WO2001017048A1 - Cellule electrochimique - Google Patents

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WO2001017048A1
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Osamu Nagai
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Nok Corporation
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    • H01M8/241—Grouping of fuel cells, e.g. stacking of fuel cells with solid or matrix-supported electrolytes
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    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the present invention relates to a fuel cell that is an electrochemical cell that continuously converts chemical energy from fuel and oxides into electric energy.
  • a fuel cell is a single cell with a membrane-electrode assembly (hereinafter referred to as MEA) in which a polymer electrolyte membrane, a catalyst layer, and a reaction electrode layer are stacked between a pair of facing collector electrodes (separator).
  • MEA membrane-electrode assembly
  • the fuel cell in order to make the overall size of the cell as small as possible, it is particularly preferable to reduce the size in the thickness direction. Therefore, it is desired to reduce the thickness of each component.
  • the material of the separator a material such as stainless steel, metal, etc., which easily flows electricity is selected. From the viewpoint of corrosion resistance, nylon is used.
  • the thickness is preferably as small as possible, and is preferably about 2 mm or less, preferably about lmm or less. Since the thickness of the Ribbon-made Separete has no elongation property, it is easily broken by excessive deformation such as a radius.
  • the positive and negative reaction electrode layers used in contact with the separator are made of a corrosion-resistant porous carbon that allows the passage of fuels, hydrogen and oxygen.
  • the thickness is as thin as about 1 mm or less, preferably about 500 mm or less, and more preferably about 300 // m or less.Because it is porous, it has poor resistance to deformation such as compression. .
  • the polymer electrolyte membrane is an ion exchange membrane having a thickness of about lmm or less, preferably about 500 ⁇ m or less, more preferably about 200 ⁇ m or less, and is crosslinked. In addition, since it is used in a wet state (gel state), its strength is low.
  • Each component material having such a thickness which constitutes a single cell, has a small amount of elongation and is easily broken by deformation, so that if handled roughly during cell assembly, each component will be broken. Become. Also, tightening the fuel cell with strong force to ensure the seal can cause damage from weak parts.
  • An object of the present invention is to maintain a required sealing property in a single cell and prevent drying of a polymer electrolyte membrane, thereby maintaining a stable power generation efficiency, and further, deteriorating parts having excellent disassembly and assembly workability.
  • An object of the present invention is to provide a fuel cell that can be easily replaced and that can achieve a significant reduction in manufacturing cost.
  • a polymer / electrolyte membrane, a catalyst layer and a reaction electrode layer, each of which is laminated are disposed between a pair of opposed separation layers to form a single cell. It is a stack in which a plurality of single cells are stacked.
  • the membrane / electrode assembly is sandwiched and held between a pair of resin gasket sheets facing each other, and the outer surface of the gasket sheet is also held.
  • a gasket made of a cured rubber material is integrally formed on the inner surface of the separator and the inner surface of the separator, and these gaskets are adhered to the inner surface of the separator and the outer surface of the gasket sheet, respectively. Sealing property is secured.
  • the membrane-electrode assembly is held by a pair of gasket sheets, so that in the production of a single cell, the membrane-electrode assembly is easily and accurately maintained at a constant surface pressure.
  • the work efficiency and handleability during single cell assembly are significantly improved.
  • the gasket ensures the required sealing properties during the night of separation, and the fuel cell maintains the sealing properties for a long period of use, thus evaporating water vapor in the polymer electrolyte membrane. Drying is prevented, and stable power generation efficiency is obtained.
  • FIG. 1 shows a main unit of a single cell of a first embodiment of a fuel cell according to the present invention. It is a longitudinal cross-sectional view which shows a part.
  • FIG. 2 is a longitudinal sectional view of a main part of a single cell seal portion when a fuel cell is assembled.
  • FIG. 3 is a longitudinal sectional view showing a main part of a unit cell in which a gasket is formed between a gasket sheet sandwiching portion and a spacer.
  • FIG. 4 is a longitudinal sectional view showing a main part of a unit cell in which a gasket is formed on the inner surface side of the separator.
  • FIG. 5 is a longitudinal sectional view showing a main part of a single cell of the second embodiment.
  • FIG. 6 shows an embodiment in which the positional relationship between the spacer and the gasket in the embodiment of FIG. 5 is reversed.
  • FIG. 7 shows an embodiment in which a spacer and a gasket are formed on the inner surface side of the separator in the embodiment of FIG.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing a first embodiment of a unit cell as a minimum unit constituting a fuel cell by stacking tens to hundreds of sheets.
  • the single cell 1 has a pair of opposed rectangular separators 2 and 3 formed in a planar rectangular shape, and a polymer electrolyte membrane 5 and a catalyst layer also formed in a planar rectangular shape between the separators 2 and 3.
  • a membrane consisting of the reaction electrode layers 4, 4 ', etc., present on the surface or inside, and an electrode assembly (MEA) are arranged.
  • the MEA is held by a planar rectangular polymer electrolyte membrane 5 protruded from the outer surface with sufficient dimensions.
  • the protruded portion 5 ′ of the polymer electrolyte membrane 5 is formed of a pair of opposed elastic members formed into a frame shape together with a fixed-sized, for example, frame-shaped or elongated plate-shaped spacer sheet 5 a. It is sandwiched from above and below by the sandwiching portions 6 ′, ⁇ ′ of the resin gasket sheets 6, 7 having a softness.
  • the MEA is held in a press-fit state by a pair of gasket sheets 6 and 7 from above and below from the upper and lower sides via the flange protrusion 5 ′ of the polymer electrolyte membrane 5 and the spacer sheet 5a.
  • the gap between the sandwiching portions 6 ′-7 ′ where the inner ends of the gasket sheets 6, 7 traveled is made smaller than the thickness of the polymer electrolyte membrane 5, so that the flange portion 5 ′ Enables retention.
  • Gaskets 8, 9 having a convex cross-section formed by using a cured rubber material are integrated with the outer surfaces of the outer ends of the gasket sheets 6, 7, respectively.
  • the gasket can be formed on the inner side of Separet.
  • the gasket formed to have a convex cross section has, for example, a width of about 1 to 3 mm at the base and a total height of about 0.3 to 1.5 mm.
  • Making the top of the gasket a convex cross section reduces the contact area with the opposing seal surface (the surface to be sealed), and ensures a reliable seal with a small tightening pressure.
  • a soft material with a hardness (JISA) of 60 or less is used, even with a small tightening pressure, it is possible to seal the seal surface uniformly and easily. Such a reliable seal can effectively prevent leakage of water vapor or liquid from the inside of the cell to the outside of the cell.
  • a gasket made of a material having a small base width and height and a low hardness is not uniform in shape, and is extremely difficult to handle during assembly. It's also difficult to distribute Therefore, the soft gasket is reinforced and made easy to handle by joining integrally with the gasket sheet.
  • the production of a single cell can be performed step by step.
  • two such integrated gasket-gasket sheet materials are positioned so that the gaskets face each other, and the sandwich of the polymer electrolyte membrane is formed between the inner peripheral edges of the four sides of the frame-shaped gasket sheet.
  • the above-mentioned integrated product and MEA are integrated by thermocompression bonding so that the flanged portion is sandwiched.
  • a spacer may be inserted at the same time.
  • the upper and lower sheets are stacked together to form a single cell.
  • the single cells manufactured in this manner are all stacked at precise positions without any damage to the weak electrode layer, the polymer electrolyte membrane and the gasket.
  • the fuel cell of the present embodiment having the above configuration operates as follows.
  • the MEA is held by two gasket sheets 6 and 7 pressed together via the polymer electrolyte membrane 5 and the spacer sheet 5a. Therefore, in the production of each single cell 1, the MEA can be easily and accurately positioned with the surface pressure kept constant, and work efficiency and handleability in assembling the single cell are greatly improved.
  • the gaskets 8 and 9 ensure the required sealing properties between the separators 2 and 3, and even if the service life of the fuel cell is extended over a long period of time, the sealing properties between them are stably maintained. Drying due to evaporation of water vapor in the electrolyte membrane is prevented, and stable power generation efficiency is obtained.
  • the gasket sheets 6, 7 and the spacer sheet 5a are each formed to have a predetermined thickness, the gap between the upper and lower separators is constant even when sandwiched between the upper and lower separators 2, 3. Stop while keeping the interval, This prevents the fragile material ME A from being damaged.
  • FIG. 2 is a longitudinal sectional view of a main part of a single cell seal portion when a fuel cell is assembled.
  • the gasket sheet is crimped or thermocompression-bonded so that the flange portion 5 'of the polymer electrolyte membrane is sandwiched between the end portions 6a and 7a (corresponding to the clipping portions 6' and ⁇ 'which have been traveled).
  • the non-deformed portion of the gasket sheet is also pressed against the opposing surface between 6b-7b and 6c-7c.
  • a polyester film, a polyamide film, a polyimide film, a polyethylene naphthalate film, or the like having a thickness of about lmm or less, preferably about 200 m or less, and more preferably about 50 m or less is used. .
  • polymer electrolyte membrane 5 is punched into required shape using 0.2 mm thick polymer electrolyte membrane 5 and 0.7 mm thick stainless steel spacer sheet 5 a. After processing, the MEA electrolyte membrane was sandwiched and thermocompression bonded.
  • polyester film Mitsubishi Chemical's Diafoil S100-100 was used as a molding material for the gasket sheets 6 and 7, and this was punched into a frame of the required size.
  • gaskets 8 and 9 were integrally formed on the outer surfaces of the outer ends of the gasket sheets 6 and 7 by an injection molding method or a LIM molding method.
  • a rubber cured material that is the material of the gaskets 8 and 9
  • a rubber having adhesiveness to a thermoplastic resin film can be preferably used.
  • any material can be used as long as it has a hardness (JISA) of 60 or less, preferably 20 to 40, and is a cured rubber material that can secure the required sealing property. it can.
  • Liquid rubber can be used in addition to rubber in general form. Can be.
  • Common types of rubber include, for example, highly saturated rubbers such as ethylene propylene rubber, fluorine rubber, hydrogenated nitrile rubber, hydrogenated styrene butadiene copolymer, and hydrogenated styrene isoprene copolymer.
  • a saturated thermoplastic elastomer or the like is used.
  • As the liquid rubber liquid silicone rubber, liquid nitrile rubber, liquid ethylene propylene rubber, liquid fluoro rubber, or the like is used. Since these rubbers are used integrally with a low-strength sheet-like material such as a separator, an electrode, or a polymer electrolyte membrane, a liquid rubber having a low molding pressure is preferably used.
  • the viscosity when uncured is 5000 to 10,000 Pa's (25 ° C), and the hardness after curing (JISA) is 40.
  • a liquid silicone rubber (X-34—1277 A / B manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.) set the temperature of the molding die to 140 ° C, heat and hold for 150 seconds, and use the gasket sheet 6, 7 Gaskets 8 and 9 were integrally formed on the outer end surface of the.
  • FIG. 3 shows an embodiment in which the gaskets 8, 9 are formed between the gasket sheet sandwiching portions 6 ', 7' and the spacer sheet 5a.
  • the gaskets 6 and 7 and the separators 2 and 3 are pressed and sealed by the gaskets 8 and 9, so that the gasket sheets 5 and 9 are sealed from the polymer electrolyte membrane 5 side.
  • the movement of the acid to the sash 5a side is effectively suppressed, and the corrosion of the space sheet 5a by the acid is prevented.
  • FIG. 4 shows an embodiment in which gaskets 8, 9 are formed on the inner surfaces 2a, 3a of the separators 2, 3. Also in this case, the corrosion of the steel sheet by the acid can be effectively suppressed.
  • FIG. 5 is a sectional view showing a main part of a single cell 10 according to the second embodiment of the present invention.
  • Components common to the single cell 1 of the first embodiment are denoted by the same reference numerals.
  • gasket sheets 11 and 12 having different shapes from the gasket sheets 6 and 7 of the first embodiment are prepared, and the outer ends of the gasket sheets 11 and 12 are prepared.
  • Spacer sheets 13 and 14 each having an L-shaped cross section are arranged on the outer surface of each part, and the gaskets 15 and 16 are sandwiched between the spacer sheets 13 and 14. It is integrally molded.
  • a 0.2 mm thick polymer electrolyte membrane 5 and a 0.35 mm thick stainless steel spacer sheets 13 and 14 were used, The sheet was punched into a rectangular shape and a frame shape, and integrated by thermocompression bonding with the flange portion 5 ′ of the polymer electrolyte membrane 5 interposed therebetween.
  • a polyester film (Diafoil S100-100) was used as a molding resin material for the gasket sheets 11 and 12, and this was punched and formed into a frame having a required size.
  • 15 and 16 were integrally formed using the same material and molding method as in the first embodiment.
  • FIG. 6 shows an embodiment in which the positional relationship between the spacers 13 and 14 and the gaskets 15 and 16 in the embodiment of FIG. 5 is reversed.
  • FIG. 7 shows a state in which the spacers 13 and 14 and the gaskets 15 and 16 are formed on the inner surfaces 2a and 3a sides of the separators 2 and 3 in the embodiment of FIG. Is shown.
  • the membrane-electrode assembly (MEA) is indirectly held by the pair of gaskets, the surface pressure of the membrane-electrode assembly is reduced in the production of a single cell. Positioning can be performed easily and accurately in a fixed state, greatly improving the work efficiency and handleability during single cell assembly, as well as excellent disassembly and assembly workability, and easy replacement of deteriorated parts. It is economical and has the advantage that a significant reduction in manufacturing costs can be realized.
  • the gasket secures the required sealing performance during the night of separation, and the fuel cell maintains the sealing performance even over a long service life, so the water vapor in the polymer electrolyte membrane is maintained. Drying due to evaporation is prevented, which is effective for obtaining stable power generation efficiency.

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Description

明 細 書 燃料電池 技術分野
本発明は、 燃料と酸化物による化学的エネルギーを電気的エネルギー に連続的に変換する電気化学電池である燃料電池に関するものである。 背景技術
一般に、 燃料電池は、 対向一対の集電極 （セパレー夕） 間に、 高分子 電解質膜、 触媒層および反応電極層をそれぞれ積層した膜 ·電極接合体 (以下、 M E Aという） を配置して単セルを構成し、 大容量の電気を発 生させるため、 このような単セルを数十枚から数百枚積み重ねたス夕ッ クで構成されている。
燃料電池は、 電池全体の大きさをなるベく小さくするため、 特に厚み 方向の寸法を小さくすることが好ましい。 このため、 各構成部品の厚み を薄くすることが望まれている。
セパレー夕の材質には、 力一ボン、 金属等の電気の流れ易いものが選 択され、 耐腐食性の点からは力一ボンが用いられる。 その厚みは薄い程 よく、 約 2 mm以下、 好ましくは約 l mm以下であることが望ましい。 このような厚さの力一ボン製セパレ一夕は、 伸び特性がないため、 橈み などの過度の変形により破壊され易い。
セパレー夕と接して用いられる正、 負の反応電極層は、 燃料である水 素と酸素とが通過でき、 耐腐食性のある多孔質力一ボンからなる。 その 厚みは、 約 1 mm以下、 好ましくは約 5 0 0〃m以下、 更に好ましくは 約 3 0 0 // m以下と薄く、 また多孔質であるため、 圧縮などの変形に耐 える性質に乏しい。 高分子電解質膜はイオン交換膜であり、 その厚みは約 l mm以下、 好 ましくは約 5 0 0〃m以下、 更に好ましくは約 2 0 0〃m以下と薄く、 しかも架橋されており、 その上湿潤状態 （ゲル状態） で使用されるため、 これの強度も小さい。
このように単セルを構成するこのような厚みを有する各部品材料は、 伸びなどが少なくて、 変形に対して破壊し易く、 そのためにセルの組立 時に乱暴に取扱うと各部品が破壊するようになる。 また、 シールを確実 にするため、 強い力で燃料電池を締め付けると、 弱い部品から破壊を起 すおそれがある。
このようにして構成される個々の単セルでは、 集電極間の距離を一定 に保持し、 高分子電解質膜の乾燥を抑えるべく水蒸気が蒸発しないよう に防止することが要求される。 従来、 そうした乾燥防止に関して所要の シール性を確保するために、 ガスケッ トを使用する技術 （特開平 7— 1 5 3 4 8 0号公報， 特開平 7— 2 2 6 2 2 0号公報、 特開平 9— 2 3 1 9 8 7号公報等） や、 ゴム板に発泡スポンジ層を積層させたものをガス ケッ トとして利用する技術 （特開平 6— 9 6 7 8 3号公報， 特開平 7— 3 1 2 2 2 3号公報等） などが提案されている。
また、 単セルの製造に関しては、 セル構成要素の組立，分解が容易で あることが望まれるが、 通常、 発電効率を重視するために、 そうした組 立 ·分解作業性を多少犠牲にして、 接着剤で硬化固定して組み立てる構 造が一般的である。
しかしながら、 高分子電解質膜の乾燥防止のためにシール性を確保す るべく提案された上記いずれの先行技術にあっても、 製造工程等が大幅 に増大してコストアップは避けられないし、 また燃料電池としての耐用 期間を通して満足すべき特性が得られるとは言い難い。 更に、 単セルの 各要素を接着硬化させて固定する構造は、 初期の段階では所要の特性を 発揮するが、 長期使用に当ってセル部品が劣化すると、 それを交換する ことが極めて困難といった不具合がある。
発明の開示
本発明の目的は、 単セルにおける所要のシール性を確保して高分子電 解質膜の乾燥を防止することにより安定した発電効率を維持でき、 しか も分解 ·組立作業性に優れて劣化部品の交換が容易であり、 大幅な製造 コストの低減を実現できる燃料電池を提供することにある。
本発明にかかる燃料電池は、 対向一対のセパレー夕間に、 高分子電解 質膜、 触媒層および反応電極層をそれそれ積層した膜 ·電極接合体を配 置して単セルを構成し、 この単セルの複数を積層したスタックでなって いるものであって、 膜 ·電極接合体を対向一対の樹脂製のガスケッ トシ —トで挟みつけて保持すると共に、 ガスケットシ一トのそれそれ外面ま たはセパレ一夕のそれそれ内面にゴム硬化物よりなるガスケットを凸形 状に一体成形して、 これらガスケットをセパレー夕のそれぞれ内面また はガスケッ トシ一卜のそれそれ外面に密着させて所要のシール性を確保 している。
以上の構成により、 膜 ·電極接合体を一対のガスケットシ一トによつ て保持しているため、 単セルの製造において、 膜 ·電極接合体を面圧を 一定にした状態で容易かつ正確に位置決めすることができ、 単セル組立 時の作業効率と取扱い性が格段に向上する。 また、 ガスケッ トによって セパレ一夕間では所要のシール性が確保され、 燃料電池として使用期間 が長期間にわたっても、 その間のシール性が安定して維持されるので、 高分子電解質膜における水蒸気の蒸発による乾燥が防止され、 安定した 発電効率が得られる。
図面の簡単な説明
第 1図は、 本発明に係わる燃料電池の第 1の実施形態の単セルの主要 な部分を示す縦断面図である。
第 2図は、 燃料電池を組立てたときの単セルシール部要部の縦断面図 である。
第 3図は、 ガスケットがガスケットシート挟み込み部とスぺーザとの 間に形成された態様の単セルの主要な部分を示す縦断面図である。 第 4図は、 ガスケットをセパレ一夕の内面側に形成させた態様の単セ ルの主要部分を示す縦断面図である。
第 5図は、 第 2の実施形態の単セルの主要な部分を示す縦断面図であ る
第 6図は、 第 5図の態様において、 スぺーサおよびガスケットの位置 関係を逆にした態様を示している。
第 7図は、 第 6図の態様において、 スぺーサおよびガスケットをセパ レ一夕の内面側に形成させた態様を示している。
発明を実施するための最良の形態
本発明にかかる燃料電池の実施の形態について、 図面を参照して詳細 に説明する。
第 1図は、 数十枚から数百枚積み重ねて燃料電池を構成する最小単位 の単セルの第 1の実施形態を示す断面図である。 単セル 1は、 対向一対 の平面矩形状に形成されたセパレ一夕 2， 3を有し、 セパレ一夕 2， 3 間に同じく平面矩形状に形成された高分子電解質膜 5、 触媒層を表面ま たは内部に存在させた反応電極層 4， 4 ' 等からなる膜，電極接合体 (M E A ) を配置している。
M E Aの保持は、 この外面から十分な寸法で鍔出しされた平面矩形状 の高分子電解質膜 5によって行われている。 高分子電解質膜 5の鍔出し された部分 5 ' は、 定寸形成された、 例えば枠状あるいは細長い板状の スぺーサシ—ト 5 aと共に、 枠状に打ち抜き成形された対向一対の弾性 のある樹脂製ガスケットシート 6 , 7の挟み付け部 6 ' , Ί ' で上下か ら挟みつけられ、 柔かく保持されている。 すなわち、 MEAは高分子電 解質膜 5の鍔出し部 5' とスぺーサシート 5 aを介して上、 下方向から 一対のガスケットシート 6 , 7によって圧着状態で保持されている。 こ のとき、 ガスケッ トシート 6， 7の内端部を出張らせた挟み付け部 6 ' — 7' 間の間隔は、 高分子電解質膜 5の厚さより小さくすることで、 鍔 出し部 5 ' の保持を可能とする。
ガスケッ トシート 6, 7のそれそれ外端部の外面には、 ゴム硬化物を 用いて成形された断面凸形状のガスケッ ト 8， 9が一体化されている。 これらガスケット 8, 9をセパレ一夕 2 , 3の内面 2 a, 3 aに密着さ せることにより、 MEAにおいて高分子電解質膜の水蒸気の蒸発による 乾燥を防止すベく所要のシ一ル性を確保するようになつている。 ガスケ ッ トは、 セパレ一夕の内面側に形成させることもできる。
断面凸形状に形成されるガスケットは、 例えばその基部の幅が約 1〜 3 mm、 全体の高さが約 0. 3〜1. 5 mm程度に設定される。 ガスケ ッ トの頂部を断面凸形状にすることは、 対向シール面 （被シール面） と の接触面積が小さくなり、 少ない締付圧での確実なシールを確保させる。 この際、 ガスケッ ト頂部の開き角度を約 40〜60° に設定すると、 シ —ル性が向上するので好ましい。 また、 硬さ （J I S A) が 6 0以下 と柔かい材料が用いられているため、 少ない締付圧でもシール面を均一 になじみ易くシールすることを可能としている。 このような確実なシー ルにより、 セル内部からの水蒸気や液体のセル外部への漏洩を有効に遮 断することができる。
なお、 このように基部の幅および高さが小さくかつ低硬度の材料から なるガスケッ トは、 それ単体では形状が一定せず、 組立時の取扱いが極 めて困難であり、 正確な位置にガスケッ トを配することも困難であるの で、 ガスケッ トシートと一体化に接合することにより、 柔かいガスケッ トを補強して取扱い易くしている。
このようなガスケット一ガスケッ トシ一トー体化物を用いることによ り、 単セルの製造を段階的に行なうことができる。 まず、 このようなガ スケッ ト—ガスケッ トシート一体化物 2枚を、 ガスケッ トが対向するよ うに位置させ、 枠状のガスケッ トシート四辺の内周縁部近くに形成され た挟み込み部に高分子電解質膜の鍔出し部を挟み込むようにして熱圧着 することで、 上記一体化物と M E Aとを一体化させる。 このとき、 同時 にスぺーサシ一トを挟み込んでもよい。 その後、 上下 2枚のセパレ一夕 と積層して、 単セルを形成させる。
このようにして製造される単セルは、 いずれも強度の弱い反応電極層、 高分子電解質膜およびガスケッ トが損傷を受けることなく、 正確な位置 で積層される。
以上の構成をとっている本例の燃料電池にあっては、 次のように作用 する。 M E Aは高分子電解質膜 5およびスぺ一サシート 5 aを介して圧 着された 2枚のガスケッ トシート 6， 7によって保持されている。 その ため、 単セル 1毎の製造において、 M E Aを面圧を一定にした状態で容 易かつ正確に位置決めすることができ、 単セル組立時の作業効率と取扱 い性が格段に向上する。 また、 ガスケット 8， 9によってセパレ一夕 2， 3間では所要のシール性が確保され、 燃料電池として耐用期間が長期使 用にわたっても、 その間のシール性が安定して維持されるので、 高分子 電解質膜における水蒸気の蒸発による乾燥が防止され、 安定した発電効 率が得られる。
また、 ガスケッ トシート 6， 7とスぺ一サシート 5 aとが、 それそれ 所定の寸法の厚みで形成されているため、 上下セパレー夕 2， 3で挟み 付けたときにも上下セパレート間が一定の間隔を保ったままストップし、 もろい材料からなる ME Aが破損するのを防止している。
第 2図は、 燃料電池を組立てたときの単セルシール部要部の縦断面図 を示している。 組立時には、 ガスケッ トシートの端部 6 a, 7 a (出張 らせた挟み付け部 6 ' , Ί ' に相当） で高分子電解質膜の鍔出し部 5 ' を挟むようにして圧着または熱圧着されており、 同時にガスケッ トシー 卜の変形しない部分も 6 b— 7 bおよび 6 c - 7 c間の対向面が圧着さ れる。 なお、 ガスケットシートとしては、 約 lmm以下、 好ましくは約 200〃m以下、 更に好ましくは約 5 0 m以下のポリエステルフィル ム、 ポリアミ ドフィルム、 ポリイ ミ ドフィルム、 ポリエチレンナフタレ 一トフイルム等が用いられる。
次に、 より具体的な例について説明する。
ME Aを保持するため、 厚さ 0. 2 mmの高分子電解質膜 5および板 厚 0. 7mmのステンレス鋼材製スぺーサシート 5 aを用い、 高分子電 解質膜 5を所要の形状に打ち抜き加工して ME Aの電解質膜を挟みつけ、 熱圧着して一体化した。
また、 ガスケッ トシート 6, 7の成形素材として、 ポリエステルフィ ルム （三菱化学製品ダイァホイル S 1 00- 1 00) を用い、 これを所 要の大きさの枠状に打ち抜き加工した。
更に、 ガスケッ トシート 6， 7の外端部のそれそれ外面にガスケッ ト 8， 9を、 射出成形法あるいは L I M成形法で一体成形した。 このガス ケット 8, 9の素材であるゴム硬化物には、 好ましくは熱可塑性樹脂フ イルムとの接着性を備えたゴムを使用することができる。 ガスケッ ト 8, 9の成形材料としては、 硬さ （J I S A) が 60以下、 好ましくは 20 〜40であって、 所要のシール性を確保できるゴム硬化物であれば任意の ものを使用することができる。
ゴムとしては、 一般的な形態のゴムに加えて、 液状ゴムも使用するこ とができる。 一般的な形態のゴムとしては、 例えばエチレンプロピレン 系ゴム、 フッ素ゴム、 水素化二トリルゴム等の高飽和型ゴム、 水素化ス チレンブタジエン共重合体、 水素化スチレンィソプレン共重合体等の高 飽和型熱可塑性エラストマ一等が使用される。 また、 液状ゴムとしては、 液状シリコーンゴム、 液状二トリルゴム、 液状エチレンプロピレン系ゴ ム、 液状フッ素ゴム等が用いられる。 これらのゴムは、 セパレ一夕、 電 極、 高分子電解質膜などの強度の低いシート状物と一体化されて用いら れるので、 成形圧の低い液状ゴムが好んで用いられる。
ガスケッ ト 8, 9の成形材料として、 液状ゴムを用いた一例を挙げる と、 未硬化時の粘度が 5000〜10000 P a ' s (25°C) で、 硬 化後の硬度 （ J I S A) が 40の液状シリコーンゴム （信越化学工業 株式会社製 X— 34— 1277 A/B) を使用し、 成形金型の温度を 1 40°Cに設定して 1 50秒間加熱保持し、 ガスケッ トシート 6, 7の外 端部表面にガスケッ ト 8， 9を一体成形した。
第 3図は、 ガスケッ ト 8, 9がガスケッ トシート挟み込み部 6 ' , 7 ' とスぺ一サシート 5 aとの間に形成された態様を示している。 この 態様では、 セルが組み立てられたとき、 ガスケッ ト 8, 9によってガス ケヅトシ一ト 6, 7およびセパレー夕 2 , 3が圧迫され、 シールされる ので、 高分子電解質膜 5側からのスぺ一サシ一ト 5 a側への酸の移動が 効果的に抑えられ、 スぺ一サシート 5 aの酸による腐食が防止される。 第 4図は、 ガスケッ ト 8, 9をセパレ一夕 2 , 3の内面 2 a， 3 a側 に形成させた態様を示している。 この場合にも、 酸によるスぺ一サシ一 トの腐食が効果的に抑えられる。
第 5図は、 本発明にかかる第 2の実施形態の単セル 10の主要部分を 示す断面図である。 上記第 1の実施形態の単セル 1と共通する部品には 同一符号を付してある。 本例の単セル 1 0の場合、 第 1の実施形態のガスケットシート 6， 7 とは形状の異なるガスケッ トシート 1 1 , 1 2が準備され、 これらガス ケッ トシ一ト 1 1， 12の外端部のそれそれ外面に断面 L字形状に定寸 形成されたスぺーサシート 13 , 14を配置して、 このスぺ一サシート 1 3， 14を挟みつけるようにしてガスケッ ト 1 5， 1 6を一体成形し ている。
この態様についても、 具体的な例について説明する。
ME Aを間接保持するため、 厚さ 0. 2 mmの高分子電解質膜 5およ び板厚 0. 3 5 mmのステンレス鋼製スぺーサシート 1 3 , 14を用い、 これをそれそれ所要の大きさ矩形状および枠状に打ち抜き加工し、 高分 子電解質膜 5の鍔出し部 5 ' を挟んで熱圧着して一体化した。
また、 ガスケッ トシート 1 1， 1 2の成形樹脂材料として、 ポリエス テルフィルム （ダイァホイル S 1 00 - 1 00 ) を用い、 これを所要の 大きさの枠状に打ち抜き成形した。
更に、 ガスケットシート 1 1 , 12の周縁部近くの表面にガスケット
1 5 , 1 6を第 1の実施形態の場合と同様な材料ならびに成形方法で一 体成形した。
第 6図は、 第 5図の態様において、 スぺーサ 1 3， 14およびガスケ ット 1 5 , 1 6の位置関係を逆にした態様を示している。 このような位 置関係の配置をとることにより、 高分子電解質膜 5側からくる酸に曝さ れる機会が少なくなるので、 スぺーザが腐食するという問題が起き難く なる。
第 7図は、 第 6図の態様において、 スぺ一サ 13， 14およびガスケ ット 1 5， 1 6をセパレ一夕 2 , 3の内面 2 a， 3 a側に形成させた態 様を示している。
産業上の利用可能性 本発明にかかる燃料電池は、 膜 ·電極接合体 （M E A) を一対のガス ケッ トシ一卜によって間接的に保持しているため、 単セルの製造におい て、 膜 ·電極接合体を面圧を一定にした状態で容易かつ正確に位置決め することができ、 単セル組立時の作業効率と取扱性が格段に向上し、 分 解 ·組立作業性に優れて劣化部品の交換が容易であることから経済的で あり、 大幅な製造コス卜の低減を実現できる利点がある。
また、 ガスケッ トによってセパレ一夕間では所要のシール性が確保さ れ、 燃料電池として耐用期間が長期使用にわたっても、 その間のシール 性が安定して維持されるので、 高分子電解質膜における水蒸気の蒸発に よる乾燥が防止され、 安定した発電効率を得るのに有効である。

Claims

請 求 の 範 囲
1 . 対向一対のセパレー夕間に、 高分子電解質膜、 触媒層および反応電 極層をそれそれ積層した膜 ·電極接合体を配置して単セルを構成し、 こ の単セルの複数を積層したス夕ヅクでなつている燃料電池であって、 膜 ·電極接合体を対向一対の樹脂製のガスケッ トシートで挟みつけて保 持すると共に、 ガスケッ トシートのそれぞれ外面またはセパレ一夕のそ れそれ内面にゴム硬化物よりなるガスケッ トを凸形状に一体成形して、 これらガスケッ トをセパレ一夕のそれそれ内面またはガスケットシ一ト のそれそれ外面に密着させて所要のシール性を確保していることを特徴 とする燃料電池。
2 . セパレ一夕間を所定の隙間寸法に確保するため、 所定の厚さ寸法を 有する高分子電解質膜を膜 ·電極接合体の外側に鍔出しして設け、 その 高分子電解質膜を両面から対向一対のガスケッ トシートで挟み込むこと によって膜 ·電極接合体を保持している請求項 1記載の燃料電池。
3 . 鍔出しして設けられた高分子電解質膜を挟み込むように、 対向一対 のガスケッ トシ一トの端部が出張って形成されている請求項 2記載の燃 料電池。
4 . 対向一対のガスケッ トシート間に、 所定の厚さ寸法を有するスぺー サシートを両面から対向一対のガスケッ トシートで挟み込んでいる請求 項 1記載の燃料電池。
5 . スぺ一サシ一トをガスケヅ トシ一ト挟み込み部とガスケットとの間 に位置させた請求項 4記載の燃料電池。
6 . ガスケッ トをガスケッ トシ一ト挟み込み部とスぺーサシ一トとの間 に形成させた請求項 4載の燃料電池。
7 . ガスケッ トがガスケッ トシートと一体化されている請求項 1記載の
7. ガスケッ トがガスケッ トシートと一体化されている請求項 1記載の 燃料電池。
8. スぺーザと一体成形されたガスケッ トが用いられた請求項 1記載の 燃料電池。
9. ガスケヅ トが硬さ （J I S A) 60以下のゴム硬化物である請求 項 1記載の燃料電池。
10. ゴム硬化物が液状シリコーンゴム、 液状二トリルゴム、 液状ェチ レンプロピレン系ゴムまたは液状フッ素ゴムの硬化物である請求項 9記 載の燃料電池。
補正書の請求の範囲
[2001年 1 月 22日 （22. 01. 01 ) 国際事務局受理：出願当初の請求の範囲 4は 取り下げられた；出願当初の請求の範囲 1 ,5及び 6は補正された；他の請求の範囲は 変更なし。 （2頁） ]
1. (補正後） 対向一対のセパレ一夕間に、 高分子電解質膜、 触媒層お よび反応電極層をそれぞれ積層した膜 ·電極接合体を配置して単セルを 構成し、 この単セルの複数を積層したスタックでなっている燃料電池で あって、 膜 ·電極接合体を所定の厚さ寸法を有するスぺーサシ一トを両 面から挟み込んでいる対向一対の樹脂製のガスケッ トシー卜で挟みつけ て保持すると共に、 対向一対のガスケッ トシートのそれそれ外面または セパレ一夕のそれそれ内面にゴム硬化物よりなるガスケッ トを凸形状に 一体成形して、 これらガスケッ トをセパレー夕のそれぞれ内面またはガ スケッ トシ一卜のそれそれ外面に密着させて所要のシール性を確保して いることを特徴とする燃料電池。
2. セパレー夕間を所定の隙間寸法に確保するため、 所定の厚さ寸法を 有する高分子電解質膜を膜 ·電極接合体の外側に鍔出しして設け、 その 高分子電解質膜を両面から対向一対のガスケッ トシートで挟み込むこと によって膜 ·電極接合体を保持している請求項 1記載の燃料電池。
3. 鍔出しして設けられた高分子電解質膜を挟み込むように、 対向一対 のガスケッ トシ一卜の端部が出張って形成されている請求項 2記載の燃 料 its。
4. (削除）
5. (補正後） スぺーサシートをガスケッ トシート挟み込み部とガスケ ットとの間に位置させた請求項 1記載の燃料電池。
6. (補正後） ガスケッ トをガスケッ トシート挟み込み部とスぺ一サシ 一トとの間に形成させた請求項 1記載の燃料電池。
7. ガスケッ トがガスケッ トシートと一体化されている請求項 1記載の 燃料電池。
補正された用紙 （条約第 19条）
8. スぺ一ザと一体成形されたガスケッ トが用いられた請求項 1記載の 燃料電池。
9. ガスケッ トが硬さ （J I S A) 60以下のゴム硬化物である請求 項 1記載の燃料電池。
10. ゴム硬化物が液状シリコーンゴム、 液状二ト リルゴム、 液状ェチ レンプロピレン系ゴムまたは液状フッ素ゴムの硬化物である請求項 9記 載の燃料電池。
補正された用紙 （条約第 19条) 条約第 1 9条 （ 1 ) に基づく説明書 請求の範囲第 1項を同第 4項に規定されていた所定の厚さ寸法を有するスぺ —サシートを両面から対向一対のガスケッ トシ一トで挟み込んだ燃料電池に限 定した。
引用された各引用例には、 所定の厚さ寸法を有するスぺ一サシートを両面か ら対向一対のガスケットシ一卜で挟み込むことについては、 何らの教示も示唆 もない。
請求の範囲第 1項で新たに規定された本発明の燃料電池にあっては、 ガスケ ヅトシート 6、 7とスぺ一サシート 5 aとが、 それそれ所定の寸法の厚みで形 成されているため、 上下セパレー夕 2、 3で挟み付けたときにも、 上下セパレ —夕間が一定の間隔を保ったままストップし、 もろい材料からなる M E Aが破 損するのを防止している。
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