WO2021044940A1 - 燃料電池用積層体 - Google Patents

燃料電池用積層体 Download PDF

Info

Publication number
WO2021044940A1
WO2021044940A1 PCT/JP2020/032374 JP2020032374W WO2021044940A1 WO 2021044940 A1 WO2021044940 A1 WO 2021044940A1 JP 2020032374 W JP2020032374 W JP 2020032374W WO 2021044940 A1 WO2021044940 A1 WO 2021044940A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
base film
resin base
max
fuel cell
thickness
Prior art date
Application number
PCT/JP2020/032374
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
倉垣　雅弘
愛 小金丸
良敬 田中
渡部　誉之
Original Assignee
東洋紡フイルムソリューション株式会社
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Family has litigation
First worldwide family litigation filed litigation Critical https://patents.darts-ip.com/?family=74852476&utm_source=google_patent&utm_medium=platform_link&utm_campaign=public_patent_search&patent=WO2021044940(A1) "Global patent litigation dataset” by Darts-ip is licensed under a Creative Commons Attribution 4.0 International License.
Application filed by 東洋紡フイルムソリューション株式会社 filed Critical 東洋紡フイルムソリューション株式会社
Priority to US17/634,152 priority Critical patent/US20220293971A1/en
Priority to JP2021543725A priority patent/JP7223353B2/ja
Priority to KR1020227005868A priority patent/KR20220039757A/ko
Priority to EP20860884.4A priority patent/EP4026693A4/en
Priority to CN202080061409.8A priority patent/CN114364534B/zh
Publication of WO2021044940A1 publication Critical patent/WO2021044940A1/ja

Links

Images

Classifications

    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/02—Details
    • H01M8/0271—Sealing or supporting means around electrodes, matrices or membranes
    • H01M8/028—Sealing means characterised by their material
    • H01M8/0284—Organic resins; Organic polymers
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
    • H01M8/1004—Fuel cells with solid electrolytes characterised by membrane-electrode assemblies [MEA]
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00—Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/06—Layered products comprising a layer of synthetic resin as the main or only constituent of a layer, which is next to another layer of the same or of a different material
    • B32B27/08—Layered products comprising a layer of synthetic resin as the main or only constituent of a layer, which is next to another layer of the same or of a different material of synthetic resin
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00—Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/16—Layered products comprising a layer of synthetic resin specially treated, e.g. irradiated
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00—Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/18—Layered products comprising a layer of synthetic resin characterised by the use of special additives
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00—Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/18—Layered products comprising a layer of synthetic resin characterised by the use of special additives
    • B32B27/20—Layered products comprising a layer of synthetic resin characterised by the use of special additives using fillers, pigments, thixotroping agents
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00—Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/28—Layered products comprising a layer of synthetic resin comprising synthetic resins not wholly covered by any one of the sub-groups B32B27/30 - B32B27/42
    • B32B27/286—Layered products comprising a layer of synthetic resin comprising synthetic resins not wholly covered by any one of the sub-groups B32B27/30 - B32B27/42 comprising polysulphones; polysulfides
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00—Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/30—Layered products comprising a layer of synthetic resin comprising vinyl (co)polymers; comprising acrylic (co)polymers
    • B32B27/302—Layered products comprising a layer of synthetic resin comprising vinyl (co)polymers; comprising acrylic (co)polymers comprising aromatic vinyl (co)polymers, e.g. styrenic (co)polymers
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00—Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/32—Layered products comprising a layer of synthetic resin comprising polyolefins
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B27/00—Layered products comprising a layer of synthetic resin
    • B32B27/36—Layered products comprising a layer of synthetic resin comprising polyesters
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B7/00—Layered products characterised by the relation between layers; Layered products characterised by the relative orientation of features between layers, or by the relative values of a measurable parameter between layers, i.e. products comprising layers having different physical, chemical or physicochemical properties; Layered products characterised by the interconnection of layers
    • B32B7/04—Interconnection of layers
    • B32B7/12—Interconnection of layers using interposed adhesives or interposed materials with bonding properties
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/02—Details
    • H01M8/0271—Sealing or supporting means around electrodes, matrices or membranes
    • H01M8/0273—Sealing or supporting means around electrodes, matrices or membranes with sealing or supporting means in the form of a frame
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/02—Details
    • H01M8/0271—Sealing or supporting means around electrodes, matrices or membranes
    • H01M8/028—Sealing means characterised by their material
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
    • H01M8/1016—Fuel cells with solid electrolytes characterised by the electrolyte material
    • H01M8/1018—Polymeric electrolyte materials
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2250/00—Layers arrangement
    • B32B2250/03—3 layers
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2250/00—Layers arrangement
    • B32B2250/24—All layers being polymeric
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2250/00—Layers arrangement
    • B32B2250/40—Symmetrical or sandwich layers, e.g. ABA, ABCBA, ABCCBA
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2255/00—Coating on the layer surface
    • B32B2255/10—Coating on the layer surface on synthetic resin layer or on natural or synthetic rubber layer
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2255/00—Coating on the layer surface
    • B32B2255/26—Polymeric coating
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2270/00—Resin or rubber layer containing a blend of at least two different polymers
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2307/00—Properties of the layers or laminate
    • B32B2307/30—Properties of the layers or laminate having particular thermal properties
    • B32B2307/31—Heat sealable
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2307/00—Properties of the layers or laminate
    • B32B2307/50—Properties of the layers or laminate having particular mechanical properties
    • B32B2307/514—Oriented
    • B32B2307/518—Oriented bi-axially
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2307/00—Properties of the layers or laminate
    • B32B2307/50—Properties of the layers or laminate having particular mechanical properties
    • B32B2307/54—Yield strength; Tensile strength
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2307/00—Properties of the layers or laminate
    • B32B2307/70—Other properties
    • B32B2307/732—Dimensional properties
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2457/00—Electrical equipment
    • B32B2457/18—Fuel cells
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
    • H01M2008/1095—Fuel cells with polymeric electrolytes
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Abstract

燃料電池スタックに適用した場合にセパレータ間の距離の均一性を向上させる燃料電池用積層体を提供する。　燃料電池セルの外周形状に対応する外周形状を有する燃料電池用積層体であって、樹脂基材フィルムと、上記樹脂基材フィルムの両面にそれぞれ配置されるヒートシール層と、を有し、上記樹脂基材フィルムの貯蔵弾性率が、２，０００ＭＰａ～８，０００ＭＰａであり、上記樹脂基材フィルムの平均厚さが、３０μｍ～３００μｍであり、上記樹脂基材フィルムの周縁部で測定される上記樹脂基材フィルムの厚さにおいて、最大値Ｔ１ｍａｘ、及び最小値Ｔ１ｍｉｎが、Ｔ１ｍａｘ－Ｔ１ｍｉｎ≦１２μｍの関係を満たし、上記樹脂基材フィルムの周縁部で隣り合う１０か所毎に測定される上記樹脂基材フィルムの厚さの平均値において、最大値Ｔ２ｍａｘ、及び最小値Ｔ２ｍｉｎが、Ｔ２ｍａｘ－Ｔ２ｍｉｎ≦６μｍの関係を満たし、上記ヒートシール層の平均厚さが、２５μｍ～１００μｍである燃料電池用積層体。

Description

燃料電池用積層体
　本開示は、燃料電池セルの外周形状に対応する外周形状を有する燃料電池用積層体、及びその製造に使用される長尺の積層体に関する。
　燃料電池は、一般的に、電解質膜の両面にそれぞれ電極が設けられた膜－電極接合体（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ　Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ　Ａｓｓｅｍｂｌｙ）を有する。例えば、燃料電池の一種である固体高分子形燃料電池に含まれるＭＥＡにおいては、燃料極（負極）と酸素極（正極）との間に固体高分子膜（電解質膜）が配置される。ＭＥＡを含む最小単位（「セル」と称される。）を積層した構造体は、燃料電池スタック（以下、単に「スタック」という場合がある。）と称される。
　ＭＥＡは、通常、一対のセパレータの間に配置される。セパレータは、燃料電池スタックに含まれる各セルを仕切る部材である。セパレータとセパレータとの間には、ＭＥＡの外周に沿って、反応ガスの漏洩を抑制するためにシール部材が設けられる。
　シール部材としては、例えば、ゴム（例えば、特許文献１参照）、ガラス繊維にエポキシ樹脂を含浸させたプリプレグ（例えば、特許文献２参照）、及びエラストマーシール（例えば、特許文献３参照）が知られている。また、熱可塑性樹脂で構成されるコア層と、上記コア層の一対のセパレータに接する両側の表層に形成されるスキン層と、を有するシール部材も知られている（例えば、特許文献４参照）。
特許第６２８５７０１号公報 特許第６３７５５２３号公報 特開２０１７－１６２７９５号公報 特開２０１４－１２０２４８号公報
　燃料電池スタックを製造する過程においては、通常、各セルに対して所定の荷重が加えられる。シール部材は、セパレータ間に挟まれて変形することで、セパレータ間の密着性を高めていると考えられる。しかしながら、剛性が低いゴム等のシール部材を使用すると、セパレータ間の距離の均一性が低下することがある。燃料電池スタックの製造過程においては多数のセルを積層させる必要があるため、各セルにおけるセパレータ間の均一性は、燃料電池スタックの寸法安定性に大きな影響を及ぼす可能性がある。例えば、特許文献４では、コア層と、一対のスキン層と、を有するシール部材を用いることで、セパレータ間の距離を規定している。しかしながら、コア層とスキン層とを有するシール部材を使用した場合であっても、燃料電池スタックにおけるセパレータ間の距離の均一性という点では改善の余地がある。
　本開示は、上記の事情に鑑みてなされたものである。
　本開示の一態様は、燃料電池スタックに適用した場合にセパレータ間の距離の均一性を向上させる燃料電池用積層体を提供することを課題とする。本開示の他の一態様は、燃料電池スタックに適用した場合にセパレータ間の距離の均一性を向上させる燃料電池用積層体を切り出して製造することができる長尺の積層体を提供することを課題とする。
　本開示は、以下の態様を含む。
　＜１＞　燃料電池セルの外周形状に対応する外周形状を有する燃料電池用積層体であって、樹脂基材フィルムと、上記樹脂基材フィルムの両面にそれぞれ配置されるヒートシール層と、を有し、上記樹脂基材フィルムの貯蔵弾性率が、２，０００ＭＰａ～８，０００ＭＰａであり、上記樹脂基材フィルムの平均厚さが、３０μｍ～３００μｍであり、上記樹脂基材フィルムの周縁部で測定される上記樹脂基材フィルムの厚さにおいて、最大値Ｔ１ｍａｘ、及び最小値Ｔ１ｍｉｎが、Ｔ１ｍａｘ－Ｔ１ｍｉｎ≦１２μｍの関係を満たし、上記樹脂基材フィルムの周縁部で隣り合う１０か所毎に測定される上記樹脂基材フィルムの厚さの平均値において、最大値Ｔ２ｍａｘ、及び最小値Ｔ２ｍｉｎが、Ｔ２ｍａｘ－Ｔ２ｍｉｎ≦６μｍの関係を満たし、上記ヒートシール層の平均厚さが、２５μｍ～１００μｍである燃料電池用積層体。
　＜２＞　上記樹脂基材フィルムの平均厚さ、及び上記ヒートシール層の平均厚さの合計値が、８０μｍ～５００μｍである＜１＞に記載の燃料電池用積層体。
　＜３＞　上記ヒートシール層の周縁部で測定される前記ヒートシール層の厚さにおいて、最大値Ｔ３ｍａｘ、及び最小値Ｔ３ｍｉｎが、Ｔ３ｍａｘ－Ｔ３ｍｉｎ≦８μｍの関係を満たす＜１＞又は＜２＞に記載の燃料電池用積層体。
　＜４＞　面積率の合計が３０～９０％の少なくとも１つの開口部を内側に有する平面形状である＜１＞～＜３＞のいずれか１つに記載の燃料電池用積層体。
　＜５＞　前記開口部のうち最大の開口部の周縁部で測定される前記樹脂基材フィルムの厚さにおいて、
　最大値Ｔ４ｍａｘ、及び最小値Ｔ４ｍｉｎが、Ｔ４ｍａｘ－Ｔ４ｍｉｎ≦１０μｍの関係を満たし、
　隣り合う５か所毎に測定される前記樹脂基材フィルムの厚さの平均値において、最大値Ｔ５ｍａｘ、及び最小値Ｔ５ｍｉｎが、Ｔ５ｍａｘ－Ｔ５ｍｉｎ≦５μｍの関係を満たし、
　前記樹脂基材フィルムの外周周縁部の平均値Ｔ１ａｖｅと、前記最大の開口部の周縁部の平均値Ｔ４ａｖｅとの差が、｜Ｔ１ａｖｅ－Ｔ４ａｖｅ｜≦５μｍである＜４＞に記載の燃料電池用積層体。
　＜６＞　前記樹脂基材フィルムが、ポリエチレンナフタレートフィルム、ポリスチレンフィルム、ポリフェニレンサルファイドフィルム、又はポリエチレンテレフタレートフィルムである＜１＞～＜５＞のいずれか１つに記載の燃料電池用積層体。
　＜７＞　前記ヒートシール層が、ポリオレフィンを含む＜１＞～＜６＞のいずれか１つに記載の燃料電池用積層体。
　＜８＞　燃料電池用積層体の製造に使用される長尺の積層体であって、
　幅方向の中央位置から幅１００ｍｍで長さ１００ｍｍの燃料電池用積層体を切り出した場合に、その燃料電池用積層体が＜１＞～＜７＞のいずれか１つに記載の燃料電池用積層体を構成するものである積層体。
　本開示の一態様によれば、燃料電池スタックに適用した場合にセパレータ間の距離の均一性を向上させる燃料電池用積層体を提供することができる。本開示の他の一態様によれば、燃料電池スタックに適用した場合にセパレータ間の距離の均一性を向上させる燃料電池用積層体を切り出して製造することができる長尺の積層体を提供することができる。
本開示に係る燃料電池用積層体の一例を示す平面図である。 本開示に係る燃料電池用積層体の他の例を示す平面図である。
　以下、本開示の実施形態について説明する。本開示は、以下の実施形態に何ら制限されず、本開示の目的の範囲内において、適宜変更を加えて実施することができる。
　本開示において、「～」を用いて表される数値範囲は、「～」の前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味する。本開示に段階的に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本開示に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
　本開示において、「工程」との用語には、独立した工程だけでなく、他の工程と明確に区別できない場合であっても工程の所期の目的が達成されれば、本用語に含まれる。
　本開示において、組成物中の各成分の量は、組成物中に各成分に該当する物質が複数存在する場合、特に断らない限り、組成物中に存在する複数の物質の合計量を意味する。
　本開示において、「質量％」と「重量％」とは同義であり、「質量部」と「重量部」とは同義である。
　本開示において、２以上の好ましい態様の組み合わせは、より好ましい態様である。
　＜燃料電池用積層体＞
　本開示に係る燃料電池用積層体（以下、単に「積層体」という場合がある。）は、燃料電池セルの外周形状に対応する外周形状を有するものである。ここで、「燃料電池セルの外周形状に対応する外周形状」とは、必ずしも燃料電池セルの外周形状と同一の外周形状を有する場合に限られず、燃料電池セルを構成するセパレータの周縁部同士を接合するための接合部を含む外周形状であればよい。例えば、燃料電池用積層体の外周形状については、燃料電池セルの外周形状に対して－５０ｍｍ～＋５０ｍｍのサイズの増減が許容されるが、サイズの増減が－１０ｍｍ～＋１０ｍｍであることが好ましい。
　燃料電池用積層体は、このような外周形状を有することにより、その周縁部で燃料電池セルを構成するセパレータの周縁部同士を接合することができる。つまり、「燃料電池用」とは、燃料電池を構成するセパレータ同士を少なくとも接合するのに使用されるという意味を有する。
　また、燃料電池セルを構成するセパレータ同士の間には、電解質膜の両面にそれぞれ電極が設けられた膜－電極接合体（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ　Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ　Ａｓｓｅｍｂｌｙ）が介在しており、燃料電池セルでは、ＭＥＡが対向するセパレータに隣接する構造となっている。
　このため、燃料電池用積層体は、例えば図１に示すように、少なくとも１つの開口部５０を内側に有する平面形状を有することが好ましい。その場合、ＭＥＡが開口部５０に配置されるが、開口部５０の周縁部と、ＭＥＡの周縁部とが、熱融着、接着などにより接合さることが好ましい。このような接合とセパレータ同士の接合とを好適に行なう観点から、開口部５０の面積率の合計は、燃料電池用積層体の外周形状を基準として、３０～９０％であることが好ましく、３５～８５％であることが好ましい。
　本開示に係る燃料電池用積層体は、樹脂基材フィルムと、上記樹脂基材フィルムの両面にそれぞれ配置されるヒートシール層と、を有し、上記樹脂基材フィルムの貯蔵弾性率が、２，０００ＭＰａ～８，０００ＭＰａであり、上記樹脂基材フィルムの平均厚さが、３０μｍ～３００μｍであり、上記樹脂基材フィルムの周縁部で測定される上記樹脂基材フィルムの厚さにおいて、最大値Ｔ１ｍａｘ、及び最小値Ｔ１ｍｉｎが、Ｔ１ｍａｘ－Ｔ１ｍｉｎ≦１２μｍの関係を満たし、上記樹脂基材フィルムの周縁部で隣り合う１０か所毎に測定される上記樹脂基材フィルムの厚さの平均値において、最大値Ｔ２ｍａｘ、及び最小値Ｔ２ｍｉｎが、Ｔ２ｍａｘ－Ｔ２ｍｉｎ≦６μｍの関係を満たし、上記ヒートシール層の平均厚さが、２５μｍ～１００μｍである。
　本開示に係る燃料電池用積層体は、上記構成を備えることで、燃料電池スタックに適用した場合にセパレータ間の距離の均一性を向上させることができる。本開示に係る燃料電池用積層体が上記効果を奏する理由は、以下のように推察される。上記のとおり、剛性が低いゴム等のシール部材を使用したセルを積層した場合、セパレータ間の距離の均一性は低下する傾向にある。例えば特許文献４においては構造が変化しにくいコア層が用いられているものの、コア層の寸法精度が低い場合には、セパレータ間の均一性の低下を抑制することは困難であると考えられる。一方、本開示に係る燃料電池用積層体に適用される樹脂基材フィルムは、上記のような特性を有することで、厚み斑が小さく、寸法安定性にも優れる。よって、本開示に係る燃料電池用積層体は、燃料電池スタックに適用した場合にセパレータ間の距離の均一性を向上させることができる。
　＜＜樹脂基材フィルム＞＞
［貯蔵弾性率］
　樹脂基材フィルムの貯蔵弾性率は、２，０００ＭＰａ～８，０００ＭＰａである。樹脂基材フィルムの貯蔵弾性率が２，０００ＭＰａ以上であることで、樹脂基材フィルムの剛性を向上させることができるため、燃料電池スタックに適用した場合にセパレータ間の距離の均一性を向上させることができる。また、樹脂基材フィルムの貯蔵弾性率が２，０００ＭＰａ～８，０００ＭＰａであることで、取扱性にも優れる。
　樹脂基材フィルムの貯蔵弾性率は、セパレータ間の距離の均一性を向上させるという観点から、２，５００ＭＰａ以上であることが好ましく、３，０００ＭＰａ以上であることがより好ましく、３，５００ＭＰａ以上であることが特に好ましい。
　樹脂基材フィルムの貯蔵弾性率は、取扱性の観点から、７，５００ＭＰａ以下であることが好ましく、７，０００ＭＰａ以下であることがより好ましく、６，５００ＭＰａ以下であることが特に好ましい。
　樹脂基材フィルムの貯蔵弾性率は、以下の方法によって測定する。樹脂基材フィルムを切断して試験片（幅：５ｍｍ、長さ：３５ｍｍ）を作製する。動的粘弾性測定装置（例えば、ＤＭＡ８０００、株式会社パーキンエルマージャパン）を用い、周波数１Ｈｚで２０℃から３０℃まで１℃／分で昇温して、動的粘弾性を測定する。測定結果から、室温２５℃での貯蔵弾性率を求める。
　［厚さ］
　樹脂基材フィルムの平均厚さは、３０μｍ～３００μｍである。樹脂基材フィルムの平均厚さが上記範囲であることで、寸法安定性、及び取扱性を向上させることができる。
　樹脂基材フィルムの平均厚さは、得られる積層体の剛性の観点から、５０μｍ以上であることが好ましく、６０μｍ以上であることがより好ましく、７０μｍ以上であることが特に好ましい。
　樹脂基材フィルムの平均厚さは、積層体を用いてセル及びスタックを作製するときの総厚みの観点から、２８０μｍ以下であることが好ましく、２６０μｍ以下であることがより好ましく、２４０μｍ以下であることが特に好ましい。
　樹脂基材フィルムの平均厚さは、以下の方法によって測定する。平面視において、燃料電池用積層体の外周から内側５ｍｍの地点を通る線（以下、本段落において「内周線」という。）を４０等分する各区画から内周線の中心部（長さ：５ｍｍ、幅：５ｍｍ）を切り出すことで、４０個の試験片を得る。ここで、上記した試験片の作製について、図面を参照して説明する。図１は、本開示に係る燃料電池用積層体の一例を示す平面図である。図１に示す燃料電池用積層体１００については、内周線１０を４０等分する各区画から内周線の中心部２０を切り出すことで、４０個の試験片を得ることができる。各試験片を包埋カプセルに固定後、エポキシ樹脂にて包埋する。エポキシ樹脂に包埋された各試験片を、ミクロトーム（ＵＬＴＲＡＣＵＴ－Ｓ、ライカ社）を用いて厚さ方向に対して平行に切断することで、薄膜切片を得る。各薄膜切片の断面を光学顕微鏡で観察し、樹脂基材フィルムの中心の厚さを測定する。４０個の測定値の算術平均を、樹脂基材フィルムの平均厚さとする。なお、樹脂基材フィルムの平均厚さの測定方法において、樹脂基材フィルムの少なくとも一方の面に後述する易接着層が配置されており、かつ、光学顕微鏡の分解能に対して上記易接着層の厚さが薄い（具体的に、易接着層の厚さが０．１μｍ以下である）場合には、易接着層の厚さと樹脂基材フィルムの厚さとの合計値を樹脂基材フィルムの厚さとみなしてもよい。
　樹脂基材フィルムの周縁部で測定される樹脂基材フィルムの厚さにおいて、最大値Ｔ１ｍａｘ、及び最小値Ｔ１ｍｉｎは、Ｔ１ｍａｘ－Ｔ１ｍｉｎ≦１２μｍの関係を満たす。Ｔ１ｍａｘ、及びＴ１ｍｉｎがＴ１ｍａｘ－Ｔ１ｍｉｎ≦１２μｍの関係を満たすことで、燃料電池スタックに適用した場合にセパレータ間の距離の均一性を向上させることができる。「Ｔ１ｍａｘ－Ｔ１ｍｉｎ」は、例えば、樹脂基材フィルムの製造過程における温度条件、又は延伸条件によって調節することができる。
　Ｔ１ｍａｘ、及びＴ１ｍｉｎは、セパレータ間の距離の均一性を向上させるという観点から、Ｔ１ｍａｘ－Ｔ１ｍｉｎ≦１０μｍの関係を満たすことが好ましく、Ｔ１ｍａｘ－Ｔ１ｍｉｎ≦８μｍの関係を満たすことがより好ましい。「Ｔ１ｍａｘ－Ｔ１ｍｉｎ」の下限は、制限されない。Ｔ１ｍａｘ、及びＴ１ｍｉｎは、例えば、０μｍ≦Ｔ１ｍａｘ－Ｔ１ｍｉｎの関係を満たしていればよい。
　Ｔ１ｍａｘ、及びＴ１ｍｉｎは、それぞれ、以下の方法によって測定する。平面視において、燃料電池用積層体の外周から内側５ｍｍの地点を通る線（以下、本段落において「内周線」という。）を４０等分する各区画から内周線の中心部（長さ：５ｍｍ、幅：５ｍｍ）を切り出すことで、４０個の試験片を得る。各試験片を包埋カプセルに固定後、エポキシ樹脂にて包埋する。エポキシ樹脂に包埋された各試験片を、ミクロトーム（ＵＬＴＲＡＣＵＴ－Ｓ、ライカ社）を用いて厚さ方向に対して平行に切断することで、薄膜切片を得る。各薄膜切片の断面を光学顕微鏡で観察し、樹脂基材フィルムの中心の厚さを測定する。４０個の測定値のうち最大値をＴ１ｍａｘとする。４０個の測定値のうち最小値をＴ１ｍｉｎとする。なお、Ｔ１ｍａｘ、及びＴ１ｍｉｎの測定方法において、樹脂基材フィルムの少なくとも一方の面に後述する易接着層が配置されており、かつ、光学顕微鏡の分解能に対して上記易接着層の厚さが薄い（具体的に、易接着層の厚さが０．１μｍ以下である）場合には、易接着層の厚さと樹脂基材フィルムの厚さとの合計値を樹脂基材フィルムの厚さとみなしてもよい。
　樹脂基材フィルムの周縁部で隣り合う１０か所毎に測定される上記樹脂基材フィルムの厚さの平均値において、最大値Ｔ２ｍａｘ、及び最小値Ｔ２ｍｉｎは、Ｔ２ｍａｘ－Ｔ２ｍｉｎ≦６μｍの関係を満たす。Ｔ２ｍａｘ、及びＴ２ｍｉｎがＴ２ｍａｘ－Ｔ２ｍｉｎ≦６μｍの関係を満たすことで、燃料電池スタックに適用した場合にセパレータ間の距離の均一性を向上させることができる。「Ｔ２ｍａｘ－Ｔ２ｍｉｎ」は、例えば、樹脂基材フィルムの製造過程における温度条件、又は延伸条件によって調節することができる。
　Ｔ２ｍａｘ、及びＴ２ｍｉｎは、セパレータ間の距離の均一性を向上させるという観点から、Ｔ２ｍａｘ－Ｔ２ｍｉｎ≦５μｍの関係を満たすことが好ましく、Ｔ２ｍａｘ－Ｔ２ｍｉｎ≦４μｍの関係を満たすことがより好ましい。「Ｔ２ｍａｘ－Ｔ２ｍｉｎ」の下限は、制限されない。Ｔ２ｍａｘ、及びＴ２ｍｉｎは、例えば、０μｍ≦Ｔ２ｍａｘ－Ｔ２ｍｉｎの関係を満たしていればよい。
　Ｔ２ｍａｘ、及びＴ２ｍｉｎは、それぞれ、以下の方法によって測定する。平面視において、燃料電池用積層体の外周から内側５ｍｍの地点を通る線（以下、本段落において「内周線」という。）を４０等分する各区画から内周線の中心部（長さ：５ｍｍ、幅：５ｍｍ）を切り出すことで、４０個の試験片を得る。各試験片を包埋カプセルに固定後、エポキシ樹脂にて包埋する。エポキシ樹脂に包埋された各試験片を、ミクロトーム（ＵＬＴＲＡＣＵＴ－Ｓ、ライカ社）を用いて厚さ方向に対して平行に切断することで、薄膜切片を得る。各薄膜切片の断面を光学顕微鏡で観察し、樹脂基材フィルムの中心の厚さを測定する。４０個の測定値に基づいて、内周線に沿って隣り合っていた１０か所毎の測定値の算術平均を求める。４つの平均値のうち最大値をＴ２ｍａｘとする。４つの平均値のうち最小値をＴ２ｍｉｎとする。なお、Ｔ２ｍａｘ、及びＴ２ｍｉｎの測定方法において、樹脂基材フィルムの少なくとも一方の面に後述する易接着層が配置されており、かつ、光学顕微鏡の分解能に対して上記易接着層の厚さが薄い（具体的に、易接着層の厚さが０．１μｍ以下である）場合には、易接着層の厚さと樹脂基材フィルムの厚さとの合計値を樹脂基材フィルムの厚さとみなしてもよい。
　本開示においては、燃料電池用積層体の開口部の周縁部とＭＥＡの周縁部との接合を好適に行なう観点から、開口部のうち最大の開口部の周縁部で測定される樹脂基材フィルムの厚さに関して、最大値Ｔ４ｍａｘ、及び最小値Ｔ４ｍｉｎが、Ｔ４ｍａｘ－Ｔ４ｍｉｎ≦１０μｍの関係を満たすことが好ましく、Ｔ４ｍａｘ－Ｔ４ｍｉｎ≦８μｍの関係を満たすことがより好ましい。
　最大値Ｔ４ｍａｘ、及び最小値Ｔ４ｍｉｎは、それぞれ、以下の方法によって測定する。図２は、本開示に係る燃料電池用積層体の他の例を示す平面図である。図２に示すように、平面視において、燃料電池用積層体の開口部５０から外側５ｍｍの地点を通る線である外周線６０を２０等分する各区画から外周線６０の中心部７０（長さ：５ｍｍ、幅：５ｍｍ）を切り出すことで、２０個の試験片を得る。各試験片を包埋カプセルに固定後、エポキシ樹脂にて包埋する。エポキシ樹脂に包埋された各試験片を、ミクロトーム（ＵＬＴＲＡＣＵＴ－Ｓ、ライカ社）を用いて厚さ方向に対して平行に切断することで、薄膜切片を得る。各薄膜切片の断面を光学顕微鏡で観察し、樹脂基材フィルムの中心の厚さを測定する。２０個の測定値のうち最大値をＴ４ｍａｘとする。２０個の測定値のうち最小値をＴ４ｍｉｎとする。なお、Ｔ４ｍａｘ、及びＴ４ｍｉｎの測定方法において、樹脂基材フィルムの少なくとも一方の面に後述する易接着層が配置されており、かつ、光学顕微鏡の分解能に対して上記易接着層の厚さが薄い（具体的に、易接着層の厚さが０．１μｍ以下である）場合には、易接着層の厚さと樹脂基材フィルムの厚さとの合計値を樹脂基材フィルムの厚さとみなしてもよい。
　また、燃料電池用積層体の開口部の周縁部とＭＥＡの周縁部との接合を好適に行なう観点から、隣り合う５か所毎に測定される前記樹脂基材フィルムの厚さの平均値に関して、最大値Ｔ５ｍａｘ、及び最小値Ｔ５ｍｉｎが、Ｔ５ｍａｘ－Ｔ５ｍｉｎ≦５μｍの関係を満たすことが好ましく、Ｔ５ｍａｘ－Ｔ５ｍｉｎ≦４μｍの関係を満たすことがより好ましい。
　最大値Ｔ５ｍａｘ、及び最小値Ｔ５ｍｉｎは、それぞれ、以下の方法によって測定する。最大値Ｔ４ｍａｘ、及び最小値Ｔ４ｍｉｎの場合と同様にして、２０個の試験片を得た後、樹脂基材フィルムの中心の厚さを測定する。２０個の測定値に基づいて、外周線に沿って隣り合っていた５か所毎の測定値の算術平均を求める。４つの平均値のうち最大値をＴ５ｍａｘとする。４つの平均値のうち最小値をＴ５ｍｉｎとする。
　本開示においては、セパレータ間の距離の均一性を向上させつつ、燃料電池用積層体の開口部の周縁部とＭＥＡの周縁部との接合を好適に行なう観点から、樹脂基材フィルムの外周周縁部の平均値Ｔ１ａｖｅと、前記最大の開口部の周縁部の平均値Ｔ４ａｖｅとの差が、｜Ｔ１ａｖｅ－Ｔ４ａｖｅ｜≦５μｍであることが好ましく、｜Ｔ１ａｖｅ－Ｔ４ａｖｅ｜≦４μｍであることがより好ましい。
　開口部の周縁部の平均値Ｔ４ａｖｅは、Ｔ４ｍａｘ、及びＴ４ｍｉｎの測定方法において、２０個の測定値の算術平均を求めたものである。また、樹脂基材フィルムの外周周縁部の平均値Ｔ１ａｖｅは、最大値Ｔ１ｍａｘ、及び最小値Ｔ１ｍｉｎの測定方法において、４０個の測定値の算術平均を求めたものである。即ち、外周周縁部の平均値Ｔ１ａｖｅは、樹脂基材フィルムの平均厚さと同じ値である。
　［樹脂成分］
　樹脂基材フィルムを構成する樹脂は、制限されず、目的とする樹脂基材フィルムの貯蔵弾性率に応じて決定すればよい。
　樹脂基材フィルムを構成する樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は、８０℃以上であることが好ましく、９０℃以上であることがより好ましく、１００℃以上であることが特に好ましい。樹脂基材フィルムを構成する樹脂のガラス転移温度が８０℃以上であることで、湿熱環境下におけるヒートシール層と樹脂基材フィルムとの密着性を向上することができる。樹脂基材フィルムを構成する樹脂のガラス転移温度の上限は、制限されない。樹脂基材フィルムを構成する樹脂のガラス転移温度は、例えば、２００℃以下の範囲で決定すればよい。
　ガラス転移温度は、以下の方法によって測定する。試料１０ｍｇを測定用のアルミニウム製パンに封入する。上記アルミニウム製パンを、示差走査熱量計（ＴＡインスツルメンツ社、Ｑ１００型ＤＳＣ）に装着する。２０℃／分の速度で２５℃から３００℃まで昇温し、３００℃で５分間保持した後、上記アルミニウム製パンを取り出して、金属板上で冷却することで急冷する。上記アルミニウム製パンを再度、示差走査熱量計に装着し、２５℃から２０℃／分の速度で昇温させてガラス転移温度を測定する。なお、ガラス転移温度は、補外開始温度とする。
　樹脂基材フィルムを構成する樹脂は、熱可塑性樹脂であることが好ましい。熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエステル（例えば、ポリエチレンナフタレート、及びポリエチレンテレフタレート）、ポリスチレン、及びポリフェニレンサルファイドが挙げられる。
　樹脂基材フィルムは、耐薬品性、耐湿熱性及び力学的物性の観点から、ポリエステルフィルム、ポリスチレンフィルム、又はポリフェニレンサルファイドフィルムであることが好ましく、ポリエチレンナフタレートフィルム、ポリスチレンフィルム、ポリフェニレンサルファイドフィルム、又はポリエチレンテレフタレートフィルムであることが好ましい。ポリスチレンフィルムは、耐熱性の観点から、シンジオタクチックポリスチレンであることが好ましい。本開示において、特定の樹脂成分の名称を有する樹脂基材フィルムは、特定の樹脂成分を、樹脂基材フィルムの全質量に対して９０質量％以上（好ましくは９５質量％以上）含むことを意味する。例えば、「ポリエステルフィルム」とは、フィルムの全質量に対して９０質量％以上（好ましくは９５質量％以上）のポリエステルを含むフィルムを意味する。樹脂成分の含有量の上限は、制限されない。樹脂成分の含有量は、１００質量％以下の範囲で決定すればよい。
　樹脂基材フィルムは、力学的物性、及び耐湿熱性の観点から、ポリエステルフィルムであることが好ましく、ポリエチレンナフタレートフィルムであることがより好ましい。
　ポリエチレンナフタレートは、ポリエチレン－２，６－ナフタレート、又はポリエチレン－２，７－ナフタレートであることが好ましく、ポリエチレン－２、６－ナフタレートであることがより好ましい。
　ポリエステルにおいてエステル結合を含む構成単位は、１種単独であってもよく、２種以上であってもよい。すなわち、ポリエステルは、１種単独の多価カルボン酸と１種単独の多価アルコールとの共重合体に限られず、３種以上の単量体から形成される共重合体であってもよい。３種以上の単量体から形成される共重合体における共重合成分としては、例えば、ジカルボン酸、オキシカルボン酸、及び２価アルコールが挙げられる。
　ジカルボン酸としては、例えば、シュウ酸、アジピン酸、フタル酸、セバシン酸、ドデカンカルボン酸、イソフタル酸、テレフタル酸、１，４－シクロヘキサンジカルボン酸、４，４’－ジフェニルジカルボン酸、フェニルインダンジカルボン酸、２，６－ナフタレンジカルボン酸（メインポリマーがポリエチレン－２，６－ナフタレートでない場合）、２，７－ナフタレンジカルボン酸（メインポリマーがポリエチレン－２，７－ナフタレートでない場合）、テトラリンジカルボン酸、デカリンジカルボン酸、及びジフェニルエーテルジカルボン酸が挙げられる。
　オキシカルボン酸としては、例えば、ｐ－オキシ安息香酸、及びｐ－オキシエトキシ安息香酸が挙げられる。
　２価アルコールとしては、例えば、プロピレングリコール、トリメチレングリコール、テトラメチレングリコール、ヘキサメチレングリコール、シクロヘキサンメチレングリコール、ネオペンチルグリコール、ビスフェノールスルホンのエチレンオキサイド付加物、ビスフェノールＡのエチレンオキサイド付加物、ジエチレングリコール、及びポリエチレンオキシドグリコールが挙げられる。
　上記した各化合物は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　上記したポリエステルの共重合成分において、酸成分としては、イソフタル酸、テレフタル酸、４，４’－ジフェニルジカルボン酸、２，６－ナフタレンジカルボン酸、２，７－ナフタレンジカルボン酸、及びｐ－オキシ安息香酸からなる群より選択される少なくとも１種の化合物であることが好ましい。また、グリコール成分としては、トリメチレングリコール、ヘキサメチレングリコールネオペンチルグリコール、及びビスフェノールスルホンのエチレンオキサイド付加物からなる群より選択される少なくとも１種の化合物であることが好ましい。
　上記の中でも、ポリエステルは、力学的物性、及び耐湿熱性の観点から、ポリエチレン－２、６－ナフタレートを主体とするポリエステルであることが好ましい。ここで、「ポリエチレン－２、６－ナフタレートを主体とする」とは、ポリエステルの全構成単位に対するエチレン－２，６－ナフタレート単位の含有量が、９０モル％以上（好ましくは９５モル％以上）であることを意味する。エチレン－２，６－ナフタレート単位の含有量の上限は、制限されない。ポリエステルの全構成単位に対するエチレン－２，６－ナフタレート単位の含有量は、例えば、１００モル％以下の範囲で決定すればよい。
　［添加剤］
　樹脂基材フィルムは、本開示の目的を阻害しない限りにおいて、滑り性を向上させる等の観点から、必要に応じてフィラーを含んでいてもよい。フィラーとしては、従来からポリエステルフィルム等のフィルムの滑り性付与剤として知られているものを用いることができる。フィラーとしては、例えば、炭酸カルシウム、酸化カルシウム、酸化アルミニウム、カオリン、酸化珪素、酸化亜鉛、カーボンブラック、炭化珪素、酸化錫、架橋アクリル樹脂粒子、架橋ポリスチレン樹脂粒子、メラミン樹脂粒子、及び架橋シリコン樹脂粒子が挙げられる。
　樹脂基材フィルムは、着色剤、帯電防止剤、酸化防止剤、有機滑材、触媒等の添加剤を含んでいてもよい。
　［製造方法］
　樹脂基材フィルム、及び樹脂基材フィルムの原料として用いられる樹脂は、それぞれ、公知の方法によって製造することができる。以下、樹脂の一例としてポリエステルを用いた樹脂基材フィルムの製造方法について説明する。ポリエステル以外の樹脂を用いた樹脂基材フィルムは、下記の方法を参考にして製造することができる。
　（ポリエステルの製造方法）
　ポリエステルの製造方法としては、例えば、カルボン酸（例えば、テレフタル酸、及びナフタレンジカルボン酸）とグリコールとの反応で直接低重合度ポリエステルを得る方法、及びジカルボン酸の低級アルキルエステルとグリコールとをエステル交換触媒を用いて反応させた後、重合触媒の存在下で重合を行う方法が挙げられる。
　エステル交換触媒としては、例えば、ナトリウム、カリウム、マグネシウム、カルシウム、亜鉛、ストロンチウム、チタン、ジルコニウム、マンガン、又はコバルトを含む化合物が挙げられる。エステル交換触媒は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　重合触媒としては、例えば、アンチモン化合物（例えば、三酸化アンチモン、及び五酸化アンチモン）、ゲルマニウム化合物（例えば、二酸化ゲルマニウム）、チタン化合物（例えば、テトラエチルチタネート及びその部分加水分解物、テトラプロピルチタネート及びその部分加水分解物、テトラフェニルチタネート及びその部分加水分解物、シュウ酸チタニルアンモニウム、シュウ酸チタニルカリウム、並びにチタントリスアセチルアセトネート）が挙げられる。
　エステル交換反応を経由して重合を行う場合は、重合反応前にエステル交換触媒を失活させる目的でリン化合物を添加してもよい。リン化合物としては、例えば、トリメチルホスフェート、トリエチルホスフェート、トリ－ｎ－ブチルホスフェート、及び正リン酸（Ｈ３ＰＯ４）が挙げられる。ポリエステル中のリン元素の含有量は、ポリエステルの熱安定性の観点から、２０質量ｐｐｍ～１００重量ｐｐｍであることが好ましい。
　ポリエステルは、溶融重合後にチップ化し、加熱減圧下、又は不活性気流（例えば、窒素）中において固相重合することもできる。
　樹脂基材フィルムを構成するポリエステルの固有粘度（３５℃、オルトクロロフェノール）は、０．４０ｄｌ／ｇ以上であることが好ましく、０．４０ｄｌ／ｇ～０．９０ｄｌ／ｇであることがより好ましい。固有粘度が低すぎると工程切断が発生し易くなる傾向にある。また、固有粘度が高すぎると溶融粘度が高くなる傾向にあるため、溶融押出が困難になる傾向にあり、また、重合時間が長くなる傾向にある。なお、固有粘度が低すぎると、耐加水分解性が低下する傾向もある。
　（ポリエステルフィルムの製造方法）
　ポリエステルフィルムは、例えば、以下の方法によって製造することができる。ポリエステルをシート状に溶融押出し、次いで、キャスティングドラムで冷却固化させて未延伸フィルムを形成する。未延伸フィルムを、Ｔｇ～Ｔｇ＋６０℃で長手方向（製膜機械軸方向をいう。縦方向、又はＭＤともいう。）に１回又は２回以上の合計の倍率が３倍～６倍になるよう延伸し、そして、Ｔｇ～Ｔｇ＋６０℃で幅方向（製膜機械軸方向と厚み方向とに垂直な方向をいう。横方向、又はＴＤともいう。）に１回又は２回以上の合計の倍率が３倍～５倍になるように延伸する。必要に応じて、延伸フィルムに対して、Ｔｍ－８０℃～Ｔｍ－２０℃で１秒間～６０秒間熱処理を行うことができる。さらに必要に応じて、延伸フィルムに対して、熱処理温度より１０℃～２０℃低い温度で幅方向に０％～２０％収縮させながら再熱処理を行うことができる。本段落において、「Ｔｇ」は、樹脂基材フィルムの原料であるポリエステルのガラス転移温度（℃）を表す。本段落において、「Ｔｍ」は、樹脂基材フィルムの原料であるポリエステルの融点（℃）を表す。また、上記延伸は、逐次二軸延伸であってもよく、同時二軸延伸であってもよい。
　（厚み斑の解消）
　樹脂基材フィルムは、従来公知の溶融押出法によって製造することができるが、その場合、以下方法により厚み斑を解消することができる。
　具体的には、ポリエステル樹脂の場合には、樹脂組成物ペレットを押出機に供給し、Ｔダイなどのスリットダイより溶融樹脂を押し出す方法や、樹脂組成物ペレットを供給した押出機にベント装置をセットし、溶融押出時に水分や発生する各種気体成分を排出しながら、同じくＴダイなどのスリットダイより溶融樹脂を押出す方法が挙げられる。その際、押出機のダイに一定間隔ごとに設けたヒーターの温度調整を行うことで、幅方向の厚みのバラツキを低減できる。
　スリットダイより押出された溶融樹脂は、キャストし、冷却固化させる。冷却固化の方法は従来公知のいずれの方法をとっても良いが、回転する冷却用ロール上に溶融樹脂をキャストし、シート化する方法が好適に用いられる。
　冷却用ロールの表面温度は、樹脂組成物を構成するポリエステルのガラス転移温度（Ｔｇ）に対して、（Ｔｇ－１００）℃～（Ｔｇ＋２０）℃の範囲に設定するのが好ましく、さらに（Ｔｇ－７０）℃～（Ｔｇ－５）℃の範囲に設定するのが好ましい。
　冷却ロールの表面温度が上限を超える場合、溶融樹脂が固化する前に該ロールに粘着することがある。また冷却ロールの表面温度が下限に満たない場合、固化が速すぎて該ロール表面を滑ってしまい、得られるシートの平面性が損なわれたり、厚み斑が大きくなることがある。 
　冷却ロールへのキャスティングの際に、溶融樹脂が冷却ロール上へ着地する位置の近傍に金属ワイヤーを張り、電流を流すことで静電場を発生させ樹脂を帯電させて、冷却ロールの金属表面上への密着性を高めることも、フィルムの厚み斑を解消し、フィルムの平面性を高める観点から有効である。その際、樹脂組成物中に、本発明の趣旨を超えない範囲で電解質性物質を添加し、密着性を高める方法も厚み斑の解消に特に有効である。
　＜＜ヒートシール層＞＞
　本開示に係る燃料電池用積層体は、樹脂基材フィルムの両面にそれぞれ配置されるヒートシール層を有する。本開示において、「ヒートシール層」とは、熱融着性を有する層を意味する。
　樹脂基材フィルムの両面にそれぞれ配置されるヒートシール層の組成は、同一であっても異なっていてもよい。
　ヒートシール層は、樹脂を含むことが好ましい。樹脂としては、例えば、ポリオレフィンが挙げられる。樹脂は、被着体（例えば、金属）に対する密着性の観点から、ポリオレフィンであることが好ましく、ポリプロピレンであることがより好ましい。
　ポリオレフィンとしては、オレフィン由来の構成単位を有する重合体であれば制限されず、公知のポリオレフィンを利用できる。ポリオレフィンは、オレフィンの単独重合体であってもよく、２種以上のオレフィンの共重合体であってもよく、オレフィンとオレフィン以外の単量体との共重合体であってもよい。
　ポリオレフィンとしては、例えば、炭素数２～８のオレフィンの単独重合体、炭素数２～８のオレフィンの共重合体、及び炭素数２～８のオレフィンと他の単量体との共重合体が挙げられる。具体的なポリオレフィンとしては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリイソブチレン、ポリ（１－ブテン）、ポリ４－メチルペンテン、ポリビニルシクロヘキサン、ポリスチレン、ポリ（ｐ－メチルスチレン）、ポリ（α－メチルスチレン）、α－オレフィン共重合体、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・アクリル酸共重合体、エチレン・メチルメタクリレート共重合体、エチレン・酢酸ビニル・メチルメタクリレート共重合体、及びアイオノマー樹脂が挙げられる。ポリオレフィンは、上記のようなポリオレフィンを塩素化してなる塩素化ポリオレフィンであってもよい。
　ポリエチレンとしては、例えば、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、及び線状低密度ポリエチレンが挙げられる。
　α－オレフィン共重合体としては、例えば、エチレン・プロピレンブロック共重合体、エチレン・プロピレンランダム共重合体、エチレン・１－ブテン共重合体、エチレン・４－メチル－１－ペンテン共重合体、及びエチレン・へキセン共重合体が挙げられる。
　ポリオレフィンは、被着体（例えば、金属）に対する密着性の観点から、官能基を有することが好ましい。官能基としては、例えば、カルボキシ基、カルボン酸無水物構造を有する基、及びヒドロキシ基（以下、「水酸基」という場合がある。）が挙げられる。カルボン酸無水物構造を有する基としては、無水マレイン酸構造を有する基、無水フタル酸構造を有する基などが挙げられる。
　ポリオレフィンに含まれる官能基は、被着体（例えば、金属）に対する密着性の観点から、カルボキシ基、カルボン酸無水物構造を有する基、及びヒドロキシ基からなる群より選択される少なくとも１種の官能基であることが好ましく、カルボキシ基、及びカルボン酸無水物構造を有する基からなる群より選択される少なくとも１種の官能基であることがより好ましく、カルボキシ基、及び無水マレイン酸構造を有する基からなる群より選択される少なくとも１種の官能基であることが特に好ましい。
　ポリオレフィンは、被着体（例えば、金属）に対する密着性の観点から、官能基が導入されたポリオレフィン（以下、「変性ポリオレフィン」という場合がある。）であることも好ましい。変性ポリオレフィンは、変性ポリプロピレンであることが好ましい。変性ポリオレフィンに含まれる官能基としては、例えば、上記した官能基が挙げられる。
　変性ポリオレフィンは、被着体（例えば、金属）に対する密着性の観点から、カルボキシ基、カルボン酸無水物構造を有する基、及びヒドロキシ基からなる群より選択される少なくとも１種の官能基を有することが好ましく、カルボキシ基、及びカルボン酸無水物構造を有する基からなる群より選択される少なくとも１種の官能基を有することがより好ましく、カルボキシ基、及び無水マレイン酸構造を有する基からなる群より選択される少なくとも１種の官能基を有することが特に好ましい。
　変性ポリオレフィンは、被着体（例えば、金属）に対する密着性、及び電解質に対する耐性の観点から、酸価が１ｍｇＫＯＨ／ｇ～２００ｍｇＫＯＨ／ｇである変性ポリオレフィン（以下、「酸変性ポリオレフィン」という場合がある。）、及び水酸基価が１ｍｇＫＯＨ／ｇ～２００ｍｇＫＯＨ／ｇである変性ポリオレフィンからなる群より選択される少なくとも１種の変性ポリオレフィン（以下、「水酸基変性ポリオレフィン」という場合がある。）であることが好ましく、酸価が１ｍｇＫＯＨ／ｇ～２００ｍｇＫＯＨ／ｇである変性ポリオレフィンであることがより好ましい。
　酸価は、試料１ｇ中に含まれる酸を中和するのに要する水酸化カリウムのミリグラム数を示し、「ＪＩＳ　Ｋ　００７０：１９９２」に準じて測定する。具体的には、混合キシレン：ｎ－ブタノール＝１：１質量比の混合溶媒に、精秤した試料を溶解させて試料溶液を得る。次いで、この試料溶液に、指示薬として１質量／体積％のフェノールフタレインエタノール溶液を数滴加え、滴定液として０．１ｍｏｌ／Ｌの水酸化カリウムのエチルアルコール溶液を用いて、滴定を行い、次式に従って酸価を算出する。下記式において、Ｔは滴定量（ｍＬ）、Ｆは滴定液のファクター、Ｗは試料採取量（ｇ）をそれぞれ表す。
　式：酸価＝（Ｔ×Ｆ×５６．１１×０．１）／Ｗ
　水酸基価は、「ＪＩＳ　Ｋ　００７０：１９９２」に準じて測定する。
　酸変性ポリオレフィンは、カルボキシ基、及びカルボン酸無水物構造を有する基からなる群より選択される少なくとも１種の官能基を有することが好ましく、カルボキシ基、及び無水マレイン酸構造を有する基からなる群より選択される少なくとも１種の官能基を有することが特に好ましい。
　酸変性ポリオレフィンとしては、例えば、無水マレイン酸変性ポリプロピレン、エチレン－（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン－アクリル酸エステル－無水マレイン酸三元共重合体、及びエチレン－メタクリル酸エステル－無水マレイン酸三元共重合体が挙げられる。
　酸変性ポリオレフィンは、例えば、少なくとも１つの重合可能なエチレン性不飽和カルボン酸、又はその誘導体を用いて、ポリオレフィンをグラフト変性、又は共重合化することによって製造することができる。変性させるポリオレフィンとしては、例えば、上記したポリオレフィンが挙げられる。変性させるポリオレフィンの好ましい例としては、プロピレンの単独重合体、プロピレンとα－オレフィンとの共重合体、エチレンの単独重合体、及びエチレンとα－オレフィンとの共重合体が挙げられる。
　酸変性ポリオレフィンは、例えば、三菱ケミカル株式会社製「モディック」（登録商標）、三井化学株式会社製「アドマー」（登録商標）、三井化学株式会社製「ユニストール」（登録商標）、東洋化成株式会社製「トーヨータック」（登録商標）、三洋化成工業株式会社製「ユーメックス」（登録商標）、日本ポリエチレン株式会社製「レクスパールＥＡＡ」、日本ポリエチレン株式会社製「レクスパールＥＴ」、ダウ・ケミカル社製「プリマコール」、三井・ダウ ポリケミカル株式会社製「ニュクレル」、及びアルケマ社製「ボンダイン」（登録商標）として入手可能である。
　水酸基変性ポリオレフィンは、分子中に水酸基を有するポリオレフィンである。
　水酸基変性ポリオレフィンは、例えば、水酸基含有（メタ）アクリル酸エステル、又は水酸基含有ビニルエーテルを用いて、ポリオレフィンをグラフト変性、又は共重合化することによって合成できる。
　水酸基含有（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ヒドロキエチル、（メタ）アクリル酸ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸グリセロール、ラクトン変性（メタ）アクリル酸ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸ポリエチレングリコール、及び（メタ）アクリル酸ポリプロピレングリコールが挙げられる。
　水酸基含有ビニルエーテルとしては、例えば、２－ヒドロキシエチルビニルエーテル、ジエチレングリコールモノビニルエーテル、及び４－ヒドロキシブチルビニルエーテルが挙げられる。
　樹脂の融点（Ｔｍ）は、制限されない。樹脂の融点（Ｔｍ）は、使用時の耐熱性の観点から、８０℃以上であることが好ましく、９０℃以上であることがより好ましく、１００℃以上であることが特に好ましい。樹脂の融点（Ｔｍ）は、ヒートシール層と樹脂基材フィルムとの密着性を向上する観点から、２００℃以下であることが好ましく、１８０℃以下であることがより好ましく、１６０℃以下であることが特に好ましい。
　樹脂の融点（Ｔｍ）は、以下の方法によって測定する。試料１０ｍｇを測定用のアルミニウム製パンに封入する。上記アルミニウム製パンを示差走査熱量計（ＴＡインスツルメンツ社、Ｑ１００型ＤＳＣ）に装着し、２０℃／分の速度で２５℃から２００℃まで昇温させ、融点（Ｔｍ：℃）を測定する。
　ヒートシール層は、１種単独の樹脂を含んでいてもよく、２種以上の樹脂を含んでいてもよい。
　ヒートシール層における樹脂の含有量は、被着体（例えば、金属）に対する密着性の観点から、ヒートシール層の全質量に対して、９０質量％以上であることが好ましく、９５質量％以上であることがより好ましく、９８質量％以上であることが特に好ましい。ヒートシール層における樹脂の含有量の上限は、制限されない。ヒートシール層における樹脂の含有量は、例えば、１００質量％以下の範囲で決定すればよい。
　ヒートシール層は、本開示の趣旨を逸脱しない範囲において、上記樹脂に加えて、他の成分を含んでいてもよい。他の成分としては、例えば、充填剤、及び架橋剤が挙げられる。ヒートシール層は、１種単独の他の成分を含んでいてもよく、２種以上の他の成分を含んでいてもよい。
　ヒートシール層の平均厚さは、２５μｍ～１００μｍである。ヒートシール層の平均厚さが上記範囲であることで、被着体（例えば、金属）に対する密着性を向上させることができる。ヒートシール層の平均厚さは、２５μｍ～１００μｍであることが好ましく、３０μｍ～９０μｍであることがより好ましく、３５μｍ～８０μｍであることが特に好ましい。ヒートシール層の平均厚さは、樹脂基材フィルムの平均厚さの測定方法に準ずる方法によって測定する。樹脂基材フィルムの両面にそれぞれ配置されるヒートシール層の平均厚さは、同一であっても異なっていてもよい。
　樹脂基材フィルムの平均厚さ、及びヒートシール層の平均厚さの合計値は、８０μｍ～５００μｍであることが好ましく、１００μｍ～４５０μｍであることがより好ましく、１２０μｍ～４００μｍであることが特に好ましい。樹脂基材フィルムの平均厚さ、及びヒートシール層の平均厚さの合計値が上記範囲であることで、セパレータ間の距離の均一性を向上させることができる。
　ヒートシール層を形成する方法としては、制限されず、通常用いられる方法から適宜選択することができる。例えば、ヒートシール層を形成するための組成物（以下、「ヒートシール剤」という。）を溶融混練し、押出成形によって、樹脂基材フィルム上にヒートシール層を形成することができる。押出成形としては、例えば、共押出法、押出ラミネート法等が挙げられる。
　また、ヒートシール層の厚み斑を解消する方法の一例として、ロールコート法が挙げられる。具体的には、ヒートシール層を形成するための組成物を溶融混錬し、Ｔダイなどのスリットダイより押出された溶融樹脂を樹脂基材フィルム上に熱圧着する方法となるが、圧着する際に用いるロールの表面材質、表面粗さ、ロール温度を管理する事で厚み斑を解消し、平面性も良好な積層体を得る事が出来る。
　例えば、ロールの表面材質について、ヒートシール層を形成する組成物との密着性がより小さい材質を用いることで、コート後の表面性が上がり、厚み斑も解消する事が出来る。また、ヒートシール層を形成する組成物とロール表面の密着性は、ロール温度に影響されるため、ロール温度を適正に管理する事も厚み斑を解消する方法として有効である。
　ヒートシール層の周縁部で測定されるヒートシール層の厚さにおいて、最大値Ｔ３ｍａｘ、及び最小値Ｔ３ｍｉｎは、Ｔ３ｍａｘ－Ｔ３ｍｉｎ≦１０μｍの関係を満たすことが好ましく、Ｔ３ｍａｘ－Ｔ３ｍｉｎ≦９μｍの関係を満たすことがより好ましく、Ｔ３ｍａｘ－Ｔ３ｍｉｎ≦８μｍの関係を満たすことが特に好ましい。最大値Ｔ３ｍａｘ、及びＴ３ｍｉｎがＴ３ｍａｘ－Ｔ３ｍｉｎ≦１０μｍの関係を満たすことで、燃料電池スタックに適用した場合にセパレータ間の距離の均一性を向上させることができる。「Ｔ３ｍａｘ－Ｔ３ｍｉｎ」の下限は、制限されない。Ｔ３ｍａｘ、及びＴ３ｍｉｎは、例えば、０μｍ≦Ｔ３ｍａｘ－Ｔ３ｍｉｎの関係を満たしていればよい。「Ｔ３ｍａｘ－Ｔ３ｍｉｎ」は、例えば、樹脂基材フィルムの製造過程における温度条件、又は延伸条件によっても調節することができる。
　Ｔ３ｍａｘ、及びＴ３ｍｉｎは、それぞれ、以下の方法によって測定する。平面視において、燃料電池用積層体の外周から内側５ｍｍの地点を通る線（以下、本段落において「内周線」という。）を４０等分する各区画から内周線の中心部（長さ：５ｍｍ、幅：５ｍｍ）を切り出すことで、４０個の試験片を得る。各試験片を包埋カプセルに固定後、エポキシ樹脂にて包埋する。エポキシ樹脂に包埋された各試験片を、ミクロトーム（ＵＬＴＲＡＣＵＴ－Ｓ、ライカ社）を用いて厚さ方向に対して平行に切断することで、薄膜切片を得る。各薄膜切片の断面を光学顕微鏡で観察し、ヒートシール層の中心の厚さを測定する。４０個の測定値のうち最大値をＴ３ｍａｘとする。４０個の測定値のうち最小値をＴ３ｍｉｎとする。
　ヒートシール剤は、公知の方法で製造できる。例えば、樹脂、及び必要に応じて他の成分を、混合装置を用いて混合することによってヒートシール剤を製造することができる。混合装置としては、例えば、ヘンシェルミキサー、バンバリーミキサー、Ｖ型ブレンダー、タンブラーブレンダー、及びリボンブレンダーが挙げられる。また、樹脂、及び必要に応じて他の成分を、単軸押出機、多軸押出機、ロール、又はニーダーを用いて、１８０℃～３００℃（好ましくは１９０～２６０℃）で溶融混練することによって、ペレット状の形態としてヒートシール剤を製造してもよい。
　＜＜易接着層＞＞
　本開示に係る燃料電池用積層体は、樹脂基材フィルムの少なくとも一方の面に易接着層を有していてもよい。本開示に係る燃料電池用積層体が樹脂基材フィルムの少なくとも一方の面に易接着層を有することで、ヒートシール剤と樹脂基材フィルムとの密着性を向上させることができる。本開示に係る燃料電池用積層体は、樹脂基材フィルムの両面に易接着層をそれぞれ有していてもよい。
　易接着層は、バインダー樹脂を含むことが好ましい。バインダー樹脂は、単独重合体であってもよく、共重合体であってもよく、２種以上の重合体の混合物（ポリマーブレンド）であってもよい。また、バインダー樹脂は、架橋剤によって架橋したものであってもよい。バインダー樹脂としては、例えば、熱可塑性樹脂、及び熱硬化性樹脂が挙げられる。具体的なバインダー樹脂としては、例えば、ポリエステル、ポリイミド、ポリアミド、ポリエステルアミド、ポリ塩化ビニル、ポリ（メタ）アクリル酸エステル、ポリウレタン、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン、ポリオレフィンが挙げられる。上記の中でも、バインダー樹脂は、ポリエステル、ポリイミド、ポリ（メタ）アクリル酸エステル、又はポリウレタンであることが好ましい。
　易接着層は、１種単独のバインダー樹脂を含んでいてもよく、２種以上のバインダー樹脂を含んでいてもよい。
　バインダー樹脂の含有量は、易接着層の全質量に対して、８０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましい。バインダー樹脂の含有量の上限は、制限されない。バインダー樹脂の含有量は、易接着層の全質量に対して、例えば、１００質量％以下の範囲で決定すればよい。
　易接着層の平均厚さは、ヒートシール層と樹脂基材フィルムとの密着性の向上という観点から、５ｎｍ～２００ｎｍであることが好ましく、１０ｎｍ～１８０ｎｍであることがより好ましく、１５ｎｍ～１６０ｎｍであることが特に好ましい。易接着層の平均厚さは、樹脂基材フィルムの平均厚さの測定方法に準ずる方法によって測定する。
　易接着層の形成方法としては、例えば、ラミネート法、及びコーティング法が挙げられる。コーティング法は、押出樹脂コーティングであってもよく、溶融樹脂コーティングであってもよい。
　易接着層の形成方法は、塗液を用いる方法であることが好ましい。例えば、塗液を樹脂基材フィルムに塗布することによって、易接着層を形成することができる。
　塗液は、例えば、バインダー樹脂と溶媒とを混合することによって調製することができる。溶媒としては、例えば、有機溶媒、及び水が挙げられる。有機溶媒としては、トルエン、酢酸エチル、及びメチルエチルケトンが挙げられる。
　塗液は、１種単独の溶媒を含んでいてもよく、２種以上の溶媒を含んでいてもよい。
　塗液は、樹脂基材フィルムへの塗れを促進させるという観点から、塗布層を構成する成分と化学的に不活性な界面活性剤を含むことが好ましい。
　界面活性剤としては、例えば、アニオン型界面活性剤、及びノニオン型界面活性剤が挙げられる。具体的な界面活性剤としては、例えば、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル、ポリオキシエチレン―脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、グリセリン脂肪酸エステル、脂肪酸金属石鹸、アルキル硫酸塩、アルキルスルホン酸塩、及びアルキルスルホコハク酸塩が挙げられる。
　界面活性剤の含有量は、塗液の全固形分質量に対して、１質量％～１０質量％であることが好ましい。界面活性剤の含有量が上記範囲内であることで、塗液の表面張力を４０ｍＮ／ｍ以下にすることができるため、塗液のハジキを防止することができる。
　塗液は、上記各成分以外の添加剤を含んでいてもよい。添加剤としては、例えば、上記バインダー樹脂以外の樹脂（例えば、メラミン樹脂）、帯電防止剤、及び着色剤が挙げられる。添加剤としては、例えば、軟質重合体、フィラー、熱安定剤、耐候安定剤、老化防止剤、レベリング剤、帯電防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、染料、顔料、天然油、合成油、ワックス、乳剤、充填剤、硬化剤、及び難燃剤も挙げられる。
　塗液の固形分濃度は、通常、１質量％～２０質量％であり、１質量％～１０質量％であることが好ましい。塗液の固形分濃度が１質量％未満であると、樹脂基材フィルムへの塗れ性が不足する傾向にある。塗液の固形分濃度が２０質量％を超えると、塗液の安定性、又は塗布外観が悪化する傾向にある。
　塗布液の塗布方法としては、制限されず、公知の方法を利用できる。塗布液の塗布方法としては、例えば、ロールコート法、グラビアコート法、ロールブラッシュ法、スプレーコート法、エアーナイフコート法、含浸法、及びカーテンコート法が挙げられる。塗布液の塗布方法においては、１種単独の方法を用いてもよく、２種以上の方法を組み合わせて用いてもよい。
　樹脂基材フィルムへの塗布液の塗布は、任意の段階で実施することができる。樹脂基材フィルムへの塗布液の塗布は、樹脂基材フィルムの製造過程で実施することが好ましく、配向結晶化が完了する前の樹脂基材フィルムに塗布することがより好ましい。ここで、「結晶配向が完了する前の樹脂基材フィルム」との用語は、未延伸フィルム、未延伸フィルムを縦方向及び横方向のいずれか一方に配向させてなる一軸延伸フィルム、及び未延伸フィルムを縦方向及び横方向の二方向に低倍率延伸配向させてなる二軸延伸フィルム（ただし、縦方向又は横方向に再延伸し、配向結晶化を完了させる前の二軸延伸フィルムに限る。）を包含する。上記の中でも、塗布液の塗布は、未延伸フィルム、又は一軸延伸フィルムに対して行うことが好ましい。未延伸フィルム、又は一軸延伸フィルムに対して塗布液を塗布した後、縦延伸及び／又は横延伸と熱固定とを施すことが好ましい。
　塗液を樹脂基材フィルムに塗布する際、塗布性を向上させるための予備処理として、樹脂基材フィルム表面に物理処理（例えば、コロナ表面処理、火炎処理、及びプラズマ処理）を施すことが好ましい。
　＜＜厚さ＞＞
　本開示に係る燃料電池用積層体の平均厚さは、８０μｍ～５００μｍであることが好ましく、１００μｍ～４５０μｍであることがより好ましく、１２０μｍ～４００μｍであることが特に好ましい。燃料電池用積層体の平均厚さが上記範囲であることで、セパレータ間の距離の均一性を向上させることができる。燃料電池用積層体の平均厚さは、樹脂基材フィルムの平均厚さの測定方法に準ずる方法によって測定する。
　燃料電池用積層体の周縁部で測定される燃料電池用積層体の厚さにおいて、最大値Ｔ６ｍａｘ、及び最小値Ｔ６ｍｉｎは、Ｔ６ｍａｘ－Ｔ６ｍｉｎ≦２６μｍの関係を満たすことが好ましく、Ｔ６ｍａｘ－Ｔ６ｍｉｎ≦２４μｍの関係を満たすことがより好ましく、Ｔ６ｍａｘ－Ｔ６ｍｉｎ≦２２μｍの関係を満たすことが特に好ましい。Ｔ６ｍａｘ、及びＴ６ｍｉｎがＴ６ｍａｘ－Ｔ６ｍｉｎ≦２６μｍの関係を満たすことで、燃料電池スタックに適用した場合にセパレータ間の距離の均一性を向上させることができる。「Ｔ６ｍａｘ－Ｔ６ｍｉｎ」の下限は、制限されない。Ｔ６ｍａｘ、及びＴ６ｍｉｎは、例えば、０μｍ≦Ｔ６ｍａｘ－Ｔ６ｍｉｎの関係を満たしていればよい。
　Ｔ６ｍａｘ、及びＴ６ｍｉｎは、それぞれ、以下の方法によって測定する。平面視において、燃料電池用積層体の外周から内側５ｍｍの地点を通る線（以下、本段落において「内周線」という。）を４０等分する各区画から内周線の中心部（長さ：５ｍｍ、幅：５ｍｍ）を切り出すことで、４０個の試験片を得る。各試験片を包埋カプセルに固定後、エポキシ樹脂にて包埋する。エポキシ樹脂に包埋された各試験片を、ミクロトーム（ＵＬＴＲＡＣＵＴ－Ｓ、ライカ社）を用いて厚さ方向に対して平行に切断することで、薄膜切片を得る。各薄膜切片の断面を光学顕微鏡で観察し、燃料電池用積層体の中心の厚さを測定する。４０個の測定値のうち最大値をＴ６ｍａｘとする。４０個の測定値のうち最小値をＴ６ｍｉｎとする。
　燃料電池用積層体の周縁部で隣り合う１０か所毎に測定される上記燃料電池用積層体の厚さの平均値において、最大値Ｔ７ｍａｘ、及び最小値Ｔ７ｍｉｎは、Ｔ７ｍａｘ－Ｔ７ｍｉｎ≦８μｍの関係を満たすことが好ましく、Ｔ７ｍａｘ－Ｔ７ｍｉｎ≦６μｍの関係を満たすことがより好ましく、Ｔ７ｍａｘ－Ｔ７ｍｉｎ≦４μｍの関係を満たすことが特に好ましい。Ｔ７ｍａｘ、及びＴ７ｍｉｎがＴ７ｍａｘ－Ｔ７ｍｉｎ≦１０μｍの関係を満たすことで、燃料電池スタックに適用した場合にセパレータ間の距離の均一性を向上させることができる。「Ｔ７ｍａｘ－Ｔ７ｍｉｎ」の下限は、制限されない。Ｔ７ｍａｘ、及びＴ７ｍｉｎは、例えば、０μｍ≦Ｔ７ｍａｘ－Ｔ７ｍｉｎの関係を満たしていればよい。
　Ｔ７ｍａｘ、及びＴ７ｍｉｎは、それぞれ、以下の方法によって測定する。平面視において、燃料電池用積層体の外周から内側５ｍｍの地点を通る線（以下、本段落において「内周線」という。）を４０等分する各区画から内周線の中心部（長さ：５ｍｍ、幅：５ｍｍ）を切り出すことで、４０個の試験片を得る。各試験片を包埋カプセルに固定後、エポキシ樹脂にて包埋する。エポキシ樹脂に包埋された各試験片を、ミクロトーム（ＵＬＴＲＡＣＵＴ－Ｓ、ライカ社）を用いて厚さ方向に対して平行に切断することで、薄膜切片を得る。各薄膜切片の断面を光学顕微鏡で観察し、燃料電池用積層体の中心の厚さを測定する。４０個の測定値に基づいて、内周線に沿って隣り合っていた１０か所毎の測定値の算術平均を求める。４つの平均値のうち最大値をＴ７ｍａｘとする。４つの平均値のうち最小値をＴ７ｍｉｎとする。
　＜＜形状＞＞
　本開示に係る燃料電池用積層体の形状は、制限されず、目的とする燃料電池の形状に応じて決定すればよい。本開示に係る燃料電池用積層体の形状は、燃料電池スタックの高容量化の観点から、平板状であることが好ましい。ここで、「平板状」とは、２つの主平面を有することを意味する。
　＜長尺の積層体＞
　本開示に係る長尺の積層体は、燃料電池用積層体の製造に使用される長尺の積層体であって、幅方向の中央位置（長手方向の位置は例えば巻き終わりから１ｍである）から幅１００ｍｍで長さ１００ｍｍの燃料電池用積層体を切り出した場合に、その燃料電池用積層体が本開示に係る燃料電池用積層体を構成するものである。好ましくは、幅方向の８０％以上にわたって、幅１００ｍｍで長さ１００ｍｍの燃料電池用積層体を複数切り出した場合に、全ての燃料電池用積層体が本開示に係る燃料電池用積層体を構成する場合であり、より好ましくは幅方向の９０％以上にわたって、本開示に係る燃料電池用積層体を構成する場合である。
　長尺の積層体は、通常、ロール状であり、一定の幅を有している。長尺の積層体の幅としては、例えば０．２～１０．０ｍであり、好ましくは、０．３～５．０ｍである。
　以下、実施例により本開示を詳細に説明する。ただし、本開示は、実施例に制限されるものではない。
　［測定方法］
　以下の項目は、それぞれ、次の方法によって測定した。
　（ガラス転移温度（Ｔｇ））
　試料１０ｍｇを測定用のアルミニウム製パンに封入した。上記アルミニウム製パンを、示差走査熱量計（ＴＡインスツルメンツ社、Ｑ１００型ＤＳＣ）に装着した。２０℃／分の速度で２５℃から３００℃まで昇温し、３００℃で５分間保持した後、上記アルミニウム製パンを取り出して、金属板上で冷却することで急冷した。上記アルミニウム製パンを再度、示差走査熱量計に装着し、２５℃から２０℃／分の速度で昇温させてガラス転移温度を測定した。なお、ガラス転移温度は、補外開始温度とした。
　（貯蔵弾性率）
　樹脂基材フィルムを切断して試験片（幅：５ｍｍ、長さ：３５ｍｍ）を作製した。動的粘弾性測定装置（例えば、ＤＭＡ８０００、株式会社パーキンエルマージャパン）を用い、周波数１Ｈｚで２０℃から３０℃まで１℃／分で昇温して、動的粘弾性を測定した。測定結果から、室温２５℃での貯蔵弾性率を求めた。
　（平均厚さ）
　平面視において、燃料電池用積層体の外周から内側５ｍｍの地点を通る線（以下、本段落において「内周線」という。）を４０等分する各区画から内周線の中心部（長さ：５ｍｍ、幅：５ｍｍ）を切り出すことで、４０個の試験片を得た。各試験片を包埋カプセルに固定後、エポキシ樹脂にて包埋した。エポキシ樹脂に包埋された各試験片を、ミクロトーム（ＵＬＴＲＡＣＵＴ－Ｓ、ライカ社）を用いて厚さ方向に対して平行に切断することで、薄膜切片を得た。各薄膜切片の断面を光学顕微鏡で観察し、測定対象の中心の厚さを測定した。４０個の測定値の算術平均を平均厚さとした。なお、樹脂基材フィルムの平均厚さの測定において、樹脂基材フィルムの少なくとも一方の面に易接着層が配置されている場合には、易接着層の厚さと樹脂基材フィルムの厚さとの合計値を樹脂基材フィルムの厚さとみなした。
　（樹脂基材フィルムの厚み斑Ａ１）
　樹脂基材フィルムの厚み斑Ａ１は、既述の「Ｔ１ｍａｘ－Ｔ１ｍｉｎ」で表される式によって算出される値である。Ｔ１ｍａｘ、及びＴ１ｍｉｎは、それぞれ、以下の方法によって測定した。平面視において、燃料電池用積層体の外周から内側５ｍｍの地点を通る線（以下、本段落において「内周線」という。）を４０等分する各区画から内周線の中心部（長さ：５ｍｍ、幅：５ｍｍ）を切り出すことで、４０個の試験片を得た。各試験片を包埋カプセルに固定後、エポキシ樹脂にて包埋した。エポキシ樹脂に包埋された各試験片を、ミクロトーム（ＵＬＴＲＡＣＵＴ－Ｓ、ライカ社）を用いて厚さ方向に対して平行に切断することで、薄膜切片を得た。各薄膜切片の断面を光学顕微鏡で観察し、樹脂基材フィルムの中心の厚さを測定した。４０個の測定値のうち最大値をＴ１ｍａｘとした。４０個の測定値のうち最小値をＴ１ｍｉｎとした。なお、Ｔ１ｍａｘ、及びＴ１ｍｉｎの測定において、樹脂基材フィルムの少なくとも一方の面に易接着層が配置されている場合には、易接着層の厚さと樹脂基材フィルムの厚さとの合計値を樹脂基材フィルムの厚さとみなした。
　（ヒートシール層の厚み斑Ａ２）
　ヒートシール層の厚み斑Ａ２は、既述の「Ｔ３ｍａｘ－Ｔ３ｍｉｎ」で表される式によって算出される値である。Ｔ３ｍａｘ、及びＴ３ｍｉｎは、上記樹脂基材フィルムの厚み斑Ａ１の測定方法（ただし、易接着層の厚さと樹脂基材フィルムの厚さとの合計値を樹脂基材フィルムの厚さとみなす旨を記載した箇所を除く。）において、「Ｔ１」を「Ｔ３」に、「樹脂基材フィルム」を「ヒートシール層」に読み替えて測定した。
　（燃料電池用積層体の厚み斑Ａ３）
　燃料電池用積層体の厚み斑Ａ３は、既述の「Ｔ６ｍａｘ－Ｔ６ｍｉｎ」で表される式によって算出される値である。Ｔ６ｍａｘ、及びＴ６ｍｉｎは、上記樹脂基材フィルムの厚み斑Ａ１の測定方法において、「Ｔ１」を「Ｔ６」に、「樹脂基材フィルム」を「燃料電池用積層体」に読み替えて測定した。
　（樹脂基材フィルムの厚み斑Ｂ１）
　樹脂基材フィルムの厚み斑Ｂ１は、「Ｔ２ｍａｘ－Ｔ２ｍｉｎ」で表される式によって算出される値である。Ｔ２ｍａｘ、及びＴ２ｍｉｎは、それぞれ、以下の方法によって測定した。平面視において、燃料電池用積層体の外周から内側５ｍｍの地点を通る線（以下、本段落において「内周線」という。）を４０等分する各区画から内周線の中心部（長さ：５ｍｍ、幅：５ｍｍ）を切り出すことで、４０個の試験片を得た。各試験片を包埋カプセルに固定後、エポキシ樹脂にて包埋した。エポキシ樹脂に包埋された各試験片を、ミクロトーム（ＵＬＴＲＡＣＵＴ－Ｓ、ライカ社）を用いて厚さ方向に対して平行に切断することで、薄膜切片を得た。各薄膜切片の断面を光学顕微鏡で観察し、樹脂基材フィルムの中心の厚さを測定した。４０個の測定値に基づいて、内周線に沿って隣り合っていた１０か所毎の測定値の算術平均を求めた。４つの平均値のうち最大値をＴ２ｍａｘとした。４つの平均値のうち最小値をＴ２ｍｉｎとした。なお、Ｔ２ｍａｘ、及びＴ２ｍｉｎの測定において、樹脂基材フィルムの少なくとも一方の面に易接着層が配置されている場合には、易接着層の厚さと樹脂基材フィルムの厚さとの合計値を樹脂基材フィルムの厚さとみなした。
　（燃料電池用積層体の厚み斑Ｂ２）
　燃料電池用積層体の厚み斑Ｂ２は、既述の「Ｔ７ｍａｘ－Ｔ７ｍｉｎ」で表される式によって算出される値である。Ｔ７ｍａｘ、及びＴ７ｍｉｎは、上記樹脂基材フィルムの厚み斑Ｂ１の測定方法において、「Ｔ２」を「Ｔ７」に、「樹脂基材フィルム」を「燃料電池用積層体」に読み替えて測定した。
　［実施例１］
　（積層体の作製）
　樹脂として、固有粘度０．６０ｄｌ／ｇ（３５℃、オルトクロロフェノール）のポリエチレン－２，６－ナフタレート（エステル交換触媒として酢酸マンガン四水塩を用い、重合触媒として三酸化アンチモンを用いて得られたもの。表１において「ＰＥＮ」と示す。）を、１７０℃ドライヤーで６時間乾燥後、押出機に投入した。上記樹脂を、溶融温度３００℃で溶融混練して３００℃のダイスリットから押し出した後、表面温度２５℃に設定したキャスティングドラム上で冷却固化させて、未延伸フィルムを作製した。なお、上記未延伸フィルムの作製においては、延伸後の樹脂基材フィルム厚み斑Ａ１が８μｍ、延伸後の樹脂基材フィルムの厚み斑Ｂ１が３μｍとなるように、押出機のダイに一定間隔ごとに設けたヒーターの温度調整を行った。
　未延伸フィルムを１４０℃に加熱したロール群に導き、長手方向に３．３倍で延伸し、２５℃のロール群で冷却した。縦延伸後のフィルムの両面に、易接着剤として、アクリル共重合体樹脂（日本カーバイド工業株式会社製、商品名：ＲＸ－７７７０）１００質量部と、架橋剤（ナガセケムテックス株式会社製、商品名：デナコールＥＸ－３１３）２質量部、架橋剤（三菱ガス化学株式会社製、商品名：ＴＥＴＲＡＤ－Ｘ）６質量部と、界面活性剤以外の全固形分１００質量部に対して８質量部の界面活性剤（三洋化成工業株式会社製、商品名：サンノニックＳＳ－７０）と、を含有する塗液をロールコーター法により塗布した。塗液の塗布量は、最終的に得られるフィルムにおける易接着層の厚さが４０ｎｍとなるように調節した。フィルムの両端をクリップで保持しながらテンターに導き、１３５℃に加熱された雰囲気中で横方向に３．５倍で延伸した。テンター内で、２３０℃で熱固定を行い、２３０℃で幅方向に１％弛緩後、均一に徐冷して室温まで冷やすことで、二軸延伸フィルム（平均厚さ：１２５μｍ）を得た。
　二軸延伸フィルムの両面に配置される易接着層の上に、それぞれヒートシール層を形成することで積層体を得た。ヒートシール層を形成するためのヒートシール剤としては、アドマーＱＥ８４０（ポリオレフィン、三井化学株式会社製）を用い、押出ラミネート法により形成した。得られたヒートシール層の平均厚さはそれぞれ５０μｍであった。なお、ヒートシール層の厚み斑Ａ２が４μｍとなるように、押出機のダイに一定間隔ごとに設けたヒーターの温度調整を行った。
　（セルの作製）
　２枚の鋼板（幅：１００ｍｍ、長さ：１００ｍｍ、厚さ：２５０μｍ）の間に積層体（幅：１００ｍｍ、長さ：１００ｍｍ）を配置し、熱プレス機で熱圧着してセルを得た。なお、セパレータの代替として、サイズと厚みが同程度の鋼板を用いて、代替評価を行なったが、セパレータを用いても同様の結果を得ることができる。
　（スタックの作製）
　セルを１００枚作製し、得られた１００枚のセルを積層させることでスタックを得た。
　［実施例２～８］
　未延伸フィルムの製造工程において、樹脂基材フィルムの厚み斑Ａ１、及び厚み斑Ｂ１が、表１に記載された値となるように押出機のダイに一定間隔ごとに設けたヒーターの温度調整を行ったこと、ヒートシール層の製造工程において、ヒートシール層の厚み斑Ａ２が、表１に記載された値となるように押出機のダイに一定間隔ごとに設けたヒーターの温度調整を行ったこと以外は、実施例１と同様の手順によって、積層体、セル、及びスタックをそれぞれ得た。
　［実施例９］
　実施例１で使用した二軸延伸フィルムを、以下の方法によって作製した二軸延伸フィルムに変更したこと以外は、実施例１と同様の手順によって、積層体、セル、及びスタックをそれぞれ作製した。
　以下の各成分を混合することによって樹脂組成物を得た。
　（１）重量平均分子量が３．０×１０５であり、１３Ｃ－ＮＭＲ測定によってほぼ完全なシンジオタクチック構造であることが観察されるポリスチレン（Ｔｇ：９１℃、Ｔｍ：２７０℃、表１において「ＳＰＳ」と示す。）：７０質量部
　（２）ポリ（２，６－ジメチル－１，４－フェニレン）エーテル（クロロホルム中で測定された固有粘度：０．３２ｄｌ／ｇ、Ｔｇ：２１０℃）：３０質量部
　（３）ペンタエリスリトールテトラキス〔３－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕（酸化防止剤、ＢＡＳＦジャパン株式会社製、商品名：ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０、Ｔｍ：１２０℃、熱分解温度：３３５℃）：２質量部
　（４）多孔質シリカ粒子とシリコーンオイルとの混合物（多孔質シリカ粒子（平均粒径：１．７μｍ、圧縮率：６６％、細孔容積：１．５ｍＬ／ｇ、細孔平均径：１０ｎｍ）１００質量部に対してシリコーンオイル（信越化学工業株式会社製、線状ジメチルポリシロキサン、ＫＦ－９６－１００ＣＳ）１質量部をスプレーで吹き付けた後、ミキサーに入れて撹拌することによって得た。）：０．１質量部
　樹脂組成物を、１２０℃で３時間乾燥した後、押出機に供給した。樹脂組成物を、３００℃で溶融し、ダイスリットから押し出した後、５０℃に冷却されたキャスティングドラム上で冷却固化することによって、未延伸シートを作製した。未延伸シートを１４０℃で縦方向（機械軸方向）に３．０倍延伸し、続いてテンターに導いた後、１４５℃で横方向
（機械軸方向と厚み方向とに垂直な方向）に３．０倍延伸した。次いで、２５０℃で６０秒間熱固定し、さらに１８０℃まで冷却する間に横方向に２％弛緩処理して、二軸延伸フィルム（平均厚さ：１２５μｍ）を得た。
　［実施例１０］
　実施例１で使用した二軸延伸フィルムを、以下の方法によって作製した二軸延伸フィルムに変更したこと以外は、実施例１と同様の手順によって、積層体、セル、及びスタックをそれぞれ作製した。
　ジヨード化ベンゼン、及び硫黄に、ジフェニルジスルフィドを投入し、次いで、１８０℃に加熱して、各成分を完全に溶融及び混合した後、温度を２２０℃に昇温し、かつ、圧力を２００Ｔｏｒｒに降圧した。得られた混合物を、最終温度が３２０℃、及び最終圧力が１Ｔｏｒｒとなるように温度、及び圧力を段階的に変化させつつ、８時間重合反応させた。以上の手順によって、ポリフェニレンサルファイド（Ｔｇ：９０℃、Ｔｍ：２８５℃、数平均分子量：１２，０００、重量平均分子量：４２，０００、表１において「ＰＰＳ」と示す。）を含む樹脂組成物を得た。
　得られた樹脂組成物を１７０℃で４時間乾燥した後、押出機を用いて２９０℃で溶融押出しし、直線状リップを有するダイから押し出し、表面を２５℃に保った金属ドラム上にキャストして冷却固化し、未延伸フィルムを得た。未延伸フィルムを、テンターを用いて最終温度１０５℃で４倍に横延伸し、上記テンター内で後続する熱処理室において２６５℃で１５秒間熱処理した後、幅方向に１７０℃で３％弛緩して、二軸延伸フィルム（平均厚さ：１２５μｍ）を得た。横延伸においては、横延伸の工程を３つの段階（第１ゾーン、第２ゾーン、及び第３ゾーン）に分割し、第１ゾーンの延伸を温度９５℃で倍率１．７８倍に、第２ゾーンの延伸を温度１００℃で倍率１．５倍に、第３ゾーンの延伸を温度１０５℃で倍率１．５倍とした。各ゾーンの延伸倍率は、各ゾーンの出口幅と入口幅との比である。
　［実施例１１］
　実施例１で使用した二軸延伸フィルムを、以下の方法によって作製した二軸延伸フィルムに変更したこと以外は、実施例１と同様の手順によって、セル、及びスタックをそれぞれ作製した。
　樹脂として、固有粘度０．６４ｄｌ／ｇ（３５℃、オルトクロロフェノール）のポリエチレンテレフタレート（エステル交換触媒として酢酸マンガン四水塩を用い、重合触媒として三酸化アンチモンを用いて得られたもの。表１において「ＰＥＴ」と示す。）を、１７０℃ドライヤーで３時間乾燥した後、押出機に投入した。樹脂を、溶融温度２８０℃で溶融混練して２８０℃のダイスリットより押し出した後、表面温度２５℃に設定したキャスティングドラム上で冷却固化させて未延伸フィルムを作製した。未延伸フィルムを９５℃に加熱したロール群に導き、長手方向に３．３倍で延伸し、２５℃のロール群で冷却した。
　縦延伸後のフィルムの両面に、易接着剤として、アクリル共重合体樹脂（日本カーバイド工業株式会社製、商品名：ＲＸ－７７７０）１００質量部と、架橋剤（ナガセケムテックス株式会社製、商品名：デナコールＥＸ－３１３）２質量部、架橋剤（三菱ガス化学株式会社製、商品名：ＴＥＴＲＡＤ－Ｘ）６質量部、及び界面活性剤以外の全固形分１００質量部に対して８質量部の界面活性剤（三洋化成工業株式会社製、商品名：サンノニックＳＳ－７０）を含有する塗液を、ロールコーター法により塗布した。塗液の塗布量は、最終的に得られるフィルムにおける易接着層の厚さが４０ｎｍとなるように調節した。フィルムの両端をクリップで保持しながらテンターに導き、１１０℃に加熱された雰囲気中で横方向に３．３倍で延伸した。テンター内で、２２０℃で４０秒間の熱固定を行い、１９０℃で幅方向に１％弛緩後、均一に徐冷して室温まで冷やし、二軸延伸フィルム（平均厚さ：１２５μｍ）を得た。
　［比較例１～３］
　未延伸フィルムの製造工程において、樹脂基材フィルムの厚み斑Ａ１、及び厚み斑Ｂ１が、表１に記載された値となるように押出機のダイに一定間隔ごとに設けたヒーターの温度調整を行ったこと、ヒートシール層の製造工程において、ヒートシール層の厚み斑Ａ２が、表１に記載された値となるように押出機のダイに一定間隔ごとに設けたヒーターの温度調整を行ったこと以外は、実施例１と同様の手順によって、積層体、セル、及びスタックをそれぞれ得た。
　［比較例４］
　実施例１で使用した二軸延伸フィルムを、シリコンゴム製シート（信越ポリマー株式会社製、商品名：シリコシートＢＡ、平均厚さ：３００μｍ）に変更したこと以外は、実施例１と同様の手順によって、積層体、セル、及びスタックをそれぞれ作製した。
　［評価］
　上記した実施例、及び比較例において作製したセル、及びスタックを用いて、以下の評価を行った。ただし、接着強度の評価においては、鋼板の寸法、及び積層体の寸法をそれぞれ変更して作製したセルを用いた。具体的に、２枚の鋼板（幅：３００ｍｍ、長さ：３００ｍｍ、厚さ：１００μｍ）、及び積層体（幅：３００ｍｍ、長さ：３００ｍｍ）を用いたこと以外は、上記した各セルの製造方法と同様の方法によって、接着強度の評価に用いるセルを作製した。
　（接着強度）
　平面視において、セルの外周から内側５ｍｍの地点を通る線を８等分し、かつ、セルの中心を通る線を基準線として設定した。上記基準線に対して平行であり、かつ、上記基準線の左右５ｍｍの位置をそれぞれ通る線に沿ってセルを切断した。切断片のうち、上記基準線を含み、セルの外周から中心までの領域を剥離試験の対象区画（以下、本段落において「区画］という場合がある。）とした。区画は、合計８か所である。各区画から、３個の試験片（幅：１０ｍｍ、長さ：３０ｍｍ）を切り出した。試験片の両面にそれぞれ配置される鋼板の端部を剥離した後、引張試験機（株式会社オリエンテック製テンシロン、ＵＣＴ－１００型）を用いて、ＪＩＳ－Ｃ２１５１に準じて剥離速度１００ｍｍ／分にて１８０°剥離した。すなわち、１区画につき、３個の試験片を用いて剥離試験を行った。対象区画において、各試験片の接着強度の最大値を求めた後、最大値の平均値（以下、「剥離力」という。）を求めた。８か所の区画の剥離力のうち、最小値に基づいて、以下の基準に従って評価した。
－基準－
Ａ：剥離力が１５Ｎ以上／１０ｍｍである。
Ｂ：剥離力が５Ｎ／１０ｍｍ以上１５Ｎ／１０ｍｍ未満である。
Ｃ：剥離力が５Ｎ／１０ｍｍ未満である。
　（断面観察）
　スタックから、２５層目、５０層目、及び７５層目のセルを抜き出して、各セルを厚さ方向に切断した。各セルの断面形状を目視で観察し、２枚の鋼板の隙間距離（以下、単に「隙間距離」という。）に基づいて、以下の基準に従って評価した。
－基準－
Ａ：各セルにおいて隙間距離が一様であり、３個のセルを比較して隙間距離に差がない。
Ｂ：各セルにおいて隙間距離が一様であるものの、３個のセルを比較して隙間距離に差がある。
Ｃ：各セルにおいて隙間距離が一様ではなく、３個のセルを比較して隙間距離に差がある。
　（厚み斑Ｃ）
　平面視で、スタックの外周から内側５ｍｍの地点を通る線（以下、本段落において「内周線」という。）を４０等分する各区画における内周線の中心点の厚さを測定した。厚さの測定には、株式会社ミツトヨ製Ｍ型ノギス（５３０－１０９、Ｎ３０）を用いた。４０個の測定値のうち、最大値と最小値との差（最大値－最小値）を厚み斑Ｃとした。
　（厚み斑Ｄ）
　平面視で、スタックの外周から内側５ｍｍの地点を通る線（以下、本段落において「内周線」という。）を４０等分する各区画における内周線の中心点の厚さを測定した。厚さの測定には、株式会社ミツトヨ製Ｍ型ノギス（５３０－１０９、Ｎ３０）を用いた。４０個の測定値に基づいて、内周線に沿って隣り合っていた１０か所毎の測定値の算術平均を求めた。４つの平均値のうち、最大値と最小値との差（最大値－最小値）を厚み斑Ｄとした。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１の「構成」は、積層体の層構成を表す。表１の「構成」の欄に記載された「ａ」は、易接着層を有しない樹脂基材フィルムを表す。表１の「構成」の欄に記載された「ａ’」は、両面に易接着層を有する樹脂基材フィルムを表す。表１の「構成」の欄に記載された「ｂ」は、ヒートシール層を表す。
　表１より、実施例１～１１のスタックにおけるセパレータ間の距離の均一性は、比較例１～４のスタックに比べて優れることがわかった。また、実施例１～１１のセルにおける接着強度は、比較例１～４のセルに比べて優れることがわかった。
　本開示に係る燃料電池用積層体は、燃料電池スタックに適用した場合にセパレータ間の距離の均一性に優れるため、燃料電池セル、及び燃料電池スタックに好適に利用することができる。
　１０：内周線
　２０：中心部
　５０：開口部
　６０：開口部の周縁部の外周線
　７０：外周線の中心部
　１００：燃料電池用積層体

Claims (8)

  1. 　燃料電池セルの外周形状に対応する外周形状を有する燃料電池用積層体であって、
    　樹脂基材フィルムと、
    　前記樹脂基材フィルムの両面にそれぞれ配置されるヒートシール層と、を有し、
    　前記樹脂基材フィルムの貯蔵弾性率が、２，０００ＭＰａ～８，０００ＭＰａであり、
    　前記樹脂基材フィルムの平均厚さが、３０μｍ～３００μｍであり、
    　前記樹脂基材フィルムの周縁部で測定される前記樹脂基材フィルムの厚さにおいて、最大値Ｔ１ｍａｘ、及び最小値Ｔ１ｍｉｎが、Ｔ１ｍａｘ－Ｔ１ｍｉｎ≦１２μｍの関係を満たし、
    　前記樹脂基材フィルムの周縁部で隣り合う１０か所毎に測定される前記樹脂基材フィルムの厚さの平均値において、最大値Ｔ２ｍａｘ、及び最小値Ｔ２ｍｉｎが、Ｔ２ｍａｘ－Ｔ２ｍｉｎ≦６μｍの関係を満たし、
    　前記ヒートシール層の平均厚さが、２５μｍ～１００μｍである
    　燃料電池用積層体。
  2. 　前記樹脂基材フィルムの平均厚さ、及び前記ヒートシール層の平均厚さの合計値が、８０μｍ～５００μｍである請求項１に記載の燃料電池用積層体。
  3. 　前記ヒートシール層の周縁部で測定される前記ヒートシール層の厚さにおいて、最大値Ｔ３ｍａｘ、及び最小値Ｔ３ｍｉｎが、Ｔ３ｍａｘ－Ｔ３ｍｉｎ≦８μｍの関係を満たす請求項１又は請求項２に記載の燃料電池用積層体。
  4. 　面積率の合計が３０～９０％の少なくとも１つの開口部を内側に有する平面形状である請求項１～請求項３のいずれか１項に記載の燃料電池用積層体。
  5. 　前記開口部のうち最大の開口部の周縁部で測定される前記樹脂基材フィルムの厚さにおいて、
    　最大値Ｔ４ｍａｘ、及び最小値Ｔ４ｍｉｎが、Ｔ４ｍａｘ－Ｔ４ｍｉｎ≦１０μｍの関係を満たし、
    　隣り合う５か所毎に測定される前記樹脂基材フィルムの厚さの平均値において、最大値Ｔ５ｍａｘ、及び最小値Ｔ５ｍｉｎが、Ｔ５ｍａｘ－Ｔ５ｍｉｎ≦５μｍの関係を満たし、
    　前記樹脂基材フィルムの外周周縁部の平均値Ｔ１ａｖｅと、前記最大の開口部の周縁部の平均値Ｔ４ａｖｅとの差が、｜Ｔ１ａｖｅ－Ｔ４ａｖｅ｜≦５μｍである請求項４に記載の燃料電池用積層体。
  6. 　前記樹脂基材フィルムが、ポリエチレンナフタレートフィルム、ポリスチレンフィルム、ポリフェニレンサルファイドフィルム、又はポリエチレンテレフタレートフィルムである請求項１～請求項５のいずれか１項に記載の燃料電池用積層体。
  7. 　前記ヒートシール層が、ポリオレフィンを含む請求項１～請求項６のいずれか１項に記載の燃料電池用積層体。
  8. 　燃料電池用積層体の製造に使用される長尺の積層体であって、
    　幅方向の中央位置から幅１００ｍｍで長さ１００ｍｍの燃料電池用積層体を切り出した場合に、その燃料電池用積層体が請求項１～請求項７のいずれか１項に記載の燃料電池用積層体を構成するものである積層体。
     
PCT/JP2020/032374 2019-09-06 2020-08-27 燃料電池用積層体 WO2021044940A1 (ja)

Priority Applications (5)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US17/634,152 US20220293971A1 (en) 2019-09-06 2020-08-27 Laminated body for fuel cell
JP2021543725A JP7223353B2 (ja) 2019-09-06 2020-08-27 燃料電池用積層体
KR1020227005868A KR20220039757A (ko) 2019-09-06 2020-08-27 연료 전지용 적층체
EP20860884.4A EP4026693A4 (en) 2019-09-06 2020-08-27 LAYERED PRODUCT FOR FUEL CELLS
CN202080061409.8A CN114364534B (zh) 2019-09-06 2020-08-27 燃料电池用层叠体

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2019162855 2019-09-06
JP2019-162855 2019-09-06

Publications (1)

Publication Number Publication Date
WO2021044940A1 true WO2021044940A1 (ja) 2021-03-11

Family

ID=74852476

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PCT/JP2020/032374 WO2021044940A1 (ja) 2019-09-06 2020-08-27 燃料電池用積層体

Country Status (7)

Country Link
US (1) US20220293971A1 (ja)
EP (1) EP4026693A4 (ja)
JP (1) JP7223353B2 (ja)
KR (1) KR20220039757A (ja)
CN (1) CN114364534B (ja)
TW (1) TWI729931B (ja)
WO (1) WO2021044940A1 (ja)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN113224340A (zh) * 2021-04-29 2021-08-06 华能国际电力股份有限公司 一种熔融碳酸盐燃料电池隔膜及其制备方法
WO2023167052A1 (ja) * 2022-03-01 2023-09-07 東山フイルム株式会社 熱硬化型接着シートおよび燃料電池用サブガスケット

Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2001017048A1 (fr) * 1999-09-01 2001-03-08 Nok Corporation Cellule electrochimique
JP2009081118A (ja) * 2007-09-27 2009-04-16 Dainippon Printing Co Ltd 固体高分子形燃料電池構造体及びこれを用いた固体高分子形燃料電池
JP2014120248A (ja) 2012-12-14 2014-06-30 Toyota Motor Corp 燃料電池および燃料電池の製造方法
JP2017162795A (ja) 2016-02-09 2017-09-14 ジーエム・グローバル・テクノロジー・オペレーションズ・エルエルシー 双極板組立体、燃料電池スタック、及び燃料電池スタックを形成する方法
JP6285701B2 (ja) 2013-11-29 2018-02-28 株式会社フジクラ 燃料電池スタック、燃料電池スタックの製造方法、電池サブアッセンブリ、電池サブアッセンブリの製造方法、及びガスケットが仮固定又は本固定されたセパレータ
JP6375523B2 (ja) 2014-08-26 2018-08-22 パナソニックＩｐマネジメント株式会社 燃料電池モジュール及び燃料電池スタック

Family Cites Families (15)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP4534637B2 (ja) * 2004-03-31 2010-09-01 東レ株式会社 積層フィルム
JP4723296B2 (ja) * 2005-07-01 2011-07-13 帝人デュポンフィルム株式会社 フィルムコンデンサー用二軸配向フィルムおよびそれからなるフィルムコンデンサー
JP4880945B2 (ja) * 2005-08-16 2012-02-22 帝人デュポンフィルム株式会社 難燃性ポリエステルフィルムおよびその製造方法
US8512907B2 (en) * 2007-09-27 2013-08-20 Dai Nippon Printing Co., Ltd. Membrane catalyst layer assembly with reinforcing films, membrane electrode assembly with reinforcing films, and polymer electrolyte fuel cells
JP5655380B2 (ja) * 2010-06-04 2015-01-21 東洋紡株式会社 硬化性樹脂積層用二軸延伸ポリエステルフィルム
EP2743081A4 (en) * 2011-08-11 2015-03-25 Toray Industries LAMINATED SHEET AND METHOD FOR PRODUCING SAME
JP5755975B2 (ja) * 2011-09-01 2015-07-29 昭和電工パッケージング株式会社 電池用外装材及びリチウム二次電池
JPWO2013080701A1 (ja) * 2011-12-02 2015-04-27 三菱樹脂株式会社 積層多孔フィルムロール及びその製造方法
JP6069036B2 (ja) * 2013-03-07 2017-01-25 株式会社ダイセル 燃料電池製造用積層体及びその製造方法並びに燃料電池の製造方法
JP5554445B1 (ja) * 2013-09-03 2014-07-23 東レバッテリーセパレータフィルム株式会社 電池用セパレータ及び電池用セパレータの製造方法
JP6522924B2 (ja) * 2014-11-10 2019-05-29 帝人株式会社 ヒートシール層を有する積層体
JP2016210128A (ja) * 2015-05-12 2016-12-15 株式会社ダイセル 積層フィルム、積層体及びその製造方法並びに燃料電池の製造方法
WO2017082114A1 (ja) * 2015-11-11 2017-05-18 三井化学東セロ株式会社 樹脂シート、合わせガラスおよび太陽電池モジュール
CN107819138B (zh) * 2017-10-25 2019-06-21 大连理工大学 一种改善燃料电池堆内压力分布的结构设计方法
JP6642748B2 (ja) * 2019-02-05 2020-02-12 東洋紡株式会社 積層フィルム

Patent Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2001017048A1 (fr) * 1999-09-01 2001-03-08 Nok Corporation Cellule electrochimique
JP2009081118A (ja) * 2007-09-27 2009-04-16 Dainippon Printing Co Ltd 固体高分子形燃料電池構造体及びこれを用いた固体高分子形燃料電池
JP2014120248A (ja) 2012-12-14 2014-06-30 Toyota Motor Corp 燃料電池および燃料電池の製造方法
JP6285701B2 (ja) 2013-11-29 2018-02-28 株式会社フジクラ 燃料電池スタック、燃料電池スタックの製造方法、電池サブアッセンブリ、電池サブアッセンブリの製造方法、及びガスケットが仮固定又は本固定されたセパレータ
JP6375523B2 (ja) 2014-08-26 2018-08-22 パナソニックＩｐマネジメント株式会社 燃料電池モジュール及び燃料電池スタック
JP2017162795A (ja) 2016-02-09 2017-09-14 ジーエム・グローバル・テクノロジー・オペレーションズ・エルエルシー 双極板組立体、燃料電池スタック、及び燃料電池スタックを形成する方法

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
See also references of EP4026693A4

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN113224340A (zh) * 2021-04-29 2021-08-06 华能国际电力股份有限公司 一种熔融碳酸盐燃料电池隔膜及其制备方法
WO2023167052A1 (ja) * 2022-03-01 2023-09-07 東山フイルム株式会社 熱硬化型接着シートおよび燃料電池用サブガスケット

Also Published As

Publication number Publication date
EP4026693A4 (en) 2022-10-26
KR20220039757A (ko) 2022-03-29
US20220293971A1 (en) 2022-09-15
EP4026693A1 (en) 2022-07-13
JP7223353B2 (ja) 2023-02-16
JPWO2021044940A1 (ja) 2021-03-11
TW202114858A (zh) 2021-04-16
CN114364534A (zh) 2022-04-15
TWI729931B (zh) 2021-06-01
CN114364534B (zh) 2023-06-27

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR101879609B1 (ko) 폴리에스테르 필름 및 그것을 사용한 적층체
JP6260314B2 (ja) 二軸配向ポリエステルフィルム
WO2021044940A1 (ja) 燃料電池用積層体
KR20150081245A (ko) 폴리에스테르 필름, 상기 필름을 사용한 적층체, 및 상기 적층체와 실란트층을 포함하는 구성체
US11097510B2 (en) Laminate
JP2023171764A (ja) 積層フィルム
JP6205868B2 (ja) 二軸配向ポリエステルフィルム
JP2017177412A (ja) ポリエステルフィルム、該フィルムと金属箔、シーラント層を含むラミネート材。
JP2021154735A (ja) フィルムコンデンサ用フィルム、フィルムコンデンサ用金属層積層フィルム、およびフィルムコンデンサ
JP2012238491A (ja) 電池外装用ポリエステルフィルムならびにそれを用いた電池外装用積層体および構成体
JPWO2021090950A1 (ja) 金属端子用接着性フィルム、金属端子用接着性フィルムの製造方法、金属端子用接着性フィルム付き金属端子、当該金属端子用接着性フィルムを用いた蓄電デバイス、及び蓄電デバイスの製造方法
WO2021193844A1 (ja) フィルムコンデンサ用フィルム、フィルムコンデンサ用金属層積層フィルム、およびフィルムコンデンサ
JP2021154734A (ja) フィルムコンデンサ用フィルム、フィルムコンデンサ用金属層積層フィルム、およびフィルムコンデンサ
JP2010260275A (ja) インモールド転写箔用積層ポリエステルフィルム
JP7352153B2 (ja) ヒートシールフィルムの製造方法
TWI830949B (zh) 燃料電池用接合體、以及積層體
TWI830948B (zh) 積層體
JP2015083343A (ja) 多層フィルム

Legal Events

Date Code Title Description
121 Ep: the epo has been informed by wipo that ep was designated in this application

Ref document number: 20860884

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1

ENP Entry into the national phase

Ref document number: 2021543725

Country of ref document: JP

Kind code of ref document: A

ENP Entry into the national phase

Ref document number: 20227005868

Country of ref document: KR

Kind code of ref document: A

NENP Non-entry into the national phase

Ref country code: DE

ENP Entry into the national phase

Ref document number: 2020860884

Country of ref document: EP

Effective date: 20220406