TWI823902B - 微生物發電裝置及其運轉方法 - Google Patents
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Abstract
一種微生物發電裝置,包括具有陽極6且對包含微生物及電子予體的液體進行保持的陽極室4,以及經由區隔材2而與所述陽極室4隔開的陰極室3,並且對所述陽極室4供給含有有機物的原水,且對陰極室3供給包含電子受體的流體而進行發電,在所述微生物發電裝置中,藉由來自散氣管17的含氧氣體對陽極室4內進行間歇性地曝氣。
Description
本發明是有關於一種利用微生物的代謝反應的發電裝置及其運轉方法。本發明尤其是有關於一種將還原力作為電能(electrical energy)而取出的微生物發電裝置及其運轉方法,所述還原力是使微生物氧化分解有機物時所獲得。
作為使用微生物的發電裝置,在專利文獻1、專利文獻2中記載了利用電解質膜劃分陰極室與陽極室者。
在專利文獻1中,記載了藉由將陽極室內的pH調整為7~9,防止陽極室中由伴隨微生物反應而產生的碳酸氣體所引起的pH下降,從而提高發電效率。
專利文獻1:日本專利特開2009-152097號公報
專利文獻2:日本專利特開2000-133326號公報
在長時間運轉微生物發電裝置的過程中,在厭氧條件的陽極室中,以有機物為基質,甲烷生成菌會增殖。由於發電微生物以外的生物在電極表面增殖,內部電阻增加的同時,發電反應中應使用的有機物被甲烷生成菌消耗,發電效率下降。
本發明的目的在於提供一種在微生物發電裝置中抑制
陽極室中甲烷生成菌的增殖,可長期穩定地獲得高的發電量的微生物發電裝置及其運轉方法。
本發明的微生物發電裝置包括具有陽極且對包含微生物及電子予體的液體進行保持的陽極室,以及經由多孔性非導電性膜而與所述陽極室隔開的陰極室,並且對所述陽極室供給含有有機物的原水,且對陰極室供給包含電子受體的流體而進行發電,所述微生物發電裝置的特徵在於,包括:氧供給單元,向所述陽極室內間歇性地供給氧。
在本發明的一態樣中,所述氧供給單元為含氧氣體的曝氣單元。
在本發明的一態樣中,所述氧供給單元為氧溶解水的供給單元。
本發明的微生物發電裝置的運轉方法,其中所述微生物發電裝置包括具有陽極且對包含微生物及電子予體的液體進行保持的陽極室,以及經由多孔性非導電性膜而與所述陽極室隔開的陰極室,並且對所述陽極室供給含有有機物的原水,且對陰極室供給包含電子受體的流體而進行發電,所述微生物發電裝置的運轉方法的特徵在於,向所述陽極室內間歇性地供給氧。
在本發明的一態樣中,對所述陽極室以2小時~30天1次的頻率,每1次供給30秒~12小時的含氧氣體。
在本發明的一態樣中,以所述陽極室內的溶氧濃度成為2mg/L~8m/L的方式供給氧。
在本發明中,向陽極室間歇性地供給氧。藉此,可抑制絕對厭氧性菌即甲烷生成菌的增殖。發電微生物中亦有在好氧條件下亦能生存的兼性厭氧性菌,藉此可穩定地維持陽極室中的發電反應。
1、30:槽體
2、31:區隔材
3、33:陰極室
4、32:陽極室
4a、32a:流入口
4b、32b:流出口
5、35:陰極
6、34:陽極
7、17、51、57:散氣管
8、18、52、58:氣體流出口
9、41:循環出口
10、42:循環配管
11:循環用泵
12、44:循環回口
13:配管
14、47:pH計
15、17a、18a、57a、58a:閥
16:補給口
20、22、37、39:端子
21、38:外部電阻
36:間隔件
43:循環泵
45:鹼添加用配管
圖1是本發明的實施形態的微生物發電裝置的概略剖視圖。
圖2是本發明的一個實施形態的微生物發電裝置的概略剖視圖。
以下,對本發明進行更詳細的說明。
圖1是表示本發明的實施形態的微生物發電裝置的概略構成的模式剖視圖。
槽體1內藉由包括多孔性非導電性膜的區隔材2而劃分為陰極室3與陽極室4。在陰極室3內,以與區隔材2密接的方式配置有包括導電性多孔質材料的陰極5。陰極5與槽體1的壁面之間的陰極室3充滿陰極溶液。為了對該陰極溶液進行曝氣,在陰極室3內的下部設有散氣管7。該散氣管7中導入空氣等的含氧氣體,曝氣排氣自陰極室上部的氣體流出口8流出。隨著曝氣,陰極溶液蒸發或飛散減少,因此自具有閥15的補給口16適當地供給補充用的陰極溶液。
在陽極室4內,配置有包括導電性多孔質材料的陽極6。該陽極6與區隔材2密接,從而能夠自陽極6向區隔材2授受質子(H+)。
在包括該多孔質材料的陽極6上擔載有微生物。對於陽極室4,自流入口4a導入陽極溶液L,並自流出口4b使廢液排出。陽極室4內為厭氧性。
陽極室4內的陽極溶液L經由循環出口9、循環配管10、循環用泵11及循環回口12進行循環。在循環配管10上設有測定自陽極室4流出的液體的pH的pH計14,同時連接有添加鹼或酸等的pH調整劑用的配管13。
在陽極室4設置有散氣管17,由此構成為藉由打開閥17a,以含氧氣體對陽極室4內進行曝氣。在陽極室4的上部設有具有閥18a的氣體流出口18。
藉由向散氣管7供給空氣等的含氧氣體,使陰極室3內的陰極溶液曝氣,同時視需要使循環用泵11工作,使陽極溶液L循環,進而進行(有機物)+H2O→CO2+H++e-的反應。該電子e-經由陽極6、端子22、外部電阻21、端子20而流向陰極5。
所述反應中所產生的質子H+通過區隔材2向陰極5移
動。在陰極5中,進行O2+4H++4e-→2H2O的反應。藉由此種反應,在陰極5與陽極6之間產生電動勢,電流經由端子20、端子22流向外部電阻21。
在陽極室4中,藉由由微生物引起的有機物的分解反應,產生CO2,由此pH將發生變化。因此,以使pH計14的檢測pH較佳為成為7~9的方式將鹼或酸添加至陽極溶液L中。該鹼或酸可直接添加至陽極室4中,但藉由添加至循環水中,可使陽極室4內的全部區域無局部不均地保持在pH7~pH9。
間歇性地打開閥17a、閥18a,藉由來自散氣管17的含氧氣體將陽極室4內曝氣,並使排氣自氣體流出口18流出。藉此,陽極室4內的甲烷生成菌的增殖得到抑制。藉由該曝氣,在陽極室4暫時處於好氧狀態的期間,發電量下降,但在曝氣停止後DO被消耗後,發電量迅速恢復。
圖2是本發明的另一實施形態的微生物發電裝置的概略剖視圖。
藉由在大致長方體形狀的槽體30內相互平行地配置2片板狀的區隔材31,在該區隔材31、區隔材31彼此之間形成陽極室32,與該陽極室32分別隔著該區隔材31而形成有2個陰極室33、33。
在陽極室32內,以與各區隔材31密接的方式,配置有包括多孔質材料的陽極34。陽極34被輕輕地(例如以0.1kg/cm2以下的壓力)壓接至區隔材。
在陰極室33內,與區隔材31相接配置有包括多孔質材料的陰極35。該陰極35被包括橡膠等的間隔件(spacer)36按壓,被輕輕地(例如以0.1kg/cm2以下的壓力)壓接而密接於區隔材31。為了提高陰極35與區隔材31的密接性,亦可將兩者熔接,或者局部利用接著劑進行接著。
陰極35及陽極34經由端子37、端子39而連接於外部電阻38。
陰極35與槽體30的側壁之間的陰極室33充滿了陰極溶液。各陰極室33內的下部設置散氣管51,使陰極溶液能夠曝氣。曝氣排氣自陰極室33的上部的氣體流出口52流出。雖省略圖示,但以對各陰極室33補充陰極溶液的方式設有補充口。
對於陽極室32,自流入口32a導入陽極溶液L,並自流出口32b流出廢液。陽極室32內為厭氧性。
陽極室32內的陽極溶液經由循環出口41、循環配管42、循環泵43及循環回口44進行循環。在該循環配管42上設有pH計47,同時連接有鹼添加用配管45。利用pH計47對自陽極室32流出的陽極溶液的pH進行檢測,以該pH較佳為成為7~9的方式添加氫氧化鈉水溶液等的鹼。
在陽極室32設置有散氣管57,由此構成為藉由打開閥
57a,以含氧氣體對陽極室32內進行曝氣。在陽極室32的上部設有具有閥58a的氣體流出口58。
在圖2的微生物發電裝置中,亦藉由向散氣管51供給含氧氣體,使陰極室33內的陰極溶液曝氣,同時使陽極溶液在陽極室32中流通,較佳為使陽極溶液循環,而在陰極35與陽極34之間產生電位差,電流流向外部電阻38。
間歇性地打開閥57a、閥58a,藉由來自散氣管57的含氧氣體將陽極室32內曝氣,並使排氣自氣體流出口58流出。藉此,陽極室32內的甲烷生成菌的增殖得到抑制。
在圖1、圖2中,是將散氣管配置在陰極室3、陰極室33內,在陰極室3、陰極室33內進行陰極溶液的曝氣,但亦可將陰極室內的陰極溶液導入至其他曝氣室進行曝氣。
在圖1、圖2所示的微生物發電裝置中,藉由如上所述般間歇性地將陽極室4、陽極室32內曝氣,防止甲烷生成菌的增殖引起的發電量下降,可穩定地維持發電效率。
作為含氧氣體,可為空氣、氧、富氧空氣等中的任一者,但適宜為空氣。
向陽極室供給含氧氣體的頻率為2小時~30天1次,每1次的含氧氣體供給時間較佳為30秒~12小時,更佳為6小時~3天1次,每1次1分鐘~2小時。
較佳為藉由含氧氣體的供給,使陽極室內的溶氧濃度成為2mg/L~8mg/L,特別是4mg/L~8mg/L。
在所述實施形態中,是藉由散氣管17、散氣管57將含氧氣體供給至陽極室,但亦可在陽極溶液的循環配管10、循環配管42上設置曝氣槽,利用含氧氣體進行曝氣。亦可在循環配管10、循環配管42上連接含氧氣體流入管,並在該含氧氣體流入管的下游側的循環配管上設置管線混合器(line mixer)。而且,亦可將氧溶解水流入至陽極室或循環配管。
其次,對本發明的微生物發電裝置的微生物、陽極溶液、陰極溶液等,以及區隔材、陽極及陰極的適宜的材料等進行說明。
藉由包含在陽極溶液L中而產生電能的微生物只要為具有作為電子予體的功能的微生物,則並無特別限制。例如,可列舉:屬於酵母菌屬(Saccharomyces)、漢遜氏菌屬(Hansenula)、念珠菌屬(Candida)、細球菌屬(Micrococcus)、葡萄球菌屬(Staphylococcus)、鏈球菌屬(Streptococcus)、白念珠菌屬(Leuconostoc)、乳酸桿菌屬(Lactobacillus)、棒狀桿菌屬(Corynebacterium)、關節桿菌屬(Arthrobacter)、芽孢桿菌屬(Bacillus)、梭孢桿菌屬(Clostridium)、奈瑟氏球菌屬(Neisseria)、大腸桿菌屬(Escherichia)、腸桿菌屬(Enterobacter)、鋸桿菌屬(Serratia)、無色桿菌屬(Achromobacter)、產鹼桿菌屬(Alcaligenes)、黃桿菌屬(Flavobacterium)、醋酸桿菌屬(Acetobacter)、莫拉氏菌屬(Moraxella)、亞硝化菌屬(Nitrosomonas)、硝化桿菌屬(Nitorobacter)、硫桿菌屬
(Thiobacillus)、葡萄桿菌屬(Gluconobacter)、假單胞菌屬(Pseudomonas)、黃單胞菌屬(Xanthomonas)、弧菌屬(Vibrio)、叢毛單胞菌屬(Comamonas)及變形桿菌屬(Proteus)(普通變形桿菌(Proteus vulgaris))的各屬的細菌、絲狀菌、酵母等。將作為包含此種微生物的污泥的自處理污水等含有有機物的水的生物處理槽中獲得的活性污泥、來自污水的最初沈澱池的流出水中所含的微生物、厭氧性消化污泥等作為植種供給至陽極室,可將微生物保持於陽極室。為了提高發電效率,陽極室內所保持的微生物量較佳為高濃度,例如微生物濃度較佳為1g/L~50g/L。
作為陽極溶液L,使用對微生物或細胞進行保持且具有發電所需的組成的溶液。例如,在進行呼吸系統的發電時,作為陽極溶液,可利用具有肉汁(bouillon)培養基、M9培養基、L培養基、麥芽萃取物(Malt Extract)、MY培養基、硝化菌選擇培養基等具有進行呼吸系統的代謝所需的能量源或營養素等組成的培養基。而且,可使用污水、有機性產業排水、生活垃圾等的有機性廢棄物。
在陽極溶液L中,為了更容易地自微生物或細胞中抽出電子,亦可含有電子媒介(Mediator)。作為電子媒介,例如可列舉:硫堇、二甲基二磺化硫堇、新亞甲基藍、甲苯胺藍-O等具有硫堇骨架的化合物、2-羥基-1,4-萘醌等具有2-羥基-1,4-萘醌骨架的化合物、亮甲酚藍(Brilliant cresyl blue)、倍花青(Gallocyanine)、試鹵靈(Resorufin)、茜素亮藍(Alizarine Brilliant
Blue)、啡噻嗪酮(phenothiazinone)、啡嗪乙基硫酸鹽(phenazine ethosulfate)、番紅-O(Safranin-O)、二氯酚靛酚(dichlorophenol indophenol)、二茂鐵(ferrocene)、苯醌、酞青或苄基紫精(benzyl viologen)以及該些的衍生物等。
若在陽極溶液L中溶解如使微生物的發電功能增大般的材料,例如如維生素C般的抗氧化劑,或僅使微生物中特定的電子傳遞系統及物質傳遞系統發揮作用的功能增大材料,則可更有效率地獲得電力,因此較佳。
陽極溶液L視需要亦可含有磷酸緩衝液。
陽極溶液L是含有有機物的溶液。作為該有機物,只要為藉由微生物分解者,則並無特別限制,例如使用水溶性的有機物、分散在水中的有機物微粒子等。陽極溶液亦可為污水、食品工廠排水等有機性廢液。為了提高發電效率,陽極溶液L中的有機物濃度較佳為100mg/L~10000mg/L左右的高濃度。
陽極溶液的溫度較佳為10℃~70℃左右。
陰極溶液為中性或鹼性,例如較佳為pH6.0~pH9.0,為了將pH保持在此種範圍內,亦可含有緩衝液。
陰極溶液亦可含有鐵氰化鉀(potassium ferricyanide)、硫酸錳、氯化錳、氯化鐵、硫酸鐵等氧化還原試劑作為電子受體。在此情況下,陰極溶液中的氧化還原試劑濃度較佳為10mM~2,000mM左右。
陰極溶液亦可含有螯合劑。藉由調配螯合劑,四價錳可
在溶解狀態下存在,從而可獲得還原反應的速度變快的效果。
作為螯合劑,只要是可與錳離子形成螯合化合物者,便可無限制地使用。具體而言,可列舉:乙二胺四乙酸(EDTA)、1,2-二羥基蒽醌-3-基-甲基胺基-N,N'-二乙酸、5,5'-二溴鄰苯三酚磺基酞(5,5'-Dibromo pyrogallol sulfophthalein)、1-(1-羥基-2-萘基偶氮)-6-硝基-2-萘酚-4-磺酸鈉鹽、環-三-[7-(1-偶氮-8-羥基萘-3,6-二磺酸)]6鈉鹽、4-甲基繖形酮-8-亞甲基亞胺基二乙酸、3-磺基-2,6-二氯-3',3"-二甲基-4'-品紅酮-5',5"-二羧酸3鈉鹽、3,3'-雙[N,N-二(羧基甲基)胺基甲基]瑞香酚磺酞,鈉鹽、7-(1-萘基偶氮)-8-羥基喹啉-5-磺酸鈉鹽、4-(2-吡啶基偶氮)間苯二酚、鄰苯二酚磺酞、3,3'-雙[N,N-二(羧基甲基)胺基甲基]-鄰甲酚磺酞,2鈉鹽等。螯合劑理想的是不易被生物分解的穩定者。
作為供給至陰極室的含氧氣體,適宜為空氣。來自陰極室的排氣可在視需要進行脫氧處理後,通氣至陽極室,用於來自陽極溶液L的溶氧的沖洗(purge)。作為該含氧氣體的供給量,只要為測量陰極溶液的溶氧(DO)濃度時可檢測出DO的程度(例如0.5mg/L以下)即可。
作為區隔材,可使用包括多孔性非導電性材料的紙、織布、不織布、所謂的有機膜(精密過濾膜)、蜂窩狀成形體、格子狀成形體等。作為區隔材,就質子的移動的容易度而言,使用由親水性材料構成者,或較佳為將疏水膜親水化的精密過濾膜。在使用疏水性的材料的情況下,宜加工成織布、不織布、蜂窩等形
狀以便水容易通過。作為所述非導電性材料,具體而言,適宜為聚乙烯、聚丙烯、聚碳酸酯、聚醚碸(PES)、聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、聚乙烯基醇(PVA)、纖維素、乙酸纖維素等。為了使質子容易透過,區隔材較佳為厚度為10μm~10mm,特別是30μm~100μm左右的薄材料。
在使用有機性廢水作為陽極溶液的情況下,為了防止懸濁物質等引起的堵塞,較佳為使用厚度為1mm~10mm左右的通水性優良的例如蜂窩狀、格子狀等的材料作為區隔材。在不使用廢水作為陽極溶液的情況下,作為區隔材,就厚度及價格的方面而言,厚度為1mm以下的紙最合適。而且,由於將PES和PVDF親水化的精密過濾膜的厚度極薄,因此作為要求高輸出時的區隔材適宜。在成本方面,由聚乙烯或聚丙烯製成的不織布適宜。
陽極較佳為表面積大、形成有大量空隙、具有通水性的多孔體,以便可保持大量的微生物。具體而言,可列舉將至少表面經粗糙化的導電性物質的片材或導電性物質製成氈(felt)狀及其他多孔性片材的多孔性導電體(例如石墨氈、發泡鈦、發泡不鏽鋼等)。當使此種多孔質的陽極密接於區隔材時,在不使用電子媒介的情況下,微生物反應所產生的電子會傳遞至陽極,從而可不需要電子媒介。
陽極較佳為包括氈等纖維體。所述陽極在具有大於陽極室厚度的厚度的情況下,將其壓縮後插入至陽極室,藉由其自身的復原彈性而與區隔材密接。
亦可將多個片狀導電體積層而製成陽極。在此情況下,可積層同種的導電體片材,亦可積層不同種類的導電體片材彼此(例如石墨氈及具有粗糙面的石墨片材)。
陽極的整體厚度為3mm以上且50mm以下,特別較佳為5mm~40mm左右。在藉由積層片材構成陽極的情況下,為了使液體沿著片材彼此的接合面(積層面)流動,較佳為使積層面在連接液體的流入口與流出口的方向上配向。
陰極由氈狀或多孔質狀的導電性材料,例如石墨氈、發泡不鏽鋼、發泡鈦等構成。在為多孔質材的情況下,空隙的直徑較佳為0.01mm~1mm左右。作為陰極,較佳為使用該些導電性材料被成形為容易與區隔材密接的形狀(例如板狀)者。在將氧作為電子受體的情況下,較佳為使用氧還原觸媒,例如宜將石墨氈作為基材來擔載觸媒。作為觸媒,可例示鉑等貴金屬、二氧化錳等金屬氧化物、活性碳等碳系材料。根據電子受體的種類,例如在使用含有六氰鐵(III)酸鉀(鐵氰化鉀)的液體等情況下,可將廉價的石墨電極直接(不擔載鉑)作為陰極使用。陰極的厚度較佳為0.03mm~50mm。
圖1、圖2均示出了在陰極室內保持有陰極溶液的微生物發電裝置,但本發明不限於此種微生物發電裝置,亦可適用於將陰極室作為空室而流通空氣的空氣陰極型的微生物發電裝置。
實施例
以下,對比較例及實施例進行說明。
[比較例1]
在7cm×25cm×2cm(厚度)的陽極室中,重疊填充2片厚度1cm的石墨氈,形成陽極。相對於該陽極室,經由厚度30μm的不織布形成陰極室。陰極室亦為7cm×25cm×2cm(厚度),重疊填充2片厚度10mm的石墨氈而形成陰極。在陽極與陰極的石墨氈上,分別利用導電性糊接著不鏽鋼線作為電引出線,以5Ω的電阻進行連接。
對陽極室通水pH維持為7.5、含有乙酸1,000mg/L、50mM磷酸緩衝液及氯化銨的陽極溶液。將該原水預先在其他水槽中加溫至35℃後以70mL/min通液至陽極室,藉此將陽極室的溫度加溫至35℃。在陽極溶液的通水之前,將其他微生物發電裝置的流出液作為植菌通液至陽極室。向陰極室以70mL/min的流量供給含有50mM的鐵氰化鉀及磷酸緩衝液的陰極溶液。
發電量在通水開始後1週到達300W/m3-陽極室容積,之後3週以280W/m3~330W/m3演進,其後1週下降至100W/m3。處理水的乙酸濃度幾乎沒有變化,另一方面,關於電流效率,發電量以280W/m3~330W/m3演進期間的60%~80%隨著發電量的下降,下降至10%~20%,所以認為在通水開始後經過約1個月後,在陽極室中甲烷生成菌佔優勢。
[實施例1]
與比較例1構成相同,通水開始後經過28天,在以280W/m3~330W/m3演進的發電量低於250W/m3時,對陽極室進行了空氣
曝氣。以300mL/min的流量曝氣2小時後,發電量恢復至300W/m3,之後維持了1週。再次觀察到發電量下降時,在與前一次同樣地對陽極室進行了空氣曝氣後恢復,之後1週維持著300W/m3。其間,電流效率以50%~70%演進。
[實施例2]
與比較例1構成相同,通水開始後經過1週,發電量到達300W/m3時,1天1次,以300mL/min的流量對陽極室進行了10分鐘的空氣曝氣。
發電量在之後3個月為300W/m3~320W/m3,電流效率在70%前後穩定地演進。
根據以上的比較例及實施例,確認到藉由本發明,可抑制微生物發電裝置中陽極室中的甲烷生成菌的增殖,從而可長期穩定地獲得高的發電量。
雖使用特定的態樣詳細地說明了本發明,但在不脫離本發明的意圖及範圍的情況下,可進行各種變更,這一點對所屬技術領域中具有通常知識者而言是顯而易見的。
本申請是基於2018年3月23日提出申請的日本專利申請2018-055812,並藉由引用來援引其全部內容。
1:槽體
2:區隔材
3:陰極室
4:陽極室
4a:流入口
4b:流出口
5:陰極
6:陽極
7、17:散氣管
8、18:氣體流出口
9:循環出口
10:循環配管
11:循環用泵
12:循環回口
13:配管
14:pH計
15、17a、18a:閥
16:補給口
20、22:端子
21:外部電阻
Claims (5)
- 一種微生物發電裝置,包括具有陽極且對包含微生物及電子予體的液體進行保持的陽極室,以及經由多孔性非導電性膜而與所述陽極室隔開的陰極室,並且對所述陽極室供給含有有機物的原水,且對所述陰極室供給包含電子受體的流體而進行發電,所述微生物發電裝置的特徵在於,包括:氧供給單元,向所述陽極室內以所述陽極室內的溶氧濃度成為2mg/L~8m/L的方式間歇性地供給氧。
- 如申請專利範圍第1項所述的微生物發電裝置,其中所述氧供給單元為含氧氣體的曝氣單元。
- 如申請專利範圍第1項所述的微生物發電裝置,其中所述氧供給單元為氧溶解水的供給單元。
- 一種微生物發電裝置的運轉方法,其中所述微生物發電裝置包括具有陽極且對包含微生物及電子予體的液體進行保持的陽極室,以及經由多孔性非導電性膜而與所述陽極室隔開的陰極室,並且對所述陽極室供給含有有機物的原水,且對所述陰極室供給包含電子受體的流體而進行發電,所述微生物發電裝置的運轉方法的特徵在於,向所述陽極室內以所述陽極室內的溶氧濃度成為2mg/L~8m/L的方式間歇性地供給氧。
- 如申請專利範圍第4項所述的微生物發電裝置的運轉方法,其中對所述陽極室以2小時~30天1次的頻率,每1次供給30秒~12小時的含氧氣體。
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