WO2012050043A1 - 有機エレクトロルミネッセンス発光装置およびその製法 - Google Patents

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成紀 森田
良平 垣内
孝洋 中井
仁 吉川
聖彦 渡邊
純一 長瀬
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日東電工株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to an organic electroluminescence light-emitting device that can be manufactured at low cost and has little luminance unevenness, and a method for manufacturing the same.
  • Organic electroluminescence (hereinafter referred to as “organic EL”) light-emitting devices which are expected as next-generation low-power-consumption light-emitting devices, can emit light of various colors derived from organic light-emitting materials. Therefore, it is also attracting attention as a display for TVs and the like.
  • the organic EL element used in such an organic EL light emitting device is a thin film element and a surface light emitting element as compared with the inorganic EL element, it is a lighting device utilizing these characteristics.
  • Applications such as backlights for liquid crystal displays, light-emitting parts for display decoration, and digital signage are also expected.
  • the thickness of the organic EL layer is as thin as several hundreds of nanometers, a transparent see-through type can be obtained by making the support substrate transparent and allowing the light transmitted through the transparent substrate to be extracted from the opposite side of the substrate. A light emitting element can be formed. Therefore, development of a new decoration and digital signage is also expected using an organic EL light emitting device in which a transparent see-through light emitting element is mounted.
  • an organic EL light emitting device As a method for increasing the size of an organic EL light emitting device, there is a conventional method of increasing the size of the device by increasing the substrate (mother glass) of the organic EL element itself, and reducing the cost. As a method, there is a method of increasing the number of production in one batch.
  • formation of the organic EL layer of the organic EL element generally uses a vacuum vapor deposition method, and when the size of the substrate is increased, the equipment for forming and manufacturing by vacuum vapor deposition becomes expensive.
  • the organic EL element used in the organic EL light-emitting device has a total thickness of the organic EL layer (distance between the electrodes) as very small as several hundred nm, so that it is short-circuited due to extremely fine dust. There is a limit to increasing the number of products manufactured in one batch, and the risk increases as the substrate size increases.
  • the organic EL element substrate itself is not enlarged, but the organic EL element substrate is elongated in a fiber shape, and a plurality of fiber-like organic EL elements are placed on a large base material.
  • the organic EL light-emitting device can be made larger, and the number of products manufactured in one batch can be increased, but the cost can be reduced by manufacturing in a roll-to-roll process. (For example, refer to Patent Documents 1 and 2).
  • a terminal is provided on each of a plurality of subdivided organic EL layers and is electrically connected by pressing a contact to the terminal.
  • the thin organic EL layer is damaged and brightness unevenness easily occurs.
  • the linear light emitting device described in Patent Document 2 since the terminal is not provided on the organic EL layer, the organic EL layer is not damaged, but the shape of the substrate itself is a fiber shape (linear body).
  • the terminal region is provided at the end in the longitudinal direction.
  • the present invention has been made in view of such circumstances, and an object of the present invention is to provide an organic EL light-emitting device that can be manufactured at low cost and has little luminance unevenness, and a manufacturing method thereof.
  • an organic EL light-emitting device of the present invention includes an organic EL element including a substrate, an organic EL layer, and first and second electrodes provided in a state where the organic EL layer is sandwiched from above and below.
  • an organic EL light-emitting device formed by arranging a plurality of elements on a base material, and the entire organic EL element has a ribbon shape, and is sandwiched between a first electrode and a second electrode.
  • the organic EL layer is formed in a state along the longitudinal direction of the ribbon-like substrate, and for terminals for connecting to the power source along the organic EL layer on at least one side edge of both side edges along the longitudinal direction of the organic EL layer
  • the first gist is that the area is provided.
  • an organic EL light-emitting device in which a plurality of organic EL elements formed through the following steps (A) to (F) are arranged on a base material and electrically connected to an arbitrary portion of the terminal region
  • This manufacturing method is the second gist of the present invention.
  • the present inventors have repeated research in order to produce a large organic EL light emitting device at low cost.
  • organic EL elements with small size and excellent performance are manufactured at high throughput and at low cost, and by combining a plurality of these small organic EL elements, organic He recalled that when the EL light emitting device was enlarged, a large-sized organic EL light emitting device with low cost and high performance could be manufactured. Therefore, further research was conducted on a method for producing a low-cost and high-performance small organic EL element.
  • the organic EL element is formed in a ribbon shape, the organic EL layer is formed in a state along the longitudinal direction of the substrate, and the organic EL layer is formed on at least one side edge of both side edges along the longitudinal direction of the organic EL layer. If a region for a terminal for connection with a power source is provided along the line, there is no damage to the organic EL layer due to the connection of the terminal as described in Patent Document 1, and as described in Patent Document 2, The present inventors have found that an organic EL element having no luminance unevenness can be efficiently and continuously manufactured without causing the problem of intermittently moving the roll in terms of manufacturing, and has reached the present invention.
  • the organic EL light-emitting device of the present invention is an organic EL light-emitting device formed by arranging a plurality of organic EL elements, wherein the organic EL element is in a ribbon shape, and the first electrode and the first electrode An organic EL layer sandwiched between two electrodes is formed in a state along the longitudinal direction of the substrate, and along the organic EL layer on at least one side edge of both side edges along the longitudinal direction of the organic EL layer Thus, a terminal area for connecting to the power source is provided. Therefore, when manufacturing the organic EL element, it is possible to continuously manufacture the roll without intermittently driving the roll to reduce productivity.
  • a terminal region for connecting to a power source along the organic EL layer is continuously provided on at least one side edge of both side edges along the longitudinal direction of the organic EL layer.
  • the organic EL light emitting device as a whole can be downsized.
  • the organic EL light-emitting device of the present invention does not have a terminal region on the organic EL layer and does not connect a power source by pressing a contact on the organic EL layer. Does not cause damage and does not cause uneven brightness.
  • the terminal region can be connected to a power source via an auxiliary electrode, the voltage can be applied more uniformly to the entire organic light emitting layer, so that uneven brightness is less likely to occur.
  • an organic EL light-emitting device in which a plurality of organic EL elements formed through the following steps (A) to (F) are arranged on a base material and electrically connected to an arbitrary portion of the terminal region
  • an organic EL light-emitting element can be more efficiently manufactured by a roll-to-roll process, and the manufacturing cost of the organic EL light-emitting device can be further reduced.
  • the formation cost and time can be reduced.
  • steps (C) to (E) are performed in a vacuum or in an inert gas atmosphere, and each step and between the steps are performed without being exposed to the atmosphere.
  • the efficiency in each process can be increased, and the thickness of each deposited film can be formed more uniformly, so that a higher-quality organic EL light-emitting device can be obtained.
  • organic EL light emission in which at least the steps (I), (D), and (E) are performed in a vacuum or in an inert gas atmosphere, and the respective steps and steps are not exposed to the air.
  • the efficiency in each process can be improved and the thickness of each deposited film can be formed more uniformly, so that a higher quality organic EL light emitting apparatus can be obtained.
  • the “ribbon shape” is a strip or tarp as a whole, and usually has a short side of 10 to 50 mm and a long side of 50 to 500 mm.
  • the terminal area refers to an area portion that can be used as a terminal, and specifically means an area that can be connected to a wire or the like connected to a power source.
  • FIG. 1 is an explanatory diagram for realizing the organic EL light emitting device of the present invention.
  • a plurality of ribbon-shaped organic EL elements 2 are arranged in parallel (in the length direction) on a base material 1 made of substantially flat glass. In an aligned state). And each said organic EL element 2 is formed in the area
  • the left end portion of one terminal region 3 is connected to the energizing electrode terminal 5 by the wire 4, and the right end portion of the other terminal region 3 is connected to the energizing electrode terminal 5 ′ by the wire 4 ′.
  • this organic EL light emitting device is a bottom emission type light emitting device in which each organic EL element 2 emits light toward the back side of the figure (the lower side of the paper, that is, the base material 1 side). Moreover, in the figure, each part is shown typically and is different from the actual size or the like (the same applies to the following figures).
  • one organic EL element 2 is formed in a ribbon shape having a width of 20 mm and a length of 300 mm as shown in the plan view of FIG. 2, and the width h is 13 mm along the longitudinal direction.
  • the organic EL layer 10 is formed, and terminal regions 3 that can be connected to the wires 4 are provided on the left and right side edges along the longitudinal direction of the organic EL layer 10.
  • FIG. 3 which is a cross-sectional view taken along the line XX of FIG. 2, first, a planarizing layer 7 and a second layer are formed on a thin glass substrate 6 having flexibility.
  • the first electrode 8, the organic EL layer 10, and the second electrode 11 are laminated in this order.
  • an insulating layer 9 is provided between the first electrode 8 and the second electrode 11 so as not to contact each other.
  • the pre-barrier layer 12, the sealing resin 13, and the barrier sheet 14 are laminated in this order with the terminal region 3 portion for later connection to the wire 4 remaining.
  • Such an organic EL element 2 can be obtained by, for example, the following roll-to-roll process. That is, a long sheet-like thin glass having a width i of 300 mm, a length j of 140 m, and a thickness of 100 ⁇ m is prepared as the substrate 6 (see FIG. 4A). Then, an organic EL insulating material (manufactured by JSR, JEM-477) is applied, dried, and post-baked at 220 ° C. for 1 hour to form a planarizing layer 7 having a thickness of 1 ⁇ m. Then, the first electrode 8 is formed on the planarizing layer 7 by a long sputtering apparatus. Note that the first electrode 8 may be formed by patterning. As such patterning, for example, a method of etching the first electrode 8 by patterning an etching resist through a photomask can be used.
  • an organic EL layer formation planned portion ( ⁇ ) that is a portion in contact with the organic EL layer 10 in a later step and an auxiliary electrode 15 are formed on the first electrode 8.
  • An insulating layer 9 is formed in which openings for exposing the auxiliary electrode formation scheduled portion ( ⁇ ), which is a portion, are arranged in a plurality of rows. Specifically, the formation of the insulating layer 9 is performed by patterning by repeating a process of coating a photosensitive insulating material, exposing through a photomask, and developing.
  • the organic EL layer formation planned portion ( ⁇ ) has a width k of 11 mm and a length l of 280 mm
  • the auxiliary electrode formation planned portion ( ⁇ ) has a width m of 2.5 mm and a length of 140 m ( The total length of the thin glass).
  • the light emitting area can be defined by the overlapping portion of the first electrode 8 and the second electrode 11, and the first electrode 8 and the second electrode can be defined. 11 can be prevented, so that the insulating layer 9 need not be formed.
  • the organic EL layer 10 is formed on the long ribbon-shaped laminate by filling the organic EL layer formation scheduled portion ( ⁇ ) by vacuum deposition, and then the organic EL layer 10 is covered.
  • the pre-barrier layer 12 is evacuated in a state where the second electrode 11 is formed and the terminal region 3 (both side edges along the longitudinal direction of the organic EL layer 10) that is connectable to the wires 4 and 4 ′ is left. Form consistently below.
  • the auxiliary electrode 15 is formed simultaneously with the second electrode 11 by vacuum deposition.
  • the long ribbon-shaped formed body is sealed except for the terminal region 3. Sealing is performed by applying an epoxy-based adhesive to the portion excluding the terminal region 3 in the long ribbon-shaped formed body, and attaching a barrier sheet with less moisture and oxygen permeation thereon. Do. As a result, as shown in FIG. 5A, the sealing resin 13 and the barrier sheet 14 are laminated on the portion of the long ribbon-like formed body excluding the terminal region 3, and the sealing is completed. After the sealing is completed, the ribbon-shaped organic EL element having a width n of 20 mm and a length o of 300 mm is cut every predetermined length (300 mm in this example) with the organic EL layer 10 included. 2 can be obtained [FIG. 5 (b)].
  • a plurality of ribbon-like organic EL elements 2 obtained in this way are arranged on the base material 1 and fixed with an adhesive, and wires 4 and 4 are placed at arbitrary locations in the terminal region 3.
  • the organic EL light-emitting device of the present invention can be obtained by connecting 'and performing electrical connection (mounting) via the energizing electrode terminals 5 and 5'.
  • the organic EL element 2 can be continuously manufactured with a high throughput by a roll-to-roll process, the cost can be reduced.
  • the process is performed on the long sheet-like substrate 6 having a wide width until the patterning of the insulating layer 9, and the subsequent steps are performed on the long ribbon-like substrate 6 cut into a predetermined width, the manufacturing efficiency is high. .
  • the steps after the formation of the organic EL layer 10 are performed on the long ribbon-like substrate 6 cut to a predetermined width, the thickness of each deposited film under vacuum can be formed more uniformly.
  • the cost for introducing the manufacturing equipment can be reduced.
  • the both-sides edge along the longitudinal direction of the organic EL layer 10 is made into the area
  • An arbitrary portion in the terminal region 3 can be used as a terminal depending on the form to be mounted (the shape and size of the base material 1) instead of the portion. Therefore, when mounting the ribbon-shaped organic EL element 2, when two adjacent ribbon-shaped organic EL elements 2 are arranged without a gap, and the terminal regions 3 are connected by a single wire 4 (4 ′), The number of wires 4 (4 ′) can be reduced, and the cost can be further reduced.
  • auxiliary electrode 15 is formed on the terminal region 3 on one side edge in the terminal region 3 on both side edges along the longitudinal direction of the organic EL layer 10, the wire 4 is formed on the auxiliary electrode 15. As shown in FIG. 6, when this portion is the anode terminal 16, the current first reaches the entire auxiliary electrode 15 through the anode terminal 16, and from there, as shown by the dotted arrow, the organic EL layer 10. To flow throughout. For this reason, a voltage is uniformly applied to the entire organic EL layer 10, and luminance unevenness is less likely to occur.
  • the organic EL light-emitting device of the present invention uses the ribbon-shaped organic EL element 2 in which unevenness in luminance is less likely to occur, uneven luminance does not occur even when the number is increased and the size is increased.
  • the organic EL layer 10 is not electrically connected, the organic EL layer 10 is not damaged, and the luminance unevenness is hardly generated in the organic EL element 2 in this respect as well.
  • uneven brightness does not occur.
  • the organic EL element 2 manufactured at low cost is used as mentioned above, the whole organic EL light-emitting device can be manufactured at low cost.
  • the organic EL element 2 is a bottom emission type having the structure shown in FIG. 3, but can have various other structures.
  • a top emission type as shown in FIG.
  • the terminal region 3 has one side edge (see the figure) of both side edges along the longitudinal direction of the organic EL layer 10 of the organic EL element 2. Only in the upper right).
  • the structure can also be made into various variations. For example, as shown in FIGS. 8A and 8B, FIGS. 9A and 9B, FIGS. 10A and 10B, and FIG. It can also be.
  • description of various sealing layers is abbreviate
  • the substrate 6 of the organic EL element 2 is made of a thin glass with flexibility, but in addition to this, the substrate 6 is highly transparent to transmit the emitted light, and the organic EL layer 10 is formed.
  • those having a barrier property can be used.
  • examples of such materials include polyimide resins, polyester resins, epoxy resins, polyurethane resins, polystyrene resins, polyethylene resins, polyamide resins, acrylonitrile-butadiene-styrene (ABS) with barrier properties.
  • thermosetting resin such as a copolymer resin, a polycarbonate resin, a silicone resin, and a fluorine resin
  • a synthetic resin film such as a thermoplastic resin.
  • the thickness is usually appropriately selected from the range of 5 to 500 ⁇ m, preferably 10 to 300 ⁇ m, from the viewpoint of the balance between mechanical strength and flexibility.
  • stacking a thin organic layer and an inorganic layer alternately can be used.
  • the substrate 6 is made of stainless steel, 36 alloy, 42 alloy, etc. in addition to the above example. It is also possible to use metals such as copper, nickel, iron, aluminum and titanium. Among these, copper, aluminum, stainless steel, and titanium are preferably used from the viewpoints of high thermal conductivity and easy application to a roll-to-roll process in order to efficiently release the heat of the organic EL layer 10.
  • the thickness of the substrate 6 is preferably 5 to 200 ⁇ m. If the thickness is too thin, the handleability tends to be deteriorated. On the other hand, if the thickness is too large, it is difficult to wind the substrate 6 in a roll shape, which tends to be unsuitable for the roll-to-roll process.
  • the planarization layer 7 of the organic EL element 2 is made of an organic EL insulating material (JEM-477, manufactured by JSR Corporation).
  • an inorganic layer is provided by plating or vacuum deposition to planarize the organic EL element 2.
  • the layer 7 may be formed, or a resin or an inorganic film may be wet coated to form the planarization layer 7.
  • the flattening layer 7 may not be provided. Note that the surface roughness Ra of the surface of the substrate 6 or the planarization layer 7 is preferably 20 nm or less and Rmax is 50 nm or less.
  • the organic EL layer 10 formed on the surface is thin, so that a short circuit occurs between the first electrode 8 and the second electrode 11. This is because it tends to be easy to do.
  • the first electrode 8 of the organic EL element 2 when the first electrode 8 is used as an anode, it is preferable to use a material having a high work function from the viewpoint of hole injection properties.
  • a material having a high work function examples thereof include various transparent conductive materials such as indium tin oxide (ITO) and indium zinc oxide (IZO), metals such as gold, silver, platinum, and aluminum, and alloy materials.
  • ITO indium tin oxide
  • IZO indium zinc oxide
  • metals such as gold, silver, platinum, and aluminum
  • alloy materials when the organic EL element 2 is a bottom emission type as in the above example or a see-through type, a material having high transparency and high conductivity is preferable.
  • the first electrode 8 when the first electrode 8 is a cathode, it is preferable to use a material with a small work coefficient that facilitates electron injection.
  • Such a material examples include metals such as aluminum and magnesium, and these materials. And alloys containing.
  • the substrate 6 itself can be used as the first electrode, and therefore it is not necessary to form the first electrode 8 separately. If it is difficult to inject carriers due to the influence of an oxide film or the like, a sputtering method or the like is used to form a metal, an alloy, a transparent conductive film or the like with a work coefficient appropriately on the surface of the substrate 6 to a thickness of 5 to 200 nm. May be used.
  • the insulating layer 9 of the organic EL element 2 is provided to prevent a short circuit between the first electrode 8 and the second electrode 11, and when the light emitting area is defined by the insulating layer 9, the positional deviation in the width direction is performed. And the continuous production in the roll-to-roll process can be further facilitated.
  • a material for such an insulating layer 9 a material having an insulating property and having little moisture and outgassing which adversely affects the characteristics and life of the organic EL element is preferable.
  • the organic EL layer 10 of the organic EL element 2 is a layer having at least a light emitting layer, and a hole injection layer, a hole transport layer, an electron block layer, a hole block layer, an electron transport layer, an electron injection layer, etc. Depending on the above, they are used in combination as appropriate or alone.
  • the film thickness of the organic EL layer 10 is several nm to several hundred nm, and the film thickness is selected according to the purpose from the viewpoints of light emission efficiency and lifetime.
  • the second electrode 11 of the organic EL element 2 is preferably formed of a highly conductive material because it is necessary to efficiently pass a current.
  • electron injection is performed. It is preferable to use a material that is easy to perform and has a small work coefficient. Examples of such materials include metals such as aluminum and magnesium, and alloys containing these. Moreover, in order to improve electron injection property, you may contain the material containing an alkaline-earth metal.
  • the second electrode 11 is an anode, it is preferable to use a material having a large work function from the viewpoint of hole injection. Examples of such materials include metals such as gold, silver and platinum, and alloy materials.
  • a material having high transparency and high conductivity is preferably used.
  • the pre-barrier layer 12 of the organic EL element 2 prevents damage due to moisture, oxygen, or the like until sealing in the subsequent process, or prevents damage in the sealing process.
  • the material of the pre-barrier layer 12 is preferably a material with less moisture and outgas.
  • a highly transparent material is used. Is preferred. Examples of such a material include inorganic oxides such as silicon oxide. Note that when the second electrode 11 itself has the pre-barrier function, the pre-barrier layer 12 may not be provided separately.
  • the sealing of the organic EL element 2 used in the present invention is performed in order to completely prevent moisture and oxygen from entering.
  • an epoxy adhesive is applied to the long ribbon-like formed body on the pre-barrier layer 12 other than the terminal region 3 (sealing resin 13), and moisture and oxygen are added.
  • a barrier sheet (barrier sheet 14) with little permeation is attached.
  • the sealing resin 13 an adhesive material with less moisture and outgas can be used.
  • the organic EL element 2 is a top emission type or a see-through type, it is transparent. It is preferable to use a material having high properties.
  • the sealing resin 13 may contain a material having an action of removing moisture and oxygen.
  • the barrier sheet 14 a film-like sheet having a barrier property with a low permeability of moisture and oxygen can be used.
  • a metal etc. can also be used.
  • the auxiliary electrode 15 of the organic EL element 2 used in the present invention is formed by the same method at the same time when the second electrode 11 is formed. However, the second electrode 11 and the auxiliary electrode 15 are formed at the same time. It may not be necessary, and it may be formed by another method or another material. For example, when the second electrode 11 is formed, the auxiliary electrode 15 is not formed, and when the organic EL element 2 is mounted on the base material 1, a conductive tape is applied on the terminal region 3, and the auxiliary electrode It may be 15. Although the auxiliary electrode 15 is not necessarily provided, it is preferable to provide the auxiliary electrode 15 in that a voltage can be applied uniformly over the entire organic EL layer 10.
  • the auxiliary electrode 15 is provided only on one side edge of the terminal region 3 on both side edges along the longitudinal direction of the organic EL layer, but may be provided on both side edges.
  • the auxiliary electrode 15 is provided on both side edges, it becomes possible to apply a voltage to the entire organic EL layer 10 more uniformly, and luminance unevenness is less likely to occur.
  • the wide sheet-like substrate 6 is formed, and after the formation of the organic EL layer 10 is performed on the long ribbon-like substrate 6, You may make it perform with respect to the long ribbon-shaped board
  • the process up to the patterning of the insulating layer is performed on the wide sheet-like substrate 6 and the organic EL layer 10 is formed after the formation of the long ribbon. This is preferably performed on the substrate 6.
  • the base material 1 is made of a substantially flat glass, but in addition to this, a highly transparent material suitable for the light extraction surface can be used. Further, when the organic EL element 2 is a top emission type, the transparency of the base material 1 is not necessary. Therefore, in addition to glass, a component such as a metal plate or a building such as a film, a window glass, a wall, or a ceiling can be used as the base material 1. Furthermore, the shape of the base material 1 is not limited to a substantially flat plate shape, but may be various shapes such as a spherical shape and a cylindrical shape.
  • a plurality of the ribbon-like organic EL elements 2 described above are arranged and fixed on the base material 1 on which the wires 4 and 4 ′ are arranged, and are connected to the energizing electrode terminals 5 and 5 ′. It is obtained by sealing (resin sealing, adhesion of a transparent flexible substrate, etc.).
  • sealing resin sealing, adhesion of a transparent flexible substrate, etc.
  • the organic EL element 2 the sealing resin 13 and the barrier sheet 14
  • the organic EL element 2 is highly sealed, the base material 1 and the sealing (resin and transparent flexible base material) do not require high barrier properties, and an inexpensive resin film or the like can be used. it can.
  • the organic EL light emitting device of the present invention has a plurality of ribbon-like organic EL elements 2, but each organic EL element 2 may have a different emission color.
  • each organic EL element 2 may have a different emission color.
  • white organic EL light emitting device white can be expressed by combining the organic EL elements 2 that emit light of the three primary colors of light, red, blue, and green.
  • the wires 4 and 4 ′ of the base material 1 can be formed by the same technique and material as those of a normal flexible circuit board or rigid circuit board.
  • the organic EL element 2 can be fixed to the base material 1 using an adhesive material or an adhesive, and the heat conductivity of the organic EL layer 10 can be efficiently dissipated.
  • electrical bonding between the organic EL element 2 and the wires 4 and 4 ′ can utilize a manufacturing process of a semiconductor package, and wire bonding and solder reflow are preferably used, for example.
  • the electrical bonding between the organic EL element 2 and the wires 4 and 4 ′ is preferably a process at a lower temperature in order to avoid adverse effects on the organic EL element 2.
  • a top emission type ribbon-like organic EL element was continuously manufactured by a roll-to-roll process. Thereafter, the manufactured plurality of ribbon-shaped organic EL elements were mounted on a base material to manufacture an organic EL light emitting device.
  • a square organic EL element (Comparative Example 1) and a fiber-like organic EL element (Comparative Example 2), which are top emission types, are manufactured by a roll-to-roll process, as in the Examples.
  • the organic EL light emitting device was manufactured by mounting each on the same base material used in the above.
  • Example 1 Prior to the manufacture of the organic EL device, as shown in FIG. 12A, a SUS304 foil having a width of 300 mm, a length of 140 m, and a thickness of 25 ⁇ m was prepared as the long sheet-like substrate 18.
  • a JSR organic EL insulating material JEM-477) is applied on the prepared long sheet-like substrate 18, dried, and post-baked at 220 ° C. for 1 hour to form a flat layer having a thickness of 1.5 ⁇ m. Formed.
  • the insulating layer was a pattern having an opening 19 having a width of 11 mm and a length of 280 mm and an opening 20 having a width of 2.5 mm and extending over the entire length (see FIG. 12A).
  • the long sheet-shaped laminate 21 is cut by a laser in a row so as to have a predetermined width by separating each of the openings (19, 20) in a row in which the both openings (19, 20) are arranged.
  • the laminate 22 was a 140 m long ribbon (see FIG. 12B).
  • the long ribbon-shaped laminate 22 is subjected to UV / O 3 treatment (surface modification treatment utilizing the cooperative action of ultraviolet light and ozone) and then set in a vacuum vapor deposition machine.
  • UV / O 3 treatment surface modification treatment utilizing the cooperative action of ultraviolet light and ozone
  • CuPc copper phthalocyanine
  • NPB 8-quinolinol aluminum complex
  • Lithium fluoride (LiF) 0.5 nm
  • aluminum (Al) 1 nm aluminum (Al) 100 nm (only auxiliary electrode portion)
  • SiON silicon nitride oxide
  • auxiliary electrode portion Al (100 nm) of the auxiliary electrode portion is deposited through a SUS shadow mask having an opening with a width of 2.5 mm, and the width of 2.5 mm is formed on the opening 20 which is a portion where the auxiliary electrode is to be formed.
  • the auxiliary electrode was formed.
  • the organic EL element 25 was obtained (see FIG. 12C). ⁇ Implementation ⁇ Fifteen ribbon-shaped organic EL elements 25 were mounted on a base material of 300 mm ⁇ 300 mm in a state where their length directions were aligned, and an organic EL light emitting device having a size of 300 mm ⁇ 300 mm was obtained.
  • the pattern of the insulating layer is a pattern having an opening 26 having a width of 280 mm and a length of 280 mm and an opening 27 having a width of 5 mm and extending over the entire length (see FIG. 13A), except that cutting along the longitudinal direction is not performed.
  • one large organic EL element 28 of 300 mm ⁇ 300 mm was manufactured (see FIG. 13B).
  • One manufactured organic EL element 28 was mounted on the same base material as in Example 1 with these length directions aligned, and an organic EL light emitting device having a size of 300 mm ⁇ 300 mm was obtained.
  • the pattern of the insulating layer is a pattern having an opening 29 having a width of 0.5 mm and a length of 280 mm and an opening 30 having a width of 0.5 mm and a length of 5 mm, for forming an organic layer, a cathode layer, and a pre-barrier layer, respectively.
  • a shadow mask having an opening at a required position is aligned along the longitudinal direction and formed while intermittently feeding the base material to form a long sheet-like laminate 31 (FIG. 14 ( a), see (b)).
  • a thin glass 32 (width 1 mm, length 300 mm) is attached to the long sheet-like laminate 31 while being aligned along the longitudinal direction so as to cover the opening 29 and sealed.
  • 300 mm fiber-like organic EL element that is cut along the longitudinal direction at 1 mm and is cut every 300 mm in length, including the opening 29 as shown by a one-dot chain line in FIG. 300 pieces of 33 were manufactured.
  • 300 manufactured organic EL elements 33 were mounted on the same base material as in Example 1 to obtain an organic EL light emitting device having a size of 300 mm ⁇ 300 mm.
  • the organic EL light emitting device of the product of Example 1 since the organic EL light emitting device of the product of Example 1 has excellent performance and is manufactured at a low cost, the organic EL element manufactured at a low cost can be manufactured at a low cost as a whole device, Moreover, no luminance unevenness occurred.
  • the performance of the organic EL element was inferior in the organic EL light emitting device of Comparative Example 1 product, the performance of the organic EL light emitting device on which the organic EL light emitting device was mounted was also inferior.
  • the organic EL light emitting device of Comparative Example 2 not only the performance of the organic EL element itself is inferior, but also its production cannot be performed in a continuous process. In proportion, costs also increased. In addition, it takes time to mount the organic EL element, which further increases the cost.
  • the organic EL light-emitting device of the present invention can be used for lighting equipment, backlights for liquid crystal displays, light-emitting parts for display decoration, digital signage, and the like.

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Abstract

 低コストで製造できる、輝度むらの少ない有機エレクトロルミネッセンス発光装置を提供するため、複数のリボン状の有機エレクトロルミネッセンス素子2を、端子用領域3内の特定個所で、通電用電極端子5,5'に接続されているワイヤー4,4'と接続し、略平板状の母材1上に実装するようにした。

Description

有機エレクトロルミネッセンス発光装置およびその製法
 本発明は、低コストで製造できる、輝度むらの少ない有機エレクトロルミネッセンス発光装置およびその製法に関するものである。
 次世代の低消費電力の発光装置として期待されている有機エレクトロルミネッセンス(以下「有機EL」とする)発光装置は、有機発光材料に由来する多彩な色彩の発光が得られ、また、自発光素子からなるため、TV等のディスプレイ用としても注目されている。
 このような有機EL発光装置に用いられる有機EL素子は、無機EL素子に比べると薄膜素子であり、また、面発光素子であるという特徴を有しているため、これらの特徴を活かした照明機器、液晶ディスプレイのバックライト、展示デコレーション用の発光部品やデジタルサイネージ等の用途も期待されている。特に、有機EL層の厚みが数百nmと非常に薄いため、支持基板を透明にし、かつ、この透明基板を透かした光を、基板の反対面からも取り出せるようにすると、透明なシースルー型の発光素子を形成することができる。従って、透明なシースルー型の発光素子を実装している有機EL発光装置を用いて、新規のデコレーションやデジタルサイネージの開発も期待されている。このような展示デコレーションやデジタルサイネージ、店舗装飾等の各種広告には比較的大型のものが多く、これに伴い有機EL発光装置も大型化が望まれている。しかしながら、大型の有機EL発光装置は、技術的な面や製造コストの面で、製造が困難であるのが実情である。したがって、大型の有機EL発光装置の開発とともに、大型の有機EL発光装置を低コストで製造できる方法の開発が求められている。
 有機EL発光装置の大型化を図る方法としては、従来から、有機EL素子の基板(マザーガラス)自体を大きくすることで、装置のサイズを大きくする方法等があり、また、低コスト化を図る方法としては、1バッチでの製造数を増加させる方法等がある。しかしながら、有機EL素子の有機EL層の形成は、真空蒸着法を用いることが一般的であり、基板のサイズが大きくなると、真空蒸着による形成製造設備が高額になる。また、真空蒸着法において、総膜厚(電極間距離)が数百nmという非常に薄い膜厚の有機EL層を、大型化した基板上に均一に形成することが、技術的に困難であり、しかも、基板が大型化すると、材料の使用効率(歩留まり)が悪いという問題がある。また、上述のとおり、有機EL発光装置に用いられる有機EL素子は、有機EL層の総膜厚(電極間距離)が数百nmと非常に薄いため、極微細なごみ等が原因となって短絡等の不良を発生させやすく、1バッチでの製造数を増加させるには限界があり、そのリスクは基板サイズが大きくなるのに伴って高くなるという問題もある。
 これらの問題を解決するために、有機EL素子の基板自体を大型化させるのではなく、有機EL素子の基板をファイバー状に細長くし、このファイバー状の有機EL素子を複数、大型の母材上に並列させることで、有機EL発光装置の大型化を実現することや、1バッチでの製造数を増加させるのではなく、ロールトゥロールプロセスで製造することで、低コスト化を実現することが提案されている(例えば、特許文献1および2参照。)。
特表2002-538502号公報 再表2005-122646号公報
 しかしながら、特許文献1記載のディスプレイ装置では、ディスプレイ用途の特色上、細分化された複数の有機EL層上にそれぞれ端子を設け、この端子にコンタクトを押し当てることにより電気的に接続するため、非常に薄い有機EL層にダメージを与え、輝度むら等が発生しやすい、という問題がある。一方、特許文献2記載の線状発光装置では、有機EL層上に端子を設けていないため、有機EL層にダメージを与えることはないものの、基板自体の形状がファイバー状(線状体)であり、その長手方向に沿う側部に、電源と接続するための端子用領域を設けることが不可能であることから、その長手方向の端部に端子用領域を設けている。このため、ロールトゥロールプロセスでそれを製造するためには、連続的に長い基板材を送り出し、その発光素子1個当たりに相当する基板部分(ファイバー状基板部分)の前後(長手方向の前と後)に端子用領域を設けざるを得ない。このようにするためには、ロールを間欠式に動かして上記パターンを形成する等の手法を採用する必要が生じる。しかしながら、ロールを間欠式に動かす、という方法では、連続的にパターンを形成すること(連続プロセス)ができないため、製造効率が悪く、製造コストが高くなるという問題がある。
 本発明は、このような事情に鑑みなされたもので、低コストで製造できる、輝度むらの少ない有機EL発光装置およびその製法の提供をその目的とする。
 上記目的を達成するため、本発明の有機EL発光装置は、基板と有機EL層とこの有機EL層を上下から狭持した状態で設けられる第1、第2の電極とを備えた有機EL素子が母材上に複数配置されて形成された有機EL発光装置であって、上記有機EL素子全体がリボン状になっており、第1の電極と第2の電極との間に狭持された有機EL層がリボン状基板の長手方向に沿った状態で形成され、その有機EL層の長手方向に沿う両側縁のうちの少なくとも片側縁に有機EL層に沿って電源と接続するための端子用領域が設けられていることを第1の要旨とする。
 また、下記(A)~(F)の工程を経由して形成した有機EL素子を母材上に複数配置し、それらの端子用領域の任意の個所に電気的な接続を行う有機EL発光装置の製法を、本発明の第2の要旨とする。
(A)長尺シート状基板の上に第1の電極を形成する工程。
(B)上記第1の電極が形成された長尺シート状基板を長手方向に沿って切断し長リボン状の積層体とする工程。
(C)上記長リボン状の積層体の上に、その長手方向に沿った状態の有機EL層を形成する工程。
(D)上記有機EL層の上に第2の電極を形成する工程。
(E)上記長リボン状の積層体の長手方向に沿う両側縁のうち、電源と接続するための電極が位置する側縁を残した状態で上記積層体上面を封止材により封止し、封止されていない上記電極が位置する側縁を端子用領域とする工程。
(F)上記長リボン状の積層体を切断して、所定長のリボン状にする工程。
 すなわち、本発明者らは、大型の有機EL発光装置を低コストで製造するため、研究を重ねた。そのなかで、有機EL素子の基板自体を大型化するのではなく、小型で優れた性能の有機EL素子を高スループットかつ低コストで製造し、この小型の有機EL素子を複数組み合わせることで、有機EL発光装置を大型化すると、低コストかつ高性能の大型の有機EL発光装置を製造することができるのではないかと想起した。そこで、低コストで、かつ高性能の小型の有機EL素子を製造する方法について、さらに研究を重ねた。その結果、有機EL素子をリボン状とし、有機EL層を基板の長手方向に沿った状態で形成し、その有機EL層の長手方向に沿う両側縁のうちの少なくとも片側縁に、有機EL層に沿って電源と接続するための端子用領域を設けるようにすると、特許文献1記載のように、端子の接続により有機EL層にダメージを与えることがなく、しかも、特許文献2記載のように、製造に関しロールを間欠的に動かすという不具合を生じることなく、輝度むらのない有機EL素子を効率よく、連続製造できることを突き止め、本発明に到達した。
 このように、本発明の有機EL発光装置は、有機EL素子が複数配置されて形成された有機EL発光装置であって、上記有機EL素子がリボン状になっており、第1の電極と第2の電極との間に狭持された有機EL層が基板の長手方向に沿った状態で形成され、その有機EL層の長手方向に沿う両側縁のうちの少なくとも片側縁に有機EL層に沿って電源と接続するための端子用領域が設けられるようになっている。したがって、有機EL素子製造に際して、ロールを間欠駆動させて生産性を落とすことなく、連続的に製造することができる。そして、本発明の有機EL発光装置は、有機EL層の長手方向に沿う両側縁のうちの少なくとも片側縁に、有機EL層に沿って電源と接続するための端子用領域が、連続的に設けられている有機EL素子を用いているため、従来のように、決められた特定の個所で電源に接続するのとは異なり、上記端子用領域内の任意の位置で電源に接続することができ、いわば接続する個所の選択の自由度が高くなる。したがって、複数のリボン状の有機EL素子を並列配置し、有機EL発光装置を製造する際、電源と接続するための一つのワイヤーを隣合う二つのリボン状有機EL素子の端子用領域にまたがるように接続して、ワイヤーの共通(減数)化を図ったり、また、リボン状有機EL素子の端子用領域を部分的もしくは全体的に重ねて並べても、電源と容易に接続することができるため、有機EL発光装置全体としての小型化も可能になる。また、本発明の有機EL発光装置は、上述のとおり、有機EL層の上に端子用領域を設けておらず、有機EL層上にコンタクトを押し当てて電源に接続しないため、有機EL層にダメージを与えることがなく、輝度むらを生じさせることがない。
 そして、上記端子用領域が、補助電極を介して電源に接続可能になっている場合は、有機発光層全体に、より均一に電圧をかけることができるため、輝度むらがより生じにくくなる。
 また、下記(A)~(F)の工程を経由して形成した有機EL素子を母材上に複数配置し、それらの端子用領域の任意の個所に電気的な接続を行う有機EL発光装置の製法によると、ロールトゥロールプロセスでより効率よく有機EL発光素子を製造することができ、有機EL発光装置の製造コストを一層低くすることができる。そして、有機EL素子において、第1の電極と有機EL層との間に、必ずしも絶縁層を形成しなくてよいため、その形成コストおよび時間を低減することができる。
(A)長尺シート状基板の上に第1の電極を形成する工程。
(B)上記第1の電極が形成された長尺シート状基板を長手方向に沿って切断し長リボン状の積層体とする工程。
(C)上記長リボン状の積層体の上に、その長手方向に沿った状態の有機EL層を形成する工程。
(D)上記有機EL層の上に第2の電極を形成する工程。
(E)上記長リボン状の積層体の長手方向に沿う両側縁のうち、電源と接続するための電極が位置する側縁を残した状態で上記積層体上面を封止材により封止し、封止されていない上記電極が位置する側縁を端子用領域とする工程。
(F)上記長リボン状の積層体を切断して、所定長のリボン状にする工程。
 そして、上記(B)および(C)の工程に代えて、下記の(G)~(I)の工程を経由する有機EL発光装置の製法によると、有機EL発光素子における第1の電極および第2の電極の両電極の接触を確実に防止でき、短絡(ショート)の発生が抑制される。
(G)上記第1の電極の上に、フォトマスクを利用して、所定部分を露出させるための開口が幅方向に複数の列状に並ぶ絶縁層を形成する工程。
(H)上記絶縁層が形成された長尺シート状基板を、上記開口が並ぶ列ごとに切り離すように長手方向に沿って切断し長リボン状の積層体とする工程。
(I)上記長リボン状の積層体の上に、少なくとも上記開口を埋めた状態で有機EL層を形成する工程。
 なかでも、さらに、下記(J)の工程を有する有機EL発光装置の製法によると、有機EL発光素子において、有機EL層全体により均一に電圧をかけることができるため、輝度むらがより少ない有機EL発光装置を得ることができる。
(J)上記長リボン状の積層体の長手方向に沿う両側縁のうち、電源と接続するための電極が位置する側縁に補助電極を形成する工程。
 そして、少なくとも上記(C)~(E)の工程が、真空下または不活性ガス雰囲気下で行われ、かつ、各工程および工程間が大気に晒されずに行われる有機EL発光装置の製法によると、各工程における高効率化を図れると共に、各蒸着膜の厚みをより均一に形成することができるため、より高品質な有機EL発光装置を得ることができる。
 また、少なくとも上記(I),(D),(E)の工程が、真空下または不活性ガス雰囲気下で行われ、かつ、各工程および工程間が大気に晒されずに行われる有機EL発光装置の製法によると、各工程における高効率化を図れると共に、各蒸着膜の厚みをより均一に形成することができるため、より高品質な有機EL発光装置を得ることができる。
 本発明において、「リボン状」とは、全体が短冊形状ないしタープ状をしており、通常、その短辺が10~50mm、長辺が50~500mmである。
 また、本発明において、端子用領域とは、端子として利用できる領域部分のことをいい、具体的には、電源に接続されたワイヤー等と接続可能な領域を意味する。
本発明の一実施例の説明図である。 上記実施例に用いられる有機EL素子2の平面図である。 上記実施例に用いられる有機EL素子2の断面図である。 (a),(b)はともに上記有機EL素子2を得る工程の説明図である。 (a),(b)はともに上記有機EL素子2を得る工程の説明図である。 上記実施例の説明図である。 上記実施例の変形例の断面図である。 (a),(b)はともに上記実施例の変形例の断面図である。 (a),(b)はともに上記実施例の変形例の断面図である。 (a),(b)はともに上記実施例の変形例の断面図である。 上記実施例の変形例の断面図である。 (a)~(c)は、いずれも実施例1品を得る工程の説明図である。 (a),(b)は、ともに比較例1品を得る工程の説明図である。 (a),(b)は、ともに比較例2品を得る工程の説明図である。
 つぎに、本発明を実施するための形態について説明する。
 図1は、本発明の有機EL発光装置を実現するための説明図であり、略平板状のガラスからなる母材1上に、リボン状の有機EL素子2が複数個並列(長さ方向を揃えた状態)に、配設されている。そして、上記各有機EL素子2は、それぞれ、その長手方向に沿う両縁が長手方向に沿って一続きの端子用領域3に形成されている。そして、その一方の端子用領域3の左端部がワイヤー4で通電用電極端子5に接続され、他方の端子用領域3の右端部がワイヤー4’で通電用電極端子5’に接続されている。なお、この有機EL発光装置は、この図の裏面側(紙面の下方、すなわち母材1側)に向かって上記各有機EL素子2が発光する、ボトムエミッション型の発光装置である。また、図において、各部分は模式的に示したものであり、実際の大きさ等とは異なっている(以下の図においても同じ)。
 上記の装置において、1個の有機EL素子2は、図2の平面図に示すように、幅20mm、長さ300mmのリボン状に形成されており、その長手方向に沿って、幅hが13mmである有機EL層10が形成され、この有機EL層10の長手方向に沿う、左右の両側縁に、ワイヤー4と接続可能な端子用領域3が設けられている。
 上記有機EL素子2をより詳しく説明すると、図2のX-X断面図である図3に示すように、まず、フレキシブル性を持たせた薄ガラスの基板6上に、平坦化層7、第1の電極8、有機EL層10、第2の電極11がこの順で積層されている。また、第1の電極8と第2の電極11とが接しないように、両者の間に絶縁層9が設けられている。さらに、後にワイヤー4と接続するための端子用領域3部分を残した状態で、プレバリア層12、封止樹脂13、バリア性シート14がこの順で積層されている。
 このような上記有機EL素子2は、例えば、つぎのようなロールトゥロールプロセスで得ることができる。すなわち、基板6として、幅iが300mm、長さjが140m、厚み100μmのフレキシブル性を持たせた長尺シート状の薄ガラスを用意し〔図4(a)参照〕、この薄ガラスの上に、有機EL絶縁材料(JSR社製、JEM-477)を塗工、乾燥し、220℃で1時間ポストベークすることにより、厚み1μmの平坦化層7を形成する。そして、長尺スパッタ装置により、上記平坦化層7の上に、第1の電極8を形成する。なお、上記第1の電極8はパターニングして形成してもよい。このようなパターニングとしては、例えば、フォトマスクを介してエッチングレジストをパターニングして、第1の電極8をエッチングする方法を用いることができる。
 つぎに、図4(a)に示すように、第1の電極8上に、後工程で有機EL層10と接する部分である有機EL層形成予定部分(α)と、補助電極15を形成する部分である補助電極形成予定部分(β)とを露出させるための開口が複数の列状に並ぶ絶縁層9を形成する。絶縁層9の形成は、具体的には、感光性の絶縁材料を塗工し、フォトマスクを介して露光を行い、現像するという工程を繰り返し、パターニングして行う。この例では、有機EL層形成予定部分(α)は、幅kが11mm、長さlが280mmであり、補助電極形成予定部分(β)は、幅mが2.5mm、長さが140m(薄ガラスの全長)である。絶縁層9の形成後、この長尺シート状の積層体を、レーザ等により上記両開口部(部分α、β)が並ぶ列ごとに切り離すように長手方向に沿って切断し、図4(b)に示すように、長リボン状の積層体〔幅nが20mm、長さjが140m〕とする。なお、第1の電極8をパターニングして形成する場合には、第1の電極8と第2の電極11との重なり部分で発光エリアを規定できるとともに、第1の電極8と第2の電極11との短絡を防止できるため、この絶縁層9は形成しなくてもよい。
 そして、上記長リボン状の積層体の上に、真空蒸着法により、上記有機EL層形成予定部分(α)を埋めた状態で有機EL層10を形成し、ついでこの有機EL層10を被覆する第2の電極11を形成し、さらにワイヤー4,4’と接続可能部分である、端子用領域3(有機EL層10の長手方向に沿う両側縁)を残した状態でプレバリア層12を、真空下で一貫形成する。なお、第2の電極11の形成時に、絶縁層9の開口部である補助電極形成予定部分(β)(有機EL層10の長手方向に沿う両側縁のうちの片側縁)に対しても同様に真空蒸着を行い、補助電極15を第2の電極11と同時に形成する。
 プレバリア層12まで形成した後、上記長リボン状の形成体に対し、上記端子用領域3を除いて封止を行う。封止は、上記長リボン状の形成体のうち、端子用領域3を除いた部分にエポキシ系の接着剤を塗布し、この上に、水分および酸素の透過の少ないバリア性シートを貼り付けて行う。これにより、図5(a)に示すように、長リボン状の形成体の上記端子用領域3を除いた部分に、封止樹脂13およびバリア性シート14が積層され、封止が完了する。封止の完了後、有機EL層10を含んだ状態で所定の長さ(この例では、300mm)毎に切断することで、幅nが20mm、長さoが300mmのリボン状の有機EL素子2を得ることができる〔図5(b)〕。
 このようにして得た、リボン状の有機EL素子2を、図1に示すように、母材1上に複数個並べて粘着材で固定し、端子用領域3の任意の個所にワイヤー4,4’を接続して、通電用電極端子5,5’を介して電気的な接続(実装)を行うことにより、本発明の有機EL発光装置を得ることができる。
 これによれば、有機EL素子2を、ロールトゥロールプロセスで、高スループットかつ連続的に製造できるため、低コストとすることができる。しかも、絶縁層9のパターニングまで広幅の長尺シート状の基板6に対して行い、その後の工程を所定幅に切断した長リボン状の基板6に対して行っているため、製造の効率がよい。また、有機EL層10の形成以降の工程を、所定幅に切断した長リボン状の基板6に対して行っているため、真空下での各蒸着膜の厚みをより均一に形成することができ、さらに、特別な製造設備の導入も不要であるため、製造設備導入にかかるコストを抑えることができる。そして、有機EL層10の長手方向に沿う両側縁を、有機EL層10に沿ってワイヤー4,4’と接続可能である端子用領域3としているため、従来のように、予め定められた特定部分ではなく、実装する形態(母材1の形状、サイズ)に応じて、端子用領域3内の任意の部分を端子とすることができる。したがって、リボン状の有機EL素子2を実装する際、隣り合う二つのリボン状有機EL素子2を隙間なく並べ、それらの端子用領域3を、一本のワイヤー4(4’)で接続すると、ワイヤー4(4’)の数を削減でき、さらにコストの低減を図ることができる。また、複数のリボン状有機EL素子2を、母材1のサイズに収まるように、重ねて配置しても、端子を容易にとれるため、従来にない、様々なサイズや形状の有機EL発光装置をユーザーのニーズに応じて容易に製造することができる。また、有機EL層10の長手方向に沿う両側縁の端子用領域3のうち、その片側縁の端子用領域3の上に補助電極15が形成されているため、この補助電極15上にワイヤー4を接続し、図6に示すように、この部分を陽極端子16とすると、電流が、陽極端子16を通じて、まず、補助電極15全体に行き渡り、そこから点線矢印に示すように、有機EL層10の全体に流れるようになる。このため、有機EL層10全体により均一に電圧がかかり、輝度むらがより生じにくくなる。
 このように、本発明の有機EL発光装置は、輝度むらが生じにくいリボン状の有機EL素子2を用いているため、その個数を増やし大型化しても輝度むらが発生しない。また、有機EL層10の上で電気的に接続しないため、有機EL層10にダメージを与えることがなく、この点でも有機EL素子2に輝度むらが発生しにくく、ひいてはその個数を増やし大型化しても輝度むらが発生しない。そして、上述のように、低コストで製造された有機EL素子2を用いるため、有機EL発光装置全体を低コストで製造できる。
 上記の例では、有機EL素子2は、図3に示す構造のボトムエミッション型をしているが、その他にも、様々な構造とすることができる。例えば、図7に示すようなトップエミッション型とすることもできる。この場合、一方の電源を基板6の裏面側(図の左下)からとるため、端子用領域3は、有機EL素子2の有機EL層10の長手方向に沿う両側縁のうちの片側縁(図の右上)にのみ設けられている。さらに、その構造も様々なバリエーションとすることができ、例えば、図8(a),(b)、図9(a),(b)、図10(a),(b)、図11のようにすることもできる。なお、上記の各図においては、各種封止層の記載を省略している。
 上記の例では、有機EL素子2の基板6が、フレキシブル性を持たせた薄ガラスからなるが、このほかにも、発光光を透過させるために透明性が高く、かつ、有機EL層10を酸素や水分から保護するためにバリア性を有するものを用いることができる。このようなものとしては、例えば、バリア性を付与したポリイミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、エポキシ系樹脂、ポリウレタン系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリエチレン系樹脂、ポリアミド系樹脂、アクリロニトリル-ブタジエン-スチレン(ABS)共重合体樹脂、ポリカーボネート系樹脂、シリコーン系樹脂、フッ素系樹脂等の熱硬化性樹脂または熱可塑性樹脂等の合成樹脂フィルムがあげられる。また、その厚みは、機械的強度および可撓性のバランスの観点より、通常、5~500μm、好ましくは、10~300μmの範囲で適宜選択される。また、バリア性を付与するには、薄い有機層と無機層とを交互に積層する方法等を用いることができる。
 そして、上記有機EL素子2を、トップエミッション型とする場合には、基板6に透明性を持たせる必要がなくなるため、基板6として、上記の例に加えて、ステンレス、36アロイ、42アロイ等の合金、銅、ニッケル、鉄、アルミニウム、チタン等の金属を用いることもできる。なかでも、有機EL層10の熱を効率良く逃がすために熱伝導率が高い、ロールトゥロールプロセスに適用しやすい、という観点から、銅、アルミニウム、ステンレス、チタンが好ましく用いられる。トップエミッション型とする場合の基板6の厚みは、5~200μmが好ましい。薄すぎると、取り扱い性が悪くなる傾向がみられ、逆に、厚すぎると、基板6をロール状に巻くことが困難となり、ロールトゥロールプロセスに適さないという傾向がみられるためである。
 上記の例では、有機EL素子2の平坦化層7が、有機EL絶縁材料(JSR社製、JEM-477)からなるが、このほかにも、メッキや真空蒸着により無機層を設け、平坦化層7とすることや、樹脂や無機膜をウェットコーティングし、平坦化層7とするようにしてもよい。また、基板6自体の表面が平坦である場合や、基板6の表面を研磨し、基板6の表面を平坦化した場合、この平坦化層7は設けなくてもよい。なお、基板6表面または平坦化層7表面は、表面粗さRaが20nm以下、Rmaxが50nm以下となることが好ましい。すなわち、基板6表面または平坦化層7表面の凹凸が大きすぎると、この上に形成する有機EL層10の膜厚が薄いため、第1の電極8と第2の電極11との短絡が発生しやすくなる傾向がみられるためである。
 有機EL素子2の第1の電極8は、第1の電極8を陽極とする場合には、正孔注入性の観点から、仕事関数の大きい材料を用いるのが好ましく、このような材料としては、例えば、酸化インジウム錫(ITO)や酸化インジウム亜鉛(IZO)等の各種透明導電材料や、金、銀、白金、アルミニウム等の金属、合金材料があげられる。なかでも、有機EL素子2を、上記の例のようにボトムエミッション型とする場合や、シースルー型とする場合には、透明性が高く、導電性の高い材料が好ましい。一方、第1の電極8を陰極とする場合には、電子注入を行いやすい、仕事係数の小さな材料を用いることが好ましく、このような材料としては、例えば、アルミニウムやマグネシウム等の金属や、これらを含む合金等があげられる。なお、基板6が導電性を有するものである場合には、基板6自体を第1の電極として用いることができるため、第1の電極8を別に形成する必要はないが、基板6の表面の酸化膜等の影響でキャリアの注入が行いにくい場合には、スパッタ法等を用いて、適宜仕事係数の合う、金属・合金・透明導電膜等を基板6の表面に5~200nmの厚みに形成して用いてもよい。
 有機EL素子2の絶縁層9は、第1の電極8と第2の電極11との短絡を防止するために設けるものであり、絶縁層9で発光エリアを規定すると、幅方向での位置ずれの許容範囲が広くなり、ロールトゥロールプロセスでの連続的な製造をさらに容易にすることができる。このような絶縁層9の材料としては、絶縁性を有し、有機EL素子の特性や寿命に悪影響を及ぼす水分やアウトガスの少ないものが好ましい。また、有機EL素子2をシースルー型にする場合には、透明性の高い材料を用いることが好ましい。
 有機EL素子2の有機EL層10は、少なくとも発光層を有する層であり、正孔注入層、正孔輸送層、電子ブロック層、正孔ブロック層、電子輸送層、電子注入層等が、用途に応じて、適宜、組み合わせて、あるいは単独で用いられる。この有機EL層10の膜厚は、数nm~数百nmであり、発光効率や寿命等の観点から、目的に応じた膜厚が選択される。
 有機EL素子2の第2の電極11は、電流を効率的に流す必要性から導電性の高い材料で形成されることが好ましく、第2の電極11が陰極となる場合には、電子注入が行いやすい、仕事係数の小さな材料を用いることが好ましい。このような材料としては、例えば、アルミニウムやマグネシウム等の金属や、これらを含む合金等があげられる。また、電子注入性を向上させるために、アルカリ土類金属を含む材料を含有させてもよい。一方、第2の電極11が陽極となる場合には、正孔注入性の観点から、仕事関数の大きい材料を用いるのが好ましい。このような材料としては、例えば、金、銀、白金等の金属、合金材料があげられる。なかでも、有機EL素子2を、上記の例のようにトップエミッション型とする場合や、シースルー型とする場合には、透明性が高く、導電性の高い材料が好ましく用いられる。
 有機EL素子2のプレバリア層12は、後工程での封止が行われるまでの間の、水分や酸素等によるダメージを防止したり、封止工程におけるダメージを防止するものである。プレバリア層12の材料としては、水分やアウトガスの少ないものが好ましく、なかでも、有機EL素子2を、トップエミッション型とする場合や、シースルー型とする場合には、透明性の高い材料を用いることが好ましい。このような材料としては、例えば、酸化シリコン等の無機酸化物等があげられる。なお、第2の電極11自体が上記プレバリア機能を有している場合には、プレバリア層12を別途設けなくてもよい。
 本発明に用いられる有機EL素子2の封止は、水分や酸素の浸入を完全に防ぐために行うものである。上記の例では、長リボン状の形成体に対し、上記のプレバリア層12上の、端子用領域3以外の部分に、エポキシ系の接着剤を塗布し(封止樹脂13)、水分および酸素の透過の少ないバリア性シート(バリア性シート14)を貼り付けて行っている。このほかにも、封止樹脂13としては、水分やアウトガスの少ない接着材料を用いることができ、なかでも、有機EL素子2を、トップエミッション型とする場合や、シースルー型とする場合では、透明性の高い材料を用いることが好ましい。また、水分や酸素を取り除く作用を有する材料を封止樹脂13に含有させてもよい。そして、バリア性シート14としては、フレキシブル性を有する、水分や酸素の透過が少ないバリア性を有するフィルム状のシート等を用いることができ、有機EL素子2を、ボトムエミッション型とする場合には、金属等を用いることもできる。
 本発明に用いられる有機EL素子2の補助電極15は、第2の電極11を形成する際に、同時に同様の手法により形成されているが、第2の電極11と補助電極15は、同時に形成しなくてもよく、また、別の手法、別の材料により形成するようにしてもよい。例えば、第2の電極11を形成する際に補助電極15を形成せず、有機EL素子2を母材1に実装する際に、端子用領域3上に、導電性テープを貼り付け、補助電極15としてもよい。なお、補助電極15は必ずしも設けなくてもよいが、補助電極15を設けると、有機EL層10全体により均一に電圧をかけることができる点で、好ましい。また、上記の例では、補助電極15は、有機EL層の長手方向に沿う両側縁の端子用領域3のうち、片側縁にのみ設けられているが、両側縁に設けるようにしてもよい。補助電極15を両側縁に設けると、有機EL層10全体にさらに均一に電圧をかけることができるようになり、より輝度むらが生じにくくなる。
 上記の例では、絶縁層9を形成するまでを広幅の長尺シート状の基板6に対して行い、有機EL層10の形成以降を、長リボン状の基板6に対して行っているが、最初から(絶縁層9を形成するまでの工程も)、長リボン状の基板6に対して行うようにしてもよい。しかし、製造の効率化の観点からは、絶縁層のパターニング(絶縁層9の形成)までを広幅の長尺シート状の基板6に対して行い、有機EL層10の形成以降を、長リボン状の基板6に対して行うことが好ましい。
 上記の例では、母材1は略平板状のガラスからなるが、このほかにも、光取り出し面に適応する、透明性の高いものを用いることができる。また、有機EL素子2がトップエミッション型である場合には、母材1の透明性は必要ではない。したがって、ガラスの他に、金属板等の部品や、フィルム、窓ガラス、壁、天井等の建造物を母材1として用いることができる。さらに、母材1の形状も、略平板状だけでなく、球状、円柱状等の様々な形状のものを用いることができる。
 本発明の有機EL発光装置は、上述のリボン状の有機EL素子2を複数、ワイヤー4,4’を配置した母材1に並べて固定し、通電用電極端子5,5’との接続を行い、封止(樹脂封止、透明フレキシブル基材の接着等)することで得られる。なお、母材1および封止(樹脂、透明フレキシブル基材等)にバリア性の高いものを用いるようにすると、有機EL素子2での封止(封止樹脂13、バリア性シート14)を行わなくてもよい。逆に、有機EL素子2に高い封止がされている場合には、母材1および封止(樹脂および透明フレキシブル基材)に高いバリア性は必要なく、安価な樹脂フィルム等を用いることができる。
 本発明の有機EL発光装置は、複数のリボン状の有機EL素子2を有しているが、各有機EL素子2は、発光色がそれぞれ異なっていてもよい。異なる色の有機EL素子2を適宜配置することにより、展示デコレーション用の発光部品やデジタルサイネージ等に求められる意匠性を持たせることができる。また、白色の有機EL発光装置とする場合でも、光の三原色である赤、青、緑の各色をそれぞれ発光する有機EL素子2を組み合わせて、白色を表現することも可能である。
 本発明の有機EL発光装置において、母材1のワイヤー4,4’の配置は、通常のフレキシブル回路基板やリジッド回路基板と同様の手法、材料で形成することができる。また、有機EL素子2の母材1への固定は、粘着材や接着剤を用いて行うことができ、有機EL層10の熱を効率的に放熱できる点で、熱伝導性のよいものが好ましく用いられる。さらに、有機EL素子2とワイヤー4,4’との電気的接合は、半導体パッケージの製造プロセス等を利用することができ、例えば、ワイヤーボンディングや半田リフローが好ましく用いられる。また、導電性ペーストや導電性テープで電気的に接合してもよい。なお、有機EL素子2とワイヤー4,4’との電気的接合は、有機EL素子2への悪影響を避ける意味で、より低温でのプロセスが好ましい。
 つぎに、実施例について、比較例と併せて説明する。ただし、本発明はこれに限定されるものではない。
 本実施例においては、まず、ロールトゥロールプロセスで、トップエミッション型のリボン状の有機EL素子を連続的に製造した。その後、製造した複数のリボン状の有機EL素子を、母材上に実装し、有機EL発光装置を製造した。比較例としては、実施例と同じく、ロールトゥロールプロセスで、トップエミッション型である、正方形状有機EL素子(比較例1)と、ファイバー状有機EL素子(比較例2)を製造し、実施例に用いたものと同じ母材上にそれぞれ実装し、有機EL発光装置を製造した。
(実施例1)
 有機EL素子の製造に先立ち、図12(a)に示すように、長尺シート状基板18として、幅300mm、長さ140m、厚み25μmのSUS304箔を準備した。
〔平坦化層の形成〕
 準備した長尺シート状基板18の上に、JSR製有機EL絶縁材料(JEM-477)を塗工、乾燥し、220℃で1時間ポストベークを行う事により、厚み1.5μmの平坦層を形成した。
〔第1の電極の形成〕
 つぎに、長尺スパッタ装置にて、平坦層上に反射層および陽極として、IZO(20nm)/パラジウムおよび銅を含有する銀系合金(APC:フルヤ金属社製)(100nm)/IZO(100nm)を形成した。
〔絶縁層の形成〕
 形成した第1の電極の上に、絶縁層としてJSR製有機EL絶縁材料(JEM-477)を塗工、乾燥し、プロキシミティ露光機で所定のフォトマスクを介して露光後、2.38wt%テトラメチルアンモニウムハイドライド(TMAH)で現像し、水洗後、水分を除去してから220℃で1時間ポストベークを行った。ポストベーク後の絶縁層の膜厚は約1.5μmであった。なお、絶縁層のパターンは、幅11mm、長さ280mmの開口部19および幅2.5mmで全長にわたる開口部20を有するパターンとした(図12(a)参照)。その後、上記長尺シート状の積層体21を、レーザにて上記両開口部(19,20)が並ぶ列ごとに切り離し所定幅となるように、長手方向の切断を行い、幅20mm、長さ140mの長リボン状の積層体22とした(図12(b)参照)。
〔有機EL層、第2の電極、プレバリア層の形成〕
 上記長リボン状の積層体22を、UV/O3処理(紫外光とオゾンの協働作用を利用する表面改質処理)を行った後に真空蒸着機にセットし、真空下で、銅フタロシアニン(CuPc)25nm、N,N’-ジフェニル-N-N-ビス(1-ナフチル)-1,1’-ビフェニル)-4,4’-ジアミン(NPB)45nm、8-キノリノールアルミニウム錯体(Alq3)60nm、フッ化リチウム(LiF)0.5nm、アルミニウム(Al)1nm、アルミニウム(Al)100nm(補助電極部のみ)、銀(Ag)15nm、窒化酸化シリコン(SiON)100nmの順に形成した。なお、補助電極部のAl(100nm)は、幅2.5mmの開口を有するSUS製のシャドウマスクを介して蒸着を行い、補助電極形成予定部分である上記開口部20の上に幅2.5mmに形成し、補助電極とした。
〔有機EL素子の封止、切断〕
 プレバリア層まで形成した上記長リボン状の積層体22を、一旦、巻き取りロールに巻き取り、窒素ガスを導入し大気圧にした後、窒素雰囲気下で別のチャンバーに移動させ、端子用領域(有機EL層の長手方向に沿う両側縁)以外の部分に、厚さ100μmの日本電気硝子社製薄ガラス24をエポキシ系接着剤で貼り付けた。接着剤の硬化後、上記長リボン状の積層体22を、大気下に取り出し、図12(b)に一点鎖線で示すように、300mmの長さ毎に切断して、20mm×300mmのリボン状の有機EL素子25を得た(図12(c)参照)。
〔実装〕
 上記リボン状の有機EL素子25を15個、これらの長さ方向を揃えた状態で、300mm×300mmの母材上に実装し、300mm×300mmの大きさの有機EL発光装置を得た。
(比較例1)
 絶縁層のパターンを、幅280mm、長さ280mmの開口部26および幅5mmで全長に渡る開口部27を有するパターンとし(図13(a)参照)、長手方向に沿った切断を行わない以外は実施例1と同様にして、300mm×300mmの大型の有機EL素子28を1個、製造した(図13(b)参照)。製造した有機EL素子28を1個、これらの長さ方向を揃えた状態で、実施例1と同様の母材上に実装し、300mm×300mmの大きさの有機EL発光装置を得た。
(比較例2)
 絶縁層のパターンを、幅0.5mm、長さ280mmの開口部29および幅0.5mm、長さ5mmの開口30を有するパターンとし、有機層、陰極層、プレバリア層の形成のための、それぞれ必要な個所に開口部のあるシャドウマスクを、長手方向に沿ってそれぞれ位置合わせをして、間欠的に基材を送りながら形成し、長尺シート状の積層体31を形成した(図14(a),(b)参照)。この長尺シート状の積層体31に、薄ガラス32(幅1mm、長さ300mm)を、上記開口部29を覆うように長手方向に沿って位置合わせをしながら貼り付けて封止し、幅1mmで長手方向に沿って切断するとともに、図14(a)に一点鎖線で示すように、上記開口部29を含む、長さ300mm毎に切断して、1mm×300mmのファイバー状の有機EL素子33を300個、製造した。製造した有機EL素子33を300個、実施例1と同様の母材上に実装し、300mm×300mmの大きさの有機EL発光装置を得た。
 得られたこれらの実施例品、比較例品の有機EL発光装置について、以下の項目の評価を行い、その結果を〔表1〕に示した。
〔製造設備投資〕
 有機EL素子に対する製造設備を導入にかかる費用を評価した。
○:小型の真空設備を利用できるため、導入費用は低額となる。
×:大型の真空設備を建設しなければならないため、導入費用が高額となる。
〔製造連続性〕
 有機EL素子の製造工程において、ロールトゥロールプロセスを連続工程に容易に実施できるか否かを評価した。
○:連続工程に容易に実施できる。
×:連続工程で実施するのは困難である。
〔膜厚均一性〕
 有機EL素子の製造工程において、平坦化層を形成した基板上に、第1の電極を形成した際の、膜厚のバラツキを評価した。評価は、第1の電極の、基板の四隅および中央部の5個所における膜厚を、スローン社製DekTak3ST触針式段差計を用いて測定し、その値を比較して行った。
○:測定個所の5個所の膜厚が、ほぼ同じであった。
×:測定個所の5個所の膜厚が、それぞれ異なっていた。
〔歩留まり〕
 各有機EL発光装置において、実装前の全有機EL素子を目視で観察し、発光領域に欠陥がある有機EL素子を不良品とし、欠陥がない有機EL素子を良品とした。そして、「良品の有機EL素子の面積/全有機EL素子(良品+不良品)の面積×100」を算出し、この値を歩留まりとして評価した。
〔実装コスト〕
 有機EL素子を、母材に実装するのに必要な装置と、実装にかかる時間を勘案し、実装コストとした。
○:装置の構造が単純であり、実装にかかる時間が短い。
×:装置の構造が複雑であり、実装にかかる時間が長い。
〔輝度むら〕
 暗室下で様々な方向から画面を目視観察し、輝度むら(モアレ発生等を含む表示むらの官能評価)の有無を評価した。
○:輝度むらが観察されない
×:輝度むらが明瞭に観察される
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
 このように、実施例1品の有機EL発光装置は、性能に優れ、低コストで製造された有機EL素子を、低コストで実装しているため、装置全体としても、低コストで製造でき、しかも、輝度むらが全く生じなかった。これに対し、比較例1品の有機EL発光装置では、有機EL素子の性能が劣るため、これを実装した有機EL発光装置の性能も劣っていた。また、比較例2品の有機EL発光装置では、有機EL素子の性能自体が劣るだけでなく、その製造を連続プロセスで行うことができないため、有機EL素子の製造に長時間必要となり、これに比例して、コストも高くなった。また、有機EL素子の実装にも時間がかかり、さらにコストが高くなっていた。
 上記実施例においては、本発明における具体的な形態について示したが、上記実施例は単なる例示にすぎず、限定的に解釈されるものではない。さらに、請求の範囲の均等範囲に属する変更は、全て本発明の範囲内である。
 本発明の有機EL発光装置は、照明機器、液晶ディスプレイのバックライト、展示デコレーション用の発光部品やデジタルサイネージ等に利用することができる。
1   母材
2   有機EL素子
3   端子用領域
4,4’ ワイヤー
5,5’ 通電用電極端子

Claims (7)

  1.  基板と有機エレクトロルミネッセンス層とこの有機エレクトロルミネッセンス層を上下から狭持した状態で設けられる第1、第2の電極とを備えた有機エレクトロルミネッセンス素子が母材上に複数配置されて形成された有機エレクトロルミネッセンス発光装置であって、上記有機エレクトロルミネッセンス素子全体がリボン状になっており、第1の電極と第2の電極との間に狭持された有機エレクトロルミネッセンス層がリボン状基板の長手方向に沿った状態で形成され、その有機エレクトロルミネッセンス層の長手方向に沿う両側縁のうちの少なくとも片側縁に有機エレクトロルミネッセンス層に沿って電源と接続するための端子用領域が設けられていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
  2.  上記端子用領域が、補助電極を介して電源と接続可能になっている請求項1記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
  3.  下記(A)~(F)の工程を経由して形成した有機エレクトロルミネッセンス素子を母材上に複数配置し、それらの端子用領域の任意の個所に電気的な接続を行うことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス発光装置の製法。
    (A)長尺シート状基板の上に第1の電極を形成する工程。
    (B)上記第1の電極が形成された長尺シート状基板を長手方向に沿って切断し長リボン状の積層体とする工程。
    (C)上記長リボン状の積層体の上に、その長手方向に沿った状態の有機エレクトロルミネッセンス層を形成する工程。
    (D)上記有機エレクトロルミネッセンス層の上に第2の電極を形成する工程。
    (E)上記長リボン状の積層体の長手方向に沿う両側縁のうち、電源と接続するための電極が位置する側縁を残した状態で上記積層体上面を封止材により封止し、封止されていない上記電極が位置する側縁を端子用領域とする工程。
    (F)上記長リボン状の積層体を切断して、所定長のリボン状にする工程。
  4.  上記(B)および(C)の工程に代えて、下記の(G)~(I)の工程を経由する請求項3記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置の製法。
    (G)上記第1の電極の上に、フォトマスクを利用して、所定部分を露出させるための開口が幅方向に複数の列状に並ぶ絶縁層を形成する工程。
    (H)上記絶縁層が形成された長尺シート状基板を、上記開口が並ぶ列ごとに切り離すように長手方向に沿って切断し長リボン状の積層体とする工程。
    (I)上記長リボン状の積層体の上に、少なくとも上記開口を埋めた状態で有機エレクトロルミネッセンス層を形成する工程。
  5.  さらに、下記(J)の工程を有する請求項3または4記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置の製法。
    (J)上記長リボン状の積層体の長手方向に沿う両側縁のうち、電源と接続するための電極が位置する側縁に補助電極を形成する工程。
  6.  少なくとも上記(C)~(E)の工程が、真空下または不活性ガス雰囲気下で行われ、かつ、各工程および工程間が大気に晒されずに行われる請求項3記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置の製法。
  7.  少なくとも上記(I),(D),(E)の工程が、真空下または不活性ガス雰囲気下で行われ、かつ、各工程および工程間が大気に晒されずに行われる請求項4記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置の製法。
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