WO2011147557A1 - Elektrode für elektrolysezellen - Google Patents

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Frank Funck
Dirk Hoormann
Stefan Oelmann
Peter Woltering
Carsten Schmitt
Philipp Hofmann
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    • C25B9/70—Assemblies comprising two or more cells
    • C25B9/73—Assemblies comprising two or more cells of the filter-press type

Definitions

  • the invention relates to an electrode and a method for gas-generating electro-chemical processes, which in the installed state of a
  • Ion exchange membrane is arranged parallel opposite one another, consisting of a plurality of horizontal lamellar elements which consist of a flat c-section of a flat belly part and one or more flank parts, and between the flat belly part and the one or more other flank parts one or more arbitrarily shaped transition areas are arranged, wherein the
  • Lamella elements have a plurality of through openings.
  • Electrolysis apparatus can be used. These electrodes are known inter alia from DE 198 16 334 A1 of the applicant. Herein, an electrolyzer for producing halogen gases from aqueous alkali halide solutions will be described. Since the flow conditions in the production of gas in the electrolyte are adversely affected by the resulting product gas in the membrane electrode area, it is proposed in DE 198 16 334 A1 to incorporate the louvered single ribs of the electrode inclined to the horizontal. This causes a laterally directed flow in the cell, since the gas bubbles located under the individual lamella follow the constructive opening upwards.
  • DE 44 15 146 A1 proposes to provide holes or bores in the downwardly directed fin part and thus the
  • CONFIRMATION COPY still remains in the vicinity of the contact point and the obstructed there flow of the electrolyte.
  • Lamellar elements which in turn are structured and shaped in three dimensions and with a partial surface in direct contact with the membrane, wherein the
  • Slats elements have grooves and holes, and wherein the plurality of holes are arranged in grooves, and wherein the hole surfaces are wholly or partially in the grooves or protrude into this.
  • the disadvantage is that the groove arrangement, a surface is formed which has constructive elevations and depressions, which leads to a disadvantageous gas stagnation and thereby due to an uneven
  • the problem is solved by the use of the electrode of an electrolytic cell for gas-generating electro-chemical processes.
  • the electrode comprises a plurality of horizontal lamellar elements, which in the nature of a flat C-profile consist of a flat belly part and one or more flank parts, and between the flat belly part and the one or more
  • Flank parts are arranged one or more arbitrarily shaped transition regions, wherein the lamellar elements have a plurality of through openings and a flat surface without constructive elevations and depressions, and wherein the flat waist portion has a plurality of in-line through holes arranged diagonally to each other.
  • the present invention differs from a continuous one
  • Perforated plate as proposed, for example, in DE 69600860 T2, in DE 243256 A1, and DE 2630883 A1, in that the electrode is composed of a multiplicity of lamellar elements which are shaped in three dimensions by deliberate stretching by cold deformation. This bend will make the
  • the area of the abdominal part is optimally utilized to accommodate the largest possible number of openings and thus to further reduce gas stagnation.
  • the flank parts are provided with through openings.
  • ion exchange membrane arranged when the electrode is installed in an electrolytic cell. This arrangement serves the purpose of supplying the ion exchange membrane with electrolyte during operation of the electrolytic cell, as well as ensuring gas discharge.
  • the through openings are formed as punched holes.
  • these openings may have any geometric shape, with openings with a round cross section are preferred.
  • the lamellar elements at round through openings to a plate thickness which is smaller than the hole diameter or have the lamellar elements in non-round through openings to a plate thickness which is smaller than the hydraulic cross section.
  • Electrode is the one or more other flank parts in the installed state in an electrolytic cell at an angle of at least 10 degrees angle away from the membrane, the transition areas are advantageously formed as a rounded edge.
  • the distance between the individual horizontally arranged Lammellen shame in C-profile with each other 0 to 5 mm, preferably 0 to 2 mm and more preferably 0 mm.
  • the process is optimized, since about 6 to 10% of the membrane surface are recovered and are available for the actual electrolysis process.
  • the electrolysis process which is the subject of the present invention is characterized by the use of a planar electrode as described above.
  • Fig. 1 A plan view of a fin element according to the invention in
  • Fig. 1 shows a lamellar element 1 in the embodiment of a flat C-profile.
  • the folded back flanks 2 and 3 are kept very short in relation to the flat belly part 8, which is designed to be many times wider. Between the flanks 2 and 3 and the belly part 8 are the transition areas 4a and 4b.
  • the lamellar element 1 has in the flat abdominal region 8 arranged in rows holes 5, wherein these rows of holes are arranged parallel to each other and the
  • Openings are arranged from one row of holes to the next diagonally to each other.
  • the available area of the abdominal part 8 can be used most effectively for the electrolysis.
  • a significant advantage of this embodiment is that the belly part 8 is arranged in the installed state plane-parallel to the membrane 7, in which the electrochemical reaction can proceed.
  • the membrane 7 is supplied via the holes 5 with brine or brine.
  • the cell voltage of an electrolytic cell was determined using an electrode which was constructed from a C-profile-like configuration of the lamellar elements of the present invention.
  • the cell voltage of an electrolytic cell was determined using an electrode which was constructed from a C-profile-like configuration of the lamellar elements of the present invention.
  • Cell voltage of an electrolytic cell using an electrode which consists of a C-profile-like embodiment of the invention disclosed in DE 102005006555 A1 invention, which differs in that the holes provided are arranged in grooves and the surface of the lamellar elements thus constructive elevations and
  • the experiment used C-profiles had 11 x 62 holes, which in the case of inventive design were arranged in rows of holes which are arranged diagonally to each other.
  • the hole diameter was 1, 5 mm and the height of the C-profile was 23 mm.

Abstract

Elektrode einer Elektrolysezelle für gaserzeugende elektro-chemische Prozesse, umfassend eine Vielzahl horizontaler Lamellenelemente, welche in der Art eines flachen C-Profils aus einem flachen Bauchteil und einem oder weiteren Flankenteilen bestehen, und zwischen dem flachen Bauchteil und dem oder den weiteren Flankenteilen ein oder mehrere beliebig geformte Übergangsbereiche angeordnet sind, wobei die Lamellenelemente eine Vielzahl von durchgehenden Öffnungen aufweisen, wobei • die Lamellenelemente eine ebene Oberfläche ohne konstruktive Erhebungen und Vertiefungen aufweisen und • der flache Bauchteil eine Vielzahl von in Reihen angeordneter durchgehender Öffnungen aufweist, die diagonal zueinander angeordnet sind.

Description

Elektrode für Elektrolysezellen
[0001] Die Erfindung betrifft eine Elektrode und ein Verfahren für gaserzeugende elektro-chemische Prozesse, welche im eingebauten Zustand einer
lonenaustauschermembran parallel gegenüberliegend angeordnet ist, bestehend aus einer Vielzahl horizontaler Lamellenelemente, welche in der Art eines flachen C-Profils aus einem flachen Bauchteil und einem oder weiteren Flankenteilen bestehen, und zwischen dem flachen Bauchteil und dem oder den weiteren Flankenteilen ein oder mehrere beliebig geformte Übergangsbereiche angeordnet sind, wobei die
Lamellenelemente eine Vielzahl von durchgehenden Öffnungen aufweisen.
[0002] Das Verfahren für gaserzeugende elektro-chemische Prozesse ist im Stand der Technik bekannt, gleiches gilt für geeignete Elektroden, welche in
Elektrolyseapparaten eingesetzt werden. Diese Elektroden sind unter anderem bekannt aus DE 198 16 334 A1 der Anmelderin. Hierin wird ein Elektrolyseapparat zur Herstellung von Halogengasen aus wässrigen Alkalihalogenidlösungen beschrieben. Da die Strömungsverhältnisse bei der Gasproduktion im Elektrolyten durch das entstehende Produktgas nachteilig im Membran-Elektroden-Bereich beeinflusst werden, wird in DE 198 16 334 A1 vorgeschlagen, die jalousieartigen Einzelrippen der Elektrode gegen die Horizontale geneigt einzubauen. Damit wird eine seitlich gerichtete Strömung in der Zelle veranlasst, da die unter der Einzellamelle befindlichen Gasblasen der konstruktiven Öffnung nach oben folgen.
[0003] DE 198 16 334 A1 löst aber nicht das Problem, dass nach wie vor eine definierte Gasmenge unter jedem Jalousienelement verbleibt. Somit wird durch die durch Blasenanlagerung Elektrodenkontakt ein bedeutsamer Flächenanteil der Membran "geblindet". Die Blindung besteht darin, dass kein Fluid nachfließen kann und somit keine Gasproduktion in diesem Bereich stattfindet. Diese "Blindung" aufgrund des Gasstaus führt weiterhin zu einer Isolierung der Membran, was die Erhöhung der Stromdichte in den anderen Bereichen der Membran zur Folge hat, was wiederum zu erhöhter Zellspannung und höherem Stromverbrauch führt. [0004] Um das Problem der "Blindung" zu beheben offenbart EP 0 095 039
Quereinbuchtungen in den Lamellenelementen der Elektrode vorzusehen, wobei in DE 44 15 146 A1 erläutert wird, dass die Einbuchtungen nicht ausreichend sind, um die "Blindung" zu verhindern. DE 44 15 146 A1 schlägt daher vor, in dem nach unten gereichten Lamellenteil Löcher oder Bohrungen vorzusehen und somit die
Gasableitung zu verbessern. Ungelöst ist dabei das Problem des Restgasanteils, der
BESTÄTIGUNGSKOPIE noch im Nahbereich der Kontaktstelle verbleibt sowie die dort behinderte Strömung des Elektrolyten.
[0005] Dieses Problem wird durch den Gegenstand in DE 10 2005 006 555 A1 verbessert in dem derartige„Blindungen" minimiert werden. Dies wird erreicht durch eine Elektrolyseelektrode einer Elektrolysezelle für gaserzeugende elektro-chemische Prozesse, welche im eingebauten Zustand einer lonenaustauschermembran parallel gegenüberliegend angeordnet ist, bestehend aus einer Vielzahl horizontaler
Lamellenelemente, welche ihrerseits strukturiert und dreidimensional geformt sind und mit einer Teilfläche in direktem Kontakt mit der Membran stehen, wobei die
Lamellenelemente Rillen und Löcher aufweisen, und wobei die Mehrzahl der Löcher in Rillen angeordnet sind, und wobei die Lochflächen ganz oder teilweise in den Rillen liegen oder in diese hinein ragen. Durch den Einsatz dieser Elektroden konnte eine erhebliche Spannungserniedrigung von über 50 mV bei einer Stromdichte von 6 kA/m2 erreicht werden, im Vergleich zu einer bekannten Elektrode mit vergleichbaren
Außenabmessungen.
[0006] Nachteilig ist, dass durch die Rillenanordnung, eine Oberfläche entsteht, die konstruktive Erhebungen und Vertiefungen aufweist, wodurch es zu einer nachteiligen Gasstagnation kommt und dadurch bedingt zu einer ungleichmäßigen
Stromdichteverteilung über die lonenaustauschermembran. [0007] Die Lösung dieses Problems hat sich die vorliegende Erfindung zur Aufgabe gemacht. Dies soll erfolgen, durch die Bereitstellung einer Elektrode, die die
vorgenannten Nachteile nicht mehr aufweist und ein Verfahren zum Betrieb der erfindungsgemäßen Elektrode soll eine Erniedrigung der Zellspannung und ein damit verbundener erniedrigter elektrischer Energiebedarf erzielt werden. [0008] Überraschenderweise wird die Aufgabe durch eine vereinfachte Konstruktion der in der DE 10 2005 006 555 A1 beschriebenen Ausführung gelöst.
[0009] Nach der vorliegenden Erfindung wird das Problem durch den Einsatz Elektrode einer Elektrolysezelle für gaserzeugende elektro-chemische Prozesse gelöst. Die Elektrode umfasst eine Vielzahl horizontaler Lamellenelemente, welche in der Art eines flachen C-Profils aus einem flachen Bauchteil und einem oder weiteren Flankenteilen bestehen, und zwischen dem flachen Bauchteil und dem oder den weiteren
Flankenteilen ein oder mehrere beliebig geformte Übergangsbereiche angeordnet sind, wobei die Lamellenelemente eine Vielzahl von durchgehenden Öffnungen und eine ebene Oberfläche ohne konstruktive Erhebungen und Vertiefungen aufweisen, und wobei der flache Bauchteil eine Vielzahl von in Reihen angeordneter durchgehender Öffnungen aufweist, die diagonal zueinander angeordnet sind.
[0010] Die vorliegende Erfindung unterscheidet sich von einem durchgängigen
Lochblech, wie es beispielsweise in der DE 69600860 T2, in der DE 243256 A1 , und der DE 2630883 A1 vorgeschlagen wird, indem sich die Elektrode aus einer Vielzahl von Lamellenelementen zusammensetzt, die durch eine bewusste Streckung durch Kaltverformung dreidimensional ausgeformt sind. Durch diese Biegung wird die
Stabilität der Elektrode erhöht und eine Verbesserung der Ebenheit der mit der
Membran in Kontakt stehenden Oberfläche erreicht. Eine derartige Zusammensetzung aus Einzelelementen ist wie eingangs zitiert Stand der Technik.
[0011] Durch die diagonale Anordnung der Öffnungen wird die Fläche des Bauchteils optimal ausgenutzt, um eine größtmögliche Zahl an Öffnungen unterzubringen und somit die Gasstagnation noch weiter zu verringern. Optional sind auch die Flankenteile mit durchgehenden Öffnungen versehen.
[0012] In einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung sind die durchgehenden Öffnungen im Kontaktbereich des jeweiligen Lamellenelements mit der
lonenaustauschermembran angeordnet, wenn die Elektrode in eine Elektrolysezelle eingebaut ist. Diese Anordnung dient dem Zweck die lonenaustauschermembran im Betrieb der Elektrolysezelle mit Elektrolyt zu versorgen, sowie die Gasableitung zu gewährleisten.
[0013] In weiterer Ausgestaltung der Erfindung sind die durchgehenden Öffnungen als Stanzlöcher ausgeformt. Dabei können diese Öffnungen jedwede geometrische Form aufweisen, wobei Öffnungen mit rundem Querschnitt bevorzugt sind.
[0014] Vorteilhaft weisen die Lamellenelemente bei runden durchgehenden Öffnungen eine Blechdicke auf, die kleiner ist als der Lochdurchmesser, beziehungsweise weisen die Lamellenelemente bei nicht runden durchgehenden Öffnungen eine Blechdicke auf, die kleiner ist als der hydraulische Querschnitt.
[0015] In einer besonders vorteilhaften Ausgestaltung der erfindungsgemäßen
Elektrode ist das eine oder die weiteren Flankenteile im eingebauten Zustand in eine Elektrolysezelle in einem Winkel von mindestens 10 Winkelgrad von der Membran weg geneigt, Die Übergangsbereiche sind vorteilhafterweise als abgerundete Kante geformt.
[0016] Vorzugsweise beträgt der Abstand der einzelnen horizontal angeordneten Lammellenelemente in C-Profil untereinander 0 bis 5 mm, bevorzugt 0 bis 2 mm und besonders bevorzugt 0 mm. Durch einen möglichst geringen Abstand der einzelnen Lammellenteile untereinander wird der Prozess optimiert, da ca. 6 bis 10 % der Membranfläche wieder gewonnen werden und für den eigentlichen Elektrolyseprozess zur Verfügung stehen.
[0017] Das Elektrolyseverfahren, das Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist, zeichnet sich durch den Einsatz einer flächigen Elektrode wie sie oben beschrieben ist, aus. Vorteilhaft werden für die Herstellung der Halogengase Elektrolyseure in
Einzelzellenbauweise oder in Filterpressenbauweise eingesetzt.
[0018] Nachstehend soll die Erfindung anhand von Figur 1 näher erläutert werden. Es zeigen:
Fig. 1 : Eine Draufsicht eines erfindungsgemäßen Lamellenelements in
C-Profil-artiger Ausgestaltung
[0019] Fig. 1 Zeigt ein Lamellenelement 1 in der Ausführungsform eines flachen C- Profils. Die nach hinten geknickten Flanken 2 und 3 sind sehr kurz gehalten in Relation zum flachen Bauchteil 8, das um ein Vielfaches breiter ausgestaltet ist. Zwischen den Flanken 2 und 3 und dem Bauchteil 8 befinden sich die Übergangsbereiche 4a und 4b. Das Lamellenelement 1 besitzt im flachen Bauchbereich 8 in Reihen angeordnete Löcher 5, wobei diese Lochreihen parallel zueinander angeordnet sind und die
Öffnungen von einer Lochreihen zur nächsten diagonal zueinander angeordnet sind. Dadurch kann die zur Verfügung stehende Fläche des Bauchteils 8 am effektivsten für die Elektrolyse genutzt werden. Vorteilhaft findet sich eine weitere Lochreihe in den Übergangsbereichen 4a oder 4b, beziehungsweise sind noch weitere zusätzliche Lochreihen in den Flanken 2 und 3 selbst vorgesehen. Ein wesentlicher Vorteil dieser Ausgestaltung ist, dass der Bauchteil 8 im eingebauten Zustand planparallel zur Membran 7 angeordnet ist, in welchem die elektrochemische Reaktion ablaufen kann. Dabei wird die Membran 7 über die Löcher 5 mit Lauge oder Sole versorgt.
[0020] Im Weiteren wurde die Zellspannung einer Elektrolysezelle unter Einsatz einer Elektrode, die aus einer C-Profil-artigen Ausgestaltung der Lamellenelemente der hier vorliegenden Erfindung aufgebaut war, bestimmt. Im Vergleich dazu wurde die
Zellspannung einer Elektrolysezelle unter Einsatz einer Elektrode, die aus einer C- Profil-artigen Ausgestaltung der in DE 102005006555 A1 offenbarten Erfindung, die sich dadurch unterscheidet, dass die vorgesehenen Löcher in Rillen angeordnet sind und die Oberfläche der Lamellenelemente somit konstruktive Erhebungen und
Vertiefungen aufweisen, gemessen. Zudem sind die Löcher des flachen Bauchteils nicht diagonal zueinander angeordnet. Beide eingesetzten C-Profile unterschieden sich in ihrer Ausgestaltung also nur durch ihre Oberflächenbeschaffenheit. Beide im
Versuch verwendeten C-Profile besaßen 11 x 62 Löcher, die im Falle der erfindungsgemäßen Ausgestaltung in Lochreihen angeordnet waren, die diagonal zueinander angeordnet sind. Der Lochdurchmesser betrug 1 ,5 mm und die Höhe des C-Profils betrug 23 mm.
[0021] In der DE 10 2005 006 555 A1 dargestellten Erfindung, wird die vorteilhafte Wirkung der Rillen betont, die damit begründet wird, dass der Bereich mit der höchsten Stromdichte, nämlich der Kontaktbereich, zum einen durch von unten nachströmendes Fluid ideal über die vorgesehenen Rillen mit Edukt versorgt wird und auf der anderen Seite das gebildete und um ein vielfaches voluminösere Produktgas über die Rillen nach oben oder über die Löcher zur Rückseite der Elektrolyseelektrode geführt wird. Dadurch bedingt würde der Fachmann zunächst kein Bestreben haben eine
konstruktive Veränderung der Lamellenelemente vorzunehmen.
[0022] Überraschenderweise konnte durch den hier durchgeführten Vergleichsversuch eine erhebliche Spannungserniedrigung von ca. 60 mV (standardisiert auf 90°C, 32 Gew.-% NaOH und 6 kA/m2) erreicht werden, wenn auf die Rillenstruktur der Lamellenelemente verzichtet wird und die Öffnungen diagonal zueinander angeordnet sind. Dies wird auf eine Gasstagnation innerhalb der Rillen zurückgeführt, die in der DE 10 2005 006 555 A1 nicht berücksichtigt wurde.
[0023] Vorteile, die sich aus der Erfindung ergeben:
konstruktive Vereinfachung der Lamellenelemente der Elektrode
- eine erhebliche Spannungserniedrigung im Vergleich zu Ausführungsformen des Standes der Technik wird erzielt.
gleichmäßige Stromdichteverteilung über die Membran kann gewährleistet werden
Problem der Gasstagnation in Rillen wird behoben
- wirtschaftliches Verfahren durch erhebliche Erniedrigung der Zellspannung möglich.
[0024] Bezugszeichenliste
1 Lamellenelemente
2 obere Flanke
3 untere Flanke
4a, b gewölbter Übergangsbereich
5 Löcher
6 Bauchteil

Claims

Ansprüche
1. Elektrode einer Elektrolysezelle für gaserzeugende elektro-chemische
Prozesse, umfassend eine Vielzahl horizontaler Lamellenelemente, welche in der Art eines flachen C-Profils aus einem flachen Bauchteil und einem oder weiteren Flankenteilen bestehen, und zwischen dem flachen Bauchteil und dem oder den weiteren Flankenteilen ein oder mehrere beliebig geformte
Übergangsbereiche angeordnet sind, wobei die Lamellenelemente eine Vielzahl von durchgehenden Öffnungen aufweisen
dadurch gekennzeichnet, dass
• die Lamellenelemente eine ebene Oberfläche ohne konstruktive Erhebungen und Vertiefungen aufweisen und
• der flache Bauchteil eine Vielzahl von in Reihen angeordneter
durchgehender Öffnungen aufweist, die diagonal zueinander angeordnet sind.
2. Elektrode nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die
durchgehenden Öffnungen als Stanzlöcher ausgeführt sind.
3. Elektrode nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Lamellenelemente bei runden durchgehenden Öffnungen eine
Blechdicke aufweisen, die kleiner als der Lochdurchmesser ist,
beziehungsweise die Lamellenelemente bei nicht runden durchgehenden Öffnungen eine Blechdicke aufweisen, die kleiner als der hydraulische
Querschnitt ist.
4. Elektrode nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Flankenteile mit durchgehenden Öffnungen versehen sind.
5. Elektrode nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass der Abstand der einzelnen horizontal angeordneten Lammellenelemente untereinander 0 bis 5 mm, bevorzugt 0 bis 2 mm und besonders bevorzugt 0 mm beträgt.
6. Elektrolyseverfahren zur Herstellung von Halogengasen aus wässrigen
AikaHhalogenidiösungen, dadurch gekennzeichnet, dass flächige Elektroden gemäß einem der vorstehenden Ansprüche eingesetzt werden.
7. Elektrolyseverfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass für die Herstellung der Halogengase Elektrolyseure in Einzelzellenbauweise oder in Filterpressenbauweise eingesetzt werden.
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