WO2015076404A1 - 積層型電池の製造方法及び製造装置、積層型電池 - Google Patents

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Definitions

  • the present invention relates to a method and apparatus for manufacturing a stacked battery used in a lithium ion secondary battery and the like, and a stacked battery obtained thereby.
  • This application claims priority based on Japanese Patent Application No. 2013-243191 for which it applied to Japan on November 25, 2013, and uses the content here.
  • an electrode body including a positive electrode having a positive electrode lead, a negative electrode, and a separator is housed in a laminate-shaped exterior body.
  • An insulating cover is disposed between at least one of the gap and between the negative electrode lead and the laminate outer package. Further, in the lithium ion secondary battery of Patent Document 1, the insulating cover is formed by bending a sheet-like insulating member, and the positive electrode lead and the negative electrode lead are bent accordingly.
  • the sealing property of the battery is improved while suppressing the occurrence of cracks and the like in the laminate outer package when sealed under reduced pressure.
  • a negative electrode plate formed in a strip shape, a separator and a positive electrode plate are sequentially stacked by extending from each roll, A method of performing continuous production by applying a gel electrolyte on either a negative electrode plate or a separator has been adopted.
  • the present invention has been made in view of the above problems, and can bond a tab to a positive electrode plate and a negative electrode plate without causing a through-hole or the like in an exterior body, and can continuously produce stacked batteries. It is an object of the present invention to provide a method and apparatus for manufacturing a stacked battery, and a stacked battery obtained thereby.
  • the invention according to claim 1 includes a step of forming a membrane electrode assembly having a multilayer structure in which an electrolyte layer is disposed between a positive electrode plate and a negative electrode plate, and the positive electrode in the membrane electrode assembly on an exterior body.
  • a tab attachment step of joining a tab for a terminal to an end of the plate and the negative electrode plate, and a step of covering the membrane electrode assembly with the exterior body, wherein the tab attachment step In this case, at least a part of the end portion of the outer package body is bent in a direction opposite to the side facing the membrane electrode assembly, and then corresponds to the bent portion of the outer package body end portion.
  • a terminal tab is joined to the end portions of the positive electrode plate and the negative electrode plate arranged.
  • the terminal tabs are joined to the ends of the positive electrode plate and the negative electrode plate.
  • the terminal tab is attached, it is possible to easily join without causing a through hole or the like in the exterior body.
  • Invention of Claim 2 is a manufacturing method of the laminated type battery of Claim 1, Comprising: In the said membrane electrode assembly, the separator is further arrange
  • Invention of Claim 3 is a manufacturing method of the lamination type battery according to Claim 1, and is further formed in the shape of a belt on the exterior body formed in the shape of a belt before the tab attachment process. Extending and extending one of the positive electrode plate and the negative electrode plate, and then extending and arranging the separator formed in a strip shape on the plate surface of the one electrode plate, Each electrode plate is stacked via the separator by extending the other electrode plate on the plate surface of the separator, and on the plate surface of the one electrode plate formed in the strip shape, or the separator A laminating step of forming the membrane electrode assembly by applying a gel electrolyte solution on the plate surface and laminating the gel electrolyte layer in a strip shape, and then the exterior body and the membrane laminated in a strip shape Cut the electrode assembly to make a rectangular shape in plan view.
  • the gel electrolyte solution is formed by applying the gel electrolyte solution on the surface of the strip-shaped electrode plate or separator plate extended on the exterior body, the gel electrolyte solution is leaked. Without making it, the gel electrolyte layer can be continuously formed in a simple and short time.
  • the invention of claim 4 is the method for manufacturing a laminated battery according to any one of claims 1 to 3, and further, following the tab mounting step, a bent portion of the end of the outer package is provided.
  • the membrane electrode assembly is then bent back to the side facing the membrane electrode assembly, and then wrapped around the exterior body with the terminal tab protruding outward, and the outer periphery of the exterior body is A laminating process for sealing is provided.
  • the membrane electrode assembly is placed in a state where the terminal tab protrudes to the outside. Since the outer peripheral portion is sealed after the packaging, a laminate type laminated battery having a reliable electrical connection with the outside by the terminal tab and excellent in sealing performance can be manufactured.
  • the invention of claim 5 is the method for manufacturing a laminated battery according to any one of claims 1 to 4, wherein the tab attaching step is performed on the end portions of the positive electrode plate and the negative electrode plate.
  • the terminal tabs are joined by any one of ultrasonic welding, resistance welding, and laser welding. According to the present invention, by joining the terminal tabs to the positive electrode plate and the negative electrode plate by ultrasonic welding, resistance welding, or laser welding, it becomes possible to firmly join by a simple method using a small device. .
  • the tab attaching step in the state in which an electrolyte exists between the end portions of the positive electrode plate and the negative electrode plate and the terminal tab, the end portions of the positive electrode plate and the negative electrode plate The terminal tabs are brought into contact with each other for bonding. According to the present invention, it is possible to easily join the terminal tab to the positive electrode plate and the negative electrode plate even when the electrolyte exists between the end portions of the positive electrode plate and the negative electrode plate and the terminal tab. Become.
  • a seventh aspect of the invention is a method for manufacturing a laminated battery according to any one of the first to sixth aspects, wherein an aluminum exterior body or a stainless steel exterior body is used as the exterior body.
  • an aluminum exterior body or a stainless steel exterior body is used as the exterior body.
  • the protection function for the membrane electrode assembly to be coated is enhanced, and the side of the exterior body facing the membrane electrode assembly is The workability at the time of bending in the opposite direction and then bending back is also improved.
  • the invention according to claim 8 is for a terminal in which a membrane electrode assembly having a multilayer structure in which a separator and a gel electrolyte layer are arranged between a positive electrode plate and a negative electrode plate is bonded to the positive electrode plate and the negative electrode plate.
  • Laminating means for forming a membrane electrode assembly comprising a cutting mechanism for cutting the outer body and the membrane electrode assembly stacked in a band shape into a substantially rectangular shape in plan view, and adsorbing the end in the width direction of the outer body formed in a band shape
  • a bending mechanism configured to bend in the direction opposite to the side facing the membrane electrode assembly by adsorbing the lateral width direction end by the adsorption mechanism
  • the positive electrode And welding means for joining a terminal tab to one end of the plate and the negative electrode plate by welding.
  • a manufacturing apparatus provided with a bending means for bending an exterior body toward the side opposite to the membrane electrode assembly, and a welding means for joining the terminal tabs to the end portions of the positive electrode plate and the negative electrode plate by welding. Therefore, as described above, when the terminal tabs are attached to the positive electrode plate and the negative electrode plate, the outer body can be easily joined without generating a through-hole or the like.
  • a manufacturing apparatus provided with a laminating means for forming a gel electrolyte layer by coating a gel electrolyte solution on a strip-like electrode plate or a plate surface of a separator extended on an exterior body Therefore, the gel electrolyte layer can be continuously formed easily and in a short time without leaking the gel electrolyte.
  • the invention according to claim 9 is the multilayer battery manufacturing apparatus according to claim 8, wherein the lateral width direction of the outer package is further bent in a direction opposite to the side facing the membrane electrode assembly.
  • a bending back mechanism for bending the end portion back to the side facing the membrane electrode assembly, the membrane electrode assembly is packaged with the exterior body in a state where the terminal tab protrudes to the outside, and the exterior Laminating means for sealing the outer periphery of the body is provided.
  • the membrane electrode assembly is packaged with the exterior body in a state in which the terminal tab protrudes to the outside with the exterior body, and the laminate means for sealing the outer peripheral portion is provided. It is possible to manufacture a laminate-type laminated battery that ensures electrical connection with the outside and has excellent sealing performance.
  • the invention of claim 10 is the laminated battery manufacturing apparatus according to claim 8 or claim 9, wherein the welding means is one of ultrasonic welding means, resistance welding means and laser welding means. It is characterized by becoming. According to the present invention, since the welding means for joining the tab for the terminal to the positive electrode plate and the negative electrode plate by ultrasonic welding, resistance welding or laser welding is provided, it is strongly joined by a simple method using a small device. It becomes possible.
  • the invention of claim 11 is an invention related to a stacked battery, and the method of manufacturing a stacked battery according to any one of claims 1 to 7, or any of claims 8 to 10. It is manufactured by the manufacturing apparatus according to one item.
  • the present invention when the terminal tab is joined to the positive electrode plate and the negative electrode plate, the outer body is obtained by a manufacturing method or a manufacturing apparatus that can be easily joined without obstruction. A laminated battery having a reliable electrical connection with the outside and excellent in hermeticity can be obtained.
  • the above-described solution provides the following effects. That is, according to the present invention, since the outer body is previously folded in the direction opposite to the side facing the membrane electrode assembly, the terminal tabs are joined to the ends of the positive electrode plate and the negative electrode plate.
  • the membrane / electrode assembly refers to an assembly in which a layer (membrane) containing at least an electrolyte and an electrode are laminated. Another layer may be provided between the layer containing the electrolyte and the electrode.
  • FIG. 3A It is a top view which shows a state. It is a figure which illustrates typically embodiment of the manufacturing method of the laminated battery which concerns on this invention, and changed the attachment direction of the tab for terminals to each electrode board with respect to the membrane electrode assembly shown to FIG. 3B. It is a top view which shows a state.
  • FIG. 6A It is a figure which illustrates typically the manufacturing method and manufacturing apparatus of the laminated battery which concern on this invention, and laminate
  • FIG. 6A A state in which one end portion in the width direction of the outer package of the laminate shown in FIG. 6A is bent by a suction mechanism of the manufacturing apparatus of the present invention in a direction opposite to the side facing the membrane electrode assembly.
  • a manufacturing method and a manufacturing apparatus of a multilayer battery according to the present invention and an embodiment of a multilayer battery obtained by the same will be described with reference to the drawings.
  • a lithium ion secondary battery will be described as an example of a stacked battery.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing a lithium ion secondary battery (stacked battery) manufactured by the manufacturing method of one embodiment of the present invention
  • FIG. 2 is a plan view of the lithium ion secondary battery shown in FIG. FIG.
  • a multilayer membrane electrode assembly 10 provided in a lithium ion secondary battery (stacked battery) manufactured by the manufacturing method of the present embodiment includes a positive electrode plate (electrode plate) 2a, a negative electrode plate (Electrode plate) 3a is alternately laminated, and the terminal tab 4 is projected from the end of the positive electrode plate 2a, and the terminal tab 5 is projected from the end of the negative electrode plate 3a.
  • the membrane electrode assembly 10 described in the present embodiment is formed by forming an electrolyte layer (not shown in FIG. 1) on at least one of the positive electrode plate 2a and the negative electrode plate 3a. This electrolyte layer is preferably formed by coating a gel electrolyte on the plate surface.
  • a lithium ion secondary battery (laminated battery) 1 manufactured by the manufacturing method of the present embodiment includes an exterior in which a multilayer membrane electrode assembly 10 is made of, for example, an aluminum material.
  • the outer peripheral portion 15a of the outer package 15 is sealed while the terminal tab 4 connected to the positive electrode plate 2a and the terminal tab 5 connected to the negative electrode plate 3a are projected to the outside while being wrapped by the body 15. Composed.
  • the positive electrode plate 2a cut out by a manufacturing method described in detail later is a current collector 6 made of an aluminum foil formed in a substantially rectangular shape in plan view.
  • the positive electrode active material layer 8 is formed on both sides of the removed surface.
  • One end 7 serves as a joining region of the terminal tab 4.
  • the positive electrode active material layer 8 is formed by, for example, coating the current collector 6 with a positive electrode slurry obtained by dispersing a positive electrode active material, a conductive additive, and a binder serving as a binder in a solvent.
  • the current collector 6 is coated on both sides in the region between the end portions 7 and 7.
  • the positive electrode active material is not particularly limited.
  • lithium metal oxide represented by the general formula LiM x O y (where M is a metal and x and y are composition ratios of metal M and oxygen O).
  • Compounds can be used. Specifically, lithium cobaltate, lithium nickelate, lithium manganate, lithium iron phosphate and the like are used as the lithium metalate compound.
  • a conductive support agent in the positive electrode active material layer 8 acetylene black etc. are used, for example, and a polyvinylidene fluoride etc. are used as a binder, for example.
  • the terminal tab 4 of the positive electrode plate 2a is provided so as to be joined to the end 7 of the positive electrode plate 2a so as to protrude outward, and is formed of, for example, an aluminum plate.
  • the cut-out negative electrode plate 3a is similar to the positive electrode plate 2a in, for example, a current collector 9 made of copper (Cu) formed in a substantially rectangular shape in plan view, and an end portion 11
  • the negative electrode active material layer 12 is formed on both sides excluding the regions 11 and 11.
  • One end 11 is a joining region of the terminal tab 5.
  • the terminal tab 4 connected to the positive electrode plate 2a and the terminal tab 5 connected to the negative electrode plate 3a are the same end portion in the membrane electrode assembly 10, That is, it arrange
  • FIG. 1 the terminal tab 4 connected to the positive electrode plate 2a and the terminal tab 5 connected to the negative electrode plate 3a are the same end portion in the membrane electrode assembly 10, That is, it arrange
  • the negative electrode active material layer 12 is, for example, applied to the current collector 9 with a negative electrode slurry in which a negative electrode active material, a binder serving as a binder, and a conductive additive added as necessary are dispersed in a solvent.
  • the current collector 9 is coated on the portion excluding the regions of the end portions 11 and 11.
  • the negative electrode active material is not particularly limited, and for example, a carbon material made of carbon powder or graphite powder, or a metal oxide such as lithium titanate can be used.
  • a carbon material made of carbon powder or graphite powder, or a metal oxide such as lithium titanate can be used.
  • the binder for example, polyvinylidene fluoride can be used, and as the conductive auxiliary agent, for example, acetylene black, carbon nanotube, or the like can be used.
  • the terminal tab 5 of the negative electrode plate 3a is provided so as to be joined to the end portion 11 of the negative electrode plate 3a so as to protrude outward, and is formed of, for example, an aluminum plate subjected to nickel plating.
  • the electrolyte layer 13 illustrated in FIG. 1 is composed of, for example, a gel electrolyte solution 13a applied to both plate surfaces of the strip-shaped negative electrode plate 3. In this case, the electrolyte layer 13 is gelled on the surface of the negative electrode plate 3. Placed in the state.
  • the electrolyte layer 13 may be provided on either surface of the belt-like positive electrode plate 2 or the negative electrode plate 3, but is preferably provided on both plate surfaces of the positive electrode plate 2 and the negative electrode plate 3.
  • the gel electrolyte solution 13a for example, a polymer matrix and a non-aqueous electrolyte solution (that is, a non-aqueous solvent and an electrolyte salt) that are gelled and cause stickiness on the surface is used.
  • a polymer electrolyte and a non-aqueous solvent that becomes a solid electrolyte by solidifying after coating it is also possible to use a polymer electrolyte and a non-aqueous solvent that becomes a solid electrolyte by solidifying after coating.
  • any electrolytic solution that has adhesiveness when the gelled electrolytic solution is applied to the positive electrode plate 2 or the negative electrode plate 3 is used.
  • the gel electrolyte solution forms a free-standing film that does not separate from the plate surface of the positive electrode plate 2 or the negative electrode plate 3.
  • polymer matrix examples include polyvinylidene fluoride (PVDF), hexafluoropropylene copolymer (PVDF-HFP), polyacrylonitrile, alkylene ethers such as polyethylene oxide and polypropylene oxide, polyester, polyamine, polyphosphazene, Polysiloxane or the like can be used.
  • PVDF polyvinylidene fluoride
  • PVDF-HFP hexafluoropropylene copolymer
  • alkylene ethers such as polyethylene oxide and polypropylene oxide
  • polyester polyamine, polyphosphazene, Polysiloxane or the like
  • polyamine polyphosphazene
  • Polysiloxane or the like can be used.
  • non-aqueous solvent examples include lactone compounds such as ⁇ -butyrolactone; carbonate ester compounds such as ethylene carbonate, propylene carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, and methyl ethyl carbonate; carboxylic acids such as methyl formate, methyl acetate, and methyl propionate.
  • lactone compounds such as ⁇ -butyrolactone
  • carbonate ester compounds such as ethylene carbonate, propylene carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, and methyl ethyl carbonate
  • carboxylic acids such as methyl formate, methyl acetate, and methyl propionate.
  • Ester compounds; ether compounds such as tetrahydrofuran and dimethoxyethane; ether compounds such as tetrahydrofuran and dimethoxyethane; nitrile compounds such as acetonitrile; sulfone compounds such as sulfolane; amide compounds such as
  • a nonaqueous solvent for example, a nitrile compound such as acetonitrile; an ether compound such as tetrahydrofuran: dimethylformamide Those prepared by mixing amide compounds such as singly or in combination of two or more.
  • the electrolyte salt is not particularly limited, and lithium salts such as lithium hexafluorophosphate, lithium perchlorate, and lithium tetrafluoroborate can be used.
  • the material of the separator 14 is not particularly limited.
  • a material made of olefin-based polyethylene, polypropylene, or cellulose-based material can be used.
  • the nonwoven fabric etc. which consist of these materials can be employ
  • each terminal tab 4 and 5 is attached in the orthogonal direction, it is not limited to this.
  • FIGS. 4A and 4B with respect to the end portions 7 and 11 of the current collectors 6 and 9 provided in the positive electrode plate 2a and the negative electrode plate 3a, It is good also as a structure to which each tab 4 and 5 for terminals was attached so that it might extend. Even when the configuration shown in FIGS.
  • the lithium ion battery 1 in which the body 10 is covered with the exterior body 15 can be configured.
  • a method for manufacturing a lithium ion secondary battery (stacked battery) 1 according to an embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS. 5 and 6A to 6D as appropriate.
  • the lithium ion secondary battery 1 is mounted using the lithium ion secondary battery (stacked battery) manufacturing apparatus according to the present invention, which has each mechanism as shown in FIGS. The case of manufacturing will be described. Further, in the following description, the lithium ion secondary battery 1 obtained by the manufacturing method and the manufacturing apparatus according to the present embodiment shown in FIGS. There is.
  • the manufacturing apparatus 80 of the lithium ion secondary battery 1 described in this embodiment includes a membrane electrode assembly having a multilayer structure in which a separator 14 and a gel electrolyte layer 13 are disposed between a positive electrode plate 2a and a negative electrode plate 3a.
  • 10 is a manufacturing apparatus in which the membrane electrode assembly 10 is covered with an exterior body 15.
  • the manufacturing apparatus 80 described in the present embodiment has one of the strip-like positive electrode plate 2 and the negative electrode plate 3 wound in a roll shape (in the illustrated example, the negative electrode plate 3). ) On the outer package 15 formed in a belt shape, and the strip-shaped separator 14 wound in a roll shape on the plate surface of one electrode plate (negative electrode plate 3).
  • a second roll mechanism 81 ⁇ / b> B that extends and extends upward, and the other electrode plate wound in a roll shape (positive electrode plate 2 in the illustrated example) is extended and extended on the plate surface of the separator 14.
  • the gel-like electrolyte solution 13a is applied on the plate surface of the third roll mechanism 81C to be arranged and the one electrode plate (negative electrode plate 3) formed in a strip shape or on the plate surface of the separator 14 to form a gel.
  • an application mechanism 81D for laminating the electrolyte layer 13 in a strip shape.
  • a lamination section (laminating means) 81 for forming a membrane electrode assembly 10 on the exterior body 15 by stacking the respective electrode plates 2 and 3 through the motor 14 and the gel electrolyte layer 13.
  • the exterior body 15 is made into the strip
  • the device configuration is such that the separator 14 is disposed between the outer package 15 and the negative electrode plate 3.
  • the manufacturing apparatus 80 includes a split processing unit (split unit) 82 that includes a cutting mechanism that cuts the outer package 15 and the membrane electrode assembly 10 stacked in a strip shape into a substantially rectangular shape in plan view.
  • the manufacturing apparatus 80 of this embodiment consists of the adsorption
  • the end portions 7 and 11 are provided with welding processing portions (welding means) 84 for joining the terminal tabs 4 and 5 by welding.
  • the one end portion 15A of the outer package 15 bent to the opposite side to the membrane electrode assembly 10 side is bent back to the membrane electrode assembly 10 side.
  • the membrane electrode assembly 10 is packaged with the exterior body 15 with the terminal tabs 4 and 5 protruding to the outside, A laminating unit (laminating unit) for sealing the outer peripheral part 15a of the outer package 15 is provided.
  • the above-described bending back mechanism 85 is provided to bend back the one end portion 15A of the outer package 15 that is bent to the membrane electrode assembly 10 before the outer peripheral portion 15a of the outer package 15 is laminated.
  • the bending return mechanism 85 includes a gripping portion 85a that grips and returns the one end portion 15A of the exterior body 15 and an electromagnetic driving means for gripping the gripping portion 85a. It consists of.
  • a suction mechanism configured to be able to suck the one end portion 15 ⁇ / b> A of the exterior body 15 by a suction device including an unillustrated motor, a blower, and the like and bend this portion. Can do.
  • a suction mechanism is not particularly limited.
  • the suction mechanism 83 may be formed of a plate-like member having an arc cross section as shown in FIG. 6B and having a plurality of through holes 83a. .
  • the bending processing unit 83 in the illustrated example sucks the exterior body 15 from the plurality of through holes 83a by a suction device (not shown), thereby attracting the one end 15A to the one surface side 83A and forcibly bending this part. This is possible.
  • any one of ultrasonic welding means, resistance welding means, and laser welding means can be employed without any limitation.
  • the use of ultrasonic welding means allows the terminal tabs 4 and 5 to be firmly joined to the electrode plates 2a and 3a using a small welding apparatus. More preferable.
  • the welding by the ultrasonic welding means is solid phase welding, and even if welding is performed in a state where foreign matter is attached to the joint portion, it is difficult to form a compound of a metal and foreign matter, so that it is possible to join firmly.
  • foreign matter means an electrolyte, so-called dust or the like.
  • the tab portion At the time of welding, it is preferable to heat the tab portion in advance or remove foreign matter from the tab portion. Specific examples of the heating include warm air, infrared rays, and laser irradiation, and foreign matters are easily removed by heating. Moreover, it is also possible to remove foreign substances by blowing air.
  • the number of electrodes is small, for example, about 10 or less, and when welding is performed with foreign matter such as fine particles between the tabs, the welded portion of the tab is easily broken or torn. As a means for preventing such a problem, it is possible to adjust by decreasing the set value of the pressure to be pressed or increasing the surface area of the anvil horn used for ultrasonic welding.
  • FIG. 7 an apparatus illustrated in FIG. 7 can be employed as the bending processing unit 83 and the welding processing unit 84 provided in the manufacturing apparatus 80 described above.
  • the exterior body 15 and the membrane electrode assembly 10 are placed in a state where the exterior body 15 is folded on the bending processing section 83, and the positive electrode is formed by the welding processing section 84 made of an ultrasonic welder.
  • An apparatus configured to weld the terminal tab 4 to the plate 2a is shown.
  • the method for manufacturing a lithium ion secondary battery (stacked battery) 1 according to the present invention includes a state in which at least one end 15A of the outer package 15 is bent in a direction opposite to the side facing the membrane electrode assembly 10; After that, a schematic configuration is provided including a tab attachment step of joining the terminal tabs 4 and 5 to the end portions 7 and 11 of the positive electrode plate 2a and the negative electrode plate 3a arranged corresponding to the bent one end portion 15A of the outer package 15. Is done.
  • the method for manufacturing the lithium ion secondary battery 1 described in the present embodiment includes at least the following steps (1) to (3).
  • the separator 14 formed in a strip shape is extended and arranged, and the other electrode plate is extended and extended on the plate surface of the separator 14 so that the electrode plates 2 and 3 are stacked via the separator 14.
  • the gel electrolyte solution 13a is applied on the plate surface of one of the electrode plates 2 and 3 formed in a strip shape or on the plate surface of the separator 14, and the gel electrolyte layer 13 is laminated in a strip shape.
  • a tab attaching step for joining the terminal tabs 4 and 5 to the end portions 7 and 11 of the plate 2a and the negative electrode plate 3a.
  • the positive electrode plate 2 and the negative electrode plate 3 formed in a strip shape, and the positive electrode plate 2a and the negative electrode plate 3a after being cut (after division) are described with different reference numerals. To do.
  • each process with which the manufacturing method of this embodiment is provided is explained in full detail, respectively.
  • a negative electrode plate (one electrode plate) 3 is extended and extended on the outer package 15.
  • a current collector 9 formed in a strip shape using a copper foil or the like is used as the negative electrode plate 3.
  • the negative electrode active material layer 12 is provided on both plate surfaces of the current collector 9 in a region excluding the end portions 11, 11 in the width direction and dried to provide the negative electrode plate 3.
  • Such a strip-shaped negative electrode plate 3 is previously wound in a roll shape as shown in the process diagram of FIG. In the illustrated example, the negative electrode plate 3 is wound into a roll shape by the first roll mechanism 81A and can be fed out. Then, the negative electrode plate 3 formed as described above is extended in the direction of arrow P in FIG.
  • the separator 14 is extended and arranged on the plate surface of the negative electrode plate 3.
  • the separator 14 can be used as a strip formed using a non-woven fabric or the like, and is previously wound in a roll shape as shown in the process diagram of FIG. In the illustrated example, the separator 14 is wound into a roll shape by the second roll mechanism 81B and can be fed out.
  • the separator 14 may be arranged at any timing before and after the formation of the electrolyte layer 13 described later. It is also possible to obtain the membrane electrode assembly 10 by omitting the separator 14.
  • the electrolyte layer 13 is in the form of a gel on the plate surface of the negative electrode plate 3 or on the plate surface of the separator 14 on the upstream side of the feed start position of the positive electrode plate 2 described later. It is formed by applying the electrolytic solution 13a. After the gel electrolyte solution 13a is applied, the gel electrolyte solution 13a is cooled, so that the electrolyte layer 13 is laminated in a strip shape. At this time, as described above, it is also possible to form a solid electrolyte layer by changing the composition when adjusting the gel electrolyte solution 13a.
  • the positive electrode plate 2 (the other electrode plate) is extended and arranged on the separator 14 and the electrolyte layer 13 described above.
  • a current collector 6 formed in a strip shape using an aluminum foil or the like is used.
  • a positive electrode active material layer 8 is provided on both plate surfaces of the current collector 6 in a region excluding the end portions 7 and 7 in the width direction and dried to provide a belt-like positive electrode plate 2.
  • such a belt-like positive electrode plate 2 is wound in a roll shape in advance, as in the case of the negative electrode plate 3 described above.
  • the positive electrode plate 2 is wound into a roll shape by the second roll mechanism 81B, and can be fed out.
  • the positive electrode plate 2 formed as described above is fed from a position downstream of the feeding start position of the negative electrode plate 3 by a predetermined dimension, and one plate surface is the plate of the separator 14.
  • a predetermined dimension is extended to face the surface.
  • said positive electrode plate 2 and the negative electrode plate 3 shall be made into the state dried by evaporating water
  • the positive electrode plate 2 and the negative electrode plate 3 that are arranged to face each other via the electrolyte layer 13 and the separator 14 are sandwiched by rollers R and R and bonded together. And stack.
  • the electrolyte layer 13 in the stacking process of the present embodiment for example, a method of heating the gel electrolyte solution 13a in advance or a method of heating the electrolyte layer 13 at the time of stacking or after coating is adopted. Also good.
  • a membrane electrode assembly having a multilayer structure enclosed in an exterior body is introduced into a vacuum atmosphere, and an electrolyte is injected between the positive electrode plate and the negative electrode plate for aging, etc.
  • an electrolyte is injected between the positive electrode plate and the negative electrode plate for aging, etc.
  • the gel electrolyte solution 13a is applied onto the surface of the extended strip-shaped negative electrode plate 3, the gel electrolyte solution 13a is conveyed at an early timing during the transport of the positive electrode plate 2 and the negative electrode plate 3. Can be started to penetrate into the positive electrode active material layer 8 and the negative electrode active material layer 12, so that the process time for manufacturing the multilayer membrane electrode assembly 10 can be shortened.
  • the positive electrode plate 2, the electrolyte layer 13, the separator 14 and the negative electrode plate 3 can be stacked on the same line, and the positive electrode plate 2, the separator 14 and the negative electrode plate 3 are cut at one place in the division step described later.
  • the manufacturing apparatus can be made compact and the installation space for the apparatus can be reduced.
  • the multilayer membrane electrode assembly 10 using the gel electrolyte layer 13 to a laminated battery such as a lithium ion secondary battery, the laminated state is good and liquid leakage is difficult, and the manufacturing cost is reduced. A suppressed stacked battery can be manufactured.
  • the membrane electrode assembly 10 provided in the lithium ion secondary battery 1 of the example shown in FIG. 1 has a configuration in which each of the electrode plates 2a and 3a, the separator 14 and the gel electrolyte layer 13 is provided.
  • a configuration in which the positive electrode plate 2 is wound so that the positive electrode plate 2 is located on the inner side in a state where the negative electrode plate 3 and the positive electrode plate 2 are bonded to each other may be employed.
  • the manufacturing method according to the present invention includes a case where a plurality of membrane electrode assemblies 10 are manufactured as shown in FIG.
  • a multilayer membrane electrode assembly in which the positive electrode plate 2 is laminated in nine layers and the negative electrode plate 3 is laminated in ten layers, and both outermost layers are the negative electrode plates 3.
  • the tab attachment process according to the present invention which will be described in detail later, can be applied without any limitation.
  • the gel-like electrolyte solution 13a which forms the electrolyte layer 13 is made into both the plate
  • the negative electrode plate 3 is first laminated on the outer package 15 and the separator 14 and the positive electrode plate 2 are sequentially laminated thereon. It is not limited.
  • the positive electrode active material layer 8 is formed so as not to be the outermost plate surface facing the outermost layer of the multilayer membrane electrode assembly 10 or the outermost plate surface facing the outermost layer, thereby preventing the generation of dendrites. Then, it is good also as the method of laminating
  • the outer package 15 and the membrane electrode assembly 10 stacked in a band shape are cut and divided into a substantially rectangular shape in plan view.
  • the exterior body 15 and the exterior body 15 are laminated on the exterior body 15 using a division processing unit (division means) 82 including a cutting mechanism having a blade-like member as shown in the process diagram of FIG.
  • the positive electrode plate 2, the electrolyte layer 13, the separator 14, and the negative electrode plate 3 are cut in a direction (depth direction in the drawing) perpendicular to the arrow P direction shown in FIG.
  • the positive electrode plate 2a is disposed on the negative electrode plate 3a, and the gel electrolyte layer 13 and the separator 14 are disposed between the positive electrode plate 2a and the negative electrode plate 3a.
  • a membrane electrode assembly is obtained.
  • a multilayer membrane electrode assembly 10 can be formed by stacking a plurality of the membrane electrode assemblies as necessary.
  • the negative electrode plate 3a may be arrange
  • FIG. 10 By forming the multilayer membrane electrode assembly 10 in such an arrangement, it is possible to prevent the occurrence of lithium dendritic precipitates (dendrites) that can be generated by positioning the positive electrode plate 2a in the outermost layer. Can be avoided.
  • the dendrite described above has the positive electrode plate 2a positioned on the outermost layer of the multilayer membrane electrode assembly 10 and facing the outside of the positive electrode plate 2a (that is, not facing the negative electrode plate 3a). This often occurs when the active material layer 8 is formed. Therefore, even when the positive electrode plate 2a is arranged in the outermost layer without adjusting the number of both the positive electrode plates 2a and the negative electrode plates 3a of the multilayer membrane electrode assembly 10, the positive electrode plate 2a arranged in the outermost layer.
  • the positive electrode active material layer 8 is not formed on the side of the plate surface facing outward, it is possible to prevent the occurrence of dendrites and avoid problems such as short circuits.
  • the belt-like positive electrode plate 2 and the negative electrode plate 3 are continuously conveyed in the direction of the arrow P while continuously forming a multilayer film.
  • the electrode assembly 10 can be produced.
  • FIGS. 6A to 6C a tab attaching step provided in the manufacturing method according to the present invention will be described with reference to FIGS. 6A to 6C.
  • the manufacturing apparatus 80 described above is used.
  • FIG. 6A a laminated body in a state where the membrane electrode assembly 10 is laminated on the exterior body 15 is shown in FIG. 6B.
  • the bending processing section 83 as shown, one end 15A of the outer package 15 is bent in a direction opposite to the side facing the membrane electrode assembly 10.
  • the one end 15A of the outer package 15 is bent so as to draw a smooth arc, which may cause wrinkles, cracks, etc.
  • the sealing state after the membrane electrode assembly 10 is packaged with the outer package 15 to form the lithium ion secondary battery 1 in the subsequent laminating process becomes good. In addition, excellent appearance characteristics can be obtained.
  • terminal tabs are provided on the end portions 7 and 11 of the positive electrode plate 2 a and the negative electrode plate 3 a that are arranged corresponding to the one end portion 15 ⁇ / b> A of the outer package 15 using the welding processing portion 84. 4 and 5 are joined.
  • the positive electrode plate 2 a and the terminal tab 4 are disposed below by arranging the welding processing portion 84 composed of the welding electrode vertically, and the negative electrode plate 3 a and the separator 14 are disposed downward. Further, welding is performed by sandwiching the welding processing unit 84 from above and below with the gel electrolyte layer 13 interposed therebetween.
  • the negative electrode plate 3a and the terminal tab 5 are sandwiched from above and below by the welding processing unit 84 with the separator 14, the gel electrolyte layer 13 and the positive electrode plate 2a interposed therebetween, and welding is performed.
  • the outer body 15 is preliminarily bent in the direction opposite to the side facing the membrane electrode assembly 10, and the end portions 7 of the electrode plates 2a and 3a, By adopting the method of joining the terminal tabs 4 and 5 to 11, it is possible to easily join the exterior body 15 in a simple process without generating a through-hole or the like.
  • an aluminum exterior body as the exterior body 15.
  • the exterior body 15 made of an aluminum material
  • the membrane electrode assembly 10 is packaged with the exterior body 15 with the terminal tabs 4 and 5 protruding outside, and the workability when sealing the outer peripheral portion 15a is also significantly improved.
  • the membrane electrode assembly 10 is packaged with the exterior body 15, and the outer peripheral part 15a of the exterior body is sealed. Specifically, first, one end portion 15A of the outer package 15 bent in the direction opposite to the side facing the membrane electrode assembly 10 is bent back to the side facing the membrane electrode assembly 10. Thus, the outer package 15 is returned to a substantially flat plate shape. At this time, for example, as shown in FIG. 6D, by using the bending back mechanism 85 that grips and returns the one end portion 15A of the exterior body 15, the end portion 15A of the exterior body 15 is gripped by the gripping portion 85a. The one end 15A is bent back to the membrane electrode assembly 10 side.
  • the outer peripheral portion 15a of the exterior body is sealed (see FIGS. 1 and 2).
  • a conventionally known method can be employed without any limitation.
  • the lithium ion secondary battery 1 which is a laminated type battery comprised by packaging the multilayer membrane electrode assembly 10 with the exterior body 15 can be manufactured.
  • the exterior body 15 is previously bent toward the side opposite to the membrane electrode assembly 10. Since the terminal tabs 4 and 5 can be joined to the end portions 7 and 11 of the positive electrode plate 2a and the negative electrode plate 3a, the membrane electrode assembly 10 including the electrolyte layer 13 formed in advance is covered with the exterior body 15.
  • the lithium ion secondary battery 1 is manufactured by attaching the terminal tabs 4 and 5 to the positive electrode plate 2a and the negative electrode plate 3a provided in the membrane electrode assembly 10 on the outer package 15, a through hole or the like is provided in the outer package 15. It can join easily, without generating. As a result, the lithium ion secondary battery 1 can be continuously produced, and the lithium ion secondary battery 1 having excellent characteristics can be produced with high productivity.
  • Exterior body 15A ... One end part 15a ... Outer peripheral part 80 ... Manufacturing apparatus 81 of a lithium ion secondary battery (laminated battery) ... Lamination processing part (laminating means) 81A ... 1st roll mechanism 81B ... 2nd roll mechanism 81C ... 3rd roll mechanism 81D ... coating mechanism 81E ... 4th roll mechanism 82 ... division processing part (division means) 83 ... bending processing section (bending processing means) 84 ... Welding processing part (welding means) 85 ... Bending mechanism (laminating means) 85a ... gripping part 85b ... driving part

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Abstract

正極板と負極板との間に電解質層が配置されてなる多層構造を有する膜電極接合体を形成する工程と、外装体上で、前記膜電極接合体における前記正極板及び前記負極板の端部に端子用タブを接合するタブ取付工程と、前記膜電極接合体を前記外装体で被覆する工程とを含む積層型電池の製造方法であって、前記タブ取付工程において、前記外装体の端部の少なくとも一部を、前記膜電極接合体に面する側とは反対側の方向に折り曲げた状態とした後、前記外装体端部の折り曲げた部分に対応して配置された前記正極板及び前記負極板の端部に端子用タブを接合することを特徴とする積層型電池の製造方法。

Description

積層型電池の製造方法及び製造装置、積層型電池
　本発明は、リチウムイオン二次電池等に用いられる積層型電池の製造方法及び製造装置、並びに、それによって得られる積層型電池に関する。
本願は、２０１３年１１月２５日に日本に出願された特願２０１３－２４３１９１号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
　リチウムイオン二次電池は、鉛蓄電池やニッケル水素電池に比べてエネルギー密度及び起電力が高いという特徴を有するため、小型化及び軽量化が要求される各種の携帯機器やノートパソコン等の電源として広く使用されている。このようなリチウムイオン二次電池は、一般に、正極活物質が正極集電体に塗工された正極板と、負極活物質が負極集電体に塗工された負極板とを、これらの間にセパレータを介装させて積層し、正極板、セパレータ及び負極板を積層させた該積層体を電解液とともにケース内に密封することで製造される。また、リチウムイオン二次電池は、積層体の正極板と負極板のそれぞれに接続された電極端子をケースから突出させて概略構成される（例えば、特許文献１等を参照）。
　特許文献１に記載のリチウムイオン二次電池は、正極リードを有する正極と、負極と、セパレータとを備える電極体が、ラミネート状の外装体に収納されてなり、正極リードとラミネート外装体との間、ならびに負極リードとラミネート外装体との間のうちの少なくとも一方に絶縁カバーが配置された構成とされている。また、特許文献１のリチウムイオン二次電池においては、絶縁カバーがシート状の絶縁性部材を折り曲げて形成されるとともに、これに伴って正極リード及び負極リードを折り曲げた構成とされており、これにより、減圧封止した際にラミネート外装体にクラック等が生じるのを抑制しながら電池の密封性を向上させている。
特開２０１３－１７１６１８号公報
　ところで、従来、二次電池には、非水溶媒を用いた電解液が用いられ、金属製の硬質の筐体によって密封されていたが、最近では、さらなる小型化、薄型化、及び形状の自由度の要請に基づくとともに、非水電解液の電池からの漏洩を回避して安全性を向上させることを目的として、固体またはゲル（半固体）状の電解質が使用されたポリマーリチウムイオン二次電池が開発されている。このような二次電池を製造する場合には、生産性を向上させるため、例えば、帯状に形成された負極板、セパレータ及び正極板を、各々ロールから繰り出して延在させることで順次積層し、負極板またはセパレータの何れかの上にゲル状電解質を塗工することで連続生産を行なう方法が採用されるようになっている。
　ここで、上述のようなゲル状電解質を用いた二次電池を製造する工程においては、塗工後のゲル状電解質が漏れ出してライン上に付着し、連続生産が止まる等のトラブルが懸念される。このようなトラブルを防止するため、ゲル状電解質を用いて二次電池を製造する場合には、アルミラミネートシート等からなる外装体を下方に配置した状態で、負極板あるいはセパレータの上にゲル状電解質を塗工する方法が提案されている。
　一方、外装体を下方に配置した状態で連続的に積層体を形成し、その後、正極板あるいは負極板に電極端子となるタブを、例えば、超音波溶接や抵抗溶接等の方法で取り付ける場合、積層体の直下に外装体が存在する状態で加工を行なうことになるため、タブを正極板や負極板に溶接する際に、外装体に超音波等による貫通孔が形成されてしまう。このため、ゲル状電解質を用いた二次電池を製造するにあたり、上述のような連続生産方式で製造するのが難しくなるという問題があった。
　本発明は上記課題に鑑みてなされたものであり、外装体に貫通孔等を生じさせることなく正極板及び負極板にタブを接合することができ、積層型電池を連続生産することが可能な積層型電池の製造方法及び製造装置、並びに、それによって得られる積層型電池を提供することを目的とする。
　請求項１の発明は、正極板と負極板との間に電解質層が配置されてなる多層構造を有する膜電極接合体を形成する工程と、外装体上で、前記膜電極接合体における前記正極板及び前記負極板の端部に端子用タブを接合するタブ取付工程と、前記膜電極接合体を前記外装体で被覆する工程とを含む積層型電池の製造方法であって、前記タブ取付工程において、前記外装体の端部の少なくとも一部を、前記膜電極接合体に面する側とは反対側の方向に折り曲げた状態とした後、前記外装体端部の折り曲げた部分に対応して配置された前記正極板及び前記負極板の端部に端子用タブを接合することを特徴とする。
　本発明によれば、予め、外装体を膜電極接合体と反対側に向けて折り曲げた状態として、正極板及び負極板の端部に端子用タブを接合する方法なので、正極板及び負極板に端子用タブを取り付ける際に、外装体に貫通孔等が発生することなく、容易に接合することが可能になる。
　請求項２の発明は、請求項１に記載の積層型電池の製造方法であって、前記膜電極接合体において、正極板と負極板との間にさらにセパレータが配置されており、前記電解質層がゲル状であることを特徴とする。
このような構成の膜電極接合体を有する積層型電池の製造であっても、上記請求項１に関連して述べたような優れた効果を得ることができる。
　請求項３の発明は、請求項１に記載の積層型電池の製造方法であって、さらに、前記タブ取付工程の前に、帯状に形成された前記外装体上に、帯状に形成された前記正極板及び前記負極板の何れか一方の電極板を繰り出し延在させ、その後、前記一方の電極板の板面上に帯状に形成された前記セパレータを繰り出し延在させて配置し、さらに、前記セパレータの板面上に他方の電極板を繰り出し延在させることで、前記セパレータを介して各電極板を積層するとともに、前記帯状に形成された一方の電極板の板面上、または、前記セパレータの板面上にゲル状電解液を塗工してゲル状電解質層を帯状に積層することで前記膜電極接合体を形成する積層工程と、次いで、帯状に積層された前記外装体及び前記膜電極接合体を切断して平面視略矩形状に分割する分割工程とを順次備えることを特徴とする。
　本発明によれば、外装体上に延在させた帯状の電極板またはセパレータの板面上にゲル状電解液を塗工してゲル状電解質層を形成する方法なので、ゲル状電解液を漏洩させることなく、簡便かつ短時間でゲル状電解質層を連続的に形成することができる。
　請求項４の発明は、請求項１～３のいずれか１項に記載の積層型電池の製造方法であって、さらに、前記タブ取付工程に引き続き、前記外装体の端部の折り曲げた部分を、前記膜電極接合体に面する側に曲げ戻し、その後、前記膜電極接合体を、前記端子用タブを外部に突出させた状態として前記外装体で包装した後、前記外装体の外周部を封止するラミネート工程を備えることを特徴とする。
　本発明によれば、外装体端部の予め折り曲げた部分を膜電極接合体に面する側に曲げ戻した後、膜電極接合体を、端子用タブを外部に突出させた状態として外装体で包装した後、外周部を封止する方法なので、端子用タブによる外部との電気的接続が確実に確保され、且つ、密封性に優れたラミネート型の積層型電池を製造できる。
　請求項５の発明は、請求項１～請求項４の何れか１項に記載の積層型電池の製造方法であって、前記タブ取付工程が、前記正極板及び前記負極板の端部への前記端子用タブの接合を、超音波溶接、抵抗溶接またはレーザー溶接の内の何れかの方法によって行なうことを特徴とする。
　本発明によれば、超音波溶接、抵抗溶接またはレーザー溶接によって正極板及び負極板に端子用タブを接合することで、小型の装置を用いた簡便な方法で強固に接合することが可能になる。
　請求項６の発明は、前記タブ取付工程において、前記正極板及び前記負極板の端部と前記端子用タブとの間に電解質が存在する状態で、前記正極板及び前記負極板の端部と前記端子用タブとを当接させ、接合を行なうことを特徴とする。
　本発明によれば、正極板及び負極板の端部と端子用タブとの間に電解質が存在する場合であっても、正極板及び負極板に端子用タブを容易に接合することが可能になる。
　請求項７の発明は、請求項１～請求項６の何れか１項に記載の積層型電池の製造方法であって、前記外装体としてアルミニウム外装体またはステンレス鋼外装体を用いることを特徴とする。
　本発明によれば、外装体としてアルミニウム外装体またはステンレス鋼外装体を用いることで、被覆される膜電極接合体に対する保護機能が高められるとともに、外装体を膜電極接合体に面する側とは反対側の方向に向けて折曲げ、その後、曲げ戻す際の加工性も向上する。
　請求項８の発明は、正極板と負極板との間にセパレータ及びゲル状電解質層が配置されてなる多層構造を有する膜電極接合体が、前記正極板及び前記負極板に接合された端子用タブが外部に突出した状態で外装体に被覆されてなる積層型電池の製造装置であって、ロール状に巻回された帯状の前記正極板及び前記負極板の何れか一方の電極板を、帯状に形成された前記外装体上に繰り出し延在させる第１のロール機構と、ロール状に巻回された帯状の前記セパレータを、前記一方の電極板の板面上に繰り出し延在させて配置する第２のロール機構と、ロール状に巻回された他方の電極板を、前記セパレータの板面上に繰り出し延在させて配置する第３のロール機構と、前記帯状に形成された一方の電極板の板面上、または、前記セパレータの板面上にゲル状電解液を塗工してゲル状電解質層を帯状に積層する塗布機構とからなり、セパレータ及びゲル状電解質層を介して各電極板を積層することで前記外装体上に前記膜電極接合体を形成する積層手段と、
　帯状に積層された前記外装体及び前記膜電極接合体を切断して平面視略矩形状に分割する切断機構からなる分割手段と、帯状に形成された前記外装体の横幅方向端部を吸着する吸着機構からなり、前記横幅方向端部を前記吸着機構で吸着することで、前記横幅方向端部を前記膜電極接合体側に面する側とは反対側の方向に折り曲げる折り曲げ加工手段と、前記正極板及び前記負極板の一端部に端子用タブを溶接によって接合する溶接手段とを備えることを特徴とする。
　本発明によれば、外装体を膜電極接合体と反対側に向けて折り曲げる折り曲げ加工手段と、正極板及び負極板の端部に端子用タブを溶接によって接合する溶接手段とを備えた製造装置なので、上記同様、正極板及び負極板に端子用タブを取り付ける際に、外装体に貫通孔等が発生することなく、容易に接合することが可能になる。
　また、本発明によれば、外装体上に延在させた帯状の電極板またはセパレータの板面上にゲル状電解液を塗工してゲル状電解質層を形成する積層手段を備えた製造装置なので、ゲル状電解液を漏洩させることなく、簡便かつ短時間でゲル状電解質層を連続的に形成することができる。
　請求項９の発明は、請求項８に記載の積層型電池の製造装置であって、さらに、前記膜電極接合体に面する側とは反対側の方向に折り曲げた前記外装体の前記横幅方向端部を、前記膜電極接合体に面する側に曲げ戻す曲げ戻し機構を含み、前記膜電極接合体を、前記端子用タブが外部に突出した状態として前記外装体で包装するとともに、前記外装体の外周部を封止するラミネート手段を備えることを特徴とする。
　本発明によれば、膜電極接合体を、外装体で端子用タブを外部に突出させた状態として外装体で包装し、外周部を封止するラミネート手段を備えているので、端子用タブによる外部との電気的接続が確実に確保され、且つ、密封性に優れたラミネート型の積層型電池を製造できる。
　請求項１０の発明は、請求項８または請求項９に記載の積層型電池の製造装置であって、前記溶接手段が、超音波溶接手段、抵抗溶接手段またはレーザー溶接手段の内の何れかからなることを特徴とする。
　本発明によれば、超音波溶接、抵抗溶接またはレーザー溶接によって正極板及び負極板に端子用タブを接合する溶接手段を備えているので、小型の装置を用いた簡便な方法で強固に接合することが可能になる。
　請求項１１の発明は、積層型電池に関する発明であって、請求項１～請求項７の何れか一項に記載の積層型電池の製造方法、または、請求項８～請求項１０の何れか一項に記載の製造装置によって製造されることを特徴とする。
　本発明によれば、正極板及び負極板に端子用タブを接合する際に、外装体が障害になることがなく容易に接合可能な製造方法または製造装置によって得られるものなので、端子用タブによる外部との電気的接続が確実に確保され、且つ、密封性に優れた積層型電池が得られる。
　本発明に係る積層型電池の製造方法によれば、上記した解決手段によって以下の効果を奏する。
　すなわち、本発明によれば、予め、外装体を膜電極接合体に面する側とは反対側の方向に折り曲げた状態として、正極板及び負極板の端部に端子用タブを接合する方法なので、積層型電池を製造するにあたり、外装体上の膜電極接合体に備えられる正極板や負極板に端子用タブを取り付ける際、外装体に貫通孔等が発生することなく、容易に接合することができることから、積層型電池の連続生産が可能になり、特性に優れた積層型電池を生産性良く製造できるという効果を奏する。
 なお、膜電極接合体とは、少なくとも電解質を含む層(膜)と電極とが積層された接合体を指す。電解質を含む層と、電極との間にさらに別の層を有しても良い。
本発明に係る積層型電池の製造方法の実施形態を模式的に説明する図であり、当該製造方法を用いて製造される、多層構造を有する膜電極接合体が外装体に被覆されてなる積層型電池を示す断面図である。 本発明に係る積層型電池の製造方法の実施形態を模式的に説明する図であり、図１に示した積層型電池の平面図である。 本発明に係る積層型電池の製造方法の実施形態を模式的に説明する図であり、膜電極接合体に用いられる一方の電極板に端子用タブを取り付けた状態を示す平面図である。 本発明に係る積層型電池の製造方法の実施形態を模式的に説明する図であり、他方の電極板に端子用タブを取り付けた状態を示す平面図である。 本発明に係る積層型電池の製造方法の実施形態を模式的に説明する図であり、図３Ａに示した膜電極接合体に対して、各電極板への端子用タブの取付方向を変更した状態を示す平面図である。 本発明に係る積層型電池の製造方法の実施形態を模式的に説明する図であり、図３Ｂに示した膜電極接合体に対して、各電極板への端子用タブの取付方向を変更した状態を示す平面図である。 本発明に係る積層型電池の製造方法及び製造装置の実施形態を模式的に説明する図であり、ロール状に巻回された帯状の負極板、セパレータ、正極板を積層し、さらに、ゲル状電解質層を積層する工程及び製造装置を説明する概略図である。 外装体上に膜電極接合体が積層された状態の積層体を示す概略図である。 図６Ａに示す積層体の外装体の横幅方向の一端部を、本発明の製造装置の吸着機構で吸着することにより、膜電極接合体に面する側とは反対側の方向に折り曲げた状態を示す概略図である。 図６Ｂに示す状態の膜電極接合体積層体の正極板及び負極板の端部に、本発明の装置の溶接処理部により端子用タブを溶接によって接合した状態を示す概略図である。 図６Ｃにおける端子の溶接後、折り曲げた外装体の一端部を、本発明の装置の曲げ戻し機構により、曲げ戻している状態を示す概略図である。 本発明に係る積層型電池の製造方法及び製造装置の実施形態を模式的に説明する図であり、外装体上に積層された膜電極接合体をなす電極板の端部に端子用タブを接合する製造装置の一例を示す概略図である。
　以下、図面を参照して本発明に係る積層型電池の製造方法及び製造装置、並びに、それによって得られる積層型電池の実施形態について説明する。なお、本実施形態においては、積層型電池としてリチウムイオン二次電池を例に挙げて以下に説明する。
＜リチウムイオン二次電池（積層型電池）＞
　図１は、本発明の一実施形態の製造方法により製造されたリチウムイオン二次電池（積層型電池）を示す断面図であり、図２は、図１に示したリチウムイオン二次電池の平面図である。
　図１に示すように、本実施形態の製造方法によって製造されるリチウムイオン二次電池（積層型電池）に備えられる多層の膜電極接合体１０は、正極板（電極板）２ａと、負極板（電極板）３ａとを交互に積層し、正極板２ａの端部から端子用タブ４を突出させるとともに、負極板３ａの端部から端子用タブ５を突出させて形成されたものである。また、本実施形態で説明する膜電極接合体１０は、正極板２ａまたは負極板３ａの少なくとも何れか一方の板面上に電解質層（図１においては図示を省略）が形成されてなる。この電解質層は、ゲル状電解液を前記板面上に塗工することにより形成することが好ましい。
　そして、図１及び図２に示すように、本実施形態の製造方法によって製造されるリチウムイオン二次電池（積層型電池）１は、多層の膜電極接合体１０が、例えばアルミニウム材料からなる外装体１５によって包装されるとともに、正極板２ａに接続された端子用タブ４及び負極板３ａに接続された端子用タブ５を外部に突出させながら、外装体１５の外周部１５ａが封止されて構成される。
　図３Ｂに示すように、詳細を後述する製造方法によって切り出された正極板２ａは、平面視で略矩形状に形成されたアルミニウム箔からなる集電体６において、端部７、７の領域を除いた両面側に、正極活物質層８が形成されたものである。また、一方の端部７は、端子用タブ４の接合用領域とされている。
　正極活物質層８は、例えば、正極活物質、導電助剤、及び、バインダーとなる結着剤を溶媒に分散させてなる正極用スラリーを集電体６に塗工することで形成されたものであり、図示例においては、集電体６の端部７、７間の領域において、両面に塗工されている。
正極活物質としては、特に制限されず、例えば、一般式ＬｉＭｘＯｙ（ただし、Ｍは金属であり、ｘ及びｙは金属Ｍと酸素Ｏの組成比である）で表される金属酸リチウム化合物を用いることできる。具体的には、金属酸リチウム化合物としては、コバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム、リン酸鉄リチウム等が用いられる。
　また、正極活物質層８における導電助剤としては、例えばアセチレンブラック等が用いられ、結着剤としては、例えばポリフッ化ビニリデン等が用いられる。
　正極板２ａの端子用タブ４は、正極板２ａの端部７に接合されて外方に突出するように設けられたものであり、例えば、アルミニウム板等により形成される。
　また、図３Ａに示すように、切り出された負極板３ａは、正極板２ａと同様、例えば、平面視で略矩形状に形成された銅（Ｃｕ）からなる集電体９において、端部１１、１１の領域を除いた両面側に、負極活物質層１２が形成されたものである。また、一方の端部１１は、端子用タブ５の接合用領域とされている。
　なお、図１及び図２に示す例では、正極板２ａに接続された端子用タブ４、及び、負極板３ａに接続された端子用タブ５が、膜電極接合体１０における同一の端部、即ち、リチウムイオン二次電池１における同一の端部から同じ方向に突出するように配置されている。
　負極活物質層１２は、例えば、負極活物質、バインダーとなる結着剤、及び、必要に応じて加えられた導電助剤を溶媒に分散させてなる負極用スラリーを集電体９に塗工することで形成されたものであり、図示例においては、集電体９の両面の端部１１、１１の領域を除いた部分に塗工されている。
　負極活物質としては、特に制限されず、例えば、炭素粉末や黒鉛粉末等からなる炭素材料やチタン酸リチウム等の金属酸化物を用いることができる。
　また、結着材としては、例えば、ポリフッ化ビニリデン等を用いることができ、導電助剤としては、例えば、アセチレンブラック、カーボンナノチューブ等を用いることができる。
　負極板３ａの端子用タブ５は、負極板３ａの端部１１に接合されて外方に突出するように設けられたものであり、例えば、ニッケルめっきを施したアルミニウム板等により形成される。
　図１中に例示した電解質層１３は、例えば、帯状の負極板３の両板面に塗工されたゲル状電解液１３ａからなり、この場合、電解質層１３は負極板３の表面においてゲル化した状態で配置される。この電解質層１３は、帯状の正極板２または負極板３の何れかの面に設けられていればよいが、正極板２及び負極板３の両板面に設けられていることがより好ましい。
　ゲル状電解液１３ａとしては、例えば、高分子マトリックス及び非水電解質液（即ち、非水溶媒及び電解質塩）からなり、ゲル化されて表面に粘着性を生じるものが用いられる。あるいは、ゲル状電解液としては、高分子マトリックス及び非水溶媒からなり、塗工後に固体化することで固体電解質となるものを用いることも可能である。本実施形態においては、何れの電解液であっても、該ゲル状電解液が正極板２または負極板３に塗工された際に粘着性を有するものが用いられる。また、ゲル状電解液は、正極板２または負極板３の板面から分離しない自立膜を形成するものであることがより好ましい。
　高分子マトリックスとしては、例えば、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＰＶＤＦ－ＨＦＰ）、ポリアクリロニトリル、ポリエチレンオキシドやポリプロピレンオキシド等のアルキレンエーテルをはじめ、ポリエステル、ポリアミン、ポリフォスファゼン、ポリシロキサン等を用いることができる。
　非水溶媒としては、例えば、γ－ブチロラクトン等のラクトン化合物；エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、メチルエチルカーボネート等の炭酸エステル化合物；ギ酸メチル、酢酸メチル、プロピオン酸メチル等のカルボン酸エステル化合物；テトラヒドロフラン、ジメトキシエタン等のエーテル化合物；テトラヒドロフラン、ジメトキシエタン等のエーテル化合物；アセトニトリル等のニトリル化合物；スルホラン等のスルホン化合物、ジメチルホルムアミド等のアミド化合物等を、単独または２種類以上を混合して調製されたものを用いることができる。
　なお、前記したように、ゲル状電解液を塗工後に固体化させ、固体電解質層として形成する場合には、非水溶媒として、例えば、アセトニトリル等のニトリル化合物；テトラヒドロフラン等のエーテル化合物：ジメチルホルムアミド等のアミド系化合物を単独または２種類以上を混合して調製されたものを用いることができる。
　電解質塩としては、特に限定されないが、六フッ化リン酸リチウム、過塩素酸リチウム、四フッ化ホウ酸リチウム等のリチウム塩等を使用することができる。
　セパレータ１４の材質としては、特に限定されないが、例えば、オレフィン系のポリエチレン、ポリプロピレンやセルロース系の材料からなるものを用いることができる。そして、これらの材料からなる不織布等をセパレータ１４に採用することができる。
　ここで、図３Ａ、図３Ｂに示す例の正極板２ａ及び負極板３ａにおいては、それぞれ、各集電体６、９の各端部７、１１に対して、各端部の長辺部に直交する方向で各端子用タブ４、５が取り付けられているが、これに限定されるものではない。例えば、図４Ａ、図４Ｂに示す例のように、正極板２ａ及び負極板３ａに備えられる各集電体６、９の各端部７、１１に対して、各端部の長辺方向に延出するように各端子用タブ４、５が取り付けられた構成としてもよい。図４Ａ、図４Ｂに示すような構成を採用した場合でも、図３Ａ、図３Ｂに示した正極板２ａ及び負極板３ａを用いた場合と同様、図１、２に示すような、膜電極接合体１０が外装体１５で被覆されてなるリチウムイオン電池１を構成することができる。
＜リチウムイオン二次電池（積層型電池）の製造方法及び製造装置＞
　次に、本発明の実施形態に係るリチウムイオン二次電池（積層型電池）１の製造方法について、図５及び図６Ａ～図６Ｄを適宜参照しながら説明する。なお、本実施形態においては、図５～図７に示すような各機構を備えた、本発明に係るリチウムイオン二次電池（積層型電池）の製造装置を用いてリチウムイオン二次電池１を製造する場合について説明する。また、以下の説明においては、図１～図４に示した、本実施形態に係る製造方法及び製造装置によって得られるリチウムイオン二次電池１、及び、これに備えられる各構成を適宜参照することがある。
［製造装置］
　本実施形態で説明するリチウムイオン二次電池１の製造装置８０は、正極板２ａと負極板３ａとの間にセパレータ１４及びゲル状電解質層１３が配置されてなる多層構造を有する膜電極接合体１０を形成し、この膜電極接合体１０を外装体１５で被覆する製造装置である。
　本実施形態で説明する製造装置８０は、まず、図５に示すように、ロール状に巻回された帯状の正極板２及び負極板３の何れか一方の電極板（図示例では負極板３）を、帯状に形成された外装体１５上に繰り出し延在させる第１のロール機構８１Ａと、ロール状に巻回された帯状のセパレータ１４を、一方の電極板（負極板３）の板面上に繰り出し延在させて配置する第２のロール機構８１Ｂと、ロール状に巻回された他方の電極板（図示例では正極板２）を、セパレータ１４の板面上に繰り出し延在させて配置する第３のロール機構８１Ｃと、帯状に形成された一方の電極板（負極板３）の板面上、または、セパレータ１４の板面上にゲル状電解液１３ａを塗工してゲル状電解質層１３を帯状に積層する塗布機構８１Ｄとからなり、セパレータ１４及びゲル状電解質層１３を介して各電極板２、３を積層することで外装体１５上に膜電極接合体１０を形成する積層処理部（積層手段）８１を備える。また、図５に示す例の製造装置８０においては、外装体１５を、各電極板２、３やセパレータ１４と同様、第４のロール機構８１Ｅによってロール状に巻回された帯状として、順次工程上に供給可能に構成されている。また、図５に示す例においては、外装体１５と負極板３との間にセパレータ１４を配置する装置構成とされている。
　さらに、製造装置８０は、帯状に積層された外装体１５及び膜電極接合体１０を切断して平面視略矩形状に分割する切断機構からなる分割処理部（分割手段）８２を備える。
　そして、本実施形態の製造装置８０は、図６Ｂに示すような、帯状に形成された外装体１５の横幅方向端部を吸着する吸着機構からなり、外装体１５の横幅方向の一端部１５Ａを吸着機構で吸着して、この一端部１５Ａを膜電極接合体１０側と反対側に折り曲げる、折り曲げ加工処理部（折り曲げ加工手段）８３と、図６Ｃに示すような、正極板２ａ及び負極板３ａの端部７、１１に端子用タブ４、５を溶接によって接合する溶接処理部（溶接手段）８４とを備えて概略構成される。
　また、本実施形態の製造装置８０では、図６Ｄに示すような、膜電極接合体１０側と反対側に折り曲げた外装体１５の一端部１５Ａを、膜電極接合体１０側に曲げ戻す曲げ戻し機構８５を含み、さらに、装置の詳細な図示を省略するが、図２に示すように、膜電極接合体１０を端子用タブ４、５が外部に突出した状態として外装体１５で包装し、外装体１５の外周部１５ａを封止するラミネート処理部（ラミネート手段）を備える。
　上述の曲げ戻し機構８５は、外装体１５の外周部１５ａをラミネート処理する前に、膜電極接合体１０に折り曲げられた外装体１５の一端部１５Ａを曲げ戻すために備えられる。図６Ｄに示すように、曲げ戻し機構８５は、外装体１５の一端部１５Ａを把持して曲げ戻す把持部８５ａと、この把持部８５ａを把持動作させるための電磁駆動手段等からなる駆動部８５ｂとから構成される。
　折り曲げ加工処理部８３としては、例えば、図示略のモータや送風手段等からなる吸引装置によって外装体１５の一端部１５Ａを吸着し、この部分を折り曲げることが可能な構成の吸引機構を採用することができる。このような吸引機構としては、特に限定されないが、例えば、図６Ｂに示すような、断面円弧状の板状部材から構成され、複数の貫通孔８３ａを有する折り曲げ加工処理部８３とすることができる。図示例の折り曲げ加工処理部８３は、図示略の吸引装置によって複数の貫通孔８３ａから外装体１５を吸引することにより、一面側８３Ａに一端部１５Ａを吸着し、この部分を強制的に折り曲げることが可能な構成とされている。
　本実施形態の製造装置８０に備えられる溶接処理部８４としては、例えば、超音波溶接手段、抵抗溶接手段またはレーザー溶接手段の内の何れかを、何ら制限無く採用することができる。これらの中でも、超音波溶接手段を採用することが、小型の溶接装置を用いて、各電極板２ａ、３ａに対して各端子用タブ４、５を強固に接合することが可能である点から、より好ましい。
超音波溶接手段による溶接は固相溶接であり、接合部に異物が付着した状態で溶接しても、金属と異物との化合物等が形成され難いため、強固に接合することが可能となる。また、炭化物等の形成による電気抵抗が上昇する恐れが少ない。（ここで、「異物」は電解液、所謂チリなどを意味する。）
溶接時には、事前にタブ部を加熱したり、タブ部の異物を除去したりする事が好ましい。加熱の具体的手段としては、温風、赤外線やレーザーの照射などが挙げられ、加熱により溶接時に異物が除去されやすくなる。
また、エアーを吹付けることで異物を除去することも可能である。
電極の枚数が少ない場合、例えば１０枚程度以下の場合、タブ間に微粒子等の異物が入った状態で溶接する場合は、タブの溶接部分の破れ・引き裂けなどが起きやすくなる。このような問題を防止する手段としては、圧接する圧力の設定値を下げたり、超音波溶接に用いるアンビル・ホーンの表面積を大きくするなどして、調整することが可能である。
　なお、本実施形態においては、上述の製造装置８０に備えられる折り曲げ加工処理部８３及び溶接処理部８４として、図７に例示するような装置を採用することができる。図７においては、折り曲げ加工処理部８３上で外装体１５が折り曲げられた状態で、該外装体１５及び膜電極接合体１０が載置され、超音波溶接機からなる溶接処理部８４により、正極板２ａに端子用タブ４を溶接できる構成とされた装置を示している。
［製造方法］
　本発明に係るリチウムイオン二次電池（積層型電池）１の製造方法は、外装体１５の少なくとも一端部１５Ａを、膜電極接合体１０に面する側とは反対側の方向に折り曲げた状態とした後、外装体１５の折り曲げた一端部１５Ａに対応して配置された正極板２ａ及び負極板３ａの端部７、１１に端子用タブ４、５を接合するタブ取付工程を備えて概略構成される。
　そして、本実施形態の製造方法においては、上記のタブ取付工程（以下に示す「（３）タブ取付工程」）の前に、さらに、以下に示す「（１）積層工程」と、「（２）分割工程」とを順次備えた方法について説明する。すなわち、本実施形態において説明するリチウムイオン二次電池１の製造方法は、少なくとも、以下の（１）～（３）の各工程を備える。
（１）帯状に形成された外装体１５上に、帯状に形成された正極板２及び負極板３の何れか一方の電極板を繰り出し延在させ、その後、一方の電極板の板面上に帯状に形成されたセパレータ１４を繰り出し延在させて配置し、さらに、セパレータ１４の板面上に他方の電極板を繰り出し延在させることで、セパレータ１４を介して各電極板２、３を積層するとともに、帯状に形成された一方の電極板２、３の板面上、または、セパレータ１４の板面上にゲル状電解液１３ａを塗工してゲル状電解質層１３を帯状に積層することで膜電極接合体１０を形成する積層工程。
（２）帯状に積層された外装体１５及び膜電極接合体１０を切断して平面視略矩形状に分割する分割工程。
（３）外装体１５の一端部１５Ａを、膜電極接合体１０に面する側とは反対側の方向に折り曲げた状態とした後、外装体１５の一端部１５Ａに対応して配置された正極板２ａ及び負極板３ａの端部７、１１に端子用タブ４、５を接合するタブ取付工程。
　ここで、本実施形態においては、帯状に形成された状態の正極板２及び負極板３と、切断後（分割後）の正極板２ａ及び負極板３ａとで、別の符号を付して説明する。
　以下、本実施形態の製造方法に備えられる各工程について、各々詳述する。
（１）積層工程
　積層工程においては、予め準備した帯状の正極板２、負極板３、セパレータ１４、並びに外装体１５を用いる。また、積層工程においては、電解質層１３の形成に用いる電解質として、予め調整したゲル状電解液１３ａを準備する。
　外装体１５としては、例えば、アルミニウム箔やアルミニウム箔と樹脂フィルムの複合材であるアルミラミネートフィルム等を用いて帯状に形成されたものと用いる。図５の工程図に示すように、積層工程において、外装材１５は、最初に繰り出されて工程上に延在され、最下層に配置される。これにより、その後の工程においてゲル状電解液１３ａを用いた際に、このゲル状電解液１３ａが装置上に漏れだすのを防止できる。
　外装体１５上には、まず、負極板（一方の電極板）３が繰り出して延在される。
　負極板３としては、銅箔等を用いて帯状に形成された集電体９を用いる。この集電体９の両板面には、幅方向の端部１１、１１を除いた領域に負極用スラリーを塗工し、乾燥させることで負極活物質層１２を設け、帯状の負極板３とする。このような帯状の負極板３は、図５の工程図に示すように、予めロール状に巻回しておく。図示例においては、第１のロール機構８１Ａによって負極板３がロール状に巻回され、繰り出し可能な構成とされている。
　そして、上記のようにして形成された負極板３を、図５中の矢印Ｐ方向に向けて繰り出して所定寸法延在させる。
　セパレータ１４は、負極板３の板面上に繰り出して延在され、配置する。
　セパレータ１４は、不織布等を用いて帯状に形成されたものと用いることができ、図５の工程図に示すように、予めロール状に巻回しておく。図示例においては、第２のロール機構８１Ｂによってセパレータ１４がロール状に巻回され、繰り出し可能な構成とされている。
　なお、セパレータ１４の配置は、後述する電解質層１３の形成の前後の何れのタイミングであってもよい。
　また、セパレータ１４を省略して膜電極接合体１０を得ることも可能である。
　電解質層１３は、図５の工程図中に示すように、後述の正極板２の繰り出し開始位置よりも上流側において、負極板３の板面状、または、セパレータ１４の板面上にゲル状電解液１３ａを塗工することで形成する。ゲル状電解液１３ａを塗工した後、このゲル状電解液１３ａを冷却することで、電解質層１３が帯状に積層された状態となる。この際、上述したように、ゲル状電解液１３ａの調整時に組成を変更することで、固体状の電解質層を形成することも可能である。
　正極板２（他方の電極板）は、上述のセパレータ１４及び電解質層１３の上に繰り出して延在され、配置する。
　正極板２としては、アルミニウム箔等を用いて帯状に形成された集電体６を用いる。この集電体６の両板面には、幅方向の端部７、７を除いた領域に正極用スラリーを塗工し、乾燥させることで正極活物質層８を設け、帯状の正極板２とする。このような帯状の正極板２は、図５の工程図に示すように、上述した負極板３の場合と同様、予めロール状に巻回しておく。図示例においては、第２のロール機構８１Ｂによって正極板２がロール状に巻回され、繰り出し可能な構成とされている。
　そして、上記のようにして形成された正極板２を、図５中に示すように、負極板３の繰り出し開始位置よりも所定寸法分下流側の位置から繰り出し、一板面をセパレータ１４の板面に対向させて所定寸法延在させる。
　なお、上記の正極板２及び負極板３は、ゲル状電解液１３ａを塗工する前に、予め、十分に水分を蒸発させて乾燥した状態とし、ゲル状電解液１３ａの塗工性が良好となる状態とすることが好ましい。
　次に、図５の工程図中に示すように、電解質層１３及びセパレータ１４を介して互いに対向配置された正極板２と負極板３とを、ローラーＲ、Ｒで狭持することで貼り合せて積層する。
　本実施形態の積層工程においては、電解質層１３を形成するにあたり、例えば、予めゲル状電解液１３ａを加熱する方法か、あるいは、積層時や塗工後に電解質層１３を加熱する方法を採用してもよい。
　本実施形態の製造方法によれば、外装体に封入された多層構造を有する膜電極接合体を真空雰囲気下に導入し、正極板と負極板との間に電解液を注入してエージングする等の方法に較べて、手間や時間を省いて効率的に電解質層を形成することが可能となる。
　また、延在させた帯状の負極板３の板面上にゲル状電解液１３ａを塗工するものであるため、正極板２及び負極板３の搬送中における早いタイミングで、ゲル状電解液１３ａの正極活物質層８及び負極活物質層１２への浸透を開始させることが可能となるので、多層の膜電極接合体１０を製造する工程時間を短縮できる。
　また、正極板２、電解質層１３、セパレータ１４及び負極板３の積層を同一ライン上で行うことができるとともに、後述の分割工程において、正極板２、セパレータ１４及び負極板３の切断を一箇所で同時に実施できるので、製造装置をコンパクトにすることができ、装置の設置スペースを縮小することが可能になる。
　また、ゲル状の電解質層１３を用いた多層の膜電極接合体１０をリチウムイオン二次電池等の積層型電池に適用することで、積層状態が良好で液漏れし難く、且つ、製造コストを抑制した積層型電池を製造することが可能になる。
　なお、図１に示す例のリチウムイオン二次電池１に備えられる膜電極接合体１０は、各電極板２ａ、３ａ、セパレータ１４及びゲル状電解質層１３が各１層ずつ設けられた構成とされているが、例えば、図５中に示した多層の膜電極接合体１０Ａのように、帯状の負極板３と帯状の正極板２とを所定の間隔で切断して形成した膜電極接合体を複数積層することも可能である。また、例えば、帯状の負極板３と帯状の正極板２とを貼り合せた状態で、正極板２が内側に位置するように巻回した構成とすることも可能である。本発明に係る製造方法は、膜電極接合体１０を、図５中に示すように複数積層して製造した場合をも含むものである。このような場合、例えば、正極板２を９層、負極板３を１０層で積層し、両最外層が負極板３とされた多層の膜電極接合体を形成することも可能であり、このような構成の膜電極接合体を備えるリチウムイオン二次電池を製造する場合においても、詳細を後述する本発明に係るタブ取付工程を何ら制限無く適用することが可能である。
　また、上記積層工程においては、電解質層１３を形成するゲル状電解液１３ａを、例えば、負極板３及び正極板２の各一方の板面、または、負極板３及び正極板２の双方の両板面に塗工する方法を採用してもよい。
　また、上記積層工程においては、まず、外装体１５上に負極板３を積層し、この上に、セパレータ１４及び正極板２を順次積層させた方法を例に説明しているが、これには限定されない。例えば、正極活物質層８が多層の膜電極接合体１０の最下層の外方を向く板面または最上層の外方を向く板面とはならないように形成し、デンドライトの発生を防止できる構成とすれば、外装体１５上に最初に正極板２を積層し、この上に、セパレータ１４及び負極板３を順次積層する方法としてもよい。
　また、負極板３と正極板２とを、電解質層１３及びセパレータ１４を介して適切に積層させることが可能である限り、負極板３と正極板２とを互いに水平方向から貼り合わせる工程を採用してもよい。
（２）分割工程
　次に、分割工程においては、帯状に積層された外装体１５及び膜電極接合体１０を切断して平面視略矩形状に分割する。
　具体的には、図５の工程図中に示すような刃物状部材を備えた切断機構からなる分割処理部（分割手段）８２を用い、外装体１５、及び、該外装体１５上に積層された正極板２、電解質層１３、セパレータ１４及び負極板３を、所定の間隔をおいて、図５中に示す矢印Ｐ方向に直交する方向（紙面奥行き方向）に切断する。これにより、負極板３ａ上に正極板２ａが配置されるとともに、正極板２ａと負極板３ａとの間にゲル状電解質層１３及びセパレータ１４が配置され、平面視略矩形状でシート状とされた膜電極接合体が得られる。
　そして、図５中に示すように、必要に応じて、上記の膜電極接合体を複数積層することで多層の膜電極接合体１０とすることができる。
　なお、多層の膜電極接合体１０の最下層及び最上層には、負極板３ａが配置されるように積層することが望ましい。このような配置構成で多層の膜電極接合体１０を形成することにより、最外層に正極板２ａを位置させることによって生じ得るリチウムの樹枝状析出物（デンドライト）の発生を防止できるので、ショート等の不具合を回避することが可能となる。
　ここで、上述したデンドライトは、多層の膜電極接合体１０の最外層に正極板２ａが位置し、かつ正極板２ａの外方を向く（すなわち負極板３ａに対向していない）板面に正極活物質層８が形成されている場合に発生することが多い。
従って、多層の膜電極接合体１０の正極板２ａと負極板３ａの双方の枚数を調整せず、正極板２ａを最外層に配置する場合であっても、最外層に配置される正極板２ａの外方を向く板面側に正極活物質層８を形成しない構成を採用することで、デンドライトの発生を防止してショート等の不具合を回避することが可能になる。
　本実施形態の製造方法においては、積層工程及び分割工程が備えられた上記方法を採用することで、帯状の正極板２及び負極板３を矢印Ｐ方向に搬送させつつ、連続的に多層の膜電極接合体１０を作製することができる。
（３）タブ取付工程
　次に、本発明に係る製造方法に備えられるタブ取付工程についで、図６Ａ～図６Ｃを参照しながら説明する。
　本実施形態のタブ取付工程においては、上述した製造装置８０を用い、まず、図６Ａに示すような、外装体１５上に膜電極接合体１０が積層された状態の積層体について、図６Ｂに示すような折り曲げ加工処理部８３を用いて、外装体１５の一端部１５Ａを、膜電極接合体１０に面する側とは反対側の方向に折り曲げた状態とする。この際、図６Ｂ等に示すように、外装体１５の一端部１５Ａが滑らかな円弧を描くように折り曲げられていることが、アルミニウム等からなる外装体１５に皺やひび割れ等が発生することがない点から好ましい。外装体１５の一端部１５Ａを上記形状に折り曲げることで、その後のラミネート工程において、膜電極接合体１０を外装体１５で包装してリチウムイオン二次電池１とした後の封止状態が良好となり、且つ、優れた外観特性が得られる。　
　次いで、図６Ｃに示すように、溶接処理部８４を用いて、外装体１５の一端部１５Ａに対応して配置された、正極板２ａ及び負極板３ａの端部７、１１に、端子用タブ４、５を接合する。具体的には、図６Ｃ中に示すように、溶接電極から構成される溶接処理部８４を上下に配置することで、正極板２ａと端子用タブ４とを、下方に負極板３ａ、セパレータ１４及びゲル状電解質層１３を介した状態で上下から溶接処理部８４で狭持し、溶接を行なう。同様に、負極板３ａと端子用タブ５とを、上方にセパレータ１４、ゲル状電解質層１３及び正極板２ａを介した状態で上下から溶接処理部８４で狭持し、溶接を行なう。
　ここで、図６Ａに示す例では、溶接処理部８４を工程の進行方向に対して２箇所に直列配置した例を、側面から見た状態で示している。このように、溶接処理部８４を２箇所に設けることにより、図３Ａ及び図４Ａに示した負極板３ａに対する端子用タブ５の接合、並びに、図３Ｂ及び図４Ｂに示した正極板２ａに対する端子用タブ４の接合を、平面視で離間した状態として同時に溶接することができるので、さらに好ましい。
　本実施形態のタブ取付工程においては、予め、外装体１５を膜電極接合体１０に面する側とは反対側の方向に向けて折り曲げた状態として、各電極板２ａ、３ａの端部７、１１に端子用タブ４、５を接合する方法を採用することにより、外装体１５に貫通孔等が発生することなく、簡便な工程で容易に接合することが可能になる。
　なお、タブ取付工程における外装体１５の一端部１５Ａの折り曲げの度合いについては、各電極体２ａ、３ａの端部７、１１に対して端子用タブ４、５を溶接できる程度のスペースを確保できれば、特に制限はない。例えば、タブ５から前記端部１５Ａまで距離が、タブ５から垂直方向の最短距離として、好ましくは１ｍｍ～１０ｃｍ、より好ましくは２ｍｍ～６ｃｍ、特に好ましくは３ｍｍ～２ｃｍとなる程度に折り曲げればよい。
　また、製造装置８０の説明でも記したように、正極板２ａ及び負極板３ａの端部７、１１への端子用タブ４、５の接合は、超音波溶接、抵抗溶接またはレーザー溶接の内の何れかによって行なうことができるが、これらの中でも、超音波溶接を採用することがより好ましい。
　また、本実施形態では、外装体１５としてアルミニウム外装体を用いることが好ましい。アルミニウム材料からなる外装体１５とすることで、タブ取付工程において外装体１５の一端部１５Ａを折り曲げ、その後のラミネート工程において一端部１５Ａを曲げ戻す際、外装体１５に大きな皺等が発生することなく、且つ、加工性が向上する効果が得られる。さらに、後述するラミネート工程において、膜電極接合体１０を、端子用タブ４、５を外部に突出させて外装体１５で包装し、外周部１５ａを封止する際の加工性も顕著に向上する。
（４）ラミネート工程
　次に、上述のタブ取付工程に引き続いて行なわれるラミネート工程においては、膜電極接合体１０を外装体１５で包装し、外装体の外周部１５ａを封止する。
　具体的には、まず、膜電極接合体１０に面する側とは反対側の方向に向けて折り曲げた外装体１５の一端部１５Ａを、膜電極接合体１０に面する側に曲げ戻しすることにより、外装体１５を概略平板状に戻す。この際、例えば、図６Ｄに示すように、外装体１５の一端部１５Ａを把持して曲げ戻す、曲げ戻し機構８５を用いることにより、外装体１５の一端部１５Ａを把持部８５ａで把持し、一端部１５Ａを膜電極接合体１０側に曲げ戻す。
　次いで、膜電極接合体１０を、端子用タブ４、５を外部に突出させた状態として外装体１５で包装した後、外装体の外周部１５ａを封止する（図１及び図２を参照）。この際、外装体の外周部１５ａを封止する方法としては、従来公知の方法を何ら制限無く採用できる。
　これにより、多層の膜電極接合体１０を外装体１５で包装して構成されてなる、積層型電池であるリチウムイオン二次電池１を製造することができる。
＜作用効果＞
　本発明に係るリチウムイオン二次電池（積層型電池）１の製造方法及び製造装置によれば、上述したように、予め、外装体１５を膜電極接合体１０と反対側に向けて折り曲げた状態として、正極板２ａ及び負極板３ａの端部７、１１に端子用タブ４、５を接合できる構成なので、予め形成された電解質層１３を含む膜電極接合体１０を外装体１５で被覆することによってリチウムイオン二次電池１を製造するにあたり、外装体１５上の膜電極接合体１０に備えられる正極板２ａや負極板３ａに端子用タブ４、５を取り付ける際、外装体１５に貫通孔等が発生することなく、容易に接合することができる。これにより、リチウムイオン二次電池１を連続生産することが可能になるので、特性に優れたリチウムイオン二次電池１を生産性良く製造できるという効果を奏する。
１…リチウムイオン二次電池（積層型電池）
２…正極板（電極板）
２ａ…正極板（切断後の正極板：電極板）
３…負極板（電極板）
３ａ…負極板（切断後の負極板：電極板）
４、５…端子用タブ
６…集電体（正極板）
７…端部（正極板）
８…正極活物質層
９…集電体（負極板）
１０、１０Ａ…膜電極接合体
１１…端部（負極板）
１２…負極活物質層
１３…ゲル状電解質層
１３ａ…ゲル状電解液
１４…セパレータ
１５…外装体
１５Ａ…一端部
１５ａ…外周部
８０…リチウムイオン二次電池（積層型電池）の製造装置
８１…積層処理部（積層手段）
８１Ａ…第１のロール機構
８１Ｂ…第２のロール機構
８１Ｃ…第３のロール機構
８１Ｄ…塗布機構
８１Ｅ…第４のロール機構
８２…分割処理部（分割手段）
８３…折り曲げ加工処理部（折り曲げ加工手段）
８４…溶接処理部（溶接手段）
８５…曲げ戻し機構（ラミネート手段）
８５ａ…把持部
８５ｂ…駆動部

Claims (11)

  1. 　正極板と負極板との間に電解質層が配置されてなる多層構造を有する膜電極接合体を形成する工程と、
    　外装体上で、前記膜電極接合体における前記正極板及び前記負極板の端部に端子用タブを接合するタブ取付工程と、
    　前記膜電極接合体を前記外装体で被覆する工程と
    を含む積層型電池の製造方法であって、
    　前記タブ取付工程において、前記外装体の端部の少なくとも一部を、前記膜電極接合体に面する側とは反対側の方向に折り曲げた状態とした後、前記外装体端部の折り曲げた部分に対応して配置された前記正極板及び前記負極板の端部に端子用タブを接合することを特徴とする積層型電池の製造方法。
  2. 　前記膜電極接合体において、正極板と負極板との間にさらにセパレータが配置されており、前記電解質層がゲル状であり、前記端子用タブの接合を溶接により行うことを特徴とする請求項１に記載の積層型電池の製造方法。
  3. 　前記タブ取付工程の前に、
    　帯状に形成された前記外装体上に、帯状に形成された前記正極板及び前記負極板の何れか一方の電極板を繰り出し延在させ、その後、前記一方の電極板の板面上に帯状に形成された前記セパレータを繰り出し延在させて配置し、さらに、前記セパレータの板面上に他方の電極板を繰り出し延在させることで、前記セパレータを介して各電極板を積層するとともに、前記帯状に形成された一方の電極板の板面上、または、前記セパレータの板面上にゲル状電解液を塗工してゲル状電解質層を帯状に積層することで前記膜電極接合体を形成する積層工程と、
    　次いで、帯状に積層された前記外装体及び前記膜電極接合体を切断して平面視略矩形状に分割する分割工程とを順次備えることを特徴とする請求項２に記載の積層型電池の製造方法。
  4. 　さらに、前記タブ取付工程に引き続き、前記外装体の端部の折り曲げた部分を、前記膜電極接合体に面する側に曲げ戻し、その後、前記膜電極接合体を、前記端子用タブを外部に突出させた状態として前記外装体で包装した後、前記外装体の外周部を封止するラミネート工程を備えることを特徴とする請求項１～３のいずれか１項に記載の積層型電池の製造方法。
  5. 　前記タブ取付工程は、前記正極板及び前記負極板の端部への前記端子用タブの接合を、超音波溶接、抵抗溶接またはレーザー溶接の内の何れかの方法によって行なうことを特徴とする請求項１～４の何れか１項に記載の積層型電池の製造方法。
  6. 　前記タブ取付工程において、前記正極板及び前記負極板の端部と前記端子用タブとの間に電解質が存在する状態で、前記正極板及び前記負極板の端部と前記端子用タブとを当接させ、接合を行なうことを特徴とする請求項１～５の何れか１項に記載の積層型電池の製造方法。
  7. 　前記外装体としてアルミニウム外装体またはステンレス鋼外装体を用いることを特徴とする請求項１～６の何れか１項に記載の積層型電池の製造方法。
  8. 　正極板と負極板との間にセパレータ及びゲル状電解質層が配置されてなる多層構造を有する膜電極接合体が、前記正極板及び前記負極板に接合された端子用タブが外部に突出した状態で外装体に被覆されてなる積層型電池の製造装置であって、
    　ロール状に巻回された帯状の前記正極板及び前記負極板の何れか一方の電極板を、帯状に形成された前記外装体上に繰り出し延在させる第１のロール機構と、ロール状に巻回された帯状の前記セパレータを、前記一方の電極板の板面上に繰り出し延在させて配置する第２のロール機構と、ロール状に巻回された他方の電極板を、前記セパレータの板面上に繰り出し延在させて配置する第３のロール機構と、前記帯状に形成された一方の電極板の板面上、または、前記セパレータの板面上にゲル状電解液を塗工してゲル状電解質層を帯状に積層する塗布機構とからなり、セパレータ及びゲル状電解質層を介して各電極板を積層することで前記外装体上に前記膜電極接合体を形成する積層手段と、
    　帯状に積層された前記外装体及び前記膜電極接合体を切断して平面視略矩形状に分割する切断機構からなる分割手段と、
    　帯状に形成された前記外装体の横幅方向端部を吸着する吸着機構からなり、前記横幅方向端部を前記吸着機構で吸着することで、前記横幅方向端部を前記膜電極接合体側に面する側とは反対側の方向に折り曲げる折り曲げ加工手段と、
    　前記正極板及び前記負極板の端部に端子用タブを溶接によって接合する溶接手段とを備えることを特徴とする積層型電池の製造装置。
  9. 　さらに、前記膜電極接合体に面する側とは反対側の方向に折り曲げた前記外装体の前記横幅方向端部を、前記膜電極接合体に面する側に曲げ戻す曲げ戻し機構を含み、前記膜電極接合体を、前記端子用タブが外部に突出した状態として前記外装体で包装するとともに、前記外装体の外周部を封止するラミネート手段を備えることを特徴とする請求項８に記載の積層型電池の製造装置。
  10. 　前記溶接手段は、超音波溶接手段、抵抗溶接手段またはレーザー溶接手段の内の何れかからなることを特徴とする請求項８または請求項９に記載の積層型電池の製造装置。
  11. 　請求項１～請求項７の何れか１項に記載の製造方法、または、請求項８～請求項１０の何れか１項に記載の製造装置によって製造されることを特徴とする積層型電池。
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