WO1987005825A1 - PROCESS FOR TREATING THE WASHING LIQUID DURING REMOVAL OF SO2 AND NOx FROM FLUE GASES - Google Patents

PROCESS FOR TREATING THE WASHING LIQUID DURING REMOVAL OF SO2 AND NOx FROM FLUE GASES Download PDF

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WO1987005825A1
WO1987005825A1 PCT/EP1987/000187 EP8700187W WO8705825A1 WO 1987005825 A1 WO1987005825 A1 WO 1987005825A1 EP 8700187 W EP8700187 W EP 8700187W WO 8705825 A1 WO8705825 A1 WO 8705825A1
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washing
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Heinz HÖLTER
Heinrich IGELBÜSCHER
Heinrich Gresch
Heribert Dewert
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Hoelter Heinz
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    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
    • B01D53/46—Removing components of defined structure
    • B01D53/60—Simultaneously removing sulfur oxides and nitrogen oxides
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02A—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE
    • Y02A50/00—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE in human health protection, e.g. against extreme weather
    • Y02A50/20—Air quality improvement or preservation, e.g. vehicle emission control or emission reduction by using catalytic converters

Definitions

  • the invention relates to a method for treating the washing liquid during the removal of SO2 and NOx from flue gases, the raw gas being contacted with an washing liquid containing alkaline iron-II-EDTA complexes and a reducing agent. It is known to reduce SO2 and NOx in flue gases by means of washing solutions in washing machines. Here EDTA iron complex compounds are used in preferably alkaline washing solutions. A strong iron oxidation from iron-II to iron-III is inevitably generated by the high atmospheric oxygen in the flue gas.
  • the washing liquid is a Dwell time container supplied and stored in this for reduction with a dwell time greater than 15 min.
  • the residence time is set depending on the amount of iron III to be reduced.
  • the reduction in the retention tank is due to the sulfite contained in the washing liquid.
  • the nitrosyl complex (EDTA Fe-II - NO) is reduced to sulfate and elemental nitrogen.
  • the reduction of the FE-III-EDTA complex can thus be achieved by incorporating a retention tank alone or by setting the optimum temperature alone or by combining the aforementioned variants.
  • the residence time of the entire washing liquid or a partial stream in a container assigned to the process, such as washing sump, thickener, reserve or additional container, should be between 15 minutes and 3 hours.
  • the temperature range usually results from the total course of the flue gas temperatures, which results in washing liquid temperatures of 40 degrees C to 48 degrees C. This already provides favorable conditions for the Fe III EDTA reduction.
  • a further reduction is achieved, however, if the washing liquid or a partial flow is brought to higher temperatures up to 70 degrees C in a circuit or in a separate arrangement.
  • the degree of NOx separation can also be influenced by choosing a preferred range for the density of the washing solution. It has been shown that densities of the washing solution in the range from 1.10 to 1.20 g / l are advantageous in order to achieve high levels of NOx removal.
  • This process does not require any additional energy, but rather brings about an improvement in the efficiency in the cooling tower and thus an improvement in the use of energy in the power plant.
  • the basic idea of this embodiment is therefore to extract heat from the power plant process, preferably from the area of the unused and inevitably removed leading heat, and to use this via a heat exchanger system, which is arranged according to the invention in the retention tank for heating the washing water in order to promote the reduction of iron-III to iron-II, this heat extraction from the area of the cooling tower and / or flue gas after the electrostatic precipitator in the range of 100 - 180 degrees C and / or from the area behind the rotary gavo or rotary luvo with less than 100 degrees C and used in the dwell.
  • magnesium salt - preferably magnesium chloride or magnesium sulfate - greatly attenuated the iron oxidation. Furthermore, the solubility of sodium sulfate formed is greatly reduced by the addition of magnesium chloride or magnesium suifate, so that calcium sulfate is preferably formed when precipitated with hydrated lime.
  • the magnesium increases the solubility of sulfite in the wash water, so that the sulfite required for iron reduction is less precipitated.
  • the magnesium chloride or magnesium sulfate can be added to any type of washing solution which is based on lime and / or sodium with an iron chelate complex.

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Description

"Verfahren zur Behandlung der Waschflüssigkeit bei der Entfernung von SO2 und NOx aus Rauchgasen"
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Behandlung der Waschflüssigkeit bei der Entfernung von SO2 und NOx aus Rauchgasen, wobei das Rohgas mit einer alkalische Eisen-II-EDTA-Komplexe und ein Reduktionsmittel enthaltenden Waschflüssigkeit kontaktiert wird. Es ist bekannt, SO2 und NOx in Rauchgasen mittels Waschlösungen in Wäschern zu reduzieren. Hierbei werden EDTA-Eisenkomplex-Verbindungen in vorzugsweise alkalischen Waschlösungen genutzt. Hierbei wird eine starke Eisenoxidation von Eisen-II zu Eisen-III zwangsläufig durch den hohen Luftsauerstoff im Rauchgas erzeugt.
Um eine Reduktion von Eisen-III zu Eisen-II zu ermöglichen, werden Reduktionsmittel oder elektrolytische Vorgänge genutzt. Der notwendige Reduktionsmittelverbrauch oder der Einsatz der Elektrolyse ist sehr kostenintensiv.
Um diesen Aufwand wesentlich zu reduzieren wird erfindungsgemäß vorgeschlagen, daß die Waschflüssigkeit einem Verweilzeitbehälter zugeführt und in diesem zur Reduktion mit einer Verweilzeit größer als 15 min gelagert wird. Die Verweilzeit wird eingestellt in Abhängigkeit von der Menge des zu reduzierenden Eisen-III.
Die Reduktion im Verweilzeitbehälter ist zurückzuführen über das Sulfit, das in der Waschflüssigkeit enthalten ist. Gleichzeitig erfolgt hier die Reduktion des Nitrosyl-Komplexes (EDTA Fe-II - NO) zu Sulfat und elementarem Stickstoff.
Hierdurch wird genügend freies FE-II gebildet, so daß in der Kontaktphase mit dem Rohgas im Wäscher wieder eine NO-Aufnahme erfolgen kann über den EDTA-Eisen-II-Komplex.
Überraschenderweise wurde gefunden, daß die Reduktionsreaktion darüber hinaus temperaturabhängig ist, wodurch sich weitere Möglichkeiten der Verfahrensoptimierung ergeben.
Die Reduktion des FE-III-EDTA-Komplexes kann somit durch Eingliederung eines Verweilzeitbehälters allein oder durch Einstellung der optimalen Temperatur allein oder durch Kombination der vorgenannten Varianten realisiert werden. Die Verweilzeit der gesamten Waschflüssigkeit oder eines Teilstromes in einem dem Verfahren zugeordneten Behälter, wie z.B. Waschersumpf, Eindicker, Reserve- oder Zusatzbehälter, sollte zwischen 15 min und 3 h betragen. Der Temperaturbereich ergibt sich in der Regel aus dem Gesamtverlauf der Rauchgastemperaturen, wodurch sich Waschflüssigkeitstemperaturen von 40 Grad C bis 48 Grad C einstellen. Damit sind bereits günstige Bedingungen für die Fe-III-EDTA-Reduktion gegeben. Eine weitergehende Reduktion wird jedoch erreicht, wenn die Waschflüssigkeit oder ein Tei.lstrom im Kreislauf oder in einer separaten Anordnung auf höhere Temperaturen bis 70 Grad C gebracht wird.
Diese Maßnahmen zur Reduzierung von Fe-III-EDTA führen insgesamt zu einem höheren NOx-Abscheidegrad.
Darüber hinaus kann der NOx-Abscheidegrad auch dadurch beeinflußt werden, indem ein bevorzugter Bereich für die Dichte der Waschlösung gewählt wird. So hat sich gezeigt, daß Dichten der Waschlösung im Bereich von 1.10 bis 1.20 g/l vorteilhaft sind, um hohe NOx-Abscheidegrade zu erreichen.
Um die Reduzierung von Eisen-III zu Eisen-II über Sulfit mittels einer Temperaturerhöhung zu reduzieren wird erfindungsgemäß vorgeschlagen, den Wärmetausch eines Wasserkühlturms eines Kraftwerkes teilweise über Wärmetauscher, die in den Waschflüssigkeitsbehälter einer simultanen SO2/NOx-Wäsche, der als Verweilzeitbehälter genutzt wird, einzutauchen und die Temperatur hier z . B . von 50 Grad C auf 75 Grad C zu erhöhen.
Hierdurch wird eine direkte Kühlung vorgenommen, die den Kühlturm entlastet und/oder sogar den Wirkungsgrad des Kraftwerkes verbessert und gleichzeitig eine wesentliche Intensivierung der Reduktion von Eisen-III zu Eisen-II in der Waschflüssigkeit bewirkt. Es wurde gefunden, daß hierbei Auswaschgrade von 70 bis auf nahe 99 % NOx Auswaschung durch den hohen Eisen-II-Anteil, der aufrechterhalten werden konnte, erreicht werden.
Dieser Prozeß erfordert keine zusätzliche Energie, sondern bewirkt vielmehr eine Verbesserung des Wirkungsgrades im Kühlturm und somit auch eine Verbesserung der Energienutzung im Kraftwerk.
Der Grundgedanke dieser Ausgestaltung besteht somit darin, Wärme aus dem Kraftwerksprozeß auszukoppeln, vorzugsweise aus dem Bereich der nicht genutzten und zwangsläufig abzu führenden Wärme, und diese über ein Wärmetauschersystem zu nutzen, das erfindungsgemäß im Verweilzeitbehälter zur Aufheizung des Waschwassers angeordnet ist, um die Reduktion von Eisen-III zu Eisen-II zu fördern, wobei diese Wärmeauskopplung aus dem Bereich Kühlturm und/oder Rauchgas nach dem Elektrofilter im Bereich von z.B. 100 - 180 Grad C und/oder aus dem Bereich hinter dem Dreh-Gavo oder Dreh-Luvo mit kleiner 100 Grad C entnommen und im Verweilzeitbehälter genutzt wird.
Es ist bekannt, Rauchgasentschwefelungsanlagen auf Natriumbasis bzw. Calciumbasis mit einem EDTA-Komplex über eine Waschwasserlösung so zu steuern, daß SO2 und NOx simultan ausgewaschen werden. Die Schwierigkeit bei diesem Waschverfahren liegt in der Regel beim Stabilhalten des Fe-II-Komplexes in der Waschlösung. Hohe Sauerstoffwerte von z.B. 7 % und mehr führen zu einer erhöhten Oxidation des Fe-II-Wertes und somit zum starken Abfall der NOx-Abscheidung.
Um diese erhöhte Oxidation zu vermeiden wurde gefunden, daß durch die Zugabe von Magnesiumsalz - bevorzugt Magnesiumchlorid oder Magnesiumsulfat - die Eisen-Oxidation sehr stark abgeschwächt wird. Weiterhin wird durch die Zugabe von Magnesiumchlorid oder Magnesiumsuifat das Lösungsvermögen von gebildetem Natriumsulfat stark gemindert, so daß bei der Fällung mit Kalkhydrat bevorzugt Calciumsulfat gebildet wird.
Zusätzlich erhöht das Magnesium die Löslichkeit von Sulfit im Waschwasser, so daß das Sulfit, das zur Eisenreduktion benötigt wird, gemindert ausgefällt wird.
Das Magnesiumchlorid oder Magnesiumsulfat kann jeder Art von Waschlösung zugesetzt werden, die auf Kalk- und/oder Natriumbasis mit einem Eisenchelatkomplex aufgebaut ist.
Es wurde gefunden, daß eine Mischung zur Waschung von SO2 und NOx zweckdienlicherweise nicht mit EDTA oder NTA auf Hatriumbasis angelöst wird, sondern auch auf Magnesiumbasis. Hierdurch sind im Wirkungsgrad einige Prozente bei gleichbleibenden Waschflüssigkeitsmengen im Verhältnis zur Gasmenge machbar. Notwendige Abwasservernichtungen, die auf das Brennstoffband aufgegeben werden, sind mit einer Magnesiumverbindung zum EDTA wesentlich günstiger als Natriumverbindungen, die zu Inkrustationen im Kessel und Wärmetauschern Anlaß geben und auch wegen der Asche Deponieprobleme hervorrufen.

Claims

P A T E N T A N S P R U C H E
1. Verfahren zur Behandlung der Waschflüssigkeit bei der Entfernung von SO2 und NOx aus Rauchgasen, wobei das Rohgas mit einer alkalische Eisen-II-EDTA-Komplexe und ein Reduktionsmittel enthaltenden Waschflüssigkeit kontaktiert wird, dadurch gekennzeichnet, daß die Waschflüssigkeit einem Verweilzeitbehälter zugeführt und in diesem zur Reduktion mit einer Verweilzeit größer als 15 min gelagert wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Verweilzeit 15 min bis 3 h beträgt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Verweilzeit von 60 min bis 120 min eingestellt ist.
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die gesamte Waschflüssigkeit oder ein Teilstrom derselben zur Reduktion mit Sulfit dem Verweilzeitbehälter zugeführt wird.
5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Temperatur der Waschflüssigkeit im Verweilzeitbehälter 40 - 70 Grad C, vorzugsweise 45 - 65 Grad C, beträgt.
6. Verfahren zur Behandlung der Waschflüssigkeit bei der Entfernung von SO2 und NOx aus Rauchgasen, wobei das Rohgas mit einer alkalische Eisen-II-EDTA-Komplexe und ein Reduktionsmittel enthaltenden Waschflüssigkeit kontaktiert wird, insbesondere zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1 oder einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Temperatur der Waschflüssigkeit im SO2/NOx-Reinigungssystem 40 - 70 Grad C, vorzugsweise 45 - 65 Grad C, beträgt.
7. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Dichte der Waschflüssigkeit im Bereich zwischen 1.10 und 1.20 g/l, vorzugsweise zwischen 1.10 und 1.16 g/l, liegt.
8. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß Wärme aus dem Verbrennungsprozeß, aus dem die zu reinigenden Rauchgase herrühren, ausgekoppelt und mittels Wärmetauscher dem Verweilzeitbehälter zugeführt wird.
9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß das gereinigte Rohgas hinter dem Elektrofilter mit einer Temperatur von 100 - 180 Grad C über Wärmetauschflächen geführt wird, welche mit dem Verweilzeitbehälter in Verbindung stehen.
10. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß das Rohgas hinter dem Gas- oder Luftvorwärmer od.dgl. mit einer Temperatur von kleiner 100 Grad C über Wärmetauschflächen geführt wird, welche mit dem Verweilzeitbehälter in Verbindung stehen.
11. Verfahren zur Behandlung der Waschflüssigkeit bei der Entfernung von SO2 und NOx aus Rauchgasen, wobei das Rohgas mit einer alkalische Eisen-II-EDTA-Komplexe und ein Reduktionsmittel enthaltenden Waschflüssigkeit kontaktiert wird, dadurch gekennzeichnet, daß der Eisenchelatkomplexlösung in der Waschflüssigkeit Magnesiumsalze zugesetzt werden.
12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß als Magnesiumsalze Msgnesiumchlorid oder Magnesiumsulfat Verwendung findet.
13. Verfahren nach Anspruch 11 oder 12, dadurch gekennzeichnet, daß der Waschflüssigkeit anstelle von Natrium-EDTA-Verbindungen oder NTA-Verbindungen Magnesium-EDTA-Verbindungen zugeführt werden.
Z U S A M M E N F A S S U N G :
"Verfahren zur Behandlung der Waschflüssigkeit bei der Entfernung von SQ2 und NOx aus Rauchgasen"
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Behandlung der Waschflüssigkeit bei der Entfernung von SO2 und NOx aus Rauchgasen, wobei das Rohgas mit einer alkalische Eisen-II-EDTA-Komplexe und ein Reduktionsmittel enthaltenden Waschflüssigkeit kontaktiert wird. Es ist bekannt, SO2 und NOx in Rauchgasen mittels Waschlösungen in Wäschern zu reduzieren. Hierbei werden EDTA-Eisenkomplex-Verbindungen in vorzugsweise alkalischen Waschlösungen genutzt. Hierbei wird eine starke Eisenoxidation von Eisen-II zu Eisen-III zwangsläufig durch den hohen Luftsauerstoff im Rauchgas erzeugt. Um eine Reduktion von Eisen-III zu Eisen-II zu ermöglichen, werden Reduktionsmittel oder elektrolytische Vorgänge genutzt. Der notwendige Reduktionsmittelverbrauch oder der Einsatz der Elektrolyse ist sehr kostenintens iv . Um diesen Aufwand wesentlich zu reduzieren wird erfindungsgemäß vorgeschlagen, daß die Waschflüssigkeit einem Verweilzeitbehälter zugeführt und in diesem zur Reduktion mit einer Verweilzeit größer als 15 min gelagert wird. Die Verweilzeit wird eingestellt in Abhängigkeit von der Menge des zu reduzierenden Eisen-III. Darüber hinaus kann der NOx-Abscheidegrad auch dadurch beeinflußt werden, indem die Dichte der Waschflüssigkeit im Bereich zwischen 1.10 und 1.20 g/l liegt. Im Rahmen der Erfindung ist es weiterhin möglich, der Eisenchelatkomlexlösung in der Waschflüssigkeit Magnesiumsalze zuzusetzen.
PCT/EP1987/000187 1986-04-05 1987-04-04 PROCESS FOR TREATING THE WASHING LIQUID DURING REMOVAL OF SO2 AND NOx FROM FLUE GASES WO1987005825A1 (en)

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DE19863611475 DE3611475A1 (de) 1986-04-05 1986-04-05 Simultane so(pfeil abwaerts)2(pfeil abwaerts)- und no(pfeil abwaerts)x(pfeil abwaerts)-abscheidung in rauchgasen hinter verbrennungsanlagen
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DE19863614944 DE3614944A1 (de) 1986-05-02 1986-05-02 Simultanes waschverfahren zur entschwefelung und gleichzeitigen entstickung von rauchgasen hinter muellverbrennungsanlagen
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CN108854461A (zh) * 2018-05-24 2018-11-23 浙江工业大学 Mn作为还原剂协同FeII(EDTA)资源处理NO的应用

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