解析法」（ＥＢＳＤ解析法）により求めることができる。この解析のための装置としては、Ｏｘｆｏｒｄ　Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製のＥＢＳＤ検出器（ＡＺｔｅｃＨＫＬＥＢＳＤＮｏｒｄｌｙｓＮａｎｏＩｎｔｅｇｒａｔｅｄ）を備えた走査電子顕微鏡である、東京都昭島市所在の日本電子株式会社製ＪＳＭ－７０００１Ｆ、もしくは、ＥＤＡＸ社製のＥＢＳＤ検出器（Ｈｉｋａｒｉ　Ｈｉｇｈ　Ｓｐｅｅｄ　ＥＢＳＤ　Ｄｅｔｅｃｔｏｒ）を備えた走査電子顕微鏡である、ＺＥＩＳＳ社製ＳＵＰＲＡ４０ＶＰがある。また、外部委託によりＥＢＳＤ解析を行う事業体としては、東京都中央区日本橋所在のＪＦＥテクノリサーチ株式会社及び大阪府茨木市所在の株式会社日東分析センターがある。ＥＢＳＤ解析によれば、所定の区画内に存在する磁石材料粒子の磁化容易軸の配向角及び配向軸角度を求めることができ、これらの値に基づき、配向角バラツキ角度も取得することができる。図１６は、ＥＢＳＤ解析法による磁化容易軸の配向表示の一例を示すもので、図１６（ａ）は、希土類磁石の軸の方向を示す斜視図を、同（ｂ）は、中央部と両端部におけるＥＢＳＤ解析により得られた極点図の例を示すものである。また、図１６（ｃ）にＡ２軸に沿った磁石の断面における配向軸角度を示す。配向軸角度は、磁石材料粒子の磁化容易軸の配向ベクトルを、Ａ１軸とＡ２軸を含む平面における成分と、Ａ１軸とＡ３軸を含む平面における成分に分けて表示することができる。Ａ２軸は幅方向であり、Ａ１軸は厚み方向である。図１６（ｂ）の中央の図は、磁石の幅方向中央においては、磁化容易軸の配向がほぼＡ１軸に沿った方向であることを示す。これに対し、図１６（ｂ）の左の図は、磁石の幅方向左端部における磁化容易軸の配向が下から右上方向にＡ１軸－Ａ２軸の面に沿って傾斜していることを示す。同様に、図１６（ｂ）の右の図は、磁石の幅方向右端部における磁化容易軸の配向が下から左上方向にＡ１軸－Ａ２軸の面に沿って傾斜していることを示す。このような配向を、配向ベクトルとして、図１６（ｃ）に示す。
〔結晶方位図〕

　任意の区画内に存在する個々の磁石材料粒子について、観察面に垂直な軸に対する該磁石材料粒子の磁化容易軸の傾斜角を表示する図である。この図は、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）画像に基づき作成することができる。

　以下、本発明の実施の形態を図について説明する。図１ないし図４に、本発明の一実施形態による方法を用いて製造された希土類磁石形成用焼結体と、該焼結体から形成される永久磁石を組み込んだ電動モータの一例を示す。本実施形態においては、希土類永久磁石１は、磁石材料として、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁石材料を含む。この場合において、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁石材料は、例えば、重量百分率でＲ(ＲはＹを含む希土類元素のうちの１種又は２種以上)２７．０～４０．０ｗｔ％、Ｂを０．６～２ｗｔ％、Ｆｅを６０～７５ｗｔ％の割合で含むものとすることができる。典型的には、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁石材料は、Ｎｄを２７ないし４０ｗｔ％、Ｂを０．８ないし２ｗｔ％、電解鉄であるＦｅを６０ないし７０ｗｔ％の割合で含む。この磁石材料には、磁気特性向上を目的として、Ｄｙ、Ｔｂ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｇａ、Ｎｂ、Ｖ、Ｐｒ、Ｍｏ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｗ、Ａｇ、Ｂｉ、Ｚｎ、Ｍｇ等の他元素を少量含んでも良い。

　図１（ａ）を参照すると、本実施形態による磁石形成用焼結体１は、上述した磁石材料の微細粒子が一体に焼結成形されたものであり、互いに平行な上辺２と下辺３、及び左右両端の端面４、５を有し、該端面４、５は上辺２及び下辺３に対し傾斜した傾斜面として形成されている。上辺２は、本発明の第２の表面の断面に対応する辺であり、下辺３は、本発明の第１の表面の断面に対応する辺である。端面４、５の傾斜角は、該端面４、５の延長線４ａ、５ａと上辺２との間の角度θとして定義される。好ましい形態では、傾斜角θは、４５°ないし８０°、より好ましくは５５°ないし８０°である。その結果、磁石形成用焼結体１は、上辺２が下辺３より短い台形の長さ方向断面を有する形状に形成されている。

　磁石形成用焼結体１は、上辺２及び下辺３に沿った幅方向に、所定の寸法の中央領域６と、両端部側の端部領域７、８とに区分された複数の領域を有する。中央領域６においては、該領域６に含まれる磁石材料粒子は、その磁化容易軸が上辺２及び下辺３に対して実質的に直角な、厚み方向に平行に配向したパラレル配向となっている。これに対して、端部領域７、８では、該領域７、８に含まれる磁石材料粒子の磁化容易軸は、厚み方向に対して、下から上に向けて、配向方向が中央領域６の方向に傾斜しており、その傾斜角は、端面４、５に隣接する位置では該端面４、５の傾斜角θに沿った角度であり、中央領域６に隣接する位置では、該上辺２に対しほぼ直角であり、端面４、５に隣接する位置から中央領域６に近づくにしたがって漸次大きくなる。このような磁化容易軸の配向を、図１（ａ）に、中央領域６のパラレル配向については、矢印９で、端部領域７、８の傾斜配向については、矢印１０で、それぞれ示す。端部領域７、８の傾斜配向に関し、別の表現をすれば、これら領域に含まれる磁石材料粒子の磁化容易軸は、上辺２と端面４、５とが交差する角部から中央部に向けて、端部領域７、８の幅方向寸法に対応する所定の範囲の領域に集束するように配向される。この配向の結果、端部領域７、８においては、磁化容易軸が上辺２に指向される磁石材料粒子の密度が、中央領域６におけるよりも高くなる。本発明の好ましい形態では、中央領域６に対応する上辺２の幅方向の寸法、すなわち、パラレル長Ｐと、上辺２の幅方向寸法Ｌとの比、すなわち、パラレル率Ｐ／Ｌが、０．０５ないし０．８、より好ましくは０．２ないし０．５となるように、中央領域６と端部領域７，８の寸法が定められる。

　上記した端部領域７、８における磁石材料の磁化容易軸の配向を、端部領域７について図１（ｂ）に誇張して示す。図１（ｂ）において、磁石材料粒子の各々の磁化容易軸Ｃは、端面４に隣接する部分では該端面４にほぼ沿って、該端面４の傾斜角θだけ傾斜して配向される。そして、該傾斜角は、端部から中央部に近づくにしたがって、漸次増加する。すなわち、磁石材料粒子の磁化容易軸Ｃの配向は、下辺３の側から上辺２に向けて集束するようになり、磁化容易軸Ｃが上辺２に指向される磁石材料粒子の密度は、パラレル配向の場合に比して高くなる。

　図２は、上述した磁化容易軸の配向を有する磁石形成用焼結体１を着磁させることによって形成された希土類磁石を埋め込んで使用するのに適した電動モータ２０のロータコア部分を拡大して示す断面図である。ロータコア２１は、その周面２１ａがエアギャップ２２を介してステータ２３と対向するように、該ステータ２３内に回転自在に配置される。ステータ２３は、周方向に間隔をもって配設された複数のティース２３ａを備えており、このティース２３ａに界磁コイル２３ｂが巻かれる。上述のエアギャップ２２は、各ティース２３ａの端面とロータコア２１の周面２１ａとの間に形成されることになる。ロータコア２１には、磁石挿入用スロット２４が形成されている。このスロット２４は、直線状中央部分２４ａと、該中央部分２４ａの両端部からロータコア２１の周面２１ａの方向に斜めに延びる一対の傾斜部分２４ｂとを有する。図２から分かるように、傾斜部分２４ｂは、その末端部がロータコア２１の周面２１ａに近接した位置にある。

　上述した磁化容易軸の配向を有する磁石形成用焼結体１を着磁させることによって形成された希土類磁石３０を図２に示すロータコア２１の磁石挿入用スロット２４に挿入した状態を図３に示す。図３に示すように、希土類永久磁石３０は、その上辺２が外側に、すなわちステータ２３側に向くように、ロータコア２１に形成された磁石挿入用スロット２４の直線状中央部分２４ａに挿入される。挿入された磁石３０の両端より外側には、スロット２４の直線状中央部分２４ａの一部と傾斜部分２４ｂが空隙部として残される。このように、ロータコア２１のスロット２４に永久磁石が挿入されることによって形成された電動モータ２０の全体を、図４に横断面図で示す。

　図５は、上述した実施形態により形成される希土類永久磁石３０における磁束密度の分布を示すものである。図５に示すように、磁石３０の両側端部領域７、８における磁束密度Ａは、中央領域６における磁束密度Ｂより高くなる。そのため、この磁石３０を電動モータ２０のロータコア２１に埋め込んで作動させたとき、磁石３０の端部にステータ２３からの磁束が作用しても磁石３０の端部の減磁が抑制され、磁石３０の端部には、減磁後も十分な磁束が残されることになり、モータ２０の出力が低下することが防止される。
［希土類永久磁石形成用焼結体の製造方法］

　次に、図１に示す希土類磁石形成用焼結体１を製造するための本発明の一実施形態による製造方法について、図６を参照して説明する。図６は、本実施形態に係る永久磁石形成用焼結体１の製造工程を示す概略図である。

　先ず、所定分率のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金からなる磁石材料のインゴットを鋳造法により製造する。代表的には、ネオジム磁石に使用されるＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金は、Ｎｄが３０ｗｔ％、電解鉄であることが好ましいＦｅが６７ｗｔ％、Ｂが１．０ｗｔ％の割合で含まれる組成を有する。次いで、このインゴットを、スタンプミル又はクラッシャー等の公知の手段を使用して粒径２００μｍ程度の大きさに粗粉砕する。代替的には、インゴットを溶解し、ストリップキャスト法によりフレークを作製し、水素解砕法で粗粉化することもできる。それによって、粗粉砕磁石材料粒子１１５が得られる（図６（ａ）参照）。

　次いで、粗粉砕磁石材料粒子１１５を、ビーズミル１１６による湿式法又はジェットミルを用いた乾式法等によって微粉砕する。例えば、ビーズミル１１６による湿式法を用いた微粉砕では、溶媒中で粗粉砕磁石粒子１１５を所定範囲の粒径、例えば０．１μｍないし５．０μｍに微粉砕し、溶媒中に磁石材料粒子を分散させた状態にする（図６（ｂ）参照）。その後、湿式粉砕後の溶媒に含まれる磁石粒子を減圧乾燥などの手段によって乾燥させて、乾燥した磁石粒子を取り出す（図示せず）。ここで、粉砕に用いる溶媒の種類には特に制限はなく、イソプロピルアルコール、エタノール、メタノールなどのアルコール類、酢酸エチル等のエステル類、ペンタン、ヘキサンなどの低級炭化水素類、ベンゼン、トルエン、キシレンなど芳香族類、ケトン類、それらの混合物等の有機溶媒、又は、液化窒素、液化ヘリウム、液化アルゴン等の無機溶媒を使用することができる。この場合において、溶媒中に酸素原子を含まない溶媒を用いることが好ましい。

　一方、ジェットミルによる乾式法を用いる微粉砕においては、粗粉砕した磁石材料粒子１１５を、（ａ）酸素含有量が０．５％以下、好ましくは実質的に０％の窒素ガス、Ａｒガス、Ｈｅガスなどの不活性ガスからなる雰囲気中、又は（ｂ）酸素含有量が０．０００１ないし０．５％の窒素ガス、Ａｒガス、Ｈｅガスなどの不活性ガスからなる雰囲気中で、ジェットミルにより微粉砕し、６．０μｍ以下、例えば０．７μｍないし５．０μｍといった所定範囲の平均粒径を有する微粒子とする。ここで、酸素濃度が実質的に０％とは、酸素濃度が完全に０％である場合に限定されず、微粉の表面にごく僅かに酸化被膜を形成する程度の量の酸素を含有するものであっても良いことを意味する。

　次に、ビーズミル１１６等で微粉砕された磁石材料粒子を所望形状に成形する。この磁石材料粒子の成形のために、上述のように微粉砕された磁石材料粒子１１５と樹脂材料からなるバインダーとを混合した混合物、すなわち、複合材料を準備する。バインダーとして用いられる樹脂は、構造中に酸素原子を含まず、かつ、解重合性のあるポリマーが好ましい。また、後述のように磁石粒子とバインダーとの複合材料を、所望形状に成形する際に生じる複合材料の残余物を再利用できるようにするために、かつ、複合材料を加熱して軟化した状態で磁場配向を行うことができるようにするために、樹脂材料としては、熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。具体的には、以下の一般式（１）に示されるモノマーから形成される１種又は２種以上の重合体又は共重合体からなるポリマーが好適に用いられる。

　上記条件に該当するポリマーとしては、例えばイソブチレンの重合体であるポリイソブチレン（ＰＩＢ）、イソプレンの重合体であるポリイソプレン（イソプレンゴム、ＩＲ）、ポリプロピレン、α－メチルスチレンを重合させたポリ（α－メチルスチレン）、ポリエチレン、１，３－ブタジエンの重合体であるポリブタジエン（ブタジエンゴム、ＢＲ）、スチレンの重合体であるポリスチレン、スチレンとイソプレンの共重合体であるスチレン－イソプレンブロック共重合体（ＳＩＳ）、イソブチレンとイソプレンの共重合体であるブチルゴム（ＩＩＲ）、スチレンとブタジエンの共重合体であるスチレン－ブタジエンブロック共重合体（ＳＢＳ）、スチレンとエチレン、ブタジエンの共重合体であるスチレン-エチレン-ブタジエン-スチレン共重合体（ＳＥＢＳ）、スチレンとエチレン、プロピレンの共重合体であるスチレン-エチレン-プロピレン-スチレン共重合体（ＳＥＰＳ）、エチレンとプロピレンの共重合体であるエチレン-プロピレン共重合体（ＥＰＭ）、エチレン、プロピレンとともにジエンモノマーを共重合させたＥＰＤＭ、２－メチル－１－ペンテンの重合体である２－メチル－１－ペンテン重合樹脂、２－メチル－１－ブテンの重合体である２－メチル－１－ブテン重合樹脂等がある。また、バインダーに用いる樹脂としては、酸素原子、窒素原子を含むモノマーの重合体又は共重合体（例えば、ポリブチルメタクリレートやポリメチルメタクリレート等）を少量含む構成としても良い。更に、上記一般式（１）に該当しないモノマーが一部共重合していても良い。その場合であっても、本発明の目的を達成することが可能である。

　なお、バインダーに用いる樹脂としては、磁場配向を適切に行うために２５０℃以下で軟化する熱可塑性樹脂、より具体的には、ガラス転移点又は流動開始温度が２５０℃以下の熱可塑性樹脂を用いることが望ましい。

　熱可塑性樹脂中に磁石材料粒子を分散させるために、配向潤滑剤を適量添加することが望ましい。配向潤滑剤としては、アルコール、カルボン酸、ケトン、エーテル、エステル、アミン、イミン、イミド、アミド、シアン、リン系官能基、スルホン酸、二重結合や三重結合などの不飽和結合を有する化合物、液状飽和炭化水素化合物のうち、少なくともひとつを添加することが望ましい。これら物質の複数を混合して用いても良い。そして、後述するように、磁石材料粒子とバインダーとの混合物すなわち複合材料に対して磁場を印加して該磁石材料を磁場配向するにあたっては、混合物を加熱してバインダー成分が軟化した状態で磁場配向処理を行う。

　磁石材料粒子に混合されるバインダーとして上記条件を満たすバインダーを用いることによって、焼結後の希土類永久磁石形成用焼結体内に残存する炭素量及び酸素量を低減させることが可能となる。具体的には、焼結後に磁石形成用焼結体内に残存する炭素量を２０００ｐｐｍ以下、より好ましくは１０００ｐｐｍ以下とすることができる。また、焼結後に磁石形成用焼結体内に残存する酸素量を５０００ｐｐｍ以下、より好ましくは２０００ｐｐｍ以下とすることができる。

　バインダーの添加量は、スラリー又は加熱溶融した複合材料を成形する場合に、成形の結果として得られる成形体の厚み精度が向上するように、磁石材料粒子間の空隙を適切に充填できる量とする。例えば、磁石材料粒子とバインダーの合計量に対するバインダーの比率は、１ｗｔ％ないし４０ｗｔ％、より好ましくは２ｗｔ％ないし３０ｗｔ％、さらに好ましくは３ｗｔ％ないし２０ｗｔ％、特に好ましくは５ｗｔ％ないし１５ｗｔ％とする。また、バインダーに用いる樹脂と磁石材料粒子との合計量に対する当該樹脂の比率は、好ましくは１ｗｔ％ないし３０ｗｔ％、より好ましくは２ｗｔ％ないし２０ｗｔ％、さらに好ましくは３ｗｔ％ないし１５ｗｔ％、特に好ましくは３．５ｗｔ％ないし１０ｗｔ％とする。

　以下の実施形態では、複合材料を一旦製品形状以外の形状に成形した成形体の状態で平行磁場を印加して磁場における磁石材料粒子の配向を行い、その後に、該成形体を所望の製品形状にし、次いで焼結処理を行うことによって、例えば図１に示す台形形状のような、所望の製品形状の焼結磁石とする。特に、以下の実施形態では、磁石材料粒子とバインダーとからなる混合物すなわち複合材料１１７を、シート形状のグリーン成形体（以下、「グリーンシート」という）に一旦成形した後に、配向処理のための成形体形状とする。複合材料を特にシート形状に成形する場合には、例えば磁石材料粒子とバインダーとの混合物である複合材料１１７を加熱した後にシート形状に成形するホットメルト塗工によるか、磁石材料粒子とバインダーとの混合物である複合材料１１７を成形型に入れて加熱および加圧する方法によるか、複合材料を押し出し成型機により、押し出すことによって成型する方法によるか、又は、磁石材料粒子とバインダーと有機溶媒とを含むスラリーを基材上に塗工することによりシート状に成形するスラリー塗工等による成形を採用することができる。

　以下においては、特にホットメルト塗工を用いたグリーンシート成形について説明するが、本発明は、そのような特定の成形法に限定されるものではない。例えば、複合材料１１７を成形用型に入れ、室温～３００℃に加熱しながら、０．１～１００ＭＰａの圧力に加圧することで成形を行ってもよい。この場合、より具体的には、軟化する温度に加熱した複合材料１１７を、射出圧を加えて金型に押込み充填して成形する方法を採用することができる。

　既に述べたように、ビーズミル１１６等で微粉砕された磁石材料粒子にバインダーを混合することにより、磁石材料粒子とバインダーとからなる粘土状の混合物すなわち複合材料１１７を作製する。ここで、バインダーとしては、上述したように樹脂及び配向潤滑剤の混合物を用いることができる。例えば、樹脂としては、構造中に酸素原子を含まず、かつ解重合性のあるポリマーからなる熱可塑性樹脂を用いることが好ましく、一方、配向潤滑剤としては、アルコール、カルボン酸、ケトン、エーテル、エステル、アミン、イミン、イミド、アミド、シアン、リン系官能基、スルホン酸、二重結合や三重結合などの不飽和結合を有する化合物のうち、少なくとも一つを添加することが好ましい。

　これらの中でも不飽和結合を有する化合物を用いることが好ましく、この種の化合物としては、二重結合を有する化合物、三重結合を有する化合物が挙げられるが、特に、焼結体のクラックを低減させる効果が期待できるという観点から、三重結合を有する化合物がより好ましい。

　三重結合を有する上記化合物としては、仮焼処理において容易に除去し得るものを用いることが好ましく、そのためには、使用される化合物はヘテロ原子を有しないものであることが好ましく、炭化水素のみから構成される化合物であることが特に好ましい。また、磁石材料粒子の表面とより強く相互作用することが可能となり、高い配向潤滑効果を発揮し得るため、三重結合を有する化合物は、三重結合を末端に有するものであることが好ましい。

　三重結合を有する上記化合物において、その構成元素である炭素の数は、沸点を高くすることで取り扱いが容易となるようにするため、１０以上であることが好ましく、１４以上であることがより好ましく、１６以上であることが更に好ましく、１８以上であることが特に好ましい。炭素数の上限は特に限定されないが、例えば３０以下とすることができる。

　二重結合を有する上記化合物としては、磁石材料粒子の表面とより強く相互作用することが可能となり、高い配向潤滑効果を発揮し得るようにするため、ヘテロ原子を有する官能基を持つ化合物を用いることが好ましく、ヘテロ原子を有する官能基を末端に有する化合物を用いることがより好ましい。

　二重結合を有する化合物における構成炭素数は、６以上であることが好ましく、１０以上であることがより好ましく、１２以上であることが更に好ましく、１４以上であることが特に好ましい。炭素数の上限は特に限定されないが、例えば３０以下とすることができる。
　なお、三重結合を有する上記化合物と二重結合を有する上記化合物を併用してもよい。

　また、バインダーの添加量は、上述したように添加後の複合材料１１７における磁石材料粒子とバインダーの合計量に対するバインダーの比率が、１ｗｔ％ないし４０ｗｔ％、より好ましくは２ｗｔ％ないし３０ｗｔ％、さらに好ましくは３ｗｔ％ないし２０ｗｔ％、特に好ましくは５ｗｔ％ないし１５ｗｔ％となるようにする。また、バインダーに用いる樹脂と磁石材料粒子との合計量に対する当該樹脂の比率は、好ましくは１ｗｔ％ないし３０ｗｔ％、より好ましくは２ｗｔ％ないし２０ｗｔ％、さらに好ましくは３ｗｔ％ないし１５ｗｔ％、特に好ましくは３．５ｗｔ％ないし１０ｗｔ％とする。

　ここで配向潤滑剤の添加量は磁石材料粒子の粒子径に応じて決定することが好ましく、磁石材料粒子の粒子径が小さい程、添加量を多くすることが推奨される。具体的な添加量としては、磁石材料粒子１００重量部に対して０．０１重量部ないし２０重量部、より好ましくは０．３重量部ないし１０重量部、更に好ましくは０．５重量部ないし５重量部、特に好ましくは、０．８重量部ないし３重量部とする。添加量が少ない場合には分散効果が小さく、配向性が低下する恐れがある。また、添加量が多すぎる場合は、磁石材料粒子を汚染する恐れがある。磁石材料粒子に添加された配向潤滑剤は、磁石材料粒子の表面に付着し、磁石材料粒子を分散させ粘土状混合物を与えるとともに、後述の磁場での配向処理において、磁石材料粒子の回動を補助するように作用する。その結果、磁場を印加した際に配向が容易に行われ、磁石粒子の磁化容易軸方向をほぼ同一方向に揃えること、すなわち、配向度を高くすることが可能になる。特に、磁石材料粒子にバインダーを混合すると、粒子表面にバインダーが存在するようになるため、磁場配向処理時の摩擦力が高くなり、そのために粒子の配向性が低下する恐れがあり、配向潤滑剤を添加することの効果がより高まる。

　磁石材料粒子とバインダーとの混合は、窒素ガス、Ａｒガス、Ｈｅガスなどの不活性ガスからなる雰囲気のもとで行うことが好ましい。磁石材料粒子とバインダーとの混合は、例えば磁石材料粒子とバインダーをそれぞれ攪拌機に投入し、攪拌機で攪拌することにより行う。この場合において、混練性を促進する為に加熱攪拌を行っても良い。さらに、磁石材料粒子とバインダーの混合も、窒素ガス、Ａｒガス、Ｈｅガスなど不活性ガスからなる雰囲気で行うことが望ましい。また、特に磁石材料粒子を湿式法で粉砕する場合には、粉砕に用いた溶媒から磁石粒子を取り出すことなく、バインダーを溶媒中に添加して混練し、その後に溶媒を揮発させ、複合材料１１７を得るようにしても良い。

　続いて、複合材料１１７をシート状に成形することにより、前述したグリーンシートを作成する。ホットメルト塗工を採用する場合には、複合材料１１７を加熱することにより該複合材料１１７を溶融し、流動性を有する状態にした後、支持基材１１８上に塗工する。その後、放熱により複合材料１１７を凝固させて、支持基材１１８上に長尺シート状のグリーンシート１１９を形成する（図６（ｄ）参照）。この場合において、複合材料１１７を加熱溶融する際の温度は、用いるバインダーの種類や量によって異なるが、通常は５０℃ないし３００℃とする。但し、用いるバインダーの流動開始温度よりも高い温度とする必要がある。なお、スラリー塗工を用いる場合には、多量の溶媒中に磁石材料粒子とバインダー、及び、任意ではあるが、配向を助長する配向潤滑剤を分散させて、スラリーを支持基材１１８上に塗工する。その後、乾燥して溶媒を揮発させることにより、支持基材１１８上に長尺シート状のグリーンシート１１９を形成する。

　ここで、溶融した複合材料１１７の塗工方式は、スロットダイ方式又はカレンダーロール方式等の、層厚制御性に優れる方式を用いることが好ましい。特に、高い厚み精度を実現する為には、特に層厚制御性に優れた、すなわち、基材の表面に高精度の厚さの層を塗工できる方式である、ダイ方式やコンマ塗工方式を用いることが望ましい。例えば、スロットダイ方式では、加熱して流動性を有する状態にした複合材料１１７をギアポンプにより圧送してダイに注入し、ダイから吐出することにより塗工を行う。また、カレンダーロール方式では、加熱した２本のロールのニップ間隙に、複合材料１１７を制御した量で送り込み、ロールを回転させながら、支持基材１１８上に、ロールの熱で溶融した複合材料１１７を塗工する。支持基材１１８としては、例えばシリコーン処理ポリエステルフィルムを用いることが好ましい。さらに、消泡剤を用いるか、加熱減圧脱泡を行うことによって、塗工され展開された複合材料１１７の層中に気泡が残らないように、充分に脱泡処理することが好ましい。或いは、支持基材１１８上に塗工するのではなく、押出成型や射出成形によって溶融した複合材料１１７をシート状に成型しながら支持基材１１８上に押し出すことによって、支持基材１１８上にグリーンシート１１９を成形することもできる。

　図６に示す実施形態では、スロットダイ１２０を用いて複合材料１１７の塗工を行うようにしている。このスロットダイ方式によるグリーンシート１１９の形成工程では、塗工後のグリーンシート１１９のシート厚みを実測し、その実測値に基づいたフィードバック制御により、スロットダイ１２０と支持基材１１８との間のニップ間隙を調節することが望ましい。この場合において、スロットダイ１２０に供給する流動性複合材料１１７の量の変動を極力低下させること、例えば±０．１％以下の変動に抑えること、さらに塗工速度の変動も極力低下させること、例えば±０．１％以下の変動に抑えることが望ましい。このような制御によって、グリーンシート１１９の厚み精度を向上させることが可能である。なお、形成されるグリーンシート１１９の厚み精度は、例えば１ｍｍといった設計値に対して、±１０％以内、より好ましくは±３％以内、さらに好ましくは±１％以内とすることが好ましい。カレンダーロール方式では、カレンダー条件を同様に実測値に基づいてフィードバック制御することで、支持基材１１８に転写されるコンパウンド１１７の膜厚を制御することが可能である。

　グリーンシート１１９の厚みは、０．０５ｍｍないし２０ｍｍの範囲に設定することが望ましい。厚みを０．０５ｍｍより薄くすると、必要な磁石厚みを達成するために、多層積層しなければならなくなるので、生産性が低下することになる。

　次に、上述したホットメルト塗工によって支持基材１１８上に形成されたグリーンシート１１９から、所望の磁石寸法に対応する寸法に切り出された加工用シート片１２３を作成する。この加工用シート片１２３は、本発明の第１の成形体に対応するもので、その形状は、所望の磁石の形状とは異なる。詳細に述べると、該第１の成形体である加工用シート片１２３は、該加工用シート片１２３に平行磁場が印加され、該加工用シート片１２３に含まれる磁石材料粒子の磁化容易軸が平行になるように配向された後に、該加工用シート片１２３を変形させて所望の磁石形状としたとき、その所望の形状を有する磁石において、所望の磁化容易軸配向が得られるような形状に成形される。

　本実施形態においては、第１の成形体である加工用シート片１２３は、図７（ａ）に示すように、最終製品となる台形断面の希土類永久磁石形成用焼結体１における中央領域６に対応する幅方向長さの直線状領域６ａと、該直線状領域６ａの両端に連続する円弧状領域７ａ、８ａを有する断面形状である。この加工用シート片１２３は、図の紙面に直角な方向の長さ寸法を有し、断面の寸法及び長さ寸法は、後述する焼結工程における寸法の縮小を見込んで、焼結工程後に所定の磁石寸法が得られるように定める。

　図７（ａ）に示す加工用シート片１２３には、直線状領域６ａの表面に直角になる方向に平行磁場１２１が印加される。この磁場印加により、加工用シート片１２３に含まれる磁石材料粒子の磁化容易軸が、図７（ａ）に矢印１２２で示すように、磁場の方向に、すなわち厚み方向に平行に配向される。具体的に述べると、加工用シート片１２３は、該加工用シート片１２３に対応する形状のキャビティを有する磁場印加用型内に収容され（図示せず）、加熱することにより加工用シート片１２３に含まれるバインダーを軟化させる。詳細には、加工用シート片１２３内に含まれるバインダーの粘度が１ないし１５００Ｐａ・ｓ、より好ましくは１ないし５００Ｐａ・ｓとなるまで加工用シート片１２３を加熱し、バインダーを軟化させる。それによって、磁石材料粒子はバインダー内で回動できるようになり、その磁化容易軸を平行磁場１２１に沿った方向に配向させることができる。

　ここで、加工用シート片１２３を加熱するための温度及び時間は、用いるバインダーの種類及び量によって異なるが、例えば４０ないし２５０℃で０．１ないし６０分とする。いずれにしても、加工用シート片１２３内のバインダーを軟化させるためには、加熱温度は、用いられるバインダーのガラス転移点又は流動開始温度以上の温度とする必要がある。加工用シート片１２３を加熱するための手段としては、例えばホットプレートによる加熱、又はシリコーンオイルのような熱媒体を熱源に用いる方式がある。磁場印加における磁場の強さは、５０００[Oe]～１５００００[Oe]、好ましくは、１００００[Oe]～１２００００[Oe]、特に好ましくは、２５０００[Oe]～７００００[Oe]とすることができる。その結果、加工用シート片１２３に含まれる磁石材料粒子の結晶の磁化容易軸が、図７（ａ）に符号１２２で示すように、平行磁場１２１に沿った方向に、平行に配向される。この磁場印加工程では、複数個の加工用シート片１２３に対して同時に磁場を印加する構成とすることもできる。このためには、複数個のキャビティを有する型を使用するか、或いは、複数個の型を並べて、同時に平行磁場１２１を印加すればよい。加工用シート片１２３に磁場を印加する工程は、加熱工程と同時に行っても良いし、加熱工程を行った後であって、加工用シート片１２３のバインダーが凝固する前に行っても良い。

　次に、図７（ａ）に示す磁場印加工程により磁石材料粒子の磁化容易軸が矢印１２２で示すように平行配向された加工用シート片１２３を、磁場印加用の型から取り出し、図７（ｂ）（ｃ）に示す細長い長さ方向寸法の台形キャビティ１２４を有する最終成形用型１２６内に移して、該キャビティ１２４に対応する凸型形状を有する雄型１２７により該加工用シート片１２３をキャビティ１２４内で押圧し、加工用シート片１２３の両端部の円弧状領域７ａ、８ａを、中央の直線状領域６ａに直線状に連続するように変形させて、図７（ｂ）に示す焼結処理用シート片１２５に成形する。この焼結処理用シート片１２５が、本発明の第２の成形体に対応する。

　この成形により、加工用シート片１２３は、両端の円弧状領域７ａ、８ａが、中央の直線状領域６ａに対して直線状に連続する形状になり、同時に、両端部には、傾斜面１２５ａ、１２５ｂが形成されて、細長い台形状を構成する。この成形工程により形成される焼結処理用シート片１２５においては、中央の直線状領域６ａに含まれる磁石材料粒子の磁化容易軸は、厚み方向に平行に配向されたパラレル配向状態に維持されるが、両端の領域７ａ、８ａにおいては、上向きに凸の形状が中央の直線状領域に連続する直線形状に変形される結果、図７（ｂ）に示すように、磁化容易軸は、それぞれの対応する領域における上辺に集束する配向になる。

　このようにして磁石材料粒子の磁化容易軸が配向された配向後の焼結処理用シート片１２５を、大気圧、或いは、大気圧より高い圧力又は低い圧力、例えば、０．１ＭＰａないし７０ＭＰａ、好ましくは、１．０Ｐａ又は１．０ＭＰａに調節した非酸化性雰囲気において、バインダー分解温度で数時間ないし数十時間、例えば５時間保持することにより仮焼処理を行う。この処理では、水素雰囲気又は水素と不活性ガスの混合ガス雰囲気を用いることが推奨される。水素雰囲気のもとで仮焼処理を行う場合には、仮焼中の水素の供給量は、例えば５Ｌ／ｍｉｎとする。仮焼処理を行うことによって、バインダーに含まれる有機化合物を、解重合反応、その他の反応によりモノマーに分解し、飛散させて除去することが可能となる。すなわち、焼結処理用シート片１２５に残存する炭素の量を低減させる処理である脱カーボン処理が行われることとなる。また、仮焼処理は、焼結処理用シート片１２５内に残存する炭素の量が２０００ｐｐｍ以下、より好ましくは１０００ｐｐｍ以下とする条件で行うことが望ましい。それによって、その後の焼結処理で焼結処理用シート片１２５の全体を緻密に焼結させることが可能となり、残留磁束密度及び保磁力の低下を抑制することが可能になる。なお、上述した仮焼処理を行う際の加圧条件を大気圧より高い圧力とする場合には、圧力は１５ＭＰａ以下とすることが望ましい。ここで、加圧条件は、大気圧より高い圧力、より具体的には０．２ＭＰａ以上とすれば、特に残存炭素量軽減の効果が期待できる。バインダーの種類により異なるが、仮焼処理の温度は、２５０℃ないし６００℃、より好ましくは３００℃ないし５００℃、例えば４５０℃とすればよい。

　上述の仮焼処理においては、一般的な希土類磁石の焼結処理と比較して、昇温速度を小さくすることが好ましい。具体的には、昇温速度を２℃／ｍｉｎ以下、例えば１．５℃／ｍｉｎとすることにより、好ましい結果を得ることができる。従って、仮焼処理を行う場合には、図８に示すように２℃／ｍｉｎ以下の所定の昇温速度で昇温し、予め設定された設定温度、すなわち、バインダー分解温度に到達した後に、該設定温度で数時間ないし数十時間保持することにより仮焼処理を行う。このように、仮焼処理において昇温速度を小さくすることによって、焼結処理用シート片１２５内の炭素が急激に除去されることがなく、段階的に除去されるようになるので、十分なレベルまで残量炭素を減少させて、焼結後の永久磁石形成用焼結体の密度を上昇させることが可能となる。すなわち、残留炭素量を減少させることにより、永久磁石中の空隙を減少させることができる。上述のように、昇温速度を２℃／ｍｉｎ程度とすれば、焼結後の永久磁石形成用焼結体の密度を９８％以上、例えば７．４０ｇ／ｃｍ³以上とすることができ、着磁後の磁石において高い磁石特性を達成することが期待できる。

　なお、仮焼処理の前に、配向潤滑剤、可塑剤などのオイル成分を揮発させる脱オイル処理を行ってもよい。含有するオイル成分の種類により異なるが、脱オイル処理の温度は、６０℃ないし１２０℃、より好ましくは８０℃ないし１００℃とすればよい。上記脱オイル処理においては、昇温速度を５℃／ｍｉｎ以下、例えば０．７℃／ｍｉｎとすることにより、好ましい結果を得ることができる。また、脱オイル工程は減圧雰囲気で行うことでより好ましい結果が得られ、０．０１Ｐａないし２０Ｐａ、より好ましくは０．１Ｐａないし１０Ｐａの減圧下で行うのが良い。

　続いて、仮焼処理によって仮焼された焼結処理用シート片１２５を焼結する焼結処理が行われる。焼結処理としては、減圧中での無加圧焼結法を採用することもできるが、本実施形態では、焼結処理用シート片１２５を、図７の紙面に垂直の方向である焼結処理用シート片１２５の長さ方向に一軸加圧した状態で焼結する一軸加圧焼結法を採用することが好ましい。この方法では、図７（ｂ）に符号「１２４」で示すものと同じ台形形状断面のキャビティを有する焼結用型（図示せず）内に焼結処理用シート片１２５を装填し、型を閉じて、図７の紙面に垂直の方向である焼結処理用シート片１２５の長さ方向に加圧しながら焼結を行う。詳細に述べると、焼結処理用シート片１２５から形成される希土類永久磁石を、図２に示す磁石挿入用スロット２４に収容したときにロータコア２１の軸方向と同方向となる方向に、焼結処理用シート片１２５を長さ方向に加圧した状態で焼結する一軸加圧焼結が用いられる。この加圧焼結技術としては、例えば、ホットプレス焼結、熱間静水圧加圧（ＨＩＰ）焼結、超高圧合成焼結、ガス加圧焼結、放電プラズマ（ＳＰＳ）焼結等、公知の技術のいずれを採用してもよい。特に、一軸方向に加圧可能であるホットプレス焼結を用いることが好ましい。なお、焼結を行う場合には、加圧圧力を、例えば０．０１ＭＰａ～１００ＭＰａ、好ましくは、０．０１ＭＰａ～３０ＭＰａ、より好ましくは０．０１ＭＰａ～１５ＭＰａ、更に好ましくは、１ＭＰａ～１５ＭＰａ、特に好ましくは、５ＭＰａ～１５ＭＰａとし、数Ｐａ以下の減圧雰囲気で９００℃～１０００℃、例えば９４０℃まで、３℃／分～３０℃／分、例えば１０℃／分の昇温速度で温度上昇させ、その後、加圧方向の１０秒当たりの変化率が０になるまで保持することが好ましい。この保持時間は、通常は５分程度である。次いで冷却し、再び３００℃～１０００℃に昇温して２時間、その温度に保持する熱処理を行う。このような焼結処理の結果、焼結処理用シート片１２５から、本発明の希土類永久磁石形成用焼結体１が製造される。このように、焼結処理用シート片１２５を長さ方向に加圧した状態で焼結する一軸加圧焼結法によれば、焼結処理用シート片１２５内の磁石材料粒子に与えられた磁化容易軸の配向が変化することを抑制できる。この焼結段階で、焼結処理用シート片１２５内の樹脂材料は、殆どすべてが蒸散し、残存樹脂量は、あったとしても非常に微量なものとなる。

　なお、焼結処理により、樹脂が蒸散させられた状態の前記磁石材料粒子が互いに焼結して焼結体を形成する。典型的には、焼結処理により、前記磁石材料粒子における、希土類濃度の高い希土類リッチ相が溶融し、前記磁石材料粒子間に存在した空隙を埋めながら、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ組成（Ｒはイットリウムを含む希土類元素）を有する主相と希土類リッチ相とからなる緻密な焼結体を形成する。

　この希土類永久磁石形成用焼結体１は、図２に示すロータコア２１の磁石挿入用スロット２４内に、未着磁の状態で挿入される。その後、このスロット２４内に挿入された希土類永久磁石形成用焼結体１に対して、その中に含まれる磁石材料粒子の磁化容易軸すなわちＣ軸に沿って着磁を行う。具体的に述べると、ロータコア２１の複数のスロット２４に挿入された複数の希土類永久磁石形成用焼結体１に対して、ロータコア２１の周方向に沿って、Ｎ極とＳ極とが交互に配置されるように着磁を行う。その結果、永久磁石１を製造することが可能となる。なお、希土類永久磁石形成用焼結体１の着磁には、例えば着磁コイル、着磁ヨーク、コンデンサー式着磁電源装置等の公知の手段のいずれを用いてもよい。また、希土類永久磁石形成用焼結体１は、スロット２４に挿入する前に着磁を行って、希土類永久磁石とし、この着磁された磁石をスロット２４に挿入するようにしてもよい。

　上記に説明した実施形態の方法では、磁石材料粒子とバインダーとを混合した混合物である複合材料を成形することによって、減磁対策が望まれる端部領域の表面に向けて磁化容易軸が適切に集束するように配向させることが可能となるため、着磁後において適切に磁束を集中させることが可能となり、耐減磁性を確保するとともに磁束密度のバラつきも防止できる。さらに、バインダーとの混合物を成形するので、圧粉成形等を用いる場合と比較して、配向後に磁石粒子が回動することもなく、配向度を向上させることが可能となる。磁石材料粒子とバインダーとの混合物である複合材料に対して磁場を印加して配向を行う方法によれば、磁場形成のための電流を通す巻き線の巻き数を適宜増やすことができるため、磁場配向を行う際の磁場強度を大きく確保することができ、かつ静磁場で長時間の磁場印加を施すことができるので、バラつきの少ない高い配向度を実現することが可能となる。そして、配向後に配向方向を補正するようにすれば、高配向でバラつきの少ない配向を確保することが可能となる。

　このように、バラつきの少ない高配向度が実現できるということは、焼結による収縮のバラつきの低減に繋がる。したがって、焼結後の製品形状の均一性を確保することができる。その結果、焼結後の外形加工に対する負担が軽減され、量産の安定性が大きく向上することが期待できる。また、磁場配向する工程では、磁石粒子とバインダーとの混合物である複合材料に対して磁場を印加するとともに、磁場の印加された複合材料を成形体へと変形することによって磁化容易軸の方向を操作して、磁場配向を行うので、一旦磁場配向された複合材料を変形することによって、配向方向を補正し、減磁対象領域に向けて磁化容易軸を適切に集束させるように配向することが可能となる。その結果、高配向で、バラつきの少ない配向を達成することが可能になる。複合材料を加工用シート片に成形し、該加工用シート片に磁界を印加した後に、該加工用シート片を変形させて焼結処理用シート片としているので、この変形工程と同時に配向方向を補正することが可能となり、その結果、永久磁石の成形工程と配向工程とを単一の工程で行うことができ、生産性を向上させることが可能となる。また、すでに述べたように、焼結体に着磁することより形成された永久磁石が配置された回転電機では、永久磁石形成用焼結体１に着磁して得られる永久磁石の端部に減磁作用を与える外部磁界が作用したとしても、トルク又は発電量が低下する、という不具合を防止することが可能になる。例えば、上記の実施形態では、永久磁石形成用焼結体１を、断面が台形の形状としているが、用いる用途に応じてその他の形状、例えば、弓型形状、半月型形状にすることも可能である。更に、実現する磁束密度分布の形状は、永久磁石の形状又は用途によって適宜変更することが可能である。

　磁場の印加された複合材料を変形させる場合においては、例えば、最大伸び率が０．１％以上となるように変形させることができ、最大伸び率が１％以上となるように変形させることが好ましく、最大伸び率が３％以上となるように変形させることがより好ましく、最大伸び率が５％以上となるように変形させることが更に好ましく、最大伸び率が１０％以上となるように変形させることが特に好ましい。上限については、特には限定されないが、例えば、最大伸び率が５０％以下、４０％以下、もしくは３０％以下となるように変形させることができる。　なお、前記最大伸び率とは、変形前の複合材料における、任意の断面を構成する１辺の長さをＷ１とし、その辺に対応する、変形後の１辺の長さをＷ２として、下記式
〔（Ｗ２－Ｗ１）／Ｗ１〕×１００　（％）
により求めることができる伸び率の中で最大の値を意味する。

　図９（ａ）（ｂ）は、本発明の方法の他の実施形態を示す図７（ａ）（ｂ）と同様な図である。図９（ａ）に示すように、グリーンシート１１９から形成される第１の成形体２００は、一対の脚部２００ａ、２００ｂと、該脚部２００ａ、２００ｂの間の半円形部分２００ｃとからなる倒立Ｕ字形状であり、該第１の成形体２００における磁石材料粒子の磁化容易軸は、外部平行磁界の印加により、図９（ａ）に矢印２００ｄで示すように、図において左から右方向に、平行に配向される。このＵ字形状の第１の成形体２００は、所定の温度条件のもとで変形させられ、図９（ｂ）に示す直線状に成形されて第２の成形体２０１となる。第１の成形体２００から第２の成形体２０１への変形は、無理な変形を生じないように少しずつ段階的に行うことが好ましい。このためには、各変形段階の形状に対応するキャビティを有する成形用の型を準備して、その成形用型内で成形を行うことが好ましい。図９（ｂ）に示す第２の成形体２０１においては、該第２の成形体２０１における磁石材料粒子の磁化容易軸は、一方の端の端部領域２０１ａでは、図に矢印２０２で示すように図の上から下に指向するパラレル配向となり、他方の端の端部領域２０１ｂでは、図に矢印２０３で示すように図の下から上に指向するパラレル配向となる。両端部領域２０１ａ、２０１ｂの間の中央領域２０１ｃでは、図に矢印２０４で示すように上向きに凹の半円形配向となる。この第２の成形体２０１を焼結して得られた希土類磁石形成用焼結体に着磁することによって形成される希土類永久磁石においては、一方の端の端部領域２０１ｂの上面から磁石外に出て、円弧状の経路を辿り、他方の端の端部領域２０１ａの上面から磁石内に入る磁束の流れを生じる。したがって、この磁石によれば、磁石の片面において増強された磁束の流れを生成することができ、例えばリニアモータに使用するのに適した永久磁石を得ることができる。

　図１０（ａ）は、本発明のさらに別の実施形態を示すもので、第１の成形体３００は、図９（ａ）に示す第１の成形体２００における倒立Ｕ字形状と比較して、一対の脚部３００ａ、３００ｂが、半円形部分３００ｃとは反対側の端部で幅方向に開いた形状となっている。そして、平行磁界の印加方向は、図において下から上に指向されている。したがって、第１の成形体３００に含まれる磁石材料粒子の磁化容易軸は、図１０（ａ）に矢印３００ｄで示されるように、下から上に平行に配向される。この第１の成形体３００は、図１０（ｂ）に示す円弧状に変形されて、第２の成形体３００ｅとなる。この第２の成形体３００ｅに含まれる磁石材料粒子の磁化容易軸３００ｆは、図１０（ｂ）に示すように、幅方向の中央部に行くにしたがって漸次配向角が大きくなり、中央部に向けて集束する配向となる。このようにして、極異方配向の円弧状セグメント磁石のための磁化容易軸配向をもった焼結体を形成することができる。図１０（ｃ）は、図１０（ｂ）の変形であり、第２の成形体３００ｇは、第１の成形体３００から細長い長方体形状に変形させられる。この変形例による第２の成形体３００ｇにおける磁化容易軸３００ｈの配向は、図１０（ｂ）に示すものと同様なものとなる。図１０（ｂ）に示す極異方配向の円弧状セグメントを焼結して形成された焼結体に着磁することによって得られる極異方配向の円弧状セグメント磁石は、電動モータのロータ周面に周方向に並べて配置して、永久磁石表面配置型モータ（ＳＰＭモータ）を構成するのに使用することができる。

　図１０（ｄ）は、図１０(ａ）に示す第１の成形体３００を上下反転させることにより、一対の脚部４００ａ、４００ｂと該脚部４００ａ、４００ｂ間の半円形部分４００ｃとを有する開脚Ｕ字形に形成された第１の成形体４００を示すものである。外部平行磁界は、図において下から上に指向される。その結果、該第１の成形体４００に含まれる磁石材料粒子の磁化容易軸は、図に符号４００ｄで示すように、下から上に指向された平行配向となる。この第１の成形体４００を、半円形部分４００の曲率半径より大きい曲率半径を有する円弧状に変形させることによって形成された第２の成形体４００ｅを図１０(ｅ）に示す。この第２の成形体４００ｅに含まれる磁石材料粒子の磁化容易軸４００ｆは、図１０（ｅ）に示すように、幅方向の中央部から端部に向かって拡がる配向となる。図１０（ｆ）は、図１０（ｅ）の変形であり、第２の成形体４００ｇは、第１の成形体４００から細長い長方体形状に変形させられる。この変形例による第２の成形体４００ｇにおける磁化容易軸４００ｈの配向は、図１０（ｅ）に示すものと同様なものとなる。

　図１１（ａ）（ｂ）は、円環状で磁石材料粒子の磁化容易軸が半径方向に配向された、ラジアル配向の希土類磁石形成用焼結体を製造する方法を示す側面図及び斜視図である。図１１（ａ）は、第１の成形体５００を示すもので、該第１の成形体５００は、第１の表面である下面５００ａと、該下面５００ａに平行な第２の表面である上面５００ｂと、両端の端面５００ｃ、５００ｄとを有する、ほぼ長方形横断面で、図の紙面に直角な方向の長さを有する長方体形状である。この第１の成形体５００には、下から上に向けて平行外部磁界が印加され、該第１の成形体５００に含まれる磁石材料粒子の磁化容易軸は、図１１（ａ）に符号５００ｅで示すように、下面５００ａから上面５００ｂに向けて平行に配向される。この第１の成形体５００は、図１１（ａ）の紙面の平面内で、上面５００ｂが外側になり、下面５００ａが内側になるように、円環状に曲げられる。この曲げ加工に際して、両端面５００ｃ、５００ｄが適切に突き合わされて円環が形成されるように、該両端面を斜めに裁断する。そして、突き合わされた両端面５００ｃ、５００ｄを互いに融着して接合する。この曲げ加工及び両端部の融着により図１１（ｂ）に示す円環状の第２の成形体５００ｇが形成される。図１１（ｂ）に示すように、第２の成形体５００ｇにおいては、磁石材料粒子の磁化容易軸５００ｆは、半径方向外向きのラジアル配向となる。次に、図１１（ｃ）を参照すると、図１１（ａ）に示す第１の成形体５００は、図の紙面に直角な方向、すなわち長さ方向に延びる部分が内側になるようにして、円環状に曲げられる。この場合には、曲げ加工に際して両端面５００ｃ、５００ｄが適切に突き合わされて円環が形成されるように、該両端面を、長さ方向に斜めに裁断する。そして、突き合わされた両端面５００ｃ、５００ｄを互いに融着して接合する。この曲げ加工及び両端部の融着により図１０（ｃ）に示す円環状の第２の成形体５００ｇ’が形成される。図１０（ｃ）に示すように、第２の成形体５００ｇ’においては、磁石材料粒子の磁化容易軸５００ｈは、円環の軸方向に平行なアキシャル配向となる。

　図１２は、図１１（ｂ）に示すラジアル配向の円環状に形成された第２の成形体５００ｇと、図１１（ｃ）に示すアキシャル配向の円環状に形成された第２の成形体５００ｇ’とを焼結した希土類磁石形成用焼結体に着磁することによって得られる焼結型希土類永久磁石を、互いに交互に重ねることによって形成されるハルバッハ配列の磁石を示す。ハルバッハ配列の円環状磁石は、同期リニアモータなどの用途に有望視されており、例えば米国特許第５７０５９０２号明細書（特許文献１０）には、この種の磁石を直列電動発電機に使用した例が開示されており、特開２０１３－２１５０２１号公報（特許文献１１）には、別の応用例が開示されているが、ラジアル配向及びアキシャル配向の円環状磁石を、安定的に低価格で製造することは容易ではない。しかし、本発明の方法によれば、上述のように、容易に、かつ、高い磁気特性の、ラジアル及びアキシャル配向円環状磁石を製造することができる。

　図１３に、図９（ｂ）に示す希土類焼結磁石と類似する磁化容易軸配向を有する希土類焼結磁石を製造するための、本発明のさらに他の実施形態を示す。この実施形態においては、図１３（ａ）に示すように、グリーンシート６００の幅方向に平行に、外部平行磁場が印加される。この外部平行磁場の印加により、グリーンシート６００内に含まれる磁石材料粒子の磁化容易軸は、図１３（ａ）に矢印６００ａで示すように、グリーンシート６００の幅方向に配向される。次いで、このように磁化容易軸が配向されたグリーンシート６００は、半円形円弧状状のキャビティを有する型内に挿入されて、グリーンシート６００の樹脂成分の軟化温度まで加熱された状態で、半円形円弧状に変形させられて、図１３（ｂ）に示すような円弧状部材６００ｂとなる。該円弧状部材６００ｂの厚み分だけ曲率半径の異なる多数の円弧状部材が形成される。これら異なる曲率半径の多数の円弧状部材６００ｃが重ねられ、互いに融着されて、図１３（ｃ）に示すように半円形中間部材６００ｃが形成される。このとき、円弧の中心位置に使用される半円形部材６００ｄは、グリーンシート６００から直接切り出すことによって形成することができる。

　半円形中間部材６００ｃは、図１３（ｄ）に示すように、幅方向両端部６００ｅ、６００ｆと、下部６００ｇを切り落すことにより、中央部の、所定の厚み方向寸法と、所定の幅方向寸法を有する長方形部分が、焼結用部材片６００ｈとして切り出される。この焼結用部材片６００ｈの両端には、下向きの磁化容易軸配向を有する焼結用端部片６００ｉと、上向きの磁化容易軸配向を有する焼結用端部片６００ｊとが、それぞれ融着されて、焼結用磁石部材７００が形成される。この焼結用磁石部材７００は、対応する形状のキャビティを有する焼結用型内に挿入され、所定の焼結条件で焼結処理されて、図１３（ｆ）に示す希土類磁石形成用焼結体７０１が形成される。この焼結処理に際しては、焼結用磁石部材７００には、その長さ方向、すなわち図の紙面に直角の方向に加圧力を加えてもよいし、加えなくてもよい。このようにして得られた希土類磁石形成用焼結体７０１は、図１３（ｆ）に示すように、磁化容易軸の配向が、中央部材では、上向きに凹の円弧状であり、両端部では下向き及び上向きになる。この焼結体７０１に着磁することによって得られる希土類焼結磁石は、図９（ｂ）に示すものと同様の磁束を生成することができる。

　以下、本発明の方法の実施例を説明する。
　以下に示す実施例、比較例および参考例では、下記表１の材料を使用した。

　〔実施例１〕

　図７（ａ）（ｂ）に示す形状の第１の成形体及び第２の成形体を、下記の手順で作成した。ここで、第１の成形体１２３における厚みは１．６０ｍｍ、全幅は２５ｍｍ、端部領域７ａ、８ａの幅はいずれも８ｍｍであった。端部領域７ａ、８ａにおいて、第１の表面の曲率半径は１９．８０ｍｍ、第２の表面の曲率半径は２１．５０であり、曲率中心は、中央領域６ａの端部から該中央領域６ａの表面に対し直角に延びる仮想線上に位置するものとした。
　＜粗粉砕＞

　ストリップキャスティング法により得られた、合金組成Ａ（Ｎｄ：２３ｗｔ％、Ｐｒ：６．７５ｗｔ％、Ｂ：１．００ｗｔ％、Ｇａ：０．１ｗｔ％、Ｎｂ：０．２ｗｔ％、Ｃｏ：２．０ｗｔ％、Ｃｕ：０．１ｗｔ％、残部Ｆｅ、その他不可避不純物を含む）の合金を、室温にて水素を吸蔵させ、０．８５ＭＰａで１日保持した。その後、冷却しながら、０．２ＭＰａで１日保持することにより、水素解砕を行った。
　＜微粉砕＞

　水素粉砕された合金粗粉１００ｇに対して、Ｚｒビーズ（２φ）１．５ｋｇを混合し、タンク容量０．８Ｌのボールミル（製品名：アトライタ０．８Ｌ、日本コークス工業社製）に投入し、回転数５００ｒｐｍで２時間粉砕した。粉砕時の粉砕助剤として、ベンゼンを１０重量部添加し、溶媒として液化Ａｒを用いた。
　＜混練＞

　粉砕後の合金粒子１００重量部に対して、１－オクタデシン６．７重量部、ポリイソブチレン（ＰＩＢ）（製品名：Ｏｐａｎｏｌ　Ｂ１５０、ＢＡＳＦ社製）のトルエン溶液（８重量％）５０重量部を混合し、ミキサー（装置名：ＴＸ－０．５、井上製作所製）により７０℃の減圧下で加熱撹拌を行った。トルエン蒸留除去後、減圧下で２時間混練を行ない、粘土状の複合材料を作製した。
　＜第１の成形体の形成＞

　該混練工程で作成した複合材料を図７（ａ）に示す形状と同一のキャビティーを有するステンレス鋼（ＳＵＳ）製の型に収めて、第１の成形体を形成した。
　＜磁場配向＞

　複合材料が収められたステンレス鋼（ＳＵＳ）製の型を、超伝導ソレノイドコイル（装置名：ＪＭＴＤ－１２Ｔ１００、ＪＡＳＴＥＣ製）を用いて、図７（ａ）に示す方向の外部から平行磁場を印加することにより、配向処理を行った。この配向は、外部磁場を７Ｔとし、温度８０℃で１０分間行った。その後、逆磁場を掛けることにより、脱磁処理を施した。逆磁場の印加は、-０．２Ｔから＋０．１８Ｔ、さらに－０．１６Ｔへと強度を変化させながら、ゼロ磁場へと漸減させることにより行った。
　＜第２の成形体の形成＞

　上記のように脱磁処理を行った第１の成形体を、ステンレス鋼製の型から成形体を取り出し、端部領域７ａ、８ａの第２の表面に対応する部分の曲率半径が５０．００ｍｍであるキャビティを有する雌型に収め、第１の表面に対応する部分の曲率半径が５０．００ｍｍである型面を有する雄型で押圧することにより、該第１の成形体を変形させて、中間成形体を形成した。次いで、該中間成形体を、第２の成形体に対応するキャビティを有する雌型に収め、該第２の成形体の第１の表面に対応する型面を有する雄型で押圧することにより、該中間成形体を変形させて、第２の成形体を形成した。中間成形体及び第２の成形体への変形は、いずれも６０℃の温度条件のもとで行った。

　変形後は、ステンレス鋼製の型から成形体を取り出し、成形体と同一形状のキャビティーを有するグラファイト製の型に挿入した。グラファイト型のキャビティーの長さ方向長さは、成型したコンパウンドの長さ方向よりも２０ｍｍ程度長いキャビティーを有しており、キャビティーの中央部に位置するように挿入する。グラファイト型には離型材として、ＢＮ（窒化ホウ素）粉末を塗布した。
　＜脱オイル＞

　グラファイト型に挿入された成形体に対して、減圧雰囲気下にて、脱オイル処理を行った。排気ポンプは、ロータリーポンプで行い、室温から１００℃まで０．９１℃／ｍｉｎで昇温し、４０ｈ保持した。この工程によって、配向潤滑剤、可塑剤のようなオイル成分を揮発により除去した。
　＜仮焼（脱炭素）＞

　脱オイル処理を行った成形体に対して、０．８ＭＰａの高圧高温水素中で脱炭素処理を行った。脱炭素処理は、室温から３７０℃まで２．９℃／minで昇温した後、２時間、３７０℃に保持することにより行った。
　＜焼結＞

　脱炭素後に、減圧中で焼結を行った。この焼結は、第２の成形体を焼結用型内に収め、該第２の成形体に対して、初期荷重として２．４ＭＰａの加圧を長さ方向に加えながら、７００℃まで２７℃／ｍｉｎで昇温した。その後、最終焼結温度である９５０℃まで１２ＭＰａの加圧下で、７．１℃／ｍｉｎで昇温し、９５０℃で５分保持することで行った。得られた焼結体は、焼結後に室温まで冷却した。
　＜焼鈍＞

　得られた焼結体を、室温から５００℃まで０．５時間かけて昇温した後、５００℃で１時間保持し、その後急冷することにより焼鈍を行って、希土類磁石形成用焼結体を得た。
〔実施例２、３〕

　表２～４に記載の条件に変更したこと以外は、実施例１と同様の操作を行い、各焼結体を得た。ただし、第１の成形体１２３における厚みは、実施例２においては、２．０ｍｍであり、実施例３においては、２．５ｍｍであった。

　なお、ジェットミル粉砕は、次の通り行った。水素粉砕された合金粗粉１００重量部に対して、カプロン酸メチル１重量部を混合した後、ヘリウムジェットミル粉砕装置（装置名：ＰＪＭ－８０ＨＥ、ＮＰＫ製）により粉砕を行った。粉砕した合金粒子の捕集は、サイクロン方式により分離回収し、超微粉は除去した。粉砕時の供給速度を１ｋｇ／ｈとし、Ｈｅガスの導入圧力は０．６ＭＰａ、流量１．３ｍ³／ｍｉｎ、酸素濃度１ｐｐｍ以下、露点－７５℃以下であった。

　また、混練時にオレイルアルコール系を用いた場合は、次の通り行った。粉砕後の合金粒子１００重量部に対して、１－オクテンを４０重量部添加し、ミキサー（装置名：ＴＸ－０．５、井上製作所製）により６０℃で１時間加熱撹拌を行った。その後、１－オクテンとその反応物を減圧加熱蒸留除去し脱水素処理を行った。そこに、表４記載量のオレイルアルコール、１－オクタデセンおよびポリイソブチレン（ＰＩＢ）のトルエン溶液（１０重量％）加え、トルエン蒸留除去後、減圧下で２時間混練を行ない、粘土状の複合材料を作製した。

　また、実施例２、３は脱オイル工程を省略し、また、加圧焼結ではなく、減圧焼結（無加圧焼結）にて焼結を行った。減圧焼結では、８℃／minの昇温速度で９８０℃まで昇温し、２ｈ保持した。

　実施例１～３の各工程における処理条件をまとめて表２に示す。表３は、表２に記載した合金Ａ、Ｂの組成を示すものである。表４に、実施例１～３において使用されたポリマー、配向潤滑剤、及び可塑剤の詳細を示す。

　＜炭素量・酸素量、窒素量、水素量＞

　得られた各焼結体の炭素量は、炭素量分析装置（装置名：ＥＭＡ６２０ＳＰ、堀場製作所製）、酸素量・窒素量は、酸素・窒素分析装置（装置名：ＰＣ４３６、ＬＥＣＯ社製)、水素量は水素分析装置（装置名：ＲＨ４０４、ＬＥＣＯ社製)にて分析を行った。

　焼結体は、表面を研削し、酸化層を取り除いた後に、グローブボックス内で数１０μｍ程度まで粉砕した。酸素量・窒素量分析ではＮｉパン（ＬＥＣＯジャパン合同会社）に、水素量分析では、Ｓｎパン（ＬＥＣＯ社製　φ５．０ｍｍ／Ｈ１３ｍｍ）に得られた粉砕粉を３０～４０ｍｇ程度、封入し、被験サンプルとした。炭素量分析では、直接装置に０．２ｇ程度を投入し、分析を行った。測定は各分析に対して２回行い、その平均値を用いた。
　＜焼結粒子径＞

　得られた焼結体の焼結粒子径は、焼結体の表面をＳｉＣペーパー研磨、バフ研磨、及びミリングにより表面処理をした後に、ＥＢＳＤ検出器（装置名：ＡＺｔｅｃＨＫＬＥＢＳＤＮｏｒｄｌｙｓＮａｎｏＩｎｔｅｇｒａｔｅｄ、ＯｘｆｏｒｄＩｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ製）を備えたＳＥＭ（装置名：ＪＳＭ‐７００１Ｆ、日本電子製）、もしくは、ＥＤＡＸ社製のＥＢＳＤ検出器（Ｈｉｋａｒｉ　Ｈｉｇｈ　Ｓｐｅｅｄ　ＥＢＳＤ　Ｄｅｔｅｃｔｏｒ）を備えた走査電子顕微鏡（ＺＥＩＳＳ社製ＳＵＰＲＡ４０ＶＰ）により分析した。視野角は粒子個数が少なくとも２００個以上入るように設定し、ステップは焼結粒子径に対して１／１０～１／５となるように０．１～１μｍの範囲で設定した。

　分析データはＣｈａｎｅｌ５（ＯｘｆｏｒｄＩｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ製）、もしくはＯＩＭ解析ソフト　ｖｅｒ５．２（ＥＤＡＸ社製）により解析を行い、粒界の判断は結晶方位のズレ角度が２°以上となる部分を粒界層として、処理を行った。主相のみを抽出し、その円相当径の個数平均値を焼結粒子径とした。
　＜配向軸角度、配向角バラツキ角度の測定＞

　得られた焼結体の配向は、焼結体の表面をＳｉＣペーパー研磨、バフ研磨、ミリングにより表面処理をした後、ＥＢＳＤ検出器（装置名：ＡＺｔｅｃＨＫＬＥＢＳＤＮｏｒｄｌｙｓＮａｎｏＩｎｔｅｇｒａｔｅｄ、ＯｘｆｏｒｄＩｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ製）を備えたＳＥＭ（装置名：JSM-7001F、日本電子製）、もしくは、ＥＤＡＸ社製のＥＢＳＤ検出器（Ｈｉｋａｒｉ　Ｈｉｇｈ　Ｓｐｅｅｄ　ＥＢＳＤ　Ｄｅｔｅｃｔｏｒ）を備えた走査電子顕微鏡（ＺＥＩＳＳ社製ＳＵＰＲＡ４０ＶＰ）により分析した。なお、ＥＢＳＤの分析は、３５μｍの視野角で、０．２μｍピッチにて行った。分析精度を向上させるために、少なくとも３０個の焼結粒子が入るように分析を行った。分析データはＣｈａｎｅｌ５（ＯｘｆｏｒｄＩｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ製）、もしくはＯＩＭ解析ソフト　ｖｅｒ５．２（ＥＤＡＸ社製）により解析を行った。

　本実施例では、焼結体である台形磁石を長さ方向の中央で切断し、その断面において測定を行った。測定は、当該断面の厚み方向の中央において、台形の左端付近・右端付近と中央付近との計３箇所の分析位置において行った。

　各分析位置において、磁化容易軸が最も高頻度で向いている方向をその分析位置における配向軸方向とし、基準面に対する配向軸方向の角度を配向軸角度とし、図１６（ａ）に示すように、台形の底面をＡ２軸方向とＡ３軸方向とを含む平面とするとき、この平面を基準面として、Ａ１軸からＡ３軸方向への配向軸の傾斜角αと、Ａ１軸からＡ２軸方向への配向軸の傾斜角（θ＋β）とを配向軸角度として求めた。Ａ１軸及びＡ２軸を含む平面では、いずれの分析位置においても、磁化容易軸の所定の配向方向は、該Ａ１軸及びＡ２軸を含む平面内に位置する。したがって、傾斜角αは、磁化容易軸の所定の配向方向からの変位量、すなわち「ずれ角」となる。また、角βに関連して用いられる角θは、任意の分析位置における、設計した磁化容易軸の配向方向とＡ１軸との間の角度であり、したがって、角βは、この分析位置における配向軸の所定配向方向に対する変位量、すなわち「ずれ角」である。

　また、各ＥＢＳＤ分析において、配向軸方向を０°に補正した後に、０°方向からの各結晶粒子の磁化容易軸の配向軸方向に対する角度差Δθをピクセル単位で算出し、当該角度差Δθの頻度を９０°から０°にかけて積算した累積比率をグラフにプロットし、累計比率が５０％となる角度を配向角バラツキ角度（Δθの半値幅）として求めた。結果を表５に示す。

　表５に記載の通り、台形磁石の中央部ではＡ１方向に配向軸方向が向いているが、台形端部では、台形中央部方向に配向軸方向が集中していることが分かる。これの結果により、変形工程により、磁石の磁化容易軸方向が操作できていることが明らかである。また、配向のばらつきの指標である「配向角バラツキ角度」はいずれの実施例の場合でも、小さい水準であるが、無加圧焼結である実施例２、３では、よりばらつきが小さくなることが分かる。また、水素中で高圧仮焼を行うことで、焼結体中の炭素量が非常に少なくなっており、不純物が少ないために、高い磁気特性が期待できる。
　〔実施例４〕

　変形工程および焼結工程以外については、実施例１と同様の操作を行い、リング状の焼結体を得た。変形工程および焼結工程は下記の通り行った。
　＜変形工程＞

　複合材料を、図１７（ａ）に示す形状のキャビティを有するステンレス鋼（ＳＵＳ）製の型に充填し、ソレノイドコイル中で８０℃に加熱しながら、台形の厚み方向に平行となる方向に１２Ｔの外部磁場を印加し、８０℃に保持したまま、ソレノイドコイルから引き抜いた後、配向された磁化容易軸を有する成形体を型から取り出した。

　次いで、図１７（ｂ）に示す、ドーナツ型のキャビティを有するグラファイト型に、配向された成形体を、台形の長さが長い底辺をキャビティの外周側に、長さが短い底辺を内周側に配置するように、リング状に巻くことで変形させた。また、その際、台形状の成形体の端部にＰＩＢのトルエン溶液を塗ることにより、成形体の両端部の融着を行った。グラファイト型に挿入した後、６０℃に加温し、プレスすることにより、キャビティに対応する形状を有するリング形状に成形した。
　＜焼結＞

　脱炭素後、グラファイト型に図１７（ｂ）のリング形状のグラファイト製の押しピンを挿入し、押しピンを加圧することで、減圧雰囲気下での加圧焼結を行った。加圧方向は、磁化容易軸向方向に対して垂直方向（リングの軸方向）で行った。焼結は、初期荷重として２．４ＭＰａの加圧を加えながら、７００℃まで２．９℃／ｍｉｎで昇温した。その後、最終焼結温度である９５０℃まで１２ＭＰａの加圧下で、７．１℃／ｍｉｎで昇温し、９５０℃で５分間保持することで行った。
〔実施例５〕
　＜粗粉砕＞

　ストリップキャスティング法により得られた、合金組成Ｂの合金を、室温にて水素を吸蔵させ、０．８５ＭＰａで１日保持した。その後、冷却しながら、０．２ＭＰａで１日保持することにより、水素解砕を行った。
　＜微粉砕＞

　水素粉砕された合金粗粉１００重量部に対して、カプロン酸メチル１重量部を混合した後、ヘリウムジェットミル粉砕装置（装置名：ＰＪＭ－８０ＨＥ、ＮＰＫ製）により粉砕を行った。粉砕した合金粒子の捕集は、サイクロン方式により分離回収し、超微粉は除去した。粉砕時の供給速度を１ｋｇ／ｈとし、Ｈｅガスの導入圧力は０．６ＭＰａ、流量は１．３ｍ³／ｍｉｎ、酸素濃度は１ｐｐｍ以下、露点は－７５℃以下であった。得られた粉砕粉の平均粒子径は約１．２μｍであった。平均粉砕粒子径は、レーザ回折/散乱式粒子径分布測定装置（装置名：ＬＡ９５０、ＨＯＲＩＢＡ製）により測定を行った。具体的には、微粉砕粉を徐々に大気に曝すことで酸化した後に、数百mgの当該粉末をシリコーンオイル（製品名：ＫＦ－９６Ｈ－１００万ｃｓ、信越化学製）と均一に混合してペースト状とし、それを石英ガラスに挟むことで被験サンプルとした（HORIBAペースト法）。

　粒度分布（体積%）のグラフにて、D50の値を平均粒子径とした。ただし、粒度分布がダブルピークの場合は、粒子径が小さいピークのみに対してD50を算出する事で、平均粒子径とした。
　＜混練＞

　粉砕後の合金粒子１００重量部に対して、１－オクテンを４０重量部添加し、ミキサー（装置名：ＴＸ－５、井上製作所製）により６０℃で１時間加熱撹拌を行った。その後、１－オクテンとその反応物を減圧加熱蒸留除去し脱水素処理を行った。次いで、合金粒子に対して、１－オクタデシンを１．７重量部、１－オクタデセンを４．３重量部、及びポリイソブチレン（ＰＩＢ：ＢＡＳＦ社製　oppanol Ｂ１５０）のトルエン溶液（８重量％）を５０重量部加え、７０℃で加熱撹拌しながら減圧することによってトルエンを蒸留除去した。その後、更に減圧下で７０℃に加熱しながら２時間混練を行ない、粘土状の複合材料を作製した。
　＜第１の成形体の形成＞

　該混練工程で作成した複合材料を図１８に示す形状と同一のキャビティを有するステンレス鋼（ＳＵＳ）製の型に収めて、平板形状の第１の成形体を形成した。
　＜磁場配向＞

　複合材料が収められたステンレス鋼（ＳＵＳ）製の型に対し、超伝導ソレノイドコイル（装置名：ＪＭＴＤ－７Ｔ２００、ＪＡＳＴＥＣ製）を用いて、図１８に示す方向に外部から平行磁場を印加することにより、配向処理を行った。この配向は、複合材料が収められたステンレス鋼（ＳＵＳ）製の型を８０℃に加熱し、外部磁場を７Ｔとした状態で、２０００ｍｍの軸長長さのある超伝導ソレノイドコイルの内部を１０分の時間をかけて通過させることで行った。その後、パルス式脱磁装置（ＭＦＣ－２５０６Ｄ、マグネットフォース社製）を用いて、複合材料が収められたステンレス鋼（ＳＵＳ）製型にパルス磁場を印加して、複合材料の脱磁を行った。
　＜第２の成形体の形成＞

　上記のように脱磁処理を行った第１の成形体を、ステンレス鋼製の型から取り出し、曲率半径が４８．７５ｍｍの円弧状キャビティを有する雌型に収め、曲率半径が４５．２５ｍｍの円弧状型面を有する雄型で押圧することにより、該第１の成形体を変形させて、第１中間成形体を形成した（図１９（ａ））。次いで、該第１中間成形体を、曲率半径が２５．２５ｍｍの円弧状キャビティを有する雌型に収め、曲率半径が２１．７５ｍｍの円弧状型面を有する雄型で押圧することにより、該第１中間成形体を変形させて、第２中間成形体を形成した（図１９（ｂ））。さらに、該第２中間成形体を、曲率半径が１７．４２ｍｍの円弧状キャビティを有する雌型に収め、曲率半径が１３．９２ｍｍの円弧状型面を有する雄型で押圧することにより、該第２中間成形体を変形させて、第３中間成形体を形成した（図１９（ｃ））。その後、該第３中間成形体を、曲率半径が１３．５０ｍｍの円弧状キャビティを有する雌型に収め、曲率半径が１０．００ｍｍの円弧状型面を有する雄型で押圧することにより、該第３中間成形体を変形させて、半円形の円弧形状断面を有する第２の成形体を形成した（図１９（ｄ））。中間成形体及び第２の成形体への変形は、いずれも７０℃の温度条件のもとで行い、変形後の厚みは変化しないよう制御した。
　＜仮焼（脱炭素）＞

　第２の成形体に対して、０．８ＭＰａの高圧水素中の脱炭炉で、下記の温度条件で脱炭素処理を行った。脱炭素処理は、室温から５００℃まで１．０℃／minで昇温し、５００℃の温度に２時間保持することにより行った。この処理行程中においては、水素を吹き流すことにより、有機物の分解物が脱炭炉に滞留しないようにした。水素流量は、２Ｌ／ｍｉｎの流量であった。
　＜焼結＞

　脱炭素後の成形体を、減圧雰囲気中にて焼結した。焼結は、９７０℃まで２時間かけて昇温し（昇温速度７．９℃／ｍｉｎ）、９７０℃の温度に２時間保持することにより行った。得られた焼結体は、焼結後に室温まで冷却した。
　＜焼鈍＞

　得られた焼結体を、室温から５００℃まで０．５時間かけて昇温した後、５００℃の温度に１時間保持し、その後急冷することにより焼鈍を行って、図２０に示す半円形の円弧形状断面を有する希土類磁石形成用焼結体を得た。
　＜配向軸角度、配向角バラツキ角度の測定＞

　得られた焼結体について実施例１と同様の方法で、測定を行った。ただし、本実施例では、円弧形状断面と該円弧形状断面に直交する長さ方向とを有する焼結体を、長さ方向中央で横断方向に切断し、その断面において測定を行った。図２０に、分析に供された、半円形の円弧形状断面を有する希土類磁石形成用焼結体の断面を示す。この焼結体は、両端部間を結ぶ直径線で表される直径方向Ｄと、円弧の曲率中心Ｏと、径方向に沿ってとった該焼結体の厚みＴと、周方向Ｓとを有する。図２０の紙面に直角の方向が長さ方向Ｌである。

　配向軸角度及び配向角バラツキ角度を得るための測定場所は、該円弧形状断面の半径方向に沿った厚みＴの厚み中心を通る厚み中心円弧を４等分する点として定められる３点、すなわち、厚み中心円弧の周方向中心点と焼結体左端における厚み中心との間の中点（図２０分析位置ａ）、厚み中心円弧の周方向中心点（図２０分析位置ｂ）、厚み中心円弧の周方向中心点と焼結体右端における厚み中心との間の中点（図２０分析位置ｃ３）であった。また、図２０の分析位置ｃ３を含む半径方向線に沿った個所においては、円弧の凸側表面から３００μｍだけ半径方向内側に寄った点（図２０分析位置ｃ１）、該凸側表面と厚み中心の点（ｃ３）との間の中点（図２０分析位置ｃ２）、円弧の凹側表面と厚み中心の点（ｃ３）との間の中点（図２０分析位置ｃ４）、該凹側表面から３００μｍだけ半径方向外側に寄った点（図２０分析位置ｃ５）の５点で測定を行った。

　希土類磁石形成用焼結体の上述した分析位置のそれぞれにおいて、磁石材料粒子の磁化容易軸すなわち、該磁石材料粒子の結晶Ｃ軸（００１）が最も高頻度で向いている方向をその分析点における配向軸方向とする。図２１に示すように、焼結体の半円形円弧形状断面を含む平面内において、曲率中心Ｏから焼結体の厚み中心円弧の周方向中心点（図２０分析位置ｂ）を通る半径線をＡ１軸とし、同平面内において該曲率中心Ｏを通り該Ａ１軸に直交する半径線をＡ２軸、該曲率中心Ｏを通り該Ａ１軸とＡ２軸の両方に直交する、焼結体の長さ方向に延びる線をＡ３軸とする直交座標系を設定し、該Ａ２軸とＡ３軸を含む平面を基準面と定めることにする。そして、Ａ１軸からＡ３軸方向への磁化容易軸の配向方向の傾斜角αと、Ａ１軸からＡ２軸方向への磁化容易軸の傾斜角（θ＋β）とを求めた。Ａ１軸及びＡ２軸を含む平面では、いずれの分析位置においても、磁化容易軸の所定の配向方向は、該Ａ１軸及びＡ２軸を含む平面内に位置する。したがって、傾斜角αは、磁化容易軸の所定の配向方向からの変位量、すなわち「ずれ角」となる。また、角βに関連して用いられる角θは、任意の分析位置と曲率中心Ｏとを結ぶ半径線とＡ１軸との間の角度であり、したがって、角βは、この分析位置における配向軸の所定配向方向に対する変位量、すなわち「ずれ角」である。

　各分析位置においては、所定数以上の磁石材料粒子の磁化容易軸について配向軸の分析を行った。磁石材料粒子の所定数として、少なくとも３０個の磁石材料粒子が分析位置に含まれるように、分析位置の範囲を定めることが好ましい。本件実施例においては、約７００個の磁石材料粒子について測定が行われるように、分析位置の範囲を定めた。

　また、各分析位置におけるＥＢＳＤ分析に際しては、各分析位置における配向軸方向を０°に補正した後に、配向軸方向である０°方向に対する各磁石材料粒子の磁化容易軸の配向軸方向を、角度差Δθとして、磁石材料粒子ごとに算出し、当該角度差Δθの頻度を９０°から０°にかけて積算した累積比率をグラフにプロットして、累計比率が５０％となる角度を配向角バラツキ角度（Δθの半値幅）として求めた。

　各分析位置における分析結果を表６に示す。

　尚、表６に示される最大伸び率は、第１の成形体の幅方向の長さをＷ１とし、第２の成形体において対応する凸側円弧の長さをＷ２として、式
〔（Ｗ２－Ｗ１）／Ｗ１〕×１００　（％）
により求めた。

　分析位置であるａ、ｂ、ｃ３の配向軸角度の値を比較すると、設計通りラジアル配向の焼結体ができていることが確認できた。また、角βは最大でも４°であり、設計値とのずれが小さいことが確認できた。また、Δθの半値幅の値は最大で１１．１°であり、配向角バラツキ角度の小さい焼結体であることも確認できた。
　〔実施例６～１０〕

　第２の成形体における曲角度、第１の成形体、第１、第２、第３中間成形体、及び第２の成形体の寸法を種々変更したこと以外は、実施例５と同様の手順を行って、焼結体を製造した。

　この場合において、第１の成形体から第２の成形体に至る間の成形は、変形角度について、変形工程ごとに４５°の変形を生じるように、段階的に行った。例えば、実施例６では、第１の成形体に４５°の変形を行うことにより第１中間成形体とし、さらに４５°の変形を行って、全体で９０°だけ変形した第２の成形体とした。ただし、実施例１０においては、配向工程にて超伝導ソレノイドコイル（装置名：ＪＭＴＤ－１２Ｔ１００、ＪＡＳＴＥＣ製）により、外部から平行磁場を印加することにより配向処理を行った。この配向処理は、複合材料が収められたステンレス鋼（ＳＵＳ）製の型を８０℃に加温しながら、超伝導ソレノイドコイル内に設置し、０Ｔから７Ｔまで２０分間かけて昇磁し、その後、２０分間かけて０Ｔまで減磁することで実施した。更にその後、逆磁場を掛けることにより、脱磁処理を施した。逆磁場の印加は、-０．２Ｔから＋０．１８Ｔ、さらに－０．１６Ｔへと強度を変化させながら、ゼロ磁場へと漸減させることにより行った。

　各焼結体の評価結果を表８、表９に示す。

　実施例６～１０において、それぞれの分析位置ａ、ｂ、ｃ３における配向軸角度の値を比較すると、第１の成形体から第２の成形体への変形操作により、設計通りのラジアル配向をもつ焼結体ができていることが確認できた。また、角βの絶対値は最大で９°であり、設計値とのずれが小さいことが分かった。さらに、Δθの半値幅の値も最大で１４．８°であり、配向角バラツキ角度の小さい焼結体であることも確認できた。実施例１０は配向角バラツキ角度が若干大きいが、実施例５～９で用いた超伝導ソレノイドコイルを使用すれば、実施例１０の変形においても配向角バラツキ角度は８°～１１°の範囲に収まると予測できる。

　最大伸率が４６．６％と最も高い実施例１０の焼結体について、長さ方向の中央で切断した横断面において、表面クラック深さをＳＥＭ観察により測定したところ、３５μmであり、ほとんど表面にクラックは生じていないことが確認できた。
〔実施例１１、１２〕

　実施例１１及び１２として、実施例５において、第２の成形体の形成における曲角度を４５°、１３５°にそれぞれ変更したこと以外は同様の操作を行って作成した。実施例１１における第２の成形体は、図１９（ａ）に示す中間成形体と同じ形状であり、実施例１２における第２の成形体は、図１９（ｃ）に示す中間成形体と同じ形状であった。実施例１１における第２の成形体は最大伸率が３．７％であり、実施例１２における第２の成形体は最大伸率が１１．１％であった。実施例１１、１２の第２の成形体を焼結して得られた焼結体について、前述と同様の評価を行った。その結果、前述した実施例と同様に、設計値からの配向軸角度のずれが小さく、配向角バラツキ角度の小さいことが確認された。

　以上の結果から、少なくとも伸率５０％程度までにおいて、配向軸角度の乱れ、及びΔθの半値幅の増大がなく、配向方向を制御することが可能であることが確認できた。

　なお、前述したように、希土類物質を含む磁石材料粒子と樹脂材料の混合物である複合材料に添加される配向潤滑剤としては、不飽和結合を有する化合物を用いることが好ましいが、その場合には、希土類磁石形成用焼結体の製造方法は、下記のようになる。

　希土類物質を含み各々が磁化容易軸を有する多数の磁石材料粒子が焼結されて構成された希土類磁石形成用焼結体の製造方法であり、
　希土類物質を含む磁石材料粒子と樹脂材料と配向潤滑剤とを混合して形成される複合材料により、第１の成形体を形成する第１成形体形成段階と、
　前記第１の成形体を前記樹脂の軟化温度より高い温度に維持しながら、前記第１の成形体に対して、平行外部磁界を印加することにより、前記磁石材料粒子の前記磁化容易軸を該外部磁界の方向に平行に配向させる配向段階と、
　前記第１の成形体を、変形させずに、そのままの状態で、或いは、変形させて第２の成形体とした後に、焼結温度に加熱し、かつ、該焼結温度に所定時間維持することにより、前記成形体内の樹脂が蒸散させられた状態の前記磁石材料粒子を互いに焼結して焼結体を形成する焼結段階
を含み、
　前記配向潤滑剤が、不飽和結合を有する化合物である。

　本発明は前述した各実施形態に限定されるものではなく、請求項に示した範囲で種々の変更が可能であり、異なる実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態についても本発明の技術的範囲に含まれる。

１、１０１・・・希土類永久磁石形成用焼結体
２、１０２・・・上辺
３、１０３・・・下辺
４、５、１０４、１０５・・・端面
６、１０６・・・中央領域
７、８、１０７、１０８・・・端部領域
２０・・・電動モータ
２１・・・ロータコア
２１ａ・・・周面
２２・・・エアギャップ
２３・・・ステータ
２３ａ・・・ティース
２３ｂ・・・界磁コイル
２４・・・磁石挿入用スロット
２４ａ・・・直線状中央部分
２４ｂ・・・傾斜部分
３０・・・希土類磁石
１１７・・・コンパウンド
１１８・・・支持基材
１１９・・・グリーンシート
１２０・・・スロットダイ
１２３・・・加工用シート片
１２５・・・焼結処理用シート片
Ｃ・・・磁化容易軸
θ・・・傾斜角

Claims

　希土類物質を含み各々が磁化容易軸を有する多数の磁石材料粒子が焼結されて構成された希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、
　希土類物質を含む磁石材料粒子と樹脂材料とを混合して形成される複合材料により、長さ方向の長さ寸法と、該長さ方向に直角な横方向の断面における、第１の表面と第２の表面との間の厚み方向の厚み寸法と、該厚み方向に対し直交する幅方向の幅寸法とを有する、立体形状の第１の成形体を形成する第１成形体形成段階と、
　前記第１の成形体を前記樹脂の軟化温度より高い温度に維持しながら、前記第１の成形体に対して、平行外部磁界を印加することにより、前記磁石材料粒子の前記磁化容易軸を該外部磁界の方向に平行に配向させる配向段階と、
　前記第１の成形体における前記横方向断面の少なくとも一部の形状が該横方向断面内において変化するような変形力を該第１の成形体に与えることにより、該横方向断面の少なくとも一部における前記磁石材料粒子の磁化容易軸の配向方向が前記第１の成形体における配向方向とは異なる配向方向に変更された第２の成形体を形成する第２成形体形成段階と、
　前記第２の成形体を、焼結温度に加熱し、かつ、該焼結温度に所定時間維持することにより、前記第２の成形体内の樹脂が蒸散させられた状態の前記磁石材料粒子を互いに焼結して焼結体を形成する焼結段階
を含むことを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項１に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記平行外部磁界は、前記横方向の断面に沿って、前記第１の表面から前記第２の表面に指向されるように印加されることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項１又は２に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記樹脂材料は熱可塑性樹脂材料であることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項１から請求項３までのいずれか１項に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記焼結温度は、８００℃～１２００℃であることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項１から請求項４までのいずれか１項に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記焼結段階は、前記第２の成形体に前記長さ方向の加圧力を作用させながら行われることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項５に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記第２の成形体に作用させられる前記加圧力は、０．０１ＭＰa～１００ＭＰaの範囲に制御され、加圧は連続的又は間欠的に行われることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項５又は６に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記焼結段階は、１５ＭＰａ以下の雰囲気中で、３℃／分～１００℃／分の昇温速度で所定の焼結温度まで温度上昇させることにより行われ、該焼結段階で前記第２の成形体に作用させられる前記加圧力は、前記第２の成形体の加圧方向の寸法変化率が実質的に０になるまで維持されることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項５又は６に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記焼結段階は、６Ｐａ以下の減圧雰囲気中で、３℃／分～３０℃／分の昇温速度で所定の焼結温度まで温度上昇させることにより行われ、該焼結段階で前記第２の成形体に作用させられる前記加圧力は、前記第２の成形体の加圧方向の寸法変化率が実質的に０になるまで維持されることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項１から請求項８までのいずれか１項に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記第２成形体形成段階の後であって、前記焼結段階の前に、前記第２の成形体を水素雰囲気のもとで加熱して、該第２の成形体に含まれる樹脂の炭素成分を水素と反応させることにより炭素を除去する仮焼段階を遂行することを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項９に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記仮焼段階は、２℃／分より低い昇温速度で行われることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項９に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記仮焼段階の前に脱オイル段階が行われ、前記仮焼段階は、１０℃／分より低い昇温速度で行われることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項９から請求項１１までのいずれか１項に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記仮焼段階は、２５０℃～６００℃の範囲内の温度で行われることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項９から請求項１１までのいずれか１項に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記仮焼段階は、３００℃～５００℃の範囲内の温度で行われることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項９から請求項１３までのいずれか１項に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記仮焼段階は、０．１ＭＰa～７０ＭＰaの圧力下で行われることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項１から請求項１４までのいずれか１項に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記磁石形成材料粒子は、平均粒径が６μｍ以下であることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項１５に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記磁石形成材料粒子は、酸素含有量が０．５％以下の不活性ガス雰囲気中における微粉砕処理により形成されることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項３から請求項８までのいずれか１項に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記樹脂は、構造中に酸素原子を含まないポリマーであることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項１７に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記樹脂は、下記一般式に示されるモノマーから形成される１種又は２種以上の重合体又は共重合体からなるポリマーであることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。

（但し、Ｒ₁及びＲ₂は、水素原子、低級アルキル基、フェニル基又はビニル基を表す）
　請求項１７に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記樹脂は、ポリイソブチレン（ＰＩＢ）、ポリイソプレン（イソプレンゴム、ＩＲ）、ポリブタジエン（ブタジエンゴム、ＢＲ）、ポリスチレン、スチレン－イソプレンブロック共重合体（ＳＩＳ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）、スチレン－ブタジエンブロック共重合体（ＳＢＳ）、スチレン-エチレン-ブタジエン-スチレン共重合体（ＳＥＢＳ）、スチレン-エチレン-プロピレン-スチレン共重合体（ＳＥＰＳ）、エチレン-プロピレン共重合体（ＥＰＭ）、エチレン、プロピレンとともにジエンモノマーを共重合させたＥＰＤＭ、２－メチル－１－ペンテンの重合体である２－メチル－１－ペンテン重合樹脂、２－メチル－１－ブテンの重合体である２－メチル－１－ブテン重合樹脂からなる群から選ばれることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項１７に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記樹脂は、ガラス転移点又は流動開始温度が２５０℃以下のものであることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項３から請求項８までのいずれか１項に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記樹脂は、構造中に酸素原子、窒素原子及び他のヘテロ原子を含まないポリマーであることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項１から請求項２１までのいずれか１項に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記第１成形体形成段階において形成される前記第１の成形体は、直線状の中央領域と、該中央領域の両端部において該中央領域に連続する端部領域とを有し、該端部領域は、前記第２の表面が凸形状で前記第１の表面が凹となる弧状に形成された形状を有し、前記第２成形体形成段階では、該中央領域の両端部において該中央領域に連続する前記端部領域の各々が該中央領域に対し直線状となるように前記第１の成形体が変形させられることにより、該第２の成形体における前記磁石材料粒子の磁化容易軸の配向が、前記中央領域では前記第１の表面から前記第２の表面に向けて前記厚み方向に指向するパラレル配向となり、前記端部領域では前記第１の表面から前記第２の表面に向けて、幅方向内方に収束する配向となることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項１から請求項２１までのいずれか１項に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記第１成形体形成段階において形成される前記第１の成形体は、前記第２の表面が凸で前記第１の表面が凹となる弧状に形成された形状を有し、前記第２成形体形成段階では、前記幅方向に直線状となるか、前記第１の成形体における前記弧状の曲率半径より大きい曲率半径を有する弧状となるように前記第１の成形体が変形させられることにより、該第２の成形体における前記磁石材料粒子の磁化容易軸の配向が、前記第１の表面から前記第２の表面に向けて、幅方向内方に収束する配向となることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項１から請求項２１までのいずれか１項に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記第１成形体形成段階において形成される前記第１の成形体は、前記第２の表面が凹で前記第１の表面が凸となる弧状に形成された形状を有し、前記第２成形体形成段階では、前記幅方向に直線状となるか、前記第１の成形体における前記弧状の曲率半径より大きい曲率半径を有する弧状となるように前記第１の成形体が変形させられることにより、該第２の成形体における前記磁石材料粒子の磁化容易軸の配向が、前記第１の表面から前記第２の表面に向けて、幅方向内方に拡がる配向となることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項１に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記樹脂材料は熱可塑性樹脂材料であり、前記第１の成形体は、一対の長辺と該長辺に直交する一対の短辺とからなる細長い四角形の横方向断面をもった形状であり、前記外部磁界は、前記長方形の前記長辺に直交する方向に印加され、前記第１の成形体は、前記長辺が円環を形成するように曲げ変形され、両端部を互いに融着することにより第２の成形体とされることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項２５に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記平行外部磁界は、前記横方向断面に沿って、前記第１の表面から前記第２の表面に指向されるように印加され、前記第２の成形体は、前記第１の成形体を、前記第１の表面が半径方向内側になるように円環状に曲げ変形させることにより形成され、該第２の成形体に含まれる磁石材料粒子の磁化容易軸は、半径方向に指向するラジアル配向にされることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項２５に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法において、前記平行外部磁界は、前記横方向断面に沿って、前記第１の表面から前記第２の表面に指向されるように印加され、前記第２の成形体は、前記第１の成形体を、前記第１の表面と前記第２の表面が互いに平行な円環状となるように曲げ変形させることにより形成され、該第２の成形体に含まれる磁石材料粒子の磁化容易軸は、軸方向に指向するアキシャル配向にされた円環状のアキシャル配向の希土類磁石形成用焼結体を形成し、該円環状のアキシャル配向の希土類磁石形成用焼結体を、請求項２６に記載した方法によって形成される円環状のラジアル配向の希土類磁石形成用焼結体と組み合わせて、ハルバッハ配列の焼結体組み合わせを得ることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項１から請求項２７までのいずれか１項に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記第１の成形体は、前記複合材料をシート状に形成した後、該シート状に形成された該複合材料を所定形状に切り出すことにより形成されることを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。
　請求項１から請求項２８までのいずれか１項に記載した希土類磁石形成用焼結体の製造方法であって、前記複合材料は、配向潤滑剤として不飽和結合を有する化合物を含有することを特徴とする希土類磁石形成用焼結体の製造方法。