WO2013084953A1 - 透光性硬質基板積層体の製造方法 - Google Patents

透光性硬質基板積層体の製造方法 Download PDF

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WO2013084953A1
WO2013084953A1 PCT/JP2012/081545 JP2012081545W WO2013084953A1 WO 2013084953 A1 WO2013084953 A1 WO 2013084953A1 JP 2012081545 W JP2012081545 W JP 2012081545W WO 2013084953 A1 WO2013084953 A1 WO 2013084953A1
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hard substrate
acrylate
meth
laminate
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淳一郎 武間
賢司 田中
啓之 栗村
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電気化学工業株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a method for producing a translucent hard substrate laminate, and more particularly to a method for producing a plate glass laminate for producing protective glass for a display element.
  • Display devices of various electronic devices such as TVs, notebook computers, car navigation systems, calculators, mobile phones, electronic notebooks, and PDAs (Personal Digital Assistants) include liquid crystal displays (LCD), organic EL displays (OELD), electroluminescent displays ( Display elements such as ELD), field emission displays (FED), and plasma displays (PDP) are used. And in order to protect a display element, it is common to install the plate glass product for protection facing a display element.
  • LCD liquid crystal displays
  • OELD organic EL displays
  • ELD electroluminescent displays
  • FED field emission displays
  • PDP plasma displays
  • This flat glass product is obtained by processing a flat glass into a size and shape suitable for each display device. In order to meet the price level required in the market, it is possible to process a large amount of flat glass products with high production efficiency. Desired.
  • Patent Documents 1 and 2 disclose a technique for realizing a high production rate by laminating and processing sheet glass products in which circuits and the like are built. At the time of this lamination, it is necessary to closely superimpose the circuit parts built in each plate glass product, so that a high degree of positioning is required, and further, it is necessary to prevent the occurrence of displacement after superposition.
  • Patent Document 1 when each sheet glass product is overlaid, after performing a temporary light irradiation (temporary fastening) along the outer periphery of the sheet glass product, a certain number of sheet glass products are overlaid to form a laminate, A technique is described in which main irradiation of light (main bonding) is performed on the laminate to obtain a laminate.
  • Patent Document 2 describes a technique for obtaining a laminated body by performing main bonding every time sheet glass products are stacked one by one, and repeating this until reaching a certain number of sheets, instead of performing temporary bonding. .
  • the glass sheet products are laminated and processed together.
  • some glass sheet products do not require a high degree of positioning when laminating the cover glass.
  • advanced positioning and temporary fastening are performed as in the technique described in Patent Document 1, or one after another, after advanced positioning as in the technique described in Patent Document 2. There is no need to perform sheet stacking.
  • the present inventor has intensively studied to solve the above-mentioned problems. From the viewpoint of realizing both improvement in productivity of plate glass and further improvement in production efficiency, the composition of the fixed substance and the fixed substance of the composition are used. The present invention has been completed by finding that there is room for improvement in the processing-peeling procedure when using.
  • the present invention completed on the basis of the above knowledge, in one aspect, 1) preparing a first translucent hard substrate; 2) preparing a second translucent hard substrate; 3) A step of applying a photocurable sticking agent to the first surface of the first translucent hard substrate and / or the first surface of the second translucent hard substrate; 4) The process of making the 1st surface of a 1st translucent hard substrate and the 1st surface of a 2nd translucent hard substrate oppose so that both surfaces may become parallel, 5) Applying pressure to the first surface of the first translucent hard substrate and the first surface of the second translucent hard substrate while maintaining the parallel state to form a laminate And a process of 6) Steps 2) to 5) are repeated at least once with the light-transmitting hard substrate laminate as the first light-transmitting hard substrate, and at least three light-transmitting hard substrates are bonded together.
  • a process for producing a light-transmitting hard substrate laminate comprising a step of simultaneously performing a pressure treatment from one or both outermost surfaces of the laminate and a light irradiation treatment to the fixing agent of the laminate for at least a predetermined time. It is.
  • step (5) After forming the laminate in step (5), or at least one timing between step (6) and step (7), 5 ′) Light is applied to a part of the fixing agent spread between the light-transmitting hard substrates, or the entire fixing agent is irradiated with light having a lower energy than in the step (7). Then, a step of forming the temporarily fixed translucent hard substrate laminate is performed.
  • step (7) is performed by irradiating light toward the surface of the second light-transmitting hard substrate.
  • the fixing agent contains a particulate material.
  • the amount of light irradiated in the step (7) is measured by an integrating illuminometer using a 365 nm light receiver, it is in the range of 100mJ / cm 2 ⁇ 5000mJ / cm 2.
  • the obtained laminate is Roll press.
  • the light-transmitting hard substrate is a plate glass for cover glass.
  • an uncured adhesive agent is provided between the step (8) and the step (10) toward the side surface of the divided translucent hard substrate laminate. Irradiation with light for curing.
  • the translucent hard substrate laminate after shape processing is immersed in warm water to soften the adhesive in a film shape. Including that.
  • the step (10) further includes the step of immersing the translucent hard substrate laminate after shape processing in warm water before the surface of the laminate is immersed. And / or irradiating light from the side.
  • the present invention includes a translucent hard substrate laminate produced by a method for producing a translucent hard substrate laminate.
  • a particulate material is further contained in addition to (A) to (C).
  • (E) a thermally expandable microcapsule is further contained in addition to (A) to (C).
  • (F) an organic peroxide and (G) a decomposition accelerator are further contained.
  • the content of (B) monofunctional (meth) acrylate is 40 to 40 parts in 100 parts by mass of the total amount of (A) and (B). 80 parts by mass.
  • the content of (C) the photopolymerization initiator is 0. 0 parts by mass relative to 100 parts by mass of the total amount of (A) and (B). 1 to 20 parts by mass.
  • the light-transmitting hard substrates when producing the light-transmitting hard substrate laminate, are bonded to each other.
  • (D) granular material is further contained.
  • (E) a thermally expandable microcapsule is further contained.
  • the content of (B) monofunctional (meth) acrylate is 40 to 40 parts in 100 parts by mass of the total amount of (A) and (B). 80 parts by mass.
  • a translucent hard substrate laminate can be manufactured with high productivity and high production efficiency.
  • the present invention can be suitably used, for example, in a method for mass-producing protective glass for display elements.
  • substrate It is a schematic diagram which shows the example of the lower surface of an upper stage. It is a schematic diagram which shows an example which provided the contact jig
  • a translucent hard substrate laminate In one embodiment of the method for producing a translucent hard substrate laminate according to the present invention, 1) preparing a first translucent hard substrate; 2) preparing a second translucent hard substrate; 3) A step of applying a photocurable sticking agent to the first surface of the first translucent hard substrate and / or the first surface of the second translucent hard substrate; 4) The process of making the 1st surface of a 1st translucent hard substrate and the 1st surface of a 2nd translucent hard substrate oppose so that both surfaces may become parallel, 5) Applying pressure to the first surface of the first translucent hard substrate and the first surface of the second translucent hard substrate while maintaining the parallel state to form a laminate And a process of 6) Steps 2) to 5) are repeated at least once with the light-transmitting hard substrate laminate as the first light-transmitting hard substrate, and at least three light-transmitting hard substrates are bonded together. Forming an optical hard substrate laminate; and 7) A step of simultaneously performing a pressure treatment from one or both of the outermost surfaces of the laminate and a light
  • a translucent hard substrate to be processed is prepared.
  • the light-transmitting hard substrate plate glass (tempered plate glass, material plate glass, especially cover glass on which no electrode or circuit is formed), sapphire substrate, quartz substrate, plastic substrate, magnesium fluoride substrate, etc.
  • the glass include tempered glass. Not particularly limited on the size of the light-transmitting hard substrate, but typically have a 2 degree of area 10000 ⁇ 250000mm, having a thickness of about 0.1 ⁇ 2 mm.
  • Each translucent hard substrate is generally the same size.
  • a photo-curable fixing agent is applied to the first surface of the first translucent hard substrate and / or the first surface of the second translucent hard substrate.
  • a photo-curable sticking agent is a sticking agent that hardens when irradiated with light such as visible light or ultraviolet light, and softens when heated to a high temperature.
  • the photo-curable sticking agent may be applied to the bonding surface of either one of the light-transmitting hard substrates, but from the viewpoint of improving adhesiveness, it should be applied to the bonding surfaces of both of the light-transmitting hard substrates. Is preferred.
  • photo-curable fixing agent suitably used in the present invention, (A) a polyfunctional (meth) acrylate, (B) a monofunctional (meth) acrylate, and (C) an adhesive containing a photopolymerization initiator.
  • a composition a polyfunctional (meth) acrylate, (B) a monofunctional (meth) acrylate, and (C) an adhesive containing a photopolymerization initiator.
  • (A) As a polyfunctional (meth) acrylate two or more (meth) acryloylated polyfunctional (meth) acrylate oligomer / polymer or two or more (meth) acryloyl groups at the oligomer / polymer terminal or side chain Polyfunctional (meth) acrylate monomers having can be used.
  • 1,2-polybutadiene terminated urethane (meth) acrylate for example, “TE-2000”, “TEA-1000” manufactured by Nippon Soda Co., Ltd.
  • hydrogenated product thereof for example, “TEAI-1000” manufactured by Nippon Soda Co., Ltd.
  • 1,4-polybutadiene terminated urethane (meth) acrylate eg “BAC-45” manufactured by Osaka Organic Chemical Co., Ltd.
  • polyisoprene terminated (meth) acrylate for example, “UV-2000B”, “UV-3000B”, “UV-7000B” manufactured by Nippon Synthetic Chemical Co., Ltd.
  • polyester-based urethane (meth) acrylate and / or polyether-based urethane (meth) acrylate is preferable, and polyester-based urethane (meth) acrylate is more preferable.
  • the urethane (meth) acrylate is a reaction between a polyol compound (hereinafter represented by X), an organic polyisocyanate compound (hereinafter represented by Y), and a hydroxy (meth) acrylate (hereinafter represented by Z).
  • X polyol compound
  • Y organic polyisocyanate compound
  • Z hydroxy (meth) acrylate
  • polyol compound (X) examples include ethylene glycol, diethylene glycol, triethylene glycol, tetraethylene glycol, polyethylene glycol, propylene glycol, dipropylene glycol, polypropylene glycol, butylene glycol, 1,4-butanediol, polybutylene glycol, 1, 5-pentanediol, 1,6-hexanediol, 1,8-octanediol, 1,9-nonanediol, 3-methyl-1,5-pentanediol, 2,4-diethyl-1,5-pentanediol, 2,2-butylethyl-1,3-propanediol, neopentyl glycol, cyclohexanedimethanol, hydrogenated bisphenol A, polycaprolactone, trimethylolethane, trimethylolpropane, poly At least polyhydric alcohols such as limethylolpropane, pen
  • organic polyisocyanate compound (Y) is not particularly limited.
  • aromatic, aliphatic, cycloaliphatic, and alicyclic polyisocyanates can be used.
  • Isocyanate (TDI), diphenylmethane diisocyanate (MDI), hydrogenated diphenylmethane diisocyanate (H-MDI), polyphenylmethane polyisocyanate (crude MDI), modified diphenylmethane diisocyanate (modified MDI), hydrogenated xylylene diisocyanate (H-XDI) ), Xylylene diisocyanate (XDI), hexamethylene diisocyanate (HMDI), trimethylhexamethylene diisocyanate (TMXDI), tetramethylxylylene diisocyanate (m-TMXDI), isophorone diisocyanate Polyisocyanates such as nate (IPDI), norbornene diisocyanate (NBDI), 1,3-bis (isocyanatomethyl) cyclohexane (H6XDI), trimer compounds of these polyisocyanates, reaction products of these polyiso
  • H-XDI hydrogenated xylylene diisocyanate
  • IPDI isophorone diisocyanate
  • Z examples include 2-hydroxyethyl (meth) acrylate, 2-hydroxypropyl (meth) acrylate, 2-hydroxybutyl (meth) acrylate, 2-hydroxyethyl acryloyl phosphate, and 4-butyl.
  • the weight average molecular weight of the polyfunctional (meth) acrylate oligomer / polymer is preferably 7000 to 60000, more preferably 13000 to 40000.
  • the weight average molecular weight was obtained by preparing a calibration curve with commercially available standard polystyrene using tetrahydrofuran as a solvent and using GPC system (SC-8010 manufactured by Tosoh Corporation) under the following conditions.
  • bifunctional (meth) acrylate monomer examples include 1,3-butylene glycol di (meth) acrylate, 1,4-butanediol di (meth) acrylate, 1,6-hexanediol di (meth) acrylate, 1,9- Nonanediol di (meth) acrylate, neopentyl glycol di (meth) acrylate, dicyclopentanyl di (meth) acrylate, 2-ethyl-2-butyl-propanediol di (meth) acrylate, neopentyl glycol modified trimethylolpropane Di (meth) acrylate, stearic acid-modified pentaerythritol di (meth) acrylate, polypropylene glycol di (meth) acrylate, 2,2-bis (4- (meth) acryloxydiethoxyphenyl) propane, 2,2-bis (4- (meth) acryl Propoxy phenyl
  • Examples of the trifunctional (meth) acrylate monomer include trimethylolpropane tri (meth) acrylate and tris [(meth) acryloxyethyl] isocyanurate.
  • Examples of tetrafunctional or higher functional (meth) acrylate monomers include dimethylolpropane tetra (meth) acrylate, pentaerythritol tetra (meth) acrylate, pentaerythritol ethoxytetra (meth) acrylate, dipentaerythritol penta (meth) acrylate, or dipenta Examples include erythritol hexa (meth) acrylate. Of these, dicyclopentanyl di (meth) acrylate is preferred.
  • (A) 1 or more types in the group which consists of a polyfunctional (meth) acrylate oligomer / polymer and a bifunctional (meth) acrylate monomer are preferable, and a polyfunctional (meth) acrylate oligomer / polymer and a bifunctional (meta) It is more preferable to use an acrylate monomer in combination.
  • a polyfunctional (meth) acrylate oligomer / polymer and a bifunctional (meth) acrylate monomer are used in combination, the mixing ratio is 100 parts by mass in total of the polyfunctional (meth) acrylate oligomer / polymer and the bifunctional (meth) acrylate monomer.
  • polyfunctional (meth) acrylate oligomer / polymer: bifunctional (meth) acrylate monomer 10 to 90:90 to 10 is preferable, and 30 to 70:70 to 30 is more preferable.
  • Monofunctional (meth) acrylate monomers include methyl (meth) acrylate, ethyl (meth) acrylate, propyl (meth) acrylate, butyl (meth) acrylate, 2-ethylhexyl (meth) acrylate, isooctyl (meth) acrylate , Isodecyl (meth) acrylate, lauryl (meth) acrylate, stearyl (meth) acrylate, phenyl (meth) acrylate, cyclohexyl (meth) acrylate, dicyclopentanyl (meth) acrylate, dicyclopentenyl (meth) acrylate, dicyclo Pentenyloxyethyl (meth) acrylate, isobornyl (meth) acrylate, methoxylated cyclodecatriene (meth) acrylate, 2-hydroxyethyl (meth) acrylate, 2-hydroxy
  • maleic acid and fumaric acid can be used.
  • phenol (ethylene oxide 2 mol modified) (meth) acrylate, 2- (1,2-cyclohexacarboximido) ethyl (meth) acrylate and 2-hydroxy-3-phenoxypropyl (meth) acrylate Preferably, one or more members selected from the group consisting of phenol (ethylene oxide 2-mol modified) (meth) acrylate, 2- (1,2-cyclohexacarboximido) ethyl (meth) acrylate and / or 2-hydroxy- More preferably, 3-phenoxypropyl (meth) acrylate is used in combination.
  • Phenol (ethylene oxide 2 mol modified) (meth) acrylate: 2- (1,2-cyclohexacarboximido) ethyl (meth) acrylate and / or 2-hydroxy-3 in a mass ratio in a total of 100 parts by mass of acrylate -Phenoxypropyl (meth) acryl Over preparative 10-90: 90-10 is preferred, 30-45: 70-55 is more preferable.
  • (A) If the polyfunctional (meth) acrylate is 5 parts by mass or more, there is no fear that the initial adhesiveness is lowered, and if it is 95 parts by mass or less, releasability can be secured.
  • the cured fixing agent is peeled off into a film by being immersed in warm water.
  • the content of (B) monofunctional (meth) acrylate is more preferably 40 to 80 parts by mass in 100 parts by mass of the total amount of (A) and (B).
  • the photopolymerization initiator is blended for sensitization with visible light or ultraviolet active light to promote photocuring of the resin composition, and various known photopolymerization initiators can be used. . Specifically, benzophenone or a derivative thereof; benzyl or a derivative thereof; anthraquinone or a derivative thereof; benzoin; a benzoin derivative such as benzoin methyl ether, benzoin ethyl ether, benzoin propyl ether, benzoin isobutyl ether, or benzyl dimethyl ketal; diethoxyacetophenone, 4 Acetophenone derivatives such as t-butyltrichloroacetophenone; 2-dimethylaminoethyl benzoate; p-dimethylaminoethyl benzoate; diphenyl disulfide; thioxanthone or derivatives thereof; camphorquinone; 7,7-dimethyl-2,3-dioxobicycl
  • a photoinitiator can be used 1 type or in combination of 2 or more types.
  • One or more of the group consisting of [2-hydroxy-ethoxy] -ethyl ester are preferred.
  • the content of the photopolymerization initiator is preferably 0.01 to 30 parts by mass, more preferably 0.1 to 20 parts by mass with respect to 100 parts by mass in total of (A) and (B). Most preferred is 5 to 15 parts by mass, and even more preferred is 1 to 8 parts by mass. If it is 0.1 mass part or more, the effect of hardening acceleration
  • the photocurable sticking agent preferably contains a particulate substance (D) that does not dissolve in the sticking agent components (A), (B), and (C).
  • the material of the particulate material (D) may be either generally used organic particles or inorganic particles.
  • the organic particles include polyethylene particles, polypropylene particles, crosslinked polymethyl methacrylate particles, and crosslinked polystyrene particles.
  • Inorganic particles include ceramic particles such as glass, silica, alumina, and titanium. In these, an organic particle is preferable and 1 or more types in the group which consists of bridge
  • grains are more preferable.
  • the granular material (D) is preferably spherical from the viewpoint of improving processing accuracy, that is, controlling the film thickness of the adhesive.
  • the average particle diameter of the particulate material (D) by laser method is preferably in the range of 20 to 200 ⁇ m.
  • a more preferable average particle diameter (D50) is 35 to 150 ⁇ m, more preferably 50 to 120 ⁇ m, from the viewpoint of peelability and dimensional accuracy.
  • the particle size distribution is measured by a laser diffraction type particle size distribution measuring device.
  • the amount of the granular material (D) used is preferably 0.01 to 20 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the total amount of (A) and (B), from the viewpoint of adhesiveness, processing accuracy, and peelability. More preferred is 1 to 10 parts by mass, and most preferred is 0.2 to 6 parts by mass.
  • the photocurable sticker further contains (E) a thermally expandable microcapsule.
  • the thermally expandable microcapsules are organic thermally expandable particles in which an organic solvent is encapsulated with an organic material (polymer).
  • the organic solvent for the inner shell include organic solvents such as isobutane, pentane, petroleum ether, hexane, octane, and isooctane, and the organic material (polymer) for the outer shell includes vinylidene chloride, acrylonitrile, and acrylate.
  • thermoplastic resins made of methacrylic acid esters and the like.
  • the organic material (polymer) of the outer shell is softened by heating, the organic solvent of the inner shell is gasified, the volume expands, for example, 5 to 250 times, and peelability is exhibited. Thereby, peeling of the substrates fixed with the photocuring fixing agent can be promoted.
  • the use amount of the thermally expandable microcapsule is 0 with respect to the total amount of 100 parts by mass of (A) and (B) from the viewpoint of the balance between the above-described peeling promotion effect and sufficient adhesive force. 0.1 to 29.9 parts by mass, preferably 1 to 15 parts by mass, and more preferably 1.5 to 10 parts by mass.
  • the average particle diameter of the thermally expandable microcapsule is 5 to 100 ⁇ m, preferably 5 to 50 ⁇ m, more preferably 8 to 20 ⁇ m. If the average particle size is too small, the releasability may be reduced. On the other hand, if the average particle size is too large, the adhesive strength of the composition before peeling may be reduced. Excellent balance.
  • the foaming start temperature is preferably 70 ° C to 130 ° C, more preferably 75 ° C to 100 ° C. If the foaming start temperature is too low, the heat-expandable microcapsule expands due to processing heat during processing of the member, making it difficult to obtain dimensional accuracy. By setting the foaming start temperature within this range, the balance between dimensional accuracy and peelability is excellent.
  • the photocurable fixing agent may contain (F) an organic peroxide and (G) a decomposition accelerator. Thereby, sclerosis
  • Organic peroxides include diacyl peroxides such as lauroyl peroxide and benzoyl peroxide, t-butylperoxy-3,5,5-trimethylhexanoate, cumylperoxyneodecanoate, hexyl Alkyl such as peroxybivalate, t-butyl peroxyisobutyrate, t-butyl peroxybivalate, t-butyl peroxyacetate, t-butyl peroxybenzoate, tertiary butyl peroxy-2-ethylhexanate Peroxyesters, diisopropyl peroxydicarbonate, di-2-ethylhexyl peroxydicarbonate, dinormalpropyl peroxydicarbonate, bis (4-tertiarybutylcyclohexyl) peroxydicarbonate, di-2-ethyl Peroxydicarbonates such as xylethylperoxydicarbonate, dim
  • the amount of the organic peroxide used is preferably 0.01 to 10 parts by weight, more preferably 0.05 to 5 parts by weight, based on 100 parts by weight of the total amount of (A) and (B). Most preferred is 1 to 3 parts by mass. If it is 0.01 mass part or more, sclerosis
  • the decomposition accelerator As the decomposition accelerator, a decomposition accelerator that accelerates the decomposition of the organic peroxide is preferable.
  • the following is mentioned as a decomposition accelerator which accelerates
  • examples of the decomposition accelerator include organic acid metal salts and organic metal chelates.
  • organic acid metal salts and organic metal chelates include cobalt naphthenate, copper naphthenate, manganese naphthenate, cobalt octenoate, copper octenoate, manganese octenoate, cobalt octylate, copper acetylacetonate, and titanium acetylacetonate.
  • cobalt octylate and / or vanadyl acetylacetonate are preferable, and cobalt octylate is most preferable.
  • Other decomposition accelerators include thiourea derivatives, mercaptobenzimidazoles, amines and the like. These (G) decomposition accelerators can use 1 type (s) or 2 or more types.
  • the amount of the (G) decomposition accelerator used is preferably 0.01 to 10 parts by mass, more preferably 0.05 to 5 parts by mass with respect to 100 parts by mass in total of (A) and (B). Most preferred is 3 to 3 parts by weight. If it is 0.01 mass part or more, sclerosis
  • the photocurable adhesive containing (F) an organic peroxide and (G) a decomposition accelerator is typically provided as a two-component composition.
  • the two-component type it is preferable that all the essential components of the photocurable adhesive are not mixed during storage, and the photocurable adhesive is stored separately in the first agent and the second agent. In this case, it can be used as a two-part photocurable adhesive by applying both agents simultaneously or separately to a member and contacting and curing.
  • the first agent contains at least (F) an organic peroxide and the second agent contains at least (G) a decomposition accelerator.
  • the photopolymerization initiator may be contained in one or both of the first agent and the second agent.
  • the composition can be cured only by mixing two agents.
  • an organic peroxide and (G) a decomposition accelerator may be used in combination for the lamination of the hard substrate 11 having no light transmissivity, instead of (C) the photopolymerization initiator.
  • polymerization inhibitors include methyl hydroquinone, hydroquinone, 2,2-methylene-bis (4-methyl-6-tertiary butylphenol), catechol, hydroquinone monomethyl ether, monotertiary butyl hydroquinone, 2,5-ditertiary butyl hydroquinone.
  • P-benzoquinone 2,5-diphenyl-p-benzoquinone, 2,5-ditertiarybutyl-p-benzoquinone, picric acid, citric acid, phenothiazine, tertiary butylcatechol, 2-butyl-4-hydroxyanisole and 2 , 6-ditertiary butyl-p-cresol and the like.
  • the amount of these polymerization inhibitors used is preferably 0.001 to 3 parts by mass, more preferably 0.01 to 2 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the total amount of (A) and (B). When the amount used is within this range, storage stability is ensured, and good adhesiveness is obtained without becoming uncured.
  • the photocurable fixing agent includes various elastomers such as acrylic rubber, urethane rubber, acrylonitrile-butadiene-styrene rubber, plasticizers, antioxidants, and the like that are generally used within a range that does not impair the object of the present invention.
  • Additives such as inorganic fillers, solvents, fillers, reinforcing materials, thickeners, dyes, pigments, flame retardants, silane coupling agents and surfactants may be used.
  • step (4) the first surface of the first translucent hard substrate and the first surface of the second translucent hard substrate are opposed to each other in parallel.
  • the light-transmitting hard substrates are opposed so that the light-transmitting hard substrates are exactly overlapped in the surface direction, for example, so that the light-transmitting hard substrates have a predetermined positional relationship in the surface direction.
  • the first surface of the first translucent hard substrate and the first surface of the second translucent hard substrate are subjected to pressure while maintaining the parallel state determined in the step (4). Is applied to form a laminate. Since a photo-curing fixing agent is used, both substrates are not completely bonded only by applying pressure. In this pressure treatment process, a substrate with a uniform thickness can be obtained by laminating the substrates in parallel. By roll pressing, the thickness accuracy after roll pressing is improved. To do. When the thickness accuracy is improved, troubles during shape processing are reduced. When only the roll press is performed without the pressure treatment, unevenness in the adhesive thickness is likely to occur.
  • the substrate may be greatly displaced during roll press, or the adhesive may not spread over the entire surface depending on the application pattern of the adhesive. Not only does the glass come into contact with each other at the part where the fixing agent does not spread, but also a part that is not bonded is generated. The part that is not bonded also causes chipping or cracking during shape processing, which causes a decrease in productivity.
  • the sticking agent easily spreads over the entire bonding surface at the time of roll pressing regardless of the application pattern of the sticking agent, and this problem can be reduced.
  • the adhesive spreads over the bonding surface with a certain thickness. If the amount of the applied sticking agent is too small, the sticking agent does not spread over the entire bonding surface, which causes bubbles to be generated on the bonding surface. When bubbles are generated, the positional accuracy is lowered. If the amount of the applied sticking agent is too large, the sticking agent leaks from the gap between the bonding surfaces. Even if the sticking agent leaks to some extent, it may be wiped off, and this is not a big problem, but if the amount is large, the sticking agent is wasted.
  • the pressure at the time of bonding is also related to the spread of the sticking agent. Therefore, it is desired to appropriately adjust the bonding pressure in addition to the amount of the fixing agent.
  • a method of using a bonding apparatus having a function of controlling a pressure when the light-transmitting hard substrates are bonded to each other can be considered.
  • the specific pressure and time for bonding may be appropriately set in consideration of the above.
  • the pressure is 10 g / cm 2 to 800 g / cm 2 , typically 100 g / cm 2 to 700 g / cm 2.
  • the time is 10 seconds to 5 minutes, typically 1 to 4 minutes. At this time, heating may be performed. However, since heating may cause the substrate to warp due to internal stress, heating is preferably not performed.
  • the thickness of the fixing agent itself.
  • a method for controlling the thickness there is a method of mixing a granular material into the fixing agent, as well as a function of controlling the height of the light-transmitting hard substrates when the light-transmitting hard substrates are bonded together.
  • a method using a bonding apparatus is conceivable.
  • step (6) steps (2) to (5) are repeated at least once with the light-transmitting hard substrate laminate obtained in step (5) as the first light-transmitting hard substrate.
  • substrate was bonded together is obtained.
  • step (7) Irradiating a part of the agent or irradiating the entire fixing agent with light having energy lower than that in the step (7), and performing the step (5 ′) of forming the temporarily fixed translucent hard substrate laminate. May be.
  • steps (2) to (5) in step (6) it is preferable to roll press the obtained laminate before that.
  • step (5) it is preferable to roll-press the light-transmitting light-transmitting hard substrate as described above.
  • the principle of the roll press is shown in FIG.
  • the roll press has at least a pair of rolls 41 installed in the vertical direction, and the substrate 42 sandwiched between the rolls 41 is fed forward by the rotation of the rolls. During this time, the substrate 42 receives pressure in the vertical direction. Since the substrates are brought into close contact with each other by the pressure treatment, the risk of misalignment while passing through the roll press is reduced, and when the temporary fixing of the step (5 ′) is further performed, Misalignment that may occur can be reduced more reliably, while the fluidity is maintained because the fixing agent is not cured.
  • the fixing agent flows appropriately and the thickness uniformity is improved. Since the substrates are bonded in parallel at the time of the pressure treatment, the uniformity of the thickness of the fixing agent is higher than that of roll pressing without pressure treatment. Excess adhesive will flow out of the perimeter of the substrate. Even when bubbles are generated between the substrates during the pressure treatment, the substrates can be removed while passing through the press.
  • the adhesive is weak because the hardened adhesive is controlled so as to be only at the outer periphery, and the roll press in the step (5) The hardened part can be broken. If breakage does not occur well, the light irradiation process in step (5 ') may not be performed uniformly on the entire outer periphery of the substrate, but light irradiation on the outer periphery may be performed intermittently. As a result, the fixing agent on the outer periphery of the substrate is divided into an uncured portion and a cured portion, and the cured portion is easily broken from the uncured portion as a starting point.
  • the apparatus itself for roll pressing is publicly known and does not require detailed explanation, in the present invention, it is desirable to determine the operating conditions in consideration of the following points.
  • the roll is longer than the width of the translucent hard substrate. This is because when a plurality of short rolls are arranged in the axial direction, a gap is generated between the rolls, and it becomes difficult to apply a uniform pressure across the width direction of the substrate.
  • the rolls are arranged in pairs so as to sandwich the bonded substrates from above and below, but if there is only one pair of rolls, the substrate is likely to warp, so two or more pairs (for example, two pairs, (3 pairs or 4 pairs) is preferably installed in the plate passing direction. From the viewpoint of preventing the substrate from warping, the roll is preferably not heated.
  • the roll press can be operated so that the linear pressure of the roll is 0.1 kN / m to 10 kN / m, typically 0.2 kN / m to 5 kN / m.
  • the clearance between the upper and lower rollers may be changed according to the number of bonded sheets.
  • the roll press can be operated at a feed rate of 100 to 800 mm / min, typically 150 to 700 mm / min.
  • silicone, urethane rubber, and the like are preferred because they do not damage the substrate, do not dissolve with the overflowing adhesive, and provide a desired thickness.
  • the translucent rigid substrate is It is conceivable to store it in a storage place or transport it to an irradiation device. In such a case, it is desired to prevent the displacement of the substrate during transportation and the leakage of the sticking agent during storage. Therefore, between the step (6) and the step (7), a part of the fixing agent is irradiated with light between the light-transmitting hard substrates and spread, or lower than the step (7). You may implement the process (6 ') which forms the temporarily fixed translucent hard board
  • both substrates By irradiating light to a part of the adhesive spread between both substrates, for example, the outer peripheral part, only the part is cured, and both light-transmitting hard substrates are attached with a relatively weak force. Can be matched. Temporary fastening is also useful for preventing positional displacement of the substrate during roll press.
  • the temporary fixing in the step (5 ') and the step (6') may be performed at at least one timing, and the light irradiation for temporary fixing may be performed from the side direction of the laminate to be irradiated.
  • the outer periphery should be a region with a certain amount of width, but it does not shift when exposed to the inside excessively.
  • the purpose of temporary fixing is reduced, and the irradiation time is lengthened, so that the production efficiency is lowered.
  • the outer peripheral portion irradiated for temporary fixing has a width of about 5 to 25 mm, more typically about 7 to 17 mm.
  • the outer peripheral part which irradiates light exists in the margin area
  • the light irradiation history of the part which forms a plate-shaped product can be made uniform, and distortion of the fixing agent is suppressed. As a result, it is possible to suppress distortion of the substrate of the portion.
  • the wavelength of light irradiated for temporary fixing may be appropriately changed according to the characteristics of the fixing agent to be used. For example, irradiation with microwaves, infrared rays, visible light, ultraviolet rays, X-rays, ⁇ rays, electron beams, etc. Can do. In general, the irradiation light is ultraviolet light because it can be used easily and has relatively high energy. Thus, in the present invention, light refers to not only visible light but also electromagnetic waves (energy rays) including a wide wavelength region.
  • the light irradiated for temporary fixing may be an irradiation amount necessary for temporarily fixing the translucent hard substrate, and is generally 1 to 500 mJ / cm 2 as measured by an integrating illuminometer using a 365 nm light receiver. , Typically from 3 to 300 mJ / cm 2 , more typically from 5 to 500 mJ / cm 2 .
  • the irradiation time is generally 1 to 120 seconds, typically about 2 to 60 seconds, and preferably about 2.5 to 20 seconds.
  • step (7) after the final roll press in step (6), pressure treatment from one or both of the outermost surfaces of the obtained laminate, that is, the exposed surfaces of the translucent hard substrate laminated on the outermost portion. And a light irradiation treatment for curing the entire fixing agent sandwiched between the light-transmitting hard substrates of the laminate.
  • the pressurizing process and the light irradiation process are simultaneously performed for at least a predetermined time.
  • the pressure treatment in the step (7) it is preferable to apply pressure from one or both so that the intervals between the respective light-transmitting hard substrates of the laminate obtained in the step (6) are uniform.
  • the pressure application is not particularly limited as long as it is a known method, but a method of applying pressure using, for example, a vacuum press or a pressure press is preferable.
  • “uniform” means that the difference obtained by subtracting the smallest part from the largest part of the light-transmitting hard substrate in the laminated body is within a range of 40 ⁇ m or less. If it exists in this range, when processing each translucent hard board
  • the pressure treatment in step (7) is 1 g / cm 2 or more and 1000 kg / cm 2 or less, preferably 3 g / cm 2 or more and 800 kg / cm 2 or less, more preferably from one or both outermost surfaces of the laminate. 5 g / cm 2 or more and 500 kg / cm 2 or less, still more preferably 10 g / cm 2 or more and 300 kg / cm 2 or less. If the distance between the light-transmitting hard substrates in the laminate is uniform, there is no problem even if pressure is locally applied to the light-transmitting hard substrate, but it is better to apply pressure to the entire surface. This is preferable from the viewpoint of maintaining a uniform spacing. In addition, by making the applied pressure within the above range, it is possible to maintain a uniform interval between the translucent hard substrates, while the applied pressure is such that each translucent hard substrate is damaged. Absent.
  • a light irradiation process is required to irradiate the fixing agent with at least one of visible light or ultraviolet light to increase the adhesive strength of the fixing agent.
  • the wavelength of light to be irradiated may be appropriately changed according to the characteristics of the fixing agent to be used. For example, microwaves, infrared rays, visible light, ultraviolet rays, X-rays, ⁇ rays, electron beams and the like can be irradiated.
  • the irradiation light is ultraviolet light because it can be used easily and has relatively high energy.
  • light refers to not only visible light but also electromagnetic waves (energy rays) including a wide wavelength region.
  • the light source for example, a black light, a high-pressure mercury lamp, an LED light, or a metal halide lamp can be used.
  • the irradiation amount of the irradiated light is usually 100 mJ / cm 2 or more, preferably 200 mJ / cm 2 or more, more preferably 400 mJ / cm 2 or more, most preferably, as measured with an integrating illuminometer using a 365 nm light receiver.
  • step (7) the pressure treatment and the light irradiation treatment are simultaneously performed for at least a predetermined time.
  • processing refers to each processing described in step (9) described later.
  • the certain time is not particularly limited as long as it includes a period during which curing is performed.
  • a plate-like product can be produced from the translucent hard substrate laminate obtained by the above-described method for producing a translucent hard substrate laminate.
  • the translucent hard substrate laminate is divided in the thickness direction to form a desired number of divided translucent hard substrate laminates.
  • the dividing method is not particularly limited, but a disk cutter (diamond disc, cemented carbide disc), fixed abrasive type or loose abrasive type wire saw, laser beam, etching (eg, chemical etching using hydrofluoric acid, sulfuric acid, etc.) And electrolytic etching), red tropics (nichrome wire), and water jet, each alone or in combination, and divided into rectangular parallelepiped shapes of the same size. Etching can also be used for surface treatment of the cut surfaces after division.
  • step (9) a desired shape processing is performed on each of the divided light-transmitting hard substrate laminates.
  • This process has the advantage that the production speed of the plate-like product can be greatly increased because the divided light-transmitting hard substrate laminate can be integrally processed into the desired plate-like product shape. is there.
  • Shape processing may be performed by any known means. For example, grinding with a rotating grindstone, drilling with an ultrasonic vibration drill, end surface processing with a rotating brush, drilling with etching, end surface processing with etching, outer shape processing with etching, burner Flame processing using The processing methods can be used alone or in combination. Etching can also be used for surface treatment after shape processing.
  • step (10) the translucent hard substrates laminated together are peeled off by heating the translucent hard substrate laminate after shape processing to form a plurality of plate-like products.
  • a heating method In order for a sticking agent to soften in a film form and to isolate
  • a suitable temperature of the hot water varies depending on the fixing agent employed, but is usually about 60 to 95 ° C., preferably 80 to 90 ° C.
  • the fixing agent when peeling off each light-transmitting hard substrate from the laminate, it is preferable to irradiate the fixing agent with visible light or ultraviolet rays before the hot water immersion treatment, so that the cured for peeling off.
  • the time for immersing the fixing agent in warm water can be shortened.
  • Dose of visible light or UV irradiation at this time 1000 mJ / cm 2 or more at 365nm for each irradiation surface 40000mJ / cm 2 or less, more preferably 2000 mJ / cm 2 or more 38000mJ / cm 2 or less, even more preferably 4000mJ / cm 2 or more 36000mJ / cm 2 is less than or equal to.
  • the fixing agent in the layer away from the irradiation source is hard to be cured. Therefore, a step of irradiating light for curing the uncured fixing agent toward the side surface of the divided translucent hard substrate laminate can be provided between the step (8) and the step (10). . Since light is irradiated toward the side surface, it is advantageous for curing the fixing agent inside the laminate.
  • the amount of irradiation light is generally 1000 to 15000 mJ / cm 2 with respect to one side surface of the light-transmitting hard substrate laminate as measured with an integrating illuminometer using a 365 nm light receiver, typically it is a 1500 ⁇ 10000mJ / cm 2, more typically 2000 ⁇ 9000mJ / cm 2, preferably 4000 ⁇ 8000mJ / cm 2.
  • the irradiation time is generally 0.1 to 120 seconds, typically 15 to 75 seconds, and more typically about 20 to 60 seconds.
  • the light source for example, a black light, a high-pressure mercury lamp, an LED light, a metal halide lamp, or the like can be used. However, since the irradiation intensity is strong if a high-pressure mercury lamp or a metal halide lamp is used, a further effect can be expected.
  • Example of device configuration The example of the translucent hard board
  • FIG. 1 is a schematic view showing a first example of a translucent hard substrate laminating apparatus that can be suitably used in the present invention.
  • the translucent hard substrate laminating apparatus 10 includes a gantry 11, an upper stage 12, a press unit 13, a suction unit 14, a suction hole 15, an LED unit 16, one or more lower stages 17, and a plurality of lower stages. Includes a lower stage moving means 18, a side clamp 19, a lower substrate coating unit 20, and an upper substrate coating unit 21 for each lower stage.
  • the LED unit 16 is provided to perform temporary fastening (step (5 ′) or step (6 ′)) by ultraviolet irradiation to the outer periphery of the substrate.
  • the LED unit 16 is not necessary in the embodiment in which temporary fixing is not performed.
  • the gantry 11 is a base part on which each component of the translucent hard substrate laminating apparatus 10 is mounted, and an electrical unit 23 is disposed inside.
  • the electrical unit 23 performs sequence control of each component device by means of PLC (Programmable Logic Controller).
  • FIG. 2 is a schematic diagram of the lower surface of the upper stage 12 and shows an example of the arrangement of the suction holes 15.
  • a vacuum pump, a vacuum ejector, or the like can be used as the suction unit 14.
  • a press unit 13 is connected to the upper part of the upper stage 12 for bonding the upper translucent hard substrate 25 while pressing the upper translucent hard substrate 25 against the lower translucent hard substrate 24.
  • the press unit 13 has an elevating cylinder (not shown) that can move the upper stage 12 in the Z direction (vertical direction).
  • the pressurizing force, moving speed, pressurizing time, and height are controlled by a servo motor. can do.
  • a plurality of LED units 16 for irradiating the lower translucent hard substrate 24 with ultraviolet rays for curing the adhesive are embedded in the lower surface of the upper stage 12.
  • the LED units 16 may be arranged along the outer periphery of the upper translucent hard substrate 25 adsorbed on the upper stage 12, or may be arranged on the entire surface of the adsorbed substrate 25.
  • FIG. 2 shows an example of the arrangement state of the LED units 16.
  • the LED unit 16 can be arranged not only in one row but also in two or more rows in parallel, so that the width of the outer peripheral portion to be irradiated can be increased.
  • the range of the portion that is not cured can be adjusted by adjusting the arrangement interval of the LED units 16.
  • the lower stage 17 holds the lower translucent hard substrate 24 and receives pressure from the upper stage 12 during pressing.
  • the lower stage 17 can be moved in the X axis direction, the Y axis direction, and the ⁇ axis direction by the lower stage moving means 18.
  • the lower stage moving means 18 includes a ⁇ table that enables a horizontal turning movement, and an X table and a Y table that enable a horizontal movement. These tables are driven by a motor.
  • a motor-driven side clamp 19 that is movable in the X-axis direction and the Y-axis direction for positioning the translucent hard substrate placed thereon is provided on the upper surface of the lower stage 17. Instead of the side clamp 19, as shown in FIG.
  • a positioning contact jig 70 for placing the translucent hard substrate at a predetermined position may be provided on the upper surface of the lower stage 17.
  • the translucent hard substrate is moved by hand in the direction indicated by the arrow and placed at a position fixed by the contact jig 70.
  • the lower translucent hard substrate 24 can also be held by vacuum suction.
  • the lower substrate coating unit 20 includes a photo-curing adhesive dispenser 20a and a motor-driven robot 20b connected to the dispenser 20a and movable in the X-axis, Y-axis, and Z-axis directions.
  • the fixing agent can be applied to the upper surface of the optical hard substrate 24 in an arbitrary pattern.
  • the fixing agent is automatically and quantitatively discharged.
  • the coating amount is controlled by a digital pressure gauge and a coating speed.
  • the upper substrate coating unit 21 automatically coats the photocurable adhesive toward the lower surface of the upper translucent hard substrate 25 in a state where the upper translucent hard substrate 25 is held by the upper stage 12. To do.
  • the application amount is controlled by a pressure gauge and application time.
  • the upper substrate coating unit 21 is provided with a motor-driven robot 21b having a rotation shaft that can rotate in the horizontal direction beside the upper and lower stages, and the tip rotary nozzle 21a is located near the center of the upper stage 12 during coating.
  • the fixing agent is applied from the tip of the nozzle 21a. When the application is completed, it is stored beside the upper and lower stages so as not to interfere with the bonding of the translucent hard substrate.
  • the first translucent hard substrate 26 is placed on the first lower stage 17 and fixed to a predetermined position by a side clamp 19 (not shown) (FIG. 4). Placement of the translucent hard substrate 26 on the first lower stage 17 can be performed manually, but a large number of translucent hard substrates 26 are stored in a dedicated cassette, and the first is automatically made. It may be placed on the lower stage 17.
  • substrate 26 mounted is moved just under the upper stage 12 by the lower stage moving means 18 (not shown) (FIG. 5).
  • the upper stage 12 is lowered by the press unit 13.
  • the translucent hard substrate 26 is vacuum-sucked by the suction force from the suction hole 15 (not shown) (FIG. 6). The adsorbed translucent hard substrate 26 rises with the upper stage 12 while being held, and waits for the second substrate (FIG. 7).
  • the second translucent hard substrate 27 is placed on the first lower stage 17 and fixed to a predetermined position by a side clamp 19 (not shown) (FIG. 8).
  • the fixing agent 28 is applied in a predetermined pattern from the lower substrate coating unit 20 (FIG. 9).
  • the second translucent hard substrate 27 placed on the first lower stage 17 moves directly below the upper stage 12.
  • the nozzle 21a attached to the arm tip of the upper substrate coating unit 21 moves to the vicinity of the center of the first substrate 26 held by the upper stage 12, and the fixing agent 29 is transferred from the nozzle 21a. It is applied to the lower surface of the first translucent hard substrate 26 (FIG. 10).
  • the adhesive (28, 29) is applied to the upper and lower light-transmitting hard substrates (26, 27)
  • the upper stage 12 is lowered by the press unit 13 and the two light-transmitting hard substrates (26, 27) are applied.
  • the adhesive (28, 29) sandwiched between the upper and lower light-transmitting hard substrates spreads over the entire surface of the light-transmitting hard substrate.
  • ultraviolet light is irradiated from the LED unit 16 to the outer peripheral portion of the translucent hard substrate (FIG. 11). As a result, only the fixing agent on the outer peripheral portion is cured.
  • the temporarily fixed light-transmitting hard substrate laminate is passed through a roll press, and the next light-transmitting hard substrate 26 is mounted using the second lower stage 17 again as shown in FIGS. Are finally held on the upper stage 12 side.
  • the substrate 26 held on the upper stage 12 is respectively placed on the surface of the upper substrate 26 of the laminate obtained by bonding the substrates 26 and 27 previously produced. Are bonded together in a state where a fixing agent is applied to the surface of the substrate.
  • the above operation is repeated for the number of substrates to be stacked.
  • by performing light irradiation for curing the entire fixing agent it is possible to collectively form a translucent hard substrate laminate.
  • a laminate obtained by laminating a plurality of substrates may be subjected to pressure treatment from the upper side, and light irradiation may be performed from the lower side in that state.
  • ⁇ Invention Example> 1 Preparation of Fixing Agent
  • the following components (A) to (D) were mixed to prepare an fixing agent.
  • Two types of fixing agents were prepared.
  • (Fixing agent 1) As a polyfunctional (meth) acrylate, 20 parts by mass of “UV-3000B” (hereinafter abbreviated as “UV-3000B”) manufactured by Nippon Gosei Co., Ltd., dimethylol-tricyclodecane diacrylate (“Light” manufactured by Kyoeisha Chemical Co., Ltd.) Acrylate DCP-A ”, hereinafter abbreviated as“ DCP-A ”), 25 parts by mass,
  • UV-3000B As a polyfunctional (meth) acrylate, “UV-3000B” (hereinafter abbreviated as “UV-3000B”) manufactured by Nippon Gosei Co., Ltd. Weight average molecular weight 18000, polyol compound is polyester polyol, and organic polyisocyanate compound is isophorone diisocyanate.
  • Hydroxy (meth) acrylate is 2-hydroxyethyl acrylate) 15 parts by mass, dicyclopentanyl diacrylate (“KAYARAD R-684” manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., hereinafter abbreviated as “R-684”), 10 parts by mass,
  • B As a monofunctional (meth) acrylate, 50 parts by mass of 2- (1,2-cyclohexacarboxyimide) ethyl acrylate (“Aronix M-140” manufactured by Toagosei Co., Ltd., hereinafter abbreviated as “M-140”); 25 parts by mass of phenol ethylene oxide 2 mol modified acrylate (“Aronix M-101A” manufactured by Toa Gosei Co., Ltd.)
  • C BDK as a photopolymerization initiator: 1.5 parts by mass of benzyldimethyl ketal (“IRGACURE651” manufactured by BASF)
  • D 0.6 parts by mass (others) of mono
  • UV-3000B As a polyfunctional (meth) acrylate, 15 parts by mass of “UV-3000B” manufactured by Nippon Gosei Co., Ltd. (hereinafter abbreviated as “UV-3000B”), dicyclopentanyl diacrylate (“KAYARAD” manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd.) R-684 ", hereinafter abbreviated as” R-684 ") 15 parts by mass
  • B As monofunctional (meth) acrylate, 45 parts by mass of 2- (1,2-cyclohexacarboximide) ethyl acrylate (“Aronix M-140” manufactured by Toagosei Co., Ltd., hereinafter abbreviated as “M-140”); 25 parts by mass of phenol ethylene oxide 2 mol modified acrylate (“Aronix M-101A” manufactured by Toa Gosei Co., Ltd.)
  • C As a photopolymerization initiator, BDK: benzyl di
  • UV-3000B urethane acrylate, hereinafter abbreviated as “UV-3000B”
  • UV-3000B dicyclopentanyl diacrylate (Nipponization) “KAYARAD R-684” manufactured by Yakuhin Co., Ltd., hereinafter abbreviated as “R-684”
  • R-684 dicyclopentanyl diacrylate
  • B monofunctional (meth) acrylate, 45 parts by mass of 2- (1,2-cyclohexacarboximide) ethyl acrylate (“Aronix M-140” manufactured by Toagosei Co., Ltd., hereinafter abbreviated as “M-140”); 25 parts by mass of phenol ethylene oxide 2 mol modified acrylate (“Aronix M-101A” manufactured by Toa Gosei Co., Ltd.)
  • C 25 parts by mass of
  • UV-3000B Urethane acrylate, hereinafter abbreviated as “UV-3000B” 15 parts by mass, dicyclopentanyl diacrylate (“KAYARAD R-684” manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., -684 "abbreviated) 15 parts by weight
  • B As monofunctional (meth) acrylate, 45 parts by mass of 2- (1,2-cyclohexacarboximide) ethyl acrylate (“Aronix M-140” manufactured by Toagosei Co., Ltd., hereinafter abbreviated as “M-140”); 25 parts by mass of phenol ethylene oxide 2 mol modified acrylate (“Aronix M-101A” manufactured by Toa Gosei Co., Ltd.) (C) 25 parts by mass of BDK
  • Bonding of light-transmitting hard substrate 12 glass plates are formed using the bonding apparatus having the structure of FIG. 1 described above as a light-transmitting hard substrate with a glass plate (horizontal 530 mm ⁇ vertical 420 mm ⁇ thickness 0.7 mm).
  • a laminate having an uncured state in which the sticking agent was uncured was prepared by bonding with the sticking agent.
  • the operating conditions of the device are as follows.
  • Bonding pressure 400 g / cm 2
  • Bonding time 180 seconds
  • Roll press The produced plate glass was roll-pressed.
  • the operating conditions of the roll press are as follows. ⁇ Roll press operating conditions> -Number of roll pairs: 2 -Whether the roll is heated: None-Linear pressure: 0.5 kN / m ⁇ Roll width: 1m ⁇ Feeding speed: 200mm / min ⁇ Roll material: Silicone
  • UV irradiation was performed on the entire surface of the laminate of sheet glass after roll pressing. Irradiation conditions are as follows. ⁇ UV irradiation amount: 2000 mJ / cm 2 (measured by an integrating illuminometer using a 365 nm light receiver) ⁇ UV irradiation time: 40 seconds ⁇ UV light source: Metal halide lamp
  • the heat-resistant glass trade name “Heat-resistant Pyrex (registered trademark) glass”
  • Two pieces of heat-resistant glass are laminated, using a UV irradiator, integrated light quantity 2000 mJ / cm 2 (Illuminance at 365 nm: 160 mW / cm 2 , “ECS-401GX (UV curing device equipped with metal halide lamp) manufactured by Eye Graphics Co., Ltd.) )) To obtain a tensile shear bond strength test piece.
  • the prepared test piece was measured for tensile shear bond strength at a tensile rate of 10 mm / min in an environment of a temperature of 23 ° C. and a humidity of 50% using a universal testing machine.
  • an integrated light quantity of 2000 mJ / cm 2 (illuminance of 365 nm: 160 mW / cm 2 , “ECS-401GX” manufactured by Eye Graphics Co., Ltd.) (Metal halide lamp mounted UV curing apparatus) ”) was cured to prepare a test piece for a peel test.
  • the produced test piece was measured for time (minutes) until it was immersed in 90 ° C. warm water and peeled off.

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Abstract

　割れの危険性を軽減しつつ高い生産効率で透光性硬質基板積層体を製造することができる。本発明に係る透光性硬質基板積層体の製造方法では、透光性硬質基板の貼合面同士が平行になるように対向させ、平行状態を維持したまま両硬質基板を接近させていき、光硬化性の固着剤を用いて予備的に貼り合わせ、これを所望回数繰り返して積層物とし、この積層物を加圧処理・光照射処理して固着剤を硬化する。

Description

透光性硬質基板積層体の製造方法
　本発明は透光性硬質基板積層体の製造方法に関し、とりわけ表示素子の保護ガラスを製造するための板ガラス積層体の製造方法に関する。
　テレビ、ノートパソコン、カーナビゲーション、電卓、携帯電話、電子手帳、及びＰＤＡ（Ｐｅｒｓｏｎａｌ　Ｄｉｇｉｔａｌ　Ａｓｓｉｓｔａｎｔ）といった各種電子機器の表示装置には、液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）、有機ＥＬディスプレイ（ＯＥＬＤ）、電界発光ディスプレイ（ＥＬＤ）、電界放出ディスプレイ（ＦＥＤ）、及びプラズマディスプレイ（ＰＤＰ）等の表示素子が使用されている。そして、表示素子を保護するため、表示素子と対向させて保護用の板ガラス製品を設置するのが一般である。
　この板ガラス製品は板ガラスを各表示装置に適した大きさ及び形状に加工したものであるが、市場で要求される価格レベルに対応するために、大量の板ガラス製品を高い生産効率で加工することが求められる。
　特許文献１、２には、回路などが作り込まれた板ガラス製品を積層して加工することにより高い生産率を実現する技術が開示されている。この積層に際して、各板ガラス製品に作り込まれた回路部分を緻密に重ね合わせる必要があり、そのために高度な位置決めが必要となり、さらに重ね合わせた後も位置ずれが生じることを防止する必要がある。
　そこで、特許文献１では各板ガラス製品を重ね合わせた際に、板ガラス製品の外周部に沿って仮光照射（仮留め）を行って一定枚数の板ガラス製品を重ね合わせて積層物とした後で、この積層物に対して光の本照射（本接着）を行い、積層体を得る技術が記載されている。
　また、特許文献２では仮接着を行わないかわりに、板ガラス製品を一枚一枚積層するたびに本接着を行い、これを一定枚数に到達するまで繰り返して積層体を得る技術が記載されている。
国際公開第２０１１／０８９９６３号 国際公開第２０１１／０８９９６４号
　ところで、生産率を上げる観点から板ガラス製品を積層させて一括して加工することが望まれているところであるが、板ガラス製品にはカバーガラスなどの積層に際して高度な位置決めを要しないものもあり、このようなものについては特許文献１に記載の技術のように高度な位置決めおよび仮留めを行う、あるいは特許文献２に記載の技術のように高度な位置決めをした後で一枚一枚接着していく枚葉積層を行うことを必要としない。
　高度な位置決めを必要としない板ガラス製品も、生産率の向上の観点から積層体として一括加工をすることが望まれている。一方で、特許文献１、２に記載されているような高度な位置決めなどの複雑な手順を経ないことで生産効率を良くする可能性があり、無用な工程を減らすことが望まれている。このように無用な工程を減らすことにより、製造コストを下げることもできる。
　本発明者は上記課題を解決するために鋭意研究したところ、素材板ガラスの生産性の向上およびより一層の生産効率の向上の両方を実現するという観点から、固着物の組成および当該組成の固着物を用いたときの加工－剥離手順に改良の余地があることを見出して、本発明を完成するに至った。
　以上の知見を基礎として完成した本発明は一側面において、
１）第一の透光性硬質基板を準備する工程と、
２）第二の透光性硬質基板を準備する工程と、
３）第一の透光性硬質基板の第一の面及び／又は第二の透光性硬質基板の第一の面に光硬化性の固着剤を塗布する工程と、
４）第一の透光性硬質基板の第一の面と第二の透光性硬質基板の第一の面とを両面が平行となるように対向させる工程と、
５）前記平行状態を維持しながら、第一の透光性硬質基板の第一の面と第二の透光性硬質基板の第一の面に圧力を印加して貼り合わせ、積層物を形成する工程と、
６）前記透光性硬質基板積層体を第一の透光性硬質基板に見立てて、工程２）～５）を少なくとも１回繰り返し、少なくとも３枚の透光性硬質基板が貼り合わせられた透光性硬質基板積層体を形成する工程と、
７）当該積層体の最外面の一方または双方からの加圧処理および当該積層体の固着剤への光照射処理を、少なくとも一定時間同時に行う工程と
を含む透光性硬質基板積層体の製造方法である。
　本発明に係る透光性硬質基板積層体の製造方法の一実施形態においては、
　工程（５）において積層物を形成した後、あるいは工程（６）と工程（７）との間の少なくとも一方のタイミングにおいて、
５’）両透光性硬質基板に挟まれて広がっている固着剤に光を固着剤の一部に照射するか若しくは工程（７）よりも低エネルギーの光を固着剤全体に照射するかして、仮留め透光性硬質基板積層体を形成する工程を実施する。
　本発明に係る透光性硬質基板積層体の製造方法の更に別の一実施形態においては、工程（７）は、第二の透光性硬質基板の表面に向かって光を照射することにより行う。
　本発明に係る透光性硬質基板積層体の製造方法の更に別の一実施形態においては、前記固着剤は粒状物質を含有する。
　本発明に係る透光性硬質基板積層体の製造方法の更に別の一実施形態においては、工程（７）における光の照射量は、３６５ｎｍの受光器を使用した積算照度計で測定して、１００ｍＪ／ｃｍ2～５０００ｍＪ／ｃｍ2の範囲である。
　本発明に係る透光性硬質基板積層体の製造方法の更に別の一実施形態においては、工程（６）において、工程（２）～（５）を繰り返す前に、得られている積層体をロールプレスする。
　本発明に係る透光性硬質基板積層体の製造方法の更に別の一実施形態においては、透光性硬質基板がカバーガラス用途の板ガラスである。
　本発明は別の一側面において、
８）上記の透光性硬質基板積層体の製造方法を用いて得られた透光性硬質基板積層体を厚み方向に分割し、所望の数の分割された透光性硬質基板積層体を形成する工程と、
９）分割された透光性硬質基板積層体それぞれに対して所望の形状加工を行う工程と、
１０）形状加工後の透光性硬質基板積層体を加熱することで貼り合わせられていた透光性硬質基板同士を剥離し、複数の板状製品を形成する工程と、
を含む板状製品の製造方法である。
　本発明に係る板状製品の製造方法の一実施形態においては、工程（８）と工程（１０）の間に、分割された透光性硬質基板積層体の側面に向かって未硬化の固着剤を硬化させるための光を照射することを含む。
　本発明に係る板状製品の製造方法の別の一実施形態においては、工程（１０）は、温水に形状加工後の透光性硬質基板積層体を浸漬し、固着剤をフィルム状に軟化させることを含む。
　本発明に係る板状製品の製造方法の別の一実施形態においては、さらに工程（１０）は、温水に形状加工後の透光性硬質基板積層体を浸漬する前に、当該積層体の表面および／または側面から光を照射すること含む。
　本発明は更に別の一側面において、透光性硬質基板積層体の製造方法により作製してなる透光性硬質基板積層体を含む。
　本発明は更に別の一側面において、この透光性硬質基板積層体を作製するに際して、各透光性硬質基板間を接着するのに用いられ、
　（Ａ）多官能（メタ）アクリレート；
　（Ｂ）単官能（メタ）アクリレート；
　（Ｃ）光重合開始剤；
を含み、
　（Ａ）多官能（メタ）アクリレートと（Ｂ）単官能（メタ）アクリレートの配合比としては、（Ａ）：（Ｂ）＝５：９５～９５：５（質量部）である
光硬化性固着剤を提供する。
　本発明に係る光硬化性固着剤の一実施形態においては、上記（Ａ）から（Ｃ）に加えて、さらに（Ｄ）粒状物質を含有する。
　本発明に係る光硬化性固着剤の更に別の一実施形態においては、さらに（Ｅ）熱膨張性マイクロカプセルを含有する。
　本発明に係る光硬化性固着剤の更に別の一実施形態においては、さらに（Ｆ）有機過酸化物、及び（Ｇ）分解促進剤を含有する。
　本発明に係る光硬化性固着剤の更に別の一実施形態においては、（Ｂ）単官能（メタ）アクリレートの含有量が、（Ａ）及び（Ｂ）の合計量１００質量部中、４０～８０質量部である。
　本発明に係る光硬化性固着剤の更に別の一実施形態においては、（Ｃ）光重合開始剤の含有量が、（Ａ）及び（Ｂ）の合計量１００質量部に対して、０．１～２０質量部である。
　本発明は更に別の一側面において、上記の透光性硬質基板積層体を作製するに際して、各透光性硬質基板間を接着するのに用いられ、
　（Ａ）多官能（メタ）アクリレート；
　（Ｂ）単官能（メタ）アクリレート；
　（Ｆ）有機過酸化物；
　（Ｇ）分解促進剤；
を含み、
　（Ａ）多官能（メタ）アクリレートと（Ｂ）単官能（メタ）アクリレートの配合比としては、（Ａ）：（Ｂ）＝５：９５～９５：５（質量部）である
光硬化性固着剤を提供する。
　本発明に係る光硬化性固着剤の一実施形態においては、さらに（Ｄ）粒状物質を含有する。
　本発明に係る光硬化性固着剤の更に別の一実施形態においては、さらに（Ｅ）熱膨張性マイクロカプセルを含有する。
　本発明に係る光硬化性固着剤の更に別の一実施形態においては、（Ｂ）単官能（メタ）アクリレートの含有量が、（Ａ）及び（Ｂ）の合計量１００質量部中、４０～８０質量部である。
　本発明によれば、高い生産性および高い生産効率で透光性硬質基板積層体を製造することができる。本発明は例えば表示素子の保護ガラスを量産する方法に好適に使用することができる。
透光性硬質基板の積層体を作製するための基板貼り合わせ装置の第一の例を示す模式図である。 上側ステージの下面の例を示す模式図である。 下側ステージの上面につきあて治具を設けた一例を示す模式図である。 一枚目の基板を下側ステージに載置した状態を示す図である。 下側ステージに載置した一枚目の基板を上側ステージの真下に搬送した状態を示す図である。 上側ステージを降下させて一枚目の基板を真空吸着している状態を示す図である。 吸着した一枚目の基板を保持しながら上側ステージを上昇させた状態を示す図である。 二枚目の基板を下側ステージに載置した状態を示す図である。 二枚目の基板の上面に固着剤を塗布している状態を示す図である。 上側ステージに保持されている一枚目の基板の下面に固着剤を塗布している状態を示す図である。 上側ステージを降下させて二枚の基板を貼り合わせ、基板の外周部にＵＶ照射している状態を示す図である。 ＵＶ照射後に上側ステージを上昇させた状態を示す図である。 貼り合わせられた基板が下側ステージによって搬送され、元の位置に戻った状態を示す図である。 ロールプレスの原理を示す模式図である。
　本発明に係る透光性硬質基板積層体の製造方法の一実施形態においては、
１）第一の透光性硬質基板を準備する工程と、
２）第二の透光性硬質基板を準備する工程と、
３）第一の透光性硬質基板の第一の面及び／又は第二の透光性硬質基板の第一の面に光硬化性の固着剤を塗布する工程と、
４）第一の透光性硬質基板の第一の面と第二の透光性硬質基板の第一の面とを両面が平行となるように対向させる工程と、
５）前記平行状態を維持しながら、第一の透光性硬質基板の第一の面と第二の透光性硬質基板の第一の面に圧力を印加して貼り合わせ、積層物を形成する工程と、
６）前記透光性硬質基板積層体を第一の透光性硬質基板に見立てて、工程２）～５）を少なくとも１回繰り返し、少なくとも３枚の透光性硬質基板が貼り合わせられた透光性硬質基板積層体を形成する工程と、
７）当該積層体の最外面の一方または双方からの加圧処理および当該積層体の固着剤への光照射処理を、少なくとも一定時間同時に行う工程と
が実行される。
　工程（１）及び工程（２）では、加工対象となる透光性硬質基板を準備する。透光性硬質基板としては、特に制限はないが、板ガラス（強化板ガラス、素材板ガラス、特に電極や回路が形成されていないカバーガラス）、サファイア基板、石英基板、プラスチック基板、フッ化マグネシウム基板などが挙げられる。ガラスとしては、強化ガラスも挙げられる。透光性硬質基板の大きさに特に制限はないが、典型的には１００００～２５００００ｍｍ2程度の面積を有し、０．１～２ｍｍ程度の厚みを有する。各透光性硬質基板は同じサイズであるのが一般的である。
　工程（３）では、第一の透光性硬質基板の第一の面及び／又は第二の透光性硬質基板の第一の面に光硬化性の固着剤を塗布する。光硬化性の固着剤は可視光線や紫外線等の光を照射することで硬化し、高温に加熱すると軟化する固着剤である。光硬化性の固着剤はいずれか一方の透光性硬質基板の貼り合わせ面に塗布すればよいが、接着性を向上する観点からは両方の透光性硬質基板の貼り合わせ面に塗布することが好ましい。
　本発明に好適に使用される光硬化性の固着剤としては、（Ａ）多官能（メタ）アクリレート、（Ｂ）単官能（メタ）アクリレート、及び（Ｃ）光重合開始剤を含有する接着性組成物が挙げられる。
　（Ａ）多官能（メタ）アクリレートとしては、オリゴマー／ポリマー末端又は側鎖に２個以上（メタ）アクロイル化された多官能（メタ）アクリレートオリゴマー／ポリマーや、２個以上の（メタ）アクロイル基を有する多官能（メタ）アクリレートモノマーを使用することができる。例えば、多官能（メタ）アクリレートオリゴマー／ポリマーとしては、１，２－ポリブタジエン末端ウレタン（メタ）アクリレート（例えば、日本曹達社製「ＴＥ－２０００」、「ＴＥＡ－１０００」）、その水素添加物（例えば、日本曹達社製「ＴＥＡＩ－１０００」）、１，４－ポリブタジエン末端ウレタン（メタ）アクリレート（例えば、大阪有機化学社製「ＢＡＣ－４５」）、ポリイソプレン末端（メタ）アクリレート、ポリエステル系ウレタン（メタ）アクリレート（例えば、日本合成化学社製「ＵＶ－２０００Ｂ」、「ＵＶ－３０００Ｂ」、「ＵＶ－７０００Ｂ」、根上工業社製「ＫＨＰ－１１」、「ＫＨＰ－１７」）、ポリエーテル系ウレタン（メタ）アクリレート（例えば、日本合成化学社製「ＵＶ－３７００Ｂ」、「ＵＶ－６１００Ｂ」）、又はビスフェノールＡ型エポキシ（メタ）アクリレート、などが挙げられる。これらの中では、ポリエステル系ウレタン（メタ）アクリート及び／又はポリエーテル系ウレタン（メタ）アクリレートが好ましく、ポリエステル系ウレタン（メタ）アクリレートがより好ましい。
　ここで、ウレタン（メタ）アクリレートとは、ポリオール化合物（以後、Ｘで表す）と有機ポリイソシアネート化合物（以後、Ｙで表す）とヒドロキシ（メタ）アクリレート（以後、Ｚで表す）とを反応させることにより得られる、ウレタン（メタ）アクリレートをいう。
　ポリオール化合物（Ｘ）としては、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、ポリエチレングリコール、プロピレングリコール、ジプロピレングリコール、ポリプロピレングリコール、ブチレングリコール、１，４－ブタンジオール、ポリブチレングリコール、１，５－ペンタンジオール、１，６－ヘキサンジオール、１，８－オクタンジオール、１，９－ノナンジオール、３－メチル－１，５－ペンタンジオール、２，４－ジエチル－１，５－ペンタンジオール、２，２－ブチルエチル－１，３－プロパンジオール、ネオペンチルグリコール、シクロヘキサンジメタノール、水素化ビスフェノールＡ、ポリカプロラクトン、トリメチロールエタン、トリメチロールプロパン、ポリトリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール、ポリペンタエリスリトール、ソルビトール、マンニトール、グリセリン、ポリグリセリン、ポリテトラメチレングリコール等の多価アルコールや、ポリエチレンオキサイド、ポリプロピレンオキサイド、エチレンオキサイド／プロピレンオキサイドのブロック又はランダム共重合の少なくとも１種の構造を有するポリエーテルポリオール、該多価アルコール又はポリエーテルポリオールと無水マレイン酸、マレイン酸、フマル酸、無水イタコン酸、イタコン酸、アジピン酸、イソフタル酸等の多塩基酸との縮合物であるポリエステルポリオール、カプロラクトン変性ポリテトラメチレンポリオール等のカプロラクトン変性ポリオール、ポリオレフィン系ポリオール、ポリカーボネート系ポリオール、ポリブタジエンポリオール、ポリイソプレンポリオール、水素化ポリブタジエンポリオール、水素化ポリイソプレンポリオール等のポリジエン系ポリオール、ポリジメチルシロキサンポリオール等のシリコーンポリオール等が挙げられる。これらの中では、ポリエーテルポリオール及び／又はポリエステルポリオールがより好ましい。
　有機ポリイソシアネート化合物（Ｙ）としては、格別に限定される必要はないが、例えば芳香族系、脂肪族系、環式脂肪族系、脂環式系等のポリイソシアネートが使用でき、中でもトリレンジイソシアネート（ＴＤＩ）、ジフェニルメタンジイソシアネート（ＭＤＩ）、水添化ジフェニルメタンジイソシアネート（Ｈ－ＭＤＩ）、ポリフェニルメタンポリイソシアネート（クルードＭＤＩ）、変性ジフェニルメタンジイソシアネート（変性ＭＤＩ）、水添化キシリレンジイソシアネート（Ｈ－ＸＤＩ）、キシリレンジイソシアネート（ＸＤＩ）、ヘキサメチレンジイソシアネート（ＨＭＤＩ）、トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート（ＴＭＸＤＩ）、テトラメチルキシリレンジイソシアネート（ｍ－ＴＭＸＤＩ）、イソホロンジイソシアネート（ＩＰＤＩ）、ノルボルネンジイソシアネート（ＮＢＤＩ）、１，３－ビス（イソシアナトメチル）シクロヘキサン（Ｈ６ＸＤＩ）等のポリイソシアネート或いはこれらポリイソシアネートの三量体化合物、これらポリイソシアネートとポリオールの反応生成物等が好適に用いられる。これらの中では、水添化キシリレンジイソシアネート（Ｈ－ＸＤＩ）及び／又はイソホロンジイソシアネート（ＩＰＤＩ）が好ましい。
　ヒドロキシ（メタ）アクリレート（Ｚ）としては、例えば、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチルアクリロイルホスフェート、４－ブチルヒドロキシ（メタ）アクリレート、２－（メタ）アクリロイロキシエチル－２－ヒドロキシプロピルフタレート、グリセリンジ（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシ－３－アクリロイロキシプロピル（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート等が挙げられる。これらの中では、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートからなる群のうちの１種以上が好ましい。
　多官能（メタ）アクリレートオリゴマー／ポリマーの重量平均分子量は、７０００～６００００が好ましく、１３０００～４００００がより好ましい。実施例においては、重量平均分子量は、下記の条件にて、溶剤としてテトラヒドロフランを用い、ＧＰＣシステム（東ソー社製　ＳＣ－８０１０）を使用し、市販の標準ポリスチレンで検量線を作成して求めた。
流速：１．０ｍｌ／ｍｉｎ
設定温度：４０℃
カラム構成：東ソー社製「ＴＳＫ　ｇｕａｒｄｃｏｌｕｍｎ　ＭＰ（×Ｌ）」６．０ｍｍＩＤ×４．０ｃｍ１本、および東ソー社製「ＴＳＫ－ＧＥＬ　ＭＵＬＴＩＰＯＲＥＨＸＬ－Ｍ」　７．８ｍｍＩＤ×３０．０ｃｍ（理論段数１６，０００段）２本、計３本（全体として理論段数３２，０００段）、
サンプル注入量：１００μｌ（試料液濃度１ｍｇ／ｍｌ）
送液圧力：３９ｋｇ／ｃｍ2
検出器：ＲＩ検出器
　２官能（メタ）アクリレートモノマーとしては、１，３－ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４－ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９－ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニルジ（メタ）アクリレート、２－エチル－２－ブチル－プロパンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコール変性トリメチロールプロパンジ（メタ）アクリレート、ステアリン酸変性ペンタエリストールジ（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、２，２－ビス（４－（メタ）アクリロキシジエトキシフェニル）プロパン、２，２－ビス（４－（メタ）アクリロキシプロポキシフェニル）プロパン、又は２，２－ビス（４－（メタ）アクリロキシテトラエトキシフェニル）プロパン等が挙げられる。３官能（メタ）アクリレートモノマーとしては、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、トリス［（メタ）アクリロイキシエチル］イソシアヌレート等が挙げられる。４官能以上の（メタ）アクリレートモノマーとしては、ジメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールエトキシテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、又はジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート等が挙げられる。これらの中では、ジシクロペンタニルジ（メタ）アクリレートが好ましい。
　（Ａ）の中では、多官能（メタ）アクリレートオリゴマー／ポリマーと２官能（メタ）アクリレートモノマーからなる群のうちの１種以上が好ましく、多官能（メタ）アクリレートオリゴマー／ポリマーと２官能（メタ）アクリレートモノマーを併用することがより好ましい。多官能（メタ）アクリレートオリゴマー／ポリマーと２官能（メタ）アクリレートモノマーを併用する場合、その混合比率は、多官能（メタ）アクリレートオリゴマー／ポリマーと２官能（メタ）アクリレートモノマーの合計１００質量部中、質量比で、多官能（メタ）アクリレートオリゴマー／ポリマー：２官能（メタ）アクリレートモノマー＝１０～９０：９０～１０が好ましく、３０～７０：７０～３０がより好ましい。
　（Ｂ）単官能（メタ）アクリレートモノマーとしては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、フェニル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニロキシエチル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、メトキシ化シクロデカトリエン（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピル（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、３－クロロ－２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ－ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチルアミノエチル（メタ）アクリレート、エトキシカルボニルメチル（メタ）アクリレート、フェノールエチレンオキサイド変性（メタ）アクリレート、フェノール（エチレンオキサイド２モル変性）（メタ）アクリレート、フェノール（エチレンオキサイド４モル変性）（メタ）アクリレート、パラクミルフェノールエチレンオキサイド変性（メタ）アクリレート、ノニルフェノールエチレンオキサイド変性（メタ）アクリレート、ノニルフェノール（エチレンオキサイド４モル変性）（メタ）アクリレート、ノニルフェノール（エチレンオキサイド８モル変性）（メタ）アクリレート、ノニルフェノール（プロピレンオキサイド２．５モル変性）（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシルカルビトール（メタ）アクリレート、エチレンオキシド変性フタル酸（メタ）アクリレート、エチレンオキシド変性コハク酸（メタ）アクリレート、トリフロロエチル（メタ）アクリレート、アクリル酸、メタクリル酸、ω－カルボキシ－ポリカプロラクトンモノ（メタ）アクリレート、フタル酸モノヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリル酸ダイマー、β－（メタ）アクロイルオキシエチルハイドロジェンサクシネート、ｎ－（メタ）アクリロイルオキシアルキルヘキサヒドロフタルイミド、２－（１，２－シクロヘキサカルボキシイミド）エチル（メタ）アクリレート、エトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート等が挙げられる。また、マレイン酸、フマル酸を使用できる。
　（Ｂ）の中では、フェノール（エチレンオキサイド２モル変性）（メタ）アクリレート、２－（１，２－シクロヘキサカルボキシイミド）エチル（メタ）アクリレート及び２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピル（メタ）アクリレートからなる群のうちの１種以上が好ましく、フェノール（エチレンオキサイド２モル変性）（メタ）アクリレートと、２－（１，２－シクロヘキサカルボキシイミド）エチル（メタ）アクリレート及び／又は２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピル（メタ）アクリレートとを併用することがより好ましい。フェノール（エチレンオキサイド２モル変性）（メタ）アクリレートと２－（１，２－シクロヘキサカルボキシイミド）エチル（メタ）アクリレート及び／又は２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピル（メタ）アクリレートとを併用する場合、その混合比率は、フェノール（エチレンオキサイド２モル変性）（メタ）アクリレートと２－（１，２－シクロヘキサカルボキシイミド）エチル（メタ）アクリレート及び／又は２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピル（メタ）アクリレートの合計１００質量部中、質量比で、フェノール（エチレンオキサイド２モル変性）（メタ）アクリレート：２－（１，２－シクロヘキサカルボキシイミド）エチル（メタ）アクリレート及び／又は２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピル（メタ）アクリレート＝１０～９０：９０～１０が好ましく、３０～４５：７０～５５がより好ましい。
　（Ａ）多官能（メタ）アクリレートと（Ｂ）単官能（メタ）アクリレートの配合比としては、（Ａ）：（Ｂ）＝５：９５～９５：５（質量部）であることが好ましい。（Ａ）多官能（メタ）アクリレートが５質量部以上であれば初期の接着性が低下する恐れもなく、９５質量部以下であれば、剥離性が確保できる。硬化した固着剤は温水に浸漬することでフィルム状に剥離する。（Ｂ）単官能（メタ）アクリレートの含有量は、（Ａ）及び（Ｂ）の合計量１００質量部中、４０～８０質量部がさらに好ましい。
　（Ｃ）光重合開始剤は、可視光線や紫外線の活性光線により増感させて樹脂組成物の光硬化を促進するために配合するものであり、公知の各種光重合開始剤が使用可能である。具体的にはベンゾフェノン又はその誘導体；ベンジル又はその誘導体；アントラキノン又はその誘導体；ベンゾイン；ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、ベンジルジメチルケタール等のベンゾイン誘導体；ジエトキシアセトフェノン、４－ｔ－ブチルトリクロロアセトフェノン等のアセトフェノン誘導体；２－ジメチルアミノエチルベンゾエート；ｐ－ジメチルアミノエチルベンゾエート；ジフェニルジスルフィド；チオキサントン又はその誘導体；カンファーキノン；７，７－ジメチル－２，３－ジオキソビシクロ［２．２．１］ヘプタン－１－カルボン酸、７，７－ジメチル－２，３－ジオキソビシクロ［２．２．１］ヘプタン－１－カルボキシ－２－ブロモエチルエステル、７，７－ジメチル－２，３－ジオキソビシクロ［２．２．１］ヘプタン－１－カルボキシ－２－メチルエステル、７，７－ジメチル－２，３－ジオキソビシクロ［２．２．１］ヘプタン－１－カルボン酸クロライド等のカンファーキノン誘導体；２－メチル－１－［４－（メチルチオ）フェニル］－２－モルフォリノプロパン－１－オン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルフォリノフェニル）－ブタノン－１等のα－アミノアルキルフェノン誘導体；ベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド、２，４，６－トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド、ベンゾイルジエトキシホスフィンオキサイド、２，４，６－トリメチルベンゾイルジメトキシフェニルホスフィンオキサイド、２，４，６－トリメチルベンゾイルジエトキシフェニルホスフィンオキサイド等のアシルホスフィンオキサイド誘導体、オキシ－フェニル－アセチックアシッド２－［２－オキソ－２－フェニル－アセトキシ－エトキシ］－エチルエステル、オキシ－フェニル－アセチックアシッド２－［２－ヒドロキシ－エトキシ］－エチルエステル等が挙げられる。光重合開始剤は１種又は２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中では、効果が大きい点で、ベンジルジメチルケタール、オキシ－フェニル－アセチックアシッド２－［２－オキソ－２－フェニル－アセトキシ－エトキシ］－エチルエステル及びオキシ－フェニル－アセチックアシッド２－［２－ヒドロキシ－エトキシ］－エチルエステルからなる群のうちの１種又は２種以上が好ましい。
　（Ｃ）光重合開始剤の含有量は、（Ａ）及び（Ｂ）の合計１００質量部に対して、０．０１～３０質量部が好ましく、０．１～２０質量部がより好ましく、０．５～１５質量部が最も好ましく、１～８質量部がさらに好ましい。０．１質量部以上であれば、硬化促進の効果が確実に得られるし、２０質量部以下で充分な硬化速度を得ることができる。（Ｃ）成分を１質量部以上添加することは、光照射量に依存なく硬化可能となり、さらに組成物の硬化体の架橋度が高くなり、切削加工時に位置ずれ等を起こさなくなる点や剥離性が向上する点で、さらに好ましい。
　光硬化性固着剤は、固着剤の成分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）に溶解しない粒状物質（Ｄ）を含有するのが好ましい。これにより、硬化後の組成物が一定の厚みを保持できるため、加工精度が向上する。さらに、接着性組成物の硬化体と粒状物質（Ｄ）の線膨張係数が異なることから、前記接着剤組成物を用いて透光性硬質基板を貼り合わせた後に剥離する際の剥離性が向上する。
　粒状物質（Ｄ）の材質としては、一般的に使用される有機粒子、又は無機粒子いずれでもかまわない。具体的には、有機粒子としては、ポリエチレン粒子、ポリプロピレン粒子、架橋ポリメタクリル酸メチル粒子、架橋ポリスチレン粒子などが挙げられる。無機粒子としてはガラス、シリカ、アルミナ、チタンなどセラミック粒子が挙げられる。これらの中では、有機粒子が好ましく、架橋ポリメタクリル酸メチル粒子と架橋ポリスチレン粒子からなる群のうちの１種以上がより好ましい。
　粒状物質（Ｄ）は、加工精度の向上、つまり接着剤の膜厚の制御の観点から球状であることが好ましい。粒状物質（Ｄ）のレーザー法による平均粒径は２０～２００μｍの範囲にあることが好ましい。前記粒状物質の平均粒径が２０μｍ以上であると剥離性に優れ、２００μｍ以下であると仮固定した部材の加工時にずれを生じにくく、寸法精度面で優れる。剥離性と寸法精度の観点からより好ましい平均粒径（Ｄ５０）は３５～１５０μｍであり、更に好ましくは５０～１２０μｍである。粒径分布は、レーザー回折式粒度分布測定装置により測定される。
　粒状物質（Ｄ）の使用量は、接着性、加工精度、剥離性の観点から、（Ａ）及び（Ｂ）の合計量１００質量部に対して、０．０１～２０質量部が好ましく、０．１～１０質量部がより好ましく、０．２～６質量部が最も好ましい。
　光硬化性固着剤は、さらに（Ｅ）熱膨張性マイクロカプセルを含有するのが好ましい。この熱膨張性マイクロカプセルとは、有機材料（ポリマー）により有機溶剤が封入された有機系熱膨張性粒子である。具体的には、内殻の有機溶剤として、イソブタン、ペンタン、石油エーテル、ヘキサン、オクタン、イソオクタン等の有機溶剤が挙げられ、外殻の有機材料（ポリマー）として、塩化ビニリデン、アクリロニトリル、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル等からなる熱可塑性樹脂が挙げられる。このような熱膨張性マイクロカプセルでは、外殻の有機材料（ポリマー）が加熱により軟化するとともに内殻の有機溶剤がガス化し、体積が例えば５～２５０倍に膨張し、剥離性が発現し、これにより光硬化後の固着剤で固着された基板同士の剥離を促進させることができる。
　（Ｅ）熱膨張性マイクロカプセルの使用量は、上述の剥離促進の効果と、充分な接着力とのバランスの観点から、（Ａ）および（Ｂ）の合計量１００質量部に対して、０．１～２９．９質量部、好ましくは１～１５質量部、一層好ましくは１．５～１０質量部である。
　（Ｅ）熱膨張性マイクロカプセルの平均粒径は、５～１００μｍ、好ましくは５～５０μｍ、さらに好ましくは８～２０μｍである。平均粒径が小さすぎると剥離性が低下する場合がある一方で、大きすぎると剥離前の組成物の接着力が低下する場合があり、平均粒径をこの範囲内とすることにより、両者のバランスに優れる。
　また、発泡開始温度は７０℃～１３０℃が好ましく、７５℃～１００℃がより好ましい。発泡開始温度が低すぎると部材の加工時に加工熱で熱膨張性マイクロカプセルが膨張してしまい寸法精度が得られにくくなる一方で、高すぎると加工後の剥離性に劣る。発泡開始温度をこの範囲とすることにより、寸法精度と剥離性とのバランスに優れる。
　光硬化性固着剤は（Ｆ）有機過酸化物と（Ｇ）分解促進剤とを含有しても良い。これにより硬化性が確実に得られる。
　（Ｆ）有機過酸化物としては、ラウロイルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド等のジアシルパーオキサイド類、ｔ－ブチルパーオキシ－３，５，５－トリメチルヘキサノエート、クミルパーオキシネオデカノエイト、ヘキシルパーオキシビバレート、ｔ－ブチルパーオキシイソブチレート、ｔ－ブチルパーオキシビバレート、ｔ－ブチルパーオキシアセテート、ｔ－ブチルパーオキシベンゾエート、ターシャリーブチルパーオキシ－２－エチルヘキサネート等のアルキルパーオキシエステル類、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート、ジ－２－エチルヘキシルパーオキシジカーボネート、ジノルマルプロピルパーオキシジカーボネート、ビス（４－ターシャリーブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ－２－エトキシエチルパーオキシジカーボネート、ジメトキシイソプロピルパーオキシジカーボネート、ジ（３－メチル－３－メトキシブチル）パーオキシジカーボネート及びジアリルパーオキシジカーボネート等のパーオキシジカーボネート類、ｔ－ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート等のパーオキシカーボネート類、ジ－ｔ－ブチルパーオキシシクロヘキサン、ジ－（ｔ－ブチルパーオキシ）ブタン等のパーオキシケタール類、ジキュミルパーオキサイド、ｔ－ブチルキュミルパーオキサイド、ジ－ｔ－ブチルパーオキサイド等のジアルキルパーオキサイド類、クメンハイドロパーオキサイド、テトラメチルブチルハイドロパーオキサイド等のハイドロパーオキサイド類、シクロヘキサノンパーオキサイド等のケトンパーオキサイド類等が挙げられる。これらの中では、アルキルパーオキシエステル類及び／又はハイドロパーオキサイド類が好ましく、ハイドロパーオキサイド類がより好ましく、クメンハイドロパーオキサイドが最も好ましい。
　（Ｆ）有機過酸化物の使用量は、（Ａ）及び（Ｂ）の合計量１００質量部に対して、０．０１～１０質量部が好ましく、０．０５～５質量部がより好ましく、１～３質量部が最も好ましい。０．０１質量部以上であれば、硬化性が確実に得られるし、１０質量部以下であれば十分な貯蔵安定性が得られ、皮膚刺激性が低くなる。
　（Ｇ）分解促進剤としては、有機過酸化物の分解を促進する分解促進剤が好ましい。
　（Ｇ）有機過酸化物の分解を促進する分解促進剤としては、以下が挙げられる。
　有機過酸化物としてハイドロパーオキサイド類やケトンパーオキサイド類のものを使用する場合、分解促進剤としては、有機酸金属塩や有機金属キレート等が挙げられる。有機酸金属塩や有機金属キレートとしては、例えば、ナフテン酸コバルト、ナフテン酸銅、ナフテン酸マンガン、オクテン酸コバルト、オクテン酸銅、オクテン酸マンガン、オクチル酸コバルト、銅アセチルアセトネート、チタンアセチルアセトネート、マンガンアセチルアセトネート、クロムアセチルアセトネート、鉄アセチルアセトネート、バナジルアセチルアセトネート及びコバルトアセチルアセトネート等が挙げられる。これらの中では、オクチル酸コバルト及び／又はバナジルアセチルアセトネートが好ましく、オクチル酸コバルトが最も好ましい。その他の分解促進剤としては、チオ尿素誘導体類、メルカプトベンゾイミダゾール、アミン類等が挙げられる。これらの（Ｇ）分解促進剤は、１種又は２種以上を使用することができる。
（Ｇ）分解促進剤の使用量は、（Ａ）及び（Ｂ）の合計１００質量部に対して、０．０１～１０質量部が好ましく、０．０５～５質量部がより好ましく、０．３～３質量部が最も好ましい。０．０１質量部以上であれば、硬化性が確実に得られるし、１０質量部以下であれば十分な貯蔵安定性が得られる。
　（Ｆ）有機過酸化物と（Ｇ）分解促進剤とを含有する光硬化性接着剤は、典型的には、二剤型の組成物として提供される。二剤型については、光硬化性接着剤の必須成分全てを貯蔵中は混合せず、光硬化性接着剤を第一剤及び第二剤に分けて貯蔵することが好ましい。この場合、両剤を同時に又は別々に部材に塗布して接触、硬化することにより、二剤型の光硬化性接着剤として使用できる。二剤型の光硬化性接着剤として使用する場合、第一剤が少なくとも（Ｆ）有機過酸化物を含有し、第二剤が少なくとも（Ｇ）分解促進剤を含有することが好ましい。（Ｃ）光重合開始剤は、第一剤及び第二剤のいずれか一方又は両方に含有して良い。本発明は、二剤の混合のみによっても組成物を硬化させることができる。
　透光性を有しない硬質基板１１の積層には例えば、（Ｃ）光重合開始剤の代わりに、（Ｆ）有機過酸化物と（Ｇ）分解促進剤を併用してもよい。
　さらに、本発明に好適に使用される光硬化性固着剤においては、その貯蔵安定性向上のため少量の重合禁止剤を使用することができる。重合禁止剤としては、メチルハイドロキノン、ハイドロキノン、２，２－メチレン－ビス（４－メチル－６－ターシャリーブチルフェノール）、カテコール、ハイドロキノンモノメチルエーテル、モノターシャリーブチルハイドロキノン、２，５－ジターシャリーブチルハイドロキノン、ｐ－ベンゾキノン、２，５－ジフェニル－ｐ－ベンゾキノン、２，５－ジターシャリーブチル－ｐ－ベンゾキノン、ピクリン酸、クエン酸、フェノチアジン、ターシャリーブチルカテコール、２－ブチル－４－ヒドロキシアニソールおよび２，６－ジターシャリーブチル－ｐ－クレゾール等が挙げられる。
　これらの重合禁止剤の使用量は、（Ａ）および（Ｂ）の合計量１００質量部に対して、０．００１～３質量部が好ましく、０．０１～２質量部がより好ましい。この範囲の使用量にすれば、貯蔵安定性が確保され、また未硬化になることもなく、良好な接着性が得られる。
　さらに、光硬化性固着剤においては、極性有機溶媒を共に用いてもよい。
　また、光硬化性の固着剤には、本発明の目的を損なわない範囲で、一般に使用されているアクリルゴム、ウレタンゴム、アクリロニトリル－ブタジエン－スチレンゴム等の各種エラストマー、可塑剤、酸化防止剤、無機フィラー、溶剤、増量材、補強材、増粘剤、染料、顔料、難燃剤、シランカップリング剤および界面活性剤等の添加剤を使用してもよい。
　工程（４）では、第一の透光性硬質基板の第一の面と第二の透光性硬質基板の第一の面とを両面が平行となるように対向させる。一般には両透光性硬質基板が予め定めた面方向の位置関係となるように、例えば、面方向に両透光性硬質基板がぴったりと重なるように対向させる。これを実施する手段としては、透光性硬質基板の移動方向を拘束して一定の位置に移動させるためのガイドレール、当て棒又は枠を利用することが考えられる。
　工程（５）では、工程（４）で定めた平行状態を維持しながら、第一の透光性硬質基板の第一の面と第二の透光性硬質基板の第一の面を、圧力を印加して貼り合わせ、積層物を形成する。光硬化性の固着剤を使用することから、圧力を印加するだけでは両基材が完全に接着することはない。この加圧処理の工程では、平行に基板を貼り合わせたことで厚みの均一化が図られている基板が得られるため、これに対してロールプレスすることにより、ロールプレス後の厚み精度が向上する。厚み精度が向上すると、形状加工時のトラブルも軽減される。加圧処理なしでロールプレスのみを実施すると、接着剤厚みにムラが生じやすくなる。
　また、透光性硬質基板同士を貼り合わせるときに圧力の印加を行わない場合はロールプレスの際に基板が大きくずれたり、固着剤の塗布パターンによっては全面に接着剤が行き渡らなかったりする。固着剤が行き渡らない部分においてガラス同士が接して傷つくだけでなく、接着していない部位が生じる。接着していない部位は、形状加工時にチッピングや割れなども生じ、生産性を低下させる原因となる。しかしながら、貼り合わせ時の加圧を行うと、固着剤の塗布パターンによらずロールプレス時に固着剤が貼り合わせ面全体に行き渡りやすくなり、こうした問題を軽減することが可能となる。
　積層精度の観点から、固着剤は貼り合わせ面に一定の厚みで全体に広がっていることが好ましい。塗布された固着剤の量が少なすぎると貼り合わせ面の全体に固着剤が広がらず、貼り合わせ面に気泡が発生する原因となる。気泡が発生すると位置精度が低下してしまう。塗布された固着剤の量が多すぎると固着剤が貼り合わせ面の隙間から漏出する。固着剤が多少漏出しても拭き取ればよく、大きな問題ではないが、その量が多いと固着剤が無駄になる。
　貼り合わせる際の圧力も固着剤の広がりに関係する。そのため、固着剤の量に加えて貼り合わせ圧力を適切に調整することが望まれる。これを実現する手段として、透光性硬質基板同士を貼り合わせるときの圧力を制御する機能が付いた貼り合わせ装置を使用する方法が考えられる。
　貼り合わせるときの具体的な圧力や時間は、上記を考慮しながら適宜設定すればよいが、例えば圧力は１０ｇ／ｃｍ2～８００ｇ／ｃｍ2、典型的には１００ｇ／ｃｍ2～７００ｇ／ｃｍ2であり、時間は１０秒～５分、典型的には１～４分である。このとき、加熱を行ってもよい。しかし、加熱をすると内部応力によって基板が反るおそれがあるため、加熱は行わないのが好ましい。
　積層精度を高める上では、更に、固着剤の厚み自体を制御することも考えられる。厚みの制御方法としては、先述したように固着剤に粒状物質を混ぜる方法が挙げられるほか、透光性硬質基板同士を貼り合わせるときの透光性硬質基板の高さを制御する機能が付いた貼り合わせ装置を使用する方法が考えられる。
　工程（６）では、工程（５）で得られた透光性硬質基板積層体を第一の透光性硬質基板に見立てて、工程（２）～（５）を少なくとも１回繰り返す。これにより、少なくとも３枚の透光性硬質基板が貼り合わせられた透光性硬質基板積層体が得られる。板状製品の生産効率向上の観点からは、１０枚以上の透光性硬質基板、典型的には１０～３０枚の透光性硬質基板が積層された透光性硬質基板積層体を製造することが望ましい。また、各透光性硬質基板積層体を順に積層していく際に、工程（５）において積層物を形成した後に、両透光性硬質基板に挟まれて広がっている固着剤に光を固着剤の一部に照射するか若しくは工程（７）よりも低エネルギーの光を固着剤全体に照射するかして、仮留め透光性硬質基板積層体を形成する工程（５’）を実施してもよい。なお、工程（６）において工程（２）～（５）を繰り返す際にも、その前に、得られている積層体をロールプレスすることが好ましい。
　工程（６）にて工程（２）～（５）を繰り返す場合も含み、工程（５）では、前述のように、加圧処理した透光性硬質基板をロールプレスすることが好ましい。ロールプレスの原理を図１４に示す。ロールプレスは上下方向に設置された少なくとも一対のロール４１を有しており、ロール４１に挟まれた基板４２はロールの回転によって前方に送り出される。この間に基板４２は上下方向の圧力を受ける。加圧処理により基板同士が密着しているため、ロールプレスを通過する間に位置ずれを生じる危険性が軽減されており、さらに工程（５’）の仮留めを実施した場合にはロールプレス時に生じるおそれのある位置ずれをより確実に軽減することができ、その一方で、固着剤は硬化していないため流動性が維持されている。このため、加圧処理した透光性硬質基板をロールプレスに通すことによって固着剤が適度に流動し、厚みの均一性が向上する。加圧処理時に基板同士が平行に貼り合わせられていることから、固着剤の厚みの均一性は加圧処理せずにロールプレスするよりも高くなる。過剰な固着剤は基板の外周から流れ出る。加圧処理時に基板間に気泡が生じていた場合であっても、基板がプレス機を通過する間に抜くことが可能である。
　なお、工程（５’）による仮留めをしていた場合であっても、硬化されている固着剤は外周のみになるようにコントロールするためその接着力は弱く、工程（５）のロールプレスにより硬化部分を決壊させることができる。決壊がうまく起きない場合は工程（５’）における光照射処理を基板外周全体に一様に実施するのではなく、外周への光照射を断続的に実施してもよい。その結果、基板外周の固着剤が未硬化部分と硬化部分に分けられ、未硬化部分を起点として硬化部分の決壊が起きやすくなる。
　ロールプレスするための装置自体は公知であり、詳しい説明を要しないと考えられるが、本発明においては以下のような点に留意して運転条件を定めることが望ましい。まず、ロールは透光性硬質基板の幅よりも長いことが望ましい。短いロールを軸方向に複数並べた場合では、ロールとロールの間に隙間が生じ、基板の幅方向にわたって均一な圧力を印加するのが難しくなるからである。また、ロールは貼り合わせられた基板を上下から挟むようにペアになって配置されるが、ロールのペアが一つだけだと、基板が反りやすくなるので二つ以上のペア（例えば２ペア、３ペア、又は４ペア）を通板方向に設置することが好ましい。基板の反り上がり防止するという観点からは、ロールは無加熱とするのが好ましい。
　ロール圧は高すぎると基板が割れてしまったり、固着剤中の粒状物質がつぶれてしまったりする結果所望の厚みが得られない一方で、低すぎると厚みが得られないばかりか、気泡を取り除くこともできない。気泡を取り除き、所望の厚みが得られるようにロール圧を適宜調節することが望ましい。例えば、ロールの線圧力が０．１ｋＮ／ｍ～１０ｋＮ／ｍ、典型的には０．２ｋＮ／ｍ～５ｋＮ／ｍとなるようにロールプレス機を運転することができる。貼り合わせ枚数に応じて上下のローラー間のクリアランスを変更させてもよい。
　透光性硬質基板の送り速度は速すぎると気泡を取り除くことができないだけでなく所望の厚みが得られない一方で、遅すぎると生産性に劣るため、ロールの送り速度を適宜調節することが望ましい。例えば、送り速度を１００～８００ｍｍ／分、典型的には１５０～７００ｍｍ／分としてロールプレス機を運転することができる。
　ロールの材質には特に制限はないが、基板を傷つけない、あふれ出た固着剤により溶解しない、所望の厚みが得られるといった理由により、シリコーン、ウレタンゴムなどが好ましい。
　工程（６）から工程（７）に移行するまでに待ち時間がある場合や、工程（７）が工程（６）の実施場所から離れた場所で行われる場合、透光性硬質基板を所定の保管場所で保管したり照射装置まで運搬したりすることが考えられる。そのような場合、運搬中の基板の位置ずれや、保管中の固着剤の漏出を防止することが望まれる。そこで、工程（６）と工程（７）の間に、両透光性硬質基板に挟まれて広がっている固着剤に光を固着剤の一部に照射するか若しくは工程（７）よりも低エネルギーの光を固着剤全体に照射するかして、仮留め透光性硬質基板積層体を形成する工程（６’）を実施してもよい。光を両基板に挟まれて広がっている固着剤の一部、例えば外周部分に向けて照射することで固着剤は当該部分のみが硬化し、両透光性硬質基板を比較的弱い力で貼り合わせることができる。仮留めはロールプレス時の基板の位置ずれ防止にも役立つ。工程（５’）および工程（６’）の仮留めは少なくとも一方のタイミングで行い、また仮留めのための光照射は、照射対象となる積層体の側方向から行ってもよい。
　仮留めのために必要な光のエネルギーは固着剤全体を硬化させるのに必要な光に比較して格段に小さくて済むため、ブラックライト等の簡便な照明装置で足りる。これにより、作業者の安全に配慮しながらも積層精度を高めることができる。貼り合わせた透光性硬質基板が容易に位置ずれを起こさないという目的に照らせば、外周部分はある程度幅をもった領域とすべきであるが、過度に内部にまで照射すると位置ずれを起こさない程度の仮留めという目的が減殺されるとともに、照射時間も長くなるので生産効率が低下する。典型的には、仮留め用に照射する外周部分は５～２５ｍｍ、より典型的には７～１７ｍｍ程度の幅である。また、光を照射する外周部分は、板状製品の一部を形成しないマージン領域に存在することが好ましい。固着剤全体に照射するときに板状製品を形成する部分の光照射履歴を均一にすることができ、固着剤の歪みが抑制される。この結果、当該部分の基板が歪むのも抑制できる。
　仮留め用に照射する光の波長は使用する固着剤の特性に応じて適宜変更すればよいが、例えばマイクロ波、赤外線、可視光、紫外線、Ｘ線、γ線、電子線等を照射することができる。簡便に使用でき、比較的高エネルギーをもつことから一般的には照射光は紫外線である。このように、本発明において、光とは可視光のみならず、幅広い波長領域を包含する電磁波（エネルギー線）を指す。
　仮留め用に照射する光は透光性硬質基板を仮留めするのに必要な程度の照射量でよく、３６５ｎｍの受光器を使用した積算照度計で測定して、一般に１～５００ｍＪ／ｃｍ2、典型的には３～３００ｍＪ／ｃｍ2、より典型的には５～５００ｍＪ／ｃｍ2とすることができる。照射時間としては一般に１～１２０秒、典型的には２～６０秒程度であり、好ましくは２．５秒～２０秒程度である。
　工程（７）では、工程（６）における最後のロールプレス後、得られた積層体の最外面、すなわち最外に積層される透光性硬質基板の露出面の一方または双方からの加圧処理を行い、およびこの積層体の両透光性硬質基板に挟まれて広がっている固着剤全体を硬化させる光照射処理を行う。また、これら加圧処理および光照射処理は、少なくとも一定時間同時に行われる。
　工程（７）における加圧処理は、工程（６）で得られた積層体の各透光性硬質基板の間隔を均一にするように一方または双方から圧力を印加するのが好ましい。この圧力印加は、公知の方法であれば特に制限はないが、例えば真空プレス機や加圧プレス機を用いて加圧する方法が好ましい。
　ここで、「均一」とは、積層体内の透光性硬質基板の間隔が最も大きいところから最も小さいところを引いた差分が４０μｍ以下の範囲内にあることをいう。この範囲にあれば、各透光性硬質基板を加工した際に良好な寸法精度が得られる。寸法精度の観点から、積層体内の透光性硬質基板の間隔が最も大きいところから最も小さいところを引いた差分が２０μｍ以下の範囲内にあることが好ましく、１０μｍ以下の範囲内にあるとより一層好ましく、５μｍ以下の範囲内にあるとなお一層好ましい。
　また、工程（７）の加圧処理は、積層体の最外面の一方または双方から１ｇ／ｃｍ2以上１０００ｋｇ／ｃｍ2以下、好ましくは３ｇ／ｃｍ2以上８００ｋｇ／ｃｍ2以下、より一層好ましくは５ｇ／ｃｍ2以上５００ｋｇ／ｃｍ2以下、なお一層の好ましくは１０ｇ／ｃｍ2以上３００ｋｇ／ｃｍ2以下で行う。積層体内の透光性硬質基板の間隔が均一であれば、透光性硬質基板に局所的に圧力印加を行っても問題はないが、全面的に圧力を印加した方が透光性硬質基板の間隔を均一に維持する観点から好ましい。また、印加圧力を上記の範囲内とすることで、透光性硬質基板の間隔を均一に維持することができる一方で、各透光性硬質基板にダメージを与えるほどの印加圧力となることはない。
　また、工程（７）では、固着剤に可視光線または紫外線の少なくとも一方を照射して固着剤の接着力を高める光照射処理を必要とする。照射する光の波長は使用する固着剤の特性に応じて適宜変更すればよいが、例えばマイクロ波、赤外線、可視光、紫外線、Ｘ線、γ線、電子線等を照射することができる。簡便に使用でき、比較的高エネルギーをもつことから一般的には照射光は紫外線である。このように、本発明において、光とは可視光のみならず、幅広い波長領域を包含する電磁波（エネルギー線）を指す。光源としては例えばブラックライト、高圧水銀灯、ＬＥＤライト、メタルハライドランプを使用することができる。
　照射する光の照射量は、３６５ｎｍの受光器を使用した積算照度計で測定して、通常、１００ｍＪ／ｃｍ2以上、好ましくは２００ｍＪ／ｃｍ2以上、より好ましくは４００ｍＪ／ｃｍ2以上、最も好ましくは５００ｍＪ／ｃｍ2以上であり、および、通常、５０００ｍＪ／ｃｍ2以下、好ましくは４５００ｍＪ／ｃｍ2以下、より好ましくは４０００ｍＪ／ｃｍ2以下、一層好ましくは３８００ｍＪ／ｃｍ2以下、より一層好ましくは３６００ｍＪ／ｃｍ2以下、最も好ましくは３５００ｍＪ／ｃｍ2以下である。
　工程（７）では、加圧処理および光照射処理を少なくとも一定時間同時に行う。このように両方の処理を一定時間同時に行うことにより、積層体内の透光性硬質基板の間隔が均一となり、透光性硬質基板の加工時の寸法精度の面で格段の効果が得られる。ここでいう加工とは、後述する工程（９）で挙げられた各加工処理をいう。ここでいう一定時間とは、硬化が行われている期間が含まれれば、特に限定されない。また、加圧処理を予め行った後、引き続きの加圧処理および光照射処理の処理を同時に行うことが、各透光性硬質基板の間隔を均一にできる点で好ましい。
＜板状製品の製造＞
　上記の透光性硬質基板積層体の製造方法によって得られた透光性硬質基板積層体から板状製品を製造することができる。
　まず、工程（８）において、透光性硬質基板積層体を厚み方向に分割し、所望の数の分割された透光性硬質基板積層体を形成する。分割方法は特に制限はないが、円板カッター（ダイヤモンドディスク、超硬合金ディスク）、固定砥粒式又は遊離砥粒式ワイヤソー、レーザービーム、エッチング（例：フッ酸や硫酸等を用いた化学エッチングや電解エッチング）、赤熱帯（ニクロム線）及びウォータージェットをそれぞれ単独で又は組み合わせて使用して、同サイズの直方体形状に分割する方法が挙げられる。エッチングは分割後の切断面の表面処理に用いることもできる。
　次に、工程（９）において、分割された透光性硬質基板積層体それぞれに対して所望の形状加工を行う。この工程では、分割された透光性硬質基板積層体毎に目的とする板状製品の形状に一体的に加工を行うことができるため、板状製品の生産速度を格段に高められるという利点がある。形状加工は公知の任意の手段によって行えばよいが、例えば回転砥石による研削、超音波振動ドリルによる孔開け、回転ブラシによる端面加工、エッチングによる孔開け、エッチングによる端面加工、エッチングによる外形加工、バーナーを用いた火炎加工等が挙げられる。加工方法はそれぞれ単独で又は組み合わせて使用することができる。エッチングは形状加工後の表面処理に用いることもできる。
　工程（１０）では、形状加工後の透光性硬質基板積層体を加熱することで貼り合わせられていた透光性硬質基板同士を剥離し、複数の板状製品を形成する。加熱方法としては特に制限はないが、固着剤がフィルム状に軟化して各板状製品に上手く分離するため、温水に形状加工後の透光性硬質基板積層体を浸漬する方法が好ましい。好適な温水の温度は採用する固着剤によって異なるが、通常は６０～９５℃程度、好ましくは８０～９０℃である。
　さらに、工程（１０）では、各透光性硬質基板を積層体から剥離するに際して、温水浸漬処理前に固着剤に可視光線もしくは紫外線を照射することが好ましく、これにより、剥離するための硬化した固着剤を温水に浸漬する時間を短縮することができる。このとき照射する可視光線もしくは紫外線の照射量は、各照射面に対して３６５ｎｍにおいて１０００ｍＪ／ｃｍ2以上４００００ｍＪ／ｃｍ2以下、より好ましくは２０００ｍＪ／ｃｍ2以上３８０００ｍＪ／ｃｍ2以下、さらに一層好ましくは４０００ｍＪ／ｃｍ2以上３６０００ｍＪ／ｃｍ2以下である。照射量をこの範囲とすることで、温水浸漬処理に必要な時間を短縮する効果が大きくなる。
　また、前述のように、透光性硬質基板の積層枚数が多くなると照射源から離れた層にある固着剤は硬化しにくい。そこで、工程（８）と工程（１０）の間に、分割された透光性硬質基板積層体の側面に向かって未硬化の固着剤を硬化させるための光を照射する工程を設けることができる。側面に向かって光を照射するので、積層体内部の固着剤を硬化するのに有利である。
　照射する光の照射量は、３６５ｎｍの受光器を使用した積算照度計で測定して、透光性硬質基板積層体の一つの側面に対して、一般に１０００～１５０００ｍＪ／ｃｍ2、典型的には１５００～１００００ｍＪ／ｃｍ2であり、より典型的には２０００～９０００ｍＪ／ｃｍ2、好ましくは４０００～８０００ｍＪ／ｃｍ2である。照射時間としては一般に０．１～１２０秒、典型的には１５～７５秒、より典型的には２０～６０秒程度である。
　光源としては例えばブラックライト、高圧水銀灯、ＬＥＤライト、メタルハライドランプなどを使用することができるが、高圧水銀灯やメタルハライドランプであれば照射強度が強いため、より一層の効果を期待できる。
＜装置構成例＞
　透光性硬質基板を作製する際に使用できる透光性硬質基板貼り合わせ装置の例について説明する。
　図１は本発明に好適に使用することができる透光性硬質基板貼り合わせ装置の第一例を示す模式図である。透光性硬質基板貼り合わせ装置１０は、架台１１、上側ステージ１２、プレスユニット１３、吸引ユニット１４、吸引孔１５、ＬＥＤユニット１６、単数または複数の下側ステージ１７、下側ステージが複数ある場合にはそれぞれの下側ステージに対する、下側ステージ移動手段１８、サイドクランプ１９、下側基板用塗布ユニット２０、及び上側基板用塗布ユニット２１を備える。
　本実施形態では基板外周への紫外線照射による仮留め（工程（５’）または工程（６’））を行うためＬＥＤユニット１６が備わっている。仮留めを行わない実施形態ではＬＥＤユニット１６は不要である。
　架台１１は透光性硬質基板貼り合わせ装置１０の各構成機器を搭載する土台部分であり、内部に電装ユニット２３が配置されている。電装ユニット２３はＰＬＣ（Ｐｒｏｇｒａｍｍａｂｌｅ　Ｌｏｇｉｃ　Ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｒ）により各構成機器のシーケンス制御を行う。
　上側ステージ１２は、上側の透光性硬質基板２５を真空吸着により保持する。そのため、上側ステージ１２の下面には吸引孔１５が複数開いており、吸引孔１５は吸引ユニット１４に配管で連結されている。図２は、上側ステージ１２の下面の模式図であり、吸引孔１５の配列例が示されている。吸引ユニット１４としては真空ポンプ、真空エジェクターなどが使用できる。
　上側ステージ１２の上部には、上側の透光性硬質基板２５を下側の透光性硬質基板２４に対して押圧しながら貼り合わせるためのプレスユニット１３が連結されている。プレスユニット１３は上側ステージ１２をＺ方向（垂直方向）に移動させることのできる昇降シリンダー（図示せず）を有しており、サーボモータによって加圧力、移動速度、加圧時間、高さを制御することができる。
　上側ステージ１２の下面には固着剤硬化のための紫外線を下側の透光性硬質基板２４に向けて照射するためのＬＥＤユニット１６が複数埋め込まれている。ＬＥＤユニット１６は上側ステージ１２に吸着された上側透光性硬質基板２５の外周に沿うように配列されていてもよいし、吸着された基板２５の全面に配列されていてもよい。図２にＬＥＤユニット１６の配列状態の例を示す。ＬＥＤユニット１６は一列のみならず二列以上に並列に配置することで、照射する外周部分の幅を大きくすることもできる。ＬＥＤユニット１６の配列間隔を調整することで硬化させない部分の範囲を調整できる。
　下側ステージ１７は、下側の透光性硬質基板２４を保持するとともに、プレス時に上側ステージ１２からの圧力を受け止める。下側ステージ１７は下側ステージ移動手段１８によってＸ軸方向、Ｙ軸方向及びθ軸方向に移動可能である。下側ステージ移動手段１８は水平方向の旋回動を可能とするθテーブル、水平動を可能とするＸテーブル及びＹテーブルから構成される。これらのテーブルはモータで駆動する。下側ステージ１７の上面には載置した透光性硬質基板を位置決めするためのＸ軸方向及びＹ軸方向に移動可能なモータ駆動のサイドクランプ１９が設けられている。サイドクランプ１９の代わりに、図３に示したように、透光性硬質基板を所定位置に載置するための位置決め用のつきあて治具７０を下側ステージ１７の上面に設けてもよい。この場合は、透光性硬質基板を矢印に示した方向に手作業などで移動させて、つきあて治具７０によって固定される位置に載置することになる。また、透光性硬質基板の位置ずれを防止するため、上側ステージ１２と同様に、下側の透光性硬質基板２４も真空吸着により保持することができる。
　下側基板用塗布ユニット２０は光硬化性固着剤のディスペンサー２０ａと、これに連結されたＸ軸、Ｙ軸及びＺ軸方向に移動可能なモータ駆動のロボット２０ｂを備えており、下側の透光性硬質基板２４の上面に任意のパターンで固着剤を塗布することができる。固着剤は、自動で定量排出される。塗布量はデジタル圧力計及び塗布速度で制御される。
　上側基板用塗布ユニット２１は、上側の透光性硬質基板２５が上側のステージ１２に保持された状態で、上側の透光性硬質基板２５の下面に向かって光硬化性固着剤を自動で塗布する。塗布量は圧力ゲージ及び塗布時間により制御される。上側基板用塗布ユニット２１は上側及び下側ステージの脇に水平方向に回転可能な回転軸をもつモータ駆動のロボット２１ｂが備えられており、塗布時には先端のロータリーノズル２１ａが上側ステージ１２の中央付近の下方に配置され、ノズル２１ａ先端から固着剤が塗布される。塗布が終了すると、透光性硬質基板の貼り合わせの邪魔にならないように上側及び下側ステージの脇に格納される。
　カバーガラスの積層を行う第一の例に係る透光性硬質基板貼り合わせ装置１０を用いた透光性硬質基板の貼り合わせ手順について図４～１３を参照しながら説明する。
　まず、一枚目の透光性硬質基板２６を第１の下側ステージ１７に載置し、サイドクランプ１９（図示せず）で所定位置に固定する（図４）。透光性硬質基板２６の第１の下側ステージ１７への載置は、手作業により行うことができるが、多数の透光性硬質基板２６を専用のカセットに収納し、自動的に第１の下側ステージ１７に載置されるようにしても良い。載置された透光性硬質基板２６は下側ステージ移動手段１８（図示せず）によって上側ステージ１２の真下に移動する（図５）。次いで、上側ステージ１２をプレスユニット１３により降下させる。透光性硬質基板２６を吸引孔１５（図示せず）からの吸引力で真空吸着する（図６）。吸着した透光性硬質基板２６は保持されながら上側ステージ１２と共に上昇し、二枚目の基板を待つ（図７）。
　次に、二枚目の透光性硬質基板２７を第１の下側ステージ１７に載置し、サイドクランプ１９（図示せず）で所定位置に固定する（図８）。二枚目の透光性硬質基板２７の上面には下側基板用塗布ユニット２０から所定のパターンで固着剤２８が塗布される（図９）。塗布完了後、第１の下側ステージ１７に載置した二枚目の透光性硬質基板２７が上側ステージ１２の真下に移動する。
　位置調整後、上側基板用塗布ユニット２１のアーム先端に取り付けられているノズル２１ａが、上側ステージ１２に保持されている一枚目の基板２６の中央付近に移動し、ノズル２１ａから固着剤２９が一枚目の透光性硬質基板２６の下面に塗布される（図１０）。上側及び下側の透光性硬質基板（２６、２７）に固着剤（２８、２９）を塗布後、上側ステージ１２をプレスユニット１３により降下させて二枚の透光性硬質基板（２６、２７）を加圧して貼り合わせると、上側及び下側の透光性硬質基板に挟まれた固着剤（２８、２９）は加圧により透光性硬質基板全面に広がる。加圧状態を維持しながら、ＬＥＤユニット１６から紫外線が透光性硬質基板の外周部に照射される（図１１）。これにより外周部にある固着剤のみが硬化する。
　紫外線の照射後は、上側の基板２６に対する吸着を解除し、上側ステージ１２のみが上昇する（図１２）。貼り合わせられた透光性硬質基板は下側ステージ１７によって搬送され、元の位置に戻る（図１３）。以上の工程によって透光性硬質基板の加圧処理および仮留めが完了する。
　その後、仮留め透光性硬質基板積層体をロールプレス機に通し、再び図４～図７に示したように、第２の下側ステージ１７を用いて次の透光性硬質基板２６を載置し、最終的に上側ステージ１２側に保持された状態となる。続いて、図８～図１３に示したように、先に作製された基板２６、２７を貼り合わせた積層物の上側の基板２６の表面に、上側ステージ１２に保持された基板２６を、それぞれの基板の表面に固着剤を塗布した状態で貼り合わせる。
　以上の操作を、積層する基板の枚数だけ繰り返す。
　次いで、固着剤全体を硬化するための光照射を行うことで、透光性硬質基板積層体を一括形成することができる。
　具体的には、例えば上述のように、複数の基板が積層された得られた積層物を上方側から加圧処理し、その状態で下方側から光照射を行ってもよい。
　以上、本発明の実施形態について図面を参照しながら説明してきたが、本発明はこれらの実施形態に限られるものではなく、種々のバリエーションが可能である。
＜発明例＞
１．固着剤の作製
　以下の（Ａ）～（Ｄ）の成分を混合して固着剤を作製した。固着剤は２種類用意した。
（固着剤１）
（Ａ）多官能（メタ）アクリレートとして、日本合成社製「ＵＶ－３０００Ｂ」（ウレタンアクリレート以下「ＵＶ－３０００Ｂ」と略す）２０質量部、ジメチロール－トリシクロデカンジアクリレート（共栄社化学社製「ライトアクリレートＤＣＰ－Ａ」、以下「ＤＣＰ－Ａ」と略す）２５質量部、
（Ｂ）単官能（メタ）アクリレートとして、２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピルアクリレート（東亜合成社製「アロニックスＭ－５７００」、以下「Ｍ－５７００」と略す）３５質量部、フェノールエチレンオキサイド２モル変性アクリレート（東亜合成社製「アロニックスＭ－１０１Ａ」）２０質量部、
（Ｃ）光重合開始剤としてＢＤＫ：ベンジルジメチルケタール（ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＣＵＲＥ６５１」）４質量部、
（Ｄ）（Ａ）～（Ｃ）に溶解しない粒状物質として平均粒径（Ｄ５０）が１００μｍの単分散球状架橋ポリスチレン粒子（ガンツ化成社製「ＧＳ－１００Ｓ」）０．３質量部
（その他）重合禁止剤として、２，２－メチレン－ビス（４－メチル－６－ターシャリーブチルフェノール）（住友化学株式会社製「スミライザーＭＤＰ－Ｓ（Ｉｎ－Ｄ）」）０．１質量部
（固着剤２）
（Ａ）多官能（メタ）アクリレートとして、日本合成社製「ＵＶ－３０００Ｂ」（ウレタンアクリレート以下「ＵＶ－３０００Ｂ」と略す。重量平均分子量１８０００、ポリオール化合物はポリエステルポリオール、有機ポリイソシアネート化合物はイソホロンジイソシアネート、ヒドロキシ（メタ）アクリレートは２－ヒドロキシエチルアクリレート）１５質量部、ジシクロペンタニルジアクリレート（日本化薬社製「ＫＡＹＡＲＡＤ　Ｒ－６８４」、以下「Ｒ－６８４」と略す）１０質量部、
（Ｂ）単官能（メタ）アクリレートとして、２－（１，２－シクロヘキサカルボキシイミド）エチルアクリレート（東亜合成社製「アロニックスＭ－１４０」、以下「Ｍ－１４０」と略す）５０質量部、フェノールエチレンオキサイド２モル変性アクリレート（東亜合成社製「アロニックスＭ－１０１Ａ」）２５質量部、
（Ｃ）光重合開始剤としてＢＤＫ：ベンジルジメチルケタール（ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＣＵＲＥ６５１」）１．５質量部、
（Ｄ）（Ａ）～（Ｃ）に溶解しない粒状物質として平均粒径（Ｄ５０）が１００μｍの単分散球状架橋ポリスチレン粒子（ガンツ化成社製「ＧＳ－１００Ｓ」）０．６質量部
（その他）重合禁止剤として、２，２－メチレン－ビス（４－メチル－６－ターシャリーブチルフェノール）（住友化学株式会社製「スミライザーＭＤＰ－Ｓ（Ｉｎ－Ｄ）」）０．１質量部
（その他）熱膨張性マイクロカプセル（発泡開始温度：７５℃、松本油脂製薬株式会社製「Ｆ－３６Ｄ」）３質量部
（固着剤３）
（Ａ）多官能（メタ）アクリレートとして、日本合成社製「ＵＶ－３０００Ｂ」（ウレタンアクリレート以下「ＵＶ－３０００Ｂ」と略す）１５質量部、ジシクロペンタニルジアクリレート（日本化薬社製「ＫＡＹＡＲＡＤ　Ｒ－６８４」、以下「Ｒ－６８４」と略す）１５質量部、
（Ｂ）単官能（メタ）アクリレートとして、２－（１，２－シクロヘキサカルボキシイミド）エチルアクリレート（東亜合成社製「アロニックスＭ－１４０」、以下「Ｍ－１４０」と略す）４５質量部、フェノールエチレンオキサイド２モル変性アクリレート（東亜合成社製「アロニックスＭ－１０１Ａ」）２５質量部、
（Ｃ）光重合開始剤としてＢＤＫ：ベンジルジメチルケタール（ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＣＵＲＥ６５１」）１０質量部、
（Ｄ）（Ａ）～（Ｃ）に溶解しない粒状物質として平均粒径（Ｄ５０）が１００μｍの単分散球状架橋ポリスチレン粒子（ガンツ化成社製「ＧＳ－１００Ｓ」）０．６質量部
（その他）重合禁止剤として、２，２－メチレン－ビス（４－メチル－６－ターシャリーブチルフェノール）（住友化学株式会社製「スミライザーＭＤＰ－Ｓ（Ｉｎ－Ｄ）」）０．１質量部
（固着剤４）
＜第一剤＞（Ａ）多官能（メタ）アクリレートとして、日本合成社製「ＵＶ－３０００Ｂ」（ウレタンアクリレート以下「ＵＶ－３０００Ｂ」と略す）１５質量部、ジシクロペンタニルジアクリレート（日本化薬社製「ＫＡＹＡＲＡＤ　Ｒ－６８４」、以下「Ｒ－６８４」と略す）１５質量部、
（Ｂ）単官能（メタ）アクリレートとして、２－（１，２－シクロヘキサカルボキシイミド）エチルアクリレート（東亜合成社製「アロニックスＭ－１４０」、以下「Ｍ－１４０」と略す）４５質量部、フェノールエチレンオキサイド２モル変性アクリレート（東亜合成社製「アロニックスＭ－１０１Ａ」）２５質量部、
（Ｃ）光重合開始剤としてＢＤＫ：ベンジルジメチルケタール（ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＣＵＲＥ６５１」）２５質量部、
（Ｄ）（Ａ）～（Ｃ）に溶解しない粒状物質として平均粒径（Ｄ５０）が１００μｍの単分散球状架橋ポリスチレン粒子（ガンツ化成社製「ＧＳ－１００Ｓ」）１質量部
（その他）重合禁止剤として、２，２－メチレン－ビス（４－メチル－６－ターシャリーブチルフェノール）（住友化学株式会社製「スミライザーＭＤＰ－Ｓ（Ｉｎ－Ｄ）」）０．１質量部
（Ｆ）有機過酸化物としてクメンハイドロパーオキサイド（日本油脂社製「パークミルＨ」、以下「ＣＨＰ」と略す）２質量部
＜第二剤＞（Ａ）多官能（メタ）アクリレートとして、日本合成社製「ＵＶ－３０００Ｂ」（ウレタンアクリレート以下「ＵＶ－３０００Ｂ」と略す）１５質量部、ジシクロペンタニルジアクリレート（日本化薬社製「ＫＡＹＡＲＡＤ　Ｒ－６８４」、以下「Ｒ－６８４」と略す）１５質量部、
（Ｂ）単官能（メタ）アクリレートとして、２－（１，２－シクロヘキサカルボキシイミド）エチルアクリレート（東亜合成社製「アロニックスＭ－１４０」、以下「Ｍ－１４０」と略す）４５質量部、フェノールエチレンオキサイド２モル変性アクリレート（東亜合成社製「アロニックスＭ－１０１Ａ」）２５質量部、
（Ｃ）光重合開始剤としてＢＤＫ：ベンジルジメチルケタール（ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＣＵＲＥ６５１」）２５質量部、
（Ｄ）（Ａ）～（Ｃ）に溶解しない粒状物質として平均粒径（Ｄ５０）が１００μｍの単分散球状架橋ポリスチレン粒子（ガンツ化成社製「ＧＳ－１００Ｓ」）１質量部
（その他）重合禁止剤として、２，２－メチレン－ビス（４－メチル－６－ターシャリーブチルフェノール）（住友化学株式会社製「スミライザーＭＤＰ－Ｓ（Ｉｎ－Ｄ）」）０．１質量部
（Ｇ）分解促進剤としてオクチル酸コバルト（神東塗料株式会社製「オクチル酸コバルト」、以下「Ｏｃｔ－Ｃｏ」と略す）２質量部
２．透光性硬質基板の貼り合わせ
　透光性硬質基板として板ガラス（横５３０ｍｍ×縦４２０ｍｍ×厚み０．７ｍｍの板ガラス）を先述した図１の構成を有する貼り合わせ装置を使用して１２枚の板ガラスが固着剤により貼り合わされ、固着剤が未硬化の状態の積層物を作成した。装置の運転条件は以下である。固着剤４は、第一剤と第二剤を等量ずつ計量し混合したものを使用した。
　＜貼り合わせ装置運転条件＞
・貼り合わせ圧力：４００ｇ／ｃｍ2
・貼り合わせ時間：１８０秒
・上側板ガラスへの固着剤塗布量：５ｇ
・下側板ガラスへの固着剤塗布量：３３ｇ
３．ロールプレス
　作製した板ガラスをロールプレスした。ロールプレスの運転条件は以下である。
　＜ロールプレス運転条件＞
・ロールペア数：２
・ロールの加熱有無：無し
・線圧力：０．５ｋＮ／ｍ
・ロール幅：１ｍ
・送り速度：２００ｍｍ／分
・ロール材質：シリコーン
４．固着剤の硬化
　ロールプレス後の板ガラスの積層物の表面全体に対して、ＵＶ照射を行った。照射条件は以下である。
・ＵＶ照射量：２０００ｍＪ／ｃｍ2（３６５ｎｍの受光器による積算照度計による測定）
・ＵＶ照射時間：４０秒
・ＵＶ光源：メタルハライドランプ
＜固着剤の粘度＞
　各固着剤の粘度を、Ｅ型粘度計を用い、温度２５℃の条件下で測定した。結果を表１に示す。
＜引っ張り剪断接着強さ＞
　各固着剤の引っ張り剪断接着強さを下記に従って、測定した。結果を表１に示す。
　引張せん断接着強さ：ＪＩＳ　Ｋ　６８５０に従い測定した。具体的には被着材とした耐熱ガラス（商品名「耐熱パイレックス（登録商標）ガラス」、２５ｍｍ×２５ｍｍ×２．０ｍｍ）を用いて、接着部位を直径８ｍｍの円形として、作製した固着剤にて、２枚の耐熱ガラスを張り合わせ、ＵＶ照射機を使用し、積算光量２０００ｍＪ／ｃｍ2（３６５ｎｍの照度：１６０ｍＷ／ｃｍ2、アイグラフィックス社製「ＥＣＳ－４０１ＧＸ（メタルハライドランプ搭載ＵＶ硬化装置）」）の条件にて硬化させ、引張せん断接着強さ試験片を作製した。作製した試験片は、万能試験機を使用して、温度２３℃、湿度５０％の環境下、引張速度１０ｍｍ／ｍｉｎで引張せん断接着強さを測定した。
＜硬度＞
　各固着剤の硬度（ショアＤ）を下記に従って、測定した。結果を表１に示す。
　ガラス板上にＰＥＴを敷き、シリコン型枠（２８ｍｍφ×５ｍｍｔまたは２８ｍｍφ×１ｍｍｔ）を密着させ、固着剤を流し込み、その上にＰＥＴを被せ、ガラス板を載せた後、ＵＶ照射機を使用し、積算光量２０００ｍＪ／ｃｍ2（フュージョンＵＶシステムズ・ジャパン社製「Ｆ４５０－２０（メタルハライドランプ搭載ＵＶ硬化装置）」）の条件にて表裏より各１回照射させ、硬度試験片を作製した。作製した試験片は、デジタルゴム硬度計（高分子計器社製　ＤＤ２－Ｄ型）を使用して、温度２３℃、湿度５０％の環境下で硬度を測定した。尚、２８ｍｍφ×１ｍｍｔの試験片は５枚重ねて行った。
＜剥離試験＞
　各固着剤の剥離試験を下記に従って、実施した。結果を表１に示す。
　固着剤を用いて、８０ｍｍ角の青板ガラス同士を貼り合せた後、ＵＶ照射機を使用し、積算光量２０００ｍＪ／ｃｍ2（３６５ｎｍの照度：１６０ｍＷ／ｃｍ2、アイグラフィックス社製「ＥＣＳ－４０１ＧＸ（メタルハライドランプ搭載ＵＶ硬化装置）」）の条件にて硬化させ、剥離試験の試験片を作製した。作製した試験片は、９０℃の温水に浸漬して剥離するまでの時間（分）を測定した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
１０　透光性硬質基板貼り合わせ装置
１１　架台
１２　上側ステージ
１３　プレスユニット
１４　吸引ユニット
１５　吸引孔
１６　ＬＥＤユニット
１７　下側ステージ
１８　下側ステージ移動手段
１９　サイドクランプ
２０　下側基板用塗布ユニット
２０ａ　ディスペンサー
２０ｂ　ロボット
２１　上側基板用塗布ユニット
２１ａ　ノズル
２１ｂ　ロボット
２３　電装ユニット
２４　下側の透光性硬質基板
２５　上側の透光性硬質基板
２６、２７　透光性硬質基板
２８、２９　固着剤
４１　ロール
４２　貼り合わせられた基板
７０　つきあて治具

Claims (22)

  1. １）第一の透光性硬質基板を準備する工程と、
    ２）第二の透光性硬質基板を準備する工程と、
    ３）第一の透光性硬質基板の第一の面及び／又は第二の透光性硬質基板の第一の面に光硬化性の固着剤を塗布する工程と、
    ４）第一の透光性硬質基板の第一の面と第二の透光性硬質基板の第一の面とを両面が平行となるように対向させる工程と、
    ５）前記平行状態を維持しながら、第一の透光性硬質基板の第一の面と第二の透光性硬質基板の第一の面に圧力を印加して貼り合わせ、積層物を形成する工程と、
    ６）前記透光性硬質基板積層体を第一の透光性硬質基板に見立てて、工程２）～５）を少なくとも１回繰り返し、少なくとも３枚の透光性硬質基板が貼り合わせられた透光性硬質基板積層体を形成する工程と、
    ７）当該積層体の最外面の一方または双方からの加圧処理および当該積層体の固着剤への光照射処理を、少なくとも一定時間同時に行う工程と
    を含む透光性硬質基板積層体の製造方法。
  2. 工程（５）において積層物を形成した後、あるいは工程（６）と工程（７）との間の少なくとも一方のタイミングにおいて、
    ５’）両透光性硬質基板に挟まれて広がっている固着剤に光を固着剤の一部に照射するか若しくは工程（７）よりも低エネルギーの光を固着剤全体に照射するかして、仮留め透光性硬質基板積層体を形成する工程を実施する請求項１記載の透光性硬質基板積層体の製造方法。
  3. 　工程（７）は、第二の透光性硬質基板の表面に向かって光を照射することにより行う請求項１または２記載の透光性硬質基板積層体の製造方法。
  4. 　前記固着剤は粒状物質を含有する請求項１～３のいずれか一項記載の透光性硬質基板積層体の製造方法。
  5. 　工程（７）における光の照射量は、３６５ｎｍの受光器を使用した積算照度計で測定して、１００ｍＪ／ｃｍ2～５０００ｍＪ／ｃｍ2の範囲である請求項１～４のいずれか一項記載の透光性硬質基板積層体の製造方法。
  6. 　前記工程（６）において、工程（２）～（５）を繰り返す前に、得られている積層体をロールプレスする請求項１～５のいずれか一項記載の透光性硬質基板積層体の製造方法。
  7. 　透光性硬質基板がカバーガラス用途の板ガラスである請求項１～６のいずれか一項記載の透光性硬質基板積層体の製造方法。
  8. 　８）請求項１～７のいずれか一項記載の透光性硬質基板積層体の製造方法を用いて得られた透光性硬質基板積層体を厚み方向に分割し、所望の数の分割された透光性硬質基板積層体を形成する工程と、
    　９）分割された透光性硬質基板積層体それぞれに対して所望の形状加工を行う工程と、
    　１０）形状加工後の透光性硬質基板積層体を加熱することで貼り合わせられていた透光性硬質基板同士を剥離し、複数の板状製品を形成する工程と、
    を含む板状製品の製造方法。
  9. 　工程（８）と工程（１０）の間に、分割された透光性硬質基板積層体の側面に向かって未硬化の固着剤を硬化させるための光を照射することを含む請求項８記載の板状製品の製造方法。
  10. 　工程（１０）は、温水に形状加工後の透光性硬質基板積層体を浸漬し、固着剤をフィルム状で軟化させることを含む請求項８または９記載の板状製品の製造方法。
  11. 　工程（１０）は、温水に形状加工後の透光性硬質基板積層体を浸漬する前に、当該積層体の表面および／または側面から光を照射すること含む請求項１０記載の板状製品の製造方法。
  12. 　請求項１～７のいずれか一項記載の透光性硬質基板積層体の製造方法により作製してなる透光性硬質基板積層体。
  13. 　請求項１２記載の透光性硬質基板積層体を作製するに際して、各透光性硬質基板間を接着するのに用いられ、
    　（Ａ）多官能（メタ）アクリレート；
    　（Ｂ）単官能（メタ）アクリレート；
    　（Ｃ）光重合開始剤；
    を含み、
    　（Ａ）多官能（メタ）アクリレートと（Ｂ）単官能（メタ）アクリレートの配合比としては、（Ａ）：（Ｂ）＝５：９５～９５：５（質量部）である
    光硬化性固着剤。
  14. 　上記（Ａ）から（Ｃ）に加えて、さらに（Ｄ）粒状物質を含有する請求項１３記載の光硬化性固着剤。
  15. 　さらに（Ｅ）熱膨張性マイクロカプセルを含有する請求項１３または１４記載の光硬化性固着剤。
  16. 　さらに（Ｆ）有機過酸化物、及び（Ｇ）分解促進剤を含有する請求項１３～１５のいずれか一項記載の光硬化性固着剤。
  17. 　（Ｂ）単官能（メタ）アクリレートの含有量が、（Ａ）及び（Ｂ）の合計量１００質量部中、４０～８０質量部である請求項１３～１６のいずれか一項記載の光硬化性固着剤。
  18. 　（Ｃ）光重合開始剤の含有量が、（Ａ）及び（Ｂ）の合計量１００質量部に対して、０．１～２０質量部である請求項１３～１７のいずれか一項記載の光硬化性固着剤。
  19. 　請求項１２記載の透光性硬質基板積層体を作製するに際して、各透光性硬質基板間を接着するのに用いられ、
    　（Ａ）多官能（メタ）アクリレート；
    　（Ｂ）単官能（メタ）アクリレート；
    　（Ｆ）有機過酸化物；
    　（Ｇ）分解促進剤；
    を含み、
    　（Ａ）多官能（メタ）アクリレートと（Ｂ）単官能（メタ）アクリレートの配合比としては、（Ａ）：（Ｂ）＝５：９５～９５：５（質量部）である
    光硬化性固着剤。
  20. 　さらに（Ｄ）粒状物質を含有する請求項１３記載の光硬化性固着剤。
  21. 　さらに（Ｅ）熱膨張性マイクロカプセルを含有する請求項１９または２０記載の光硬化性固着剤。
  22. 　（Ｂ）単官能（メタ）アクリレートの含有量が、（Ａ）及び（Ｂ）の合計量１００質量部中、４０～８０質量部である請求項１９～２１のいずれか一項記載の光硬化性固着剤。
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