TWM492521U - 蝕刻被加工材及使用其之半導體發光元件 - Google Patents

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TWM492521U
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Description

蝕刻被加工材及使用其之半導體發光元件
本創作係關於一種至少於表面存在微細圖案掩膜之蝕刻被加工材。
先前，大多使用光微影技術作為LSI(Large scale integration，大規模積體電路)製造中之微細圖案加工技術。於光微影技術中存在如下問題，即形成尺寸小於曝光所使用之光之波長的圖案之加工較為困難。又，作為其他微細圖案加工技術，有利用電子束繪圖裝置之掩膜圖案繪圖技術(EB法)。於EB法中存在如下問題，即利用電子束直接繪製掩膜圖案，故繪製圖案越多繪圖時間越增加，從而至圖案形成為止之處理量大幅降低。又，由於光微影用曝光裝置中之掩膜位置之高精度控制、或EB法用曝光裝置中之電子束繪圖裝置之大型化等，故於該等方法中亦有裝置成本變高之問題。
作為可解決該等問題之微細圖案加工技術，已知有奈米壓印技術。奈米壓印技術係如下技術，即將形成有微細圖案之模具向形成於被加工材表面之抗蝕膜進行推壓，藉此將形成於模具之微細圖案轉印至抗蝕膜，以該抗蝕膜為掩膜對被加工材進行乾式蝕刻，藉此於被加工材形成微細凹凸構造。
於該奈米壓印法中，可容易地調整抗蝕膜之厚度，因此即便圖案微細，亦可藉由使抗蝕膜變厚而較使用光微影技術之情形容易地形成高縱橫比之微細圖案，藉此，可於被加工材表面形成微細圖案掩膜。
已提出藉由將利用上述手法而形成有微細凹凸構造之被加工材用作半導體發光元件之基材並改變光之波導方向而提高光提取效率的技術(例如，參照專利文獻1)。
[先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2003-318441號公報
然而，即便利用上述手法可形成微細且高縱橫比之圖案掩膜，但亦存在如下情況，即因微細且高縱橫比，故微細圖案掩膜會因被加工材之由乾式蝕刻時所產生之熱引起之蝕刻損傷而變形，從而被加工材之微細凹凸構造未成為所需形狀。
除上述以外，於被加工材之乾式蝕刻時，同時處理複數片而提高處理量，工業上大多必需使用如搬送用盤之試樣台。因此，即便乾式蝕刻裝置中存在冷卻機構，亦因於被加工材與冷卻機構之間存在試樣台，故冷卻效果降低，而無法充分冷卻乾式蝕刻時所產生之熱，從而被加工材之微細凹凸構造未形成所需形狀。
本創作係鑒於上述方面而完成者，其目的在於提供一種可形成所需之微細凹凸構造之蝕刻被加工材及使用其之蝕刻方法。
本創作者為解決上述課題而反覆努力研究，結果發現，於將基材上具備具有微細凹凸構造之掩膜層之蝕刻被加工材載置於蝕刻加工時所使用之載置構件上時的整體之熱阻值滿足特定條件之情形時，可降低由蝕刻加工時所產生之熱引起之蝕刻損傷，而藉由蝕刻於基材上形成所需之微細凹凸構造。
即，首先，本創作之蝕刻被加工材係一種蝕刻被加工材，其於 基材上具備具有圖案寬度為2μm以下且縱橫比為0.1~5.0之圖案之掩膜層。
並且，本創作之蝕刻被加工材較佳為於基材上具備具有圖案寬度為2μm以下且縱橫比為0.1~5.0之圖案之掩膜層者，且蝕刻加工時所使用之載置構件上載置有上述蝕刻被加工材時之整體之熱阻值為6.79×10-3 (m2 ‧K/W)以下。
(所謂整體之熱阻值，係上述載置構件之上述蝕刻被加工材之載置區域中之上述載置構件之熱阻值及上述基材之熱阻值、及於上述載置構件上存在上述蝕刻被加工材以外之其他構件之情形時與上述其他構件之熱阻值之和，各熱阻值係各構件之厚度除以構成上述各構件之材料之熱導率λ而獲得之值)。
於本創作之蝕刻被加工材中，於上述載置構件由複數種材料構成之情形時，較佳為將每種構成上述載置構件之材料所要求之熱阻值中最小之熱阻值設為上述載置構件之熱阻值。
於本創作之蝕刻被加工材中，上述整體之熱阻值較佳為3.04×10-3 (m2 ‧K/W)以下。
於本創作之蝕刻被加工材中，上述整體之熱阻值較佳為1.21×10-3 (m2 ‧K/W)以下。
於本創作之蝕刻被加工材中，上述載置構件之一部分或全部較佳為由選自矽(Si)、石英(SiO2 )、鋁(Al)、碳化矽(SiC)、氧化鋁(Al2 O3 )、氮化鋁(AlN)、氧化鋯(ZrO2 )及氧化釔(Y2 O3 )以及被該等中任意1種以上被覆之無機構件中之1種以上構成。
於本創作之蝕刻被加工材中，上述載置構件之計算熱阻值之厚度較佳為0.001m以上且0.05m以下。
本創作之蝕刻方法，其特徵在於具備：於基材上形成具有圖案寬度為2μm以下且縱橫比為0.1~5.0之圖案之掩膜層而獲得蝕刻被加 工材之步驟；與載置構件上載置上述蝕刻被加工材，於整體之熱阻值為6.79×10-3 (m2 ‧K/W)以下之狀態下，以上述掩膜層為掩膜對上述基材進行蝕刻之步驟。
(所謂整體之熱阻值，係上述載置構件之上述蝕刻被加工材之載置區域中之上述載置構件之熱阻值及上述基材之熱阻值、及於上述載置構件上存在上述蝕刻被加工材以外之其他構件之情形時與上述其他構件之熱阻值之和，各熱阻值係各構件之厚度除以構成上述各構件之材料之熱導率λ而獲得之值)。
本創作之半導體發光元件，其特徵在於具備：將上述蝕刻被加工材進行蝕刻而獲得之具有微細凹凸構造之基板、與形成於上述基板上之半導體發光層。
根據本創作，可形成所需之微細凹凸構造，即均勻之圖案形狀(圖案寬度或線形狀均勻)。
1‧‧‧蝕刻被加工材
2‧‧‧載置構件
2a‧‧‧凹部
2b‧‧‧凸部
3‧‧‧導熱片
4‧‧‧模具
4a‧‧‧微細凹凸構造
5‧‧‧支持基板
11‧‧‧基材
12‧‧‧掩膜層
12a‧‧‧第1掩膜層
12b‧‧‧第2掩膜層
H‧‧‧掩膜層之圖案高度
W‧‧‧掩膜層之圖案寬度
X‧‧‧載置構件載置區域
圖1A、B係表示本創作之實施形態之蝕刻被加工材之一例的圖。
圖2A、B係表示載置構件之另一例之圖。
圖3A-C係表示奈米壓印法之一例之圖。
圖4A、B係表示奈米壓印法所使用之模具之一例之圖。
以下，針對本創作之一實施形態(以下，簡稱為「實施形態」)，參照隨附圖式詳細進行說明。再者，本創作並不限定於以下之實施形態，可於其主旨之範圍內進行各種變化而實施。
本實施形態之蝕刻被加工材係於基材上具備具有圖案寬度為2μm以下且縱橫比為0.1~5.0之圖案之掩膜層者。又，蝕刻加工時所使用之載置構件上載置有上述蝕刻被加工材時，整體之熱阻值較佳為 6.79×10-3 (m2 ‧K/W)以下。
(所謂整體之熱阻值，為上述載置構件之上述蝕刻被加工材載置區域中之上述載置構件之熱阻值及上述基材之熱阻值、及於上述載置構件上存在上述蝕刻被加工材以外之其他構件之情形時之上述其他構件之熱阻值的和，各熱阻值係各構件之厚度除以構成上述各構件之材料之熱導率λ而獲得之值)。
根據該構成，即便於以具有擁有較高縱橫比之微細凹凸圖案之掩膜層為掩膜之情形時，亦可降低由蝕刻加工時所產生之熱引起之蝕刻損傷，而藉由蝕刻於基材上形成所需之微細凹凸構造。又，藉由使用作為該蝕刻被加工材之構成要素之載置構件作為搬送構件，可於乾式蝕刻步驟中提高處理量。
圖1係表示於載置構件上載置有蝕刻被加工材之狀態的圖。
圖1所示之蝕刻被加工材1具備基材11、與形成於基材11上之掩膜層12。掩膜層12之圖案寬度(W)為2μm以下，掩膜層12之縱橫比(H/W)為0.1~5.0。再者，所謂圖案寬度(W)，意指圖案形狀中如凸部之隆起部分中之最小長度，例如，若圖案形狀於橫截面為圓形，則圖案寬度為橫截面中之圓形之直徑，若圖案形狀於橫截面為橢圓形，則圖案寬度為橫截面中之橢圓形之短徑，若圖案形狀於橫截面為長方形，則圖案寬度為橫截面中之長方形之短邊，若圖案形狀為線狀，則圖案寬度為線寬。
於圖1所示之蝕刻被加工材1中，掩膜層12由第1掩膜層12a及第2掩膜層12b構成。再者，掩膜層12並不限定於圖1所示之構成，可由單一之層構成，亦可由3層以上之層構成。
該蝕刻被加工材1被載置於載置構件2之載置區域X上。即，蝕刻被加工材1與載置構件2係於載置構件2之載置區域X上積層。圖1A中，表示於載置構件2之載置區域X上直接載置有蝕刻被加工材1之情 形，但於本實施形態中，亦可如圖1B所示，於載置構件2之載置區域X上介隔導熱片3而載置蝕刻被加工材1。又，本實施形態中，亦可於載置構件2與蝕刻被加工材1之間，於蝕刻製程中於可進行蝕刻加工之範圍內介置導熱片3以外之構件。再者，介置於載置構件2與蝕刻被加工材1之間之其他構件亦可為2個以上。
蝕刻加工時所使用之載置構件2上載置有蝕刻被加工材1時，整體之熱阻值為6.79×10-3 (m2 ‧K/W)以下。此處，所謂整體之熱阻值，為載置構件2之蝕刻被加工材1載置區域X中之載置構件2之熱阻值及蝕刻被加工材1之熱阻值、及於載置構件2上存在蝕刻被加工材1以外之其他構件(例如，接著用途之導熱片3)之情形時之其他構件(例如，接著用途之導熱片3)之熱阻值的和。
各熱阻值係各構件之厚度除以構成各構件之材料之熱導率λ而獲得之值。即，熱阻值R(m2 ‧K/W)係以各構件之厚度d(m)/各構件之熱導率λ(W/m‧K))而計算之值。本實施形態中，以整體之熱阻值(上述熱阻值之和)成為R≦6.79×10-3 (m2 ‧K/W)之方式對構成蝕刻被加工材之構件或層之材料或厚度、構成載置構件之材料或厚度進行調整。整體之熱阻值(上述熱阻值之和)更佳為R≦3.04×10-3 (m2 ‧K/W)以下，進而較佳為R≦1.21×10-3 (m2 ‧K/W)以下。再者，整體之熱阻值R之下限較佳為0≦R。
於熱阻值R之計算中，若基材11或載置構件2為平板狀，則將各自之板厚設為厚度d。又，於載置構件2如圖2A所示般具有凹部2a，或者如圖2B所示般具有凸部2b，且於該凹部2a內或凸部2b上載置蝕刻被加工材的情形時，將載置區域X之部分之厚度設為熱阻值R之計算中之厚度d。
尤其是關於載置構件2之厚度d，就熱阻值之觀點而言，沒有下限，但若載置構件2之厚度d過小，則有載置構件2於搬送時等發生破 損之可能性，因此較佳為採用具有耐久性之範圍，例如0.001m以上。又，雖根據熱阻值之觀點而考慮到之厚度d存在上限值，但同時就搬送時之作業性或成本方面之觀點而言，載置構件2之厚度d較佳為0.05m以下。
如上所述，所謂整體之熱阻值R，為載置構件2之蝕刻被加工材1載置區域X中之載置構件2之熱阻值Rc及蝕刻被加工材1之熱阻值Rs、及於載置構件2上存在蝕刻被加工材1以外之其他構件(例如，導熱片3)之情形時之其他構件(例如，導熱片3)之熱阻值RHT 的和。例如，如圖1A所示，於載置構件2上直接載置有蝕刻被加工材1之情形時，整體之熱阻值為R=RS +RC ，如圖1B所示，於載置構件2上介隔導熱片3而載置有蝕刻被加工材1之情形時，整體之熱阻值成為R=RS +RC +RHT 。
於載置構件2由複數種材料構成之情形時，可認為整體之熱阻值R之計算路徑有複數個。於該情形時，將每種構成載置構件2之材料所要求之熱阻值中之最小熱阻值設為載置構件2之熱阻值Rc。
整體之熱阻值R之計算中各材料之熱導率λ之測定方法並無特別限制，例如可列舉雷射閃光法、熱量計法、探針法、平板比較法等各種測定法。作為熱阻值之計算所使用之各材料之熱導率，使用各自於單獨存在之狀態下測得之熱導率。再者，本實施形態中，將藉由雷射閃光法而測得之熱導率用於計算。
作為基材11之材料，只要整體之熱阻值R成為上述範圍，則無特別限定，可使用無機材料、有機材料。作為基材11之材料，例如可列舉：藍寶石、SiC、SiN、GaN、W-Cu、矽、氧化鋅、氧化鎂、氧化錳、氧化鋯、氧化錳鋅鉄、氧化鎂鋁、硼化鋯、氧化鎵、氧化銦、氧化鋰鎵、氧化鋰鋁、氧化釹鎵、氧化鑭鍶鋁鉭、氧化鍶鈦、氧化鈦、鉿、鎢、鉬、GaP、GaAs等。又，亦可選擇下述之構成支持基板5之 材料或構成模具4之材料作為基材11之材料。
尤其是，於如同時滿足改善半導體發光元件之內部量子效率、與改善光提取效率之用途的情形時，可列舉藍寶石基板作為基材11。於該情形時，以所獲得之具有高縱橫比之微細凹凸構造之掩膜層(由第1掩膜層12a與第2掩膜層12b構成之微細圖案)為掩膜而對藍寶石基板進行加工。另一方面，為了提高光提取效率，亦可選擇GaN基板。於該情形時，以所獲得之具有高縱橫比之微細凹凸構造之掩膜層為掩膜而對GaN基板進行加工。若以製作大面積之微細圖案之無反射表面玻璃為目的，則可選擇玻璃板或玻璃膜等。又，於製作超斥水性之膜、超親水性之膜之情形時，可使用膜基材。又，若以完全黑體為目的，則可採用混練有碳黑、或表面塗佈有碳黑之基材。
再者，關於基材11之厚度等形狀，只要滿足上述整體之熱阻值之範圍，則無特別限制。可使用膜作為基材11。
[載置構件]
載置構件2係載置蝕刻被加工材1之構件，可用作用以將蝕刻被加工材1進行固定或搬送之搬送盤。藉由使用載置構件2，可減少於向乾式蝕刻裝置之真空反應槽搬送蝕刻被加工材1時蝕刻被加工材1之錯位，又，因可同時搬送複數個片蝕刻被加工材1，故處理量變高。
作為構成載置構件2之材料，例如可列舉：矽(Si)、鋁(Al)、不鏽鋼等金屬材料、石英(SiO2 )、碳化矽(SiC)、氮化矽(SiN)、氧化鋁(Al2 O3 )、氮化鋁(AlN)、氧化鋯(ZrO2 )、氧化釔(Y2 O3 )等陶瓷、由耐酸鋁被覆之矽或鋁、表面上噴敷有陶瓷之矽或鋁、由樹脂材料被覆之矽或鋁等金屬材料。關於該等材料，只要滿足上述整體之熱阻值R之條件，則無特別限定，較佳為選擇如對乾式蝕刻氣體，不產生沈積性較高之反應物之材料。若列舉更佳之例，則就載置構件2之獲取性及加工性較高之方面而言，較佳為矽(Si)、石英(SiO2 )或鋁(Al)，尤其是就 難以產生沈積性較高之反應物之方面而言，較佳為碳化矽(SiC)、氧化鋁(Al2 O3 )、氮化鋁(AlN)、氧化鋯(ZrO2 )、氧化釔(Y2 O3 )、或被該等中任意1種以上被覆之無機構件。再者，此處所使用之所謂無機構件，具體而言，例如係如矽(Si)或鋁之加工性較高之金屬材料。藉由將如碳化矽(SiC)等不產生沈積性較高之反應物之材料被覆於此種無機構件，而可兼顧加工容易性及對乾式蝕刻之對應性。又，於該情形時，氮化鋁(AlN)等於被覆時並非100%成為氮化鋁(AlN)，有一部分成為氧化鋁(Al2 O3 )等，而被覆層成為混合物之情況。因此，「被該等中任意1種以上被覆」之記載意指包括如下情形，即如上述般，於欲以某一種材料進行被覆時，其他材料混在一起。
作為載置構件2之形狀，只要滿足上述整體之熱阻值R之條件，則無特別限制，例如可列舉：薄板圓形狀或薄板角形狀等。載置構件2之表面無需平坦，亦可如圖2A所示般形成有用以收容蝕刻被加工材1之凹部2a。又，載置構件2無需由單一之材料構成，亦可由二種以上之材料構成。進而，載置構件2無需由單一構造物形成，亦可組合如基礎部分與藉由覆蓋蝕刻被加工材1之一部分而將蝕刻被加工材1進行固定之蓋之二種以上的構造物而構成。
[微細凹凸構造之掩膜層之形成]
作為於基材11之表面形成具有微細凹凸構造之掩膜層12之方法，可列舉：光微影法、熱微影法及奈米壓印等通常已知之微細圖案形成手法。於本實施形態中，就奈米尺寸之圖案形成廉價且容易之觀點而言，使用有奈米壓印，但並不限定於其。
圖3係表示奈米壓印法之一例之說明圖。
基材11上依序形成構成掩膜層之第1掩膜層12a及第2掩膜層12b而獲得積層體。將具有微細凹凸構造之模具4以積層體之第2掩膜層12b與微細凹凸構造面接觸之方式向積層體進行推壓(圖3A)，其後，將模 具4自積層體剝離。藉此，將微細凹凸構造轉印至第1掩膜層12a及第2掩膜層12b(圖3B)。
繼而，以第2掩膜層12b為掩膜而對第1掩膜層12a進行乾式蝕刻。藉此，製作於基材11上具有由第1掩膜層12a及第2掩膜層12b構成之掩膜層12之蝕刻被加工材1(圖3C)。以掩膜層12為掩膜，對該蝕刻被加工材1進行乾式蝕刻，藉此於基材11形成微細凹凸構造。
[模具]
關於模具4之形狀，只要於表面形成有微細凹凸構造，則無特別限定，較佳為平板狀、膜狀或盤狀，尤佳為平板狀或膜狀。模具4係如圖4A所示般於表面設置有微細凹凸構造4a。又，作為模具4，亦可如圖4B所示般設置於支持基板5上。
作為模具4之材料，例如可列舉：矽、石英、鎳、鉻、藍寶石、SiC等無機材料、或聚二甲基矽氧烷(PDMS)、熱塑性樹脂、光硬化性樹脂等有機材料。又，作為支持基板5，可列舉：玻璃、石英、矽、SUS等剛性基板、由海棉、橡膠(聚矽氧橡膠)等彈性材料構成之彈性基板、PET膜、TAC膜、COP膜等樹脂膜等。
作為如圖4A所示般不具備支持基板5之模具4，可列舉：由矽、石英、鎳、鉻、藍寶石、SiC等無機材料構成之硬質之平板狀模具、或軟質之由PDMS、COP、聚醯亞胺、聚乙烯、PET、氟樹脂等構成之膜狀模具。藉由使用硬質之平板狀之模具4，可確保模具4之面精度較高。此處所謂面精度，意指模具4之微細凹凸構造4a之頂部位置與、與微細凹凸構造4a相反側之面之間的平行度。藉由使用利用此種平行度(面精度)較高之模具4而轉印了微細圖案之蝕刻被加工材，而可確保轉印形成之微細圖案之圖案形成精度(對象基材11之一主面與由掩膜層12頂部構成之面之間的平行度)較高，而可於對具有微細凹凸構造之掩膜層12進行蝕刻加工時(微細圖案掩膜形成步驟)精度良好 地形成縱橫比較高之微細凹凸構造。藉此，亦可保證具有縱橫比較高之微細凹凸構造之蝕刻被加工材於對基材進行加工時之加工精度。
另一方面，藉由使用軟質之模具4，可抑制將包含模具4之微細圖案形成用之積層體貼合於基材11時帶入較大之氣泡、或者向微細凹凸構造4a之內部帶入微小之氣泡等。進而，因可吸收基材11之表面之凹凸，故轉印精度提高。該等之效果係一面提高基材11上所製作之具有縱橫比較高之微細凹凸構造之掩膜層之加工精度，一面亦保證具有縱橫比較高之微細凹凸構造之蝕刻被加工材1於對基材11進行加工時之加工精度。
[第2掩膜層]
關於構成第2掩膜層12b之材料(第2掩膜材料)，只要滿足下述之蝕刻選擇比，則無特別限定，可使用可稀釋成溶劑之各種公知樹脂(有機物)、無機前驅物、無機縮合物、鍍敷液(鍍鉻液等)、金屬氧化物填料、金屬氧化物微粒子、HSQ(hydrogen silsesquioxane，三氧化矽烷)、SOG(旋塗玻璃)。
就利用使用模具4之微細圖案形成用之積層體，而將縱橫比較高之微細圖案轉印至基材11時之轉印精度之觀點而言，第2掩膜層12b尤佳為含有可光聚合之光聚合性基與可熱聚合之聚合性基兩者、或者兩者中任一者。又，就微細圖案掩膜形成步驟中之耐乾式蝕刻性之觀點而言，第2掩膜層12b較佳為含有金屬元素。進而，藉由第2掩膜層12b含有金屬氧化物微粒子，從而對由無機材料構成之基材進行乾式蝕刻時之加工變得更容易，故而較佳。
作為稀釋溶劑，並無特別限定，較佳為單一溶劑之沸點為40℃~200℃之溶劑，上述沸點更佳為60℃~180℃，進而較佳為60℃~160℃。稀釋劑亦可使用2種以上。
又，關於經溶劑稀釋之構成第2掩膜層12b之材料之濃度，只要 為單位面積上所塗佈之塗膜之固形物成分量成為存在於單位面積上(下)之微細凹凸構造的空隙(凹部)之體積以下之濃度，則無特別限定。
作為第2掩膜層12b所含有之光聚合性基，可列舉：丙烯醯基、甲基丙烯醯基、丙烯醯氧基、甲基丙烯醯氧基、丙烯酸基、甲基丙烯酸基、乙烯基、環氧基、烯丙基、氧雜環丁基等。
又，作為第2掩膜層12b所含有之金屬元素，較佳為選自由鈦(Ti)、鋯(Zr)、鉻(Cr)、鋅(Zn)、錫(Sn)、硼(B)、銦(In)、鋁(Al)及矽(Si)所組成之群中之至少1種。尤佳為鈦(Ti)、鋯(Zr)、鉻(Cr)、矽(Si)。
作為第2掩膜層12b所含有之公知樹脂，可列舉光聚合性樹脂與熱聚合性樹脂兩者、或者兩者中任一種樹脂。例如，除上述說明之構成模具4之樹脂外，亦可列舉光微影法用途中所使用之感光性樹脂、或奈米壓印微影法用途中所使用之光聚合性樹脂及熱聚合性樹脂等。尤其是針對微細圖案掩膜形成步驟所使用之乾式蝕刻，較佳為含有自第2掩膜層12b之蝕刻速率(Vm1)、與下述之第1掩膜層12a之蝕刻速率(Vo1)算出之蝕刻選擇比(Vo1/Vm1)滿足10≦Vo1/Vm1之樹脂。第2掩膜層12b與第1掩膜層12a之蝕刻選擇比(Vo1/Vm1)滿足Vo1/Vm1>1時，其意指第2掩膜層12b比第1掩膜層12a難以蝕刻。尤其是藉由滿足Vo1/Vm1≧10，從而利用乾式蝕刻可容易地對有厚度之第1掩膜層12a進行加工，而可將經乾式蝕刻微細加工之具有縱橫比較高之微細凹凸構造之掩膜層(包含第2掩膜層12b及第1掩膜層12a之微細圖案)形成於基材11上，故而較佳。
再者，針對微細圖案之乾式蝕刻速率較大影響微細圖案，因此該等之蝕刻選擇比係對各種材料之平坦膜(固體膜)進行測定之值。
第2掩膜材料較佳為含有溶膠凝膠材料。藉由含有溶膠凝膠材 料，從而耐乾式蝕刻性良好之第2掩膜層12b向模具4之微細凹凸構造內部之填充變得容易，除此以外，可使對第1掩膜層12a進行乾式蝕刻時之縱方向之乾式蝕刻速率(Vr⊥ )與橫方向之乾式蝕刻速率(Vr// )的比率(Vr⊥ /Vr// )變大。作為溶膠凝膠材料，可僅使用具有單一金屬種類之金屬烷氧化物，亦可併用具有不同金屬種類之金屬烷氧化物。尤佳為含有具有金屬種類M1(其中，M1為選自由Ti、Zr、Zn、Sn、B、In、Al所組成之群中之至少1種金屬元素)之金屬烷氧化物、與具有金屬Si之金屬烷氧化物之至少2種金屬烷氧化物。或者，亦可使用將該等溶膠凝膠材料、與公知之光聚合性樹脂組合而成之材料作為第2掩膜材料。
又，就第2掩膜層12b之耐乾式蝕刻性之觀點而言，溶膠凝膠材料較佳為含有金屬種類不同之至少2種金屬烷氧化物。作為金屬種類不同之2種金屬烷氧化物之金屬種類之組合，例如可列舉：Si與Ti、Si與Zr、Si與Ta等。就耐乾式蝕刻性之觀點而言，具有金屬Si之金屬烷氧化物之莫耳濃度(CSi )、與具有Si以外之金屬種類M1之金屬烷氧化物(CM1 )的比率CM1 /CSi 較佳為0.2~15。就塗佈乾燥時之穩定性之觀點而言，CM1 /CSi 較佳為0.5~15。就物理強度之觀點而言，CM1 /CSi 更佳為5~8。
就第2掩膜層12b之轉印精度與耐乾式蝕刻性之觀點而言，第2掩膜層12b較佳為含有(混合)無機之部分與有機之部分。作為組合，例如可列舉：無機微粒子與可光聚合(或熱聚合)之樹脂之組合、無機前驅物與可光聚合(或熱聚合)之樹脂之組合、有機聚合物與無機部分以共價鍵鍵結之分子之組合等。於使用溶膠凝膠材料作為無機前驅物之情形時，除包含矽烷偶合劑之溶膠凝膠材料外，較佳為含有可光聚合之樹脂。於組合之情形時，例如可將金屬烷氧化物、具備光聚合性基之矽烷偶合材、自由基聚合系樹脂等進行混合。為了更為提高轉印精 度，亦可於該等材料中添加聚矽氧。又，為了提高耐乾式蝕刻性，溶膠凝膠材料部分亦可預先進行預縮合。關於包含矽烷偶合劑之金屬烷氧化物、與光聚合性樹脂之混合比率，就耐乾式蝕刻性與轉印精度之觀點而言，較佳為3：7~7：3之範圍。更佳為3.5：6.5~6.5：3.5之範圍。組合所使用之樹脂只要可光聚合，可為自由基聚合系，亦可為陽離子聚合系，並無特別限定。
於將經稀釋之第2掩膜材料直接塗佈於模具4之微細凹凸構造4a上時之潤濕性較差之情形時，亦可添加界面活性劑或調平材。其等可使用公知市售者，但較佳為於同一分子內具備光聚合性基。關於添加濃度，就塗佈性之觀點而言，相對於第2掩膜材料100重量份，較佳為40重量份以上，更佳為60重量份以上。另一方面，就耐乾式蝕刻耐性之觀點而言，較佳為500重量份以下，若為300重量份以下，則更佳，若為150重量份以下，則進而更佳。
另一方面，就提高第2掩膜材料之分散性、或提高轉印精度之觀點而言，於使用界面活性劑或調平材之情形時，該等之添加濃度較佳為相對於第2掩膜材料為20重量%以下。藉由為20重量%以下，分散性大幅提高，藉由為15重量%以下，轉印精度亦提高，故而較佳。該等之添加濃度更佳為10重量%以下。就相溶性之觀點而言，該等界面活性劑或調平材尤佳為含有羧基、胺基甲酸酯基、具有異三聚氰酸衍生物之官能基中之至少1種官能基。再者，異三聚氰酸衍生物係具有異三聚氰酸骨架者，且包含鍵結於氮原子之至少1個氫原子經其他基取代之結構者。作為滿足該等者，例如可列舉大金工業公司製造之OPTOOL(註冊商標)DAC。添加劑較佳為於溶解於溶劑之狀態下與第2掩膜材料進行混合。
若於第2掩膜材料中含有於稀釋塗佈後之溶劑揮發過程中態樣產生變化之材料，則推測使材料本身之面積變小之所謂驅動力(Driving force)亦同時起作用，因此更有效地將第2掩膜材料向模具凹部內部進行填充，故而較佳。所謂態樣之變化，例如可列舉：發熱反應、或黏度變大之變化。例如若含有溶膠凝膠材料，則於溶劑揮發過程中與空氣中之水蒸氣進行反應，從而溶膠凝膠材料聚縮合。藉此，溶膠凝膠材料之能量變得不穩定，因此欲遠離隨著溶劑乾燥而降低之溶劑液面(溶劑與空氣界面)之驅動力起作用，結果估計溶膠凝膠材料被良好地填充於模具凹部內部。
[第1掩膜層]
第1掩膜層12a只要滿足上述之微細圖案掩膜形成步驟中之蝕刻速率比(蝕刻選擇比)，則無特別限定。作為構成第1掩膜層12a之材料(第1掩膜材料)，可使用可光聚合之自由基聚合系之樹脂或陽離子聚合系之樹脂、其他公知之市售之光聚合性或熱聚合性樹脂、或乾膜光阻所代表之進行局部交聯而可熱壓接之樹脂。
就轉印精度之觀點而言，第2掩膜層12b與第1掩膜層12a較佳為進行化學結合。因此，於第2掩膜層12b含有光聚合性基之情形時，較佳為第1掩膜層12a亦含有光聚合性基，於第2掩膜層12b含有熱聚合性基之情形時，較佳為第1掩膜層12a亦含有熱聚合性基。又，為了藉由第2掩膜層12b中之與溶膠凝膠材料之縮合而產生化學鍵，亦可於第1掩膜層12a中含有溶膠凝膠材料。作為光聚合方式，存在自由基系與陽離子系，但就硬化速度與耐乾式蝕刻性之觀點而言，較佳為僅自由基系，或者自由基系與陽離子系之組合(混合)。於組合之情形時，較佳為將自由基聚合系樹脂與陽離子聚合系樹脂以重量比率3：7~7：3進行混合，更佳為以3.5：6.5~6.5：3.5進行混合。
就乾式蝕刻時之第1掩膜層12a之物理穩定性與操作性之觀點而言，硬化後之第1掩膜層12a之Tg(玻璃轉移溫度)較佳為30℃~300℃，更佳為600℃~250℃。
就第1掩膜層12a與基材11、及第1掩膜層12a與第2掩膜層12b之密接性之觀點而言，第1掩膜層12a之利用比重法之收縮率較佳為5%以下。
又，就使用積層模具4、第2掩膜層12b及第1掩膜層12a而成之構造體，向基材11進行貼合時之操作性之觀點而言，第1掩膜層12a較佳為乾膜光阻所代表之可熱壓接之樹脂。此處，所謂乾膜光阻，係至少含有黏合劑聚合物、反應性稀釋材及聚合起始材之有機材，且意指可熱壓接之樹脂。尤佳為模具4、及模具4與支持基板5之積層體為膜狀。於該情形時，可製作包含模具4、第2掩膜層12b、第1掩膜層12a之積層體，與覆蓋膜重疊而進行捲取回收。將該輥捲出，藉由熱壓接而可容易地向所需基材進行貼合。關於此種使用方法，可藉由使用該微細圖案形成用之積層體，而將奈米壓印(轉印)之轉印材之填充或剝離之專有技術(knowhow)排除，又意指無需特殊之裝置。作為可熱壓接之樹脂，較佳為於200℃以下可壓接之樹脂，更佳為於150℃以下可壓接之樹脂。例如，將公知之乾膜光阻積層於模具4、第2掩膜層12b，而製成模具4、第2掩膜層12b、第1掩膜層12a之積層體。作為乾膜光阻，就與第2掩膜層12b之接著性之觀點而言，更佳為含有感光性樹脂之乾膜光阻。
[微細圖案形成步驟]
所謂微細圖案形成步驟，係如下步驟：藉由奈米壓印法，於基材11上依序形成構成掩膜層之第1掩膜層12a及第2掩膜層12b而獲得積層體，將具有微細凹凸構造之模具4以積層體之第2掩膜層12b與微細凹凸構造面接觸之方式向積層體進行推壓(圖3A)，其後，將模具4自積層體剝離，藉此將微細凹凸構造轉印至第1掩膜層12a及第2掩膜層12b(圖3B)。即，該步驟至少包含：將由模具4與第2掩膜層12b與第1掩膜層12a構成之微細圖案形成用之積層體與基材11進行貼合之步 驟；與將模具4進行剝離之步驟。
其係藉由下述方式進行：於基材11貼合由模具4與第2掩膜層12b與第1掩膜層12a構成之微細圖案形成用之積層體，藉由熱或光(UV)而使貼合面之組合物硬化後，將模具4進行剝離。再者，於將微細圖案形成用之積層體與基材11進行貼合時，為了提高接著性，亦可於微細圖案形成用之積層體與基材11之間存在1種以上之中間層。該中間層只要為於下述步驟之微細圖案掩膜形成步驟或基材11之乾式蝕刻步驟中可去除者，則無特別限定。
[微細圖案掩膜形成步驟]
所謂微細圖案掩膜形成步驟，係如下步驟：以第2掩膜層12b為掩膜，於不蝕刻基材11而僅蝕刻第1掩膜層12a之條件下進行蝕刻，藉此將圖3C所示之由第2掩膜層12b及第1掩膜層12a構成之掩膜層(微細圖案掩膜)形成於基材11之表面。
作為微細圖案掩膜形成步驟中之蝕刻，可使用如濕式蝕刻或乾式蝕刻之通常已知之蝕刻方法。該蝕刻條件可根據材料而進行各種設計，例如於使用乾式蝕刻之情形時，可列舉如下述之蝕刻條件。
就對第2掩膜層12b進行化學反應性蝕刻之觀點而言，可選擇氧氣(O2 )及氫氣(H2 )。就藉由增加離子入射成分而提高縱方向(鉛垂方向)蝕刻速率之觀點而言，可選擇氬氣(Ar)及氙氣(Xe)。蝕刻所使用之氣體係使用包含氧氣、氫氣、及氬氣中之至少1種之混合氣體。尤佳為僅使用氧氣。
關於蝕刻時之壓力，為了可提高有助於反應性蝕刻之離子入射能量，使蝕刻各向異性更為提高，較佳為0.1~5Pa，更佳為0.1~1Pa。
又，關於氧氣或氫氣與氬氣或氙氣之混合氣體比率，於化學反應性之蝕刻成分與離子入射成分適量時，各向異性提高。因此，於將 氣體之層流量設為100sccm之情形時，氣體流量之比率較佳為99sccm：1sccm~50sccm：50sccm，更佳為95sccm：5sccm~60sccm：40sccm，進而更佳為90sccm：10sccm~70sccm：30sccm。於氣體之總流量產生變化之情形時，成為依據上述之流量之比率之混合氣體。
作為電漿蝕刻，可使用電容耦合型RIE、電感耦合型RIE、電感耦合型RIE、或使用離子帶入偏壓之RIE。例如僅使用氧氣、或者使用將氧氣與氬氣於氣體流量之比率90sccm：10sccm~70sccm：30sccm之間混合而成之氣體，將處理壓力設定為0.1~1Pa之範圍，且使用電容耦合型RIE、或使用離子帶入電壓之RIE。於蝕刻所使用之混合氣體之總流量產生變化之情形時，成為依據上述之流量之比率之混合氣體。
第2掩膜層12b中所含有之蒸氣壓較低之成分(例如，具有Ti、Zr、Ta、Zn、Si等作為金屬元素之溶膠凝膠材料、或金屬烷鍵結部位)於對第1掩膜層12a進行蝕刻時發揮保護第1掩膜層12a之側壁之作用，其結果，可容易對有厚度之第1掩膜層12a進行蝕刻。
於該微細圖案掩膜形成步驟中，未必必需使用載置構件，且亦無需以成為上述整體之熱阻值R之範圍之方式選擇各構件的材料與形狀。
本實施形態之蝕刻方法係於基材11上形成具有圖案寬度為2μm以下且縱橫比為0.1~5.0之圖案之掩膜層，而獲得蝕刻被加工材1，於載置構件2上載置蝕刻被加工材1，於整體之熱阻值為6.79×10-3 (m2 ‧K/W)以下之狀態下，以掩膜層為掩膜而對基材11進行蝕刻。此處，所謂整體之熱阻值，係載置構件2之蝕刻被加工材1之載置區域X中之載置構件2之熱阻值及基材11之熱阻值、及於載置構件2上存在蝕刻被加工材1以外之其他構件之情形時與其他構件之熱阻值之和，各熱阻 值係各構件之厚度除以構成各構件之材料之熱導率λ而獲得之值。
例如，於以上述方式進行蝕刻而獲得之具有微細凹凸構造之基材11上形成半導體發光層，藉此可獲得半導體發光元件。
[基材之乾式蝕刻步驟]
所謂基材11之乾式蝕刻步驟，係如下步驟：以如圖3C所示之包含第2掩膜層12b與第1掩膜層12a之掩膜層12(微細圖案掩膜)為掩膜，根據蝕刻基材11之條件而進行乾式蝕刻，藉此於基材11之表面形成微細凹凸構造。
就對基材11進行蝕刻之觀點而言，可進行使用氯系氣體或氟碳化合物系氣體之蝕刻。使用包含容易對基材11進行反應性蝕刻之氟碳化合物系氣體(CxHzFy：x=1~4、y=1~8、z=0~3之範圍之整數)中之至少1種之混合氣體。作為氟碳化合物系氣體，例如可列舉：CF4 、CHF3 、C2 F6 、C3 F8 、C4 F6 、C4 F8 、CH2 F2 、CH3 F等。進而，為了使基材11之蝕刻速率提高，而使用於氟碳化合物系氣體中混合有氣體流量整體之50%以下之氬氣、氧氣、及氙氣的氣體。於利用氟碳化合物系氣體對難以進行反應性蝕刻之基材11(難蝕刻基材)或產生沈積性較高之反應物之基材11進行蝕刻的情形時，使用包含可進行反應性蝕刻之氯系氣體中之至少1種之混合氣體。作為氯系氣體，例如可列舉：Cl2 、BCl3 、CCl4 、PCl3 、SiCl4 、HCl、CCl2 F2 、CCl3 F等。進而為了提高難蝕刻基材之蝕刻速率，亦可於氯系氣體中添加氧氣、氬氣、或氧氣與氬氣之混合氣體。
關於蝕刻時之壓力，為了有助於反應性蝕刻之離子入射能量變大，基材11之蝕刻速率提高，較佳為0.1Pa~20Pa，更佳為0.1Pa~10Pa。
又，將2種氟碳化合物系氣體(CxHzFy：x=1~4、y=1~8、z=0~3之範圍之整數)之C與F之比率(y/x)不同之氟碳化合物系氣體進行 混合，且增減保護基材11之蝕刻側壁之碳氟化合物膜之沈積量，藉此可分開製作於基材11上所製作之微細圖案之錐形狀之角度。於藉由乾式蝕刻而更精密地控制對基材11之掩膜之形狀的情形時，較佳為將F/C≧3之氟碳化合物系氣體、與F/C<3之氟碳化合物系氣體之流量之比率設為95sccm：5sccm~60sccm：40sccm，若為70sccm：30sccm~60sccm：40sccm，則更佳。即便於氣體之總流量產生變化之情形時，上述之流量之比率亦不改變。
又，氟碳化合物系氣體及氬氣之混合氣體、與氧氣或氙氣之混合氣體於反應性蝕刻成分與離子入射成分適量之情形時，就基材11之蝕刻速率提高之觀點而言，氣體流量之比率較佳為99sccm：1sccm~50sccm：50sccm，更佳為95sccm：5sccm~60sccm：40sccm，進而較佳為90sccm：10sccm~70sccm：30sccm。又，氯系氣體及氬氣之混合氣體、與氧氣或氙氣之混合氣體於反應性蝕刻成分與離子入射成分適量之情形時，就基材11之蝕刻速率提高之觀點而言，氣體流量之比率較佳為99sccm：1sccm~50sccm：50sccm，更佳為95sccm：5sccm~80sccm：20sccm，進而較佳為90sccm：10sccm~70sccm：30sccm。即便於氣體之總流量產生變化之情形時，上述之流量之比率亦不改變。
又，於使用氯系氣體之基材11之蝕刻中較佳為僅使用三氯化硼氣體、或者使用三氯化硼氣體及氯氣之混合氣體與氬氣或氙氣之混合氣體。該等混合氣體於反應性蝕刻成分與離子入射成分適量之情形時，就基材11之蝕刻速率提高之觀點而言，氣體流量之比率較佳為99sccm：1sccm~50sccm：50sccm，更佳為99sccm：1sccm~70sccm：30sccm，進而較佳為99sccm：1sccm~90sccm：10sccm。即便於氣體之總流量產生變化之情形時，上述之流量之比率亦不改變。
作為電漿蝕刻，可使用電容耦合型RIE、電感耦合型RIE、電感耦合型RIE、或使用離子帶入電壓之RIE。例如，僅使用CHF3 氣體、或者使用將CF4 及C4 F8 於氣體流量之比率90sccm：10sccm~60sccm：40sccm之間混合而成之氣體，將處理壓力於0.1~5Pa之範圍內進行設定，且使用電容耦合型RIE、或使用離子帶入電壓之RIE。又，例如於使用氯系氣體之情形時，僅使用三氯化硼氣體、或者使用將三氯化硼氣體與氯氣或氬氣於氣體流量之比率95sccm：5sccm~85sccm：15sccm之間混合而成之氣體，將處理壓力於0.1~10Pa之範圍內進行設定，且使用電容耦合型RIE、電感耦合型RIE、或使用離子帶入電壓之RIE。
進而，例如於使用氯系氣體之情形時，僅使用三氯化硼氣體、或者使用將三氯化硼氣體與氯氣或氬氣於氣體流量之比率95sccm：5sccm~70sccm：30sccm之間混合而成之氣體，將處理壓力於0.1Pa~10Pa之範圍內進行設定，且使用電容耦合型RIE、電感耦合型RIE、或使用離子帶入電壓之RIE。又，即便於蝕刻所使用之混合氣體之氣體總流量產生變化之情形時，上述之流量之比率亦不改變。
於該基材11之乾式蝕刻步驟中，於成為上述整體之熱阻值R之範圍之蝕刻被加工材1之狀態下對基材11進行蝕刻。以上述方式對基材11進行乾式蝕刻，藉此確保較高之處理量，並且即便於以圖案寬度為2μm以下且縱橫比為0.1至5.0之範圍之微細圖案掩膜為掩膜之情形時，亦可減少乾式蝕刻損傷，而如設想般於基材11形成微細凹凸構造。
微細圖案掩膜形成步驟與基材11之乾式蝕刻步驟亦可於同一裝置中連續進行處理。於該情形時，只要於微細圖案掩膜形成步驟中亦使用載置構件2，且以滿足上述整體之熱阻值R之範圍之方式選擇各材料或形狀即可。
於滿足本實施形態中之整體之熱阻值之情形時，所謂形成於基材11之微細凹凸構造之如設想般之形狀，意指乾式蝕刻步驟後之基材11上所形成之微細凹凸構造之圖案寬度的中心點未自乾式蝕刻步驟前之微細圖案掩膜之圖案寬度之中心點偏離。於未滿足整體之熱阻值之情形時，乾式蝕刻步驟後之基材11上所形成之微細凹凸構造之圖案寬度的中心點自乾式蝕刻步驟前之微細圖案掩膜之圖案寬度之中心點偏離，而未形成如設想般之形狀。
尤佳地顯現滿足本實施形態所規定之整體之熱阻值之情形時之效果係如下情形，即相對於第1掩膜層12a及第2掩膜層12b之乾式蝕刻速率，基材11之乾式蝕刻速率不夠快。此時，第1掩膜層12a及第2掩膜層12b不僅有乾式蝕刻損傷，而且第1掩膜層12a及第2掩膜層12b亦與基材11同時由於乾式蝕刻而體積大幅減少，因此有如下情形，即由於上述2個影響，從而自處理前之微細圖案掩膜之圖案寬度之中心點偏離之可能性較高，而無法於基材11上形成如設想般之微細凹凸形狀。尤其是於如本實施形態般第1掩膜層12a及第2掩膜層12b為微細圖案寬度之情形時，因寬度微細，故對蝕刻時之第1掩膜層12a及第2掩膜層12b之體積之減少之影響較大，而必需充分減少蝕刻損傷，但於滿足本實施形態所規定之整體之熱阻值之情形時，可尤其減少該乾式蝕刻損傷，因此可於基材11上形成如設想般之微細凹凸形狀。
此處，所謂尤佳地顯現本實施形態之效果之相對於第1掩膜層12a及第2掩膜層12b之乾式蝕刻速率，基材11之乾式蝕刻速率不夠快之情形，係選擇比(基材11之乾式蝕刻速率/第1掩膜層12a之乾式蝕刻速率)為50以下之情形，更佳為25以下之情形，尤佳為10以下之情形。
再者，對微細圖案之乾式蝕刻速率較大影響微細圖案，因此關於該等之蝕刻選擇比，基材11係僅對基材11進行測定而獲得之值，第1掩膜層12a係對各種材料之平坦膜(固體膜)進行測定而獲得之值。
[實施例]
以下，對實施例進行說明。以下之說明中所使用之記號係表示下述含義。
‧DACHP 含有氟之(甲基)丙烯酸胺基甲酸酯(OPTOOL DAC HP(大金工業公司製造))
‧M350 三羥甲基丙烷(EO改性)三丙烯酸酯(東亞合成公司製造M350)
‧I.184 1-羥基環己基苯基酮(BASF公司製造Irgacure(註冊商標)184)
‧I.369 2-苄基-2-二甲胺基-1-(4-嗎啉基苯基)-丁酮-1(BASF公司製造Irgacure(註冊商標)369)
‧TTB 四丁醇鈦(IV)單體(和光純藥工業公司製造)
‧SH710 苯基改性聚矽氧(東麗道康寧公司製造)
‧3APTMS 3-丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷(KBM5103(Shin-Etsu Silicones公司製造))
‧DIBK 二異丁基酮
‧MEK 甲基乙基酮
‧MIBK 甲基異丁基酮
‧DR833 三環癸烷二甲醇二丙烯酸酯(SR833(SARTOMER公司製造))
‧SR368 異氰尿酸三(2-羥基乙基)酯三丙烯酸酯(SR833(SARTOMER公司製造)
於以下之研究中，為了於基材表面形成微細凹凸構造，首先(1)製作圓筒狀主模具，(2)針對圓筒狀主模具，應用光轉印法而製作盤狀樹脂模具。(3)其後，將盤狀樹脂模具與第2掩膜層與第1掩膜層進行加工，藉此製作微細圖案形成用之積層體。繼而，(4)進行藉由奈 米壓印法而將第2掩膜層與第1掩膜層轉印至基材上之微細圖案形成步驟，(5)進行藉由對第1掩膜層進行乾式蝕刻而形成特定圖案之微細圖案掩膜形成步驟後，(6)將形成有微細圖案掩膜之蝕刻被加工材介隔導熱片而固定於載置構件，藉由對蝕刻被加工材進行乾式蝕刻而於基材表面形成凹凸構造，自載置構件剝離基材後，對基材之凹凸構造形狀進行評價。
(1)圓筒狀主模具之製作
藉由使用半導體雷射之直接繪圖微影法，而於圓筒狀石英玻璃之表面形成紋理。首先，於圓筒狀石英玻璃表面上藉由濺鍍法而將抗蝕層成膜。濺鍍係使用3英吋之CuO(含有8atm%Si)作為靶(抗蝕層)，並以RF100W之電力實施。以上述方式，於圓筒狀石英玻璃上將20nm之抗蝕層成膜。其後，將圓筒狀石英玻璃之整面曝光一次。繼而，一面使圓筒狀石英玻璃旋轉，一面使用波長405nm半導體雷射進行曝光。繼而，使曝光後之抗蝕層顯影。抗蝕層之顯影係藉由使用0.03wt%之甘胺酸水溶液處理240秒鐘而進行。繼而，以顯影之抗蝕層為掩膜，藉由乾式蝕刻而對石英玻璃進行蝕刻。乾式蝕刻係使用SF6氣體作為蝕刻氣體，於處理氣體壓1Pa、處理電力300W、處理時間5分鐘之條件下實施。最後，使用pH值1之鹽酸，僅將抗蝕層殘渣自表面賦予有紋理之圓筒狀石英玻璃剝離。剝離時間設為6分鐘。
針對所獲得之圓筒狀石英玻璃之紋理，塗佈作為氟系脫模劑之DURASURF HD-1101Z(大金化學工業公司製造)，於60℃下加熱1小時後，於室溫下靜置24小時從而固定化。其後，利用DURASURF HD-ZV(大金化學工業公司製造)清洗3次，而獲得圓筒狀主模具。
(2)盤狀樹脂模具之製作
將所製作之圓筒狀主模具設為鑄模，應用光奈米壓印法，連續地製作盤狀樹脂模具G1。繼而，以盤狀樹脂模具G1為模板，藉由光 奈米壓印法，而連續地獲得盤狀樹脂模具G2。
於PET膜A-4100(東洋紡公司製造：寬度300mm、厚度100μm)之易接著面，藉由微凹版塗佈(廉井精機公司製造)，以塗佈膜厚成為5μm之方式塗佈以下所示之材料1。繼而，利用軋輥，將塗佈有材料1之PET膜壓抵於圓筒狀主模具，於大氣下、溫度25℃、濕度60%下，使用Fusion UV Systems-Japan股份有限公司製造之UV曝光裝置(H燈泡)，以燈中心下之累計曝光量成為1500mJ/cm2 之方式照射紫外線，連續地實施光硬化，而獲得於表面轉印有紋理之盤狀樹脂模具G1(長度200m、寬度300mm)。
繼而，選擇盤狀樹脂模具G1作為模板，應用光奈米壓印法而連續地製作盤狀樹脂模具G2。
於PET膜A-4100(東洋紡公司製造：寬度300mm、厚度100μm)之易接著面，藉由微凹版塗佈(廉井精機公司製造)，以塗佈膜厚成為3μm之方式塗佈材料1。繼而，利用軋輥(0.1MPa)，將塗佈有材料1之PET膜壓抵於盤狀樹脂模具G1之紋理面，於大氣下、溫度25℃、濕度60%下，使用Fusion UV Systems-Japan股份有限公司製造之UV曝光裝置(H燈泡)，以燈中心下之累計曝光量成為1200mJ/cm2 之方式照射紫外線，連續地實施光硬化，而獲得複數個表面轉印有紋理之盤狀樹脂模具G2(長度200m、寬度300mm)。
材料1 DACHP：M350：I.184：I.369=17.5g：100g：5.5g：2.0g
(3)微細圖案形成用之積層體之製作
針對盤狀樹脂模具G2之紋理面，塗佈下述材料2(第2掩膜層材料)之稀釋液。繼而，於紋理內部內包材料2之盤狀樹脂模具G2之紋理面上塗佈下述材料3(第1掩膜層材料)之稀釋液，而獲得微細圖案形成用之積層體。
材料2 TTB：3APTMS：SH710：I.184：I.369=65.2g：34.8g：5.0g：1.9g：0.7g
材料3 Bindingpolymer：SR833：SR368：I.184：I.369=77.1g：11.5g：11.5g：1.47g：0.53g
Bindingpolymer 甲基丙烯酸苄基酯80質量%、甲基丙烯酸20質量%之二元共聚物之甲基乙基酮溶液(固形物成分50%、重量平均分子量56000、酸當量430、分散度2.7)
使用與上述(2)盤狀樹脂模具之製作相同之裝置，將經PGME稀釋之材料2直接塗佈於盤狀樹脂模具G2之紋理面上。此處，稀釋濃度係以如下方式進行設定：每單位面積之塗佈原料(經PGME稀釋之材料2)中所含有之固形物成分量變得小於每單位面積之紋理之體積20%以上。塗佈後，歷時5分鐘於80℃之送風乾燥爐內通過，將紋理內部內包材料2之盤狀樹脂模具G2捲取回收。
繼而，一面捲出紋理內部內包材料2之盤狀樹脂模具G2，一面使用與上述(2)盤狀樹脂模具之製作相同之裝置，將經PGME及MEK稀釋之材料3直接塗佈於紋理面上。此處，稀釋濃度係以如下方式進行設定：紋理內部所配置之材料2與所塗佈之材料3之界面、與材料3之表面之間的距離成為400nm~800nm。塗佈後，歷時5分鐘於80℃之送風乾燥爐內通過，使包含聚丙烯之覆蓋膜重疊於材料3之表面，進行捲取回收。
(4)微細圖案形成步驟
使用所製作之微細圖案形成用之積層體(微細圖案積層體)，藉由奈米壓印法，將第2掩膜層與第1掩膜層轉印至基材上。作為基材，使用藍寶石基板。針對藍寶石基板，進行UV-臭氧(O3 )處理5分鐘，一面去除表面之微粒，一面進行親水化。繼而，將微細圖案積層體之第1掩膜層之表面貼合於藍寶石基板。此時，將藍寶石基板於加溫至80℃ 之狀態下進行貼合。繼而，使用高壓水銀燈光源，以累計光量成為1200mJ/cm2 之方式，隔著盤狀樹脂模具G2進行光照射。其後，將盤狀樹脂模具G2剝離。
(5)微細圖案掩膜形成步驟
針對包含具有獲得之微細圖案之掩膜層與藍寶石基板之蝕刻被加工材，自其第2掩膜層側進行使用氧氣之蝕刻，以第2掩膜層為掩膜，對第1掩膜層進行奈米加工，使藍寶石基板表面一部分露出，藉此形成具有微細圖案之掩膜層。氧氣蝕刻係於壓力1Pa、電力300W之條件下進行。
(6)基材之乾式蝕刻
將包含具有微細圖案之掩膜層與藍寶石基板之蝕刻被加工材以成為如下述之各實施例之熱阻值的方式載置於載置構件上，自蝕刻被加工材之藍寶石基板側進行使用三氯化硼氣體之反應性離子蝕刻，而於藍寶石基板形成微細凹凸構造。使用三氯化硼氣體之蝕刻係於2種條件下進行，對兩者之微細凹凸構造進行評價。再者，載置蝕刻被加工材及載置構件之乾式蝕刻裝置之載置台部係藉由各自經設定溫度之氦氣(He)而調溫。
條件1：僅使用三氯化硼氣體(BCl3 )，於ICP：150W、BIAS：50W、壓力0.2Pa、調溫氦氣溫度50℃(氣體壓力2.0kPa)下使用反應性離子蝕刻裝置(RIE-101iPH，Samco股份有限公司製造)。
條件2：使用三氯化硼氣體與氯氣(Cl2 )之混合氣體(BCl3 ：Cl2 =6：4)，於ICP：150W、BIAS：50W、壓力0.2Pa、調溫氦氣溫度20℃(氣體壓力2.0kPa)下使用反應性離子蝕刻裝置(RIE-230iP，Samco股份有限公司製造)。
於乾式蝕刻後自蝕刻被加工材剝離藍寶石基板，利用將硫酸及雙氧水以2：1之重量比混合而成之溶液對藍寶石基板進行清洗，獲得 於表面具備微細凹凸構造之藍寶石基板。
關於該基材之微細凹凸構造形狀，藉由掃描式顯微鏡(SEM)觀察，而對基材之乾式蝕刻步驟中進行處理直至第1掩膜層全部被乾式蝕刻而消失，而對處理後之基材之微細凹凸構造之前端部自微細圖案掩膜之圖案寬度中心部偏離何種程度進行評價。於乾式蝕刻之上述條件1與條件2兩者下，相對於微細圖案掩膜寬度，偏移量為10%以下者為如設想般之形狀，將該情形評價為「良好」，將偏移量為5%以下之情形評價為「更為良好」，將偏移量為3%以下之情形評價為「尤其良好」，於上述條件1或2中之任一條件下偏移量均大於10%者則並非如設想般之形狀，將該情形評價為「不良」。
除上述以外，亦針對相對於圖案掩膜寬度，偏移量為「良好」、「更為良好」或「尤其良好」之條件，對為相同圖案掩膜寬度之下述比較例1、比較例2或比較例3中之偏移量之改善率進行評價。此處所謂改善率，係由{1-(各實施例中之偏移量/各比較例中之偏移量)}表示。將改善率為50%以上者評價為「良好」，將改善率為65%以上者評價為「更為良好」，將改善率為80%以上者評價為「尤其良好」。
(熱導率之測定)
本實施例中之各材料之熱導率λ之測定係自比熱×熱擴散率×密度算出。
比熱、熱擴散率之測定係使用雷射閃光法，密度係藉由重量-尺寸測量法而進行測定。測定時之試樣形狀約為10×t2(mm)，測定溫度係23℃，測定環境係大氣中，測定裝置係使用ULVAC理工製造之TC-7000。
於下述表1~表3中，關於實施例及比較例，記載微細圖案掩膜之圖案形狀、基材之材料與熱導率與熱阻值、載置構件之材料與熱導率與熱阻值、其他所使用之構件之材料與熱電阻率與熱阻值、製程整 體之熱阻值及基材之凹凸形狀之評價結果、以及改善率。
再者，於表1~表3中，關於基材之凹凸形狀之評價結果，將不良記載為「-」，將良好記載為「+」，將更為良好記載為「++」，將尤其良好記載為「+++」。又，關於改善率，將良好記載為「+」，將更為良好記載為「++」，將尤其良好記載為「+++」。又，於「其他」欄中，將導熱片記載為「HT」。
(實施例1)
製作基材為藍寶石基板且具有圖案寬度為300nm、縱橫比為5.0之掩膜層的蝕刻被加工材，將該蝕刻被加工材不介隔導熱片而載置於石英製之載置構件上，於上述條件1及條件2下對其進行乾式蝕刻。此時之整體之熱阻值為6.26×10-3 (m2 ‧K/W)。評價結果為，微細凹凸構造之前端部之偏移量為10%以下，良好。又，與比較例3比較時改善率為80%以上，尤其良好。
(實施例2)
製作基材為藍寶石基板且具有圖案寬度為300nm、縱橫比為5.0之掩膜層之蝕刻被加工材，將該蝕刻被加工材介隔導熱片載置於石英製之載置構件上，於上述條件1及條件2下對其進行乾式蝕刻。此時之整體之熱阻值為6.79×10-3 (m2 ‧K/W)。評價結果為，微細凹凸構造之前端部之偏移量為10%以下，良好。又，與比較例3比較時改善率為80%以上，尤其良好。
(實施例3)
製作基材為藍寶石基板且具有圖案寬度為300nm、縱橫比為1.0之掩膜層之蝕刻被加工材，將該蝕刻被加工材介隔導熱片載置於石英製之載置構件上，於上述條件1及條件2下對其進行乾式蝕刻。此時之整體之熱阻值為6.79×10-3 (m2 ‧K/W)。評價結果為，微細凹凸構造之前端部之偏移量為10%以下，良好。又，與比較例3比較時改善率為80%以上，尤其良好。
(實施例4)
製作基材為藍寶石基板且具有圖案寬度為300nm、縱橫比為0.5之掩膜層之蝕刻被加工材，將該蝕刻被加工材介隔導熱片載置於石英製之載置構件上，於上述條件1及條件2下對其進行乾式蝕刻。此時之整體之熱阻值為6.79×10-3 (m2 ‧K/W)。評價結果為，微細凹凸構造之 前端部之偏移量為5%以下，更為良好。又，與比較例3比較時改善率為80%以上，尤其良好。
(實施例5)
製作基材為藍寶石基板且具有圖案寬度為700nm、縱橫比為5.0之掩膜層之蝕刻被加工材，將該蝕刻被加工材介隔導熱片載置於石英製之載置構件上，於上述條件1及條件2下對其進行乾式蝕刻。此時之整體之熱阻值為6.79×10-3 (m2 ‧K/W)。評價結果為，微細凹凸構造之前端部之偏移量為10%以下，良好。又，與比較例2比較時改善率為65%以上，更為良好。
(實施例6)
製作基材為藍寶石基板且具有圖案寬度為700nm、縱橫比為1.0之掩膜層之蝕刻被加工材，將該蝕刻被加工材介隔導熱片載置於石英製之載置構件上，於上述條件1及條件2下對其進行乾式蝕刻。此時之整體之熱阻值為6.79×10-3 (m2 ‧K/W)。評價結果為，微細凹凸構造之前端部之偏移量為10%以下，良好。又，與比較例2比較時改善率為65%以上，更為良好。
(實施例7)
製作基材為藍寶石基板且具有圖案寬度為2μm、縱橫比為5.0之掩膜層之蝕刻被加工材，將該蝕刻被加工材介隔導熱片載置於石英製之載置構件上，於上述條件1及條件2下對其進行乾式蝕刻。此時之整體之熱阻值為6.79×10-3 (m2 ‧K/W)。評價結果為，微細凹凸構造之前端部之偏移量為10%以下，良好。又，與比較例1比較時改善率為50%以上，良好。
(實施例8)
製作基材為藍寶石基板且具有圖案寬度為2μm、縱橫比為1.0之掩膜層之蝕刻被加工材，將該蝕刻被加工材介隔導熱片載置於石英製 之載置構件上，於上述條件1及條件2下對其進行乾式蝕刻。此時之整體之熱阻值為6.79×10-3 (m2 ‧K/W)。評價結果為，微細凹凸構造之前端部之偏移量為5%以下，更為良好。又，與比較例1比較時改善率為50%以上，良好。
(實施例9)
製作基材為藍寶石基板且具有圖案寬度為300nm、縱橫比為5.0之掩膜層之蝕刻被加工材，將該蝕刻被加工材介隔導熱片載置於石英製之載置構件上，於上述條件1及條件2下對其進行乾式蝕刻。此時之整體之熱阻值為3.04×10-3 (m2 ‧K/W)。評價結果為，微細凹凸構造之前端部之偏移量為5%以下，更為良好。又，與比較例3比較時改善率為80%以上，尤其良好。
(實施例10)
製作基材為藍寶石基板且具有圖案寬度為2μm、縱橫比為5.0之掩膜層之蝕刻被加工材，將該蝕刻被加工材介隔導熱片載置於石英製之載置構件上，於上述條件1及條件2下對其進行乾式蝕刻。此時之整體之熱阻值為3.04×10-3 (m2 ‧K/W)。評價結果為，微細凹凸構造之前端部之偏移量為5%以下，更為良好。又，與比較例1比較時改善率為50%以上，良好。
(實施例11)
製作基材為藍寶石基板且具有圖案寬度為300nm、縱橫比為5.0之掩膜層之蝕刻被加工材，將該蝕刻被加工材介隔導熱片載置於氧化鋁製之載置構件上，於上述條件1及條件2下對其進行乾式蝕刻。此時之整體之熱阻值為1.21×10-3 (m2 ‧K/W)。評價結果為，微細凹凸構造之前端部之偏移量為3%以下，尤其良好。又，與比較例3比較時改善率為80%以上，尤其良好。
(實施例12)
製作基材為藍寶石基板且具有圖案寬度為700nm、縱橫比為5.0之掩膜層之蝕刻被加工材，將該蝕刻被加工材介隔導熱片載置於氧化鋁製之載置構件上，於上述條件1及條件2下對其進行乾式蝕刻。此時之整體之熱阻值為1.21×10-3 (m2 ‧K/W)。評價結果為，微細凹凸構造之前端部之偏移量為3%以下，尤其良好。又，與比較例2比較時改善率為65%以上，更為良好。
(實施例13)
製作基材為藍寶石基板且具有圖案寬度為2μm、縱橫比為5.0之掩膜層之蝕刻被加工材，將該蝕刻被加工材介隔導熱片載置於氧化鋁製之載置構件上，於上述條件1及條件2下對其進行乾式蝕刻。此時之整體之熱阻值為1.21×10-3 (m2 ‧K/W)。評價結果為，微細凹凸構造之前端部之偏移量為3%以下，尤其良好。又，與比較例1比較時改善率為50%以上，良好。
(實施例14)
製作基材為藍寶石基板且具有圖案寬度為300nm、縱橫比為5.0之掩膜層之蝕刻被加工材，將該蝕刻被加工材介隔導熱片載置於Si製之載置構件上，於上述條件1及條件2下對其進行乾式蝕刻。此時之整體之熱阻值為6.03×10-4 (m2 ‧K/W)。評價結果為，微細凹凸構造之前端部之偏移量為3%以下，尤其良好。又，與比較例3比較時改善率為80%以上，尤其良好。
(實施例15)
製作基材為藍寶石基板且具有圖案寬度為300nm、縱橫比為5.0之掩膜層之蝕刻被加工材，將該蝕刻被加工材介隔導熱片載置於SiC製之載置構件上，於上述條件1及條件2下對其進行乾式蝕刻。此時之整體之熱阻值為5.81×10-4 (m2 ‧K/W)。評價結果為，微細凹凸構造之前端部之偏移量為3%以下，尤其良好。又，與比較例3比較時改善率 為80%以上，尤其良好。
(實施例16)
製作基材為藍寶石基板且具有圖案寬度為300nm、縱橫比為5.0之掩膜層之蝕刻被加工材，將該蝕刻被加工材介隔導熱片載置於Si製之載置構件上，將該Si載置構件介隔導熱片貼附於另一SiC製之載置構件，藉此構成二段狀之載置構件，於上述條件1及條件2下進行乾式蝕刻。此時之整體之熱阻值為1.17×10-3 (m2 ‧K/W)。評價結果為，微細凹凸構造之前端部之偏移量為3%以下，尤其良好。又，與比較例3比較時改善率為80%以上，尤其良好。
(實施例17)
製作基材為Si基板且具有圖案寬度為300nm、縱橫比為5.0之掩膜層之蝕刻被加工材，將該蝕刻被加工材介隔導熱片載置於石英製之載置構件上，於上述條件1及條件2下對其進行乾式蝕刻。此時之整體之熱阻值為6.79×10-3 (m2 ‧K/W)。評價結果為，微細凹凸構造之前端部之偏移量為10%以下，良好。又，與比較例3比較時改善率為80%以上，尤其良好。
(實施例18)
製作基材為Si基板且具有圖案寬度為700nm、縱橫比為5.0之掩膜層之蝕刻被加工材，將該蝕刻被加工材介隔導熱片載置於石英製之載置構件上，於上述條件1及條件2下對其進行乾式蝕刻。此時之整體之熱阻值為6.79×10-3 (m2 ‧K/W)。評價結果為，微細凹凸構造之前端部之偏移量為10%以下，良好。又，與比較例2比較時改善率為65%以上，更為良好。
(比較例1)
製作基材為藍寶石基板且具有圖案寬度為2μm、縱橫比為5.0之掩膜層之蝕刻被加工材，將該蝕刻被加工材介隔導熱片載置於石英製 之載置構件上，將該石英載置構件介隔導熱片貼附於另一石英製之載置構件，藉此構成二段狀之載置構件，於上述條件1及條件2下進行乾式蝕刻。此時之整體之熱阻值為9.83×10-3 (m2 ‧K/W)。評價結果為，微細凹凸構造之前端部之偏移量為10%以上，為不良。
(比較例2)
製作基材為藍寶石基板且具有圖案寬度為700nm、縱橫比為5.0之掩膜層之蝕刻被加工材，將該蝕刻被加工材介隔導熱片載置於石英製之載置構件上，將該石英載置構件介隔導熱片貼附於另一石英製之載置構件，藉此構成二段狀之載置構件，於上述條件1及條件2下進行乾式蝕刻。此時之整體之熱阻值為9.83×10-3 (m2 ‧K/W)。評價結果為，微細凹凸構造之前端部之偏移量為10%以上，為不良。
(比較例3)
製作基材為藍寶石基板且具有圖案寬度為300nm、縱橫比為5.0之掩膜層之蝕刻被加工材，將該蝕刻被加工材介隔導熱片載置於石英製之載置構件上，將該石英載置構件介隔導熱片貼附於另一石英製之載置構件，藉此構成二段狀之載置構件，於上述條件1及條件2下進行乾式蝕刻。此時之整體之熱阻值為9.83×10-3 (m2 ‧K/W)。評價結果為，微細凹凸構造之前端部之偏移量為10%以上，為不良。
(比較例4)
製作基材為藍寶石基板且具有圖案寬度為2μm、縱橫比為5.0之掩膜層之蝕刻被加工材，將該蝕刻被加工材介隔導熱片載置於石英製之載置構件上，將該石英載置構件介隔導熱片貼附於另一氧化鋁製之載置構件，藉此構成二段狀之載置構件，於上述條件1及條件2下進行乾式蝕刻。此時之整體之熱阻值為7.99×10-3 (m2 ‧K/W)。評價結果為，微細凹凸構造之前端部之偏移量為10%以上，為不良。
(比較例5)
製作基材為藍寶石基板且具有圖案寬度為300nm、縱橫比為5.0之掩膜層之蝕刻被加工材，將該蝕刻被加工材介隔導熱片載置於石英製之載置構件上，將該石英載置構件介隔導熱片貼附於另一氧化鋁製之載置構件，藉此構成二段狀之載置構件，於上述條件1及條件2下進行乾式蝕刻。此時之整體之熱阻值為7.99×10-3 (m2 ‧K/W)。評價結果為，微細凹凸構造之前端部之偏移量為10%以上，為不良。
本創作並不限定於上述實施形態，可進行各種變更而實施。例如，上述實施形態中之構件之材料、配置、形狀等係例示性者，可於發揮本創作之效果之範圍內適當變更而實施。除此以外，只要不偏離本創作之範圍，則可適當變更而實施。
[產業上之可利用性]
本創作可較佳地用於基材上形成微細凹凸構造之用途。
本申請案係基於2013年5月8日提出申請之日本專利特願2013-098809及2014年3月19日提出申請之日本專利特願2014-056849。該等內容係含有此處。
1‧‧‧蝕刻被加工材
2‧‧‧載置構件
3‧‧‧導熱片
11‧‧‧基材
12‧‧‧掩膜層
12a‧‧‧第1掩膜層
12b‧‧‧第2掩膜層
H‧‧‧掩膜層之圖案高度
W‧‧‧掩膜層之圖案寬度
X‧‧‧載置構件載置區域

Claims (8)

  1. 一種蝕刻被加工材，其係於基材上具備具有圖案寬度為2μm以下且縱橫比為0.1~5.0之圖案之掩膜層者。
  2. 如請求項1之蝕刻被加工材，其中蝕刻加工時所使用之載置構件上載置有上述蝕刻被加工材時整體之熱阻值為6.79×10-3 (m2 ‧K/W)以下，(所稱整體之熱阻值，為上述載置構件之上述蝕刻被加工材載置區域中之上述載置構件之熱阻值及上述基材之熱阻值、及於上述載置構件上存在上述蝕刻被加工以外之其他構件之情形時之上述其他構件之熱阻值的和，且各熱阻值係各構件之厚度除以構成上述各構件之材料之熱導率λ而獲得之值)。
  3. 如請求項1之蝕刻被加工材，其中於上述載置構件由複數種材料構成之情形時，將每種構成上述載置構件之材料所要求之熱阻值中之最小熱阻值設為上述載置構件之熱阻值。
  4. 如請求項1之蝕刻被加工材，其中上述整體之熱阻值為3.04×10-3 (m2 ‧K/W)以下。
  5. 如請求項1之蝕刻被加工材，其中上述整體之熱阻值為1.21×10-3 (m2 ‧K/W)以下。
  6. 如請求項1之蝕刻被加工材，其中上述載置構件之一部分或全部係由選自矽(Si)、石英(SiO2 )、鋁(Al)、碳化矽(SiC)、氧化鋁(Al2 O3 )、氮化鋁(AlN)、氧化鋯(ZrO2 )及氧化釔(Y2 O3 )以及被其等中之任意1種以上被覆之無機構件中的1種以上構成。
  7. 如請求項6之蝕刻被加工材，其中上述載置構件之計算熱阻值之厚度為0.001m以上且0.05m以下。
  8. 一種半導體發光元件，其特徵在於具備：對如請求項1至7中任 一項之蝕刻被加工材進行蝕刻而獲得之具有微細凹凸構造之基板、與形成於上述基板上之半導體發光層。
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