WO2015016168A1 - 導電性接着フィルムの製造方法、導電性接着フィルム、接続体の製造方法 - Google Patents

導電性接着フィルムの製造方法、導電性接着フィルム、接続体の製造方法 Download PDF

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Definitions

  • the present invention relates to a conductive adhesive, and in particular, a method for producing a conductive adhesive film suitable for use in anisotropic conductive connection, a conductive adhesive film produced using the production method, and the conductive adhesive film.
  • the present invention relates to a method of manufacturing a connected body used.
  • a binder resin in which conductive particles are dispersed as an adhesive is formed into a film.
  • a molded anisotropic conductive film is used. The case where the connection terminal of the flexible substrate and the connection terminal of the rigid substrate are connected will be described as an example. As shown in FIG. 7A, both connection terminals 52 and 55 of the flexible substrate 51 and the rigid substrate 54 are formed. An anisotropic conductive film 53 is disposed between the regions, a buffer material 50 is disposed as appropriate, and heat pressing is performed from above the flexible substrate 51 by the heating and pressing head 56. Then, as shown in FIG.
  • the binder resin exhibits fluidity and flows out from between the connection terminal 52 of the flexible substrate 51 and the connection terminal 55 of the rigid substrate 54, and in the anisotropic conductive film 53.
  • the conductive particles are sandwiched between the connecting terminals and crushed.
  • connection terminal 52 of the flexible substrate 51 and the connection terminal 55 of the rigid substrate 54 are electrically connected via the conductive particles, and the binder resin is cured in this state.
  • the conductive particles that are not between the connection terminals 52 and 55 are dispersed in the binder resin and maintain an electrically insulated state.
  • electrical continuity is achieved only between the connection terminal 52 of the flexible substrate 51 and the connection terminal 55 of the rigid substrate 54.
  • the conductive particles are randomly dispersed in the binder resin in response to the miniaturization of the connection terminals and the progress of the narrowing between the connection terminals due to the demand for high-density mounting. Therefore, there is a possibility that the conductive particles are connected between the minute terminals and a short circuit between the terminals occurs.
  • the present invention can prevent the short-circuit between the terminals and capture the conductive particles even in the miniaturized connection terminals even with the progress of the miniaturization of the connection terminals and the narrowing between the connection terminals. It aims at providing the manufacturing method of the conductive adhesive film which can respond to the request
  • a method for producing a conductive adhesive film according to the present invention includes a conductive support plate that supports a first base film having an adhesive layer formed on one surface, and the support plate.
  • An array plate that is arranged opposite to the adhesive layer of the supported first base film and has a plurality of through holes arranged in a pattern corresponding to the array pattern of the conductive particles; and
  • the spray is disposed on the side opposite to the side facing the support plate and sprayed together with the liquid while applying a voltage to the conductive particles, and the spray and the adhesive layer of the first base film are formed.
  • the conductive adhesive film according to the present invention is manufactured by the above-described manufacturing method.
  • the manufacturing method of the connection body which concerns on this invention is a manufacturing method of the connection body in which the terminal arranged in parallel by the anisotropic conductive film in which electroconductive particle was arranged was connected,
  • the said anisotropic conductive film is A conductive support plate for supporting a base film having an adhesive layer formed on one side thereof, and an arrangement pattern of conductive particles disposed opposite to the adhesive layer of the base film supported by the support plate.
  • An array plate having a plurality of through holes arranged in a pattern according to the above, and a spray that is disposed above the array plate and sprays together with a liquid while applying a voltage to the conductive particles.
  • the conductive particles charged with electric charges from the spray are applied together with a liquid while applying a voltage between the support plate supporting the base film with the adhesive layer facing upward.
  • Spraying, the conductive particles that have passed through the through hole of the array plate, is manufactured by arranging in the adhesive layer in the arrangement pattern of the through hole.
  • the conductive particles are arranged in a desired pattern in advance, the conductive particles can be evenly dispersed and arranged in the adhesive layer, thereby miniaturizing the connection terminals and connecting them.
  • a conductive adhesive film that can prevent short-circuiting between terminals and capture conductive particles even in miniaturized connection terminals even with the progress of narrowing between terminals, and can meet the demands of high-density mounting. Can be provided.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing an anisotropic conductive film to which the present invention is applied.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view showing conductive particles used in the present invention.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view showing a process of arranging conductive particles in the manufacturing process of the anisotropic conductive film.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view showing a process of laminating after conductive particles are arranged.
  • FIG. 5 is a perspective view illustrating a state in which an anisotropic conductive film is attached to a rigid substrate in which a plurality of connection terminals are arranged in parallel.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view showing a manufacturing process using a roll-shaped support plate.
  • FIGS. 8A and 8B are cross-sectional views showing a manufacturing process of a connection body using a conventional anisotropic conductive film, in which FIG. 7A shows a state before pressure bonding, and FIG. 7B shows a state after pressure bonding.
  • FIGS. 8A and 8B are diagrams showing a method of separating the conductive particles by biaxial stretching, in which FIG. 8A shows a state before stretching, and FIG. 8B shows a state where particle aggregation remains after stretching.
  • the conductive particles are uniformly distributed in a predetermined pattern in the binder resin as an adhesive, and the conductive particles are sandwiched between the connecting terminals facing each other. It is suitably used as an anisotropic conductive film 1 that aims at conduction between the connection terminals.
  • a connection body using the conductive adhesive film to which the present invention is applied for example, a connection body in which an IC or a flexible substrate is COG-connected, FOB-connected or FOF-connected using the anisotropic conductive film 1, or the like.
  • a connection body in which an IC or a flexible substrate is COG-connected, FOB-connected or FOF-connected using the anisotropic conductive film 1, or the like.
  • any device such as a television, a PC, a mobile phone, a game machine, an audio device, a tablet terminal, or an in-vehicle monitor.
  • the anisotropic conductive film 1 is a thermosetting adhesive or a photo-curing adhesive such as ultraviolet ray, and is fluidized by being thermally pressed by a crimping tool (not shown) between the connection terminals facing the conductive particles. It is crushed and cured in a state where the conductive particles are crushed by heating or ultraviolet irradiation. Thereby, the anisotropic conductive film 1 electrically and mechanically connects an IC or a flexible substrate to a connection target such as a glass substrate.
  • the anisotropic conductive film 1 is conductive to a normal binder resin 2 (adhesive) containing a film-forming resin, a thermosetting resin, a latent curing agent, a silane coupling agent, and the like.
  • the particles 3 are arranged in a predetermined pattern, and this thermosetting adhesive composition is supported by a pair of upper and lower first and second base films 4 and 5.
  • the first and second base films 4 and 5 are made of, for example, PET (Poly Ethylene Terephthalate), OPP (Oriented Polypropylene), PMP (Poly-4-methylpentene-1), PTFE (Polytetrafluoroethylene), or other release agent such as silicone. Is applied.
  • the film forming resin contained in the binder resin 2 is preferably a resin having an average molecular weight of about 10,000 to 80,000.
  • the film forming resin include various resins such as an epoxy resin, a modified epoxy resin, a urethane resin, and a phenoxy resin. Among these, phenoxy resin is particularly preferable from the viewpoint of film formation state, connection reliability, and the like.
  • thermosetting resin is not particularly limited, and examples thereof include commercially available epoxy resins and acrylic resins.
  • the epoxy resin is not particularly limited.
  • naphthalene type epoxy resin biphenyl type epoxy resin, phenol novolac type epoxy resin, bisphenol type epoxy resin, stilbene type epoxy resin, triphenolmethane type epoxy resin, phenol aralkyl type epoxy resin.
  • an acrylic compound, liquid acrylate, etc. can be selected suitably.
  • what made acrylate the methacrylate can also be selected from methyl acrylate, ethyl acrylate, isopropy
  • the latent curing agent is not particularly limited, and examples thereof include various curing agents such as a heat curing type and a UV curing type.
  • the latent curing agent does not normally react, but is activated by various triggers selected according to applications such as heat, light, and pressure, and starts the reaction.
  • the activation method of the thermal activation type latent curing agent includes a method of generating active species (cation, anion, radical) by a dissociation reaction by heating, etc., and it is stably dispersed in the epoxy resin near room temperature, and epoxy at high temperature
  • active species cation, anion, radical
  • Thermally active latent curing agents include imidazole, hydrazide, boron trifluoride-amine complexes, sulfonium salts, amine imides, polyamine salts, dicyandiamide, etc., and modified products thereof. The above mixture may be sufficient. Among these, a microcapsule type imidazole-based latent curing agent is preferable.
  • the silane coupling agent is not particularly limited, and examples thereof include an epoxy type, an amino type, a mercapto sulfide type, and a ureido type. By adding the silane coupling agent, the adhesion at the interface between the organic material and the inorganic material is improved.
  • Examples of the conductive particles 3 include particles of various metals and metal alloys such as nickel, iron, copper, aluminum, tin, lead, chromium, cobalt, silver, and gold, metal oxide, carbon, graphite, glass, ceramic, Examples thereof include those in which the surface of particles such as plastic is coated with a metal.
  • examples of the resin particle include an epoxy resin, a phenol resin, an acrylic resin, an acrylonitrile / styrene (AS) resin, a benzoguanamine resin, a divinylbenzene resin, a styrene resin, and the like. Can be mentioned.
  • the conductive particles 3 are covered with an insulating material to form an insulating film 3a. Thereby, the electroconductive particle 3 can charge an electric charge to the insulating film 3a.
  • Examples of the insulating material constituting the insulating film 3a include acrylic, urethane, epoxy, imide, and amide polymers.
  • An example of the method for producing an insulating film is “hybridization treatment”. Hybridization is a process in which fine particles are combined with fine particles, and the particles are fixed by applying mechanical thermal energy mainly composed of impact force to the particles while dispersing the mother particles and child particles in the gas phase. And a film forming process.
  • the insulating film 3a is preferably formed so that the film thickness is 0.1 to 50% of the particle diameter of the conductive particles 3.
  • the conductive particles 3 need to be arranged on the binder resin 2 in a charged state, if the insulating film 3a having a charge is thin, the conductive particles 3 are charged before being attached to the binder resin 2. May fall out and cannot be arranged in a predetermined pattern.
  • the conductive film 3 is too thick, the conduction resistance between the connection terminals increases. Therefore, it is preferable to form the insulating film 3a and the conductive particles 3 with a film thickness of 0.1 to 50% of the particle diameter.
  • the film thickness of the insulating film 3a can be determined based on the dielectric constant of the material constituting the insulating film 3a.
  • the film thickness can be about 0.004 to 2.0 ⁇ m. .
  • the conductive particles 3 are regularly arranged in a predetermined arrangement pattern, thereby preventing the occurrence of roughness due to aggregation of the conductive particles. Therefore, according to the anisotropic conductive film 1, it is possible to prevent a short circuit between terminals due to agglomeration of conductive particles even when the connection terminals are narrowed. Particles can be captured and the demand for high-density packaging can be met.
  • the shape of the anisotropic conductive film 1 is not particularly limited.
  • the anisotropic conductive film 1 has a long tape shape that can be wound around a take-up reel 6, and is cut by a predetermined length. can do.
  • the adhesive according to the invention is not limited to this, and for example, an insulating adhesive layer made of only the binder resin 2 and a conductive particle-containing layer made of the binder resin 2 containing the conductive particles 3 are laminated. be able to.
  • the manufacturing process of the anisotropic conductive film 1 includes a process of arranging the conductive particles 3 in a predetermined pattern on the binder resin 2 formed on one surface of the first base film 4.
  • the conductive particles 3 arranged in the binder resin 2 are pushed into the binder resin 2 by laminating the surface of the binder resin 2 on which the conductive particles 3 are arranged with the second base film 5.
  • the conductive particle arranging step includes a conductive support plate 10 that supports the first base film 4 provided with the binder resin 2 on one side, and a first support supported by the support plate 10.
  • An array plate 11 that is disposed opposite to the binder resin 2 of the base film 4 and has a plurality of through holes 12 arranged in a pattern corresponding to the array pattern of the conductive particles 3, and disposed above the array plate 11 Then, a spray 13 for spraying the conductive particles 3 charged together with the liquid while applying a voltage to the conductive particles 3 is used.
  • the support plate 10 adsorbs the charged conductive particles 3 to the binder resin 2 provided on the first base film 4 when a voltage is applied between the support plate 13 and the support plate 10, for example, a nickel plate Formed by.
  • the support plate 10 may be made of any material as long as it has conductivity.
  • the array plate 11 is arranged close to the binder resin 2 so that the conductive particles 3 that have passed through the through holes 12 are arrayed on the surface of the binder resin 2 in the array pattern of the through holes 12.
  • the array plate 11 is formed with a plurality of through holes 12 according to a predetermined array pattern of the conductive particles 3.
  • the array plate 11 has a plurality of through holes formed in a lattice shape at equal intervals.
  • the conductive particles that have passed through the through holes 12 are evenly arranged in a lattice pattern on the surface of the binder resin 2.
  • the through hole 12 can be formed using a known processing technique such as laser processing.
  • the opening diameter of the through-hole 12 has a diameter of 100% or more of the average particle diameter of the conductive particles 3, and preferably 120 to 200% of the average particle diameter of the conductive particles 3. If the opening diameter of the through hole 12 is less than 100% of the average particle diameter of the conductive particles 3, it is difficult to pass the conductive particles 3. Moreover, when the opening diameter of the through-hole 12 is 200% or more of the average particle diameter of the conductive particles 3, there is a possibility that the plurality of conductive particles 3 pass through one penetrator 12, and the conductive particles are evenly dispersed. It cannot be arranged, and there is a risk of causing particle aggregation.
  • the array plate 11 is prevented from being charged, thereby preventing the charged conductive particles 3 from adhering to or blocking the through holes 12 due to repulsion.
  • the array plate 11 is formed using a conductive material such as nickel and is prevented from being charged by being grounded.
  • the array plate 11 may be prevented from being charged by being formed using a material that is not easily charged.
  • the spray 13 is provided on the array plate 11 and is conductively dispersed in a liquid such as water toward the binder resin 2 of the first base film 4 supported by the support plate 10 via the array plate 11.
  • the particles 3 are sprayed with the liquid.
  • the spray 13 applies a charge having a polarity opposite to the voltage applied to the support plate 10 to the conductive particles 3.
  • the spray 13 can charge the conductive particles 3 by performing corona discharge at the nozzle tip, for example.
  • the array plate 11, and the spray 13 In order to arrange the conductive particles 3 in a predetermined pattern on the binder resin 2 formed on one surface of the first base film 4 using the support plate 10, the array plate 11, and the spray 13, the spray 13 and The conductive particles 3 charged with electric charge from the spray 13 are sprayed together with the liquid while applying a voltage between the support plate 10 supporting the first base film 4 with the binder resin 2 facing upward. .
  • the ejected conductive particles 3 are uniformly dispersed by static electricity, pass through the through holes 12 of the array plate 11, and are on the first base film 4 supported by the support plate 10 applied with the opposite polarity. It adheres to the surface of the binder resin 2 in a pattern corresponding to the arrangement pattern of the through holes 12 (FIG. 4A). In addition, the water
  • the insulating coating 3a is preferably formed with a film thickness of 0.1 to 50% of the particle diameter of the conductive particles 3.
  • the conductive particles 3 are charged with the same polarity, they repel each other. Thereby, it is possible to prevent a plurality of conductive particles 3 from passing through one penetrator 12, and on the surface of the binder resin 2, the conductive particles 3 are arranged in a single layer according to the pattern of the through holes 12. Is done.
  • the second base film 5 is laminated on the binder resin 2 on which the conductive particles 3 are arranged (see FIG. 4 (B)).
  • the second base film 5 is for positioning the conductive particles 3 by pushing them into the binder resin 2.
  • the second base film 5 is coated on the first base films 4 and 5 by bonding the peeled surface to the surface to which the conductive particles 3 of the binder resin 2 are transferred. Held in the binder resin 2. Thereby, the anisotropic conductive film 1 in which the binder resin 2 containing the conductive particles 3 is supported by the pair of upper and lower first and second base films 4 and 5 is formed.
  • the anisotropic conductive film 1 is pressed into the binder resin 2 by being appropriately pressed by the laminate roll 21.
  • the surface of the anisotropic conductive film 1 on which the conductive particles 3 of the binder resin 2 are pressed is cured, for example, by being irradiated with ultraviolet rays from the first base film 4 side. Fix to the arranged pattern.
  • the anisotropic conductive film 1 is a connection body in which an IC or a flexible substrate is COG-connected, FOB-connected or FOF-connected, such as a television, a PC, a mobile phone, a game machine, an audio device, a tablet terminal, or an in-vehicle monitor. It can be suitably used for all electronic devices.
  • a rigid substrate 22 to which an IC and a flexible substrate are connected via the anisotropic conductive film 1 has a plurality of connection terminals 23 formed in parallel. These connection terminals 23 are miniaturized and narrowed between the connection terminals because of the demand for high-density mounting.
  • the anisotropic conductive film 1 is cut in the width direction according to the size of the connection terminal 23, and then the first base film 4 is peeled off, and the parallel direction of the connection terminals 23 is taken as the longitudinal direction. Are pasted on the plurality of connection terminals 23.
  • a connection terminal on the IC or flexible substrate side is mounted on the connection terminal 23 via the anisotropic conductive film 1 and is heat-pressed from above with a crimping tool (not shown).
  • the anisotropic conductive film 1 is in a state in which the binder resin 2 is softened and the conductive particles 3 are crushed between the opposing connection terminals, and the conductive particles 3 are crushed by heating or ultraviolet irradiation. Harden.
  • the anisotropic conductive film 1 electrically and mechanically connects an IC or a flexible substrate to a connection target such as a glass substrate.
  • the conductive particles 3 are arranged in a lattice shape and uniformly over the longitudinal direction. Therefore, the anisotropic conductive film 1 can be surely captured even on the miniaturized connection terminals 23 to improve the electrical conductivity, and the conductive particles 3 are also present between the narrowed connection terminals. A short circuit between adjacent terminals can be prevented without being connected.
  • the conductive particles 3 ejected from the spray 13 are uniformly dispersed by static electricity and pass through the through holes 12 of the array plate 11, and thus on the first base film 4. It adheres to the surface of the binder resin 2 in a pattern corresponding to the arrangement pattern of the through holes 12 (FIG. 4A).
  • the aggregate in which a plurality of conductive particles 3 are connected is within 15%, preferably within 8%, more preferably 5% of the total number of conductive particles.
  • the size of the aggregate is preferably at most 8 times the average particle diameter of the conductive particles, more preferably 5 times or less.
  • the size of the aggregate here includes the maximum length of the aggregate to which the conductive particles 3 are connected.
  • the conductive particles 3 may be able to have minute scratches that are thought to be due to friction with the penetrator 12. This abrasion can be about 3 to 20% with respect to the surface area of the conductive particles 3.
  • the conductive particles 3 that can be scratched are present in 0.5% or more of the total number of conductive particles, thereby making the conductive particles conductive when transferring the binder resin 2 or when the anisotropic conductive film 1 is hot pressed. The flow of the particles 3 is suppressed. Further, if the conductive particles 3 with scratches are within 30% of the total number of conductive particles, the conduction performance is not affected, but it is preferable to be within 15% of the total number of conductive particles.
  • the support plate that supports the first base film may be formed in a roll shape as shown in FIG. 6 in addition to the flat plate shape.
  • the roll-shaped support plate 30 conveys the first base film 4 by being rotated.
  • the roll-shaped support plate 30 is provided with the array plate 11 on the upper portion that supports the first base film 4. Further, a voltage is applied between the roll-shaped support plate 30 and the spray 13 facing the array plate 11, and the roll-shaped support plate 30 is charged to a polarity opposite to the charge of the conductive particles ejected from the spray 13.
  • the conductive particles 3 ejected from the spray 13 pass through the through holes 12 of the array plate 11 and are on the base film 4. It adheres to the surface of the provided binder resin 2 in a predetermined pattern. Thereby, the electroconductive particle 3 can be continuously arranged in the binder resin 2 of the 1st base film 4 conveyed by the roll-shaped support plate 30, and manufacturing efficiency can be improved.
  • the roll lamination of the second base film 5 and the photocuring of the adhesive layer are continuously performed on the downstream side in the transport direction.
  • the anisotropic conductive film 1 can be continuously formed in a series of steps.
  • the anisotropic conductive films according to Examples and Comparative Examples are used as binder resins.
  • Phenoxy resin (YP-50, manufactured by Nippon Steel & Sumikin Chemical Co., Ltd.) 60 parts by mass epoxy resin (jER828 manufactured by Mitsubishi Chemical Co., Ltd.) 40 parts by mass Cationic curing agent (SI-60L, manufactured by Sanshin Chemical Industry Co., Ltd.) 2 parts by mass
  • the compounded resin composition was used.
  • the anisotropic conductive films according to Examples and Comparative Examples were prepared by preparing a mixed solution in which these resin compositions were adjusted so as to have a solid content of 50% with toluene, and after coating on a PET film having a thickness of 50 ⁇ m, It dried for 5 minutes in 80 degreeC oven. Thus, an anisotropic conductive film having a binder resin with a thickness of 20 ⁇ m was obtained.
  • anisotropic conductive films according to Examples and Comparative Examples used AUL704 (resin core Au plated particles, average particle diameter: 4 ⁇ m, manufactured by Sekisui Chemical Co., Ltd.) as conductive particles.
  • a glass substrate (trade name: 1737F, manufactured by Corning, size: 50 mm ⁇ 30 mm, thickness: 0.5 mm) on which an aluminum wiring pattern corresponding to the pattern of the IC chip was formed was used.
  • the connected body sample used for the measurement of the conduction resistance ( ⁇ ) has an anisotropic conductive film according to Examples and Comparative Examples disposed on the glass substrate, and an IC chip (dimensions: 1.. 8 mm ⁇ 20.0 mm, thickness: 0.5 mm, gold bump size: 30 ⁇ m ⁇ 85 ⁇ m, bump height: 15 ⁇ m, pitch: 50 ⁇ m) and heating and pressing the IC chip and the aluminum wiring pattern glass substrate Connected.
  • the pressure bonding conditions were 180 ° C., 80 MPa, and 5 seconds.
  • the pressure bonding conditions were 180 ° C., 80 MPa, and 5 seconds.
  • Example 1 In the manufacturing process of the anisotropic conductive film according to Example 1, after conductive particles are arranged in a predetermined pattern on a binder resin formed on one surface of the PET film, the conductive particles of the binder resin are arranged. The coated surface was laminated with a peeled PET film and pressed into a binder resin.
  • the conductive particles are arranged so that the conductive support plate supporting the PET film provided with the binder resin and the binder resin of the PET film supported by the support plate are opposed to each other.
  • An array plate in which a plurality of through-holes arranged in a corresponding pattern are formed, and a spray that is disposed above the array plate and sprays the conductive particles charged with the liquid while applying a voltage to the conductive particles (See FIG. 3).
  • the conductive particles charged with the spray are sprayed together with water.
  • the ejected conductive particles are uniformly dispersed by static electricity, pass through the through holes of the array plate, and pass through the holes on the surface of the binder resin on the PET film supported by the support plate applied with the opposite polarity. It adhered in the pattern according to the arrangement pattern.
  • the PET film subjected to the peeling treatment was laminated on the surface of the binder resin by a laminating roll, whereby the conductive particles 3 were pushed into the binder resin to obtain an anisotropic conductive film.
  • This anisotropic conductive film was affixed over a plurality of connection terminals with the parallel direction of the connection terminals of the aluminum wiring pattern formed on the glass substrate as the longitudinal direction.
  • Example 1 an insulating film (polymethyl methacrylate) was formed on the surface of the conductive particles with a thickness of 0.1% of the average particle diameter (4 ⁇ m) of the conductive particles.
  • Example 2 In Example 2, the conditions were the same as in Example 1 except that the thickness of the insulating film formed on the surface of the conductive particles was 10% of the average particle diameter (4 ⁇ m) of the conductive particles.
  • Example 3 In Example 3, the conditions were the same as in Example 1 except that the thickness of the insulating film formed on the surface of the conductive particles was 50% of the average particle diameter (4 ⁇ m) of the conductive particles.
  • Comparative Example 1 an anisotropic conductive film was obtained by a conventional manufacturing method. That is, the anisotropic conductive film shape
  • the thickness of the insulating film formed on the surface of the conductive particles was 10% of the average particle diameter (4 ⁇ m) of the conductive particles.
  • This anisotropic conductive film was affixed over a plurality of connection terminals with the parallel direction of the connection terminals of the aluminum wiring pattern formed on the glass substrate as the longitudinal direction.
  • Comparative Example 2 In Comparative Example 2, an adhesive layer was formed by applying an acrylic polymer on a 100 ⁇ m unstretched copolymer polypropylene film and drying. A single particle conductive particle layer with a filling rate of 60% is formed by filling the adhesive layer with conductive particles (AUL704) on one side and eliminating the conductive particles that have not reached the adhesive by air blowing. did.
  • AUL704 conductive particles
  • the polypropylene film on which the conductive particles are fixed is stretched up to 2.0 times at a rate of 10% / second in both longitudinal and lateral directions at 135 ° C. using a test biaxial stretching apparatus, and gradually reaches room temperature. Cooled to obtain an array sheet.
  • Example 1 After overlaying a PET film (transfer film) coated with a binder resin on the conductive particle side of the array sheet and laminating under conditions of 60 ° C. and 0.3 MPa, the conductive particles are embedded in the binder resin. The polypropylene film and the adhesive were peeled off. Thereafter, as in Example 1, an anisotropic conductive film was obtained by laminating the second PET film to the PET film.
  • This anisotropic conductive film was affixed over a plurality of connection terminals with the parallel direction of the connection terminals of the aluminum wiring pattern formed on the glass substrate as the longitudinal direction.
  • the thickness of the insulating film formed on the surface of the conductive particles was 10% of the average particle diameter (4 ⁇ m) of the conductive particles.
  • Comparative Example 3 In Comparative Example 3, the conditions were the same as in Example 1 except that the thickness of the insulating film formed on the surface of the conductive particles was 0.05% of the average particle diameter (4 ⁇ m) of the conductive particles.
  • Comparative Example 4 In Comparative Example 4, the conditions were the same as in Example 1 except that the thickness of the insulating film formed on the surface of the conductive particles was 80% of the average particle diameter (4 ⁇ m) of the conductive particles.
  • connection body sample which connected IC on the glass substrate using the anisotropic conductive film which concerns on each of these Examples and a comparative example was manufactured. And about each connection body sample, the conduction
  • the conduction resistance between the IC chip and the connection terminal formed on the glass substrate is as low as 0.5 ⁇ or less, and the short ratio between the terminals is also 1 ppm or less. Met.
  • Comparative Example 1 although the conduction resistance was as low as 0.2 ⁇ , the short ratio between the terminals was as high as 3000 ppm. Similarly, in Comparative Example 2, although the conduction resistance is as low as 0.2 ⁇ , the short-circuit ratio between the terminals is as high as 3000 ppm. In Comparative Example 3, the conduction resistance is as low as 0.2 ⁇ , but the short-circuit ratio between the terminals is 130 ppm. There were many. In Comparative Example 4, the short-circuit ratio between the terminals was as low as 1 ppm or less, but the conduction resistance was as high as 2.0 ⁇ .
  • the conductive particles have a pattern corresponding to the pattern of the through holes 12 of the array plate 11. Evenly distributed, and maintains a high particle capture rate even when miniaturizing connection terminals and narrowing between connection terminals, and prevents agglomeration of particles and prevents short circuits between narrowed terminals. Depending on what you could do.
  • Comparative Example 1 since the conductive particles are randomly dispersed in the binder resin, there are places where the conductive particles are concentrated and dispersed in the binder resin, and between the narrowed adjacent terminals. Conductive particles were connected, and short-circuiting between terminals occurred frequently at 3000 ppm.
  • Comparative Example 3 since the film thickness of the insulating film formed on the surface of the conductive particles is less than 0.1% of the average particle diameter of the conductive particles, the surface of the binder resin is ejected from the spray. The chargeability dropped before adhering to the surface, and as a result, the conductive particles scattered randomly, and a plurality of conductive particles passed through one through-hole, so that they were not evenly distributed. For this reason, also in Comparative Example 3, particle agglomeration in which a plurality of conductive particles are connected occurs, and a short circuit between adjacent terminals occurs at 130 ppm, which cannot be completely prevented.
  • the thickness of the insulating film formed on the surface of the conductive particles is as thick as 80% of the average particle diameter of the conductive particles, and the thick insulating film becomes conductive when sandwiched between the connection terminals. Sex has been disturbed. For this reason, in Comparative Example 4, although the chargeability was good and the short between adjacent terminals was as good as 1 ppm, the conduction resistance between the connection terminals was as high as 2.0 ⁇ .
  • the thickness of the insulating film formed on the surface of the conductive particles is preferably 0.1% or more and 50% or less of the particle size of the conductive particles.

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Abstract

　接続端子間の狭小化の進行によっても、端子間ショートを防止できる異方性導電フィルムを提供する。　一面に接着剤層２が形成されたベースフィルム４を支持する導電性の支持板１０と、ベースフィルム４の接着剤層２と対峙して配置され、導電性粒子３の配列パターンに応じたパターンに配列された貫通孔１２が複数形成された配列板１１と、導電性粒子３に電圧を印加しながら液体とともに噴霧するスプレー１３とを有し、スプレー１３と支持板１０との間に電圧を印加しながら、スプレー１３より電荷が帯電された導電性粒子３を液体とともに噴霧し、配列板１１の貫通孔１２を通過した導電性粒子３を、貫通孔１２の配列パターンで接着剤層２に配列させる。

Description

導電性接着フィルムの製造方法、導電性接着フィルム、接続体の製造方法
　本発明は、導電性接着剤に関し、特に異方性導電接続に用いて好適な導電性接着フィルムの製造方法、この製造方法を用いて製造された導電性接着フィルム、及びこの導電性接着フィルムを用いた接続体の製造方法に関する。
　本出願は、日本国において２０１３年７月２９日に出願された日本特許出願番号特願２０１３－１５７０９９を基礎として優先権を主張するものであり、この出願は参照されることにより、本出願に援用される。
　従来、ガラス基板やガラスエポキシ基板等のリジッド基板とフレキシブル基板やＩＣチップとを接続する際や、フレキシブル基板同士を接続する際に、接着剤として導電性粒子が分散されたバインダー樹脂をフィルム状に成形した異方性導電フィルムが用いられている。フレキシブル基板の接続端子とリジッド基板の接続端子とを接続する場合を例に説明すると、図７（Ａ）に示すように、フレキシブル基板５１とリジッド基板５４の両接続端子５２，５５が形成された領域の間に異方性導電フィルム５３を配置し、適宜緩衝材５０を配して加熱押圧ヘッド５６によってフレキシブル基板５１の上から熱加圧する。すると、図７（Ｂ）に示すように、バインダー樹脂は流動性を示し、フレキシブル基板５１の接続端子５２とリジッド基板５４の接続端子５５との間から流出するとともに、異方性導電フィルム５３中の導電性粒子は、両接続端子間に挟持されて押し潰される。
　その結果、フレキシブル基板５１の接続端子５２とリジッド基板５４の接続端子５５とは、導電性粒子を介して電気的に接続され、この状態でバインダー樹脂が硬化する。両接続端子５２，５５の間にない導電性粒子は、バインダー樹脂に分散されており、電気的に絶縁した状態を維持している。これにより、フレキシブル基板５１の接続端子５２とリジッド基板５４の接続端子５５との間のみで電気的導通が図られることになる。
特開平０４－２５１３３７号公報 特開２０１０－２５１３３７号公報 特許第４７８９７３８号公報
　近年、主に携帯電話やスマートフォン、タブレットＰＣ、ノートパソコン等の小型の携帯型電子機器においては、小型化、薄型化に伴って電子部品の高密度実装が進行し、フレキシブル基板をメイン基板に接続する所謂ＦＯＢ（Ｆｉｌｍ ｏｎ Ｂｏａｒｄ）接続や、フレキシブル基板同士を接続する所謂ＦＯＦ（Ｆｉｌｍ ｏｎ Ｆｉｌｍ）接続において、接続端子の微小化と、隣接する接続端子間の狭小化が進行している。また、液晶画面の制御用ＩＣをガラス基板のＩＴＯ配線上に接続するといった、いわゆるＣＯＧ（Ｃｈｉｐ　ｏｎ　Ｇｌａｓｓ）接続においても、画面の高精細化に伴う多端子化と制御用ＩＣの小型化による接続端子の微小化と、隣接する接続端子間の狭小化が進行している。
　このような高密度実装の要求に伴う接続端子の微小化、及び接続端子間の狭小化の進行に対して、従来の異方性導電フィルムにおいては、導電性粒子をバインダー樹脂中にランダムに分散させていることから、微小端子間において導電性粒子が連結し、端子間ショートが生じるおそれがある。
　このような問題に対し、導電性粒子の小径化や、粒子表面に絶縁皮膜を形成する方法も提案されているが、導電性粒子の小径化では微小化された接続端子における粒子捕捉率が低下するおそれがあり、また、絶縁皮膜を形成した場合にも端子間ショートを完全に防ぐことはできない。さらに、図８（Ａ）に示すように、２軸延伸によって導電性粒子５７間を離す方法も提案されているが、すべての導電性粒子が離間するわけではなく、図８（Ｂ）に示すように、複数個の導電性粒子５７が連結する粒子凝集５８が残存し、隣接する端子５５，５５間における端子間ショートを完全に防ぐことはできない。
　そこで、本発明は、接続端子の微小化、及び接続端子間の狭小化の進行によっても、端子間ショートを防止するとともに微小化された接続端子においても導電性粒子を捕捉することができ、高密度実装の要求に応えることができる導電性接着フィルムの製造方法、導電性接着フィルム、接続体の製造方法を提供することを目的とする。
　上述した課題を解決するために、本発明に係る導電性接着フィルムの製造方法は、一面に接着剤層が形成された第１のベースフィルムを支持する導電性の支持板と、上記支持板に支持された上記第１のベースフィルムの上記接着剤層と対峙して配置され、導電性粒子の配列パターンに応じたパターンに配列された貫通孔が複数形成された配列板と、上記配列板の上記支持板と対峙する側と反対側に配置され、導電性粒子に電圧を印加しながら液体とともに噴霧するスプレーとを有し、上記スプレーと、上記第１のベースフィルムの上記接着剤層が形成された面と反対側の面を支持する上記支持板との間に電圧を印加しながら、上記スプレーより電荷が帯電された上記導電性粒子を液体とともに噴霧し、上記配列板の上記貫通孔を通過した上記導電性粒子を、上記貫通孔の配列パターンで上記接着剤層に配列させる工程を有するものである。
　また、本発明に係る導電性接着フィルムは、上述した製造方法によって製造されたものである。
　また、本発明に係る接続体の製造方法は、導電性粒子が配列された異方性導電フィルムによって複数並列された端子同士が接続された接続体の製造方法において、上記異方性導電フィルムは、一面に接着剤層が形成されたベースフィルムを支持する導電性の支持板と、上記支持板に支持された上記ベースフィルムの上記接着剤層と対峙して配置され、導電性粒子の配列パターンに応じたパターンに配列された貫通孔が複数形成された配列板と、上記配列板の上方に配置され、導電性粒子に電圧を印加しながら液体とともに噴霧するスプレーとを有し、上記スプレーと、上記接着剤層を上に向けた状態で上記ベースフィルムを支持する上記支持板との間に電圧を印加しながら、上記スプレーより電荷が帯電された上記導電性粒子を液体とともに噴霧し、上記配列板の上記貫通孔を通過した上記導電性粒子を、上記貫通孔の配列パターンで上記接着剤層に配列させることにより製造されるものである。
　本発明によれば、予め、所望のパターンに導電性粒子を配列させているため、接着剤層に導電性粒子を均等に分散配置させることができ、これにより、接続端子の微小化、及び接続端子間の狭小化の進行によっても、端子間ショートを防止するとともに微小化された接続端子においても導電性粒子を捕捉することができ、高密度実装の要求に応えることができる導電性接着フィルムを提供することができる。
図１は、本発明が適用された異方性導電フィルムを示す断面図である。 図２は、本発明に用いる導電性粒子を示す断面図である。 図３は、異方性導電フィルムの製造工程において、導電性粒子を配列する工程を示す断面図である。 図４は、導電性粒子が配列された後、ラミネートする工程を示す断面図である。 図５は、複数の接続端子が並列するリジッド基板に異方性導電フィルムが貼り付けられる状態を示す斜視図である。 図６は、ロール状支持板を用いた製造工程を示す断面図である。 図７は、従来の異方性導電フィルムを用いた接続体の製造工程を示す断面図であり、（Ａ）は圧着前、（Ｂ）は圧着後の状態を示す。 図８は、２軸延伸により導電性粒子の間隔を離す工法を示す図であり、（Ａ）は延伸前の状態、（Ｂ）は延伸後に粒子凝集が残存している状態を示す。
　以下、本発明が適用された導電性接着フィルムの製造方法、導電性接着フィルム、接続体の製造方法について、図面を参照しながら詳細に説明する。なお、本発明は、以下の実施形態のみに限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々の変更が可能であることは勿論である。また、図面は模式的なものであり、各寸法の比率等は現実のものとは異なることがある。具体的な寸法等は以下の説明を参酌して判断すべきものである。また、図面相互間においても互いの寸法の関係や比率が異なる部分が含まれていることは勿論である。
　［異方性導電フィルム］
　本発明が適用された導電性接着フィルムは、接着剤となるバインダー樹脂中に導電性粒子が所定のパターンで均等に分散配置され、相対向する接続端子間に導電性粒子が挟持されることにより当該接続端子間の導通を図る異方性導電フィルム１として好適に用いられる。また、本発明が適用された導電性接着フィルムを用いた接続体としては、例えば、異方性導電フィルム１を用いてＩＣやフレキシブル基板がＣＯＧ接続、ＦＯＢ接続あるいはＦＯＦ接続された接続体、その他の接続体であって、テレビやＰＣ、携帯電話、ゲーム機、オーディオ機器、タブレット端末あるいは車載用モニタ等のあらゆる機器に好適に用いることができる。
　異方性導電フィルム１は、熱硬化型あるいは紫外線等の光硬化型の接着剤であり、図示しない圧着ツールにより熱加圧されることにより流動化して導電性粒子が相対向する接続端子間で押し潰され、加熱あるいは紫外線照射により、導電性粒子が押し潰された状態で硬化する。これにより、異方性導電フィルム１は、ＩＣやフレキシブル基板をガラス基板等の接続対象に電気的、機械的に接続する。
　異方性導電フィルム１は、例えば図１に示すように、膜形成樹脂、熱硬化性樹脂、潜在性硬化剤、シランカップリング剤等を含有する通常のバインダー樹脂２（接着剤）に導電性粒子３が所定のパターンで配置されてなり、この熱硬化性接着材組成物が上下一対の第１、第２のベースフィルム４，５に支持されているものである。
　第１、第２のベースフィルム４，５は、例えば、ＰＥＴ（Poly Ethylene Terephthalate）、ＯＰＰ（Oriented Polypropylene）、ＰＭＰ（Poly-4-methylpentene-1）、ＰＴＦＥ（Polytetrafluoroethylene）等にシリコーン等の剥離剤を塗布してなる。
　バインダー樹脂２に含有される膜形成樹脂としては、平均分子量が１００００～８００００程度の樹脂が好ましい。膜形成樹脂としては、エポキシ樹脂、変形エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、フェノキシ樹脂等の各種の樹脂が挙げられる。中でも、膜形成状態、接続信頼性等の観点からフェノキシ樹脂が特に好ましい。
　熱硬化性樹脂としては、特に限定されず、例えば、市販のエポキシ樹脂、アクリル樹脂等が挙げられる。
　エポキシ樹脂としては、特に限定されないが、例えば、ナフタレン型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂等が挙げられる。これらは単独でも、２種以上の組み合わせであってもよい。
　アクリル樹脂としては、特に制限はなく、目的に応じてアクリル化合物、液状アクリレート等を適宜選択することができる。例えば、メチルアクリレート、エチルアクリレート、イソプロピルアクリレート、イソブチルアクリレート、エポキシアクリレート、エチレングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、ジメチロールトリシクロデカンジアクリレート、テトラメチレングリコールテトラアクリレート、２－ヒドロキシ－１，３－ジアクリロキシプロパン、２，２－ビス[４－（アクリロキシメトキシ）フェニル]プロパン、２，２－ビス[４－（アクリロキシエトキシ）フェニル]プロパン、ジシクロペンテニルアクリレート、トリシクロデカニルアクリレート、トリス（アクリロキシエチル）イソシアヌレート、ウレタンアクリレート、エポキシアクリレート等を挙げることができる。なお、アクリレートをメタクリレートにしたものを用いることもできる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
　潜在性硬化剤としては、特に限定されないが、例えば、加熱硬化型、ＵＶ硬化型等の各種硬化剤が挙げられる。潜在性硬化剤は、通常では反応せず、熱、光、加圧等の用途に応じて選択される各種のトリガにより活性化し、反応を開始する。熱活性型潜在性硬化剤の活性化方法には、加熱による解離反応などで活性種（カチオンやアニオン、ラジカル）を生成する方法、室温付近ではエポキシ樹脂中に安定に分散しており高温でエポキシ樹脂と相溶・溶解し、硬化反応を開始する方法、モレキュラーシーブ封入タイプの硬化剤を高温で溶出して硬化反応を開始する方法、マイクロカプセルによる溶出・硬化方法等が存在する。熱活性型潜在性硬化剤としては、イミダゾール系、ヒドラジド系、三フッ化ホウ素－アミン錯体、スルホニウム塩、アミンイミド、ポリアミン塩、ジシアンジアミド等や、これらの変性物があり、これらは単独でも、２種以上の混合体であってもよい。中でも、マイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤が好適である。
　シランカップリング剤としては、特に限定されないが、例えば、エポキシ系、アミノ系、メルカプト・スルフィド系、ウレイド系等を挙げることができる。シランカップリング剤を添加することにより、有機材料と無機材料との界面における接着性が向上される。
　［導電性粒子］
　導電性粒子３としては、例えば、ニッケル、鉄、銅、アルミニウム、錫、鉛、クロム、コバルト、銀、金等の各種金属や金属合金の粒子、金属酸化物、カーボン、グラファイト、ガラス、セラミック、プラスチック等の粒子の表面に金属をコートしたもの等が挙げられる。樹脂粒子の表面に金属をコートしたものである場合、樹脂粒子としては、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂、アクリロニトリル・スチレン（ＡＳ）樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、ジビニルベンゼン系樹脂、スチレン系樹脂等の粒子を挙げることができる。
　導電性粒子３は、図２に示すように、表面が絶縁材料によって被覆されることにより絶縁皮膜３ａが形成されている。これにより、導電性粒子３は、絶縁皮膜３ａに電荷を帯電させることができる。
　絶縁皮膜３ａを構成する絶縁材料としては、アクリル系、ウレタン系、エポキシ系、イミド系、アミド系等の各重合体が挙げられる。また、絶縁皮膜の製造方法としては、「ハイブリダイゼーション処理」が挙げられる。ハイブリダイゼーション処理は、微粒子に微粒子を複合化するもので、母粒子と子粒子とを気相中に分散させながら、衝撃力を主体とする機械的熱エネルギーを粒子に与えることによって、粒子の固定化および成膜処理を行うものである。
　［絶縁皮膜の膜厚］
　また、絶縁皮膜３ａは、膜厚が導電性粒子３の粒子径の０．１～５０％に形成されることが好ましい。後述するように、導電性粒子３は、帯電された状態でバインダー樹脂２に配列される必要があることから、電荷を帯びる絶縁皮膜３ａの厚みが薄いとバインダー樹脂２へ付着する前に帯電性が落ちてしまい、所定のパターンに配列することができないおそれがある。一方、導電性粒子３は、絶縁皮膜３ａが厚すぎると、接続端子間の導通抵抗が上がってしまう。そこで、絶縁皮膜３ａ、導電性粒子３の粒子径の０．１～５０％の膜厚で形成されることが好ましい。
　具体的に、絶縁皮膜３ａの膜厚は、絶縁皮膜３ａを構成する材料の誘電率をもとに決めることができる。例えば、平均粒径４μｍの導電性粒子３の表面に形成する絶縁皮膜３ａとして（材料名：ポリメチルメタクリレート、誘電率：３）を用いる場合、膜厚は０．００４～２．０μｍ程度にできる。
　異方性導電フィルム１は、後述するように、導電性粒子３が所定の配列パターンで規則的に配列され、導電性粒子の凝集による粗密の発生が防止されている。したがって、異方性導電フィルム１によれば、接続端子間の狭小化の進行によっても導電性粒子の凝集体による端子間ショートを防止することができ、また微小化された接続端子においても導電性粒子を捕捉することができ、高密度実装の要求に応えることができる。
　なお、異方性導電フィルム１の形状は、特に限定されないが、例えば、図１に示すように、巻取リール６に巻回可能な長尺テープ形状とし、所定の長さだけカットして使用することができる。
　また、上述の実施の形態では、異方性導電フィルム１として、バインダー樹脂２に導電性粒子３を含有した熱硬化性樹脂組成物をフィルム状に成形した接着フィルムを例に説明したが、本発明に係る接着剤は、これに限定されず、例えばバインダー樹脂２のみからなる絶縁性接着剤層と導電性粒子３を含有したバインダー樹脂２からなる導電性粒子含有層とを積層した構成とすることができる。
　［異方性導電フィルムの製造方法］
　次いで、異方性導電フィルム１の製造方法について説明する。異方性導電フィルム１の製造工程は、第１のベースフィルム４の一面に形成されたバインダー樹脂２に、導電性粒子３を所定のパターンに配列させる工程を有する。バインダー樹脂２に配列された導電性粒子３は、バインダー樹脂２の当該導電性粒子３が配列された面が第２のベースフィルム５によってラミネートされることにより、バインダー樹脂２に押し込まれる。
　導電性粒子の配列工程は、図３に示すように、一面にバインダー樹脂２が設けられた第１のベースフィルム４を支持する導電性の支持板１０と、支持板１０に支持された第１のベースフィルム４のバインダー樹脂２と対峙して配置され、導電性粒子３の配列パターンに応じたパターンに配列された貫通孔１２が複数形成された配列板１１と、配列板１１の上方に配置され、導電性粒子３に電圧を印加しながら液体とともに帯電した導電性粒子３を噴霧するスプレー１３を用いる。
　支持板１０は、スプレー１３との間で電圧が印加されることにより、第１のベースフィルム４に設けられたバインダー樹脂２に、帯電した導電性粒子３を吸着させるものであり、例えばニッケル板によって形成される。支持板１０は、導電性を有するものであれば材料は問わない。
　配列板１１は、バインダー樹脂２上に近接配置されることにより、貫通孔１２を通過した導電性粒子３を当該貫通孔１２の配列パターンでバインダー樹脂２の表面に配列させるものである。配列板１１は、導電性粒子３の所定の配列パターンに応じて複数の貫通孔１２が形成されている。例えば、配列板１１は、複数の貫通孔が均等間隔で格子状に形成される。これにより、貫通孔１２を通過した導電性粒子は、バインダー樹脂２の表面に格子状に均等配置される。なお、貫通孔１２は、レーザ加工等、公知の加工技術を用いて形成することができる。
　貫通孔１２の開口径は、導電性粒子３の平均粒子径の１００％以上の径を有し、好ましくは導電性粒子３の平均粒子径の１２０～２００％である。貫通孔１２の開口径が導電性粒子３の平均粒子径の１００％未満の径とすると、導電性粒子３を通過させることが困難となる。また、貫通孔１２の開口径が導電性粒子３の平均粒子径の２００％以上となると、複数の導電性粒子３が一つの貫通子１２を通過する恐れがあり、導電性粒子を均等に分散配置することができず、また粒子凝集を招く恐れがある。
　なお、配列板１１は、帯電が防止されることにより、帯電した導電性粒子３の付着や、反発による貫通孔１２の通過を阻害することが防止されている。例えば、配列板１１は、ニッケル等の導電性材料を用いて形成されるとともにアースされることにより帯電が防止されている。あるいは、配列板１１は、帯電しにくい材料を用いて形成することにより帯電を防止するようにしてもよい。
　スプレー１３は、配列板１１上に設けられ、配列板１１を介して支持板１０に支持されている第１のベースフィルム４のバインダー樹脂２に向かって、水等の液体に分散された導電性粒子３を、当該液体とともに噴霧する。このとき、スプレー１３は、導電性粒子３に支持板１０に印加した電圧と反対の極性の電荷を印加する。スプレー１３は、例えばノズル先端にてコロナ放電を行うことにより導電性粒子３を帯電させることができる。
　これら支持板１０、配列板１１、及びスプレー１３を用いて、第１のベースフィルム４の一面に形成されたバインダー樹脂２に、導電性粒子３を所定のパターンに配列させるには、スプレー１３と、バインダー樹脂２を上に向けた状態で第１のベースフィルム４を支持する支持板１０との間に電圧を印加しながら、スプレー１３より電荷が帯電された導電性粒子３を液体とともに噴霧する。
　噴出した導電性粒子３は、静電気により、均一に分散するとともに配列板１１の貫通孔１２を通過し、反対の極性に印加されている支持板１０に支持された第１のベースフィルム４上のバインダー樹脂２の表面に、貫通孔１２の配列パターンに応じたパターンで付着する（図４（Ａ））。なお、導電性粒子３に付着している水分は、落下中に導電性粒子３の表面より振り落とされる。
　［絶縁皮膜３ａの膜厚］
　ここで、導電性粒子３は、反対の極性に印加されている支持板１０に引き寄せられることによりバインダー樹脂２の表面に付着されるため、少なくともバインダー樹脂２の表面に付着するまでは電荷が帯電している必要がある。そこで、上述したように、導電性粒子３は、電荷が帯電される絶縁皮膜３ａの膜厚が、導電性粒子３の粒子径の０．１％以上の厚さに形成されることにより、バインダー樹脂２へ付着する前に帯電性が落ちることがなく、確実に配列板１１の貫通孔１２のパターンに応じて均等に分散配置される。一方、導電性粒子３は、絶縁皮膜３ａが厚すぎると、接続端子間の導通抵抗が上がってしまう。そこで、絶縁皮膜３ａは、導電性粒子３の粒子径の０．１～５０％の膜厚で形成されることが好ましい。
　また、導電性粒子３は、それぞれ同極性の電荷が帯電されているため、たがいに反発しあう。これにより、一つの貫通子１２に複数の導電性粒子３が通過することを防止することができ、バインダー樹脂２の表面には、貫通孔１２のパターンに応じて導電性粒子３が単層配列される。
　導電性粒子３が貫通孔１２のパターンに応じた所定のパターンで配列された後、導電性粒子３が配列されたバインダー樹脂２の上には、第２のベースフィルム５がラミネートされる（図４（Ｂ））。
　第２のベースフィルム５は、導電性粒子３をバインダー樹脂２に押し込み、位置決めを図るものである。第２のベースフィルム５は、剥離処理された面をバインダー樹脂２の導電性粒子３が転写された面に貼り合わされることにより、導電性粒子３を第１のベースフィルム４，５に塗布されたバインダー樹脂２中に保持する。これにより、導電性粒子３を含有するバインダー樹脂２が上下一対の第１、第２のベースフィルム４，５に支持された異方性導電フィルム１が形成される。
　図４（Ｃ）に示すように、異方性導電フィルム１は、適宜、ラミネートロール２１によって押圧されることにより、バインダー樹脂２中に押し込まれる。次いで、異方性導電フィルム１は、第１のベースフィルム４側から紫外線が照射される等により、バインダー樹脂２の導電性粒子３が押し込まれた面が硬化され、これにより導電性粒子３を配列されたパターンに固定する。
　［接続体の製造工程］
　異方性導電フィルム１は、ＩＣやフレキシブル基板がＣＯＧ接続、ＦＯＢ接続あるいはＦＯＦ接続された接続体等であって、テレビやＰＣ、携帯電話、ゲーム機、オーディオ機器、タブレット端末あるいは車載用モニタ等のあらゆる電子機器に好適に用いることができる。
　図５に示すように、異方性導電フィルム１を介してＩＣやフレキシブル基板が接続されるリジッド基板２２は、複数の接続端子２３が並列して形成されている。これら接続端子２３は、高密度実装の要求から微小化、及び接続端子間の狭小化が図られている。
　異方性導電フィルム１は、実使用時には、幅方向のサイズを接続端子２３のサイズに応じて切断された後、第１のベースフィルム４が剥離され、接続端子２３の並列方向を長手方向として、複数の接続端子２３上に貼り付けられる。次いで、接続端子２３上には、異方性導電フィルム１を介してＩＣやフレキシブル基板側の接続端子が搭載され、その上から図示しない圧着ツールにより熱加圧される。
　これにより異方性導電フィルム１は、バインダー樹脂２が軟化して導電性粒子３が相対向する接続端子間で押し潰され、加熱あるいは紫外線照射により、導電性粒子３が押し潰された状態で硬化する。これにより、異方性導電フィルム１は、ＩＣやフレキシブル基板をガラス基板等の接続対象に電気的、機械的に接続する。
　ここで、異方性導電フィルム１は、長手方向にわたって導電性粒子３が格子状かつ均等に配列されている。したがって、異方性導電フィルム１は、微小化された接続端子２３上にも確実に捕捉され、導通性を向上させることができ、また、狭小化された接続端子間においても導電性粒子３が連結することなく、隣接する端子間におけるショートを防止することができる。
　［凝集体の含有割合］
　なお、上述したように、本発明によれば、スプレー１３より噴出した導電性粒子３は、静電気により、均一に分散するとともに配列板１１の貫通孔１２を通過し、第１のベースフィルム４上のバインダー樹脂２の表面に、貫通孔１２の配列パターンに応じたパターンで付着する（図４（Ａ））。
　このとき、導電性粒子３が複数連結する凝集体は、全導電性粒子数の１５％以内、好ましくは８％以内、より好ましくは５％となる。凝集体の大きさは、最大でも導電性粒子の平均粒子径の８倍以下とすることが好ましく、より好ましくは５倍以下である。ここでいう凝集体の大きさとは、導電性粒子３が連結された凝集体の最大長も含む。
　［貫通孔との擦過傷］
　また、導電性粒子３は、貫通子１２との摩擦によるものと思われる、微小な擦過傷ができる場合がある。この擦過傷は、導電性粒子３の表面積に対して３～２０％程度にできる。また、擦過傷ができる導電性粒子３は、全導電性粒子数の０．５％以上に存在し、これによりバインダー樹脂２の転写時や異方性導電フィルム１の熱加圧時等において導電性粒子３の流動が抑制される。また、擦過傷が発生した導電性粒子３が全導電性粒子数の３０％以内であれば、導通性能に影響はないが、全導電性粒子数の１５％以内とすることが好ましい。
　［第２の実施の形態］
　なお、第１のベースフィルムを支持する支持板は、平板状に形成する他に、図６に示すように、ロール状に形成してもよい。ロール状支持板３０は、回転されることにより第１のベースフィルム４を搬送する。また、ロール状支持板３０は、第１のベースフィルム４を支持する上部に配列板１１が配設される。さらに、ロール状支持板３０は、配列板１１と対峙するスプレー１３との間に電圧が印加され、スプレー１３より噴出される導電性粒子の電荷と反対の極性に帯電される。
　そして、ロール状支持板３０の上部を第１のベースフィルム４が移動する際に、スプレー１３より噴出された導電性粒子３が配列板１１の貫通孔１２を通過して、ベースフィルム４上に設けられたバインダー樹脂２の表面に所定のパターンで付着する。これにより、ロール状支持板３０によって搬送される第１のベースフィルム４のバインダー樹脂２に、導電性粒子３を連続して配列させることができ、製造効率を向上させることができる。
　さらに、バインダーの表面に導電性粒子３が配列された第１のベースフィルム４は、搬送方向下流側において、第２のベースフィルム５のロールラミネート、及び接着剤層の光硬化が同様に連続して行われることで、異方性導電フィルム１を一連の工程で連続して形成することができる。
　次いで、本発明の実施例について説明する。本実施例では、製法及び導電性粒子の構成が異なる複数の異方性導電フィルムを用意し、各異方性導電フィルムを用いてガラス基板上にＩＣを接続した接続体サンプルを製造した。そして各接続体サンプルについて、導通抵抗（Ω）及び端子間のショート割合（ｐｐｍ）を求めた。
　実施例及び比較例に係る異方性導電フィルムは、バインダー樹脂として、
フェノキシ樹脂（ＹＰ‐５０、新日鉄住金化学株式会社製）　　６０質量部
エポキシ樹脂（ｊＥＲ８２８　三菱化学株式会社製）　　　　　４０質量部
カチオン系硬化剤（ＳＩ‐６０Ｌ　三新化学工業株式会社製）　　２質量部
を配合した樹脂組成物を用いた。
　実施例及び比較例に係る異方性導電フィルムは、これら樹脂組成物をトルエンにて固形分５０％になるように調整した混合溶液を作成し、厚さ５０μｍのＰＥＴフィルム上に塗布した後、８０℃オーブンにて５分間乾燥した。これにより、厚さ２０μｍのバインダー樹脂を有する異方性導電フィルムを得た。
　また、実施例及び比較例に係る異方性導電フィルムは、導電性粒子として、ＡＵＬ７０４（樹脂コアＡｕメッキ粒子、平均粒子径：４μｍ　積水化学工業株式会社製）を用いた。
　ガラス基板としては、ＩＣチップのパターンに対応したアルミ配線パターンが形成されたガラス基板（商品名：１７３７Ｆ、コーニング社製、サイズ：５０ｍｍ×３０ｍｍ、厚さ：０．５ｍｍ）を用いた。
　導通抵抗（Ω）の測定に用いる接続体サンプルは、このガラス基板上に、実施例及び比較例に係る異方性導電フィルムを配置し、異方性導電フィルム上にＩＣチップ（寸法：１．８ｍｍ×２０．０ｍｍ、厚さ：０．５ｍｍ、金バンプサイズ：３０μｍ×８５μｍ、バンプ高さ：１５μｍ、ピッチ：５０μｍ）を配置し、加熱押圧することにより、ＩＣチップとアルミ配線パターンガラス基板とを接続した。圧着条件は、１８０℃、８０ＭＰａ、５ｓｅｃとした。
　また、端子間のショート割合（ｐｐｍ）の測定に用いる接続体サンプルは、このガラス基板上に、実施例及び比較例に係る異方性導電フィルムを配置し、異方性導電フィルム上にＩＣチップ（寸法：１．５ｍｍ×１３．０ｍｍ、厚さ：０．５ｍｍ、金バンプサイズ：２５μｍ×１４０μｍ、バンプ高さ：１５μｍ、ピッチ：７．５μｍ）を配置し、加熱押圧することにより、ＩＣチップとアルミ配線パターンガラス基板とを接続した。圧着条件は、１８０℃、８０ＭＰａ、５ｓｅｃとした。
　［実施例１］
　実施例１に係る異方性導電フィルムの製造工程は、ＰＥＴフィルムの一面に形成されたバインダー樹脂に、導電性粒子を所定のパターンに配列させた後、当該バインダー樹脂の導電性粒子が配列された面を剥離処理されたＰＥＴフィルムによってラミネートすることにより、バインダー樹脂中に押し込むことにより製造した。
　導電性粒子の配列は、バインダー樹脂が設けられたＰＥＴフィルムを支持する導電性の支持板と、支持板に支持されたＰＥＴフィルムのバインダー樹脂と対峙して配置され、導電性粒子の配列パターンに応じたパターンに配列された貫通孔が複数形成された配列板と、配列板の上方に配置され、導電性粒子に電圧を印加しながら液体とともに帯電した導電性粒子を噴霧するスプレーを用いた（図３参照）。
　そして、スプレーと、支持板との間に電圧を印加しながら、スプレーにより電荷が帯電された導電性粒子を水とともに噴霧する。噴出した導電性粒子は、静電気により、均一に分散するとともに配列板の貫通孔を通過し、反対の極性に印加されている支持板に支持されたＰＥＴフィルム上のバインダー樹脂の表面に、貫通孔の配列パターンに応じたパターンで付着した。
　その後、ラミネートロールによって、剥離処理されたＰＥＴフィルムをバインダー樹脂の表面にラミネートすることにより、導電性粒子３をバインダー樹脂中に押し込み異方性導電フィルムを得た。
　この異方性導電フィルムを、ガラス基板に形成されたアルミ配線パターンの接続端子の並列方向を長手方向として、複数の接続端子上にわたって貼りつけた。
　ここで、実施例１では、導電性粒子の表面に絶縁皮膜（ポリメチルメタクリレート）を、導電性粒子の平均粒子径（４μｍ）の０．１％の厚さで形成した。
　［実施例２］
　実施例２では、導電性粒子の表面に形成した絶縁皮膜の厚さを、導電性粒子の平均粒子径（４μｍ）の１０％とした他は、実施例１と同一の条件とした。
　［実施例３］
　実施例３では、導電性粒子の表面に形成した絶縁皮膜の厚さを、導電性粒子の平均粒子径（４μｍ）の５０％とした他は、実施例１と同一の条件とした。
　［比較例１］
　比較例１では、従来通りの製法で異方性導電フィルムを得た。すなわち、上述したバインダー樹脂中に導電性粒子（ＡＵＬ７０４）を分散した樹脂組成物をＰＥＴフィルム上に塗布、乾燥することによりフィルム状に成形した異方性導電フィルムを得た。比較例１に係る異方性導電フィルムは、バインダー樹脂中に導電性粒子がランダムに配置されている。
　なお、比較例１では、導電性粒子の表面に形成した絶縁皮膜の厚さを、導電性粒子の平均粒子径（４μｍ）の１０％とした。
　この異方性導電フィルムを、ガラス基板に形成されたアルミ配線パターンの接続端子の並列方向を長手方向として、複数の接続端子上にわたって貼りつけた。
　［比較例２］
　比較例２では、１００μｍ無延伸共重合ポリプロピレンフィルム上にアクリルポリマーを塗布、乾燥することにより粘着剤層を形成した。この粘着材層上に導電性粒子（ＡＵＬ７０４）を一面に充填し、エアーブローにより粘着剤に到達していない導電性粒子を排除することにより、充填率６０％の単層導電性粒子層を形成した。
　次に、この導電性粒子が固定されたポリプロピレンフィルムを、試験用二軸延伸装置を用いて、１３５℃で、縦横共に１０％／秒の比率で２．０倍まで延伸し、徐々に室温まで冷却し、配列シートを得た。
　次に、配列シートの導電性粒子側に、バインダー樹脂が塗布されたＰＥＴフィルム（転写フィルム）を重ね、６０℃、０．３ＭＰａの条件でラミネートを行って導電性粒子をバインダー樹脂に埋め込んだ後、ポリプロピレンフィルムと粘着剤を剥離した。その後、実施例１と同様に、ＰＥＴフィルムに第２のＰＥＴフィルムが貼り合わされることにより、異方性導電フィルムを得た。
　この異方性導電フィルムを、ガラス基板に形成されたアルミ配線パターンの接続端子の並列方向を長手方向として、複数の接続端子上にわたって貼りつけた。
　なお、比較例２では、導電性粒子の表面に形成した絶縁皮膜の厚さを、導電性粒子の平均粒子径（４μｍ）の１０％とした。
　［比較例３］
　比較例３では、導電性粒子の表面に形成した絶縁皮膜の厚さを、導電性粒子の平均粒子径（４μｍ）の０．０５％とした他は、実施例１と同一の条件とした。
　［比較例４］
　比較例４では、導電性粒子の表面に形成した絶縁皮膜の厚さを、導電性粒子の平均粒子径（４μｍ）の８０％とした他は、実施例１と同一の条件とした。
　これら各実施例及び比較例に係る異方性導電フィルムを用いてガラス基板上にＩＣを接続した接続体サンプルを製造した。そして各接続体サンプルについて、導通抵抗（Ω）及び端子間のショート割合（ｐｐｍ）を求めた。結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１に示すように、実施例１～３は、いずれもＩＣチップとガラス基板に形成された接続端子との間の導通抵抗が０．５Ω以下と低く、かつ端子間のショート割合も１ｐｐｍ以下であった。
　一方、比較例１では、導通抵抗は０．２Ωと低いものの、端子間のショート割合が３０００ｐｐｍと多かった。同様に、比較例２では、導通抵抗は０．２Ωと低いものの、端子間のショート割合が３０００ｐｐｍと多く、比較例３でも導通抵抗は０．２Ωと低いものの、端子間のショート割合が１３０ｐｐｍと多かった。また、比較例４では、端子間のショート割合は１ｐｐｍ以下と低かったものの、導通抵抗が２．０Ωと高くなった。
　これは、実施例１～３では、本発明に係る製造工程を用いて製造された異方性導電フィルムを用いているため、導電性粒子が配列板１１の貫通孔１２のパターンに応じたパターンで均等に分散配置され、接続端子の微小化、及び接続端子間の狭小化に対しても、高い粒子捕捉率を維持し、かつ粒子の凝集が防止され狭小化された端子間における短絡を防止することができたことによる。
　一方、比較例１では、導電性粒子をバインダー樹脂中にランダムに分散させていることから、バインダー樹脂中に導電性粒子が密集する箇所や分散する箇所が生じ、狭小化された隣接端子間において導電性粒子が連結し、３０００ｐｐｍと、端子間ショートが頻発した。
　また、比較例２においても、２軸延伸によって導電性粒子間を離す方法では、すべての導電性粒子が離間するわけではなく、複数個の導電性粒子が連結する粒子凝集が残存し、狭小化された隣接端子間における端子間ショートが３００ｐｐｍで発生し、完全に防ぐことはできなかった。
　また、比較例３では、導電性粒子の表面に形成した絶縁皮膜の膜厚が、導電性粒子の平均粒子径の０．１％に満たないため、スプレーから噴出された後、バインダー樹脂の表面に付着する前に帯電性が落ちしてしまい、これにより導電性粒子がランダムに飛散し、また、一つの貫通孔に複数の導電性粒子が通過する等、均等に分散配置されなかった。このため、比較例３においても、複数個の導電性粒子が連結する粒子凝集が発生し、狭小化された隣接端子間における端子間ショートが１３０ｐｐｍで発生し、完全に防ぐことはできなかった。
　また、比較例４では、導電性粒子の表面に形成した絶縁皮膜の膜厚が、導電性粒子の平均粒子径の８０％と厚くなり、接続端子間に挟持されたときに厚い絶縁皮膜が導通性を阻害してしまった。このため、比較例４では、帯電性は良好で隣接する端子間のショートは１ｐｐｍと良好であったものの、接続端子間の導通抵抗が２．０Ωと高くなった。
　これより、導電性粒子の表面に形成する絶縁皮膜の厚さは、導電性粒子の粒径の０．１％以上、５０％以下とすることが好ましいことが分かる。
１　異方性導電フィルム、２　バインダー樹脂、３　導電性粒子、３ａ　絶縁皮膜、４　第１のベースフィルム、５　第２のベースフィルム、６　巻取リール、１０　支持板、１１　配列板、１２　貫通孔、１３　スプレー、２１　ラミネートロール、２２　リジッド基板、２３　接続端子

Claims (11)

  1. 　一面に接着剤層が形成された第１のベースフィルムを支持する導電性の支持板と、
    　上記支持板に支持された上記第１のベースフィルムの上記接着剤層と対峙して配置され、導電性粒子の配列パターンに応じたパターンに配列された貫通孔が複数形成された配列板と、
    　上記配列板の上記支持板と対峙する側と反対側に配置され、導電性粒子に電圧を印加しながら液体とともに噴霧するスプレーとを有し、
    　上記スプレーと、上記第１のベースフィルムの上記接着剤層が形成された面と反対側の面を支持する上記支持板との間に電圧を印加しながら、上記スプレーより電荷が帯電された上記導電性粒子を液体とともに噴霧し、
    　上記配列板の上記貫通孔を通過した上記導電性粒子を、上記貫通孔の配列パターンで上記接着剤層に配列させる工程を有する導電性接着フィルムの製造方法。
  2. 　上記導電性粒子は、表面が絶縁材料によって被覆されている請求項１記載の導電性接着フィルムの製造方法。
  3. 　上記導電性粒子の表面を被覆する絶縁皮膜の厚みは、上記導電性粒子の粒子径の０．１～５０％である請求項２記載の導電性接着フィルムの製造方法。
  4. 　上記配列板は、帯電が防止されている請求項１～３のいずれか１項に記載の導電性接着フィルムの製造方法。
  5. 　上記配列板に形成された上記貫通孔の径は、上記導電性粒子径の１２０～２００％である請求項１～３のいずれか１項に記載の導電性接着フィルムの製造方法。
  6. 　上記支持板はロール状に形成され、上記ベースフィルムを搬送しながら上記接着剤層への上記導電性粒子の配列を連続して行う請求項１～３のいずれか１項に記載の導電性接着フィルムの製造方法。
  7. 　上記接着剤層に上記導電性粒子が配列された後、上記接着剤層の上に第２のベースフィルムがラミネートされる請求項１～３のいずれか１項に記載の導電性接着フィルムの製造方法。
  8. 　ベースフィルムと、
    　上記ベースフィルム上に積層されたバインダー樹脂と、
    　上記バインダー樹脂に、所定の配列パターンで、規則的に分散配置された導電性粒子とを備え、
    　複数の上記導電性粒子のうち、表面に擦過傷が発生しているものが粒子数全体の０．５％以上、３０％以内である導電性接着フィルム。
  9. 　複数の上記導電性粒子の凝集体が、粒子数全体の１５％以内である請求項８記載の導電性接着フィルム。
  10. 　上記請求項１～７のいずれか１項に記載の導電性接着フィルムの製造方法を用いて製造された請求項８又は請求項９記載の導電性接着フィルム。
  11. 　導電性粒子が配列された異方性導電フィルムによって複数並列された端子同士が接続された接続体の製造方法において、
    　上記異方性導電フィルムは、
    　一面に接着剤層が形成されたベースフィルムを支持する導電性の支持板と、
    　上記支持板に支持された上記ベースフィルムの上記接着剤層と対峙して配置され、導電性粒子の配列パターンに応じたパターンに配列された貫通孔が複数形成された配列板と、
    　上記配列板の上方に配置され、導電性粒子に電圧を印加しながら液体とともに噴霧するスプレーとを有し、
    　上記スプレーと、上記接着剤層を上に向けた状態で上記ベースフィルムを支持する上記支持板との間に電圧を印加しながら、上記スプレーより電荷が帯電された上記導電性粒子を液体とともに噴霧し、
    　上記配列板の上記貫通孔を通過した上記導電性粒子を、上記貫通孔の配列パターンで上記接着剤層に配列させることにより製造される接続体の製造方法。
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