JP2007207469A - 積層体の製造方法、積層体、有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法、有機エレクトロルミネッセンス素子、有機エレクトロルミネッセンス表示装置 - Google Patents

Abstract

【課題】基板の上に形成された凸状の構造物の上に、凸状の構造物の厚さに対して同じか又は薄い有機機能膜を塗設する場合、安定した有機機能膜を有した積層体の製造方法及びこの積層体の製造方法による有機ＥＬ素子の製造方法、有機ＥＬ表示装置の提供。
【解決手段】少なくとも１つの凸状の構造物と、前記構造物の非形成領域に形成する第１機能膜と、前記構造物の上に形成された第２機能膜とをこの順番で有する構成体を少なくとも１つ基材の上に有する積層体の製造方法において、前記第１機能膜の乾燥後の厚さをＺ、前記構造物の厚さをＸ、前記構造物の上に形成される第２機能膜の乾燥後の厚さをＹとした時、Ｘ≧Ｙの関係を有し、且つ、第１機能膜を、Ｘ−Ｙ≦Ｚ＜Ｘの関係を有するようにし形成した後、少なくとも前記構造物の上に乾燥後の厚さがＹになるように第２機能膜を前記第１機能膜の上を含め形成することを特徴とする積層体の製造方法。
【選択図】図１

Description

本発明は、基板の上に形成された少なくとも１つの凸状構造物の上に、凸状構造物の厚さと同じ厚さか又は凸状構造物の厚さより薄い機能膜を形成した積層体及び基板の上に形成された、少なくとも１つの第１電極と、第１電極の形成されていない領域に形成された第１有機化合物層と、第１電極の上及び第１有機化合物層の上に形成された第２有機化合物層と、発光層と、第２電極と、封止層とを順次形成し製造する有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子とも言う）の製造方法、有機エレクトロルミネッセンス表示装置（以下、有機ＥＬ表示装置とも言う）に関する。

近年、有機発光ダイオード、有機薄膜トランジスタ、有機ＥＬ素子、有機太陽電池等、有機材料の有している電気特性を利用した有機デバイスが無機化合物を用いたデバイスに比して格段に安価に製造することが出来、又、大面積で且つ軽量、薄型の集積回路を平易に作製出来る可能性があるため実用に向けて盛んに研究されている。これら有機デバイスの概略な構成は、例えば有機トランジスタの場合は、ゲート電極上にゲート絶縁膜を介して有機半導体層、ソース／ドレイン電極を積層した構成、有機発光ダイオードの場合は、透明電極上に電極上へキャリア輸送材料層もしくは光導電材料層を積層した構成、有機太陽電池の場合は、透明電極上へ有機層を積層した構成、有機ＥＬ素子の場合は、透明電極上に有機発光材料からなる有機発光層、対向電極を順次積層した構成を有する積層体となっている。本発明では、有機半導体層、キャリア輸送材料層、光導電材料層、有機層、有機発光層等を総称して有機機能層と言う。又、有機半導体層、キャリア輸送材料層、光導電材料層、有機層、有機発光層等を形成する有機膜を有機機能膜と言う。

これらの有機デバイスは、有機材料からなる素子部を構成する有機機能膜である有機薄膜は、印刷法、スピンコート法、蒸着法等で形成することが可能であるが、蒸着法に比べて生産コストが低い、使用する製品の大型化、製造の容易化等の面から、インクジェット法、印刷法、スピンコート法等の湿式方式による検討が盛んに進められている。

以下、積層体の代表として有機ＥＬ素子を挙げて製造方法の従来技術に付き説明する。有機ＥＬ素子はフラットディスプレイなどの表示装置や、電子写真複写機、プリンターなどの光源への使用が検討されている。この有機ＥＬ素子はガラス基板、透明可撓性フィルム等の透明基板の上にＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ Ｔｉｎ Ｏｘｉｄｅ）等の透明導電膜からなる陽極が設けられ、その上に正孔輸送層及び発光層からなる有機機能層、及び陽極と交差してストライプ状に成膜されたアルミニウム等からなる陰極がこの順に設けられることにより構成された積層体であり、画素部の周辺部には陽極及び陰極を外部回路又は内部駆動回路に接続するための陽極側取り出し電極及び陰極側取り出し電極が形成されている。

有機ＥＬ素子は陽極と陰極との交差部の各々が１画素（フルカラーの場合は１サブ画素）となり、各有機ＥＬ素子に電圧が印加されてその陰極から電子が、陽極から正孔がそれぞれ有機機能層に注入され、この有機機能層中で電子−正孔の再結合が起こることにより発光が生じることが知られている。

有機ＥＬ素子は蛍光性有機化合物の非常に薄い有機機能膜である有機薄膜を陽極と陰極ではさみ電流を流すことで発光する電流駆動型発光素子である。通常、有機物は絶縁体であるが有機機能層の膜厚を非常に薄くすることにより電流注入が可能となり有機ＥＬ素子として駆動することが可能となる。そして１０Ｖ以下の低電圧で駆動することが可能であり、これにより高効率な発光を得ることも可能なため将来のディスプレイとして注目を浴びている。

特に最近においては従来の励起一重項を用いる有機ＥＬ素子の効率を遙かにしのぐ励起三重項を用いるリン光発光有機ＥＬ素子がＳ．Ｒ．Ｆｏｒｒｅｓｔらにより見いだされている（Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．（１９９９），７５（１），４−６）。更にＣ．Ａｄａｃｈｉらが報告しているように（Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９０，５０４８（２００１））６０ｌｍ／Ｗにも及ぶ視感度効率を出すまでに及び、この様な素子はディスプレイのみならず、照明への応用が期待される。

現在、有機ＥＬ材料には低分子系のものと高分子系のものがある。低分子系材料を用いてＥＬ素子を製造するには高真空での蒸着を行う。低分子材料は昇華精製することが可能で、精製が行いやすく、高純度な有機ＥＬ材料を用いることが出来、更に積層構造を作るのが容易なため、効率、寿命という面で非常に優れている。しかしながら１０^-4Ｐａ以下という高真空条件下で蒸着を行うため、操作が複雑でコストも高く製造の観点からは必ずしも好ましくない。特に照明用途では、大面積に素子を形成しなければならないので、蒸着では製造が難しい。又、リン光発光有機ＥＬ素子で用いられるようなリン光ドーパントについても、大面積でムラなく、複数のドーパントを蒸着で素子に導入するのは困難であり、コスト的にも技術的にも難しいと言わざるを得ない。

低分子系材料に対し高分子系材料では製造にスピンコート法、印刷法、インクジェット法といった湿式方式を採用することが出来る。つまり大気圧下で製造することが出来るためコストが安く済むメリットがある。更に、溶液で調製して薄膜にするため、ドーパント等の調製がしやすく、大面積に対してもムラが出来にくいという特徴がある。これは有機ＥＬ素子の照明用途にはコスト、製造技術という面で非常にメリットがあると言える。このため、湿式方式による有機ＥＬ素子の製造方法が検討されてきた。例えば、テープ形状基板の上に形成された陽極の上に液滴吐出装置（例えば、インクジェットヘッド）を使用して正孔注入輸送層、発光層を順次形成する有機ＥＬ素子の製造方法が記載されている（例えば、特許文献１を参照。）。ガラス基板上に陽極である透明電極を蒸着法で形成した後、正孔輸送層としてフタロシアニンをスピンコート法にて形成し、発光層、電子輸送層、陰極を順次蒸着法で形成する有機ＥＬ素子の製造方法が記載されている（例えば、特許文献２を参照。）。

特許文献１、特許文献２に記載されている湿式方式により基板の上に形成された凸状構造物である陽極の上に有機材料層を形成する時、陽極の厚さより厚い乾燥膜厚の有機機能膜を形成するような場合については、乾燥後の塗布膜も連続膜となるため、基板の上の凸状構造物及び凸状構造物非形成領域の凹凸を追随する形で塗膜形成可能であり問題とならない。しかしながら、凸状構造物である陽極の上に有機機能層を湿式方式により形成する時、陽極の厚さに対して同じか又は薄い乾燥膜厚の有機機能膜を形成しようとした場合、乾燥進行に伴う連続膜から不連続膜への移行過程において、陽極の上に塗設された有機材料層の一部が基板の凸状構造物非形成領域に、流れ出るため陽極の上に安定した有機機能層が形成されなくなり、安定した性能が得られ難くなる場合がある。この様な湿式方式による有機ＥＬ素子の有機機能層の形成方法での課題は、同様な積層体構造を有する有機発光ダイオード、有機薄膜トランジスタ、有機太陽電池に対しても同じである。

この様な状況から、基板の上に形成された凸状構造物（例えば、有機ＥＬ素子の場合、陽極、有機材料層を介して陽極上に形成された発光層等）の上に、凸状構造物の厚さに対して同じか又は薄い有機機能膜を塗設する場合、塗布方式及び使用溶媒を制限することなく、安定した有機機能膜を有した積層体の製造方法及びこの積層体の製造方法による有機ＥＬ素子の製造方法の開発が望まれている。
特開２００５−３２７６６７号公報 特開２００５−３１０６３９号公報

本発明は、上記状況に鑑み成されたものであり、その目的は、基板の上に形成された凸状構造物の上に、凸状構造物の厚さに対して同じか又は薄い有機機能膜を塗設する場合、塗布方式及び使用溶媒を制限することなく、安定した有機機能膜を有した積層体の製造方法及びこの積層体の製造方法による有機ＥＬ素子の製造方法、有機ＥＬ表示装置を提供することである。

本発明の上記目的は、下記の構成により達成された。

１．少なくとも１つの凸状の構造物と、前記構造物の形成されていない領域に形成された第１機能膜と、前記構造物の上を含め前記第１機能膜の上に形成された第２機能膜とをこの順番で有する構成体を少なくとも１つ基材の上に有する積層体の製造方法において、前記構造物の非形成領域に形成する第１機能膜の乾燥後の厚さをＺ、前記構造物の厚さをＸ、前記構造物の上に形成される第２機能膜の乾燥後の厚さをＹとした時、前記構造物の厚さＸと、第２機能膜の乾燥後の厚さＹとが、Ｘ≧Ｙの関係を有し、且つ、第１機能膜の乾燥後の厚さＺを、Ｘ−Ｙ≦Ｚ＜Ｘの関係を有するようにし形成した後、少なくとも前記構造物の上に乾燥後の厚さがＹになるように第２機能膜を前記第１機能膜の上を含め形成することを特徴とする積層体の製造方法。

２．前記第１機能膜が第２機能膜と同じ材料により形成されていることを特徴とする前記１に記載の積層体の製造方法。

３．前記第１機能膜が第２機能膜と異なる材料により形成されていることを特徴とする前記１に記載の積層体の製造方法。

４．前記第１機能膜が塗布法で形成され、該塗布法がインクジェット法、印刷法の何れかの方式であることを特徴とする前記１〜３の何れか１項に記載の積層体の製造方法。

５．前記第２機能膜が塗布法で形成され、該塗布法がインクジェット法、印刷法の何れかの方式であることを特徴とする前記１〜４の何れか１項に記載の積層体の製造方法。

６．前記構造物が蒸着法、スパッタ法、ＣＶＤ法、塗布法の何れかの方式にて形成され、該塗布法はインクジェット法、印刷法の何れかの方式であることを特徴とする前記１〜５の何れか１項に記載の積層体の製造方法。

７．少なくとも１つの凸状の構造物と、前記構造物の形成されていない領域に形成された第１機能膜と、前記構造物の上を含め前記第１機能膜の上に形成された第２機能膜とをこの順番で有する構成体を少なくとも１つ基材の上に有する積層体において、前記構造物の非形成領域に形成する第１機能膜の乾燥後の厚さをＺ、前記構造物の厚さをＸ、前記構造物の上に形成される第２機能膜の乾燥後の厚さをＹとした時、前記構造物の厚さをＸ、第２機能膜の乾燥後の厚さをＹ、第１機能膜の乾燥後の厚さをＺとしたとき、Ｘ、Ｙ、Ｚが下記１）かつ２）の関係を有することを特徴とする積層体。

１）Ｘ≧Ｙ
２）Ｘ−Ｙ≦Ｚ＜Ｘ
８．基板の上に形成された、少なくとも１つの第１電極と、前記第１電極の形成されていない領域に形成された第１有機化合物層と、前記第１電極の上及び前記第１有機化合物層の上に形成された第２有機化合物層と、発光層と、第２電極と、封止層とを順次形成し製造する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、前記第１電極の非形成領域に形成する第１機能膜の乾燥後の厚さをＺ、前記第１電極の厚さをＸ、前記第１電極の上に形成される前記第２有機化合物層の乾燥後の厚さをＹとした時、第１電極の厚さＸと、前記第２有機化合物層の乾燥後の厚さＹとが、Ｘ≧Ｙの関係を有し、且つ、第１機能膜の乾燥後の厚さＺがＸ−Ｙ≦Ｚ＜Ｘの関係を有するようにし形成した後、前記第２有機化合物層を前記第１電極の上に乾燥後の厚さがＹとなるように前記第１有機化合物層の上を含め形成した後、前記第２有機化合物層の上に、発光層と、第２電極と、封止層とを順次形成することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。

９．前記第１有機化合物層が第２有機化合物層と同じ材料により形成されることを特徴とする前記８に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。

１０．前記第１有機化合物層が第２有機化合物層と異なる材料により形成されることを特徴とする前記８に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。

１１．前記第１有機化合物層が塗布法で形成され、該塗布法がインクジェット法、印刷法の何れかの方式であることを特徴とする前記８〜１０の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。

１２．前記第２有機化合物層が塗布法で形成され、該塗布法がダイコート法、インクジェット法、印刷法の何れかの方式であることを特徴とする前記８〜１１の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。

１３．前記第２有機化合物層を形成した後、該第２有機化合物層の上に形成する第１電極に合わせパターニングされた発光層の厚さをＵ、該発光層の非形成領域に形成する第３有機化合物層の乾燥後の膜の厚さをＷ、該発光層の上に形成される第４有機化合物層の乾燥後の膜の厚さをＶとした時、該第１電極の厚さＸと、第１有機化合物層の乾燥後の厚さＺとの差（Ｘ−Ｚ）と、該第２有機化合物層の上に第１電極に合わせて形成された厚さＵの該発光層と、該発光層の上に形成される該第４有機化合物層の乾燥後の厚さＶとの関係が（Ｘ−Ｚ）＋Ｕ≧Ｖであり、且つ、該発光層の非形成領域に該第３有機化合物層の乾燥後の厚さＷを、Ｘ−Ｚ＋Ｕ−Ｖ≦Ｗ＜Ｘ−Ｚ＋Ｕの関係を有するようにして形成した後、該第４有機化合物層を前記発光層の上に乾燥後の厚さがＶとなるように形成した後、前記第４有機化合物層の上に第１電極と直交するようにパターニングされた第２電極と封止層とを順次形成することを特徴とする前記８〜１２の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。

１４．前記第３有機化合物層が第４有機化合物層と同じ材料で形成されることを特徴とする前記１３に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。

１５．前記第３有機化合物層が第４有機化合物層と異なる材料で形成されることを特徴とする前記１３に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。

１６．前記第３有機化合物層が塗布法で形成され、該塗布法がインクジェット法、印刷法の何れかの方式であることを特徴とする前記１３〜１５の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。

１７．前記第４有機化合物層が塗布法で形成され、該塗布法がダイコート法、インクジェット法、印刷法の何れかの方式であることを特徴とする前記１３〜１６の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。

１８．前記基板が帯状可撓性基板であり、該帯状可撓性基板を巻き芯に巻き取りロール状としたロール状帯状可撓性基板を供給工程から該帯状可撓性基板として送り出し、第１電極と、第１有機化合物層と、第２有機化合物層と、発光層と、第２電極と、封止部との何れかが形成された後、巻き芯に巻き取りロール状とし回収することを特徴とする前記８〜１７の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。

１９．前記発光層を形成する材料の発光機構がリン光に基づくものであることを特徴とする前記８〜１８の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。

２０．前記８〜１９の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法により製造された有機エレクトロルミネッセンス素子を使用したことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス表示装置。

２１．基板の上に形成された、少なくとも１つの第１電極と、前記第１電極の形成されていない領域に形成された第１有機化合物層と、前記第１電極の上及び前記第１有機化合物層の上に形成された第２有機化合物層と、発光層と、第２電極と、封止層とを順次形成し製造された有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記第１電極の非形成領域に形成する第１機能膜の乾燥後の厚さをＺ、前記第１電極の厚さをＸ、前記第１電極の上に形成される前記第２有機化合物層の乾燥後の厚さをＹとした時、Ｘ、Ｙ、Ｚが下記１）かつ２）の関係を有し、前記第２有機化合物層の上に、発光層と、第２電極と、封止層とを順次形成されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。

１）Ｘ≧Ｙ
２）Ｘ−Ｙ≦Ｚ＜Ｘ
尚、更に前記１）項の好ましい態様を以下に示す。

ａ．前記第１機能膜が第２機能膜と同じ材料により形成されていることを特徴とする前記１に記載の積層体。

ｂ．前記第１機能膜が第２機能膜と異なる材料により形成されていることを特徴とする前記１に記載の積層体。

ｃ．前記第１機能膜が塗布法で形成され、該塗布法がインクジェット法、印刷法の何れかの方式であることを特徴とする前記１、ａ、ｂの何れか１項に記載の積層体。

ｄ．前記第２機能膜が塗布法で形成され、該塗布法がインクジェット法、印刷法の何れかの方式であることを特徴とする前記１、ａ〜ｃの何れか１項に記載の積層体。

ｅ．前記構造物が蒸着法、スパッタ法、ＣＶＤ法、塗布法の何れかの方式にて形成され、該塗布法はインクジェット法、印刷法の何れかの方式であることを特徴とする前記１、ａ〜ｄの何れか１項に記載の積層体。

又、更に前記２１）項の好ましい態様を以下に示す。

Ａ．前記第１有機化合物層が第２有機化合物層と同じ材料により形成されることを特徴とする前記２１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。

Ｂ．前記第１有機化合物層が第２有機化合物層と異なる材料により形成されることを特徴とする前記２１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。

Ｃ．前記第１有機化合物層が塗布法で形成され、該塗布法がインクジェット法、印刷法の何れかの方式であることを特徴とする前記２１、Ａ、Ｂの何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。

Ｄ．前記第２有機化合物層が塗布法で形成され、該塗布法がダイコート法、インクジェット法、印刷法の何れかの方式であることを特徴とする前記２１、Ａ〜Ｃの何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。

Ｅ．前記第２有機化合物層を形成した後、該第２有機化合物層の上に形成する第１電極に合わせパターニングされた発光層の厚さをＵ、該発光層の非形成領域に形成する第３有機化合物層の乾燥後の膜の厚さをＷ、該発光層の上に形成される第４有機化合物層の乾燥後の膜の厚さをＶ、該第１電極の厚さをＸとした時、Ｕ、Ｖ、Ｗ、Ｘの関係が下記３）かつ４）の関係を有し、前記第４有機化合物層の上に第１電極と直交するようにパターニングされた第２電極と封止層とが順次形成されていることを特徴とする請求項２１、Ａ〜Ｄの何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。

３）（Ｘ−Ｚ）＋Ｕ≧Ｖ
４）Ｘ−Ｚ＋Ｕ−Ｖ≦Ｗ＜Ｘ−Ｚ＋Ｕ
Ｆ．前記第３有機化合物層が第４有機化合物層と同じ材料で形成されることを特徴とする前記Ｅに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。

Ｇ．前記第３有機化合物層が第４有機化合物層と異なる材料で形成されることを特徴とする前記Ｅに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。

Ｈ．前記第３有機化合物層が塗布法で形成され、該塗布法がインクジェット法、印刷法の何れかの方式であることを特徴とする前記Ｅ〜Ｇの何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。

Ｉ．前記第４有機化合物層が塗布法で形成され、該塗布法がダイコート法、インクジェット法、印刷法の何れかの方式であることを特徴とする請求項Ｅ〜Ｈの何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。

Ｊ．前記発光層を形成する材料の発光機構がリン光に基づくものであることを特徴とする請求項２１、Ａ〜Ｉの何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。

基板の上に形成された凸状構造物の上に、凸状構造物の厚さに対して同じか又は薄い有機機能膜を塗設する場合、塗布方式及び使用溶媒を制限することなく、安定した有機機能膜を有した積層体の製造方法及びこの積層体の製造方法による有機ＥＬ素子の製造方法、有機エレクトロルミネッセンス表示装置を提供することが出来、生産効率の向上、高品質の積層体及び有機ＥＬ素子の製造、有機ＥＬ表示装置の生産が可能となった。

本発明の実施の形態を図１〜図６を参照しながら説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。尚、積層体の代表例として有機ＥＬ素子を挙げ、積層体の製造方法と合わせ有機ＥＬ素子の製造方法に付き説明する。

図７は積層体の模式図である。

図中、１２は積層体を示す。１２ａは基材を示す。積層体１２は、基材１２ａの上に凸状の構造物１２ｂと、構造物１２ｂの形成されていない領域に形成された第１機能膜１２ｃと、第１機能膜１２ｃと構造物１２ｂの上を含め構造物１２ｂの上に形成された第２機能膜１２ｄとを有する構成体を少なくとも１つ有している。
Ｘは構造物１２ｂの乾燥後の厚さを示す。Ｙは構造物１２ｂの上に形成された第２機能膜１２ｄの乾燥後の厚さを示す。Ｚは構造物１２ｂの非形成領域に形成された第１機能膜１２ｃの乾燥後の厚さＺを示す。

積層体１２は構造物１２ｂの非形成領域に乾燥後の厚さＺの第１機能膜１２ｃを形成した後、第２機能膜１２ｄを構造物１２ｂ上に乾燥後の厚さがＹとなるように第１機能膜１２ｃの上を含めて形成することで構造物１２ｂの上の第２機能膜１２ｄを均一に安定した厚さで製造することが可能となっている。

構造物１２ｂの乾燥後の厚さＸと、構造物１２ｂの上の第２機能膜１２ｄの乾燥後の厚さがＸ≧Ｙの関係を有する積層体Ａは、乾燥後の厚さＺの第１機能膜１２ｃをＸ−Ｙ≦Ｚ＜Ｘの関係を有するようにし形成した後、第２機能膜１２ｄを構造物１２ｂの上に乾燥後の膜の厚さがＹになるように第１機能膜１２ｃの上を含めて形成することで製造することが出来る。

第１機能膜１２ｃの乾燥後の厚さＺが、Ｚ＜Ｘ−Ｙである場合は、第１機能膜１２ｃの膜厚が不十分で、最終的に第２機能膜１２ｄが不連続膜となるため、第２機能膜１２ｄの流動防止効果が得られなくなるため好ましくない。又、Ｘ＜Ｚである場合は、第１機能膜１２ｃが構造物１２ｂの上に流出する可能性が高く好ましくない。

構造物１２ｂの乾燥後の厚さＸと第２機能膜１２ｄの乾燥後の厚さＹがＸ≧Ｙの関係を有する積層体１２は、乾燥後の厚さＺの第１機能膜１２ｃをＸ−Ｙ≦Ｚ＜Ｘの関係を有するようにし形成しないで、第２機能膜１２ｄを構造物１２ｂの上に乾燥後の膜の厚さがＹになるように形成する場合、以下に示す問題が発生するため好ましくない。
１）構造物１２ｂの上に塗設した第２機能膜１２ｄが流動し構造物１２ｂの上より移動してしまうため、第２機能膜１２ｄを構造物１２ｂの上に所望の厚みで均一に形成することが出来ない。
２）薄型の積層体の製造が困難となる。

尚、図７に示した積層体の製造方法に従って、同じような構成体を積層体１２の上に積層することも可能である。以下に、図７に示した積層体の製造方法に従って、積層体の代表例として有機ＥＬ素子を挙げ、有機ＥＬ素子の製造方法に付き説明する。

図１は有機ＥＬ素子の層構成の一例を示す模式図である。

図中、１は有機ＥＬ素子を示す。有機ＥＬ素子１は、基材１０１上にストライプ状に形成された凸状の構造物である第１電極１０２と、第１電極（陽極）１０２の非形成領域に形成された第１機能膜（第１有機化合物層）１０３と、第１電極（陽極）１０２上と第１機能膜（第１有機化合物層）１０３の上に形成された第２機能膜（（正孔輸送層）（第２有機化合物層））１０４と、第１電極（陽極）１０２のパターンに合わせ第２機能膜（（正孔輸送層）（第２有機化合物層））１０４上に形成された凸状の構造物である有機化合物層（発光層）１０５と、有機化合物層（発光層）１０５の非形成領域の正孔輸送層１０４上に形成された第３機能膜（第３有機化合物層）１０６と、有機化合物層（発光層）１０４の上と第３機能膜（第３有機化合物層）１０６の上に形成された第４機能膜（（電子輸送層）（第４有機化合物層））１０７と、第４機能膜（電子輸送層）（（電子輸送層）（第４有機化合物層））１０７の上に第１電極（陽極）１０２に直交する状態で電子輸送層１０７の上に形成された第２電極１０８と、第２電極１０８上に設けられた接着剤層１０９と、接着剤層１０９上に密着された状態で設けられた封止層１１０とをこの順番に有する積層体の構造となっている。

本図に示される有機ＥＬ素子において、第１電極（陽極）１０２と正孔輸送層１０４の間に正孔注入層（不図示）を設けてもよい。又、第２電極（陰極）１０８と有機化合物層（発光層）１０５と電子輸送層１０７との間に電子注入層（不図示）を設けてもよい。本図に示される有機ＥＬ素子１では、第１電極（陽極）１０２と基材１０１との間にガスバリア膜（不図示）を設けても構わない。

本図に示される有機ＥＬ素子の積層体の構造の内、湿式方式で形成される層としては、第１機能膜（第１有機化合物層）１０３、第２機能膜（（正孔輸送層）（第２有機化合物層））１０４３と、有機化合物層（発光層）１０５と、第３機能膜（第３有機化合物層）１０６と、第４機能膜（（電子輸送層）（第４有機化合物層））１０７とが挙げられる。尚、第１機能膜１０３は第２機能膜（正孔輸送層）１０４と同じ材料により形成されていてもよいし、異なった材料により形成されていてもよい。第３機能膜１０６は第４機能膜（電子輸送層）１０７と同じ材料により形成されていてもよいし、異なった材料により形成されていてもよい。

本発明は、本図に示される凸状の構造物などにより段差を有する基板に対して、構造物膜厚より薄い膜厚を高速且つ均一に形成する方法に関する。更に具体的な例として、本図に示される凸状の構造物である第１電極１０２の非形成領域に形成する第１機能膜（第１有機化合物層）１０３と、第１電極１０２上と第１機能膜１０３の上に形成する第２機能膜（（正孔輸送層）（第２有機化合物層））１０４を有する積層体Ａ、及び凸状の構造物である有機化合物層（発光層）１０５の非形成領域の第２機能層（（正孔輸送層）（第２有機化合物層））１０４上に形成する第３機能膜（第３有機化合物層）１０６と、有機化合物層（発光層）１０５の上と第３機能膜（第３有機化合物層）１０６の上に形成する第４機能膜（（電子輸送層）（第４有機化合物層））１０７を有する積層体Ｂの製造方法及びこれらの積層体Ａと積層体Ｂの製造方法により積層体Ａと積層体Ｂとを有する有機ＥＬ素子の製造方法、これらの有機ＥＬ素子を使用した有機エレクトロルミエッセンス表示装置に関するものである。

図２は図１のＧで示される部分の拡大模式図である。

図中、Ｘは凸状の構造物（第１電極（陽極））１０２の乾燥後の厚さを示す。Ｙは構造物（第１電極（陽極））１０２の上に形成された第２機能膜（（正孔輸送層）（第２有機化合物層））１０４の乾燥後の厚さを示す。Ｚは構造物（第１電極（陽極））１０２の非形成領域に形成された第１機能膜（第１有機化合物層）１０３の乾燥後の厚さＺを示す。

積層体Ａは構造物（第１電極（陽極））１０２の非形成領域に乾燥後の厚さＺの第１機能膜（第１有機化合物層）１０３を形成した後、第２機能膜（（正孔輸送層）（第２有機化合物層））１０４を構造物（第１電極（陽極））１０２の上に乾燥後の厚さがＹとなるように第１機能膜（第１有機化合物層）１０３の上を含めて形成することで構造物（第１電極（陽極））１０２の上の第２機能膜（（正孔輸送層）（第２有機化合物層））１０４を均一に安定した厚さで製造することが可能となっている。

構造物（第１電極（陽極））１０２の乾燥後の厚さＸと第２機能膜（（正孔輸送層）（第２有機化合物層））１０４の乾燥後の厚さＹがＸ≧Ｙの関係を有する積層体Ａは、乾燥後の厚さＺの第１機能膜（第１有機化合物層）１０３をＸ−Ｙ≦Ｚ＜Ｘの関係を有するようにし形成した後、第２機能膜（（正孔輸送層）（第２有機化合物層））１０４を構造物（第１電極（陽極））１０２の上に乾燥後の膜の厚さがＹになるように形成することで製造することが出来る。

第１機能膜（第１有機化合物層）１０３の乾燥後の厚さＺがＺ＜Ｘ−Ｙである場合は、第１機能膜（第１有機化合物層）１０３の膜厚が不十分で、最終的に第２機能膜（（正孔輸送層）（第２有機化合物層））１０４が不連続膜となるため、第２機能膜（（正孔輸送層）（第２有機化合物層））１０４の流動防止効果が得られなくなるため好ましくない。又、Ｘ＜Ｚである場合は、第１機能膜（第１有機化合物層）１０３が構造物（第１電極（陽極））１０２の上に流出する可能性が高く好ましくない。

構造物（第１電極（陽極））１０２の乾燥後の厚さＸと第２機能膜（（正孔輸送層）（第２有機化合物層））１０４の乾燥後の厚さＹがＸ≧Ｙの関係を有する積層体Ａは、乾燥後の厚さＺの第１機能膜（第１有機化合物層）１０３をＸ−Ｙ≦Ｚ＜Ｘの関係を有するようにし形成しないで、第２機能膜（（正孔輸送層）（第２有機化合物層））１０４を構造物（第１電極（陽極））１０２の上に乾燥後の膜の厚さがＹになるように形成する場合、以下に示す問題が発生するため好ましくない。
１）構造物（第１電極（陽極））１０２の上に塗設した第２機能膜（正孔輸送層）１０４が流動し構造物（第１電極（陽極））１０２の上より移動してしまうため、第２機能膜（（正孔輸送層）（第２有機化合物層））１０４を構造物（第１電極（陽極））１０２の上に所望の厚みで均一形成出来ない。
２）薄型の積層体（有機ＥＬ素子）の製造が困難となる。

積層体Ｂは乾燥後の厚さがＵの構造物（発光層）１０５の非形成領域に乾燥後の厚さＷの第３機能膜（第３有機化合物層）１０６を形成した後、第４機能膜（第４有機化合物層）１０６を構造物（発光層）１０５の上に乾燥後の厚さがＶとなるように第３機能膜（第３有機化合物層）１０６の上を含めて形成することで構造物（発光層）１０５の上の第４機能膜（（電子輸送層）（第４有機化合物層））１０７を均一に安定した厚さで製造することが可能となっている。

積層体Ｂの製造は積層体Ａが製造された後、第２機能膜（（正孔輸送層）（第２有機化合物層））１０４の上に形成する第１電極に合わせパターニングされた構造物（発光層）１０５の乾燥後の厚さをＵ、構造物（発光層）１０５の非形成領域に形成する第３機能膜（第３有機化合物層）１０６の乾燥後の厚さをＷ、構造物（発光層）１０５の上に形成される第４機能膜（（電子輸送層）（第４有機化合物層））１０７の乾燥後の厚さをＶとした時、構造物（第１電極）１０２の厚さＸと、第１機能膜（第１有機化合物層）１０３の乾燥後の厚さＺとの差（Ｘ−Ｚ）と、第２機能膜（（正孔輸送層）（第２有機化合物層））１０４の上に構造物（第１電極）１０２に合わせて形成された厚さＵの構造物（発光層）１０５と、構造物（発光層）１０５の上に形成される第４機能膜（（電子輸送層）（第４有機化合物層））１０７の乾燥後の厚さＶとの関係が（Ｘ−Ｚ）＋Ｕ≧Ｖであり、且つ、構造物（発光層）１０５の非形成領域に第３機能膜（第３有機化合物層）１０６の乾燥後の厚さＷを、Ｘ−Ｚ＋Ｕ−Ｖ≦Ｗ＜Ｘ−Ｚ＋Ｕの関係を有するようにして形成した後、第４機能膜（（電子輸送層）（第４有機化合物層））１０７を構造物（発光層）１０５の上に乾燥後の膜の厚さがＶとなるように形成することで製造することが出来る。

第３機能膜（第３有機化合物層）１０６の乾燥後の厚さＷがＷ＜Ｘ−Ｚ＋Ｕ−Ｖの場合は、第３機能膜（第３有機化合物層）の乾燥膜厚が不十分であり、最終的に第４機能膜（（電子輸送層）（第４有機化合物層））１０７が不連続膜となるため、第４機能膜（（電子輸送層）（第４有機化合物層））１０７の流動防止効果が得られない。又、Ｘ−Ｚ＋Ｕ＜Ｗである場合は、第１機能膜（第１有機化合物層）が構造物上に流出する可能性が高く好ましくない。

構造物（第１電極）１０２の厚さＸと、第１機能膜（第１有機化合物層）１０３の乾燥後の厚さＺとの差（Ｘ−Ｚ）と、第２機能膜（（正孔輸送層）（第２有機化合物層））１０４の上に構造物（第１電極）１０２に合わせて形成された厚さＵの構造物（発光層）１０５と、構造物（発光層）１０５の上に形成される第４機能膜（（電子輸送層）（第４有機化合物層））１０７の乾燥後の厚さＶとの関係が（Ｘ−Ｚ）＋Ｕ≧Ｖであり、且つ、構造物（発光層）１０５の非形成領域に第３機能膜（第３有機化合物層）１０６の乾燥後の厚さＷを、Ｘ−Ｚ＋Ｕ−Ｖ≦Ｗ＜Ｘ−Ｚ＋Ｕの関係を有するように形成しないで、第４機能膜（（電子輸送層）（第４有機化合物層））１０７を構造物（発光層）１０５の上に乾燥後の膜の厚さがＶとなるように形成する場合は、以下に示す問題が発生するため好ましくない。
１）構造物（発光層）１０５に塗設した第４機能膜（（電子輸送層）（第４有機化合物層））１０７が流動し構造物（発光層）１０５の上より移動してしまうため、第４機能膜（（電子輸送層）（第４有機化合物層））１０７の厚さが均一にならない。
２）薄型の積層体（有機ＥＬ素子）の製造が困難となる。

図１に示される有機ＥＬ素子は積層体Ａの上に積層体Ｂが積層された後、陰極（第２電極）１０８が蒸着法により構造物（第１電極）１０２と直交するように形成される。この後、接着剤層１０９が陰極（第２電極）１０８の全面に設けられた後、封止部材が接着剤層１０９上に貼合され製造される。

図３は本発明の製造方法により図１に示される有機ＥＬ素子を製造する製造装置の模式図である。以下に、一例としてパターン化されて形成されている複数の第１電極を有する帯状可撓性支持体を使用した場合に付き説明する。

図中、２は有機ＥＬ素子の構成層の１つである有機ＥＬ層までを大気圧条件下で形成する製造装置を示す。製造装置２は、供給部３と、第１機能膜形成部４と、第２機能膜形成部５と、発光層形成部６と、第３機能膜形成部７と、第４機能膜形成部８と、第２電極形成部９と、封止層形成部１０と、打ち抜き断裁部１１とを有している。

供給部３は帯状可撓性支持体３０１ａの洗浄表面改質処理装置３０２と、除電処理装置３０３とを有している。供給部３では、凸状の構造物である複数の第１電極が既に形成された帯状可撓性支持体３０１ａが巻き芯に巻き取られロール状態で供給される様になっている。３０１ｂはロール状帯状可撓性支持体を示す。第１電極はパターン化（図４を参照）されて形成されている。

洗浄表面改質処理装置３０２は、第１機能膜形成部４で塗布する前に供給部３から送られてきた帯状可撓性支持体３０１ａの第１電極の表面を洗浄改質するために配設されている。洗浄表面改質処理装置３０２としては、低圧水銀ランプ、エキシマランプ、プラズマ洗浄装置等が挙げられる。低圧水銀ランプによる洗浄表面改質処理の条件としては、例えば、波長１８４．２ｎｍの低圧水銀ランプを、照射強度５〜２０ｍＷ／ｃｍ²で、距離５〜１５ｍｍで照射し洗浄表面改質処理を行う条件が挙げられる。プラズマ洗浄装置による洗浄表面改質処理の条件としては、例えば、大気圧プラズマが好適に使用される。洗浄条件としてはアルゴンガスに酸素１〜５体積％含有ガスを用い、周波数１００ｋＨｚ〜１５０ＭＨｚ、電圧１０Ｖ〜１０ｋＶ、照射距離５〜２０ｍｍで洗浄表面改質処理を行う条件が挙げられる。

除電処理装置３０３としては非接触式が好ましく、例えば光照射方式とコロナ放電式等が挙げられ、これらの中から必要に応じて適宜選択使用することが可能である。光照射式は微弱Ｘ線、コロナ放電式はコロナ放電により空気イオンを生成する。この空気イオンは、帯電物体に引き寄せられて反対極性の電荷を補い、静電気を中和する。コロナ放電による除電器、軟Ｘ線による除電器が利用可能である。第１除電処理部により、基材の帯電除去が図られるため、ゴミの付着や絶縁破壊が防止されるため、素子の歩留まりの向上が図られる。

第１機能膜形成部４はアキュームレータ４０１と、湿式塗布装置４０２と、乾燥装置４０３と、加熱処理装置４０４と、除電処理装置４０５とを有している。

アキュームレータ４０１は、ロール４０１ａが上下方向（図中の矢印方向）に移動することで、供給部３から搬送されてくる帯状可撓性支持体３０１ａの搬送速度と第１機能膜形成部４のパターン塗布速度との差を調整するために配設されており、一定長さの帯状可撓性支持体３０１ａを溜める機能を有しており、アキュームレータ４０１の前後で帯状可撓性支持体３０１ａの動作を変えることが可能となっている。溜める長さの調整は速度差に応じてロール４０１ａの増設が可能となっている。ロール４０１ａは、層形成面を非接触で搬送出来る非接触ロールが好ましい。

湿式塗布装置４０２では、保持台４０２ａ上に固定された供給部３から搬送されてくる帯状可撓性支持体３０１ａの上に形成されている複数の第１電極３０５（図４を参照）の各第１電極の第１電極非形成領域に第１機能膜形成用塗布液が塗布される。本図の場合、第１機能膜形成用塗布液としては第２機能膜形成用塗布液（正孔輸送層形成用塗布液）を使用した。湿式塗布装置４０２としてはパターン塗布が出来れば特に限定はなく、例えば、インクジェット方式、フレキソ印刷方式、オフセット印刷方式、グラビア印刷方式、スクリーン印刷方式、マスクを用いたスプレー塗布方式等に使用する各種塗布装置が挙げられる。これらの湿式パターン形成塗布機の使用は第１機能膜形成用塗布液の種類に応じて適宜選択することが可能となっている。本図ではインクジェット方式の場合を示している。

湿式塗布装置４０２は、帯状可撓性支持体３０１ａの保持手段である保持台４０２ａと、アライメント検出手段（図４を参照）と、湿式塗布装置の塗布位置補正制御手段（図４を参照）とを有している。

保持台４０２ａとしては帯状可撓性支持体を平面性を保ち固定出来れば特に限定はなく、例えば吸引テーブルが挙げられる。吸引テーブルは、テーブル上に吸着孔を有する機構や、テーブルの載置面が多孔質を有する機構や静電吸着するもの等が挙げられ、適宜選択し使用することが可能である。好ましくは、載置面が多孔質を有する機構のテーブルが挙げられる。

乾燥装置４０３、加熱処理４０４では、湿式塗布装置４０２で塗設された第１機能膜形成用塗布膜を大気圧条件下で溶媒を除去し第１機能膜を形成する。
除電処理装置４０５は供給部３に設けられた除電処理装置３０３と同じ形式の非接触式が好ましい。

第２機能膜形成部５はアキュームレータ５０１と、湿式塗布装置５０２と、乾燥装置５０３と、加熱処理装置５０４と、除電処理装置５０５とを有している。
アキュームレータ５０１は、ロール５０１ａが上下方向（図中の矢印方向）に移動することで、第１機能膜形成部４から搬送されてくる帯状可撓性支持体３０１ａの搬送速度と第２機能膜形成部５のパターン塗布速度との差を調整するために配設されており、第１機能膜形成部４に設けられているアキュームレータ４０１と同じ機能を有している。

湿式塗布装置５０２では、バックアップロール５０２ａに保持された第１機能膜形成部４から送られてくる帯状可撓性支持体３０１ａの上に形成されている複数のパターン化されて形成されている第１電極（図４を参照）の上（但し、外部取り出し電極用の端部は除く）及び第１電極非形成領域に第２機能膜形成用塗布液が塗布される。本図の場合、第２機能膜形成用塗布液としては正孔輸送層形成用塗布液を使用した。

湿式塗布機５０２に使用可能な湿式塗布機としては、例えば、ダイコート方式、スクリーン印刷方式、フレキソ印刷方式、メイヤーバー方式、キャップコート法、スプレー塗布法、キャスト法、ロールコート法、バーコート法、グラビアコート法、インクジェット方式、フレキソ印刷方式、オフセット印刷方式等の塗布機の使用が可能である。これらの湿式塗布機の使用は第２機能膜形成用塗布液の材料及び帯状可撓性支持体３０１ａの上に形成されている第１電極の数に応じて適宜選択することが可能となっている。本図ではダイコート方式の場合を示している。

乾燥装置５０３、加熱処理５０４では、湿式塗布装置５０２で塗設された第２機能膜形成用塗布膜を大気圧条件下で溶媒を除去し第２機能膜（本図では正孔輸送層）を形成する。除電処理装置５０５は供給部３に設けられた除電処理装置３０３と同じ形式の非接触式が好ましい。

発光層形成部６はアキュームレータ６０１と、湿式塗布装置６０２と、乾燥装置６０３と、加熱処理装置６０４と、除電処理装置６０５とを有している。アキュームレータ６０１は、ロール６０１ａが上下方向（図中の矢印方向）に移動することで、第２機能膜形成部５から搬送されてくる帯状可撓性支持体３０１ａの搬送速度と発光層形成部６のパターン塗布速度との差を調整するために配設されており、第１機能膜形成部４に設けられているアキュームレータ４０１と同じ機能を有している。ロール６０１ａは、層形成面を非接触で搬送出来る非接触ロールが好ましい。

湿式塗布装置６０２では、保持台６０２ａ上に固定された第２機能膜形成部５から搬送されてくる帯状可撓性支持体３０１ａの上に形成されている複数の第１電極３０５（図４を参照）の各第１電極のパターンに合わせ発光層形成用塗布液が塗布される。

湿式塗布装置６０２としてはパターン塗布が出来れば特に限定はなく、第１機能膜形成部４に使用した湿式塗布装置４０２と同じ湿式塗布装置が挙げられる。これらの湿式パターン形成塗布機の使用は発光層形成用塗布液の種類に応じて適宜選択することが可能となっている。本図ではインクジェット方式の場合を示している。

湿式塗布装置６０２は、帯状可撓性支持体３０１ａの保持手段である保持台６０２ａと、アライメント検出装置４０２ｇ（図５を参照）と、湿式塗布装置の塗布位置補正制御手段（不図示）とを有し第１機能膜形成部４に配設された湿式塗布装置４０２と同じ構成をしている。保持台６０２ａとしては第１機能膜形成部４に配設された保持台４０２ａと同じであることが好ましい。

乾燥装置６０３、加熱処理６０４では、湿式塗布装置６０２で塗設された発光層形成用塗布膜を大気圧条件下で溶媒を除去し凸状の構造物である発光層を第１電極のパターに合わせ各第１電極上に形成する。

除電処理装置６０５は供給部３に設けられた除電処理装置３０３と同じ形式の非接触式が好ましい。

第３機能膜形成部７はアキュームレータ７０１と、湿式塗布装置７０２と、乾燥装置７０３と、加熱処理装置７０４と、除電処理装置７０５とを有している。アキュームレータ７０１は、ロール７０１ａが上下方向（図中の矢印方向）に移動することで、発光層形成部６から搬送されてくる帯状可撓性支持体３０１ａの搬送速度と第３機能膜形成部７のパターン塗布速度との差を調整するために配設されており、第１機能膜形成部４に設けられているアキュームレータ４０１と同じ機能を有している。ロール７０１ａは、層形成面を非接触で搬送出来る非接触ロールが好ましい。

湿式塗布装置７０２では、保持台７０２ａ上に固定された発光層形成部６から搬送されてくる帯状可撓性支持体３０１ａの上に形成されている複数の発光層３０９（図６を参照）の各発光層の発光層非形成領域に第３機能膜形成用塗布液が塗布される。本図の場合、第３機能膜形成用塗布液としては第４機能膜形成用塗布液（電子輸送層形成用塗布液）を使用した。湿式塗布装置７０２としてはパターン塗布が出来れば特に限定はなく、第１機能膜形成部４に使用した湿式塗布装置４０２と同じ湿式塗布装置が挙げられる。これらの湿式パターン形成塗布機の使用は第３機能膜形成用塗布液の種類に応じて適宜選択することが可能となっている。本図ではインクジェット方式の場合を示している。

湿式塗布装置７０２は、帯状可撓性支持体３０１ａの保持手段である保持台７０２ａと、アライメントマーク検出装置（図４を参照）と、湿式塗布装置の塗布位置補正制御手段（不図示）とを有している。保持台７０２ａとしては第１機能膜形成部４の保持台４０２と同じであることが好ましい。

乾燥装置７０３、加熱処理７０４では、湿式塗布装置４０２で塗設された第３機能膜形成用塗布膜を大気圧条件下で溶媒を除去し第３機能膜を形成する。

除電処理装置７０５は供給部３に設けられた除電処理装置３０３と同じ形式の非接触式が好ましい。

第４機能膜形成部８はアキュームレータ８０１と、湿式塗布装置８０２と、乾燥装置８０３と、加熱処理装置８０４と、除電処理装置８０５と、巻き取り装置８０６とを有している。アキュームレータ８０１は、ロール８０１ａが上下方向（図中の矢印方向）に移動することで、第３機能膜形成部７から搬送されてくる帯状可撓性支持体３０１ａの搬送速度と第４機能膜形成部８の塗布速度との差を調整するために配設されており、第１機能膜形成部４に設けられているアキュームレータ４０１と同じ機能を有している。

湿式塗布装置８０２では、バックアップロール８０２ａに保持された第３機能膜形成部７から送られてくる帯状可撓性支持体３０１ａの上に形成されている複数のパターン化されて形成されている発光層の上及び発光層非形成領域に第４機能膜形成用塗布液が塗布される。本図の場合、第４機能膜形成用塗布液としては電子輸送層形成用塗布液を使用した。

湿式塗布機８０２に使用可能な湿式塗布機としては、第２機能膜形成部５の湿式塗布機５０２と同じ湿式塗布機の使用が可能である。これらの湿式塗布機の使用は第４機能膜形成用塗布液の材料及び帯状可撓性支持体３０１ａの上に形成されている第１電極の数に応じて適宜選択することが可能となっている。本図ではダイコート方式の場合を示している。

乾燥装置８０３、加熱処理８０４では、湿式塗布装置８０２で塗設された電子輸送層形成用塗布膜を大気圧条件下で溶媒を除去し第４機能膜（本図では電子輸送層）を形成する。除電処理装置８０５は供給部３に設けられた除電処理装置３０３と同じ形式の非接触式が好ましい。

巻き取り装置８０６では電子輸送層までが形成された状態の帯状可撓性支持体３０１ａが巻芯に巻き取られロール状の帯状可撓性支持体８０７として回収される。ロール状として回収された帯状可撓性支持体８０７は酸素濃度は、１〜１０００ｐｐｍの不活性ガス雰囲気中及び水分濃度は１〜１０００ｐｐｍで保管することが好ましい。尚、不活性ガスとは、チッソ、二酸化炭素、ヘリウム、ネオン、アルゴン、クリプトン、キセノン、ラドン等を言う。次工程である第２電極形成部９で処理するまで保管する期間は、水分及び酸素により発光性能（輝度、効率、寿命等）劣化、第１電極（陽極）の酸化によりダークスポット（発光しない部位）等の発生、工程の在庫量等を考慮し３ヶ月以内が好ましい。

第２電極形成部９は供給部９０１と、第２電極形成装置９０２と、巻き取り装置９０３とを有している。供給部９０１にはロール状の帯状可撓性支持体８０７が供給される。第２電極形成装置９０２では、供給部９０１から繰り出された帯状可撓性支持体３０１ａに第４機能膜形成部８で形成された電子輸送層の上に第１電極と直交する形で第２電極が形成される。９０２ａは蒸着装置を示し、９０２ｂは蒸発源容器を示す。第２電極が形成された後、巻き取り装置９０３で巻き芯に巻き取られロール状の帯状可撓性支持体９０４として回収される。回収されたロール状の帯状可撓性支持体９０４の保管条件は、水分及び酸素により発光性能（輝度、効率、寿命等）劣化、第１電極（陽極）、第２電極、電子輸送層の酸化によりダークスポット（発光しない部位）の発生等を考慮し、第４機能膜形成部８のロール状の帯状可撓性支持体８０７の保管条件と同じであることが好ましい。
保管する期間は、形成された各層の性能維持、工程の在庫量等を考慮し３ヶ月以内が好ましい。

第２電極形成部９は、何れも減圧条件となっている。本図では、第２電極が蒸着装置を使用した場合を示したが、第２電極の形成方法については、特に限定はなく、例えばスパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ−イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法などを用いることが出来る。

封止層形成部１０は、供給部１００１と、貼着部１００２とを有しており、供給部１００１では、第２電極形成工程９で巻き取られたロール状の帯状可撓性支持体９０４が供給される。

貼着部１００２は、供給工程１００１から繰り出された帯状可撓性支持体３０１ａの上に形成されている第２電極の上に接着剤を塗工する塗工装置１００２ａと、封止フィルム供給部１００２ｂと、圧着ロール１００２ｃと、硬化処理部１００２ｄとを有している。１００２ｅは巻き芯に巻き取られたロール状の封止フィルムを示す。

供給部１００１から繰り出された帯状可撓性支持体３０１ａは、塗工装置１００２ａで帯状可撓性支持体３０１ａ上に形成されている第１電極、第２電極の外部取り出し電極を形成する端部を除き、第１電極、第２電極の周囲に接着剤が連続的に塗工される。この後、封止フィルムが連続的に貼合され圧着ロール１００２ｃを通過することで第２電極上に封止フィルムが接着剤を介して連続的に貼着される。封止フィルム１００２ｅ１が接着剤を介して貼着された後、封止フィルムの貼着の硬化処理が行われる。

打ち抜き断裁部１１は、打ち抜き断裁機１１０１と、封止された有機ＥＬ素子の回収部１１０２と、打ち抜きカスの巻き取り装置１１０３とを有している。打ち抜き断裁機１１０１では帯状可撓性支持体３０１ａに形成されている複数の有機ＥＬ素子を個別に打ち抜き、回収部１１０２で回収する構成となっている。打ち抜き断裁機１１０１は帯状可撓性支持体３０１ａに形成されている複数の有機ＥＬ素子を個別に打ち抜きが出来れば形式はどのようなものであっても構わない。本図は上下刃からなるダイセット方式で、下から回収が可能となっている。尚、本図では封止層形成部１０と打ち抜き断裁部１１とが連続した場合を示しているが、分離しても構わない。

打ち抜き断裁機１１０１で帯状可撓性支持体３０１ａに形成されている複数の有機ＥＬ素子を個別に打ち抜いた後の打ち抜きカスは巻き取り装置１１０３により巻き取られ回収され、図１、図２に示される有機ＥＬ素子が製造される。

尚、本図は基体として帯状可撓性支持体を使用した場合を示したが、枚葉基体（例えば、枚葉可撓性支持体、ガラス等）でも製造工程を変えることで勿論使用することが可能である。

図４は図３のＰで示される部分の拡大概略平面図である。図４（ａ）はパターン化されて形成されている複数の第１電極を有する図３のＰで示される帯状可撓性支持体の拡大概略平面図である。図４（ｂ）は図４（ａ）のＡ−Ａ′に沿った拡大概略断面図である。

図中、３０４は帯状可撓性支持体３０１ａにパターン化して設けられた凸状の構造物である第１電極３０５の配設位置を示すため帯状可撓性支持体３０１ａの両端に付けられたアライメントマークを示す。尚、アライメントマーク３０４は第１電極３０５の配設位置を正確に示すことが出来れば配設する位置は特に限定はない。第１電極３０５は帯状可撓性支持体３０１ａの上にパターン化して、一定間隔で連続して帯状可撓性支持体３０１ａの長さ方向と幅方向に設けられている。本図は帯状可撓性支持体の単位面積当たり、第１電極３０５が６個配設されている場合を示している。３０６は第１電極（陽極）３０５の非形成領域を示す。

図５は図３のＱで示される部分の拡大概略平面図である。

図中、４０２ｂ〜４０２ｄは湿式塗布装置を示し、湿式塗布装置４０２を構成している。本図に示す各湿式塗布装置４０２ｂ〜４０２ｄはインクジェットヘッドを使用している場合を示している。４０２ｅは各湿式塗布装置４０２ｂ〜４０２ｄを取り付けるステージを示し、各湿式塗布装置４０２ｂ〜４０２ｄは幅方向（図中の矢印Ｈ方向）に移動可能となる様に、ステージ４０２ｅに配設されている。４０２ｆはステージ４０２ｅを第１電極３０５（図４を参照）が形成された状態の帯状可撓性支持体３０１ａの搬送方向（図中の矢印Ｉ方向）に移動可能となる様に取り付けるガイドレールを示す。４０２ｇは帯状可撓性支持体３０１ａに設けられたアライメントマーク３０４（図４を参照）のアライメントマーク検出装置を示す。アライメントマーク検出装置４０２ｇはアライメントマーク３０４（図４を参照）の位置に合わせ湿式塗布装置４０２のフレーム（不図示）に配設されている。各湿式塗布装置４０２ｂ〜４０２ｄのステージ４０２ｅへの配設方法は特に限定はなく、例えば各湿式塗布装置４０２ｂ〜４０２ｄを単独又は纏めて配設してもよく、必要に合わせて適宜選択することが好ましい。本図は各湿式塗布装置４０２ｂ〜４０２ｄを纏めて配設した場合を示している。

アライメントマーク検出装置４０２ｇとしては、ＣＣＤカメラ等が挙げられる。複数の第１電極３０５（図４を参照）を有する帯状可撓性支持体３０１ａに対して、各湿式塗布装置４０２ｂ〜４０２ｄの塗布液の塗出及び各湿式塗布装置４０２ｂ〜４０２ｄのステージ４０２ｅと、ガイドレール４０２ｆに沿った駆動は、アライメントマーク検出装置４０２ｇによりアライメントマーク３０４（図４を参照）の検出情報に従って塗布位置補正制御手段（不図示）により制御可能となっている。

図６は図３に示す製造装置で図１に示される有機ＥＬ素子を製造する概略フロー図である。尚、本図は、図４に示される様に帯状可撓性支持体３０１ａの上に形成された複数の第１電極の内の１つを取り上げ、第１電極３０５の乾燥後の厚さＸと正孔輸送層３０８の乾燥後の厚さＹがＸ≧Ｙの関係を有する積層体Ａを、乾燥後の厚さＺの第１機能膜（第１有機化合物層）３０７をＸ−Ｙ≦Ｚ＜Ｘの関係を有するようにし形成した後、正孔輸送層３０８を第１電極３０５の上に乾燥後の厚さがＹになるように形成する。この後、積層体Ａの正孔輸送層３０８の上に、第１電極３０５に合わせパターニング形成する発光層３０９の乾燥後の厚さをＵ、発光層３０９の発光層非形成領域３１０に形成する第３機能膜（第３有機化合物層）３１１の乾燥後の厚さをＷ、発光層３０９の上に形成される電子輸送層３１２の乾燥後の厚さをＶとした時、第１電極３０５２の厚さＸと、第１機能膜（第１有機化合物層）３０７の乾燥後の厚さＺとの差（Ｘ−Ｚ）と、正孔輸送層３０８の上に第１電極３０５に合わせて形成された厚さＵの発光層３０９と、発光層３０９の上に形成される電子輸送層３１２の乾燥後の厚さＶとの関係が（Ｘ−Ｚ）＋Ｕ≧Ｖであり、且つ、発光層３０９の発光層非形成領域に第３機能膜（第３有機化合物層）３１１の乾燥後の膜の厚さＷを、Ｘ−Ｚ＋Ｕ−Ｖ≦Ｗ＜Ｘ−Ｚ＋Ｕの関係を有するようにして積層体Ｂを形成する。この後、電子輸送層３１２の上に第２電極３１３を形成した後。接着剤３１４を介して封止部材３１５で密着封止する場合に付き説明する。尚、図の上段は概略平面図を表し、下段は第１電極に直交する面に沿って切断した時の概略部分断面図を表す。
Ｓ１は供給部３（図３を参照）から繰り出された状態の帯状可撓性支持体３０１ａを示す。帯状可撓性支持体３０１ａの上にはパターン化された凸状の構造物の第１電極３０５が設けられている。
Ｓ２は第１機能膜形成部４（図３を参照）で第１電極３０５の非形成領域３０６に湿式塗布装置４０２により第１機能膜形成用塗布液を塗布し、乾燥することで第１機能膜３０７が形成された状態を示す。尚、第１機能膜３０７は、第１電極３０５の乾燥後の厚さＸと正孔輸送層３０８の乾燥後の厚さＹとは、Ｘ≧Ｙの関係を有する場合、且つ、乾燥後の厚さＺの第１機能膜３０７をＸ−Ｙ≦Ｚ＜Ｘの関係を有するように形成する。本図の場合、第１機能膜形成用塗布液としては正孔輸送層形成用塗布液（第２機能膜形成用塗布液）を使用した。
Ｓ３は第２機能膜形成部５（図３を参照）で第１電極３０５（但し、外部取り出し電極となる端部３０５ａは除く）及び第１機能膜３０７の上に湿式塗布装置５０２（図３を参照）により正孔輸送層形成用塗布液（第２機能膜形成用塗布液）を塗布し乾燥することで、正孔輸送層（第２機能膜）３０８が形成された状態を示す。Ｓ３の段階で図１に示される積層体Ａまでが出来た状態となる。
Ｓ４は発光層形成部６（図３を参照）で湿式塗布装置６０２（図３を参照）により、第１電極３０５（但し、外部取り出し電極となる端部３０５ａは除く）のパターに合わせ、積層体Ａの正孔輸送層（第２機能膜）３０８の上に発光層形成用塗布液を塗布し乾燥することで凸状の構造物である発光層３０９が形成された状態を示す。
Ｓ５は第３機能膜形成部７（図３を参照）で発光層３０９の非形成領域３１０に湿式塗布装置７０２（図３を参照）により第３機能膜形成用塗布液を塗布し、乾燥することで第３機能膜３１１が形成された状態を示す。
尚、第３機能膜（第３有機化合物層）３１１は、発光層３０９の乾燥後の厚さをＵ、発光層３０９の発光層非形成領域３１０に形成する第３機能膜（第３有機化合物層）３１１の乾燥後の厚さをＷ、発光層３０９の上に形成される電子輸送層３１２の乾燥後の厚さをＶとした時、第１電極３０５の厚さＸと、第１機能膜（第１有機化合物層）３０７の乾燥後の厚さＺとの差（Ｘ−Ｚ）と、正孔輸送層３０８の上に第１電極３０５に合わせて形成された厚さＵの発光層３０９と、発光層３０９の上に形成される電子輸送層３１２の乾燥後の膜の厚さＶとが（Ｘ−Ｚ）＋Ｕ≧Ｖの関係を有する場合、且つ、乾燥後の厚さＷの第３機能膜（第３有機化合物層）３１１を、Ｘ−Ｚ＋Ｕ−Ｖ≦Ｗ＜Ｘ−Ｚ＋Ｕの関係を有するように形成する。

本図の場合、第３機能膜形成用塗布液としては電子輸送層形成用塗布液（第４機能膜形成用塗布液）を使用した。
Ｓ６は第４機能膜形成部８（図３を参照）で発光層３０９の上（但し、第１電極３０５の外部取り出し電極となる端部３０５ａは除く）及び第３機能膜３１１の上に湿式塗布装置８０２（図３を参照）により電子輸送層形成用塗布液（第４機能膜形成用塗布液）を塗布し乾燥することで、電子輸送層（第４機能膜）３１２が形成された状態を示す。Ｓ６の段階で図１に示される積層体Ｂまでが出来た状態となる。
Ｓ７は第２電極形成部９（図３を参照）で第２電極形成装置９０２（図３を参照）により電子輸送層３１２の上に第１電極３０５と直交する状態で第２電極３１３が形成された状態を示す。
Ｓ８は封止層形成部１０（図３を参照）で塗工装置１００２ａ（図３を参照）により第２電極３１３及び電子輸送層３１２の上に接着剤を第１電極３０５の外部取り出し電極となる端部３０５ａと、第２電極３１３の外部取り出し電極となる端部３１３ａとを除いて塗工し接着剤層３１４を形成した状態を示す。
Ｓ９は封止層形成部１０（図３を参照）で封止フィルムを接着剤層３１４が形成された領域に貼合し封止層３１５を形成した状態を示す。Ｓ８の段階で図１に示される有機ＥＬ素子が出来上がる。この後、打ち抜き断裁部１１（図３を参照）で打ち抜くことで個別の有機ＥＬ素子が出来上がる。

基材の上に少なくとも１つの凸状の構造物と、構造物の形成されていない領域に形成された第１機能膜と、構造物の上と、構造物の形成されていない領域を含めに第２機能膜を形成した積層体を製造する時、凸状の構造物の高さをＸとし、第１機能膜の乾燥後の厚さをＺ、構造物の上の第２機能膜の厚さをＹとした時、ＸとＹとがＸ≧Ｙの関係を有し、且、乾燥後の厚さＺの第１機能膜を、Ｘ−Ｙ≦Ｚ＜Ｘの関係を有するようにし形成する本発明の積層体の製造方法により次の効果が挙げられる。
１）構造物の上に塗布された機能膜形成用塗布液の流動がなくなるため、形成される機能膜の厚さが均一となり性能が安定する。
２）構造物の上に形成される機能膜の薄膜化が可能となり積層体の有機デバイス分野（例えば、有機ＥＬ素子、有機発光ダイオード、有機薄膜トランジスタ、有機太陽電池等）への薄型対応が可能となる。

より具体的な効果として、本発明の積層体の製造方法を使用した図１〜図６に示す有機ＥＬ素子の製造方法により有機ＥＬ素子を製造することにより次の効果が挙げられる。
１）第１電極上に形成される正孔輸送層の厚さ、発光層の上に形成される電子輸送層の厚さを均一することで有機ＥＬ素子の性能が安定し品質向上が可能となった。
２）有機ＥＬ素子を構成している有機化合物層の内、湿式塗布方式で形成する層（例えば、本図では第２機能層（正孔輸送層）、第４機能層（電子輸送層））を安定な薄膜として形成することが可能になり、大面積化、低コスト化対応が可能となった。
３）大面積化を要求される有機ＥＬ表示装置への対応が可能となった。

以下、本発明に係わる有機ＥＬ素子を構成している基材、ガスバリア層、第１電極、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、第２電極、封止層等に付き説明する。

本発明に係わるガスバリア層と第１電極が既に形成された基材としては、枚葉シート状基材、帯状可撓性基材が挙げられる。枚葉シート状基材としては、透明ガラス板、シート状透明樹脂フィルムが挙げられる。帯状可撓性基材としては、透明樹脂フィルムが挙げられる。樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートフタレート、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類又はそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリル或いはポリアリレート類、アートン（商品名ＪＳＲ社製）或いはアペル（商品名三井化学社製）といったシクロオレフィン系樹脂等が挙げられる。

帯状可撓性基材の厚さは特に限定されないが、取り扱い性、搬送性等を考慮し、０．０５〜１ｍｍの範囲が好ましい。帯状可撓性基材の幅は特に限定はなく、使用するエレクトロルミネッセンス表示装置の画面サイズに応じて適宜に選択することが可能である。

帯状可撓性基材には、添加剤等が含有されていてもよく、例えば電磁波遮蔽透明板がプラズマディスプレイパネルの前面に装着される場合には、パネルの前面から発生する近赤外線を吸収させるための近赤外線吸収剤を含有させもよいし、ディスプレイの見やすさを向上させるために、染料、顔料等の着色剤により着色されていてもよい。

帯状可撓性基材として使用する樹脂フィルムの表面にはガスバリア膜が必要に応じて形成されることが好ましい。ガスバリア膜としては無機物、有機物の被膜又はその両者のハイブリッド被膜が挙げられる。ガスバリア膜の特性としては、水蒸気透過度が０．０１ｇ／ｍ²・ｄａｙ・ａｔｍ以下であることが好ましい。更には、酸素透過度１０^-3ｍｌ／ｍ²／ｄａｙ以下、水蒸気透過度１０^-5ｇ／ｍ²／ｄａｙ以下の高バリア性フィルムであることが好ましい。

ガスバリア膜を形成する材料としては、水分や酸素等素子の劣化をもたらすものの浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素等を用いることが出来る。更に該膜の脆弱性を改良するためにこれら無機層と有機材料からなる層の積層構造を持たせることがより好ましい。無機層と有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。バリア膜の形成方法については、特に限定はなく、例えば真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ−イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等を用いることが出来るが、特開２００４−６８１４３号に記載されているような大気圧プラズマ重合法によるものが特に好ましい。

第１電極としては、仕事関数の大きい（４ｅＶ以上）金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが好ましく用いられる。この様な電極物質の具体例としてはＡｕ等の金属、ＣｕＩ、インジウムチンオキシド（ＩＴＯ）、ＳｎＯ₂、ＺｎＯ等の導電性透明材料が挙げられる。又、ＩＤＩＸＯ（Ｉｎ₂Ｏ₃・ＺｎＯ）等非晶質で透明導電膜を作製可能な材料を用いてもよい。陽極はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により、薄膜を形成させ、フォトリソグラフィ法で所望の形状のパターンを形成してもよく、或いはパターン精度をあまり必要としない場合は（１００μｍ以上程度）、上記電極物質の蒸着やスパッタリング時に所望の形状のマスクを介してパターンを形成してもよい。或いは、有機導電性化合物のように塗布可能な物質を用いる場合には、印刷方式、コーティング方式等湿式成膜法を用いることも出来る。この陽極より発光を取り出す場合には、透過率を１０％より大きくすることが望ましく、又、陽極としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましい。更に膜厚は材料にもよるが、通常１０〜１０００ｎｍ、好ましくは１０〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。

第１電極と発光層又は正孔輸送層の間に、正孔注入層（陽極バッファー層）を存在させてもよい。正孔注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３−１６６頁）に詳細に記載されている。陽極バッファー層（正孔注入層）は、特開平９−４５４７９号公報、同９−２６００６２号公報、同８−２８８０６９号公報等にもその詳細が記載されており、具体例として、銅フタロシアニンに代表されるフタロシアニンバッファー層、酸化バナジウムに代表される酸化物バッファー層、アモルファスカーボンバッファー層、ポリアニリン（エメラルディン）やポリチオフェン等の導電性高分子を用いた高分子バッファー層等が挙げられる。

正孔輸送層とは、正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなり、広い意味で正孔注入層、電子阻止層も正孔輸送層に含まれる。正孔輸送層は単層又は複数層設けることが出来る。正孔輸送材料としては、正孔の注入又は輸送、電子の障壁性の何れかを有するものであり、有機物、無機物の何れであってもよい。例えば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体及びピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、アニリン系共重合体、又導電性高分子オリゴマー、特にチオフェンオリゴマー等が挙げられる。

正孔輸送材料としては上記のものを使用することが出来るが、ポルフィリン化合物、芳香族第３級アミン化合物及びスチリルアミン化合物、特に芳香族第３級アミン化合物を用いることが好ましい。芳香族第３級アミン化合物及びスチリルアミン化合物の代表例としては、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノフェニル；Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ビス（３−メチルフェニル）−〔１，１′−ビフェニル〕−４，４′−ジアミン（ＴＰＤ）；２，２−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）プロパン；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）シクロヘキサン；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラ−ｐ−トリル−４，４′−ジアミノビフェニル；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）−４−フェニルシクロヘキサン；ビス（４−ジメチルアミノ−２−メチルフェニル）フェニルメタン；ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）フェニルメタン；Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ジ（４−メトキシフェニル）−４，４′−ジアミノビフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノジフェニルエーテル；４，４′−ビス（ジフェニルアミノ）クオードリフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリ（ｐ−トリル）アミン；４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）−４′−〔４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）スチリル〕スチルベン；４−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ−（２−ジフェニルビニル）ベンゼン；３−メトキシ−４′−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノスチルベンゼン；Ｎ−フェニルカルバゾール、更には米国特許第５，０６１，５６９号明細書に記載されている２個の縮合芳香族環を分子内に有するもの、例えば、４，４′−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル（ＮＰＤ）、特開平４−３０８６８８号公報に記載されているトリフェニルアミンユニットが３つスターバースト型に連結された４，４′，４″−トリス〔Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニルアミノ〕トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）等が挙げられる。

更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることも出来る。又、ｐ型−Ｓｉ、ｐ型−ＳｉＣ等の無機化合物も正孔注入材料、正孔輸送材料として使用することが出来る。

又、特開平１１−２５１０６７号公報、Ｊ．Ｈｕａｎｇ ｅｔ．ａｌ．著文献（Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ ８０（２００２），ｐ．１３９）に記載されているような所謂ｐ型正孔輸送材料を用いることも出来る。本発明においては、より高効率の発光素子が得られることから、これらの材料を用いることが好ましい。

正孔輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ程度、好ましくは５〜２００ｎｍである。この正孔輸送層は上記材料の１種又は２種以上からなる一層構造であってもよい。又、不純物をドープしたｐ性の高い正孔輸送層を用いることも出来る。その例としては、特開平４−２９７０７６号、特開２０００−１９６１４０号、特開２００１−１０２１７５号、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）等に記載されたものが挙げられる。この様なｐ性の高い正孔輸送層を用いることが、より低消費電力の有機ＥＬ素子を作製することが出来るため好ましい。

本発明に係わる発光層に使用する材料は特に限定はなく、例えば、株式会社 東レリサーチセンター フラットパネルディスプレイの最新動向 ＥＬディスプレイの現状と最新技術動向 ２２８〜３３２頁に記載されている如き各種材料が挙げられる。

乾燥することで形成された発光層は、電極又は電子注入層、正孔輸送層から注入されてくる電子及び正孔が再結合して発光する層であり、発光する部分は発光層の層内であっても発光層と隣接層との界面であってもよい。

電子注入層とは、電子を輸送する機能を有する材料からなり広い意味で電子輸送層に含まれる。電子注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３〜１６６頁）に詳細に記載されている。電子注入層（陰極バッファー層）は、特開平６−３２５８７１号公報、同９−１７５７４号公報、同１０−７４５８６号公報等にもその詳細が記載されており、具体的にはストロンチウムやアルミニウム等に代表される金属バッファー層、フッ化リチウムに代表されるアルカリ金属化合物バッファー層、フッ化マグネシウムに代表されるアルカリ土類金属化合物バッファー層、酸化アルミニウムに代表される酸化物バッファー層等が挙げられる。上記バッファー層（注入層）はごく薄い膜であることが望ましく、素材にもよるがその膜厚は０．１ｎｍ〜５μｍの範囲が好ましい。

他に発光層側に隣接する電子輸送層に用いられる電子輸送材料（正孔阻止材料を兼ねる）としては、陰極より注入された電子を発光層に伝達する機能を有していればよく、その材料としては従来公知の化合物の中から任意のものを選択して用いることが出来、例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン及びアントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体等が挙げられる。更に、上記オキサジアゾール誘導体において、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送材料として用いることが出来る。更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることも出来る。

又、８−キノリノール誘導体の金属錯体、例えば、トリス（８−キノリノール）アルミニウム（Ａｌｑ）、トリス（５，７−ジクロロ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５，７−ジブロモ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（２−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、ビス（８−キノリノール）亜鉛（Ｚｎｑ）等、及びこれらの金属錯体の中心金属がＩｎ、Ｍｇ、Ｃｕ、Ｃａ、Ｓｎ、Ｇａ又はＰｂに置き替わった金属錯体も、電子輸送材料として用いることが出来る。その他、メタルフリーもしくはメタルフタロシアニン、又はそれらの末端がアルキル基やスルホン酸基等で置換されているものも、電子輸送材料として好ましく用いることが出来る。又、ジスチリルピラジン誘導体も、電子輸送材料として用いることが出来るし、正孔注入層、正孔輸送層と同様に、ｎ型−Ｓｉ、ｎ型−ＳｉＣ等の無機半導体も電子輸送材料として用いることが出来る。電子輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ程度、好ましくは５〜２００ｎｍである。電子輸送層は上記材料の１種又は２種以上からなる一層構造であってもよい。

又、不純物をドープしたｎ性の高い電子輸送層を用いることも出来る。その例としては、特開平４−２９７０７６号公報、特開平１０−２７０１７２号公報、特開２０００−１９６１４０号公報、特開２００１−１０２１７５号公報、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）等に記載されたものが挙げられる。この様なｎ性の高い電子輸送層を用いることがより低消費電力の素子を作製することが出来るため好ましい。電子輸送層は上記電子輸送材料を、例えば、湿式塗布、真空蒸着法等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することも出来る。

本発明に係わる発光層には、発光層の発光効率を高くするために公知のホスト化合物と、公知のリン光性化合物（リン光発光性化合物とも言う）を含有することが好ましい。ホスト化合物とは、発光層に含有される化合物の内で、その層中での質量比が２０％以上であり、且つ室温（２５℃）においてリン光発光のリン光量子収率が、０．１未満の化合物と定義される。好ましくはリン光量子収率が０．０１未満である。ホスト化合物を複数種併用して用いてもよい。ホスト化合物を複数種用いることで、電荷の移動を調整することが可能であり、有機ＥＬ素子を高効率化することが出来る。又、リン光性化合物を複数種用いることで、異なる発光を混ぜることが可能となり、これにより任意の発光色を得ることが出来る。リン光性化合物の種類、ドープ量を調整することで白色発光が可能であり、照明、バックライトへの応用も出来る。

これらのホスト化合物としては、正孔輸送能、電子輸送能を有しつつ、且つ発光の長波長化を防ぎ、尚且つ高Ｔｇ（ガラス転移温度）である化合物が好ましい。公知のホスト化合物としては、例えば、特開２００１−２５７０７６号公報、同２００２−３０８８５５号公報、同２００１−３１３１７９号公報、同２００２−３１９４９１号公報、同２００１−３５７９７７号公報、同２００２−３３４７８６号公報、同２００２−８８６０号公報、同２００２−３３４７８７号公報、同２００２−１５８７１号公報、同２００２−３３４７８８号公報、同２００２−４３０５６号公報、同２００２−３３４７８９号公報、同２００２−７５６４５号公報、同２００２−３３８５７９号公報、同２００２−１０５４４５号公報、同２００２−３４３５６８号公報、同２００２−１４１１７３号公報、同２００２−３５２９５７号公報、同２００２−２０３６８３号公報、同２００２−３６３２２７号公報、同２００２−２３１４５３号公報、同２００３−３１６５号公報、同２００２−２３４８８８号公報、同２００３−２７０４８号公報、同２００２−２５５９３４号公報、同２００２−２６０８６１号公報、同２００２−２８０１８３号公報、同２００２−２９９０６０号公報、同２００２−３０２５１６号公報、同２００２−３０５０８３号公報、同２００２−３０５０８４号公報、同２００２−３０８８３７号公報等に記載の化合物が挙げられる。

複数の発光層を有する場合、これら各層のホスト化合物の５０質量％以上が同一の化合物であることが、有機層全体に渡って均質な膜性状を得やすいことから好ましく、更にはホスト化合物のリン光発光エネルギーが２．９ｅＶ以上であることが、ドーパントからのエネルギー移動を効率的に抑制し、高輝度を得る上で有利となることからより好ましい。リン光発光エネルギーとは、ホスト化合物を基材上に１００ｎｍの蒸着膜のフォトルミネッセンスを測定し、そのリン光発光の０−０バンドのピークエネルギーを言う。

ホスト化合物は、有機ＥＬ素子の経時での劣化（輝度低下、膜性状の劣化）、光源としての市場ニーズ等を考慮し、リン光発光エネルギーが２．９ｅＶ以上且つＴｇが９０℃以上のものであることが好ましい。すなわち、輝度と耐久性の両方を満足するためには、リン光発光エネルギーが２．９ｅＶ以上且つＴｇが９０℃以上のものであることが好ましい。Ｔｇは、更に好ましくは１００℃以上である。

リン光性化合物（リン光発光性化合物）とは、励起三重項からの発光が観測される化合物であり、室温（２５℃）にてリン光発光する化合物であり、リン光量子収率が、２５℃において０．０１以上の化合物である。先に説明したホスト化合物と合わせ使用することで、より発光効率の高い有機ＥＬ素子とすることが出来る。

本発明に係るリン光性化合物は、リン光量子収率は好ましくは０．１以上である。上記リン光量子収率は、第４版実験化学講座７の分光IIの３９８頁（１９９２年版、丸善）に記載の方法により測定出来る。溶液中でのリン光量子収率は種々の溶媒を用いて測定出来るが、本発明に用いられるリン光性化合物は、任意の溶媒の何れかにおいて上記リン光量子収率が達成されればよい。

リン光性化合物の発光は原理としては２種挙げられ、１つはキャリアが輸送されるホスト化合物上でキャリアの再結合が起こってホスト化合物の励起状態が生成し、このエネルギーをリン光性化合物に移動させることでリン光性化合物からの発光を得るというエネルギー移動型、もう一つはリン光性化合物がキャリアトラップとなり、リン光性化合物上でキャリアの再結合が起こりリン光性化合物からの発光が得られるというキャリアトラップ型であるが、何れの場合においても、リン光性化合物の励起状態のエネルギーはホスト化合物の励起状態のエネルギーよりも低いことが条件である。

リン光性化合物は、有機ＥＬ素子の発光層に使用される公知のものの中から適宜選択して用いることが出来る。リン光性化合物としては、好ましくは元素の周期表で８族−１０族の金属を含有する錯体系化合物であり、更に好ましくはイリジウム化合物、オスミウム化合物、又は白金化合物（白金錯体系化合物）、希土類錯体であり、中でも最も好ましいのはイリジウム化合物である。

本発明においては、リン光性化合物のリン光発光極大波長としては特に制限されるものではなく、原理的には中心金属、配位子、配位子の置換基等を選択することで得られる発光波長を変化させることが出来る。

本発明に係わる有機ＥＬ素子や、化合物の発光する色は、「新編色彩科学ハンドブック」（日本色彩学会編、東京大学出版会、１９８５）の１０８頁の図４．１６において、分光放射輝度計ＣＳ−１０００（コニカミノルタセンシング社製）で測定した結果をＣＩＥ色度座標に当て嵌めた時の色で決定される。又、白色素子とは、２℃視野角正面輝度を上記方法により測定した際に、１０００ｃｄ／ｍ²でのＣＩＥ１９３１表色系における色度がＸ＝０．３３±０．０７、Ｙ＝０．３３±０．０７の領域内にあることを言う。

本発明に係わる有機ＥＬ素子の発光の室温における外部取り出し効率は１％以上であることが好ましく、より好ましくは５％以上である。ここに、外部取り出し量子効率（％）＝有機ＥＬ素子外部に発光した光子数／有機ＥＬ素子に流した電子数×１００である。

又、カラーフィルター等の色相改良フィルター等を併用しても、有機ＥＬ素子からの発光色を蛍光体を用いて多色へ変換する色変換フィルターを併用してもよい。色変換フィルターを用いる場合においては、有機ＥＬ素子の発光のλｍａｘは４８０ｎｍ以下が好ましい。

本発明に係わる有機ＥＬ素子は、発光層で発生した光を効率よく取り出すために以下に示す方法を併用することが好ましい。有機ＥＬ素子は、空気よりも屈折率の高い（屈折率が１．７〜２．１程度）層の内部で発光し、発光層で発生した光の内１５％から２０％程度の光しか取り出せないことが一般的に言われている。これは、臨界角以上の角度θで界面（透明基材と空気との界面）に入射する光は、全反射を起こし素子外部に取り出すことが出来ないことや、透明電極ないし発光層と透明基材との間で光が全反射を起こし、光が透明電極ないし発光層を導波し、結果として、光が素子側面方向に逃げるためである。

この光の取り出しの効率を向上させる手法としては、例えば、透明基材表面に凹凸を形成し、透明基材と空気界面での全反射を防ぐ方法（米国特許第４，７７４，４３５）。基材に集光性を持たせることにより効率を向上させる方法（特開昭６３−３１４７９５号公報）。素子の側面等に反射面を形成する方法（特開平１−２２０３９４号公報）。基材と発光体の間に中間の屈折率を持つ平坦層を導入し、反射防止膜を形成する方法（特開昭６２−１７２６９１号公報）。基材と発光体の間に基材よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法（特開２００１−２０２８２７号公報）。基材、透明電極や発光層の何れかの層間（含む、基材と外界間）に回折格子を形成する方法（特開平１１−２８３７５１号公報）等がある。

本発明においては、これらの方法を有機ＥＬ素子と組み合わせて用いることが出来るが、基材と発光体の間に基材よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法、或いは基材、透明電極や発光層の何れかの層間（含む、基材と外界間）に回折格子を形成する方法を好適に用いることが出来、これらの手段を組み合わせることにより、更に高輝度或いは耐久性に優れた素子を得ることが可能である。

透明電極と透明基材の間に低屈折率の媒質を光の波長よりも長い厚みで形成すると、透明電極から出てきた光は、媒質の屈折率が低いほど、外部への取り出し効率が高くなる。低屈折率層としては、例えば、エアロゲル、多孔質シリカ、フッ化マグネシウム、フッ素系ポリマー等が挙げられる。透明基材の屈折率は一般に１．５〜１．７程度であるので、低屈折率層は、屈折率がおよそ１．５以下であることが好ましい。又、更に１．３５以下であることが好ましい。低屈折率媒質の厚みは、媒質中の波長の２倍以上となるのが望ましい。これは、低屈折率媒質の厚みが、光の波長程度になってエバネッセントで染み出した電磁波が基材内に入り込む膜厚になると、低屈折率層の効果が薄れるからである。全反射を起こす界面もしくは何れかの媒質中に回折格子を導入する方法は、光取り出し効率の向上効果が高いという特徴がある。この方法は、回折格子が１次の回折や、２次の回折といった所謂ブラッグ回折により、光の向きを屈折とは異なる特定の向きに変えることが出来る性質を利用して、発光層から発生した光の内、層間での全反射等により外に出ることが出来ない光を、何れかの層間もしくは、媒質中（透明基材内や透明電極内）に回折格子を導入することで光を回折させ、光を外に取り出そうとするものである。導入する回折格子は、二次元的な周期屈折率を持っていることが望ましい。これは、発光層で発光する光はあらゆる方向にランダムに発生するので、ある方向にのみ周期的な屈折率分布を持っている一般的な１次元回折格子では、特定の方向に進む光しか回折されず、光の取り出し効率がさほど上がらない。しかしながら、屈折率分布を二次元的な分布にすることにより、あらゆる方向に進む光が回折され、光の取り出し効率が上がる。

回折格子を導入する位置としては前述の通り、何れかの層間もしくは、媒質中（透明基材内や透明電極内）でもよいが、光が発生する場所である有機発光層の近傍が望ましい。この時、回折格子の周期は、媒質中の光の波長の約１／２〜３倍程度が好ましい。回折格子の配列は、正方形のラチス状、三角形のラチス状、ハニカムラチス状等、２次元的に配列が繰り返されることが好ましい。

更に、本発明に係わる有機ＥＬ素子は、発光層で発生した光を効率よく取り出すために、基材の光取り出し側に、例えばマイクロレンズアレイ上の構造を設けるように加工したり、或いは、所謂集光シートと組み合わせることにより、特定方向、例えば素子発光面に対し正面方向に集光することにより、特定方向上の輝度を高めることが出来る。マイクロレンズアレイの例としては、基材の光取り出し側に一辺が３０μｍでその頂角が９０度となるような四角錐を２次元に配列する。一辺は１０μｍ〜１００μｍが好ましい。これより小さくなると回折の効果が発生して色付く、大き過ぎると厚みが厚くなり好ましくない。

集光シートとしては、例えば液晶表示装置のＬＥＤバックライトで実用化されているものを用いることが可能である。この様なシートとして例えば、住友スリーエム社製輝度上昇フィルム（ＢＥＦ）等を用いることが出来る。プリズムシートの形状としては、例えば基材に頂角９０度、ピッチ５０μｍの△状のストライプが形成されたものであってもよいし、頂角が丸みを帯びた形状、ピッチをランダムに変化させた形状、その他の形状であってもよい。又、発光素子からの光放射角を制御するために光拡散板・フィルムを、集光シートと併用してもよい。例えば、（株）きもと製拡散フィルム（ライトアップ）等を用いることが可能である。

第２電極としては、仕事関数の小さい（４ｅＶ以下）金属（電子注入性金属と称する）、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが用いられる。この様な電極物質の具体例としては、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ₂Ｏ₃）混合物、インジウム、リチウム／アルミニウム混合物、希土類金属等が挙げられる。これらの中で、電子注入性及び酸化等に対する耐久性の点から、電子注入性金属とこれより仕事関数の値が大きく安定な金属である第二金属との混合物、例えば、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ₂Ｏ₃）混合物、リチウム／アルミニウム混合物、アルミニウム等が好適である。陰極はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により薄膜を形成させることにより、作製することが出来る。又、陰極としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましく、膜厚は通常１０ｎｍ〜５μｍ、好ましくは５０〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。尚、発光した光を透過させるため、有機ＥＬ素子の第１電極（陽極）又は第２電極（陰極）の何れか一方が、透明又は半透明であれば発光輝度が向上し好都合である。

又、第２電極に上記金属を１〜２０ｎｍの膜厚で作製した後に、第１電極の説明で挙げた導電性透明材料をその上に作製することで、透明又は半透明の第２電極（陰極）を作製することが出来、これを応用することで第１電極（陽極）と第２電極（陰極）の両方が透過性を有する素子を作製することが出来る。

本発明に係わる封止層は、ＳｉＯｘを蒸着で設けてもよいし、又、可撓性封止部材としてはポリエチレンテレフタレート、ナイロンなどの可撓性樹脂フィルムからなる基材へ蒸着法やコーティング法でバリア層を形成した材料又はバリア層として金属箔を用いた可撓性封止部材を用いることが可能である。バリア層としては例えばＩｎ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ａｕ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｎｉ等の金属、ＭｇＯ、ＳｉＯ、ＳｉＯ₂、Ａｌ₂Ｏ₃、ＧｅＯ、ＮｉＯ、ＣａＯ、ＢａＯ、Ｆｅ₂Ｏ₃、Ｙ₂Ｏ₃、ＴｉＯ₂等の金属酸化物を蒸着した材料が挙げられる。又、金属箔の材料としては、例えばアルミニウム、銅、ニッケルなどの金属材料や、ステンレス、アルミニウム合金などの合金材料を用いることが出来るが、加工性やコストの面でアルミニウムが好ましい。膜厚は、１〜１００μｍ程度、好ましくは１０μｍ〜５０μｍ程度が望ましい。又、製造時の取り扱いを容易にするために、ポリエチレンテレフタレート、ナイロンなどのフィルムを予めラミネートしておいてもよい。可撓性封止部材に樹脂フィルムを使用する場合、液状シール剤と接触する側に熱可塑性接着性樹脂層を有することが好ましい。

本発明に使用する可撓性封止部材の水蒸気透過度は、０．０１ｇ／ｍ²・ｄａｙ以下であることが好ましく、且つ酸素透過度は、０．０１ｍｌ／ｍ²・ｄａｙ・ａｔｍ以下であることが好ましい。水分透過度はＪＩＳ Ｋ７１２９Ｂ法（１９９２年）に準拠した方法で主としてＭＯＣＯＮ法により測定した値であり、酸素透過度はＪＩＳ Ｋ７１２６Ｂ法（１９８７年）に準拠した方法で主としてＭＯＣＯＮ法により測定した値である。可撓性封止部材のヤング率は、可撓性封止部材と第１圧着部材、第２圧着部材との密着性やシール剤の塗れ広がり防止等を考慮し、１×１０^-3ＧＰａ〜８０ＧＰａであり、厚みが１０μｍ〜５００μｍであることが好ましい。

以下、図３に示す製造装置を使用し図６に示すフロー図に従って有機ＥＬ素子を製造する実施例を挙げて本発明の具体的な効果を示すが、本発明の態様はこれに限定されるものではない。

実施例１
〈帯状可撓性支持体の準備〉
帯状可撓性支持体として厚さ１００μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（帝人・デュポン社製フィルム、以下、ＰＥＴと略記する）を準備した。

（透明性ガスバリア層の形成）
準備したＰＥＴ上に、大気圧プラズマ放電処理法で、厚さ約９０ｎｍの透明ガスバリア層を形成した。ＪＩＳｋ−７１２９Ｂに準拠した方法により水蒸気透過率を測定した結果、１０^-3ｇ／ｍ²／ｄａｙ以下であった。ＪＩＳｋ−７１２６Ｂに準拠した方法により酸素透過率を測定した結果、１０^-3ｇ／ｍ²／ｄａｙ以下であった。

（第１電極の形成）
形成したバリア層の上に厚さ（Ｘ）１２０ｎｍのＩＴＯ（インジウムチンオキシド）を蒸着法によりパターニングを行い、図４に示す様に複数の第１電極を形成した。

（第１機能膜の形成）
供給部から繰り出された第１電極が形成された帯状可撓性支持体を洗浄表面改質処理、帯電除去処理した後、第１機能膜形成用塗布液として正孔輸送層形成用塗布液を使用し、湿式塗布装置としてインクジェット方式により、乾燥後の厚さ（Ｚ）を表１に示す様に変化し第１電極非形成領域に塗布し、乾燥することで第１機能膜を形成し第１機能膜形成済み帯状可撓性支持体としＮｏ．１〜８とした。比較とし第１機能膜を形成しない帯状可撓性支持体を作製し９とした。次の工程で、第１電極の上に形成する正孔輸送層の乾燥後の厚さ（Ｙ）は５０ｎｍを前提とした。

（正孔輸送層の形成）
準備した第１機能膜が形成された各帯状可撓性支持体Ｎｏ．１〜８及び比較として作製した帯状可撓性支持体Ｎｏ．９の上へのゴミの付着や絶縁破壊を防止するため、微弱Ｘ線による除電器を使用し帯電除去処理を実施した。この後、第２機能膜形成部で準備した正孔輸送層用塗布液を湿式塗布装置（インクジェット方式）により、第１電極の上（但し、外部取り出し電極形成用の端部を除き）と、第１機能膜の上に乾燥後の厚さ（Ｙ）が５０ｎｍになるように、不活性ガス雰囲気のボックス内で塗布し、乾燥し正孔輸送層を形成し、正孔輸送層形成済み帯状可撓性支持体Ｎｏ．１−１〜１−９とした。正孔輸送層用塗布液として、ポリエチレンジオキシチオフェン・ポリスチレンスルホネート（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ、Ｂａｙｅｒ社製 Ｂｙｔｒｏｎ Ｐ ＡＩ ４０８３）を純水で６５％、メタノールで５％に希釈したものを使用した。乾燥は真空乾燥炉を用い、１３３Ｐａ、１００℃の条件下に６０分間行った。帯状可撓性支持体の搬送速度は０．５ｍ／ｍｉｎで実施した。

（有機ＥＬ素子の作製）
準備した正孔輸送層形成済み帯状可撓性支持体Ｎｏ．１−１〜１−９の正孔輸送層上に発光層、電子輸送層、電子注入層、第２電極を順次以下に示す条件で形成した後、接着剤を介して可撓性封止部材を貼合し密着封止した有機ＥＬ素子を作製し、この後、打ち抜き断裁部にて打ち抜き個別の有機ＥＬ素子を作製し試料Ｎｏ．１０１〜１０９とした。

（発光層の形成）
形成した正孔輸送層上に５×１０^-4Ｐａの真空下にてＣＢＰ：Ｉｒ（ｐｐｙ）₃を厚さ５０ｎｍで蒸着し発光層を形成した。尚、蒸着時の基板温度は室温であった。

（電子輸送層の形成）
形成した発光層上に５×１０^-4Ｐａの真空下にてＢＣＰを厚さ３０ｎｍで蒸着し電子輸送層を形成した。尚、蒸着時の基板温度は室温であった。

（電子注入層の形成）
形成した電子輸送層上に５×１０^-4Ｐａの真空下にてＬｉＦを厚さ０．５ｎｍで蒸着し電子注入層を形成した。尚、蒸着時の基板温度は室温であった。

（第２電極の形成）
形成した電子注入層上に５×１０^-4Ｐａの真空下にてＡｌを第１電極と直交する様に厚さ１００ｎｍで蒸着し第２電極を形成した。尚、蒸着時の基板温度は室温であった。

（可撓性封止部材による封止）
この後、封止層形成部にて第１電極と第２電極の外部取り出し電極形成用の端部を除き接着剤を厚さ５０μｍで塗布し、ＰＥＴ１２０μｍ／ＳｉＯ３０ｎｍ／ＳｉＮ１００ｎｍの構成を有する可撓性封止部材を貼合し密着封止した。

（評価）
作製した各試料Ｎｏ．１０１〜１１７に付き、発光ムラを以下に示す試験方法により試験し、以下に示す評価ランクに従って評価した結果を表２に示す。

発光ムラの試験方法
ＫＥＩＴＨＬＥＹ製ソースメジャーユニット２４００型を用いて、直流電圧を有機ＥＬ素子に印加し発光させた。２００ｃｄ／ｍ²で発光させた発光素子について、５０倍の顕微鏡で発光ムラを観察した。

発光ムラの評価ランク
◎：９割以上が均一に発光している
○：８割以上、９割以下が均一に発光している
△：７割以上、８割以下が均一に発光している
×：６割以上、７割以下が均一に発光している
××：６割未満しか均一に発光していない

本発明の有効性が確認された。

実施例２
〈帯状可撓性支持体の準備〉
実施例１と同じＰＥＴを準備した。

（透明性ガスバリア層の形成）
準備したＰＥＴ上に、実施例１と同じ条件で、同じ性能を有する厚さ約９０ｎｍの透明ガスバリア層を形成した。

（第１電極の形成）
形成したバリア層の上に、実施例１と同じ条件で厚さ（Ｘ）１２０ｎｍのＩＴＯ（インジウムチンオキシド）を蒸着法によりパターニングを行い、図４に示す様に複数の第１電極を形成した。

（第１機能膜の形成）
まず、第１電極が形成された帯状可撓性支持体の有機汚染物除去と濡れ性向上のため、低圧水銀ランプ波長１８４．９ｎｍ、照射強度１５ｍＷ／ｃｍ²、照射距離１０ｍｍにて表面改質処理を実施した。第１電極が形成された基板上へのゴミの付着や絶縁破壊を防止するため、微弱Ｘ線による除電器を使用し帯電除去処理を実施した。

この後、第１機能膜形成用塗布液として正孔輸送層形成用塗布液と同じであるポリエチレンジオキシチオフェン・ポリスチレンスルホネート（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ、Ｂａｙｅｒ社製 Ｂｙｔｒｏｎ Ｐ ＡＩ ４０８３）を純水で６５％、メタノールで５％に希釈したものを使用し、湿式塗布装置としてインクジェット方式により、乾燥後の厚さ（Ｚ）が８０ｎｍになるように第１電極非形成領域に塗布し、乾燥することで第１機能膜を形成し第１機能膜形成済み帯状可撓性支持体とした。尚、第１機能膜の塗布は不活性ガス雰囲気のボックス内に行った。乾燥は真空乾燥炉を用い、１３３Ｐａ、１００℃の条件下に６０分間行った。帯状可撓性支持体の搬送速度は０．５ｍ／ｍｉｎで実施した。第１電極の上に形成する正孔輸送層の乾燥後の厚さ（Ｙ）は５０ｎｍを前提とした。

（正孔輸送層の形成）
まず、第１機能膜が形成された帯状可撓性支持体の上へのゴミの付着や絶縁破壊を防止するため、微弱Ｘ線による除電器を使用し帯電除去処理を実施した。この後、準備した第１機能膜形成済み帯状可撓性支持体を使用し、第２機能膜形成部で準備した正孔輸送層用塗布液を湿式塗布装置（インクジェット方式）により、第１電極の上（但し、外部取り出し電極形成用の端部を除き）と、第１機能膜の上に乾燥後の厚さ（Ｙ）が５０ｎｍになるように、不活性ガス雰囲気のボックス内で塗布し、乾燥し正孔輸送層を形成し、正孔輸送層形成済み帯状可撓性支持体とした。尚、正孔輸送層用塗布液として、ポリエチレンジオキシチオフェン・ポリスチレンスルホネート（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ、Ｂａｙｅｒ社製 Ｂｙｔｒｏｎ Ｐ ＡＩ ４０８３）を純水で６５％、メタノールで５％に希釈したものを使用した。正孔輸送層の塗布は不活性ガス雰囲気のボックス内に行った。乾燥は真空乾燥炉を用い、１３３Ｐａ、１００℃の条件下に６０分間行った。帯状可撓性支持体の搬送速度は０．５ｍ／ｍｉｎで実施した。

（発光層の形成）
まず、正孔輸送層が形成された帯状可撓性支持体の上へのゴミの付着や絶縁破壊を防止するため、微弱Ｘ線による除電器を使用し帯電除去処理を実施した。準備した正孔輸送層形成済み帯状可撓性支持体を使用し、発光層形成部で正孔輸送層の上に第１電極のパターンに合わせ、以下に示す発光層形成用塗布液を湿式塗布装置（インクジェット方式）で乾燥後の厚み（Ｕ）が３０ｎｍになるように発光層を形成した。発光層用塗布液は、ホスト材のポリビニルカルバゾール（ＰＶＫ）に対してドーパント材Ｉｒ（ｐｐｙ）₃が６質量％となるように混合したものを、溶媒である１．２．ジクロロエタンに固形分（ホスト材＋ドーパント材）濃度が１質量％となるように溶解させたものを発光層用塗布液とした。尚、発光層の塗布は不活性ガス雰囲気のボックス内に行った。乾燥は真空乾燥炉を用い、１３３Ｐａ、１００℃の条件下に６０分間行った。帯状可撓性支持体の搬送速度は０．５ｍ／ｍｉｎで実施した。

（第３機能膜の形成）
まず、発光層が形成された帯状可撓性支持体の上へのゴミの付着や絶縁破壊を防止するため、微弱Ｘ線による除電器を使用し帯電除去処理を実施した。第３機能膜形成用塗布液として、ポリビニルカルバゾール（ＰＶＫ）を溶媒である１．２．ジクロロエタンに固形分濃度が１質量％となるように溶解させたものを使用し、準備した発光層までが形成された帯状可撓性支持体を使用し、湿式塗布装置としてインクジェット方式により、乾燥後の厚さ（Ｗ）を表３に示す様に変化し、第１電極の外部取り出し電極形成用の端部を除き、発光層非形成領域に塗布し、乾燥することで第３機能膜を形成し第３機能膜形成済み帯状可撓性支持体としＮｏ．２−１〜２−６とした。比較として第３機能膜を形成しない発光層までが形成された帯状可撓性支持体を準備し２−７とした。

第３機能膜の塗布は不活性ガス雰囲気のボックス内に行った。乾燥は真空乾燥炉を用い、１３３Ｐａ、１００℃の条件下に６０分間行った。尚、帯状可撓性支持体の搬送速度は０．５ｍ／ｍｉｎで実施した。発光層の上に形成する電子輸送層の乾燥後の厚さ（Ｖ）は３０ｎｍを前提とした。

（電子輸送の形成）
まず、準備した各第３機能膜形成済み帯状可撓性支持体Ｎｏ．２−１〜２−７の上へのゴミの付着や絶縁破壊を防止するため、微弱Ｘ線による除電器を使用し帯電除去処理を実施した。電子輸送層用塗布液として、ＢＣＰを溶媒であるテトラリンに固形分濃度が１質量％となるように溶解させたものを使用し、準備した各第３機能膜形成済み帯状可撓性支持体Ｎｏ．２−１〜２−７の上に第１電極の外部取り出し電極用の端部を除き、第４機能膜形成部で湿式塗布装置（インクジェット方式）で電子輸送層形成用塗布液を乾燥後の膜厚（発光層の上）が３０ｎｍとなるように塗布した。電子輸送層形成用塗布液の塗布は不活性ガス雰囲気のボックス内に行った。乾燥は真空乾燥炉を用い、１３３Ｐａ、１００℃の条件下に６０分間行った。尚、帯状可撓性支持体の搬送速度は０．５ｍ／ｍｉｎで実施した。

（有機ＥＬ素子の作製）
準備した電子輸送層形成済み帯状可撓性支持体Ｎｏ．２−１〜２−７の電子輸送層の上に、電子注入層、第２電極を実施例１と同じ条件で形成した後、実施例１と同じ条件で接着剤を介して可撓性封止部材を貼合し密着封止した有機ＥＬ素子を作製し、この後、打ち抜き断裁部にて打ち抜き個別の有機ＥＬ素子を作製し試料Ｎｏ．２０１〜２０７とした。

（評価）
作製した各試料Ｎｏ．２０１〜２０７に付き、発光ムラを実施例１と同じ試験方法により試験し、実施例１と同じ評価ランクに従って評価した結果を表４に示す。

実施例３
実施例１と同様の方法で有機発光ダイオードを作製し評価した結果、有機ＥＬ素子と同様な結果が得られ本発明の有効性が確認された。

実施例４
実施例１と同様の方法で有機薄膜トランジスタを作製し評価した結果、有機ＥＬ素子と同様な結果が得られ本発明の有効性が確認された。

実施例５
実施例１と同様の方法で有機太陽電池を作製し評価した結果、有機ＥＬ素子と同様な結果が得られ本発明の有効性が確認された。

有機ＥＬ素子の層構成の一例を示す模式図である。 図１のＧで示される部分の拡大模式図である。 本発明の製造方法により図１に示される有機ＥＬ素子を製造する製造装置の模式図である。 図３のＰで示される部分の拡大概略平面図である。 図３のＱで示される部分の拡大概略平面図である。 図３に示す製造装置で図１に示される有機ＥＬ素子を製造する概略フロー図である。 積層体の模式図である。

符号の説明

１ 有機ＥＬ素子
１０１ 基材
１０２ 第１電極
１０３ 第１機能膜
１０４ 第２機能膜（正孔輸送層）
１０５ 有機化合物層（発光層）
１０６ 第３機能膜
１０７ 第４機能膜（電子輸送層）
１０８ 第２電極
１０９ 接着剤層
１１０ 封止層
２ 製造装置
３ 供給部
４ 第１機能膜形成部
４０２ｂ〜４０２ｄ、４０２、５０２、６０２、７０２、８０２ 湿式塗布装置
５ 第２機能膜形成部
６ 発光層形成部
７ 第３機能膜形成部
８ 第４機能膜形成部
９ 第２電極形成部
１０ 封止層形成部
１１ 打ち抜き断裁部
Ｕ、Ｖ、Ｗ、Ｘ、Ｙ、Ｚ 厚さ

Claims (21)

1. 少なくとも１つの凸状の構造物と、前記構造物の形成されていない領域に形成された第１機能膜と、前記構造物の上を含め前記第１機能膜の上に形成された第２機能膜とをこの順番で有する構成体を少なくとも１つ基材の上に有する積層体の製造方法において、
   前記構造物の非形成領域に形成する第１機能膜の乾燥後の厚さをＺ、前記構造物の厚さをＸ、前記構造物の上に形成される第２機能膜の乾燥後の厚さをＹとした時、
   前記構造物の厚さＸと、第２機能膜の乾燥後の厚さＹとが、Ｘ≧Ｙの関係を有し、且つ、第１機能膜の乾燥後の厚さＺを、Ｘ−Ｙ≦Ｚ＜Ｘの関係を有するようにし形成した後、
   少なくとも前記構造物の上に乾燥後の厚さがＹになるように第２機能膜を前記第１機能膜の上を含め形成することを特徴とする積層体の製造方法。
2. 前記第１機能膜が第２機能膜と同じ材料により形成されていることを特徴とする請求項１に記載の積層体の製造方法。
3. 前記第１機能膜が第２機能膜と異なる材料により形成されていることを特徴とする請求項１に記載の積層体の製造方法。
4. 前記第１機能膜が塗布法で形成され、該塗布法がインクジェット法、印刷法の何れかの方式であることを特徴とする請求項１〜３の何れか１項に記載の積層体の製造方法。
5. 前記第２機能膜が塗布法で形成され、該塗布法がインクジェット法、印刷法の何れかの方式であることを特徴とする請求項１〜４の何れか１項に記載の積層体の製造方法。
6. 前記構造物が蒸着法、スパッタ法、ＣＶＤ法、塗布法の何れかの方式にて形成され、該塗布法はインクジェット法、印刷法の何れかの方式であることを特徴とする請求項１〜５の何れか１項に記載の積層体の製造方法。
7. 少なくとも１つの凸状の構造物と、前記構造物の形成されていない領域に形成された第１機能膜と、前記構造物の上を含め前記第１機能膜の上に形成された第２機能膜とをこの順番で有する構成体を少なくとも１つ基材の上に有する積層体において、
   前記構造物の非形成領域に形成する第１機能膜の乾燥後の厚さをＺ、前記構造物の厚さをＸ、前記構造物の上に形成される第２機能膜の乾燥後の厚さをＹとした時、
   前記構造物の厚さをＸ、第２機能膜の乾燥後の厚さをＹ、第１機能膜の乾燥後の厚さをＺとしたとき、Ｘ、Ｙ、Ｚが下記１）かつ２）の関係を有することを特徴とする積層体。
   １）Ｘ≧Ｙ
   ２）Ｘ−Ｙ≦Ｚ＜Ｘ
8. 基板の上に形成された、少なくとも１つの第１電極と、前記第１電極の形成されていない領域に形成された第１有機化合物層と、前記第１電極の上及び前記第１有機化合物層の上に形成された第２有機化合物層と、発光層と、第２電極と、封止層とを順次形成し製造する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、
   前記第１電極の非形成領域に形成する第１機能膜の乾燥後の厚さをＺ、前記第１電極の厚さをＸ、前記第１電極の上に形成される前記第２有機化合物層の乾燥後の厚さをＹとした時、第１電極の厚さＸと、前記第２有機化合物層の乾燥後の厚さＹとが、Ｘ≧Ｙの関係を有し、且つ、第１機能膜の乾燥後の厚さＺがＸ−Ｙ≦Ｚ＜Ｘの関係を有するようにし形成した後、
   前記第２有機化合物層を前記第１電極の上に乾燥後の厚さがＹとなるように前記第１有機化合物層の上を含め形成した後、
   前記第２有機化合物層の上に、発光層と、第２電極と、封止層とを順次形成することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
9. 前記第１有機化合物層が第２有機化合物層と同じ材料により形成されることを特徴とする請求項８に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
10. 前記第１有機化合物層が第２有機化合物層と異なる材料により形成されることを特徴とする請求項８に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
11. 前記第１有機化合物層が塗布法で形成され、該塗布法がインクジェット法、印刷法の何れかの方式であることを特徴とする請求項８〜１０の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
12. 前記第２有機化合物層が塗布法で形成され、該塗布法がダイコート法、インクジェット法、印刷法の何れかの方式であることを特徴とする請求項８〜１１の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
13. 前記第２有機化合物層を形成した後、該第２有機化合物層の上に形成する第１電極に合わせパターニングされた発光層の厚さをＵ、該発光層の非形成領域に形成する第３有機化合物層の乾燥後の膜の厚さをＷ、該発光層の上に形成される第４有機化合物層の乾燥後の膜の厚さをＶとした時、
    該第１電極の厚さＸと、第１有機化合物層の乾燥後の厚さＺとの差（Ｘ−Ｚ）と、該第２有機化合物層の上に第１電極に合わせて形成された厚さＵの該発光層と、該発光層の上に形成される該第４有機化合物層の乾燥後の厚さＶとの関係が（Ｘ−Ｚ）＋Ｕ≧Ｖであり、
    且つ、該発光層の非形成領域に該第３有機化合物層の乾燥後の厚さＷを、Ｘ−Ｚ＋Ｕ−Ｖ≦Ｗ＜Ｘ−Ｚ＋Ｕの関係を有するようにして形成した後、
    該第４有機化合物層を前記発光層の上に乾燥後の厚さがＶとなるように形成した後、
    前記第４有機化合物層の上に第１電極と直交するようにパターニングされた第２電極と封止層とを順次形成することを特徴とする請求項８〜１２の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
14. 前記第３有機化合物層が第４有機化合物層と同じ材料で形成されることを特徴とする請求項１３に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
15. 前記第３有機化合物層が第４有機化合物層と異なる材料で形成されることを特徴とする請求項１３に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
16. 前記第３有機化合物層が塗布法で形成され、該塗布法がインクジェット法、印刷法の何れかの方式であることを特徴とする請求項１３〜１５の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
17. 前記第４有機化合物層が塗布法で形成され、該塗布法がダイコート法、インクジェット法、印刷法の何れかの方式であることを特徴とする請求項１３〜１６の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
18. 前記基板が帯状可撓性基板であり、該帯状可撓性基板を巻き芯に巻き取りロール状としたロール状帯状可撓性基板を供給工程から該帯状可撓性基板として送り出し、第１電極と、第１有機化合物層と、第２有機化合物層と、発光層と、第２電極と、封止部との何れかが形成された後、巻き芯に巻き取りロール状とし回収することを特徴とする請求項８〜１７の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
19. 前記発光層を形成する材料の発光機構がリン光に基づくものであることを特徴とする請求項８〜１８の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
20. 請求項８〜１９の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法により製造された有機エレクトロルミネッセンス素子を使用したことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
21. 基板の上に形成された、少なくとも１つの第１電極と、前記第１電極の形成されていない領域に形成された第１有機化合物層と、前記第１電極の上及び前記第１有機化合物層の上に形成された第２有機化合物層と、発光層と、第２電極と、封止層とを順次形成し製造された有機エレクトロルミネッセンス素子において、
    前記第１電極の非形成領域に形成する第１機能膜の乾燥後の厚さをＺ、前記第１電極の厚さをＸ、前記第１電極の上に形成される前記第２有機化合物層の乾燥後の厚さをＹとした時、Ｘ、Ｙ、Ｚが下記１）かつ２）の関係を有し、
    前記第２有機化合物層の上に、発光層と、第２電極と、封止層とを順次形成されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
    １）Ｘ≧Ｙ
    ２）Ｘ−Ｙ≦Ｚ＜Ｘ

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