WO2007034647A1

WO2007034647A1 - 有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法、有機エレクトロルミネッセンス表示装置

Info

Publication number: WO2007034647A1
Application number: PCT/JP2006/316566
Authority: WO
Inventors: Yousuke Takashima; Keiichi Aoki; Kiyokazu Tanahashi
Original assignee: Konica Minolta Holdings, Inc.
Priority date: 2005-09-20
Filing date: 2006-08-24
Publication date: 2007-03-29
Also published as: JPWO2007034647A1; US20090267507A1; US8574661B2

Abstract

　本発明は、少なくとも第１電極と、１層以上の有機化合物層と、第２電極と、封止層とを有する有機ＥＬ素子を基板上に複数有する有機ＥＬ素子を塗布法により形成する時、外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分の形成が容易で、生産効率が高く、性能品質が安定している有機ＥＬ素子の製造方法を提供する。この有機ＥＬ素子の製造方法は、基板上に、少なくとも第１電極（陽極層）と、少なくとも１層の有機化合物層と、第２電極（陰極層）と、封止層とを有する少なくとも一つの有機ＥＬ素子を有する有機ＥＬ素子の製造方法において、前記基板上の前記有機化合物層の形成禁止領域に接着力１Ｎ／２５ｍｍ～１０Ｎ／２５ｍｍのマスキング部材の貼合を行うマスキング部材貼合工程と、前記有機化合物層を前記基板上に形成する有機化合物層形成工程と、前記マスキング部材を剥離するマスキング部材剥離工程とを有することを特徴とする。

Description

有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法、有機エレクト口ルミネッセンス表示装置

技術分野

[0001] 本発明は、有機エレクト口ルミネッセンス (EL)素子の製造方法に関するもので、特に、大面積基材に複数素子を一括に形成し、多面取りする場合の外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分の表出確保に関するものである。

背景技術

[0002] 近年、フラットディスプレイなどの表示装置や、電子写真複写機、プリンターなどの光源に有機エレクト口ルミネッセンス (EL)素子の使用が検討されている。この有機 E L素子はガラス基板等の透明基板 1上に ITO (Indium tin oxide)等の透明導電膜からなる陽極が設けられ、その上に正孔輸送層及び発光層からなる有機層、及び陽極と交差してストライプ状に成膜されたアルミニウム等力なる陰極がこの順に設けられることにより構成されたものであり、有機 EL素子がマトリクス状に配置された画素部の周辺部には陽極及び陰極を外部回路又は内部駆動回路に接続するための陽極側取り出し電極及び陰極側取り出し電極が形成されて、る。

[0003] 有機 EL素子は陽極と陰極との交差部の各々力 ^画素となり、各有機 EL素子に電圧が印加されてその陰極カゝら電子が、陽極カゝら正孔がそれぞれ有機層に注入され、この有機層中で電子一正孔の再結合が起こることにより発光が生じることが知られている。有機 EL素子は蛍光性有機化合物の非常に薄い薄膜を陽極と陰極ではさみ電流を流すことで発光する電流駆動型発光素子である。通常、有機物は絶縁体であるが有機層の膜厚を非常に薄くすることにより電流注入が可能となり有機 EL素子として駆動することが可能となる。そして 10V以下の低電圧で駆動することが可能であり、これにより高効率な発光を得ることも可能なため将来のディスプレイとして注目を浴びている。

[0004] 特に最近にお、ては従来の励起一重項を用いる有機 EL素子の効率を遙かにしのぐ励起三重項を用いるリン光発光有機 EL素子が S. R. Forrestらにより見いだされている（Appl. Phys. Lett. (1999) , 75 (1) , 4— 6)。更に C. Adachiらが報告してヽるよう【こ (J. Appl. Phys. , 90, 5048 (2001) ) 601m/W【こも及ぶ視感度効率を出すまでに及び、この様な素子はディスプレイのみならず、照明への応用が期待される。

[0005] 現在、有機 EL材料には低分子系のものと高分子系のものがある。低分子系材料を用いて EL素子を製造するには高真空での蒸着を行う。低分子材料は昇華精製することが可能で、精製が行いやすぐ高純度な有機 EL材料を用いることが出来、更に積層構造を作るのが容易なため、効率、寿命という面で非常に優れている。しかしながら 10— ⁴Pa以下という高真空条件下で蒸着を行うため、操作が複雑でコストも高く製造の観点力は必ずしも好ましくない。特に照明用途では、大面積に素子を形成しなければならないので、蒸着では製造が難しい。又、リン光発光有機 EL素子で用いられるようなリン光ドーパントについても、大面積でムラなぐ複数のドーパントを蒸着で素子に導入するのは困難であり、コスト的にも技術的にも難しいと言わざるを得ない。

[0006] 低分子系材料に対し高分子系材料では製造に押し出し塗布、ディップ塗布、スピンコート、インクジェット、印刷といったウエットプロセスを採用することが出来る。つまり大気圧下で製造することが出来るためコストが安くすむメリットがある。更に、溶液で調製して薄膜にするため、ドーパント等の調整がしゃすぐ大面積に対してもムラが出来にくいという特徴がある。これは有機 EL素子の照明用途にはコスト、製造技術という面で非常にメリットがあると言える。

[0007] 塗布法により正孔輸送層や発光層などの有機層を塗布すると、基板上の全面に有機層が成膜されてしまうため、予め基板上にパターユングされ形成された陽極の外部電極取り出し部となる部分上にも成膜がされてしまう。有機層は基本的には絶縁物であるため電気接点に有機層があれば導通不良を弓 Iき起こすことになる。このため、これまでに正孔輸送層や発光層などの有機層を塗布法で作製する場合、外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分への成膜を防止する方法が検討されてきた。

[0008] 例えば、発光部と非発光部との間に撥液部を形成した後、有機層を塗布法により形成し、撥液部よりも外側の非発光部に形成された有機層を溶剤により拭き取り除去し、有機 EL表示装置を製造する方法が知られている (例えば、特許文献 1を参照。 )

[0009] し力しながら、特許文献 1の方法は次の欠点を有している。 1)撥液部を発光部を形成する全ての部分に形成しなければならず、基板上に複数の有機 EL素子を形成する場合は、極めて生産効率が低下することが予測される。特に基板が広幅帯状の可橈性支持体で、連続的に生産する場合は生産効率の低下が予測される。 2)不要とする有機層を溶剤により拭き取り除去するとあるが、基板上に複数の有機 EL素子を形成する場合、全ての有機 EL素子に付いて不要とする有機層の均一な除去は困難と考えられ、性能にバラツキが発生する危険がある。 3)特に基板が広幅帯状の可撓性支持体で、複数の有機 EL素子を連続的に生産する場合は、有機層の均一な除去に時間を要し、生産効率の低下が予測される。

[0010] 又、表示領域に電極層を隔離形成するための隔壁を作製し、隔壁内に有機発光層材料を塗布し硬化させた後、隔壁外の表示領域外に形成された有機層をドライエツチングにより選択的に除去する方法が知られている（例えば、特許文献 2を参照。）

[0011] し力しながら、特許文献 2の方法は次の欠点を有している。 1)隔壁を発光部が形成される全ての部分に形成しなければならず、基板上に複数の有機 EL素子を形成する場合は、極めて生産効率が低下することが予測される。特に基板が広幅帯状の可橈性支持体で、連続的に生産する場合は生産効率の低下が予測される。 2)不要とする有機層をドライエッチングにより除去するとあるが、基板上に複数の有機 EL素子を形成する場合、全ての有機 EL素子に付いて不要とする有機層の均一な除去は困難と考えられ、性能にバラツキが発生する危険がある。 3)特に基板が広幅帯状の可橈性支持体で、複数の有機 EL素子を連続的に生産する場合は、有機層の均一な除去に時間を要し、生産効率の低下が予測される。

[0012] この様な状況から、少なくとも第 1電極と、 1層以上の有機化合物層と、第 2電極と、封止層とを有する有機 EL素子を基板上に複数有する有機 EL素子を塗布法により形成する時、外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分の確保が容易で、生産効率が高ぐ性能品質が安定している有機 EL素子の製造方法及び有機 EL 表示装置の開発が要望されている。

特許文献 1：特開 2004 - 152512号公報

特許文献 2 :特開 2005— 158388号公報

発明の開示

発明が解決しょうとする課題

[0013] 本発明は、上記状況に鑑み成されたものであり、その目的は、少なくとも第 1電極と、 1層以上の有機化合物層と、第 2電極と、封止層とを有する有機 EL素子を基板上に複数有する有機 EL素子を塗布法により形成する時、外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分の確保が容易で、生産効率が高ぐ性能品質が安定している有機 EL素子の製造方法及び有機 EL表示装置を提供することである。

課題を解決するための手段

[0014] 本発明の上記目的は、以下の構成により達成された。

[0015] (1)基板上に、少なくとも第 1電極 (陽極層）と、少なくとも 1層の有機化合物層と、第 2電極（陰極層）と、封止層とを有する少なくとも一つの有機エレクト口ルミネッセンス素子を有する有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法にぉ、て、前記基板上の前記有機化合物層の形成禁止領域に、接着力が lNZ25mm〜 1 ONZ25mmのマスキング部材の貼合を行うマスキング部材貼合工程と、前記有機化合物層を前記基板上に形成する有機化合物層形成工程と、前記マスキング部材を剥離するマスキング部材剥離工程とを有することを特徴とする有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[0016] (2)前記マスキング部材剥離工程の後に切断工程を有することを特徴とする前記（ 1)に記載の有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[0017] (3)基板上に、少なくとも第 1電極と、少なくとも 1層の有機化合物層と、第 2電極と、封止層とを有する少なくとも一つの有機エレクト口ルミネッセンス素子を有する有機ェレクト口ルミネッセンス素子の製造方法にぉ、て、前記基板上に前記第 1電極を形成した後、前記基板上の前記有機化合物層の形成禁止領域を接着力が lNZ25mm 〜10NZ25mmのマスキング部材で被覆し、前記基板上の全面に前記有機化合物層を形成した後、前記第 2電極と、前記封止層を形成し、この後に、前記マスキング部材を剥離することを特徴とする有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[0018] (4)前記マスキング部材を剥離した後、基板上に形成された有機エレクト口ルミネッセンス素子を切断することを特徴とする前記（3)に記載の有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[0019] (5)基板上に、少なくとも第 1電極層と、発光層を含む有機化合物層と、第 2電極層と、封止層とを順次形成する工程を有する製造装置を使用し、前記基板上に少なくとも前記第 1電極層と、前記有機化合物層と、前記第 2電極層と、前記封止層とを順次積層した少なくとも一つの有機エレクト口ルミネッセンス素子を製造する有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法において、前記有機化合物層を形成する工程は、前記基板上の前記有機化合物層の形成禁止領域に接着力が lNZ25mn！〜 10NZ2 5mmのマスキング部材を貼合するマスキング部材貼合工程と、前記有機化合物層を形成する有機化合物層形成工程と、前記マスキング部材を剥離するマスキング部材剥離工程とを有してなることを特徴とする有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[0020] (6)前記封止層を形成する工程の後に、切断工程を有することを特徴とする前記（

5)に記載の有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[0021] (7)前記形成禁止領域が少なくとも第 1電極層の外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分であることを特徴とする前記（1)〜（6)の何れ力 1項に記載の有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[0022] (8)前記基板が帯状可撓性基板であり、該帯状可撓性基板を巻き芯に巻き取り口ール状としたロール状帯状可撓性基板を供給工程力ゝら該帯状可撓性基板として送り出し、第 1電極層と、発光層を含む有機化合物層と、第 2電極層と、封止層との何れ力が形成された後、巻き芯に巻き取りロール状とし回収することを特徴とする前記（1) 〜（7)の何れか 1項に記載の有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[0023] (9)前記マスキング部材が基材にシ一ラント層を有する可撓性部材であることを特徴とする前記（1)〜（8)の何れか 1項に記載の有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[0024] (10)前記マスキング部材がオンラインで供給され、該マスキング部材の貼合及び剥離をオンラインで行うことを特徴とする前記（1)〜（9)の何れか 1項に記載の有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[0025] (11)前記マスキング部材の貼合が圧着方式で行われることを特徴とする前記（1) 〜（10)の何れか 1項に記載の有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[0026] (12)前記有機化合物層が発光層形成用材料を含んで!/ヽることを特徴とする前記（ 1)〜（： L 1)の何れか 1項に記載の有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[0027] (13)前記発光層形成用材料の発光機構がリン光に基づくものであることを特徴とする前記（12)に記載の有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[0028] (14)前記（1)〜（13)の何れ力 1項に記載の有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法により製造された有機エレクト口ルミネッセンス素子を使用したことを特徴とする有機エレクト口ルミネッセンス表示装置。発明の効果

[0029] 少なくとも第 1電極と、 1層以上の有機化合物層と、第 2電極と、封止層とを有する有機 EL素子を基板上に複数有する有機 EL素子を塗布法により形成する時、外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分の確保が容易で、生産効率が高ぐ性能品質が安定している有機 EL素子の製造方法及び有機 EL表示装置を提供することが出来、有機 EL素子及び有機 EL表示装置の量産化が容易となった。

図面の簡単な説明

[0030] [図 1]有機 EL素子の層構成の一例を示す概略断面図である。

[図 2]有機 EL素子を作製する製造装置の一例を示す模式図である。

[図 3]有機 EL素子を作製する工程の他の一例を示す模式図である。

[図 4]図 2の Sで示される部分の拡大概略図である。

[図 5]図 2の Uで示される部分の拡大概略図である。

[図 6]図 2に示される封止部材貼合部の拡大概略図である。

[図 7]図 2に示される打ち抜き切断部の拡大概略斜視図である。

[図 8]図 3の Vで示される部分の拡大概略図である。

符号の説明

[0031] la 有機 EL素子 101 基材

102 陽極層

103 正孔輸送層

104 有機化合物層 (発光層）

105 電子注入層

106 陰極層

107 封止層

108 接着剤層

109 封止部材

2a 製造装置

3 有機化合物層形成工程

3b マスキング部材貼合工程

3e マスキング部材剥離工程

4 第 2電極 (陰極層）形成工程

5、 10 封止層形成工程

502 封止部材貼合部

502a 接着剤塗設部

502b 封止部材供給部

503 打ち抜き切断部

503a 打ち抜き切断装置

8、 8a〜8d マスキング杳才

11 切断工程

11a スリツター

l ib 切断機

発明を実施するための最良の形態

[0032] 本発明の実施の形態を図 1〜図 8を参照して説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。

[0033] 図 1は有機 EL素子の層構成の一例を示す概略断面図である。図 1の (a)は封止膜が形成された有機 EL素子の構成層を示す概略断面図である。図 1の (b)は接着剤を介して封止部材を貼着することで形成された有機 EL素子の構成層を示す概略断面図である。

[0034] 図 1の (a)に示される有機 EL素子の層構成に付き説明する。図中、 laは有機 EL素子を示す。有機 EL素子 laは、基材 101上に、陽極層 102と、正孔輸送層 103と、有機化合物層（発光層） 104と、電子注入層 105と、陰極層 106と、封止層 107とをこの順番に有している。

[0035] 図 1の (b)に示される有機 EL素子の層構成に付き説明する。図中、 lbは有機 EL 素子を示す。有機 EL素子 lbは、基材 101上に、陽極 102と、正孔輸送層（正孔注入層） 103と、有機化合物層 (発光層） 104と、電子注入層 105と、陰極 106と、接着剤層 108と、封止部材 109とをこの順番に有している。本図に示される有機 EL素子において、陽極 102と正孔輸送層 103の間に正孔注入層（不図示）を設けてもよい。又、陰極 106と有機化合物層（発光層） 104と電子注入層 105との間に電子輸送層（不図示)を設けてもよい。本図に示される有機 EL素子 la及び有機 EL素子 lbでは、陽極 102と基材 101との間にガスノリア膜 (不図示）を設けても力まわない。

[0036] 本発明は、本図に示される有機化合物層 (発光層） 104、有機化合物層（正孔輸送層） 103の形成方法と、形成された有機化合物層 (発光層） 104、有機化合物層 (正孔輸送層） 103の上に電子注入層 105と、陰極 106と、封止膜 107を形成した有機 E L素子 laと、形成された有機化合物層（発光層） 104の上に電子注入層 105と、陰極 106と、接着剤層 108を介して封止部材 109を貼着した有機 EL素子 lbの製造方法及びこれらの製造方法により作製された有機 EL素子に関するものである。

[0037] 本図に示す有機 EL素子の層構成は一例を示したものであるが、他の代表的な有機 EL素子の層構成としては次の構成が挙げられる。

[0038] (1)基材 Z陽極 Z発光層 Z電子輸送層 Z陰極 Z封止層

(2)基材 z陽極 Z正孔輸送層 Z発光層 Z正孔阻止層 Z電子輸送層 Z陰極 Z封止層

(3)基材 Z陽極 Z正孔輸送層 (正孔注入層) Z発光層 Z正孔阻止層 Z電子輸送層 Z陰極バッファ一層（電子注入層） Z陰極 Z封止層 (4)基材 Z陽極 Z陽極バッファ一層（正孔注入層） Z正孔輸送層 Z発光層 Z正孔阻止層 Z電子輸送層 Z陰極バッファ一層（電子注入層） Z陰極 Z封止層

有機 EL素子を構成して、る各層につ、ては後に説明する。

[0039] 図 2は有機 EL素子を作製する製造装置の一例を示す模式図である。尚、本図では、帯状可撓性支持体上にガスバリア層、第 1電極が既に形成されたものを使用するため、ガスバリア層及び第 1電極形成工程は省略してある。本図で示す製造装置の説明は、有機 EL素子の一例として、帯状可撓性支持体上にガスノリア層、第 1電極、正孔輸送層、発光層、電子注入層、第 2電極、封止層の順番に形成されている有機 EL素子の場合につ、て行う。

[0040] 図中、 2aは有機 EL素子の構成層の一つである有機化合物層を湿式塗布方式で形成し、封止部材を貼合することで封止層を形成する有機 EL素子の製造装置を示す。製造装置 2aは、有機化合物層を形成する形成工程 3と、第 2電極 (陰極層)形成工程 4と、封止層形成工程 5とを有している。

[0041] 有機化合部層を形成する形成工程 3は、帯状可撓性支持体の供給工程 3aと、マスキング部材貼合工程 3bと、第 1有機化合部層形成工程 (第 1塗布，乾燥工程) 3cと、第 2有機化合部層形成工程 (第 2塗布 ·乾燥工程) 3dと、マスキング部材剥離工程 3e と、第 1回収工程 3fとを有している。

[0042] 供給工程 3aは、繰り出し工程 3alと表面処理工程 3a2とを有している。繰り出しェ程 3alでは、ガスノリア膜と第 1電極を含む陽極層とがこの順番で既に形成された帯状可撓性支持体 7が巻き芯に巻き取られロール状態で供給される様になつている。 7 aは帯状可撓性支持体 7の元巻きロールを示す。表面処理工程 3a2は洗浄表面改質処理装置 3a21と、第 1帯電防止手段 3a22とを有している。洗浄表面改質処理装置 3a21は、有機化合物層形成用塗布液 (正孔輸送層形成用塗布液)を塗布する前に供給工程 3alから送られてきた帯状可撓性支持体 7の第 1電極 (不図示)表面を洗浄改質が行われ、第 1帯電防止手段 3a22は、非接触式除電防止装置と接触式除電防止装置とを有している。第 1帯電防止手段により基材の帯電除去が図られ、有機化合物層形成用塗布液 (正孔輸送層形成用塗布液)を塗布の時にゴミの付着や絶縁破壊が防止されるため、素子の歩留まりの向上が図られる。 [0043] マスキング部材貼合工程 3bは第 1電極 (不図示）が形成されて!ヽる帯状可撓性支持体 7の有機化合物層の形成禁止領域にマスキング部材を貼合するために配設されており、マスキング部材 8を貼合することで帯状可撓性支持体 7上への有機化合物層の形成を容易にしている。マスキング部材貼合工程 3bに関しては図 4で詳細に説明する。

[0044] 第 1有機化合部層形成工程 (第 1塗布，乾燥工程) 3cは、帯状可撓性支持体 7を保持するバックアップロール 3clと、ノックアップロール 3clに保持された帯状可撓性支持体 7に正孔輸送層形成用塗布液を塗布する第 1湿式塗布機 3c2と、帯状可撓性支持体 7上の第 1電極 (不図示)上に形成された正孔輸送層 aの溶媒を除去する第 1 乾燥装置 3c3と、溶媒が除去された正孔輸送層 aを加熱する第 1加熱処理装置 3c4 と、第 2帯電防止手段 3c5とを有している。第 1湿式塗布機 3c2による正孔輸送層形成用塗布液は、帯状可撓性支持体 7上に貼合されたマスキング部材上を含め帯状可撓性支持体 7の全面に塗布される。

[0045] 第 2有機化合部層形成工程 (第 2塗布 ·乾燥工程) 3dは、帯状可撓性支持体 7を保持するバックアップロール 3dlと、バックアップロール 3dlに保持された帯状可撓性支持体 7に発光層形成用塗布液を塗布する第 2湿式塗布機 3d2と、帯状可撓性支持体 7上の正孔輸送層 a上に形成された発光層 bの溶媒を除去する第 2乾燥装置 3d 3と、溶媒が除去された発光層 bを加熱する第 2加熱処理装置 3d4と、第 3帯電防止手段 3d5とを有している。第 2湿式塗布機 3d2による発光層形成用塗布液は、帯状可撓性支持体 7上の正孔輸送層 aの全面に塗布される。第 2帯電防止手段 3c5及び第 3帯電防止手段 3d5は第 1帯電防止手段 3a22と同じ構成をしていることが好ましい。

[0046] マスキング部材剥離工程 3eは剥離ロール 3elを有しており、帯状可撓性支持体 7 に貼合されたマスキング部材 8を剥離し回収することが可能となって、る。マスキング部材剥離工程 3eに関しては図 5で詳細に説明する。

[0047] 第 1回収工程 3fでは、マスキング部材剥離工程 3eでマスキング部材 8が剥離された状態の帯状可撓性支持体 7 (ガスバリア膜、第 1電極、正孔輸送層、発光層がこの準番で形成された状態）が巻き取られロール状帯状可撓性支持体 7aとして回収される [0048] 第 2電極 (陰極層）形成工程 4は、供給工程 401と、電子注入層形成工程 402と、第 2電極形成工程 403と、第 2回収工程 404とを有している。供給工程 401では、前工程で作製された帯状可撓性支持体 7aが繰り出され電子注入層形成工程 402へ供給される。電子注入層形成工程 402では、発光層 b上に電子注入層 cが形成される。尚、電子注入層 cの形成に際しては、第 1電極の外部取り出し用端子形成部に電子注入層が蒸着しな、用にマスクを介して蒸着が行われる。 402aは蒸着装置を示し、 402bは蒸発源容器を示す。電子注入層 cが形成された帯状可撓性支持体 7は、引き続き、第 2電極形成工程 403へ送られる。

[0049] 第 2電極形成工程 403では電子注入層形成工程 402で形成された電子注入層 c 上に第 1電極と直交する状態で第 2電極 dが形成される。尚、第 2電極 dの形成に際しては、第 1電極の外部取り出し用端子形成部に第 2電極の形成成分が蒸着しない用にマスクを介して蒸着が行われる。 403aは蒸着装置を示し、 403bは蒸発源容器を示す。第 2電極 dが形成された帯状可撓性支持体は次工程の封止層形成工程 5に送られるため、第 2回収工程で巻き取られロール状帯状可撓性支持体 7bとして回収される。この段階でガスノリア膜、第 1電極、正孔輸送層、発光層、電子注入層、第 2電極とがこの順番で可撓性支持体 7上に形成された状態となっている。

[0050] 封止層形成工程 5は第 2電極までが形成された帯状可撓性支持体 7bの帯状可撓性支持体供給工程 501と封止部材貼合工程 502と、打ち抜き切断工程 503とを有している。帯状可撓性支持体供給工程 501では、前工程で作製された帯状可撓性支持体 7bが繰り出され封止部材貼合工程 502へ供給される。封止部材貼合工程 502 は、帯状可撓性支持体 7b上の発光領域又は発光領域の周辺に接着剤を塗設する接着剤塗設工程 502aと、封止部材供給工程 502bとを有している。接着剤塗設工程 502a接着剤が塗設された後、封止部材 502blが帯状可撓性支持体 7b上全幅に重ね合わされ、圧着ロール 502cを介して帯状可撓性支持体 7b上に貼合され、貼合ェ程 502dで硬化処理される。硬化処理が行われた後、打ち抜き切断工程 503へ送られ打ち抜き切断装置 503aで余分の封止部材の除去が行われる。この段階で可撓性支持体上にガスバリア膜、第 1電極、正孔輸送層、発光層、電子注入層、第 2電極、封止層とがこの順番で形成された複数の有機 EL素子を連続的に有するロール状帯状可撓性支持体 7cとして回収される。 502bl lは帯状可撓性支持体上に貼合された部分が除かれ不要部分 (抜きカス)の封止部材を示し、巻き取られ除去される。回収されたロール状帯状可撓性支持体 7cは図 3に示す切断工程 11で個別の有機 EL 素子に切断される。尚、打ち抜き切断工程 503は図 6で説明する。

[0051] 接着剤を塗設する方法は特に限定はなぐ例えばスプレー方式、押出しノズル方式、シルク方式等通常の接着剤の塗設に使用されている方法が挙げられる。本発明に係わる接着剤としては、アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマーの反応性ビ -ル基を有する光硬化及び熱硬化型シール剤、 2 シァノアクリル酸エステルなどの湿気硬化型等のシール剤、エポキシ系などの熱及びィヒ学硬化型（二液混合)等のシール剤、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ榭脂シール剤等を挙げることが出来る。液状シール剤には必要に応じてフィラーを添加することが好ましい。

[0052] 図 3は有機 EL素子を作製する工程の他の一例を示す模式図である。尚、本図に示す有機化合部層を形成する形成工程 3は図 2で示した有機化合物層形成工程と同じであるため説明は省略する。

[0053] 図中、 2bは有機 EL素子を作製する製造装置を示す。製造装置 2bは有機化合部層を形成する形成工程 3 (図 2に示す有機化合部層を形成する形成工程 3と同じ)と、第 2電極 (陰極層）形成工程 9と、封止層形成工程 10と、切断工程 11とを有している

[0054] 第 2電極 (陰極層）形成工程 9は、供給工程 901と、電子注入層形成工程 902と、第 2電極形成工程 903とを有している。供給工程 901では、前工程で作製された帯状可撓性支持体 7aが繰り出され電子注入層形成工程 902へ供給される。電子注入層形成工程 902では、発光層 b上に電子注入層 cが形成される。尚、電子注入層じの形成に際しては、第 1電極の外部取り出し用端子形成部に電子注入層が蒸着しない用にマスクを介して蒸着が行われる。 902aは蒸着装置を示し、 902bは蒸発源容器を示す。電子注入層 cが形成された帯状可撓性支持体 7は、引き続き、第 2電極形成工程 903へ送られる。

[0055] 第 2電極形成工程 903では電子注入層形成工程 902で形成された電子注入層 c 上に第 1電極と直交する状態で第 2電極 dが形成される。尚、第 2電極 dの形成に際しては、第 1電極の外部取り出し用端子形成部に第 2電極の形成成分が蒸着しない用にマスクを介して蒸着が行われる。 903aは蒸着装置を示し、 903bは蒸発源容器を示す。第 2電極 dが形成された帯状可撓性支持体は、引き続き次工程の封止層形成工程 10に送られる。

[0056] 封止層形成工程 10では、形成された第 2電極の外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分を除き、第 2電極上に封止層が形成される。この段階で、可撓性支持体 7上にはガスバリア膜、第 1電極、正孔輸送層、発光層、電子注入層、第 2 電極、封止層とがこの順番で形成された複数の有機 EL素子が連続的に形成された状態の有機 EL素子が作製される。封止層が形成された後、引き続き可撓性支持体 7 上に形成された複数の有機 EL素子を単独に分離するために切断工程 11へ送られる。

[0057] 切断工程 11は、上刃と下刃とを有するスリツター 11aと、切断機 l ibとを有し、帯状可撓性支持体 7上に形成された複数の有機 EL素子を単独に分離され図 1の (a)に示される有機 EL素子の作製が終了する。切断工程 11に関しては、図 8で説明する。他の符号は図 2と同じである。

[0058] 図 2、図 3に示される有機 EL素子を作製する製造装置の有機化合物層形成工程で使用される洗浄表面改質処理としては具体的には、例えば、低圧水銀ランプ、ェキシマランプ、プラズマ洗浄装置等を使用することが好ましい。低圧水銀ランプによる洗浄表面改質処理の条件としては、例えば、波長 184. 2nmの低圧水銀ランプを、照射強度 5mWZcm²〜20mWZcm²で、距離 5mm〜 15mmで照射し洗浄表面改質処理を行う条件が挙げられる。プラズマ洗浄装置による洗浄表面改質処理の条件としては、例えば、大気圧プラズマが好適に使用される。洗浄条件としてはアルゴンガスに酸素 1〜 5体積％含有ガスを用い、周波数 100KHz〜150MHz、電圧 10V 〜10KV、照射距離 5mn！〜 20mmで洗浄表面改質処理を行う条件が挙げられる。

[0059] 図 2、図 3に示される有機 EL素子を作製する製造装置に使用される帯電防止手段として使用される非接触式除電防止装置としては例えば、非接触式のィォナイザーが挙げられィオナイザ一の種類については特に制限はなぐイオン発生方式は AC 方式、 DC方式どちらでも構わない。 ACタイプ、ダブル DCタイプ、パルス ACタイプ、軟 X線タイプが用いることが出来る力特に精密除電の観点から、 ACタイプが好ましい。 ACタイプの使用の際に必要となる噴射気体については、空気か Nが用いられる

2

力十分に純度が高められた Nで行うことが好ましい。又、インラインで行う観点より、

2

ブロワ一タイプもしくはガンタイプより選ばれる。

[0060] 又、接触式除電防止装置としては、除電ロール又はアース接続した導電性ブラシを用いて行われる。除電器としての除電ロールは、接地されており、除電された表面に回転自在に接触して表面電荷を除去する。この様な除電ロールとしては、アルミ-ゥム、銅、ニッケル、ステンレス等の金属製ロールの他に、カーボンブラック、金属粉、金属繊維等の導電性材料を混合した弾性のあるプラスチックやゴム製のロールが使用される。特に、帯状可撓性連続シートとの接触をよくするため、弾性のあるものが好ましい。アース接続した導電性ブラシとは、一般には、線状に配列した導電性繊維からなるブラシ部材ゃ線状金属製のブラシを有する除電バー又は除電糸構造のものを挙げることが出来る。除電バーについては、特に限定はないが、コロナ放電式のものが好ましく用いられ、例えば、キーエンス社製の SJ— Bが用いられる。除電糸についても、特に限定はないが、通常フレキシブルな糸状のものが好ましく用いられる。

[0061] 非接触式帯電防止装置は帯状可撓性支持体上の第 1電極面側に使用し、接触式帯電防止装置は帯状可撓性支持体の裏面側に使用することが好ましい。

[0062] 図 4は図 2の Sで示される部分の拡大概略図である。図 4の（a)は図 2の Sで示されるマスキング部材貼合工程の拡大概略斜視図である。図 4の（b)は図 4の（a)の丁で示される部分の概略拡大平面図である。

[0063] 図中、 7— 1〜7— 3は帯状可撓性支持体 7上に形成された第 1電極の各列を示す。 3bはマスキング部材貼合工程を示す。マスキング部材貼合工程 3bはマスキング部材 8を巻き芯に巻き取りロール状態で供給するマスキング部材供給工程 3blと、帯状可撓性支持体 7の有機化合物層の形成禁止領域にマスキング部材を貼合するための圧着ロール 3b21と受けロール 3b22とを有する圧着工程 3b2とを有している。圧着工程 3b2で、圧着ロール 3b21と受けロール 3b22との間に帯状可撓性支持体 7とマスキング部材とを圧着する際の圧力（面圧）は、第 1電極 (陽極層）を形成する透明導電膜の膜強度等を考慮し、 0. 01MPa〜0. 5MPaが好ましい。使用するマスキング部材の接着力は lNZ25mm〜10NZ25mmであり、特に、 3NZ25mm〜8NZ2 5mmが好ましい。尚、接着力 ίお IS Z— 0237粘着テープ'粘着シート試験方法に準じて測定した値を示す。

[0064] 接着力が lNZ25mm未満の場合は、有機化合物層を塗布している間に剥離してしま!ヽ、有機化合物層の形成禁止領域に有機化合物層形成用塗布液が塗布されてしまう危険があるため好ましくない。 10NZ25mmを越える場合は、剥離する時に剥離したくな!/、有効画素電極上の有機膜まで剥離してしまう危険があり好ましくな、。

[0065] マスキング部材としては特に限定はなぐ例えば、 1)基材と裏面に接着剤 (粘着剤）を設けたマスキング部材、 2)基材と裏面にシーラント層を設けたマスキング部材、 3) 熱可塑性榭脂フィルム単独等が挙げられる。基材としては特に限定はなぐ例えば、紙、ポリテトラフルォロエチレン（PTFE)、エチレンテトラフルォロェチル共重合体（E TFE)、高密度ポリエチレン（HDPE)、延伸ポリプロピレン（OPP)、ポリスチレン（PS )、ポリメチルメタタリレート（PMMA)、延伸ナイロン（ONy)、ポリエチレンテレフタレート（PET)、ポリカーボネート（PC)、エポキシ、ポリイミド、ポリエーテルスチレン（PE S)など一般の包装用フィルムに使用されている熱可塑性榭脂フィルムを使用することが出来る。又、これら熱可塑性榭脂フィルムは、必要に応じて異種フィルムと共押出しで作った多層フィルム、延伸角度を変えて貼り合せて作った多層フィルム等も当然使用出来る。更に必要とする物性を得るために使用するフィルムの密度、分子量分布を組合せて作ることも当然可能である。

[0066] 接着剤 (粘着剤）は特に限定はなぐ例えばアクリル系、シリコーン系、ゴム系等の使用が可能であり、マスキング部材の上に塗布される有機化合物層（正孔輸送層、発光層）形成用塗布液に使用する塗布液溶剤に応じて適宜選択可能である。

[0067] シーラント層としては、 JIS K 7210規定のメルトフローレートが 5gZl0min〜20 gZlOminである熱可塑性榭脂フィルムが好ましぐ更に好ましくは、 6gZl0min〜 15g/10minである熱可塑性榭脂フィルムを用いることが好まヽ。熱可塑性榭脂フイルムは、上記数値を満たすものであれば特に限定されるものではないが、例えば機能性包装材料の新展開株式会社東レリサーチセンター記載の高分子フィルムである低密度ポリエチレン (LDPE)、 HDPE、線状低密度ポリエチレン (LLDPE)、中密度ポリエチレン、未延伸ポリプロピレン（CPP)、 OPP、 ONy、 PET、セロファン、ポリビ -ルアルコール（PVA)、延伸ビニロン（OV)、エチレン酢酸ビュル共重合体（EV OH)、エチレンプロピレン共重合体、エチレンアクリル酸共重合体、エチレンメタクリル酸共重合体、塩ィ匕ビユリデン (PVDC)等の使用が可能である。これらの熱可塑性榭脂フィルムの中で特に LDPE、 LLDPE及びメタ口セン触媒を使用して製造した LDPE、 LLDPE,又、これらフィルムと HDPEフィルムの混合使用したフィルムを使用することが好ましい。

[0068] 熱可塑性榭脂フィルムを単独に使用する場合に使用する熱可塑性榭脂フィルムとしては、シーラント層に使用した熱可塑性榭脂フィルムが挙げられる。

[0069] 本図では 4本のマスキング部材 8a〜8dを使用する場合を示している。本図において、帯状可撓性支持体 7の有機化合物層の形成禁止領域とは、 7— 3列の第 1電極の端部と帯状可撓性支持体 7の左端部、 7— 2列の端部を含む 7— 2列と 7— 3列との間、 7—1列の端部を含む 7—1列と 7— 2列との間、 7—1列の第 1電極の端部と帯状可撓性支持体 7の右端部が該当する。

[0070] マスキング部材貼合工程 3bには、第 1電極が 3列に連続的に形成された帯状可撓性支持体 7が前工程より供給されてくる。

[0071] 各マスキング部材 8a〜8dは、帯状可撓性支持体 7上に形成された第 1電極の各列 7— 1〜7— 3に対応してマスキング部材供給工程 3b 1に配置されており、帯状可撓性支持体 7の進行方向（図中の矢印方向）に、帯状可撓性支持体 7の搬送速度と同じ速度で繰り出され、帯状可撓性支持体 7の有機化合物層の形成禁止領域にマスキング部材を貼合することが可能となっている。本図では、マスキング部材 8aは 7— 3列の第 1電極の端部と帯状可撓性支持体 7の左端部に、マスキング部材 8bは 7— 2列の端部を含む 7— 2列と 7— 3列との間に、マスキング部材 8cは 7—1列の端部を含む 7— 1列と 7— 2列との間に、マスキング部材 8dは 7— 1列の第 1電極の端部と帯状可橈性支持体 7の右端部に帯状可撓性支持体 7の搬送速度に合わせ連続的に貼合される状態を示している。マスキング部材により被覆される各列の第 1電極の端部が最終的に外部取り出し用の端子となる部分である。 [0072] 7dは 7—1列の第 1電極の各ブロックに付けられたァライメントマークを示す。 7eは 7 2列の第 1電極の各ブロックに付けられたァライメントマークを示す。 7fは 7— 3列の第 1電極の各ブロックに付けられたァライメントマークを示す。これら第 1電極の各プロックに付けられたァライメントマーク 7d〜7fは封止層が形成され帯状可撓性支持体 7 上に有機 EL素子が作製された後、有機 EL素子を個別に分離するための裁断時の位置合わせに使用される。

[0073] 図 5は図 2の Uで示される部分の拡大概略図である。図 5の（a)は図 2の Uで示されるマスキング部材剥離工程の拡大概略斜視図である。図 5の（b)は図 5の（a)の A— に沿った概略断面図である。

[0074] マスキング部材剥離工程 3eでは、前工程で帯状可撓性支持体 7の有機化合物層の形成禁止領域に貼合された各マスキング部材 8a〜8d上を含め全面に正孔輸送層、発光層までが順次形成された状態の帯状可撓性支持体 7から、各マスキング部材 8a〜8dを剥離する工程である。マスキング部材を剥離した状態を図 5の（b)で説明する。 701はガスノリア膜を示し、 ⁷〇2は第 1電極を示し、 7〇³は正孔輸送層を示し、 704は発光層を示す。 702aは有機化合物層の形成禁止領域である第電極の端部に貼合されていたマスキング部材を剥離することで出現した第 1電極の端部を示し、最終的に外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分となる。他の符号は図 2、図 4と同義である。

[0075] 図 6は図 2に示される封止部材貼合工程の拡大概略図である。図 6の（a)は図 2に示される封止部材貼合工程の拡大概略斜視図である。図 6の (b)は図 6の（a)の概略断面図である。

[0076] 封止部材貼合工程 502は、帯状可撓性支持体 7b上に形成された有機 EL素子の位置に合わせ配置されたァライメントマーク 7d〜 7fを検出するァライメントマーク検出工程 502eと、有機 EL素子の位置に合わせシール剤を塗設するシール剤塗設工程 502aと、帯状の可撓性封止部材 502blの供給工程 502bと、帯状の可撓性封止部材 502blを貼合する貼合工程 502dとを有している。供給工程 502bにはロール状の可撓性封止部材 502b2が供給され帯状の可撓性封止部材 502blが繰り出される様になって!/、る。ァライメントマーク検出工程 502eはァライメントマーク検出装置 502el とァライメントマーク検出装置 502elを配設する筐体 502e2とを有して、る。ァラィメントマーク検出装置 502elは予め帯状可撓性支持体 7b上に配設されたァライメントマーク _7d〜_7fの位置に合わせ配設されて、る。ァライメントマーク検出装置 502el により検出された情報は制御工程 (不図示）に入力され、シール剤塗設工程 502aのシール剤塗設装置 502alを制御するようになっている。ァライメントマーク検出装置 5 02elとしては特に限定はなぐ例えば CCDカメラによる画像認識を使用することが可能である。シール剤塗設工程 502aはァライメントマーク検出工程 502eからの情報に従って、有機 EL素子に対して発光領域又は発光領域の周辺にシール剤を塗設するシール剤塗設装置 502alとシール剤塗設装置 502alを配設する筐体 502a2とを有している。シール剤塗設装置 502alの配設する数は特に限定はないが、帯状可橈性支持体 7bの幅方向に配設された有機 EL素子の数に合わせて配設することが好ましい。本図は、有機 EL素子の数に合わせ 3台のシール剤塗設装置 502alを配設した場合を示している。筐体 502a2は駆動装置 (不図示）により X— y方向（図中の矢印方向）の移動が可能となっている。

[0077] 貼合工程 502dは本体 502dlと可撓性支持体と接触するロール 502d2と可撓性封止咅材 502b: 則と接虫するローノレ 502d3とを有し、ローノレ 502d2とローノレ 502d3とで有機 EL素子が形成された帯状可撓性支持体 7cと可撓性封止部材 502blとを圧着挟持することで可撓性封止部材を貼合する様になって、る。可撓性封止部材 502 blの幅は帯状可撓性支持体 7bの幅と同じであることが好ましい。他の符号は図 2と同義である。尚、本図ではシール剤塗設装置 502alへのシール剤の供給系は省略してある。可撓性封止部材 502blのシール剤を介して第 2電極を含む陰極層上への貼合は、酸素、水分の排除、貼合部内への気泡混入等を考慮し、 10Pa〜l X 10"⁵P aの減圧条件及び、酸素濃度 lOppm以下、水分濃度 lOppm以下の環境下で行われることが好ましい。

[0078] シール剤を塗設する方法は特に限定はなぐ例えばスプレー方式、押出しノズル方式、スクリーン印刷方式、シルク方式等通常の接着剤の塗設に使用されている方法が挙げられる。使用するシール剤の粘度は、塗布均一性、塗れ広がり防止等を考慮し、 40Pa' s〜400Pa' sであることが好ましい。 [0079] 本発明に係わる液状シール剤としては、アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマーの反応性ビニル基を有する光硬化及び熱硬化型シール剤、 2 シァノアクリル酸エステルなどの湿気硬化型等のシール剤、エポキシ系などの熱及び化学硬化型（二液混合)等のシール剤、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ榭脂シ一ル剤等を挙げることが出来る。液状シール剤には必要に応じてフィラーを添加することが好ましい。フィラーの添加量としては、接着力を考慮し、 5体積％〜70体積％が好ましい。又、添加するフイラ一の大きさは、接着力、貼合圧着後のシール剤厚み等を考慮し、： m〜： LOO mが好ましい。添加するフイラ一の種類としては特に限定はなぐ例えばソーダガラス、無アルカリガラス、或いはシリカ、二酸化チタン、酸ィ匕アンチモン、チタ-ァ、アルミナ、ジルコユアや酸化タングステン等の金属酸化物等が挙げられる。

[0080] 図 7は図 2に示される打ち抜き切断工程の拡大概略斜視図である。

[0081] 図中、 503bは予め帯状可撓性支持体に付けられている各ァライメントマーク 7d〜 7fを検出するァライメントマーク検出工程を示す。ァライメントマーク検出工程 503b はァライメントマーク検出装置 503blとァライメントマーク検出装置 503blを配設する筐体 503b2とを有している。ァライメントマーク検出装置 503blとしては特に限定はなぐ例えば CCDカメラによる画像認識手段を使用することが可能である。ァライメントマーク検出装置 503blにより検出された情報は制御工程 (不図示）に入力され、打ち抜き切断装置 503aを制御するようになって、る。打ち抜き切断装置 503aは帯状可撓性支持体上に貼合された可撓性封止部材 502bの不要部分を打ち抜くための打ち抜き刃 503alを配設した上型 503a2と、上型 503a2を上下方向（図中の矢印方向）への作動を可能にする 4本のガイドポスト 503a4と、帯状可撓性支持体を載置する載置面 503a5 (打ち抜き刃 503alの受け部を兼ねる）とを有する下型 503a6とを有している。 503a6は上型 503a2を上下方向（図中の矢印方向）に動かす駆動源を示す。打ち抜き刃 503alの数は、帯状可撓性支持体に形成されている有機 EL素子の数と、一回に打ち抜く数、打ち抜き切断装置 503aの大きさ等から適宜選択することが可能である。本図は、一回に打ち抜く数が 6個の場合を示している。打ち抜き切断装置 503aは封止部材 502bの不要部分のみを打ち抜くため、ハーフカット方式となつている。封止部材 502blの不要部分のみの打ち抜きは、打ち抜き刃 503alが取り付けられている上型 503a2をガイドポスト 503a4に沿って移動し、打ち抜き刃 503al の下死点を調整することで可能となっている。 502bl lは帯状可撓性支持体上に貼合された部分が除かれ不要部分 (抜きカス)の封止部材を示し、巻き取られ除去される。一方不要の封止部材を除去し、複数の有機 EL素子を形成した帯状可撓性支持体は巻き取られロール状帯状可撓性支持体 7cとして回収される。

[0082] 図 8は図 3の Vで示される部分の拡大概略図である。図 8の（a)は図 3の Vで示される切断工程の拡大概略斜視図である。図 8の（b)は図 8の（a)の Wで示す部分の拡大概略平面図である。図 8の（c)は図 8の（b)の B に沿った概略断面図である。

[0083] 切断工程 11は、封止層が形成された後、帯状可撓性支持体 7上に形成された複数の有機 EL素子を単独に分離するために切断する工程であり、切断工程 11に送られてくる帯状可撓性支持体 7上にはガスノリア膜 701、第 1電極 702、正孔輸送層 7 03、発光層 704、電子注入層 705、第 2電極 706、封止層 707とがこの順番で形成された有機 EL素子のブロックが 3列 7— 1〜7— 3で連続的に形成された状態となつている。

[0084] 切断工程 11はスリツター 11aと、切断機 l ibと、回収工程 11cとを有している。スリツター 11aは、回転軸 l la2に取り付けられた上刃 l lalと、回転軸 l la3に取り付けられた下刃 1 la4とを有し、帯状可撓性支持体 7上に形成された複数の有機 EL素子を各列 7— 1〜7— 3毎に細幅帯状に切断することが可能となっている。尚、上刃 l lal と下刃 l la4とで 1組の切断刃を構成している。上刃 l lalと、下刃 l la4との配置は帯状可撓性支持体 7上に形成された複数の有機 EL素子の列に合わせ、適宜変更することが可能となっており、本図は 4組の切断刃が配置された場合を示して、る。

[0085] 切断機 l ibは、検知工程 l lblと切断刃 l lb2を有する本体 (不図示）とを有している。検知工程 l lblはセンサ l lbl2と、センサ l lbl2を配設した筐体 l lbl3とを有している。センサ l lbl2は、帯状可撓性支持体 7上に付けられた各ァライメントマーク 7 d〜7fに対応して筐体 l lbl3に配設されており、センサ l lbl2により各ァライメントマーク 7c！〜 7fを検知した情報に従って切断刃 1 lb2が駆動し、スリツター 1 laで各列 7 1〜7— 3毎に細幅帯状に切断された状態の帯状可撓性支持体を各ァライメントマーク毎に切断することで、個別の有機 EL素子が作製され、回収工程 11cで回収される。

[0086] 図 2〜図 8示す有機 EL素子を作製する製造装置を使用し、有機化合物層の形成禁止領域にマスキング部材を貼合し、有機化合物層形成後に剥離した後、電子注入層、第 2電極、封止層を順次積重する方法で有機 EL素子を製造することで次の効果が得られる。 1)再剥離可能なマスキング部材を使用することで、有機化合物層の画素パター-ング塗布が不要となりロールツーロール方式の有機 EL素子の高生産効率での生産が可能となった。 2)基板上の有機 EL素子の画素の大きさに対する対応が容易であり、品種切り換えが短時間で行うことが可能となり、生産効率の向上が可能となった。 3)再剥離可能なマスキング部材を使用することで、外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分の品質が安定したことに伴い有機 EL素子の品質安定性が向上し高生産効率での生産が可能となった。 4)複数の有機 EL素子を形成した母材力もの多数個取りが可能となり生産効率の向上が可能となった。 5)ロールツ一ロール方式のような生産性の高い有機 EL素子生産設備 (照明用生産設備）の提供が可能となった。有機 EL素子の高生産効率での生産が可能となった。

[0087] 以下、本発明に係わる有機 EL素子を構成しているガスノリア層、第 1電極、正孔輸送層、発光層、電子注入層、第 2電極、封止層等に付き説明する。

[0088] 本発明に係わるガスバリア層と第 1電極が既に形成された帯状支持体に使用する帯状可支持体としては、透明榭脂フィルムが挙げられる。榭脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル、ポリェチレン、ポリプロピレン、セロファン、セノレロースジアセテート、セノレローストリアセテート、セノレロースアセテートブチレート、セノレロースアセテートプロピオネート、セノレロースァセテートフタレート、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類又はそれらの誘導体、ポリ塩化ビ-リデン、ポリビュルアルコール、ポリエチレンビュルアルコール、シンジォタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン榭脂、ポリメチルぺンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（PES)、ポリフエ-レンスルフイド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素榭脂、ナイロン、ポリメチルメタタリレート、アクリル或いはポリアリレート類、ァートン (商品名 JSR社製)或ヽはァペル (商品名三井化学社製) t 、つたシクロォレフィン系榭脂等が挙げられる。

[0089] 厚さは特に限定されないが、取り扱い性、搬送性等を考慮し、 0. 05mm〜： Lmmの範囲が好ましい。帯状支持体の幅は特に限定はなぐ使用するエレクト口ルミネッセンス表示装置の画面サイズに応じて適宜に選択することが可能である。

[0090] 帯状支持体には、添加剤等が含有されていてもよぐ例えば電磁波遮蔽透明板がプラズマディスプレイパネルの前面に装着される場合には、パネルの前面から発生する近赤外線を吸収させるための近赤外線吸収剤を含有させもよヽし、ディスプレイの見やすさを向上させるために、染料、顔料等の着色剤により着色されていてもよい

[0091] 帯状可撓性支持体として使用する榭脂フィルムの表面にはガスバリア膜が必要に応じて形成されることが好ましい。ガスノリア膜としては無機物、有機物の被膜又はその両者のハイブリッド被膜が挙げられる。ガスノリア膜の特性としては、 JIS K 712 9— 1992に準拠した方法で測定された、水蒸気透過度（25±0. 5°C、相対湿度（9 0±2) %RH)が 0. 01gZ(m²' 24h)以下であることが好ましい。更には、 JIS K 7 126- 1987に準拠した方法で測定された酸素透過度力 Ιθ ηΐΖ (m² · 24hr · MP a)以下、 JIS K 7129— 1992に準拠した方法で測定された、水蒸気透過度（25士 0. 5°C、相対湿度（90± 2) %RH)が、 10— ¾Z(m²' 24h)以下の高バリア性フィルムであることが好ましい。

[0092] バリア膜を形成する材料としては、水分や酸素等素子の劣化をもたらすものの浸入を抑制する機能を有する材料であればよぐ例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素等を用いることが出来る。更に該膜の脆弱性を改良するためにこれら無機層と有機材料からなる層の積層構造を持たせることがより好ましい。無機層と有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。ノリア膜の形成方法については、特に限定はなぐ例えば真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマ CVD法、レーザー法、熱 CVD法、コーティング法等を用いることが出来る力特開 200 4— 68143号公報に記載されているような大気圧プラズマ重合法によるものが特に好ましい。

[0093] 第 1電極としては、仕事関数の大きい (4eV以上)金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが好ましく用いられる。この様な電極物質の具体例としては Au等の金属、 Cul、インジウムチンォキシド（ITO)、 Sn02、 ZnO 等の導電性透明材料が挙げられる。又、 IDIXO (In203 'ZnO)等非晶質で透明導電膜を作製可能な材料を用いてもょヽ。陽極はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により、薄膜を形成させ、フォトリソグラフィ一法で所望の形状のパターンを形成してもよく、或いはパターン精度をあまり必要としない場合は（100 m以上程度）、上記電極物質の蒸着やスパッタリング時に所望の形状のマスクを介してバターンを形成してもよい。或いは、有機導電性ィ匕合物のように塗布可能な物質を用いる場合には、印刷方式、コーティング方式等湿式成膜法を用いることも出来る。この陽極より発光を取り出す場合には、透過率を 10%より大きくすることが望ましぐ又陽極としてのシート抵抗は数百 ΩΖ口以下が好ましい。更に膜厚は材料にもよるが、通常 1 Onm〜 1000nm、好ましくは 1 Onm〜 200nmの範囲で選ばれる。

[0094] 第 1電極と発光層又は正孔輸送層の間、正孔注入層（陽極バッファ一層）を存在させてもよい。正孔注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機 EL素子とその工業ィ匕最前線（1998年 11月 30日ェヌ'ティー'エス社発行)」の第 2編第 2章「電極材料」（123— 166頁）に詳細に記載されている。陽極バッファ一層（正孔注入層）は、特開平 9— 45479号公報、同 9— 2 60062号公報、同 8— 288069号公報等にもその詳細が記載されており、具体例として、銅フタロシアニンに代表されるフタロシアニンバッファ一層、酸化バナジウムに代表される酸化物バッファ一層、アモルファスカーボンバッファ一層、ポリア-リン（ェメラルディン)やポリチォフェン等の導電性高分子を用いた高分子バッファ一層等が挙げられる。

[0095] 正孔輸送層とは、正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなり、広い意味で正孔注入層、電子阻止層も正孔輸送層に含まれる。正孔輸送層は単層又は複数層設けることが出来る。正孔輸送材料としては、正孔の注入又は輸送、電子の障壁性の何れかを有するものであり、有機物、無機物の何れであってもよい。例えば、トリァゾール誘導体、ォキサジァゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体及びピラゾロン誘導体、フ二レンジァミン誘導体、ァリールァミン誘導体、ァミノ置換カルコン誘導体、ォキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルォレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、ァ-リン系共重合体、又導電性高分子オリゴマー、特にチォフェンオリゴマ一等が挙げられる。

正孔輸送材料としては上記のものを使用することが出来る力ボルフイリンィ匕合物、芳香族第 3級ァミン化合物及びスチリルアミン化合物、特に芳香族第 3級アミンィ匕合物を用いることが好ましヽ。芳香族第 3級ァミン化合物及びスチリルァミン化合物の代表例としては、 N, N, N' , N' —テトラフエ-ルー 4, 4' —ジァミノフエ-ル； N, N ' —ジフエ-ル一 N, —ビス（3—メチルフエ-ル）一〔1, 1' —ビフエ-ル〕一 4, 4' —ジァミン (TPD) ; 2, 2 ビス（4 ジ— p トリルァミノフエ-ル）プロパン； 1, 1 —ビス（4—ジ一 p トリルァミノフエ-ル）シクロへキサン； N, N, N' , N' —テトラ一 p トリル 4, 4' —ジアミノビフエ-ル； 1, 1—ビス（4 ジ一 p トリルァミノフエ-ル ) - 4—フエ-ルシクロへキサン；ビス（4 -ジメチルァミノ 2 メチルフエ-ル）フエ- ルメタン；ビス（4—ジ一 p トリルァミノフエ-ル）フエ-ルメタン； N, N' —ジフエニル — N, N' —ジ（4—メトキシフエ-ル）一 4, 4' —ジアミノビフエ-ル； N, N, Ν' , N ' ーテトラフエ二ルー 4, 4' ージアミノジフエニルエーテル； 4, 4' ビス（ジフエ二ルァミノ）クオードリフエ-ル； N, N, N—トリ（p—トリル）ァミン； 4—(ジ—p—トリルアミノ）— 4' —〔4— (ジ— p トリルァミノ）スチリル〕スチルベン； 4— N, N—ジフエ-ルアミノー（2 ジフエ-ルビ-ル）ベンゼン； 3—メトキシー^ N, N ジフエ-ルアミノスチルベンゼン； N—フエ-ルカルバゾール、更には米国特許第 5, 061, 569号明細書に記載されている 2個の縮合芳香族環を分子内に有するもの、例えば、 4, 4' —ビス〔N— (1—ナフチル）—N フエ-ルァミノ〕ビフエ-ル（NPD)、特開平 4— 30 8688号公報に記載されているトリフエ-ルァミンユニットが 3つスターバースト型に連結された 4, 4' , A" —トリス〔?^— (3—メチルフエ-ル）一 N フエ-ルァミノ〕トリフエニルァミン（MTDATA)等が挙げられる。 [0097] 更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることも出来る。又、 P型 Si、 p型 SiC等の無機化合物も正孔注入材料、正孔輸送材料として使用することが出来る。

[0098] 又、特開平 11— 251067号公報、 J. Huang et. al.著文献 (Applied Physics

Letters 80 (2002) , p. 139)に記載されているような所謂 p型正孔輸送材料を用いることも出来る。本発明においては、より高効率の発光素子が得られることから、これらの材料を用いることが好まし、。

[0099] 正孔輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は 5ηπ！〜 5 μ m程度、好ましくは 5nm〜200nmである。この正孔輸送層は上記材料の 1種又は 2種以上からなる一層構造であってもよい。又、不純物をドープした p性の高い正孔輸送層を用いることも出来る。その例としては、特開平 4 297076号、特開 2000— 196140号、特開 2001— 102175号、 J. Appl. Phys. , 95, 5773 (2004)等に記載されたもの力 S 挙げられる。この様な p性の高い正孔輸送層を用いることが、より低消費電力の有機 EL素子を作製することが出来るため好まヽ。

[0100] 本発明において、発光層とは青色発光層、緑色発光層、赤色発光層を指す。発光層を積層する場合の積層順としては、特に制限はなぐ又各発光層間に非発光性の中間層を有していてもよい。本発明においては、少なくとも 1つの青発光層が、全発光層中最も陽極に近い位置に設けられていることが好ましい。又、発光層を 4層以上設ける場合には、陽極に近い順から、例えば青色発光層 Z緑色発光層 Z赤色発光層 Z青色発光層、青色発光層 Z緑色発光層 Z赤色発光層 Z青色発光層 Z緑色発光層、青色発光層 Z緑色発光層 Z赤色発光層 Z青色発光層 Z緑色発光層 Z赤色発光層のように青色発光層、緑色発光層、赤色発光層を順に積層することが、輝度安定性を高める上で好ましい。発光層を多層にすることで白色素子の作製が可能である。

[0101] 発光層の膜厚の総和は特に制限はないが、膜の均質性、発光に必要な電圧等を考慮し、通常 2ηπ！〜 5 μ m、好ましくは 2ηπ！〜 200nmの範囲で選ばれる。更に 10η m〜20nmの範囲にあるのが好ましい。膜厚を 20nm以下にすると電圧面のみならず、駆動電流に対する発光色の安定性が向上する効果があり好ましい。個々の発光層の膜厚は、好ましくは 2nm〜100nmの範囲で選ばれ、 2nm〜20nmの範囲にあるのが更に好ましい。青、緑、赤の各発光層の膜厚の関係については、特に制限はないが、 3発光層中、青発光層（複数層ある場合はその総和）が最も厚いことが好ましい。

[0102] 発光層は発光極大波長が各々 430nm〜480nm、 510nm〜550nm、 600nm〜 640nmの範囲にある発光スペクトルの異なる少なくとも 3層以上の層を含む。 3層以上であれば、特に制限はない。 4層より多い場合には、同一の発光スペクトルを有する層が複数層あってもよい。発光極大波長が 430nm〜480nmにある層を青発光層、 510ηπ！〜 550nmにある層を緑発光層、 600nm〜640nmの範囲にある層を赤発光層と言う。又、前記の極大波長を維持する範囲において、各発光層には複数の発光性化合物を混合してもよい。例えば、青発光層に、極大波長 430ηπ！〜 480nmの青発光性化合物と、同 510ηπ！〜 550nmの緑発光性ィ匕合物を混合して用いてもよい

[0103] 発光層に使用する材料は特に限定はなぐ例えば、株式会社東レリサーチセンタ一フラットパネルディスプレイの最新動向 ELディスプレイの現状と最新技術動向 228〜332頁に記載されている如き各種材料が挙げられる。

[0104] 発光層は、電極又は電子注入層、正孔輸送層から注入されてくる電子及び正孔が再結合して発光する層であり、発光する部分は発光層の層内であっても発光層と隣接層との界面であってもよい。

[0105] 使用する正孔輸送層形成用塗布液、及び発光層形成用塗布液は、少なくとも 1種の有機化合物材料と少なくとも 1種の溶媒とを有し、塗布時のハジキ、塗布ムラ等を考慮し、表面張力が 15 X 10^_3N/m〜55 X 10^_3N/mであることが好ましい。

[0106] 本図で示される有機 EL素子の構成層である正孔輸送層及び発光層を形成するェ程は、正孔輸送層及び発光層の性能維持、異物付着に伴う故障欠陥の防止等を考慮し、露点温度— 20°C以下、且つ JISB 9920に準拠し、測定した清浄度がクラス 5 以下で、且つ、乾燥工程を除き 10°C〜45°Cの大気圧条件下で形成されることが好ましい。本発明において清浄度がクラス 5以下とは、クラス 3〜クラス 5を示す。

[0107] 電子注入層とは、電子を輸送する機能を有する材料からなり広い意味で電子輸送層に含まれる。電子注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機 EL素子とその工業化最前線（1998年 11月 3 0日ェヌ'ティー'エス社発行)」の第 2編第 2章「電極材料」（123〜 166頁）に詳細に記載されている。電子注入層（陰極バッファ一層）は、特開平 6— 325871号公報、同 9— 17574号公報、同 10— 74586号公報等にもその詳細が記載されており、具体的にはストロンチウムやアルミニウム等に代表される金属バッファ一層、フッ化リチゥムに代表されるアルカリ金属化合物バッファ一層、フッ化マグネシウムに代表されるアルカリ土類金属化合物バッファ一層、酸ィ匕アルミニウムに代表される酸ィ匕物ノッファ一層等が挙げられる。上記バッファ一層（注入層）はごく薄い膜であることが望ましく

、素材にもよるがその膜厚は 0. lnm〜5 mの範囲が好ましい。

[0108] 他に発光層側に隣接する電子輸送層に用いられる電子輸送材料 (正孔阻止材料を兼ねる）としては、陰極より注入された電子を発光層に伝達する機能を有していればよぐその材料としては従来公知の化合物の中から任意のものを選択して用いることが出来、例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフエ-ルキノン誘導体、チォビランジォキシド誘導体、カルポジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン及びアントロン誘導体、ォキサジァゾール誘導体等が挙げられる。更に、上記ォキサジァゾール誘導体にぉ、て、ォキサジァゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送材料として用いることが出来る。更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることも出来る。

[0109] 又、 8 キノリノール誘導体の金属錯体、例えば、トリス（8 キノリノール)アルミ-ゥム（Alq)、トリス（5, 7—ジクロロ一 8—キノリノール）アルミニウム、トリス（5, 7—ジブ口モ一 8 キノリノール）アルミニウム、トリス（2 メチル 8 キノリノール）アルミニウム、トリス（5—メチル 8—キノリノール）アルミニウム、ビス（8—キノリノール）亜鉛（Znq )等、及びこれらの金属錯体の中心金属が In、 Mg、 Cu、 Ca、 Sn、 Ga又は Pbに置き替わった金属錯体も、電子輸送材料として用いることが出来る。その他、メタルフリーもしくはメタルフタロシアニン、又はそれらの末端がアルキル基ゃスルホン酸基等で置換されているものも、電子輸送材料として好ましく用いることが出来る。又、ジスチリルビラジン誘導体も、電子輸送材料として用いることが出来るし、正孔注入層、正孔輸送層と同様に、 n型— Si、 n型— SiC等の無機半導体も電子輸送材料として用いることが出来る。電子輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は 5ηπ！〜 5 m程度、好ましくは 5nm〜200nmである。電子輸送層は上記材料の 1種又は 2種以上力もなる一層構造であってもよ!/、。

[0110] 又、不純物をドープした n性の高い電子輸送層を用いることも出来る。その例としては、特開平 4— 297076号公報、特開平 10— 270172号公報、特開 2000— 19614 0号公報、特開 2001— 102175号公報、 Appl. Phys. , 95, 5773 (2004)等に記載されたものが挙げられる。この様な η性の高い電子輸送層を用いることがより低消費電力の素子を作製することが出来るため好ましい。電子輸送層は上記電子輸送材料を、例えば、湿式塗布、真空蒸着法等の公知の方法により、薄膜ィ匕することにより形成することも出来る。

[0111] 第 2電極としては、仕事関数の小さ!/、 (4eV以下)金属 (電子注入性金属と称する）、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが用いられる。この様な電極物質の具体例としては、ナトリウム、ナトリウム—カリウム合金、マグネシゥム、リチウム、マグネシウム Z銅混合物、マグネシウム Z銀混合物、マグネシウム Z アルミニウム混合物、マグネシウム Zインジウム混合物、アルミニウム Z酸ィ匕アルミ- ゥム (Al O )混合物、インジウム、リチウム Zアルミニウム混合物、希土類金属等が挙

2 3

げられる。これらの中で、電子注入性及び酸ィ匕等に対する耐久性の点から、電子注入性金属とこれより仕事関数の値が大きく安定な金属である第二金属との混合物、例えば、マグネシウム Z銀混合物、マグネシウム Zアルミニウム混合物、マグネシウム Zインジウム混合物、アルミニウム Z酸ィ匕アルミニウム (Al チウム

2 o )混合物、リ

3 Zァルミ-ゥム混合物、アルミニウム等が好適である。陰極はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により薄膜を形成させることにより、作製することが出来る。又

、陰極としてのシート抵抗は数百 ΩΖ口以下が好ましぐ膜厚は通常 10ηπι〜5 /ζ πι 、好ましくは 50nm〜200nmの範囲で選ばれる。尚、発光した光を透過させるため、有機 EL素子の第 1電極（陽極)又は第 2電極 (陰極)の何れか一方が、透明又は半透明であれば発光輝度が向上し好都合である。

[0112] 又、第 2電極に上記金属を Inn！〜 20nmの膜厚で作製した後に、第 1電極の説明で挙げた導電性透明材料をその上に作製することで、透明又は半透明の第 2電極（陰極)を作製することが出来、これを応用することで第 1電極 (陽極)と第 2電極 (陰極) の両方が透過性を有する素子を作製することが出来る。

[0113] 本発明の有機 EL素子を構成している発光層には、発光層の発光効率を高くするために公知のホスト化合物と公知のリン光性化合物（リン光発光性化合物とも言う）を含有することが好ましい。

[0114] ホストイ匕合物とは、発光層に含有される化合物の内で、その層中での質量比が 20 %以上であり、且つ室温（25°C)においてリン光発光のリン光量子収率力 0. 1未満の化合物と定義される。好ましくはリン光量子収率が 0. 01未満である。ホスト化合物を複数種併用して用いてもよい。ホストイ匕合物を複数種用いることで、電荷の移動を調整することが可能であり、有機 EL素子を高効率ィ匕することが出来る。又、リン光性化合物を複数種用いることで、異なる発光を混ぜることが可能となり、これにより任意の発光色を得ることが出来る。リン光性化合物の種類、ドープ量を調整することで白色発光が可能であり、照明、バックライトへの応用も出来る。

[0115] これらのホスト化合物としては、正孔輸送能、電子輸送能を有しつつ、且つ発光の長波長化を防ぎ、尚且つ高 Tg (ガラス転移温度)である化合物が好ましい。公知のホストィ匕合物としては、 ί列えば、特開 2001— 257076号公報、同 2002— 308855号公報、同 2001— 313179号公報、同 2002— 319491号公報、同 2001— 357977 号公報、同 2002— 334786号公報、同 2002— 8860号公報、同 2002— 334787 号公報、同 2002— 15871号公報、同 2002— 334788号公報、同 2002— 43056 号公報、同 2002— 334789号公報、同 2002— 75645号公報、同 2002— 33857 9号公報、同 2002— 105445号公報、同 2002— 343568号公報、同 2002— 141 173号公報、同 2002— 352957号公報、同 2002— 203683号公報、同 2002— 3 63227号公報、同 2002— 231453号公報、同 2003— 3165号公報、同 2002— 2 34888号公報、同 2003— 27048号公報、同 2002— 255934号公報、同 2002— 260861号公報、同 2002— 280183号公報、同 2002— 299060号公報、同 2002 — 302516号公報、同 2002— 305083号公報、同 2002— 305084号公報、同 20 02— 308837号公報等に記載の化合物が挙げられる。

[0116] 複数の発光層を有する場合、これら各層のホスト化合物の 50質量％以上が同一の化合物であることが、有機層全体に渡って均質な膜性状を得やすいことから好ましく、更にはホストイ匕合物のリン光発光エネルギーが 2. 9eV以上であること力ドーパントからのエネルギー移動を効率的に抑制し、高輝度を得る上で有利となることからより好ましい。リン光発光エネルギーとは、ホストイ匕合物を基板上に lOOnmの蒸着膜のフオトルミネッセンスを測定し、そのリン光発光の 0— 0バンドのピークエネルギーを言う

[0117] ホストイ匕合物は、有機 EL素子の経時での劣化 (輝度低下、膜性状の劣化）、光源としての巿場-一ズ等を考慮し、リン光発光エネルギーが 2. 9eV以上且つ Tgが 90°C 以上のものであることが好ましい。すなわち、輝度と耐久性の両方を満足するためには、リン光発光エネルギーが 2. 9eV以上且つ Tgが 90°C以上のものであることが好ましい。 Tgは、更に好ましくは 100°C以上である。

[0118] リン光性ィ匕合物（リン光発光性化合物）とは、励起三重項力の発光が観測される化合物であり、室温（25°C)にてリン光発光する化合物であり、リン光量子収率が、 25 °Cにおいて 0. 01以上の化合物である。先に説明したホスト化合物と合わせ使用することで、より発光効率の高い有機 EL素子とすることが出来る。

[0119] 本発明に係るリン光性ィ匕合物は、リン光量子収率は好ましくは 0. 1以上である。上記リン光量子収率は、第 4版実験化学講座 7の分光 IIの 398頁（1992年版、丸善）に記載の方法により測定出来る。溶液中でのリン光量子収率は種々の溶媒を用いて測定出来る力本発明に用いられるリン光性ィ匕合物は、任意の溶媒の何れかにおいて上記リン光量子収率が達成されればょヽ。

[0120] リン光性ィ匕合物の発光は原理としては 2種挙げられ、 1つはキャリアが輸送されるホストィ匕合物上でキャリアの再結合が起こってホストイ匕合物の励起状態が生成し、このエネルギーをリン光性ィ匕合物に移動させることでリン光性ィ匕合物力の発光を得るというエネルギー移動型、もう一つはリン光性ィ匕合物がキャリアトラップとなり、リン光性化合物上出来ャリアの再結合が起こりリン光性ィ匕合物からの発光が得られるというキャリアトラップ型であるが、何れの場合においても、リン光性ィ匕合物の励起状態のエネルギ一はホストイ匕合物の励起状態のエネルギーよりも低いことが条件である。

[0121] リン光性ィ匕合物は、有機 EL素子の発光層に使用される公知のものの中から適宜選択して用いることが出来る。リン光性ィ匕合物としては、好ましくは元素の周期表で 8族 10族の金属を含有する錯体系化合物であり、更に好ましくはイリジウム化合物、ォスミゥム化合物、又は白金化合物（白金錯体系化合物）、希土類錯体であり、中でも最も好ま U、のはイリジウム化合物である。

[0122] 本発明においては、リン光性ィ匕合物のリン光発光極大波長としては特に制限されるものではなぐ原理的には中心金属、配位子、配位子の置換基等を選択することで得られる発光波長を変化させることが出来る。

[0123] 本発明の有機 EL素子や本発明に係る化合物の発光する色は、「新編色彩科学ノヽンドブック」（日本色彩学会編、東京大学出版会、 1985)の 108頁の図 4. 16において、分光放射輝度計 CS - 1000 (コ-力ミノルタセンシング社製)で測定した結果を C IE色度座標に当て嵌めた時の色で決定される。

[0124] 本発明で言うところの白色素子とは、 2度視野角正面輝度を上記方法により測定した際に、 1000cd/m²での CIE1931 表色系における色度力 ¾ =0. 33±0. 07、 Y=0. 33±0. 07の領域内にあることを言う。

[0125] 本発明の有機 EL素子の発光の室温における外部取り出し効率は 1%以上であること力子ましく、より好ましくは 5%以上である。ここに、外部取り出し量子効率（％) =有機 EL素子外部に発光した光子数 Ζ有機 EL素子に流した電子数 X 100である。

[0126] 又、カラーフィルタ一等の色相改良フィルタ一等を併用しても、有機 EL素子力の発光色を蛍光体を用いて多色へ変換する色変換フィルターを併用してもよ!ヽ。色変換フィルターを用いる場合においては、有機 EL素子の発光の maxは 480nm以下が好ましい。

[0127] 本発明の有機 EL素子は、発光層で発生した光を効率よく取り出すために以下に示す方法を併用することが好ましい。有機 EL素子は、空気よりも屈折率の高い (屈折率が 1. 7〜2. 1程度)層の内部で発光し、発光層で発生した光の内 15%から 20%程度の光しか取り出せないことが一般的に言われている。これは、臨界角以上の角度 Θで界面 (透明基板と空気との界面）に入射する光は、全反射を起こし素子外部に取り出すことが出来な、ことや、透明電極な!/、し発光層と透明基板との間で光が全反射を起こし、光が透明電極ないし発光層を導波し、結果として、光が素子側面方向に逃げるためである。

[0128] この光の取り出しの効率を向上させる手法としては、例えば、透明基板表面に凹凸を形成し、透明基板と空気界面での全反射を防ぐ方法 (米国特許第 4, 774, 435号明細書)。基板に集光性を持たせることにより効率を向上させる方法 (特開昭 63— 31 4795号公報)。素子の側面等に反射面を形成する方法 (特開平 1 220394号公報)。基板と発光体の間に中間の屈折率を持つ平坦層を導入し、反射防止膜を形成する方法 (特開昭 62— 172691号公報)。基板と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法 (特開 2001— 202827号公報)。基板、透明電極層や発光層の何れかの層間 (含む、基板と外界間）に回折格子を形成する方法 (特開平 11— 283751号公報）等がある。

[0129] 本発明においては、これらの方法を有機 EL素子と組合せて用いることが出来る力基板と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法、或いは基板、透明電極層や発光層の何れかの層間 (含む、基板と外界間）に回折格子を形成する方法を好適に用いることが出来る。本発明においては、これらの手段を組合せることにより、更に高輝度或いは耐久性に優れた素子を得ることが出来る。

[0130] 透明電極と透明基板の間に低屈折率の媒質を光の波長よりも長い厚みで形成すると、透明電極から出てきた光は、媒質の屈折率が低いほど、外部への取り出し効率が高くなる。低屈折率層としては、例えば、エア口ゲル、多孔質シリカ、フッ化マグネシゥム、フッ素系ポリマー等が挙げられる。透明基板の屈折率は一般に 1. 5〜1. 7程度であるので、低屈折率層は、屈折率がおよそ 1. 5以下であることが好ましい。又、更に 1. 35以下であることが好ましい。低屈折率媒質の厚みは、媒質中の波長の 2倍以上となるのが望ましい。これは、低屈折率媒質の厚みが、光の波長程度になってエバネッセントで染み出した電磁波が基板内に入り込む膜厚になると、低屈折率層の効果が薄れるからである。全反射を起こす界面もしくは何れかの媒質中に回折格子を導入する方法は、光取り出し効率の向上効果が高いという特徴がある。この方法は、回折格子が 1次の回折や、 2次の回折といった所謂ブラッグ回折により、光の向きを屈折とは異なる特定の向きに変えることが出来る性質を利用して、発光層から発生した光の内、層間での全反射等により外に出ることが出来ない光を、何れかの層間もしくは、媒質中（透明基板内や透明電極内）に回折格子を導入することで光を回折させ、光を外に取り出そうとするものである。導入する回折格子は、二次元的な周期屈折率を持っていることが望ましい。これは、発光層で発光する光はあらゆる方向にランダムに発生するので、ある方向にのみ周期的な屈折率分布を持っている一般的な 1次元回折格子では、特定の方向に進む光しか回折されず、光の取り出し効率がさほど上がらない。し力しながら、屈折率分布を二次元的な分布にすることにより、あらゆる方向に進む光が回折され、光の取り出し効率が上がる。

[0131] 回折格子を導入する位置としては前述の通り、何れ力の層間もしくは、媒質中 (透明基板内や透明電極内）でもよいが、光が発生する場所である有機発光層の近傍が望ましい。この時、回折格子の周期は、媒質中の光の波長の約 1Z2〜3倍程度が好ましい。回折格子の配列は、正方形のラチス状、三角形のラチス状、ノ、ユカムラチス状等、 2次元的に配列が繰り返されることが好ましい。

[0132] 更に、本発明の有機 EL素子は、発光層で発生した光を効率よく取り出すために、基板の光取り出し側に、例えばマイクロレンズアレイ上の構造を設けるようにカ卩ェしたり、或いは、所謂集光シートと組合せることにより、特定方向、例えば素子発光面に対し正面方向に集光することにより、特定方向上の輝度を高めることが出来る。マイクロレンズアレイの例としては、基板の光取り出し側に一辺が 30 μ mでその頂角が 90度となるような四角錐を 2次元に配列する。一辺は 10 /z m〜： LOO /z mが好ましい。これより小さくなると回折の効果が発生して色付き、大き過ぎると厚みが厚くなり好ましくない。

[0133] 集光シートとしては、例えば液晶表示装置の LEDバックライトで実用化されているものを用いることが可能である。この様なシートとして例えば、住友スリーェム社製輝度上昇フィルム (BEF)等を用いることが出来る。プリズムシートの形状としては、例えば基材に頂角 90度、ピッチ 50 111の状のストライプが形成されたものであってもよいし、頂角が丸みを帯びた形状、ピッチをランダムに変化させた形状、その他の形状であってもよい。又、発光素子力もの光放射角を制御するために光拡散板'フィルムを、集光シートと併用してもよい。例えば、（株)きもと製拡散フィルム (ライトアップ)等を用、ることが出来る。

[0134] 図 2に示される封止層形成工程で使用される封止部材としては、榭脂基材とバリア層とを有する多層フィルムが使用されている。榭脂基材としては特に限定はなぐ例えばエチレンテトラフルォロェチル共重合体（ETFE)、高密度ポリエチレン（HDPE) 、延伸ポリプロピレン（OPP)、ポリスチレン（PS)、ポリメチルメタタリレート（PMMA)、延伸ナイロン（ONy)、ポリエチレンテレフタレート（PET)、ポリカーボネート（PC)、ポリイミド、ポリエーテルスチレン (PES)など一般の包装用フィルムに使用されている熱可塑性榭脂フィルム材料を使用することが出来る。又、これら熱可塑性榭脂フィルムは、必要に応じて異種フィルムと共押出しで作った多層フィルム、延伸角度を変えて貼り合せて作った多層フィルム等も当然使用出来る。更に必要とする物性を得るために使用するフィルムの密度、分子量分布を組合せて作ることも当然可能である。

[0135] ノリア層としては、無機蒸着膜、金属箔が挙げられる。無機蒸着膜としては薄膜ノヽンドブック p879〜p901 (日本学術振興会）、真空技術ハンドブック p502〜p509、 p 612、 p810 (日刊工業新聞社)、真空ハンドブック増訂版 pl32〜pl34 (ULVAC 日本真空技術 K. K)に記載されている如き無機膜が挙げられる。例えば、 In、 Sn、 P b、 Au、 Cu、 Ag、 Al、 Ti、 Ni等の金属、 MgO、 SiO、 SiO 、 Al O 、 GeO、 NiO、 Ca

2 2 3

0、 BaO、 Fe O 、 Y O 、 TiO 、 Cr O 、 Si O (x= l、 y= l. 5〜2. 0)、 Ta O 、 ZrN

2 3 2 3 2 2 3 x y 2 3

、 SiC、 TiC、 PSG、 Si N、単結晶 Si、アモルファス Si、 W、等が用いられる。

3 4

[0136] 又、金属箔の材料としては、例えばアルミニウム、銅、ニッケルなどの金属材料や、ステンレス、アルミニウム合金などの合金材料を用いることが出来る力加工性ゃコストの面でアルミニウムが好ましい。膜厚は、 1 μ m〜100 μ m程度、好ましくは 10 μ m 〜50 m程度が望ましい。

[0137] 更に、ノリア層の上にシーラント層を設けることが好ましい。シーラント層として ίお IS

K 7210規定のメルトフローレートが 5gZ 1 Omin〜 20gZ 1 Ominである熱可塑性榭脂フィルムが好ましぐ更に好ましくは、 6gZl0min〜15gZl0min以下の熱可塑性榭脂フィルムを用いることが好ましい。これは、メルトフローレートが 5 (gZl0min )以下の榭脂を用いると、各電極の引き出し電極の段差により生じる隙間部を完全に埋めることが出来ず、 20 (g/10min)以上の榭脂を用いると引っ張り強さゃ耐ストレスクラッキング性、加工性などが低下するためである。熱可塑性榭脂フィルムは、上記数値を満たすものであれば特に限定されるものではな、が、例えば機能性包装材料の新展開株式会社東レリサーチセンター記載の高分子フィルムである低密度ポリエチレン（LDPE)、 HDPE、線状低密度ポリエチレン（LLDPE)、中密度ポリェチレン、未延伸ポリプロピレン（CPP)、 OPP、 ONy、 PET、セロファン、ポリビュルアルコール（PVA)、延伸ビニロン（OV)、エチレン酢酸ビュル共重合体（EVOH)、ェチレンプロピレン共重合体、エチレンアクリル酸共重合体、エチレンーメタクリル酸共重合体、塩ィ匕ビユリデン (PVDC)等の使用が可能である。これらの熱可塑性榭脂フィルムの中で特に LDPE、 LLDPE及びメタ口セン触媒を使用して製造した LDPE 、 LLDPE,又、これらフィルムと HDPEフィルムの混合使用したフィルムを使用することが好ましい。

[0138] 封止層を形成するのに使用する可撓性封止部材は、製造時の取り扱いを容易にするために、榭脂基材の上にバリア層（必要に応じて保護層）を形成し積層フィルム状にした状態で使用することが好ましい。積層フィルムの製造方法としては、無機物を蒸着した熱可塑性榭脂フィルム及びアルミニウム箔をラミネートした熱可塑性榭脂フィルムの無機物層の上に一般的に知られている各種の方法、例えばウエットラミネート法、ドライラミネート法、ホットメルトラミネート法、押出しラミネート法、熱ラミネート法を利用して作ることが可能である。

[0139] 封止層の形成に可撓性封止部材を使用する場合、接着剤と接触する側がバリア層

(保護層がある場合は保護層）であることが好ましい。

[0140] 図 3示される封止層形成工程 10で、膜を形成する材料としては、水分や酸素など素子の劣化をもたらすものの浸入を抑制する機能を有する材料であればよぐ例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素などを用いることが出来る。更に、膜の脆弱性を改良するためにこれら無機層と有機材料力もなる層の積層構造を持たせることが好ましい。これらの膜の形成方法については、特に限定はなぐ例えば真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマ CVD法、レーザー CVD法、熱 CVD法、コーティング法などを用いることが出来る実施例

[0141] 以下、実施例を挙げて本発明の具体的な効果を示すが、本発明の態様はこれに限定されるものではない。

[0142] 実施例 1

(帯状可撓性支持体の準備）

厚さ 200 μ m、幅 250mmのポリエーテルサルフォン（住友ベークライト社製フィルム、以下、 PESと略記する）を準備した。

[0143] (透明性ガスノリア層の形成）

準備した PES上に、大気圧プラズマ放電処理法で、低密度層、中密度層、高密度層、中密度層のユニットを 3層積層した透明ガスバリア性フィルムを作製した。 JIS K

7129— 1992に準拠した方法により水蒸気透過度を測定した結果、 10— ³gZ (m²- 24h)以下であった。 JIS K 7126— 1987に準拠した方法により酸素透過度を測定した結果、 10"³ml/ (m² · 24hr-MPa)以下であった。

[0144] (第 1電極 (陽極)形成帯状可撓性支持体の準備）

形成したバリア層の上に厚さ 120nmの ITO (インジウムチンォキシド）を蒸着法により、 1つの大きさが幅 50mm、長さ 50mmの第 1電極を図 3の（a)に示す様に、帯状可橈性支持体の幅方向に 3列 (列間隔は 30mm)、搬送方向に各第 1電極間の距離を 25mmになるように連続的に形成した後、巻き芯に巻き取りロール状とし元巻きローノレとした。

[0145] (マスキング部材の準備）

基材として厚さ 25 mのポリプロピレンフィルムを使用し、表 1に示す様に接着力を変えたマスキング部材を準備し No. 1— a〜l— fとした。尚、接着力 ίお IS Z-0237 粘着テープ'粘着シート試験方法 10. 4項に規定される 180度引きはがし粘着力の測定に準じて測定した値を示す。接着力の変化は圧着時の温度を変更することにより行った。尚、マスキング部材の幅は 25mmとした。 [0146] [表 1]

[0147] (マスキング部材の貼合及び有機化合物層の形成）

図 3に示される製造装置を用い、図 4に示す状態で準備した第 1電極形成帯状可橈性支持体の各第 1電極間の間に準備したマスキング部材 No. 1— a〜l—fの貼合を行った後、下記に示す条件で正孔輸送層形成用塗布液を塗布 ·乾燥し正孔輸送層を形成した後、下記に示す条件で発光層形成用塗布液を塗布，乾燥し発光層を形成した後、マスキング部材を剥離除去し発光層までを形成した帯状可撓性支持体を作製し、帯電除去処理し、室温と同じ温度になるまで冷却した後、巻き芯に巻き取りロール状とし No. 1— 1〜1 6とした。尚、マスキング部材の貼合の前に第 1電極形成帯状可撓性支持体を波長 184. 9nmの低圧水銀ランプを使用し、照射強度 15 mW/cm²,距離 10mmで洗浄表面改質処理を実施し、続けて、微弱 X線除電器により帯電除去処理を行った。マスキング部材の貼合速度は 1. OmZminとし、圧着口一ルの面圧は 0. 2MPaとした。又、マスキング部材の剥離までは、正孔輸送層及び発光層の溶媒除去、加熱工程を除き、露点温度 20°C以下かつ清浄度クラス 5以下 (JIS B 9920)で 10°C〜45°Cの大気圧環境下で製造した。

[0148] (正孔輸送層の形成）

(正孔輸送層塗布液の調製）

ポリエチレンジォキシチォフェン Zポリスチレンスルホネート水分散液（PEDOTZ PSS、： Bayer社製 Bytron P AI 4083)の原液に対して、純水で 140%、メタノールで 10%希釈し、固形分濃度が 0. 5質量％となるように調整し正孔輸送層用塗布液とした。正孔輸送層塗布液の表面張力は 45mNZm (協和界面化学社製：表面張力計 CBVP— A3)であった。

[0149] (正孔輸送層の塗布）スリット方式の塗布装置と基材とのギャップが 100 mとなるように設置し、塗布膜厚が 10 m (ドライ膜厚 50nm)となるように上に示す正孔輸送層塗布液を塗布した後、第 1乾燥装置及び第 1加熱処理装置を使用し、第 1乾燥装置ではスリットノズル形式の吐出ロカも成膜面に向け高さ 100mm、吐出風速 lmZs、幅手の風速分布 5 %、温度 100°Cで溶媒を除去した後、引き続き、第 1加熱処理装置で温度 120°Cで裏面伝熱方式の熱処理を行!ヽ正孔輸送層を形成した。

[0150] (発光層の形成）

(発光層塗布液の調製）

ホスト材のポリビ-ルカルバゾール（PVK)に対して、緑ドーパント材 Ir (ppy) 力 ½質

3 量％になるように混合し、溶媒である 1, 2,—ジクロロェタンに対してホスト材とドーパント材の全固形分濃度が 1質量％となるように溶解させ溶液とした。発光層形成用塗布液の表面張力は 32mNZm (協和界面化学社製：表面張力計 CBVP— A3)であつた o

(発光層の塗布）

適宜帯電処理を行い、引き続き引き正孔輸送層上に、スリット方式の塗布装置と基材とのギャップが 100 mとなるように設置し、塗布膜厚が m (ドライ膜厚 100η m)になるように上に示す発光層塗布液を塗布した後、第 2乾燥装置及び第 2加熱処理装置を使用し、第 2乾燥装置ではスリットノズル形式の吐出ロカ成膜面に向け高さ 100mm、吐出風速 lmZs、幅手の風速分布 5%、温度 100°Cで溶媒を除去した後、引き続き、第 2加熱処理装置で温度 120°Cで加熱処理を行い発光層を形成した

<第 2電極 (陰極)、封止層の形成 >

準備した発光層までを形成した帯状可撓性支持体 No. 1— 1〜1— 6を使用し、図 3に示す製造装置を用い、発光層上に、以下に示す方法により、電子注入層、陰極、封止層を順次形成し有機 EL素子を作製し試料 No. 101〜106とした。

[0151] (第 2電極の形成）

第 1電極の外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分をマスクで覆い、 5 X 10— ⁴Paの真空下にて形成された発光層の領域に厚さ 0. 5nmの LiF層をストライプ蒸着し電子注入層を形成し、更に電子注入層の上に厚さ 1 OOnmのアルミ層を第 1 電極と直交する様にストライプ蒸着し第 2電極を形成した。

[0152] (封止層の形成）

5 X 10^_4Paの真空下にて形成された電極の上に、接続端子となる領域以外にスパッタリング法により SiOxを厚さ 300nmでストライプ成膜させ封止層とした。

[0153] (評価）

作製した各試料 No. 101〜106に付き、図 8に示す切断工程で切断し、個別の有機 EL素子を作製し、発光ムラを以下に示す試験方法で試験し、発光領域端部を以下に示す観察方法により観察し、以下に示す評価ランクに従って評価した結果を表 2 に示す。

[0154] 発光ムラの試験方法

各試料 No. 101〜106から切断した個別の有機 EL素子をランダムに 50枚サンプリングし、 KEITHLEY製ソースメジャーユニット 2400型を用いて、直流電圧を有機 EL素子に印加し発光させた。 200cdで発光させた発光素子について、 50倍の顕微鏡で発光ムラを観察した。

[0155] 発光ムラの評価ランク

◎： 50枚中 95%以上力発光領域の 8割以上において均一に発光している。

[0156] 〇： 50枚中 75%以上 95%未満力発光領域の 8割以上において均一に発光している。

[0157] △: 50枚中 50%以上 75%未満力発光領域の 8割以上において均一に発光している。

[0158] X : 50枚中 0%以上 50%未満力発光領域の 8割以上において均一に発光している。

[0159] 発光領域端部の観察方法

各試料 No. 101〜106から切断した個別の有機 EL素子をランダムに 50枚サンプリングし、 KEITHLEY製ソースメジャーユニット 2400型を用いて、直流電圧を有機 EL素子に印加し発光させた。 200cdで発光させた発光素子について、 50倍の顕微鏡で発光領域端部を観察した。 [0160] 発光領域端部の評価ランク

◎ : 50枚中 95%以上が、発光領域端部が明確に出ている。

[0161] 〇： 50枚中 75%以上 95%未満が、発光領域端部が明確に出ている。

[0162] △: 50枚中 50%以上 75%未満が、発光領域端部が明確に出ている。

[0163] X : 50枚中 0%以上 50%未満が、発光領域端部が明確に出ている。

[0164] [表 2]

[0165] 試料 No. 101はマスキング部材の接着力の不足に伴い、正孔輸送層又は発光層の何れかが浸透し有効画素領域力はみ出した形状での成膜になり、発光領域端部の不良が確認された。試料 No. 106はマスキング部材の接着力が高いことに伴い、マスキング部材を剥離する際の剥離応力が増加し、有効領域となる第 1電極上の有機膜の剥離に伴うと推定される発光ムラ、発光領域端部不良が認められた。本発明の有効性が確認できた。

[0166] 実施例 2

(第 1電極形成帯状可撓性支持体の準備）

実施例 1と同じ、帯状可撓性支持体を使用し、同じ条件で透明性ガスノリア層、第 1 電極を形成し、実施例 1と同じ第 1電極形成帯状可撓性支持体を作製した。

[0167] (マスキング部材の準備）

基材として厚さ 25 mのポリエステルフィルム、接着剤としてシリコン系榭脂を使用し、表 3に示す様に接着力を変えたマスキング部材を各 100m準備し No. 2— a〜2 — fとした。尚、接着力 ίお IS Z— 0237粘着テープ'粘着シート試験方法に準じて測定した値を示す。接着力の変化は粘着層の組成を変更することにより行った。尚、マスキング部材の幅は 25mmとした。 [0168] [表 3]

[0169] (マスキング部材の貼合及び有機化合物層の形成）

図 2に示される製造装置を用い、図 4に示す状態で準備した第 1電極形成帯状可橈性支持体の各第 1電極間の間に準備したマスキング部材 No . 2— a〜 2— fの貼合を行った後、実施例 1と同じ条件で正孔輸送層形成用塗布液を塗布 ·乾燥し正孔輸送層を形成した後、実施例 1と同じ条件で発光層形成用塗布液を塗布 ·乾燥し発光層を形成した後、マスキング部材を剥離除去し発光層までを形成した帯状可撓性支持体を作製し、帯電除去処理し、室温と同じ温度になるまで冷却した後、巻き芯に卷き取りロール状とし No. 2—1〜2— 6とした。

<第 2電極 (陰極)、封止層の形成 >

準備した発光層までを形成した帯状可撓性支持体 No. 2— 1〜2— 6を使用し、図 2に示す製造装置を用い、発光層上に、以下に示す方法により、第 2電極 (陰極)、封止層を順次形成し有機 EL素子を作製し試料 No. 201〜206とした。尚、第 2電極（陰極)を形成した後、一旦ロール状に巻き取り不活性ガス雰囲気で保存した。

[0170] (第 2電極 (陰極)の形成）

第 1電極の外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分をマスクで覆い、 5 X 10— ⁴Paの真空下にて形成された発光層の領域に厚さ 0. 5nmの LiF層をストライプ蒸着し電子注入層を形成し、更に、形成された電子注入層の上に厚さ lOOnmのアルミ層を第 1電極と直交する様にストライプ蒸着し第 2電極 (陰極)を形成した。

[0171] (可撓性封止部材の貼合による封止層の形成）

図 6に示す装置を使用し、第 2電極 (陰極)までが形成されたロール状の帯状可撓性支持体を繰り出し、接着剤として UV硬化性のエポキシ榭脂（ナガセケムテックス（株)製 UVレジン XNR5570— B1)を外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分 (第 1電極、第 2電極)を除く部分にグラビア印刷法により塗布し、帯状可撓性支持体と同じ幅の可撓性封止部材を圧着させ貼り合せた後、 UVランプを第 2電極 (陰極)側力も照射し可撓性封止部材の接着を実施した。この後、図 7に示す打ち抜き切断装置にて、不要の可撓性封止部材を除くために打ち抜き切断を行い、帯状可橈性支持体上の有機 EL素子の発光領域に貼合された部分が除かれ不要部分 (抜きカス)の帯状可撓性封止部材を卷き取り除去した。

[0172] 尚、接着剤のエポキシ榭脂は熱硬化型であってもよい。その場合は、貼り合せ時にヒートロール間を通すことにより加熱圧着を行う。又、接着剤は発光部領域の外周のみにディスペンサ、スクリーン印刷等で形成してもよい。

[0173] 可撓性封止部材としては、基材に厚さ 100 mの PETを使用し、バリア層は酸化珪素を使用し蒸着で厚さ 500nmで形成した封止フィルムを使用した。

[0174] (評価）

作製した各試料 No. 201〜206に付き、実施例 1と同じ様に図 8に示す切断工程で切断し、個別の有機 EL素子を作製し、発光ムラ、発光領域端部を実施例 1と同じ試験方法により試験し、実施例 1と同じ評価ランクに従って評価した結果を表 4に示す。

[0175] [表 4]

試料 No. 201はマスキング部材の接着力の不足に伴い、正孔輸送層又は発光層の何れかが浸透し有効画素領域力はみ出した形状での成膜になり、発光領域端部の不良が確認された。試料 No. 206fはマスキング部材の接着力が高いことに伴い、マスキング部材を剥離する際の応力が増加し、有効領域となる第 1電極上の有機膜の剥離に伴うと推定される発光ムラ、発光領域端部不良が認められた。本発明の有効性が確認できた。

本実施例 2の有機 EL素子は緑色発光を示す力ドーパント材料を Ir(ppy)、 FI

3 r (pic)、 btp Ir (_acac)を適宜混合することで白色有機 EL素子が作製できる。これは

2

照明装置として利用することが可能で、本発明によりロールツーロールのような低コストで生産性の高い照明用生産設備が提供可能できた。

Claims

請求の範囲

[1] 基板上に、少なくとも第 1電極 (陽極層）と、少なくとも 1層の有機化合物層と、第 2電極（陰極層）と、封止層とを有する少なくとも一つの有機エレクト口ルミネッセンス素子を有する有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法において、

前記基板上の前記有機化合物層の形成禁止領域に、接着力が lNZ25mn！〜 10 NZ25mmのマスキング部材の貼合を行うマスキング部材貼合工程と、

前記有機化合物層を前記基板上に形成する有機化合物層形成工程と、

前記マスキング部材を剥離するマスキング部材剥離工程とを有することを特徴とする有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[2] 前記マスキング部材剥離工程の後に切断工程を有することを特徴とする請求の範囲第 1項に記載の有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[3] 基板上に、少なくとも第 1電極と、少なくとも 1層の有機化合物層と、第 2電極と、封止層とを有する少なくとも一つの有機エレクト口ルミネッセンス素子を有する有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法にぉ、て、

前記基板上に前記第 1電極を形成した後、

前記基板上の前記有機化合物層の形成禁止領域を接着力が lNZ25mn！〜 10N

Z25mmのマスキング部材で被覆し、

前記基板上の全面に前記有機化合物層を形成した後、

前記第 2電極と、前記封止層を形成し、

この後に、前記マスキング部材を剥離することを特徴とする有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[4] 前記マスキング部材を剥離した後、基板上に形成された有機エレクト口ルミネッセンス素子を切断することを特徴とする請求の範囲第 3項に記載の有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[5] 基板上に、少なくとも第 1電極層と、発光層を含む有機化合物層と、第 2電極層と、封止層とを順次形成する工程を有する製造装置を使用し、前記基板上に少なくとも前記第 1電極層と、前記有機化合物層と、前記第 2電極層と、前記封止層とを順次積層した少なくとも一つの有機エレクト口ルミネッセンス素子を製造する有機エレクト口ルミ

、て、

前記有機化合物層を形成する工程は、前記基板上の前記有機化合物層の形成禁止領域に接着力が lNZ25mm〜10NZ25mmのマスキング部材を貼合するマスキング部材貼合工程と、

前記有機化合物層を形成する有機化合物層形成工程と、

前記マスキング部材を剥離するマスキング部材剥離工程とを有してなることを特徴とする有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[6] 前記封止層を形成する工程の後に、切断工程を有することを特徴とする請求の範囲第 5項に記載の有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[7] 前記形成禁止領域が少なくとも第 1電極層の外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分であることを特徴とする請求の範囲第 1項〜第 6項の何れか 1項に記載の有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[8] 前記基板が帯状可撓性基板であり、該帯状可撓性基板を巻き芯に巻き取りロール状としたロール状帯状可撓性基板を供給工程力ゝら該帯状可撓性基板として送り出し、第 1電極層と、発光層を含む有機化合物層と、第 2電極層と、封止層との何れかが形成された後、巻き芯に巻き取りロール状とし回収することを特徴とする請求の範囲第 1 項〜第 7項の何れか 1項に記載の有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[9] 前記マスキング部材が基材にシ一ラント層を有する可撓性部材であることを特徴とする請求の範囲第 1項〜第 8項の何れか 1項に記載の有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[10] 前記マスキング部材がオンラインで供給され、該マスキング部材の貼合及び剥離をオンラインで行うことを特徴とする請求の範囲第 1項〜第 9項の何れ力 1項に記載の有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[11] 前記マスキング部材の貼合が圧着方式で行われることを特徴とする請求の範囲第 1 項〜第 10項の何れか 1項に記載の有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[12] 前記有機化合物層が発光層形成用材料を含んでいることを特徴とする請求の範囲第 1項〜第 11項の何れか 1項に記載の有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法

[13] 前記発光層形成用材料の発光機構がリン光に基づくものであることを特徴とする請求の範囲第 12項に記載の有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法。

[14] 請求の範囲第 1項〜第 13項の何れか 1項に記載の有機エレクト口ルミネッセンス素子の製造方法により製造された有機エレクト口ルミネッセンス素子を使用したことを特徴とする有機エレクト口ルミネッセンス表示装置。